JP2001126766A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JP2001126766A JP2001126766A JP30071299A JP30071299A JP2001126766A JP 2001126766 A JP2001126766 A JP 2001126766A JP 30071299 A JP30071299 A JP 30071299A JP 30071299 A JP30071299 A JP 30071299A JP 2001126766 A JP2001126766 A JP 2001126766A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電池容量の減少の低減化を図る。
【解決手段】 リチウムイオンのドープおよび脱ドープ
が可能な材料を負極３とし、リチウム複合酸化物を正極
２とした非水電解液二次電池１において、非水電解液二
次電池１内のいずれかの部分に、水分吸着剤を添加す
る。
が可能な材料を負極３とし、リチウム複合酸化物を正極
２とした非水電解液二次電池１において、非水電解液二
次電池１内のいずれかの部分に、水分吸着剤を添加す
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解液二次電
池に係わる。
池に係わる。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球環境汚染および地球温暖化の
問題について世界各国で関心が高まっており、このよう
な問題に対して大きな効果を発揮すると考えられている
高性能電気自動車や駆動源としてガソリンによるエンジ
ンと電気によるモータとを適宜切り換えて走行する、い
わゆるハイブリッド自動車の普及がその対策の一つとし
て要請されている。かかる要請に伴い、これらの駆動源
となるモータに使用する高性能二次電池の開発が進めら
れている。
問題について世界各国で関心が高まっており、このよう
な問題に対して大きな効果を発揮すると考えられている
高性能電気自動車や駆動源としてガソリンによるエンジ
ンと電気によるモータとを適宜切り換えて走行する、い
わゆるハイブリッド自動車の普及がその対策の一つとし
て要請されている。かかる要請に伴い、これらの駆動源
となるモータに使用する高性能二次電池の開発が進めら
れている。
【０００３】上述した二次電池としては、リチウム含有
化合物を正極に用い、リチウムをドープし、かつ脱ドー
プ可能な負極材料を負極に用いられてなる非水電解液二
次電池、いわゆるリチウムイオン二次電池が、軽量かつ
高容量であることから、高性能電気自動車やハイブリッ
ド自動車の駆動用電源としても実用化が期待されてお
り、また携帯電話やノート型パーソナルコンピュータ等
の携帯用電子機器の駆動用電源としても実用化され、普
及されている。
化合物を正極に用い、リチウムをドープし、かつ脱ドー
プ可能な負極材料を負極に用いられてなる非水電解液二
次電池、いわゆるリチウムイオン二次電池が、軽量かつ
高容量であることから、高性能電気自動車やハイブリッ
ド自動車の駆動用電源としても実用化が期待されてお
り、また携帯電話やノート型パーソナルコンピュータ等
の携帯用電子機器の駆動用電源としても実用化され、普
及されている。
【０００４】電気自動車やハイブリッド自動車の駆動用
電源として用いられる非水電解液二次電池は、上記のよ
うに軽量でしかも高容量であるが、さらに耐久性が高く
長寿命であることが要求される。また、自動車の駆動に
は駆動源たるモータに非常に大きい電流を供給する必要
があるため、その電源として用いられる二次電池は、大
電流での放電が可能なこと、すなわち高出力であること
が求められる。
電源として用いられる非水電解液二次電池は、上記のよ
うに軽量でしかも高容量であるが、さらに耐久性が高く
長寿命であることが要求される。また、自動車の駆動に
は駆動源たるモータに非常に大きい電流を供給する必要
があるため、その電源として用いられる二次電池は、大
電流での放電が可能なこと、すなわち高出力であること
が求められる。
【０００５】リチウム含有化合物を正極に用い、リチウ
ムをドープし、かつ脱ドープ可能な負極材料、例えば炭
素材料を負極に用いられてなるリチウムイオン二次電池
は、充放電に際して正負極の固体マトリックスを保った
まま、リチウムイオンが行き来することになるので、高
い安全性と高い可逆性を有していることが特徴である。
ムをドープし、かつ脱ドープ可能な負極材料、例えば炭
素材料を負極に用いられてなるリチウムイオン二次電池
は、充放電に際して正負極の固体マトリックスを保った
まま、リチウムイオンが行き来することになるので、高
い安全性と高い可逆性を有していることが特徴である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たようなリチウムイオン二次電池においても、他の二次
電池と同様に、充放電サイクルを繰り返すことによっ
て、内部抵抗が上昇し電池容量が減少して１サイクル当
たりに取り出せる放電量は減少していく。このように１
サイクル当たりの取り出せる放電量の減少は、非水電解
液二次電池を構成する材料に起因するもの、製造工程や
製造条件によるもの、電池の使用環境によるもの等、種
々の原因がある。
たようなリチウムイオン二次電池においても、他の二次
電池と同様に、充放電サイクルを繰り返すことによっ
て、内部抵抗が上昇し電池容量が減少して１サイクル当
たりに取り出せる放電量は減少していく。このように１
サイクル当たりの取り出せる放電量の減少は、非水電解
液二次電池を構成する材料に起因するもの、製造工程や
製造条件によるもの、電池の使用環境によるもの等、種
々の原因がある。
【０００７】このリチウムイオン二次電池の内部抵抗の
上昇および容量の減少は、本発明者が鋭意研究を重ねた
結果、電池の製造工程中で、電池内に混入してしまう微
量の水分の影響があることが突き止められた。
上昇および容量の減少は、本発明者が鋭意研究を重ねた
結果、電池の製造工程中で、電池内に混入してしまう微
量の水分の影響があることが突き止められた。
【０００８】すなわち、具体的には、電解質として６フ
ッ化リン酸リチウムを適用した場合、電池内部に存在す
る水分と６フッ化リン酸イオンとが容易に反応し、フッ
素イオンとプロトンが生じる。正極剤である金属酸化
物、例えばコバルト、マンガン、ニッケル等の酸化物
は、フッ素イオン吸着による金属−酸素間結合力の低下
と、プロトンの攻撃を受けて金属がイオン化され、表面
のリチウムドープおよび脱ドープを行う結晶格子維持が
不可能となり、正極容量が低下する。
ッ化リン酸リチウムを適用した場合、電池内部に存在す
る水分と６フッ化リン酸イオンとが容易に反応し、フッ
素イオンとプロトンが生じる。正極剤である金属酸化
物、例えばコバルト、マンガン、ニッケル等の酸化物
は、フッ素イオン吸着による金属−酸素間結合力の低下
と、プロトンの攻撃を受けて金属がイオン化され、表面
のリチウムドープおよび脱ドープを行う結晶格子維持が
不可能となり、正極容量が低下する。
【０００９】また、正極から溶出した、リチウムイオン
以外の金属イオンは、その一部が負極上でリチウムイオ
ンとの電子交換により析出し、負極上のリチウム挿入サ
イトを潰し、さらに析出金属上に新たなＳＥＩ(Solid E
lectrolyte Interface) が形成されるため、負極上の皮
膜厚さが増加して、これにより電池の内部抵抗が増加す
るため、負極側の容量も減少してしまう。
以外の金属イオンは、その一部が負極上でリチウムイオ
ンとの電子交換により析出し、負極上のリチウム挿入サ
イトを潰し、さらに析出金属上に新たなＳＥＩ(Solid E
lectrolyte Interface) が形成されるため、負極上の皮
膜厚さが増加して、これにより電池の内部抵抗が増加す
るため、負極側の容量も減少してしまう。
【００１０】従来の電池製造工程においては、水分の電
池内への混入をなるべく防止する工夫はなされている
が、表面積の大きな活物質やセパレーターに吸着した水
分を完全に除去することは非常に困難である。
池内への混入をなるべく防止する工夫はなされている
が、表面積の大きな活物質やセパレーターに吸着した水
分を完全に除去することは非常に困難である。
【００１１】そこで、本発明においては、電池内の水分
の効果的な除去を図り、容量の減少を低減化した非水電
解液二次電池を提供するものである。
の効果的な除去を図り、容量の減少を低減化した非水電
解液二次電池を提供するものである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明の非水電解液二次
電池は、リチウムイオンのドープおよび脱ドープが可能
な材料を負極とし、リチウム複合酸化物を正極としたも
ので、非水電解液二次電池内に、水分吸着剤を添加する
ものとする。
電池は、リチウムイオンのドープおよび脱ドープが可能
な材料を負極とし、リチウム複合酸化物を正極としたも
ので、非水電解液二次電池内に、水分吸着剤を添加する
ものとする。
【００１３】本発明の非水電解液二次電池においては、
電池内の電極合剤内あるいはセパレータへの保持、電解
液中への懸濁等、あるいはその他の部分に水分吸着剤を
添加したことが、電池容量の減少を低減化させた。
電池内の電極合剤内あるいはセパレータへの保持、電解
液中への懸濁等、あるいはその他の部分に水分吸着剤を
添加したことが、電池容量の減少を低減化させた。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明は、リチウムイオンのドー
プおよび脱ドープが可能な材料、例えば炭素材料、リチ
ウム金属、あるいはリチウム合金を負極とし、リチウム
複合酸化物、例えばリチウムコバルト酸、あるいはリチ
ウムマンガン酸を材料とした正極とした非水電解液二次
電池内に、水分吸着剤を添加した構成を有するものとす
る。
プおよび脱ドープが可能な材料、例えば炭素材料、リチ
ウム金属、あるいはリチウム合金を負極とし、リチウム
複合酸化物、例えばリチウムコバルト酸、あるいはリチ
ウムマンガン酸を材料とした正極とした非水電解液二次
電池内に、水分吸着剤を添加した構成を有するものとす
る。
【００１５】以下、本発明の非水電解液二次電池につい
て、その一例を挙げて説明するが、本発明は、以下の例
に限定されるものではない。すなわち、その形状が図１
に示すような円筒形状を呈する電池に限定されず、他の
形状、例えば角形、コイン型、ボタン型等を呈するもの
であってもよい。また本発明の非水電解液二次電池は、
例えば過充電等の異常時に電池の内圧上昇に応じて電池
内で電流を遮断する電流遮断機構を設けて安全性の向上
を図った構成とすることもできる。
て、その一例を挙げて説明するが、本発明は、以下の例
に限定されるものではない。すなわち、その形状が図１
に示すような円筒形状を呈する電池に限定されず、他の
形状、例えば角形、コイン型、ボタン型等を呈するもの
であってもよい。また本発明の非水電解液二次電池は、
例えば過充電等の異常時に電池の内圧上昇に応じて電池
内で電流を遮断する電流遮断機構を設けて安全性の向上
を図った構成とすることもできる。
【００１６】本発明の非水電解液二次電池１の一例の概
略斜視図を図１に示す。本発明の非水電解液二次電池１
は、図１に示すように、例えばＡｌ箔より成る電極フィ
ルム上に、正極活物質を含有する正極塗料が塗布されて
なる正極２と、例えば、Ｃｕ箔より成る電極フィルム上
に負極活物質を含有する負極塗料が塗布されてなる負極
３と、これら正極２および負極３との間に介在されるセ
パレータ４とが積層されかつ渦巻状に巻回された状態
で、非水電解液とともに円筒状の金属製電池缶５内に収
納され、この電池缶５の開口部に金属製の蓋体６をかし
め付けて密閉されて構成される。
略斜視図を図１に示す。本発明の非水電解液二次電池１
は、図１に示すように、例えばＡｌ箔より成る電極フィ
ルム上に、正極活物質を含有する正極塗料が塗布されて
なる正極２と、例えば、Ｃｕ箔より成る電極フィルム上
に負極活物質を含有する負極塗料が塗布されてなる負極
３と、これら正極２および負極３との間に介在されるセ
パレータ４とが積層されかつ渦巻状に巻回された状態
で、非水電解液とともに円筒状の金属製電池缶５内に収
納され、この電池缶５の開口部に金属製の蓋体６をかし
め付けて密閉されて構成される。
【００１７】図１に示す本発明の非水電解液二次電池１
においては、正極２および負極３は、これらから導出さ
れた正極リード７および負極リード８によってそれぞれ
電池缶５または蓋体６に電気的に接続され、これら電池
缶５または蓋体６と正極リード７または負極リード８と
を介して外部と導通される。
においては、正極２および負極３は、これらから導出さ
れた正極リード７および負極リード８によってそれぞれ
電池缶５または蓋体６に電気的に接続され、これら電池
缶５または蓋体６と正極リード７または負極リード８と
を介して外部と導通される。
【００１８】この非水電解液二次電池１においては、正
極２に使用する正極活物質として、リチウム含有化合物
が用いられる。リチウム含有化合物としては、ＬｉX Ｍ
Ｏ2（式中Ｍは、１種類以上の遷移金属を表し、Ｘは、
０．０５≦Ｘ≦１．１０である。）で表されるリチウム
遷移金属複合酸化物があげられ、なかでもＬｉＣｏ
Ｏ 2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 等が好ましい。こ
のようなリチウム遷移金属複合酸化物、例えばリチウ
ム、コバルト、ニッケル、マンガンの炭素塩、硝酸塩、
酸化物、水酸化物等を出発原料とし、これらを組成に応
じた量で混合し、６００℃〜１０００℃の温度範囲で焼
成することにより得られる。
極２に使用する正極活物質として、リチウム含有化合物
が用いられる。リチウム含有化合物としては、ＬｉX Ｍ
Ｏ2（式中Ｍは、１種類以上の遷移金属を表し、Ｘは、
０．０５≦Ｘ≦１．１０である。）で表されるリチウム
遷移金属複合酸化物があげられ、なかでもＬｉＣｏ
Ｏ 2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 等が好ましい。こ
のようなリチウム遷移金属複合酸化物、例えばリチウ
ム、コバルト、ニッケル、マンガンの炭素塩、硝酸塩、
酸化物、水酸化物等を出発原料とし、これらを組成に応
じた量で混合し、６００℃〜１０００℃の温度範囲で焼
成することにより得られる。
【００１９】負極３に使用する負極活物質としては、炭
素材料が用いられる。炭素材料としては、リチウムをド
ープかつ脱ドープすることが可能なものであればよく、
２０００℃以下の比較的低い温度で焼成して得られる低
結晶性炭素材料や、結晶化しやすい原料を３０００℃近
くの高温で処理した人造黒鉛や天然黒鉛等の高結晶性炭
素材料が用いられる。また、炭素材料としては、上述し
たものの他に、例えば熱分解炭素類、コークス類、黒鉛
類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体（フラン
樹脂等を適用な温度で焼成し炭素化したもの）、炭素繊
維、活性炭等を使用する。
素材料が用いられる。炭素材料としては、リチウムをド
ープかつ脱ドープすることが可能なものであればよく、
２０００℃以下の比較的低い温度で焼成して得られる低
結晶性炭素材料や、結晶化しやすい原料を３０００℃近
くの高温で処理した人造黒鉛や天然黒鉛等の高結晶性炭
素材料が用いられる。また、炭素材料としては、上述し
たものの他に、例えば熱分解炭素類、コークス類、黒鉛
類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体（フラン
樹脂等を適用な温度で焼成し炭素化したもの）、炭素繊
維、活性炭等を使用する。
【００２０】非水電解液については、有機溶媒に電解質
を溶解したものを用いる。
を溶解したものを用いる。
【００２１】有機溶媒としては、特に限定されるもので
はないが、例えばエチレンカーボネートやプロピレンカ
ーボネート等の環状カーボネート、ジメチルカーボネー
トやジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート、γ−
ブチロラクトンやγ−バレロラクトン等の環状エステ
ル、酢酸エチルやプロピオン酸メチル等の鎖状エステ
ル、テトラヒドロフランや１，２−ジメトキシエタン等
のエーテル等も挙げられる。上述した有機溶媒は、１種
を単独で使用しても、また２種以上を混合して使用して
もよい。
はないが、例えばエチレンカーボネートやプロピレンカ
ーボネート等の環状カーボネート、ジメチルカーボネー
トやジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート、γ−
ブチロラクトンやγ−バレロラクトン等の環状エステ
ル、酢酸エチルやプロピオン酸メチル等の鎖状エステ
ル、テトラヒドロフランや１，２−ジメトキシエタン等
のエーテル等も挙げられる。上述した有機溶媒は、１種
を単独で使用しても、また２種以上を混合して使用して
もよい。
【００２２】上述した有機溶媒に溶解される電解質とし
ては、溶媒に溶解しかつイオン伝導性を示すリチウム塩
であれば特に限定されるものではなく、例えばＬｉＰＦ
6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ4 、Ｌ
ｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＣ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）3 等
を挙げることができる。上述した電解質は、１種を単独
で使用しても、また２種以上を混合して使用してもよ
い。
ては、溶媒に溶解しかつイオン伝導性を示すリチウム塩
であれば特に限定されるものではなく、例えばＬｉＰＦ
6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ4 、Ｌ
ｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＣ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）3 等
を挙げることができる。上述した電解質は、１種を単独
で使用しても、また２種以上を混合して使用してもよ
い。
【００２３】水分吸着剤としては、ゼオライト、活性ア
ルミナ、活性炭、シリカゲル、多孔性ガラス等を例とし
て挙げることができる。但し、例えば活性アルミナ中に
含まれるソーダ分Ｎａ2 Ｏなどは、電解液中に溶け出し
た場合悪影響を及ぼすので、このような不純物を含む吸
着剤は、不純物を除去してから用いる。
ルミナ、活性炭、シリカゲル、多孔性ガラス等を例とし
て挙げることができる。但し、例えば活性アルミナ中に
含まれるソーダ分Ｎａ2 Ｏなどは、電解液中に溶け出し
た場合悪影響を及ぼすので、このような不純物を含む吸
着剤は、不純物を除去してから用いる。
【００２４】本発明の非水電解液二次電池においては、
非水電解液二次電池の容器内のいずれかの箇所に水分吸
着剤が添加されていればよく、例えば、負極合剤中、正
極合剤中、電解液中、セパレータ中に添加されているも
のが挙げられる。
非水電解液二次電池の容器内のいずれかの箇所に水分吸
着剤が添加されていればよく、例えば、負極合剤中、正
極合剤中、電解液中、セパレータ中に添加されているも
のが挙げられる。
【００２５】以下に、本発明の非水電解液二次電池の具
体的な実施例および比較例を挙げてそれぞれについて説
明する。
体的な実施例および比較例を挙げてそれぞれについて説
明する。
【００２６】（実施例１）水分吸着剤として、活性アル
ミナを使用し、これを正極合剤中に添加するものとす
る。先ず、この活性アルミナの脱ソーダ工程について以
下に示す。すなわち、平均粒径１１〔μｍ〕の低ソーダ
γアルミナを、１〔ｍｏｌ／ｌ〕水酸化リチウム水溶液
で、２時間攪拌後、静置し、上澄み液を除去してからｐ
Ｈ１０以下になるまで水洗濾過した。その後空気３００
℃で２４時間乾燥した。正極合剤は、リチウムマンガン
スピネル酸化物粉末を８５〔重量％〕と、上記脱ソーダ
処理を施した活性アルミナを５〔重量％〕と、導電助剤
として黒鉛粉末を６〔重量％〕と、結着剤のポリフッ化
ビニリデン４〔重量％〕とを混合し、この混合物をＮ−
メチル−２−ピロリドンに分散させてスラリー状にした
ものを、圧延によって製造された厚さ約２０μｍのアル
ミ箔による電極フィルム上に、塗布し、乾燥させてプレ
スし帯状電極を作製した。成形後の正極合剤の厚さは、
１４０μｍ程度であるとする。
ミナを使用し、これを正極合剤中に添加するものとす
る。先ず、この活性アルミナの脱ソーダ工程について以
下に示す。すなわち、平均粒径１１〔μｍ〕の低ソーダ
γアルミナを、１〔ｍｏｌ／ｌ〕水酸化リチウム水溶液
で、２時間攪拌後、静置し、上澄み液を除去してからｐ
Ｈ１０以下になるまで水洗濾過した。その後空気３００
℃で２４時間乾燥した。正極合剤は、リチウムマンガン
スピネル酸化物粉末を８５〔重量％〕と、上記脱ソーダ
処理を施した活性アルミナを５〔重量％〕と、導電助剤
として黒鉛粉末を６〔重量％〕と、結着剤のポリフッ化
ビニリデン４〔重量％〕とを混合し、この混合物をＮ−
メチル−２−ピロリドンに分散させてスラリー状にした
ものを、圧延によって製造された厚さ約２０μｍのアル
ミ箔による電極フィルム上に、塗布し、乾燥させてプレ
スし帯状電極を作製した。成形後の正極合剤の厚さは、
１４０μｍ程度であるとする。
【００２７】負極としては、難黒鉛化炭素９０〔重量
％〕と、結着剤のポリフッ化ビニリデン１０〔重量％〕
とを混合し、この混合物をＮ−メチル−２−ピロリドン
に分散させてスラリー状にしたものを、圧延によって製
造された厚さ約２０μｍの銅箔よりなる電極フィルム上
に塗布し、乾燥させてプレスし帯状電極を作製した。成
形後の負極合剤の厚さは、１００μｍ程度であるとす
る。
％〕と、結着剤のポリフッ化ビニリデン１０〔重量％〕
とを混合し、この混合物をＮ−メチル−２−ピロリドン
に分散させてスラリー状にしたものを、圧延によって製
造された厚さ約２０μｍの銅箔よりなる電極フィルム上
に塗布し、乾燥させてプレスし帯状電極を作製した。成
形後の負極合剤の厚さは、１００μｍ程度であるとす
る。
【００２８】電解液は、プロピレンカーボネートとジエ
チルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、Ｌｉ
ＰＦ6 を０．９５〔モル／リットル〕の割合で溶解した
溶液とした。
チルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、Ｌｉ
ＰＦ6 を０．９５〔モル／リットル〕の割合で溶解した
溶液とした。
【００２９】正極電極、負極電極、ポリエチレン製セパ
レータを円筒状に巻き、上記電解液を含浸させて、外径
１８〔ｍｍ〕、高さ６５〔ｍｍ〕の円筒型非水電解液二
次電池を作製した。
レータを円筒状に巻き、上記電解液を含浸させて、外径
１８〔ｍｍ〕、高さ６５〔ｍｍ〕の円筒型非水電解液二
次電池を作製した。
【００３０】（実施例２）水分吸着剤として、合成ゼオ
ライト（Ａ−４）を用いる。その他の条件は、上記（実
施例１）と同様にして、円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
ライト（Ａ−４）を用いる。その他の条件は、上記（実
施例１）と同様にして、円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
【００３１】（実施例３）水分吸着剤として、活性炭を
用いる。その他の条件は、上記（実施例１）と同様にし
て、円筒型非水電解液二次電池を作製した。
用いる。その他の条件は、上記（実施例１）と同様にし
て、円筒型非水電解液二次電池を作製した。
【００３２】（比較例１）水分吸着剤を用いない。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
【００３３】上記（実施例１）〜（実施例３）および
（比較例１）の円筒型非水電解液二次電池について、温
度２３℃において、充電電圧４．１〔Ｖ〕、充電電流１
０００〔ｍＡ〕で３時間充電後、７００〔ｍＡ〕定電流
で電圧２．５〔Ｖ〕までの放電を１サイクルとした充放
電サイクルを行った。図２に、上記（実施例１）〜（実
施例３）および（比較例１）の円筒型非水電解液二次電
池の充放電サイクル時における初期放電容量に対する放
電容量維持率〔％〕の推移を示す。図２では、サイクル
回数に従い、（実施例１）〜（実施例３）および（比較
例１）のいずれも容量が低下することがわかる。しかし
ながら、放電容量維持率の低下速度について、水分吸着
剤を有する（実施例１）〜（実施例３）と、水分吸着剤
を有さないもの（比較例１）とを比較すると、水分吸着
剤を添加することが、放電容量維持率の低下の抑制に効
果的であることがわかった。
（比較例１）の円筒型非水電解液二次電池について、温
度２３℃において、充電電圧４．１〔Ｖ〕、充電電流１
０００〔ｍＡ〕で３時間充電後、７００〔ｍＡ〕定電流
で電圧２．５〔Ｖ〕までの放電を１サイクルとした充放
電サイクルを行った。図２に、上記（実施例１）〜（実
施例３）および（比較例１）の円筒型非水電解液二次電
池の充放電サイクル時における初期放電容量に対する放
電容量維持率〔％〕の推移を示す。図２では、サイクル
回数に従い、（実施例１）〜（実施例３）および（比較
例１）のいずれも容量が低下することがわかる。しかし
ながら、放電容量維持率の低下速度について、水分吸着
剤を有する（実施例１）〜（実施例３）と、水分吸着剤
を有さないもの（比較例１）とを比較すると、水分吸着
剤を添加することが、放電容量維持率の低下の抑制に効
果的であることがわかった。
【００３４】さらに、（実施例１）〜（実施例３）を比
較すると、水分吸着剤としてゼオライトを用いた（実施
例２）が、特に放電容量維持率の低下速度が遅く、放電
容量維持率の低下の抑制に効果的であることがわかっ
た。
較すると、水分吸着剤としてゼオライトを用いた（実施
例２）が、特に放電容量維持率の低下速度が遅く、放電
容量維持率の低下の抑制に効果的であることがわかっ
た。
【００３５】次に、上記（実施例１）〜（実施例３）お
よび（比較例１）に示した非水電解液二次電池の放電容
量維持率の低下速度について評価を行った後、各電池か
ら電解液を抽出し、これらの水分量を測定した。（表
１）に、（実施例１）〜（実施例３）および（比較例
１）の非水電解液二次電池における、電解液注液前、電
解液注液直後、および上記サイクル試験後におけるそれ
ぞれの水分量を、カールフィッシャー水分測定装置によ
り測定した結果を示す。
よび（比較例１）に示した非水電解液二次電池の放電容
量維持率の低下速度について評価を行った後、各電池か
ら電解液を抽出し、これらの水分量を測定した。（表
１）に、（実施例１）〜（実施例３）および（比較例
１）の非水電解液二次電池における、電解液注液前、電
解液注液直後、および上記サイクル試験後におけるそれ
ぞれの水分量を、カールフィッシャー水分測定装置によ
り測定した結果を示す。
【００３６】
【表１】
【００３７】（表１）に示されているように、水分吸着
剤を添加した（実施例１）〜（実施例３）においては、
水分吸着剤を添加しない（比較例１）と比較して、電池
内の水分量を著しく低減化させることができ、これによ
って、非水電解液二次電池の放電容量維持率の低下を抑
制できることがわかった。
剤を添加した（実施例１）〜（実施例３）においては、
水分吸着剤を添加しない（比較例１）と比較して、電池
内の水分量を著しく低減化させることができ、これによ
って、非水電解液二次電池の放電容量維持率の低下を抑
制できることがわかった。
【００３８】次に、水分吸着剤として、活性アルミナ、
ゼオライトを用い、正極合剤中に添加量を変化させて添
加した場合の、放電容量の変化について測定した。
ゼオライトを用い、正極合剤中に添加量を変化させて添
加した場合の、放電容量の変化について測定した。
【００３９】（実施例４）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を８９〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を８９〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
【００４０】（実施例５）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を８８〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は２〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を８８〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は２〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
【００４１】（実施例６）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を８７〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は３〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を８７〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は３〔重量％〕とした。その他
の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非水
電解液二次電池を作製した。
【００４２】（実施例７）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を８０〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１０〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を８０〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１０〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
【００４３】（実施例８）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を７５〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１５〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を７５〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は１５〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
【００４４】（実施例９）正極合剤は、リチウムマンガ
ン酸化物を７０〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は２０〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
ン酸化物を７０〔重量％〕とし、水分吸着剤として、活
性アルミナを用い添加量は２０〔重量％〕とした。その
他の条件は、上記（実施例１）と同様にして、円筒型非
水電解液二次電池を作製した。
【００４５】（実施例１０）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は１〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例４）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は１〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例４）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
【００４６】（実施例１１）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は２〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例５）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は２〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例５）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
【００４７】（実施例１２）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は３〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例６）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は３〔重量％〕とした。そ
の他の条件は、上記（実施例６）と同様にして、円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
【００４８】（実施例１３）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は１０〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例７）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は１０〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例７）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
【００４９】（実施例１４）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は１５〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例８）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は１５〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例８）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
【００５０】（実施例１５）水分吸着剤として、ゼオラ
イト（Ａ−４）を用い添加量は２０〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例９）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
イト（Ａ−４）を用い添加量は２０〔重量％〕とした。
その他の条件は、上記（実施例９）と同様にして、円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
【００５１】上記（実施例４）〜（実施例１５）に示し
た円筒型非水電解液二次電池について、上記（実施例
１）〜（実施例３）および（比較例１）において行った
充放電サイクル試験と同様の試験を行い、各電池の初期
放電容量と、３００サイクル目の放電容量を測定した。
この測定結果について図３に示す。図３中、合成ゼオラ
イトを使用した場合の初期放電容量を○で示し、活性ア
ルミナを使用した場合の初期放電容量を□で示し、合成
ゼオライトを使用した場合の３００サイクル目の放電容
量を△で示し、活性アルミナを使用した場合の３００サ
イクル目の放電容量を×で示した。なお、上記（実施例
１）の活性アルミナを５〔重量％〕添加した電池、（実
施例２）の合成ゼオライトを５〔重量％〕添加した電
池、および（比較例１）の水分吸着剤を添加しなかった
電池についても、同様の測定を行い、図３中に示した。
た円筒型非水電解液二次電池について、上記（実施例
１）〜（実施例３）および（比較例１）において行った
充放電サイクル試験と同様の試験を行い、各電池の初期
放電容量と、３００サイクル目の放電容量を測定した。
この測定結果について図３に示す。図３中、合成ゼオラ
イトを使用した場合の初期放電容量を○で示し、活性ア
ルミナを使用した場合の初期放電容量を□で示し、合成
ゼオライトを使用した場合の３００サイクル目の放電容
量を△で示し、活性アルミナを使用した場合の３００サ
イクル目の放電容量を×で示した。なお、上記（実施例
１）の活性アルミナを５〔重量％〕添加した電池、（実
施例２）の合成ゼオライトを５〔重量％〕添加した電
池、および（比較例１）の水分吸着剤を添加しなかった
電池についても、同様の測定を行い、図３中に示した。
【００５２】図３に示すように、水分吸着剤を１〜７
〔重量％〕程度添加した電池、さらに望ましくは２〜５
〔重量％〕程度添加した電池においては、３００サイク
ル充放電試験を行った後においても、高い放電容量が得
られることがわかった。
〔重量％〕程度添加した電池、さらに望ましくは２〜５
〔重量％〕程度添加した電池においては、３００サイク
ル充放電試験を行った後においても、高い放電容量が得
られることがわかった。
【００５３】次に、水分吸着剤を負極合剤中に添加した
場合の例について説明する。
場合の例について説明する。
【００５４】（実施例１６）難黒鉛化炭素８５〔重量
％〕と、結着剤のポリフッ化ビニリデン１０〔重量％〕
と、水分吸着剤として活性アルミナを５〔重量％〕とを
混合し、この混合物をＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状にしたものを、圧延によって製造さ
れた厚さ約２０μｍの銅箔に塗布し、乾燥させてプレス
し帯状の負極電極を作製した。水分吸着剤を添加しない
で作製した正極電極を用いたこと以外は、上記（実施例
１）と同様の手法で円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
％〕と、結着剤のポリフッ化ビニリデン１０〔重量％〕
と、水分吸着剤として活性アルミナを５〔重量％〕とを
混合し、この混合物をＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状にしたものを、圧延によって製造さ
れた厚さ約２０μｍの銅箔に塗布し、乾燥させてプレス
し帯状の負極電極を作製した。水分吸着剤を添加しない
で作製した正極電極を用いたこと以外は、上記（実施例
１）と同様の手法で円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
【００５５】（実施例１７）水分吸着剤として合成ゼオ
ライトを適用したこと以外は、（実施例１６）と同様に
して円筒型非水電解液二次電池を作製した。
ライトを適用したこと以外は、（実施例１６）と同様に
して円筒型非水電解液二次電池を作製した。
【００５６】（実施例１８）水分吸着剤として活性炭を
適用したこと以外は、（実施例１６）と同様にして円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
適用したこと以外は、（実施例１６）と同様にして円筒
型非水電解液二次電池を作製した。
【００５７】（実施例１６）〜（実施例１８）の非水電
解液二次電池について、上述した充放電サイクル試験と
同様の試験を行い、それぞれの電池の初期放電容量に対
する３００サイクル目の放電容量維持率を求めた。この
結果を（表２）に示す。なお、この（表２）には、上記
（実施例１）〜（実施例３）および（比較例１）の非水
電解液二次電池についての初期放電容量に対する３００
サイクル目の放電容量維持率も示した。
解液二次電池について、上述した充放電サイクル試験と
同様の試験を行い、それぞれの電池の初期放電容量に対
する３００サイクル目の放電容量維持率を求めた。この
結果を（表２）に示す。なお、この（表２）には、上記
（実施例１）〜（実施例３）および（比較例１）の非水
電解液二次電池についての初期放電容量に対する３００
サイクル目の放電容量維持率も示した。
【００５８】
【表２】
【００５９】（表２）に示すように、負極合剤中に水分
吸着剤を添加して非水電解液二次電池を作製した場合
の、初期放電容量に対する３００サイクル目の放電容量
維持率は、正極合剤中に水分吸着剤を添加した場合に比
較すると、その効果はやや劣るものの、水分吸着剤を添
加しなかった（比較例１）の電池に比較すれば、放電容
量維持率は高い値が得られ、電池特性の向上を図ること
ができる。
吸着剤を添加して非水電解液二次電池を作製した場合
の、初期放電容量に対する３００サイクル目の放電容量
維持率は、正極合剤中に水分吸着剤を添加した場合に比
較すると、その効果はやや劣るものの、水分吸着剤を添
加しなかった（比較例１）の電池に比較すれば、放電容
量維持率は高い値が得られ、電池特性の向上を図ること
ができる。
【００６０】上述した例においては、水分吸着剤を、正
極合剤中、負極合剤中に添加させた場合の非水電解液二
次電池について説明したが、本発明の非水電解液二次電
池は、これらの例に限定されるものではない。すなわ
ち、非水電解液二次電池中の水分を除去するために効果
を奏する箇所であれば、非水電解液二次電池の缶中のい
かなる箇所においてもよく、例えば、セパレータを構成
する樹脂中に、上記水分吸着剤の微粒子を分散させた
り、電解液中に水分吸着剤の微粒子を懸濁させたりする
こともできる。
極合剤中、負極合剤中に添加させた場合の非水電解液二
次電池について説明したが、本発明の非水電解液二次電
池は、これらの例に限定されるものではない。すなわ
ち、非水電解液二次電池中の水分を除去するために効果
を奏する箇所であれば、非水電解液二次電池の缶中のい
かなる箇所においてもよく、例えば、セパレータを構成
する樹脂中に、上記水分吸着剤の微粒子を分散させた
り、電解液中に水分吸着剤の微粒子を懸濁させたりする
こともできる。
【００６１】上述した実施例においては、水分吸着剤と
して、活性アルミナ、ゼオライト、活性炭を添加した場
合について説明したが、本発明の非水電解液二次電池に
おいては、これらの例に限定されることなく、水分吸着
剤としてシリカゲル、多孔質ガラスを適用することもで
き、これらを用いた場合においても、水分量の低減化が
図られ、電池の放電容量の維持率を高い値に保持するこ
とができる。
して、活性アルミナ、ゼオライト、活性炭を添加した場
合について説明したが、本発明の非水電解液二次電池に
おいては、これらの例に限定されることなく、水分吸着
剤としてシリカゲル、多孔質ガラスを適用することもで
き、これらを用いた場合においても、水分量の低減化が
図られ、電池の放電容量の維持率を高い値に保持するこ
とができる。
【００６２】
【発明の効果】本発明の非水電解液二次電池において
は、非水電解液二次電池内のいずれかの部分、例えば電
極合剤内、セパレータへの保持、電解液中への懸濁等に
より水分吸着剤を添加したことにより、電池の電解液中
の水分量を低減化させることができ、これにより、充放
電を繰り返した後においても、放電容量を高い値に保持
させることができ、電池の特性の向上を図ることができ
た。
は、非水電解液二次電池内のいずれかの部分、例えば電
極合剤内、セパレータへの保持、電解液中への懸濁等に
より水分吸着剤を添加したことにより、電池の電解液中
の水分量を低減化させることができ、これにより、充放
電を繰り返した後においても、放電容量を高い値に保持
させることができ、電池の特性の向上を図ることができ
た。
【図１】本発明の非水電解液二次電池の一例の概略斜視
図を示す。
図を示す。
【図２】非水電解液二次電池の正極合剤中に水分吸着剤
を含有させたものと、させないものとの、充放電サイク
ル数と、電池の容量維持率との関係。
を含有させたものと、させないものとの、充放電サイク
ル数と、電池の容量維持率との関係。
【図３】水分吸着剤の添加量と、放電容量との関係図を
示す。
示す。
１ 非水電解液二次電池、２ 正極、３ 負極、４ セ
パレータ、５ 電池缶、６ 蓋体、７ 正極リード、８
負極リード
パレータ、５ 電池缶、６ 蓋体、７ 正極リード、８
負極リード
Claims (11)
- 【請求項１】 リチウムイオンのドープおよび脱ドープ
が可能な材料を負極とし、 リチウム複合酸化物を正極とした非水電解液二次電池で
あって、 上記非水電解液二次電池内に、水分吸着剤が添加されて
いることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 【請求項２】 上記水分吸着剤が、負極合剤中に添加さ
れていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液
二次電池。 - 【請求項３】 上記水分吸着剤が、正極合剤中に添加さ
れていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液
二次電池。 - 【請求項４】 上記水分吸着剤が、電解液中に添加され
ていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二
次電池。 - 【請求項５】 上記水分吸着剤が、セパレータ中に添加
されていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解
液二次電池。 - 【請求項６】 上記負極活物質を、炭素材料、リチウム
金属あるいはリチウム合金とし、上記正極材料を、リチ
ウムコバルト酸、あるいはリチウムマンガン酸としたこ
とを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項７】 上記水分吸着剤が、ゼオライトであるこ
とを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項８】 上記水分吸着剤が、活性アルミナである
ことを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電
池。 - 【請求項９】 上記水分吸着剤が、活性炭であることを
特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項１０】 上記水分吸着剤が、シリカゲルである
ことを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電
池。 - 【請求項１１】 上記水分吸着剤が、多孔性ガラスであ
ることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP30071299A JP2001126766A (ja) | 1999-10-22 | 1999-10-22 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP30071299A JP2001126766A (ja) | 1999-10-22 | 1999-10-22 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001126766A true JP2001126766A (ja) | 2001-05-11 |
Family
ID=17888196
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP30071299A Pending JP2001126766A (ja) | 1999-10-22 | 1999-10-22 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001126766A (ja) |
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| WO2022168847A1 (ja) | 2021-02-05 | 2022-08-11 | 株式会社クラレ | 非水電解質二次電池用正極添加剤、それを含む非水電解質二次電池用正極活物質組成物、非水電解質二次電池用正極およびこれを備える非水電解質二次電池 |
-
1999
- 1999-10-22 JP JP30071299A patent/JP2001126766A/ja active Pending
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