JP5581716B2 - リチウムイオン二次電池用負極、リチウムイオン二次電池、電動工具、電気自動車および電力貯蔵システム - Google Patents
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Description
また、本発明の第2のリチウムイオン二次電池用負極は、負極集電体上に、珪素を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられてなるものである。 複数の負極活物質繊維は、それぞれ負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、負極活物質層は、第1の湾曲部を含む第1の領域と第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである。
また、本発明のリチウムイオン二次電池は、正極および上記の本発明のリチウムイオン二次電池用負極と共に電解質を備えるようにしたものである。さらに、本発明の電動工具、電気自動車および電力貯蔵システムは、上記のリチウムイオン二次電池を電源あるいは電力貯蔵源として用いるようにしたものである。
1.第1の実施の形態(負極:負極活物質層が粒子状でない場合の例)
2.第2の実施の形態(負極:負極活物質層が粒子状である場合の例)
3.第3の実施の形態(上記負極を備えた第1〜第3の二次電池の例)
3−1.第1の二次電池(円筒型)
3−2.第2の二次電池(ラミネートフィルム型)
3−3.第3の二次電池(角型)
4.リチウムイオン二次電池の用途
<負極の構成>
図1は、本発明の第1の実施の形態としてのリチウムイオン二次電池用負極(以下単に「負極」という。)10における概略断面構成を表している。負極10は、例えば負極集電体101の表面に負極活物質層102が設けられた構造を有している。なお、負極活物質層102は、図1に示したように負極集電体101の両面に設けてもよいし、あるいは一方の面のみに設けてもよい。
負極10は、例えば、以下の手順によって製造される。具体的には、まず、負極集電体101を準備し、必要に応じて負極集電体101の表面に粗面化処理を施す。そののち、その負極集電体101の表面に気相法など上述した方法を用い、複数回に亘って上述した負極活物質を含む第1の領域1、酸素含有領域3および第2の領域2を順次堆積させることにより、多層構造の負極活物質層102を形成する。なお、気相法による場合には、負極集電体101を固定したまま負極活物質を堆積させてもよいし、負極集電体101を回転させながら負極活物質を堆積させてもよい。
このように本実施の形態の負極10によれば、負極活物質層102が、珪素を構成元素とする負極活物質繊維4を複数含むようにしたので、負極活物質層102において充放電時の膨張および収縮によって発生する応力が緩和される。特に、負極活物質繊維4がS字形状をなし、かつ、酸素含有領域3を含むようにしたので、十分な応力緩和効果が発揮され、負極活物質層102の膨張および収縮がいっそう抑制される。したがって、負極活物質層102の構造破壊が抑制されると共に、多層構造における各層間の密着性、ならびに負極活物質層102と負極集電体101との密着性および集電性が向上する。そのため、この負極10をリチウムイオン二次電池に適用すると、負極活物質として珪素を用いることで高容量化を図りつつ、優れたサイクル特性をも得ることができる。
<負極の構成>
図5は、本発明の第2の実施の形態としての負極10Aの要部断面構成を模式的に表している。この負極10Aは、上記第1の実施の形態の負極10と同様、リチウムイオン二次電池に用いられるものである。なお、以下の説明では、上述した負極10と実質的に同一の構成要素についての構成、作用および効果の記載を省略することとする。
負極活物質粒子6は、上記第1の実施の形態と同様に、例えば、気相法、液相法、溶射法または焼成法のいずれか、あるいはそれらの2種以上の方法によって形成されるものである。特に、気相法を用いると、負極集電体101と負極活物質粒子6とがそれらの界面において合金化し易いので好ましい。合金化は、負極集電体101の構成元素が負極活物質粒子6へ拡散することでなされてもよいし、その逆でもよい。あるいは、負極集電体101の構成元素と負極活物質粒子6の構成元素である珪素とが相互に拡散し合うことによってなされてもよい。このような合金化により、充放電時の膨張および収縮に起因する負極活物質粒子6の構造的な破壊が抑制され、負極集電体101と負極活物質粒子6との間における導電性が向上する。
このように、本実施の形態の負極10Aでは、負極集電体101に設けられた負極活物質層102Aを構成する負極活物質粒子6を、各層に負極活物質繊維4を複数含む多層構造とした。これにより、負極活物質層102Aにおいて充放電時の膨張および収縮によって発生する応力が緩和される。したがって、負極活物質層102Aの構造破壊が抑制されると共に、多層構造における各層間の密着性、ならびに負極活物質層102Aと負極集電体101との密着性および集電性が向上する。よって、上記第1の実施の形態と同様の効果が得られる。
次に、上記第1および第2の実施の形態で説明した負極10,10Aの使用例について説明する。ここでは、負極10,10Aが使用されるリチウムイオン二次電池として第1〜第3の二次電池を例示して説明する。
図6および図7は第1の二次電池の断面構成を表しており、図7では図6に示した巻回電極体120の一部を拡大して示している。ここで説明する二次電池は、例えば、負極122の容量がリチウムの吸蔵および放出に基づいて表されるリチウムイオン二次電池である。
この二次電池は、主に、ほぼ中空円柱状の電池缶111の内部に、セパレータ123を介して正極121と負極122とが巻回された巻回電極体120と、一対の絶縁板112,113とが収納されたものである。この電池缶111を含む電池構造は、円筒型と呼ばれている。
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正極121は、例えば、一対の面を有する正極集電体121Aの両面に正極活物質層121Bが設けられたものである。この正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム、ニッケル、あるいはステンレスなどの金属材料によって構成されている。なお、正極活物質層121Bは、正極活物質を含んでおり、必要に応じて結着剤や導電剤などの他の材料を含んでいてもよい。
負極122は、上記した負極10もしくは負極10と同様の構成を有しており、例えば、一対の面を有する負極集電体122Aの両面に負極活物質層122Bが設けられたものである。負極集電体122Aおよび負極活物質層122Bの構成は、それぞれ上記した負極における負極集電体101および負極活物質層102の構成と同様である。この負極122では、リチウムを吸蔵および放出することが可能な負極材料の充電容量が正極121の充電容量よりも大きくなっているのが好ましい。満充電時においても、負極122にリチウムがデンドライトとなって析出する可能性が低くなるからである。
セパレータ123は、正極121と負極122とを隔離し、両極の接触に起因する電流の短絡(ショート)を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ123は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンあるいはポリエチレンなどの合成樹脂からなる多孔質膜や、セラミックからなる多孔質膜などによって構成されており、これらの2種以上の多孔質膜が積層されたものであってもよい。中でも、ポリオレフィン製の多孔質膜は、ショート防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による二次電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。特に、ポリエチレンは、100℃以上160℃以下でシャットダウン効果を得ることができると共に、電気化学的安定性が優れているので好ましい。また、ポリプロピレンも好ましく、他にも化学的安定性を備えた樹脂であれば、ポリエチレンあるいはポリプロピレンと共重合させたものや、ブレンド化したものであってもよい。
このセパレータ123には、液状の電解質である電解液が含浸されている。この電解液は、溶媒と、それに溶解された電解質塩とを含んでいる。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
この二次電池では、充電を行うと、例えば、正極121からリチウムイオンが放出され、セパレータ123に含浸された電解液を介して負極122に吸蔵される。一方、放電を行うと、例えば、負極122からリチウムイオンが放出され、セパレータ123に含浸された電解液を介して正極121に吸蔵される。
この二次電池によれば、負極122が図1に示した負極10と同様の構成を有しているので、高容量化を図りつつ、サイクル特性を向上させることができる。この二次電池に関する他の効果は、上記した負極10と同様である。
図8は、第2の二次電池の分解斜視構成を表しており、図9は、図8に示した巻回電極体130のIX−IX線に沿った断面を拡大して示している。
図11および図12は、第3の二次電池の断面構成を表している。図11に示された断面と図12に示された断面とは、互いに直交する位置関係にある。すなわち、図12は、図11に示したXII−XII線に沿った矢視方向における断面図である。この二次電池は、いわゆる角型といわれるものであり、ほぼ中空直方体形状をなす外装缶151の内部に、偏平形状の巻回電極体160を収容したリチウムイオン二次電池である。
次に、上記したリチウムイオン二次電池の適用例について説明する。
以下の手順により、図11および図12に示した角型の二次電池を製造した。この際、負極162の容量がリチウムの吸蔵および放出に基づいて表されるリチウムイオン二次電池となるようにした。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、蒸着物質32A,32Bの負極集電体101への入射角度を0度とした(負極集電体101の表面に対して直交する方向に蒸着物質32A,32Bを入射した)ことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。これにより、負極活物質繊維4は、図4(A)に示したような、互いに連結された一対の直線部4A1,4B1によって構成されたものとなった。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、逆方向のみに負極集電体101を走行させると共に、蒸着レートを実験例1−1の場合の2倍としたことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。これにより、負極活物質繊維4は、図4(B)に示したような、互いに連結された一対の曲線部4A2,4B2によって一の連続した湾曲線を描くように構成されたものとなった。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、第1の領域1を形成する際のみに蒸着物質32A,32Bの負極集電体101への入射角度を0度としたことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。これにより、負極活物質繊維4は、図4(C)に示したような、負極集電体101の側から順に配置されて互いに連結された一の直線部4A3と、一の曲線部4B3とによって構成されたものとなった。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、逆方向のみに負極集電体101を走行させたことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。これにより、負極活物質繊維4は、図4(D)に示したような、互いに連結された一の曲線部4A4と一の曲線部4B4とによって一の不連続な曲線を描くように構成されたものとなった。ここで、曲線部4A4と曲線部4B4とは、互いに同方向に湾曲するものとなった。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、第2の領域2を形成する際のみに蒸着物質32A,32Bの負極集電体101への入射角度を0度とし、かつ、第1の領域1を形成する際には逆方向のみに負極集電体101を走行させるようにした。これらの点を除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。これにより、負極活物質繊維4は、図4(E)に示したような、負極集電体101の側から順に配置されて互いに連結された一の曲線部4A5と一の直線部4B5とによって構成されたものとなった。
負極活物質層162Bを、焼成法を採用してバルク状の負極活物質によって形成したことを除き、他は実験例1−1と同様にして実験例1−7の二次電池を作製した。具体的には、負極活物質として平均粒径1μmの珪素粉末90質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン10質量部とを混合して負極合剤としたのち、N−メチル−2−ピロリドンに分散させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとした。最後に、負極集電体162Aの両面に負極合剤スラリーを均一に塗布して乾燥させたのちロールプレス機で圧縮成型し、真空雰囲気下において400℃で12時間に亘って加熱処理することにより、負極活物質層162Bを形成した。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、酸素ガスの導入量を変化させたことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成する際の、蒸着位置での負極集電体101の曲率半径を変化させたことを除き、他は実験例1−1と同様にして二次電池を作製した。
Claims (15)
- 負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられてなり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、前記負極活物質層の厚さ方向において他の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域を含み、互いに異なる方向に湾曲した一対の湾曲部が前記高濃度酸素含有領域において連結されたS字形状部分を含む
リチウムイオン二次電池用負極。 - 前記一対の湾曲部における最小曲率半径は、102nm以上405nm以下である
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記負極活物質繊維は、酸素(O)を構成元素として含有し、前記負極活物質中における酸素の含有率は3原子数%以上46原子数%以下である
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられてなり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、
前記負極活物質層は、前記第1の湾曲部を含む第1の領域と前記第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、前記第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである
リチウムイオン二次電池用負極。 - 前記負極活物質層は、前記負極集電体上に設けられた複数の粒子を含む
請求項1から請求項4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記粒子は、各層に複数の前記負極活物質繊維を含む多層構造を有する
請求項5記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記粒子は、気相法により形成されたものである
請求項5または請求項6に記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 正極および負極と共に電解質を備え、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられてなり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、前記負極活物質層の厚さ方向において他の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域を含み、互いに異なる方向に湾曲した一対の湾曲部が前記高濃度酸素含有領域において連結されたS字形状部分を含む
リチウムイオン二次電池。 - 正極および負極と共に電解質を備え、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられてなり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、
前記負極活物質層は、前記第1の湾曲部を含む第1の領域と前記第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、前記第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである
リチウムイオン二次電池。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電動工具であって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、前記負極活物質層の厚さ方向において他の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域を含み、互いに異なる方向に湾曲した一対の湾曲部が前記高濃度酸素含有領域において連結されたS字形状部分を含む
電動工具。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電動工具であって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、
前記負極活物質層は、前記第1の湾曲部を含む第1の領域と前記第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、前記第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである
電動工具。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電気自動車であって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、前記負極活物質層の厚さ方向において他の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域を含み、互いに異なる方向に湾曲した一対の湾曲部が前記高濃度酸素含有領域において連結されたS字形状部分を含む
電気自動車。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電気自動車であって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、
前記負極活物質層は、前記第1の湾曲部を含む第1の領域と前記第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、前記第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである
電気自動車。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電力貯蔵源とする電力貯蔵システムであって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、前記負極活物質層の厚さ方向において他の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域を含み、互いに異なる方向に湾曲した一対の湾曲部が前記高濃度酸素含有領域において連結されたS字形状部分を含む
電力貯蔵システム。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電力貯蔵源とする電力貯蔵システムであって、
前記負極は、負極集電体上に、珪素(Si)を構成元素として含有する負極活物質繊維を複数含む負極活物質層が設けられたものであり、
複数の前記負極活物質繊維は、それぞれ前記負極活物質層の厚さ方向に延在し、かつ、互いに異なる方向に湾曲した第1および第2の湾曲部からなるS字形状部分を含み、
前記負極活物質層は、前記第1の湾曲部を含む第1の領域と前記第2の湾曲部を含む第2の領域とが交互に複数積層され、かつ、前記第1および第2の領域よりも高い酸素含有率を有する高濃度酸素含有領域において前記第1の領域と前記第2の領域とが連結されたものである
電力貯蔵システム。
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