JP2010529606A - 多層高分子シートの形状で有害物質を吸着するための手段を含む再充電可能なリチウム電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】気密容器、1つ以上のセパレーターによって隔てて配置されていて電解液に浸漬された電極、電極に接続された電気接点および、有害物質を吸着するための1つ以上のゲッタ材料の粒子(11)を含有する高分子材料からなる中間層(12)および電解液を透過しない高分子材料からなる少なくとも1つの外側の保護層(13)からなる多層高分子シート(10)の形状で有害物質を吸着するための手段を含み、全ての高分子材料が前記有害物質を透過する再充電可能なリチウム電池。
【選択図】図1、図1a
Description
陽極に関しては、典型的には20μm厚さのアルミニウム板が酸化物、例えばLiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiFePO4で被覆されていて、また式LiCoXNi1−XO2に従ったNiとCoとの混合酸化物がこの目的のために用いられ得る。一方、陰極は、典型的には黒鉛で被覆された銅版で作製されている。本明細書の以下の記載においては、陰極と陽極とは区別されないが、これらの部材は用語の電極で総称的に特定される。
有害物質は、多くの場合ガス状であって、リチウム電池の使用の間内部で発生し得て、回復困難な方法で電池を損ない得る。他の可能性のある有害物質源は、電池の内部で用いられるいくつかの材料の脱着に起因し得る。リチウム電池の内部で有害物質を生成するメカニズムに関する多くの詳細が、Journal of Power Sources、715−719頁(1999年発行)のKumai等の論文「Gas generation mechanism due to electrolyte decomposition in commercial lithium-ion cell」、およびJournal of Power Sources、277−281頁(2006年発行)のVetter等の論文「In situ study on CO2 evolution at lithium-ion battery cathodes」で見つけられ得る。
従来技術により作製されるリチウム電池において、ゲッタ材料は複合バリアの作製のために用いられている、すなわちその機能はその中に存在するか又は発生したガスを吸着するのではなく不純物が電気化学的電池に入ることを防止することである。
また、リチウム電池内部でのゲッタ材料で作製されたバリア層の活用可能性が国際特許公開第2005−067645号公報および米国特許公開第2006−0286448号公報に記載されている。
本発明の再充電可能なリチウム電池の製造のためには、有害物質を吸着するための手段が、保護用高分子材料で作製された少なくとも1つの層を有する、すなわち有害種を透過するが電解液を透過しないで且つゲッタ材料の粒子を含有する中間層の2つの主要表面の少なくとも1つを覆っていることが必要である。
あるいは、保護用の高分子層は、ゲッタ材料を含有する内部の高分子層の表面を部分的にのみ覆っている。
また、ゲッタ材料と高分子材料とから作製されているさらなる保護層とを含む高分子材料層から形成されたシートが米国特許第5091233号明細書に記載されている。この場合、この材料は真空排気されたパネルの製造のために用いられていて、ゲッタ材料を保護する高分子膜の目的は、本発明におけるようにゲッタ材料自体の保護のための選択的透過を行うのではなくガス物質の透過を抑制することである。
また、これらの材料は、ゲッタ材料を含有する高分子層の作製のために適している。好適な態様において、同じ種類のポリマーがゲッタ材料を含有するポリマー層の作製および保護層の作製のために用いられる。
多層シートを形成する複数の高分子材料層は、この分野の様々な周知の工程、例えば共押出し法、共圧延法又はダイキャスト鋳造法によって互いに結合され得る。
有害物質を除去するための手段における本発明によって用いられるゲッタ材料は、電池から除去される有害物質に基づいて多くの種類でできている。これらの物質の性質は、そのような有害物質の除去のための手段を提供されていない電池で実施された予備試験を通して各種類のリチウム電池に対して決定され得る。
有害物質が二酸化炭素であるときは、本発明を実施するために適したゲッタ材料は、炭素分子篩(CMS)、アルカリおよびアルカリ土類金属(特にリチウムおよびナトリウム)の水酸化物、LiXOy(Xはジルコニウム、鉄、ニッケル、チタン、ケイ素の中から選択され、yは2〜4の範囲である。)のようなリチウム塩、アミン基のような塩基性官能基の付加により適切に変性されたMOF(金属有機骨格)である。いくつかの場合、例えばアルカリおよびアルカリ土類金属の水酸化物がCO2の除去のために用いられるとき、H2Oの除去用ゲッタ材料を用いることも特に有益である。
有害物質がガス相における水素であるときは、酸化パラジウム、酸化コバルト、本特許出願人によりSt707の名前で販売されるジルコニウム、バナジウムおよび鉄の三元合金、本特許出願人によりSt787の名前で販売されるジルコニウム、コバルトおよび希土類の三元合金、又はより一般的に非蒸発性のゲッタ合金あるいは不飽和有機化合物が用いられ得る。
有害物質が酸素であるときは、本特許出願人によりSt707の名前で販売されるジルコニウム、バナジウムおよび鉄の三元合金、本特許出願人によりSt787の名前で販売されるジルコニウム、コバルトおよび希土類の三元合金、又はより一般的に非蒸発性のゲッタ合金を用いることが可能である。あるいは、金属が用いられ得て、その中でニッケル、銅、鉄が好適であり、又は還元されたあるいは部分的に還元された金属酸化物が好適であり、その中で鉄、ニッケル、錫、銅の酸化物あるいはそれらの組み合わせが好適である。
本発明の目的である再充電可能なリチウム電池の作製に適している有害物質を吸着するための手段は、電池から除去されなければならない有害物質に基づいて1つ以上のゲッタ材料を含有し得る。特に、電池の稼動の間に生成するそのような物質の予想される組成は、再充電可能な電池の種類によりそしてその使用条件により変わり得て、その際に最適な方法で電池の種類によるゲッタ粉末を混ぜたものを選択することが可能である。
他の非常に関係のあるパラメーターは、ゲッタシステムを形成する2つの高分子層の厚さによって与えられる。特にゲッタ材料を含有する高分子層の厚さは、ゲッタ粒子の粒径に基づいて5〜200μmの間でなければならず(特に、厚さは必ずゲッタ材料粒子の粒径より大でなければならない。)、そして好適には10〜100μmの間でなければならず、一方外側の保護層に関してはその厚さは1〜50μmの間そして好適には2〜205〜200μmの間であり得る。
例えば、図4は、円筒形状を有して、その中で2つの電極が巻き付けられた薄いシート形状で電解液(図示せず)中に浸漬されたスパイラル42を形成して存在する、気密容器41を含むリチウム電池40の内部の断面図を示している。
多層シート43は、この電池の内壁に接して配置されている。該シートは図1、2および3に関連して示される任意のシートであり得る。図4に示される電池は、円筒形状を有するが、この形状は本発明の実施にとっては拘束的ではなく、例えば本発明の電池にとっての他の好適な幾何学的形状は平行6面体である。
図5において、リチウム電池にとって好適な他の形状が示されている。この場合、電池50の構造は、電解液(図示せず)によって分けられた平行な金属板の形状の電極52、52’、・・・(図面を理解し難いくしないために2つの最外側の電極のみを示した。)を含んでいる。この電池の1つの側では、有害ガスを吸着するためのシステム53が配置されている。電気接点54および54’は、電極と再充電可能なリチウム電池の気密容器51の外側で通じている。
Claims (33)
- 気密容器(41、51)、1つ以上のセパレーターによって隔てて配置されていて電解液に浸漬した電極(42;52、52’、・・・)、電極に接続された電気接点(54、54’)および有害物質を吸着するための手段(10;20;32;43;53)を含む再充電可能なリチウム電池(40、50)であって、前記有害物質を吸着するための手段が、前記有害物質を吸着するための1つ以上のゲッタ材料の粒子(11)を含有する高分子材料からなる中間層(12;22:33)、および電解液を透過しない高分子材料からなる少なくとも1つの外側の保護層(13;23、23’;34)から形成された多層高分子シートの形状であって、全ての高分子材料が前記有害物質を透過することを特徴とする再充電可能なリチウム電池。
- 前記高分子材料からなる外側の保護層が最大限でも前記中間層の端部(24;35)を除いて前記中間層の表面を完全に覆っていることを特徴とする請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記1つ以上のゲッタ材料の粒子が、150μm未満の粒径を有する請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記中間層中の1つ以上のゲッタ材料の粒子の質量パーセントが、50%未満である請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記保護層および1つ以上のゲッタ材料の粒子を含有する高分子材料からなる前記中間層が、ポリオレフィンとフッ素化ポリマーから選択される材料で作製されている請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記ポリオレフィンが、ポリプロピレン(PP)、低密度ポリエチレン(LDPE)、ポリスチレンおよび熱可塑性オレフィン(TPE)から選択される請求項5に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記フッ素化ポリマーが、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)である請求項5に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記保護層および1つ以上のゲッタ材料の粒子を含有する高分子中間層が、同じ高分子材料で作製されている請求項5に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 1つ以上のゲッタ材料の粒子を含有する高分子材料からなる前記中間層が、エチレン-酢酸ビニル(EVA)又はポリエステルで作製されている請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記ポリエステルが、ポリカーボネートである請求項9に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がH2Oを含みそして前記ゲッタ材料がアルカリ土類金属の酸化物、酸化ホウ素およびゼオライトの1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記アルカリ土類金属の酸化物が、酸化カルシウムである請求項11に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がCO2を含みそして前記ゲッタ材料が炭素分子篩(CMS)、アルカリおよびアルカリ土類金属の水酸化物、式LiXOy(Xはジルコニウム、鉄、ニッケル、チタン、ケイ素の中から選択され、yは2と4との間である。)によって特定されるリチウム塩、アミン基のような塩基性官能基の付加により適切に変性されたMOFのうち1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がCOでありそして前記ゲッタ材料が酸化コバルト、酸化銅、過マンガン酸カリウムのうち1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記ゲッタ材料が、白金、パラジウムおよびロジウムから選択された酸化触媒と共に用いられる請求項14に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記ゲッタ材料が、CO2の除去のためのゲッタ材料とともに用いられる請求項14に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質が飽和および不飽和炭化水素を含みそして前記ゲッタ材料がカーボンナノチューブ、大きな表面積を有する活性炭および酸化性化合物のうち1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記酸化性化合物が、過マンガン酸カリウム(KMnO4)を含む請求項17に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がO2を含みそして前記ゲッタ材料がジルコニウム、バナジウムおよび鉄の三元合金、ジルコニウム、コバルトおよび希土類の三元合金、および還元された又は部分的に還元された金属あるいは金属酸化物のうち1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記金属が、ニッケル、銅、鉄、錫およびそれらの組み合わせである請求項19に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記還元された又は部分的に還元された金属酸化物が、酸化ニッケル、酸化銅、酸化鉄およびそれらの組み合わせである請求項19に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がHFを含みそして前記ゲッタ材料が酸化物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記酸化物が、アルカリ又はアルカリ土類金属の酸化物を含む請求項22に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記アルカリ土類金属の酸化物が、酸化マグネシウムである請求項23に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がガス相における水素を含みそして前記ゲッタ材料が非蒸発性のゲッタ合金を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がガス相における水素を含みそして前記ゲッタ材料が不飽和有機化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記有害物質がガス相における水素を含みそして前記ゲッタ材料が、酸化パラジウム、酸化コバルト、ジルコニウム−バナジウム−鉄の三元合金、ジルコニウム−コバルト−希土類の三元合金のうち1つ以上の化合物を含む請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記高分子保護層の厚さが1〜50μmである請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記高分子保護層の厚さが2〜20μmである請求項28に記載の再充電可能なリチウム電池。
- ゲッタ材料を含有する高分子材料からなる前記中間層が3〜200μmの厚さを有する請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- ゲッタ材料を含有する高分子材料からなる前記中間層が10〜100μmの厚さを有する請求項30に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記多層高分子シートが、気密容器の1つ以上の内壁に沿って配置されている請求項1に記載の再充電可能なリチウム電池。
- 前記中間層が、前記気密容器の内壁に直接接している請求項32に記載の再充電可能なリチウム電池。
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