JP2009513774A - 低透過性熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
(Φd/Φm)×(ηm/ηd)<1.0
(式中、熱可塑性エラストマー組成物中の連続相成分及び分散相成分の体積分率が、Φm及びΦdであり、そしてこれらの成分の溶融粘度が、ηm及びηdである)
を使用して、体積分率及び溶融粘度を定義すること並びに更に、分散したゴム粒子サイズドメインを減少し、耐久性を改良するために、粘度の比ηm/ηdを1に近づけることが提案された。しかしながら、特許文献3に於いて、低温での耐久性は、ゴム粒子サイズを減少することだけによっては不十分であったことが報告されている。
の高い含有量(好ましくは、NMRによって測定したとき、60〜95%)を含有する。
を含有する共重合体として特徴付けることができる。望ましいハロゲンは、塩素、臭素又はこれらの組合せである。好ましくは、R及びR1は、それぞれ、水素である。−CRR1H及び−CRR1X基は、オルト、メタ又はパラ位で、好ましくはパラ位で、スチレン環上で置換されていてよい。一つの態様に於いて、共重合体構造中に存在するp−置換スチレンの60モル%以下は、上記の官能化された構造(2)であってよく、他の態様に於いて、0.1〜5モル%であってよい。更に他の態様に於いて、官能化された構造(2)の量は、0.4〜1モル%である。官能基Xは、ハロゲン又は他の基、例えばカルボン酸;カルボキシ塩;カルボキシエステル、アミド及びイミド;ヒドロキシ;アルコキシド;フェノキシド;チオレート;チオエーテル;キサンテート;シアニド;シアネート;アミノ及びこれらの混合物による、ベンジル性ハロゲンの求核的置換によって含有させることができる幾つかの他の官能基であってよい。これらの官能化されたイソモノオレフィンコポリマー、これらの製造方法、官能化方法及び硬化方法は米国特許第5,162,445号に更に詳しく開示されている。
式中、mは、コポリマー序列分布パラメーターであり、
Aはコポリマー中のp−アルキルスチレン対イソオレフィンのモル比であり、そして
Fは、コポリマー中のp−アルキルスチレン−イソオレフィン−p−アルキルスチレントリアドフラクションである。
式中、mはコポリマー序列分布パラメーターであり、
Aはコポリマー中のマルチオレフィン対イソオレフィンのモル比であり、そして
Fはコポリマー中のイソオレフィン−マルチオレフィン−マルチオレフィントリアドフラクションである。
パラメーターK及びαは、Mwに対する極限粘度数の二重対数プロットから得られ、アルファは勾配であり、Kは切片である。線状標準物質について確立された関係からの顕著な偏差は、長鎖分岐の存在を示す。一般的に、線状関係からのより顕著な偏差を示すサンプルは、より顕著な長鎖分岐を含有する。尺度係数g′は、また、決定された線状関係からの偏差を示す。
g′の値は、1以下であり且つ0以上であると定義される。g′が、1に等しいか又は1にほぼ等しいとき、ポリマーは線状であると考えられる。g′が、1よりも著しく小さいとき、サンプルは分岐した長鎖である。例えばE.F.Casassa及びG.C.Berry、”Comprehensive Polymer Science”、第2巻、(71−120)、G.Allen及びJ.C.Bevington編、Pergamon Press、ニューヨーク、1988参照。三重検出SECに於いて、g′は、クロマトグラフィー曲線のそれぞれのデータスライス(data slice)について計算される。粘度平均g′又はg′vis.avg.は、分子量分布全体に亘って計算される。尺度係数g′vis.avg.は、サンプルの平均極限粘度数から計算される。
他の好ましいハロゲン化エラストマー又はゴムには、国際特許出願公開第01/21672A1号に記載されているようなハロゲン化イソブチレン−p−メチルスチレン−イソプレンコポリマーが含まれる。流体透過防止層中で有用なハロゲン化ゴムは、同じか又は異なっていてよい。
a)ポリアミド樹脂:ナイロン6(N6)、ナイロン66(N66)、ナイロン46(N46)、ナイロン11(N11)、ナイロン12(N12)、ナイロン610(N610)、ナイロン612(N612)、ナイロン6/66コポリマー(N6/66)、ナイロン6/66/610(N6/66/610)、ナイロンMXD6(MXD6)、ナイロン6T(N6T)、ナイロン6/6Tコポリマー、ナイロン66/PPコポリマー、ナイロン66/PPSコポリマー;
b)ポリエステル樹脂:ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンイソフタレート(PEI)、PET/PEIコポリマー、ポリアクリレート(PAR)、ポリブチレンナフタレート(PBN)、液晶ポリエステル、ポリオキシアルキレンジイミド二酸/ポリブチレンテレフタレートコポリマー及びその他の芳香族ポリエステル;
c)ポリニトリル樹脂:ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメタクリロニトリル、アクリロニトリル−スチレンコポリマー(AS)、メタクリロニトリル−スチレンコポリマー、メタクリロニトリル−スチレン−ブタジエンコポリマー;
d)ポリメタクリレート樹脂:ポリメチルメタクリレート、ポリエチルアクリレート;
e)ポリビニル樹脂(例示のためであって、限定されない):酢酸ビニル(EVA)、ポリビニルアルコール(PVA)、ビニルアルコール/エチレンコポリマー(EVOA)、ポリ塩化ビニリデン(PVDC)、ポリ塩化ビニル(PVC)、ポリビニル/ポリビニリデンコポリマー、ポリ塩化ビニリデン/メタクリレートコポリマー;
f)セルロース樹脂:酢酸セルロース、酢酸酪酸セルロース;
g)フッ素樹脂:ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリフッ化ビニル(PVF)、ポリクロロフルオロエチレン(PCTFE)、テトラフルオロエチレン/エチレンコポリマー(ETFE);
h)ポリイミド樹脂:芳香族ポリイミド;
i)ポリスルホン;
j)ポリアセタール;
k)ポリアクトン(polyactone);
l)ポリフェニレンオキシド及びポリフェニレンスルフィド;
m)スチレン−無水マレイン酸;
n)芳香族ポリケトン並びに
o)a)〜n)(含む)の任意及び全ての混合物並びにa)〜n)(含む)のそれぞれ内の例示的又は実例を挙げたエンジニアリング樹脂の任意の混合物
の1種又はそれ以上を含む、任意の熱可塑性ポリマー、コポリマー又はこれらの混合物であるとして定義される。
1.(A)少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマー及び
(B)少なくとも1種の、約170℃〜約260℃の融点を有するナイロン樹脂並びに
(C)20,000ダルトン又はそれ以下の重量平均分子量を有するポリアミドからなる可塑剤を含んでなり、
(1)前記少なくとも1種のエラストマーが、前記ナイロンの連続相中の、加硫された小さい粒子の分散相として、存在し、
(2)前記エラストマー粒子が動的加硫によって形成された、熱可塑性エラストマー組成物。
2.前記可塑剤が1000〜18,000ダルトンの重量平均分子量を有する1項に記載の組成物。
3.前記可塑剤が、200℃での約15Pa−s未満の粘度を有する1又は2項に記載の組成物。
4.前記粘度が約0.05〜約12Pa−sである3項に記載の組成物。
5.前記粘度が約0.2〜約10Pa−sである3項に記載の組成物。
6.前記エラストマー粒子の硬化度が、組成及びエラストマーが加硫される条件に基づいて、前記エラストマーが到達できる最大硬化度の少なくとも約50%である1、2、3、4又は5項に記載の組成物。
7.前記硬化度が、約60%〜約95%よりも大きい、約65%〜約95%、約70%〜約95%、約75%〜約90%よりも大きい、約80%〜約98%、約85%〜約95%及び約85%〜約99%からなる群から選択される6項に記載の組成物。
8.前記硬化度が少なくとも約80%である6項に記載の組成物。
9.充填材及び相溶化剤からなる群から選択された少なくとも1種の成分を更に含む1、2、3、4、5、6、7又は8項に記載の組成物。
10.前記ナイロン樹脂が(i)ナイロン11又はナイロン12と(ii)ナイロン6/66コポリマーとの混合物を含み、(i)/(ii)の組成物比が約10/90〜約90/10である1、2、3、4、5、6、7、8又は9項に記載の組成物。
11.前記(i)/(ii)の組成物比が約30/70〜約85/15である10項に記載の組成物。
12.前記少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマーがハロゲン化ブチルゴム、ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマー、ハロゲン化イソブチレン−p−メチルスチレン−イソプレンコポリマー、ハロゲン化分岐ブチルゴム及びハロゲン化星状分岐ブチルゴムからなる群から選択される1、2、3、4、5、6、7、8、9、10又は11項に記載の組成物。
13.前記ハロゲン化ブチルゴムが下記のハロゲン化構造:
の高い含有量を含む12項に記載の組成物。
14.ハロゲンが、臭素及び塩素からなる群から選択される12又は13項に記載の組成物。
15.前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがC4〜C7イソオレフィンを含む、12項に記載の組成物。
16.前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがハロゲン化ポリ(イソブチレン−共−p−メチルスチレン)コポリマーを含む15項に記載の組成物。
17.前記ハロゲンが臭素である16項に記載の組成物。
18.(A)少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマー及び
(B)少なくとも1種の、約170℃〜約260℃の融点を有し、そして複素粘度を示すナイロン樹脂並びに
(C)下記の可塑剤の実質的な不存在下で実質的に同じ組成物によって示される、酸素に対する透過度のレベルを実質的に保持しながら、前記少なくとも1種のナイロン樹脂の複素粘度を低下させるために適している可塑剤を含んでなる熱可塑性エラストマー組成物であって、
(1)前記少なくとも1種のエラストマーが、前記ナイロンの連続相中の、加硫された小粒子の分散相として存在し、
(2)前記エラストマー粒子が動的加硫によって形成された、熱可塑性エラストマー組成物。
19.前記少なくとも1種のナイロン樹脂の前記複素粘度が、前記可塑剤の存在下で、前記可塑剤の実質的な不存在下での前記ナイロンに比較して、約5%〜約75%低下される18項に記載の組成物。
20.前記低下が約7%〜約70%である19項に記載の組成物。
21.前記低下が約9%〜約68%である19項に記載の組成物。
22.前記低下が約10%〜約65%である19項に記載の組成物。
23.前記組成物の酸素に対する透過度が、前記可塑剤の実質的な不存在下で前記組成物によって示されるものの約75%〜約175%である18、19、20、21又は22項に記載の組成物。
24.前記エラストマー粒子の硬化度が、組成及びエラストマーが加硫される条件に基づいて、前記エラストマーが到達できる最大硬化度の少なくとも約50%である18、19、20、21、22又は23項に記載の組成物。
25.前記硬化度が、約60%〜約95%よりも大きい、約65%〜約95%、約70%〜約95%、約75%〜約90%よりも大きい、約80%〜約98%、約85%〜約95%及び約85%〜約99%からなる群から選択される24項に記載の組成物。
26.前記硬化度が少なくとも約80%である24項に記載の組成物。
27.更に、充填材及び相溶化剤からなる群から選択された少なくとも1種の成分を更に含む18、19、20、21、22、23、24、25又は26項に記載の組成物。
28.前記ナイロン樹脂が、(i)ナイロン11又はナイロン12と(ii)ナイロン6/66コポリマーとの混合物を含み、(i)/(ii)の組成物比が約10/90〜約90/10である18、19、20、21、22、23、24、25、26又は27項に記載の組成物。
29.前記(i)/(ii)の組成物比が約30/70〜約85/15である28項に記載の組成物。
30.前記少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマーがハロゲン化ブチルゴム、ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマー、ハロゲン化イソブチレン−p−メチルスチレン−イソプレンコポリマー、ハロゲン化分岐ブチルゴム及びハロゲン化星状分岐ブチルゴムからなる群から選択される18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28又は29項に記載の組成物。
31.前記ハロゲン化ブチルゴムが下記のハロゲン化構造:
の高い含有量を含む30項に記載の組成物。
32.ハロゲンが臭素及び塩素からなる群から選択される30又は31項に記載の組成物。
33.前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーが、C4〜C7イソオレフィンを含む30項に記載の組成物。
34.前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーが、ハロゲン化ポリ(イソブチレン−共−p−メチルスチレン)コポリマーを含む33項に記載の組成物。
35.前記ハロゲンが臭素である34項に記載の組成物。
36.1〜35項の任意の1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物を含む空気透過防止層を含んでなる空気入りタイヤ。
37.ホースチューブ材料の少なくとも1個の層として、1〜35項の任意の1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物を含んでなるホース。
Claims (38)
- (A)少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマー及び
(B)少なくとも1種の、約170℃〜約260℃の融点を有するナイロン樹脂並びに
(C)20,000ダルトン又はそれ以下の重量平均分子量を有するポリアミドからなる可塑剤を含んでなり、
(1)前記少なくとも1種のエラストマーが、前記ナイロンの連続相中の、加硫された小さい粒子の分散相として、存在し、
(2)前記エラストマー粒子が動的加硫によって形成された、熱可塑性エラストマー組成物。 - 前記可塑剤が1000〜18,000ダルトンの重量平均分子量を有する請求項1に記載の組成物。
- 前記可塑剤が200℃で約15Pa−s未満の粘度を有する請求項1又は2に記載の組成物。
- 前記粘度が約0.05〜約12Pa−sである請求項3に記載の組成物。
- 前記粘度が約0.2〜約10Pa−sである請求項3に記載の組成物。
- 前記エラストマー粒子の硬化度が、組成及びエラストマーが加硫される条件に基づいて、前記エラストマーが到達できる最大硬化度の少なくとも約50%である請求項1〜5のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記硬化度が約60%〜約99%である請求項6に記載の組成物。
- 前記硬化度が少なくとも約80%である請求項6に記載の組成物。
- 更に、充填材及び相溶化剤からなる群から選択された少なくとも1種の成分を更に含む請求項1〜8のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記ナイロン樹脂が(i)ナイロン11又はナイロン12と(ii)ナイロン6/66コポリマーとの混合物を含んでなり、(i)/(ii)の組成比が約10/90〜約90/10である請求項1〜9のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記(i)/(ii)の組成比が約30/70〜約85/15である請求項10に記載の組成物。
- 前記少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマーがハロゲン化ブチルゴム、ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマー、ハロゲン化イソブチレン−p−メチルスチレン−イソプレンコポリマー、ハロゲン化分岐ブチルゴム及びハロゲン化星状分岐ブチルゴムからなる群から選択される請求項1〜11のいずれか1項に記載の組成物。
- ハロゲンが臭素及び塩素からなる群から選択される請求項12又は13に記載の組成物。
- 前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがC4〜C7イソオレフィンを含む請求項12に記載の組成物。
- 前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがハロゲン化ポリ(イソブチレン−共−p−メチルスチレン)コポリマーを含む請求項15に記載の組成物。
- 前記ハロゲンが臭素である請求項16に記載の組成物。
- (A)少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマー及び
(B)少なくとも1種の、約170℃〜約260℃の融点を有し、そして複素粘度を示すナイロン樹脂並びに
(C)下記の可塑剤の実質的な不存在下で実質的に同じ組成物によって示される、酸素に対する透過度のレベルを実質的に保持しながら、前記少なくとも1種のナイロン樹脂の複素粘度を低下させるために適している可塑剤を含んでなり、
(1)前記少なくとも1種のエラストマーが、前記ナイロンの連続相中に、加硫された小粒子の分散相として存在し、
(2)前記エラストマー粒子が動的加硫によって形成されたものである、熱可塑性エラストマー組成物。 - 前記可塑剤の存在下での少なくとも1種のナイロン樹脂の複素粘度が、可塑剤の実質的な不存在下でのナイロンに比較して、約5%〜約75%低下する請求項18に記載の組成物。
- 前記低下が約7%〜約70%である請求項19に記載の組成物。
- 前記低下が約9%〜約68%である請求項19に記載の組成物。
- 前記低下が約10%〜約65%である請求項19に記載の組成物。
- 前記組成物の酸素に対する透過度が前記可塑剤の実質的な不存在下で組成物によって示されるものの約75%〜約175%である請求項18〜22のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記エラストマー粒子の硬化度が、その組成及びエラストマーが加硫される条件に基づいて、前記エラストマーが到達できる最大硬化度の少なくとも約50%である請求項18〜23のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記硬化度が約60%〜約99%である請求項24に記載の組成物。
- 前記硬化度が少なくとも約80%である請求項24に記載の組成物。
- 充填材及び相溶化剤からなる群から選択された少なくとも1種の成分を更に含む請求項18〜26のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記ナイロン樹脂が(i)ナイロン11又はナイロン12と(ii)ナイロン6/66コポリマーとの混合物を含んでなり、(i)/(ii)の組成比が約10/90〜約90/10である請求項18〜27のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記(i)/(ii)の組成比が約30/70〜約85/15である請求項28に記載の組成物。
- 前記少なくとも1種のハロゲン化イソブチレン含有エラストマーがハロゲン化ブチルゴム、ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマー、ハロゲン化イソブチレン−p−メチルスチレン−イソプレンコポリマー、ハロゲン化分岐ブチルゴム及びハロゲン化星状分岐ブチルゴムからなる群から選択される請求項18〜29のいずれか1項に記載の組成物。
- ハロゲンが臭素及び塩素からなる群から選択される請求項30又は31に記載の組成物。
- 前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがC4〜C7イソオレフィンを含む請求項30に記載の組成物。
- 前記ハロゲン化イソオレフィン/パラ−アルキルスチレンコポリマーがハロゲン化ポリ(イソブチレン−共−p−メチルスチレン)コポリマーを含む請求項33に記載の組成物。
- 前記ハロゲンが臭素である請求項34に記載の組成物。
- 請求項1〜35のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物を含む空気透過防止層を含んでなる空気入りタイヤ。
- 請求項1〜35のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物を、ホースチューブ材料の少なくとも1つの層として、含んでなるホース。
- (A)約55重量%の臭素化イソブチレン−p−メチルスチレンエラストマー及び
(B)約40重量%のナイロン6/66コポリマー樹脂並びに
(C)約4重量%の、200℃で約4パスカル−秒の粘度を有するナイロン樹脂
から本質的になる可塑剤
の動的に加硫された混合物から本質的になり、
前記エラストマーが、前記ナイロンの連続相中に動的に加硫された小粒子の分散相として存在し、そして前記動的加硫が二軸スクリュー押出機内で実施される熱可塑性エラストマー組成物。
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