JP2009060149A - 積層型光電変換装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、複数の光電変換層を重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有する透明導電層であり、中間層を挟持する1組の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する。
【選択図】図15
Description
また、積層型光電変換装置構造においては、上述したように、前記中間層を設けた場合には、該中間層における光反射及び光吸収によりボトムセル内への入射光量を減少させてしまうという現象が避けられないため、光の利用効率を制限してしまっているという課題がある。
第2の発明の積層型光電変換装置は、複数の光電変換層を重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有する透明導電層であり、中間層を挟持する1組の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する。
中間層を挟持する1組の光電変換層の何れか一方がトップセルとなり、他方がボトムセルとなる。
第2の発明によれば、中間層が少なくとも1つの開口部を有しているので、中間層に到達した光は、高い透過率で中間層を透過する。このため、ボトムセル内への入射光量が増加する。
第2の発明によれば、中間層に形成する開口部のサイズ又は密度などを調節することによって、ボトムセル内への入射光量を調節することができる。従って、ボトムセルとトップセルの短絡電流密度が等しくなるように、開口部を形成することができ、高効率な積層型光電変換装置を得ることができる。
第2の発明の積層型光電変換装置は、複数の光電変換層を重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有する透明導電層であり、中間層を挟持する1組の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する。光電変換層は、2層であっても、3層以上であってもよく、そのうちの隣接する少なくとも1組の光電変換層の間に、少なくとも1つの開口部を有する中間層が形成されていればよい。
また、第2の発明の積層型光電変換装置は、中間層を挟持する1組の光電変換層に注目すると、第1の光電変換層と、中間層と、第2の光電変換層とをこの順に重ねて備え、中間層は、少なくとも1つの開口部を有し、第1及び第2の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する、と表現することができる。
第2の発明の第1の実施形態に係る光電変換装置は、透光性基板上に、前面透明導電層、複数の光電変換層及び裏面電極層をこの順に重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有し、中間層を挟持する1組の光電変換層(透光性基板側から、それぞれ第1の光電変換層、第2の光電変換層と呼ぶ。)は、前記開口部を介して互いに接触する。
また、本実施形態に係る光電変換装置は、中間層を挟持する1組の光電変換層に注目すると、透光性基板上に、前面透明導電層、第1の光電変換層、中間層、第2の光電変換層及び裏面電極層をこの順に重ねて備え、中間層は、少なくとも1つの開口部を有し、第1及び第2の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する、と表現することができる。
この場合、透光性基板側が光入射面となり、第1の光電変換層がトップセル、第2の光電変換層がボトムセルとなる。
透光性基板としては、ガラス、ポリイミド若しくはポリビニルなどの耐熱性を有する透光性樹脂、又はそれらが積層されたものなどが好適に用いられるが、光透過性が高く光電変換装置全体を構造的に支持し得るものであれば特に限定されない。また、それらの表面に金属膜、透明導電膜、又は絶縁膜などを被覆したものであってもよい。
前面透明導電層は、透明導電性の材料からなり、例えば、ITO、酸化錫、及び酸化亜鉛等の透明導電性膜を用いるとよい。なお、前面透明導電層の材料中に微量の不純物が添加されていてもよい。例えば、酸化亜鉛が主成分である場合には、5×1020〜5×1021cm-3程度のガリウムやアルミニウムやボロンといった第IIIB族元素、あるいは銅のような第IB族元素が含有されることにより抵抗率が低減するため、電極として使用するのに適している。前面透明導電層の製法は、スパッタリング法、常圧CVD法、減圧CVD法、MOCVD法、電子ビーム蒸着法、ゾルゲル法、電析法、スプレー法等の公知の方法により作製できる。
第1の光電変換層は、通常、p型半導体層及びn型半導体層を有するpn接合、もしくはp型半導体層、真性半導体層、及びn型半導体層を有するpin接合により形成されるが、p型半導体層とn型半導体層のどちらか一方のみを有するショットキー接合やその他公知の半導体接合により形成されていてもよい。また、前記真性半導体層は、光電変換機能を損なわない限り、弱いp型またはn型の導電型を示すものであってもよい。上述の各半導体層を構成する材料としては、シリコン等の元素半導体、シリコンに炭素やゲルマニウムまたはその他の不純物が添加されたシリコン合金、ガリウム砒素やリン化インジウムなどのIII−V族化合物半導体、テルル化カドミウムや硫化カドミウムなどのII−VI族化合物半導体、銅−インジウム−ガリウム−セレンなどの多元系化合物半導体、酸化チタン等の多孔質膜に色素等を吸着させたものなどが挙げられる。これらの製法としては、MBE法、CVD法、蒸着法、近接昇華法、スパッタ法、ゾルゲル法、スプレー法、スクリーン印刷法等の公知の作製方法を半導体材料に応じて適宜用いることができる。上記CVD法としては、常圧CVD、減圧CVD、プラズマCVD、熱CVD、ホットワイヤーCVD、MOCVD法等が挙げられる。
中間層は第1の光電変換層の上に形成される。中間層には、第1の光電変換層が露出するように少なくとも1つの開口部が形成されている。開口部とは、中間層を挟持する第1の光電変換層と第2の光電変換層が接触するような領域のことである。より詳細には、たとえば、図17に示すように、島状の開口部が中間層の間に点在しているような場合や、図18に示すように、島状の中間層が開口部の間に形成されている場合も含んでいる。さらには、たとえば図19に示すように、島状の中間層の1つの島の中に、第1の光電変換層と第2の光電変換層が接触するような領域を有していてもよい。また、開口部の数、形状、サイズ、および配置は様々である。中間層が少なくとも1つの開口部を有しているので、中間層に到達した光は、高い透過率で中間層を透過する。このため、第2の光電変換層内への入射光量が増加する。また、中間層に形成する開口部のサイズ又は密度などを調節することによって、第2の光電変換層内への入射光量を調節することができる。従って、第1の光電変換層と第2の光電変換層の短絡電流密度が等しくなるように、開口部を形成することができ、高効率な積層型光電変換装置を得ることができる。なお、開口部の数は、第2の発明の効果が得られる限り、単数であっても複数であってもよい。
「中間層の開口率」は、レーザー顕微鏡等の光学顕微鏡やSEM、TEMなどの電子顕微鏡で積層型光電変換装置の断面図(例えば図15)を観察した場合に、各開口部の幅(線分)214を全て足し合わせ、積層型光電変換装置の幅(線分)215で除したときの比率によって求めることができる。ここで、開口率の算出精度が高くなるように、積層型光電変換装置の幅(線分)215が0.1mm以上得られるような観察条件が好ましい。
中間層の開口率が0.5%以上の場合に、中間層における長波長光の透過率が大きく向上し、90%以下の場合に短波長光の第1の光電変換層への高い反射効果が得られる。
したがって、第1の光電変換層および第2の光電変換層の何れにおいても高い短絡電流密度を得るためには、開口率は0.5〜90%であることが好ましい。さらに好ましくは16〜63%である。
第2の光電変換層は、中間層(中間層上に第2の中間層が形成されている場合には、第2の中間層)の上に形成される。また、第1及び第2の光電変換層は、中間層の開口部を介して互いに接触する。第2の光電変換層の構成、半導体材料、及びその作製方法は、第1の光電変換層と同様であり、基本的にいずれを用いてもよいが、光活性層の禁制帯幅が第1の光電変換層の場合よりも小さいことが望ましい。また、第1の光電変換層と第2の光電変換層の組み合わせを考える場合、それぞれの光活性材料をA、Bとすると、A/Bが、a−Si/a−Si、μc−Si/μc−Si、a−SiC/a−Si、a−Si/a−SiGe、a−Si/c−Si、a−Si/μc−Si、GaInP/GaAs、CuGaSe2/CuInSe2など同系統の材料を組み合わせた場合のほうが、熱膨張係数が近い、作製方法の類似性があるなどの利点があり、より望ましい。
裏面電極層は、導電層が少なくとも1層以上あればよく、光反射率が大きく導電率が高い程好ましい。導電層は、可視光反射率の高い銀、アルミニウム、チタン若しくはパラジウムなどの金属材料、又はこれらの合金などで形成することができる。導電層は、CVD法、スパッタリング法、真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、スプレー法又はスクリーン印刷法などで形成することができる。導電層は、光電変換層で吸収されなかった光を反射して再度光電変換層に戻すため、光電変換効率の向上に寄与する。
第2の発明の第2の実施形態に係る光電変換装置は、金属からなる基板上に、又は表面を金属で被覆した基板上に、複数の光電変換層、透明導電層及びグリッド電極をこの順に重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有し、中間層を挟持する1組の光電変換層(基板側から、それぞれ第1の光電変換層、第2の光電変換層と呼ぶ。)は、前記開口部を介して互いに接触する。
また、本実施形態に係る光電変換装置は、中間層を挟持する1組の光電変換層に注目すると、金属からなる基板上に、又は表面を金属で被覆した基板上に、第1の光電変換層、中間層、第2の光電変換層、透明導電層及びグリッド電極をこの順に重ねて備え、中間層は、少なくとも1つの開口部を有し、第1及び第2の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する、と表現することができる。
この場合、グリッド電極側が光入射面となる。
基板には、ステンレス鋼(SUS)又はアルミニウムなどの金属などの基板を用いることができる。また、基板には、ガラス、耐熱性の高分子フィルム(ポリイミド、PET、PEN、PES又はテフロン(登録商標)など)又はセラミックスなどを、金属などで被覆したものを用いてもよい。また、基板には、これらを積層したものを用いてもよい。
第1及び第2の光電変換層の構成及び製造方法などは、第1の実施形態で述べたものと同様である。但し、本実施形態では、第1の光電変換層がボトムセルとなり、第2の光電変換層がトップセルとなる。従って、第2の光電変換層の禁制帯幅を、第1の光電変換層の禁制帯幅よりも大きくすることが好ましい。この場合、短波長光を主に第2の光電変換層で吸収し、長波長光を主に第1の光電変換層で吸収することができ、入射光を効率よく利用することができる。具体的には、例えば、第2の光電変換層を水素化アモルファスシリコンで形成し、第1の光電変換層を水素化微結晶シリコンで形成する。
中間層の構成及び製造方法などは、第1の実施形態で述べたものと同様である。
透明導電層の構成及び製造方法などは、1−1−2で述べたものと同様である。
透明導電層上に、好ましくは、グリッド電極を形成する。グリッド電極の構成及び製造方法などは、公知のものを用いることができる。
上述の通り、第1及び第2の光電変換層(中間層を挟持する1組の光電変換層)の一方は、他方よりも大きな禁制帯幅を有することが好ましい。トップセルの光電変換層の禁制帯幅をボトムセルの禁制帯幅よりも大きくすることにより、入射光を効率的に利用することができるからである。また、第1及び第2の光電変換層(中間層を挟持する1組の光電変換層)の一方は、水素化アモルファスシリコンからなり、他方は、水素化微結晶シリコンからなることが好ましい。この場合、一方の禁制帯幅が他方の禁制帯幅よりも大きくなる。
2−1.第1の発明の課題
上述したように、前記透明導電層を高透過率かつ高ヘイズ率とすることにより光閉じ込め効果を向上させるためには、以下に述べるような課題を解決する必要がある。
第1の発明の光電変換装置用基板は、基板の少なくとも一部の表面領域上に形成された第1の透明導電層を備える光電変換装置用基板であって、光電変換装置の集電電極用に設けられた第1の透明導電層は、第1の透明導電層を電気的に分離せずかつ基板を露出させる少なくとも1つの開口部を有する。
また、第1の透明導電層は、その表面上に凹凸を有することが好ましい。
また、第1の発明の光電変換装置用基板は、第1の透明導電層上に、第1の透明導電層の開口部を被覆する第2の透明導電層をさらに備えることが好ましい。
第1の発明によれば、第1の透明導電層が少なくとも1つの開口部を有しており、光は開口部を高い透過率で通過することができる。従って、第1の発明によれば、第1の透明導電層の膜厚が厚い場合であっても、第1の透明導電層の透過率を実質的に大きくすることができる。また、第1の発明に係る光電変換装置用基板を用いて光電変換装置を製造すると、その光電変換効率を大きくすることができる。
3−1.第1の実施形態
第1の発明の第1の実施形態に係る光電変換装置用基板は、基板の少なくとも一部の表面領域上に形成された第1の透明導電層を備える光電変換装置用基板であって、光電変換装置の集電電極用に設けられた第1の透明導電層は、第1の透明導電層を電気的に分離せずかつ基板を露出させる少なくとも1つの開口部を有する。
スーパーストレートタイプ構造を有する光電変換装置においては、上記基板として透光性基板が用いられるが、サブストレートタイプ構造を有する光電変換装置においては、上記基板としてステンレスなどの不透光性基板を用いてもよい。以下、スーパーストレートタイプ構造を有する光電変換装置用の基板について説明するが、サブストレートタイプ構造を有する場合でも同様に適用できる。透光性基板の材料として、ガラス、又はポリイミド系やポリビニル系の耐熱性を有する樹脂、さらにはそれらが積層されたもの等、種々のものが使用できる。透光性基板の厚さは、特に限定されるものではないが、構造を支持できる適当な強度や重量を有するようなものであればよい。また、表面に凹凸が形成されていてもよい。さらには、それらの表面に金属膜、透明導電膜、あるいは絶縁膜等を被覆したものであってもよい。
第1の透明導電層は、透光性基板の少なくとも一部の表面領域上に形成されていてもよく、透光性基板表面全体上に形成されていてもよい。
第1の透明導電層は、少なくとも1つの開口部を有する。第1の透明導電層の実質的な透過率を効果的に向上させるため、第1の透明導電層は、複数の開口部を有していることが好ましい。少なくとも1つの開口部は、第1の透明導電層の少なくとも一部の領域に形成されていればよいが、第1の透明導電層全体に均等に分散されていることが好ましい。開口部は、透明導電層を光学顕微鏡等で観察することにより確認することができる。ここで、例えば特開平11−186573の従来技術の項に記載のように、1枚の絶縁基板上に複数の光電変換セルが電気的に直列接続された集積型構造とするために設けられる透明電極分割溝は、上記開口部には含まれないものとする。より詳細には、上記集積型薄膜光電変換装置において、上記光電変換セル同士の電気的分離を目的としてレーザースクライブ法等により透明電極が分割されることにより、該透明電極上に絶縁基板が露出する開口部が形成されるが、これは透明電極の透過率向上を目的とするものではないので、第1の発明の請求範囲には該当しない。
第1の発明によれば、光は開口部を高い透過率で通過することができるため、第1の透明導電層の膜厚が厚い場合であっても、第1の透明導電層の透過率を実質的に大きくすることができる。
第1の透明導電層の開口率が0.8〜37%であり、かつ、開口部の平均半径が3.13μm以下であることが好ましい。なぜなら、この場合、第1の透明導電層の表面上に凹凸を形成したときに、高透過率及び高ヘイズ率を両立させることができることができるからである。また、このような開口部を形成することにより、例えば、第1の透明導電層のヘイズ率が65〜78%であり、かつ、基板及び第1の透明導電層を通過する光の透過率が78〜84.3%であるような光電変換装置用基板を形成することができる。ここでの「ヘイズ率」及び「透過率」は、何れも、550nmの光を用いて測定したときの値である。なお、一般にヘイズ率の大きさは測定波長に依存するが、波長550nmでのヘイズ率が30%以上の場合には、800nm以上の長波長光に対するヘイズ率も高くなることが実験的に明らかになった。従って、550nmでのヘイズ率を、短波長から長波長に至る広い範囲の光に対する光閉じ込め効果に対する指標として用いることができる。そのため、後に述べる実施例では550nmでのヘイズ率のみを求め、これを光閉じ込め効果に対する指標として用いている。
rn=(Sn/π)1/2
上記の数式において、n=1,2,・・・kであり、rnは各開口部nの半径であり、Snは各開口部nの面積である。
また、本実施形態に係る光電変換装置用基板は、第1の透明導電層上に、第1の透明導電層の開口部を被覆する第2の透明導電層をさらに備えてもよい。
第2の透明導電層は、第1の透明導電層と同様の材料群、および製法群で形成することができる。
ここで、合成されたシート抵抗が5Ω/□以上であれば、第2の透明導電層の膜厚が十分に薄いので、高い透過率を達成でき、25Ω/□以下であれば、シリーズ抵抗が小さくなり、形状因子を高くすることができる。これにより、本実施形態の基板を用いて製造された光電変換装置の光電変換効率が向上する。
第1の発明の第2の実施形態に係る光電変換装置は、第1の実施形態の光電変換装置用基板上に、光電変換層と、裏面電極層とがこの順で積層されている。以下、スーパーストレートタイプ構造を有する光電変換装置について説明するが、サブストレートタイプ構造を有する場合でも同様に適用できる。
光電変換層は、第1の実施形態の光電変換装置用基板上に形成される。光電変換層は、通常、p型半導体層およびn型半導体層を有するpn接合、もしくはp型半導体層、真性(i型)半導体層、およびn型半導体層を有するpin接合により形成されるが、p型半導体層とn型半導体層のどちらか一方のみを有するショットキー接合やその他公知の半導体接合により形成されていてもよい。また、前記真性半導体層は、光電変換機能を損なわない限り、弱いp型またはn型の導電型を示すものであってもよい。
また、裏面電極層は、光電変換層上に順次積層された裏面透明導電層と、導電層からなることが好ましい。裏面透明導電層を備えることにより、入射光に対する光閉じ込め向上効果や光反射率向上効果が得られ、さらに、導電層中に含まれる元素の光電変換層への拡散を抑制することができる。
このように、裏面電極層は、光電変換層で吸収しきれなかった光を反射して、再度光電変換層に戻すことで光電変換効率を向上させることが期待できる。ただし、第1の発明をサブストレートタイプ構造に適用する場合には、前記裏面電極層として、櫛形など表面を一様に覆わないグリッド形状であることが望ましい。
第1の発明の第3の実施形態に係る積層型光電変換装置は、第1の実施形態の光電変換装置用基板上に、複数の光電変換層と、裏面電極層とがこの順で積層される。以下、スーパーストレートタイプ構造を有する積層型光電変換装置について説明するが、サブストレートタイプ構造を有する場合でも同様に適用できる。
また、本実施形態の積層型光電変換装置は、第1の中間層とその上の光電変換層(第2の光電変換層)との間に、第1の中間層の開口部を被覆する第2の中間層をさらに備えることが好ましい。
ただし、本発明をサブストレートタイプ構造に適用する場合には、上記第1及び第2の光電変換層の表記が互いに入れ替わる点に注意が必要である。
4−1.透明導電層に開口部を形成することによる効果についての実施例(実施例1〜12)
尚、本実施例では光電変換装置の例として、スーパーストレート型の水素化微結晶シリコン光電変換装置および水素化アモルファスシリコン/水素化微結晶シリコン積層型光電変換装置を挙げて説明する。
まず、表面が平滑なガラス基板からなる透光性基板3上に、酸化亜鉛を厚さ800nmとなるようにマグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で堆積し、第1の透明導電層5を形成した
次に、第1の透明導電層5表面のエッチングを行った。第1の透明導電層5を液温25℃の0.5%塩酸水溶液に150秒浸した後、第1の透明導電層5の表面を純水で十分に洗浄し、乾燥させた。エッチング後の第1の透明導電層5のシート抵抗は22Ω/□、膜厚は300nmであり、波長550nmの光に対する透過率は85%、ヘイズ率は71%であった。また、第1の透明導電層5の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第1の透明導電層5では透光性基板3が第1の透明導電層5側に露出した開口部7が点在していることが分かった。
まず、実施例1で得られた光電変換装置用基板1の上に、プラズマCVD法により、原料ガスにSiH4、H2、B2H6を用い、p導電型不純物原子であるボロンが0.02原子%ドープされるようにp型微結晶シリコン層を厚さ20nmで堆積して、p型半導体層13aを形成した。次に、原料ガスにSiH4、H2を用いてi型微結晶シリコン層を厚さ2.5μmで堆積して、i型半導体層13bを形成した。次に、原料ガスにSiH4、H2、PH3を用い、n導電型不純物原子であるリンが0.2原子%ドープされるようにn型アモルファスシリコン層を厚さ25nmで堆積して、n型半導体層13cを形成した。これにより、光電変換層13が形成された。製膜時の基板温度は各々の層において200℃とした。
まず、実施例1で得られた光電変換装置用基板1の上に、プラズマCVD法により、原料ガスにSiH4、H2、B2H6を用い、p導電型不純物原子であるボロンが0.2原子%ドープされるようにp型微結晶シリコン層を厚さ15nmで堆積して、p型半導体層23aを形成した。次に、原料ガスにSiH4、H2を用いてi型微結晶シリコン層を厚さ300nmで堆積して、i型半導体層23bを形成した。次に、原料ガスにSiH4、H2、PH3を用い、n導電型不純物原子であるリンが0.2原子%ドープされるようにn型アモルファスシリコン層を厚さ25nmnで堆積して、n型半導体層23cを形成した。これにより、第1の光電変換層23が形成された。製膜時の基板温度は各々の層において200℃とした。
まず、実施例5と同じ方法で、第1の光電変換層23まで形成した。
次に、マグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ100nmで堆積して第1の中間層27を形成した。
次に、実施例5と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
以上の工程により、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置61を製造した。
まず、実施例5と同じ方法で、第1の光電変換層23まで形成した。
次に、マグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ200nmで堆積して第1の中間層27を形成した。
次に、第1の中間層27の表面のエッチングを、実施例1の第1の透明導電層5のエッチングと同様の方法で行うことにより、開口部29を形成した。ただし、エッチング時間は、20秒である。こうして得られた第1の中間層27の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第1の中間層27には第1の光電変換層23が露出した開口部29が点在していることが分かった。また、第1の中間層27表面には、凹凸28が形成されている。
次に、実施例5と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
まず、実施例7と同じ方法で、第1の中間層27を形成し、第1の中間層27をエッチングすることにより、開口部29を形成するまでの工程を行った。
次に、第2の透明導電層11と同様の製法で酸化亜鉛を厚さ15nmで堆積して第2の中間層33を形成した。
ここで、第2の中間層33の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第2の中間層33は、第1の中間層27の開口部29を被覆していることが分かった。
次に、実施例5と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
以上の工程により、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置81を製造した。
光電変換層13及び裏面電極層15の形成方法は、実施例3と同様である。
第1の光電変換層23、第1の中間層27、第2の光電変換層25、及び裏面電極層15の形成方法は、実施例6と同様である。
光電変換装置用基板においては、従来の光電変換装置用基板である比較例1の場合より、実施例1の方が高いヘイズ率が実現できると共に高い透過率が得られている。一方、シート抵抗はやや増加してしまっているが、25Ω/□以下であるため光電変換装置用基板として望ましい特性を有している。
また、実施例2は、実施例1の高いヘイズ率および高い透過率を実現した状態で、さらにシート抵抗を低減できていることがわかる。
したがって、比較例1の場合より、実施例1および2のいずれの場合においても光電変換装置用基板として望ましい特性を有していることが明らかになった。
4−2.透明導電層の開口率や開口部のサイズを変化させることによる効果についての実施例(実施例13〜36)
まず、透光性基板3として表面が平滑なガラス基板を用い、第1の透明導電層5として酸化亜鉛を厚さ600nmとなるようにマグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で形成した。続いて、第1の透明導電層5表面のエッチングを行った。液温25℃の0.5%塩酸水溶液に110秒浸した後、第1の透明導電層5表面を純水で十分に洗浄し、乾燥させた。エッチング後の第1の透明導電層5のシート抵抗は25Ω/□、平均膜厚は約380nmであり、波長550nmの光に対する透過率は78.0%、ヘイズ率は67%であった。また、第1の透明導電層5の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第1の透明導電層5では透光性基板3が露出した開口部7が点在していることが分かった。また、開口部7の平均半径は0.51μm、開口部密度は9735mm-2、第1の透明導電層5の開口率は0.8%であった。以上の工程により、光電変換装置用基板が得られた。
図3に示す構造の光電変換装置において、第1の透明導電層5のエッチング前の厚さが1100nmであり、エッチング時間が210秒である以外は実施例13と同様の方法で光電変換装置用基板を形成した。
図3において、光電変換装置用基板の第1の透明導電層5は1層構造で開口部7は無く、表面凹凸だけが存在すること以外は図3と同じ構造の光電変換装置を以下のように作製した。
表2は上述の実施例13から21、比較例4及び従来例1による光電変換装置用基板の諸特性および光電変換装置の光電変換特性をまとめた結果である。
表3は上述の実施例17、実施例22から28による光電変換装置用基板の諸特性および光電変換装置の光電変換特性をまとめた結果である。
次に、実施例13で光電変換層13を形成したのと同じ条件で、第2の光電変換層25を形成した。さらに、実施例13と同じ条件で、裏面電極層15を形成した。
以上より、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置51を作製した。
まず、実施例29と同じ方法で、第1の光電変換層23まで形成した。
次に、マグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ100nmで堆積して第1の中間層27を形成した。
次に、実施例29と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
以上の工程により、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置61を作製した。
まず、実施例29と同じ方法で、第1の光電変換層23まで形成した。
次に、マグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ200nmで堆積して第1の中間層27を形成した。
次に、第1の中間層27の表面のエッチングを、実施例17の第1の透明導電層5のエッチングと同様の方法で行うことにより、開口部29を形成した。ただし、エッチング時間は、20秒である。こうして得られた第1の中間層27の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第1の中間層27には第1の光電変換層23が露出した開口部29が点在していることが分かった。また、第1の中間層27表面には、凹凸28が形成されている。
次に、実施例29と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
以上の工程により、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置71を作製した。
まず、実施例31と同じ方法で、第1の中間層27を形成し、第1の中間層27をエッチングすることにより、開口部29を形成するまでの工程を行った。
次に、第2の透明導電層11と同様の製法で酸化亜鉛を厚さ15nmで堆積して第2の中間層33を形成した。
ここで、第2の中間層33の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、第2の中間層33は、第1の中間層27の開口部29を被覆していることが分かった。
次に、実施例29と同じ方法で、第2の光電変換層25及び裏面電極層15を形成した。
以上の工程により、透光性基板3側から光を入射する積層型光電変換装置81を作製した。
光電変換装置用基板の第1の透明導電層5は1層構造で開口部7は無く、表面凹凸だけが存在すること以外は図6と同じ構造の積層型光電変換装置を以下のように作製した。
表4は上述の比較例5、実施例29から36による積層型光電変換装置の光電変換特性をまとめた結果である。表4より、従来の光電変換装置用基板および中間層を有する比較例5の構造の場合より、実施例29から36の構造の方がいずれの場合においても高い短絡電流密度が得られ、光電変換効率を向上させることができたことが分かる。
以下、第2の発明の実施例を説明する。
尚、本実施例では積層型光電変換装置として、スーパーストレート型の水素化アモルファスシリコン/水素化微結晶シリコン積層型光電変換装置を例として挙げ説明する。
(実施例37)
5−1−1.積層型光電変換装置の構造
図15は、実施例37に係る積層型光電変換装置の構造を示す断面図である。本実施例の積層型光電変換装置は、透光性基板201上に、前面透明導電層203、第1の光電変換層205、中間層207、第2の光電変換層209、裏面電極層211をこの順に重ねて備える。中間層207は、複数の開口部208を有し、第1及び第2の光電変換層205、209は、前記開口部208を介して互いに接触する。また、第1の光電変換層205は、p型半導体層205a、i型半導体層205b及びn型半導体層205cをこの順に重ねて備え、第2の光電変換層209は、p型半導体層209a、i型半導体層209b及びn型半導体層209cをこの順に重ねて備える。裏面電極層211は、裏面透明導電層211aと、導電層211bをこの順に重ねて備える。
この積層型光電変換装置は、以下のように作製した。
図16は、比較例6に係る積層型光電変換装置の構造を示す断面図である。実施例37が開口部208を有する中間層207を備える代わりに、比較例6は、開口部を有しない中間層217を備える。それ以外の構造は、実施例37と同様である。
5−2−1.実施例38〜47
実施例38〜47では、図15に示す構造の積層型光電変換装置を以下のように作製した。
まず、透光性基板201として表面が平滑なガラス基板を用い、前面透明導電層203として酸化亜鉛を厚さ600nmとなるようにマグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で形成した。続いて、前面透明導電層203表面のエッチングを行った。液温25℃の0.5%塩酸水溶液に90秒浸した後、前面透明導電層203表面を純水で十分に洗浄した。エッチング後の前面透明導電層203のシート抵抗は15Ω/□、平均膜厚は380nmであり、波長550nmの光に対する透過率は80%、ヘイズ率は45%であった。
堆積した酸化亜鉛の表面のエッチングを、前面透明導電層203のエッチングと同様の方法で行うことにより開口部208を有する中間層207を形成した。ただし、エッチング時間は、表6記載のように変化させた。尚、エッチング後の中間層207の平均膜厚は100nmである。
こうして得られた中間層207の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、中間層207には第1の光電変換層205が露出した開口部208が点在していることが分かった。また、中間層207表面には、凹凸207aが形成されている。
比較例7では図16に示すように開口部が無い中間層217が存在する積層型光電変換装置を、比較例8では中間層が存在しない積層型光電変換装置を以下のように作製した。尚、比較例7〜8において中間層以外の部分については実施例38〜47と同じ構造である。
実施例38〜47と同様にして、第1の光電変換層205まで形成した後、比較例7では第1の光電変換層205の上にマグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ100nmで堆積して中間層217を形成した。また、比較例8では中間層は形成しない。
次に、比較例7では中間層217上に、比較例8では第1の光電変換層205上に、実施例38〜47と同じ方法で第2の光電変換層209及び裏面電極層211を形成した。以上の工程により、透光性基板201側から光を入射する積層型光電変換装置を作製した。
実施例48について、便宜的に図15を用いて説明するが、中間層207の表面形状は、以下に述べる通り、異なっている。
実施例48では中間層207に開口部208は存在するが、開口部208以外の中間層207表面は第1の光電変換層205の凹凸形状を引き継いだ凹凸形状以外は存在しない積層型光電変換装置を以下のように作製した。
実施例38〜47と同様にして、第1の光電変換層205まで形成した後、第1の光電変換層205の上にマグネトロンスパッタリング法により基板温度200℃で、酸化亜鉛を厚さ100nmになるように形成し、開口部を有するフォトレジストを中間層207上に形成したのち、実施例38〜47と同様の塩酸水溶液を用いてエッチングを行った。このようにして得られた開口部208を有する中間層207の表面形状を詳細に調べるため、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡により表面形状を観察した。その結果、中間層207には第1の光電変換層205が露出した開口部208が点在していること、および、開口部208以外の中間層207表面上にはエッチングによる新たな凹凸は形成されていない事が明らかになった。従って、フォトレジストを用いてエッチングにより他の表面形状を変化させることなく開口部208のみを選択的に形成できたといえる。また開口率は38%であった。
このようにして得られた本実施例38〜47および、比較例7〜8、実施例48の積層型光電変換装置について、AM1.5(100mW/cm2)照射条件下におけるセル面積1cm2の電流−電圧特性を測定した。その結果得られた変換効率を表6にまとめて記し、特に、短絡電流密度の開口率依存性を図20及び図21に示した。図20及び図21において、(□)は比較例7について、(●)は実施例38〜47について、(△)は比較例8についてのデータを示す。
まず、酸化亜鉛の初期膜厚とエッチング時間について考える。中間層207はエッチング後の平均膜厚が100nmでほぼ一定になるように、エッチング前の初期膜厚が薄い場合はエッチング時間を短く、エッチング前の初期幕厚が厚い場合はエッチング時間を長くして調節し、作製した。
その結果、図20によると、開口率が小さい場合、短絡電流密度は開口率の増加と共に増加する。開口率が40〜50%程度になると、短絡電流密度の増加は止まり、極大を形成する。さらに、開口率が50%より大きくなると、短絡電流密度は、減少し始める。この結果から、開口率が50%までは開口率が増加するに従い、長波長光が中間層207を効率的に透過し、第2の光電変換層209において光電変換に寄与するため、短絡電流は増加していくが、開口率が50%を超えると中間層207での反射効果が低下し、第1の光電変換層205において光電変換に寄与する光が減少するため、短絡電流密度が減少していくと考えられる。また、表6より、開放端電圧および曲線因子は、開口率0.5%〜90%の範囲で従来よりも高い短絡電流密度が得られていることがわかる。以上より、光電変換効率は短絡電流密度とほぼ同様の傾向を示すことが明らかになった。
したがって、積層型光電変換装置の光電変換効率を向上させるためには、開口率を0.5〜90%の範囲にすることが好ましい。さらに、開口率を16〜63%の範囲にすると、より高い光電変換効率が得られるため好ましい。
これらの効果より、開放端電圧および形状因子をほとんど低下させることなく短絡電流密度を大きく向上させることができ、もって光電変換効率を向上させることができたと考えられる。
31、41 光電変換装置
51、61、71、81、91、101、111、121 積層型光電変換装置
3 透光性基板
5 第1の透明導電層
7 開口部
9 凹凸
11 第2の透明導電層
13 光電変換層
13a p型半導体層
13b i型半導体層
13c n型半導体層
15 裏面電極層
15a 裏面透明導電層
15b 導電層
23 第1の光電変換層
25 第2の光電変換層
27 第1の中間層
28 凹凸
29 開口部
33 第2の中間層33
52 従来例1についてのデータ
53 実施例13から21についてのデータ
54 比較例4についてのデータ
56 実施例17についてのデータ
57 実施例22から28についてのデータ
201 透光性基板
203 前面透明導電層
205 第1の光電変換層
205a、209a p型半導体層
205b、209b i型半導体層
205c、209c n型半導体層
207、217、271、272、273 中間層
208、281、282、283、284 開口部
209 第2の光電変換層
211 裏面電極層
211a 裏面透明導電層
211b 導電層
214 各開口部の幅(線分)
215 積層型光電変換装置の幅(線分)
Claims (9)
- 複数の光電変換層を重ねて備え、隣接する少なくとも1組の光電変換層は、中間層を挟持し、中間層は、少なくとも1つの開口部を有する透明導電層であり、中間層を挟持する1組の光電変換層は、前記開口部を介して互いに接触する積層型光電変換装置。
- 開口部が島状である請求項1に記載の装置。
- 中間層は、少なくともその一部が島状に形成されている請求項1に記載の装置。
- 中間層は、その表面に凹凸を有する請求項1に記載の装置。
- 中間層を挟持する1組の光電変換層の一方は、他方よりも大きな禁制帯幅を有する請求項1に記載の装置。
- 中間層を挟持する1組の光電変換層の一方は、水素化アモルファスシリコンからなり、他方は、水素化微結晶シリコンからなる請求項5に記載の装置。
- 中間層の開口率が0.5〜90%である請求項1に記載の装置。
- 中間層の開口率が16〜63%である請求項1に記載の装置。
- 中間層は、その平均膜厚が5〜500nmである請求項7又は8に記載の装置。
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