JP2007308360A - 六方晶窒化ホウ素粉末 - Google Patents

六方晶窒化ホウ素粉末 Download PDF

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Abstract

【課題】充填性が高い六方晶窒化ホウ素粉末を提供すること。
【解決手段】粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が20以下、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値が10以下、粉末粒子の長辺長さが10μm以下、粉末粒子の長辺長さの平均値が4μm以下、1×10μm以上の視野内に、粉末粒子が凝集して形成された面積が100μm以上の凝集粒子が存在していることの少なくとも1つを満たす六方晶窒化ホウ素粉末。
【選択図】図2

Description

本発明は、絶縁放熱材料等、熱伝導性が要求される用途に好適な六方晶窒化ホウ素粉末に関する。
六方晶窒化ホウ素(h−BN)粉末は、固体潤滑材料、絶縁放熱材料、化粧品等広い用途に用いられている。従来、このような六方晶窒化ホウ素粉末は、ホウ酸やホウ酸塩などのホウ素化合物と、尿素やアミンなどの窒素化合物とを、比較的低温で反応させて、結晶性の低い粗製h−BN粉末を得、これを、高温で加熱して結晶を成長させる方法で製造されるのが一般的である(例えば、特許文献1)。
一方、h−BN粉末は、黒鉛と同様に層状構造をしており、(1)熱膨張係数がSiに近く、半導体材料であるSi基板に対する歪みが生じにくい、(2)誘電率が小さく、信号伝播遅延が小さい、(3)電気絶縁性が大きく、絶縁耐力に優れる、(4)アルミナの2〜3倍という高い絶縁性を有する等の優れた特性を有するため、半導体等の電子材料の分野において充填材としての需要が増加している。例えばh−BNをエポキシ樹脂やシリコンゴム等の樹脂材料に添加してなる熱伝導性(放熱性)および絶縁性の優れたシートやテープが注目されている。
このような用途にh−BN粉末を用いる場合、h−BN粉末の樹脂に対する置換率つまりh−BN粉末の充填性が熱伝導性を左右し、h−BN粉末の充填性を高くしてより高い熱伝導性を得ることが望まれている。
しかしながら、従来のh−BN粉末は充填性が十分とはいえず、h−BN粉末を樹脂に添加してなるシートやテープの熱伝導性が要求値を満足することが困難であるという問題がある。また、従来のh−BN粉末は誘電率が比較的高く、信号伝搬遅延が大きくなって、信頼性が低下するおそれがある。
特開平9−295801号公報
本発明はかかる事情に鑑みてなされたものであって、充填性が高い六方晶窒化ホウ素粉末を提供することを目的とする。また、充填性が高いことに加えて誘電率の小さい六方晶窒化ホウ素粉末を提供することを目的とする。
上記課題を解決するため、本発明は、第1に、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が20以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末を提供する。この場合に、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が15以下であることが好ましい。また、長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粉末粒子が全体の50%以下であることが好ましい。
本発明は、第2に、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値が10以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末を提供する。
本発明は、第3に、粉末粒子の長辺長さが10μm以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末を提供する。
本発明は、第4に、粉末粒子の長辺長さの平均値が4μm以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末を提供する。
本発明は、第5に、粉末粒子が凝集して形成された2次粒子の投影面積が100μm以上の凝集粒子が存在していることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末を提供する。この場合に、前記面積が100μm以上の凝集粒子の存在割合が面積比で5%以上であることが好ましく、前記面積が100μm以上の凝集粒子の最大長さ/最小長さ比の平均値が5以下であることが好ましい。
上記本発明の第1〜第5において、六方晶窒化ホウ素粉末中に含まれるC含有量が0.5mass%以下であることが好ましい。
本発明によれば、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比を20以下、好ましくは15以下または長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粉末粒子が全体の50%以下とするか、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値を10以下としたので、従来よりも扁平で長い粒子が少なく、充填性を高めることができる。このため、充填材として用いた場合に熱伝導性を高めることができる。
また、本発明によれば、粉末粒子の長辺長さを10μm以下とするか、または粉末粒子の長辺長さの平均値を4μm以下としたので、従来よりも粉末粒子の長さが小さく、充填性を高めることができる。このため、充填材として用いた場合に熱伝導性を高めることができる。
さらに、本発明によれば、SEMによる投影像において粉末粒子が凝集して形成された面積が100μm以上の凝集粒子が存在しており、好ましくはその存在割合が面積比で5%以上であるので、一般的に密度が高い凝集粒子により、充填性を高めることができる。このため、充填材として用いた場合に熱伝導性を高めることができる。この場合に、面積が100μm以上の凝集粒子の最大長さ/最小長さ比の平均値が5以下であれば、充填性をより高めることができる。
さらにまた、本発明によれば、六方晶窒化ホウ素粉末中に含まれるC含有量を0.5mass%以下とすることにより、誘電率が小さく、安定するため、信号伝搬遅延を小さくし、信頼性を高めることができる。
以下、本発明について具体的に説明する。
上記特許文献1等に開示された、ホウ酸やホウ酸塩などのホウ素化合物と、尿素やアミンなどの窒素化合物とを、比較的低温で反応させて、結晶性の低い粗製h−BN粉末を得、これを、高温で加熱して結晶を成長させる方法で得られたh−BN粉末は、その粒子が短辺長さ(C軸方向の粒子の厚さ)に比べて長辺長さ(最も長い部分の長さ)が長く、長辺長さ/短辺長さ比が大きく、長辺長さ自体も大きいため、充填性が十分ではなかった。
これに対して、本発明では、まず、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比を20以下とする。すなわち、実質的に長辺長さ/短辺長さ比が20を超える粒子が存在しないことを特徴とする。このように、長辺長さ/短辺長さ比の大きいものが存在しないことにより、扁平で長さの長い粒子が少なく、粉末粒子の充填性を格段に高めることができる。好ましくは、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が15以下である。
また、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比を20以下、好ましくは15以下を満たした上で、長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粉末粒子の割合が全体の50%以下とすることが好ましい。このように、長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粒子を少なくすることにより、充填性をより高めることができる。長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粉末粒子の割合は、40%以下がより好ましく、30%以下が一層好ましい。
また、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値を10以下とすることによっても粉末の充填性を高めることができる。すなわち、このように規定することにより、長辺長さ/短辺長さ比が大きい粒子の割合が必然的に小さくなり、やはり、粉末粒子の充填性を高めることができる。好ましくは、粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値が9以下である。
粉末の充填性は、長辺長さ/短辺長さ比のみならず、長辺長さそのものの値によっても影響を受け、長辺長さを10μm以下とすることによっても充填性を高めることができる。すなわち、長辺長さが10μmを超えるものが存在する場合には、そのような長い粒子が密に充填することを妨げ、結果として充填密度が低くなってしまうが、このような長い粒子が存在しないことにより、高い充填密度を得ることができる。長辺長さのより好ましい値は7μm以下、さらに好ましくは5μm以下である。
また、粉末粒子の長辺長さの平均値を4μm以下とすることによっても同様に、粉末粒子の充填性を高めることができる。長辺長さの平均値のより好ましい範囲は3μm以下である。
以上は粉末粒子の性状を規定したものであるが、粉末粒子が凝集して形成された所定の大きさ以上の凝集粒の存在によっても粉末の充填性(充填密度)を高めることができる。すなわち、本発明では、また、SEMによる投影像の面積が100μm以上の凝集粒子が存在していることを特徴とする。この場合に、一般的には視野を1×10μm以上の範囲とすることが好ましい。
従来のh−BN粉末はこのような凝集粒子が実質的に存在しないため、凝集粒子により充填密度を上昇させることはできないが、本発明では、それ自体密度が高い凝集粒子が存在することにより、必然的に充填密度が高くなる。凝集粒子の面積を100μm以上としたのは、それより小さいと、充填密度を上昇させる効果が小さいからである。
前記面積が100μm以上の凝集粒子の視野内での存在割合は、面積比で5%以上であることが好ましく、10%以上がさらに好ましい。また、そのような凝集粒子は、最大長さ/最小長さ比が平均値で5以下であることが好ましい。これは、扁平形状のものより最大長さ/最小長さ比が小さいもののほうが充填密度を高くする効果が大きいからである。
以上の粉末粒子の性状や、凝集粒子の性状および存在割合等は、走査型電子顕微鏡(SEM)写真により把握することができる。具体的には、粉末粒子の性状については、粉末粒子の性状が把握できる倍率、例えば5000倍で撮影したSEM写真において、長辺および短辺を明確に把握できる粉末粒子を50個以上任意抽出して測定する。また、凝集粒子については、凝集粒子が明確に把握できる倍率、例えば200倍で撮影した、1×10μm以上の視野のSEM写真をコンピュータにより画像処理し、適宜のソフトウエアを用いて、面積が100μm以上の凝集粒子の個数、面積、およびその形状(最大長さおよび最小長さ等)を把握する。このようなソフトウエアとしては、市販の「イメージプロプラス」(商品名)を好適に用いることができる。
以上のように、本発明では粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比に関する要件、粉末粒子の長辺の長さに関する要件、凝集粒子に関する要件を別個に規定するが、これら2以上を同時に満たしてもよく、これによって、より充填性の高いh−BN粉末を得ることができる。
本発明のh−BN粉末の製造方法は特に限定されないが、炭化ホウ素(BC)を出発原料とすることにより好適に製造することができる。好ましい製造方法としては、具体的には、炭化ホウ素を窒素雰囲気で焼成した後の生成物に、三酸化二ホウ素(無水ホウ酸)および/またはその前駆体を混合し、焼成して副生炭素を除去する方法が例示される。
この方法では、炭化ホウ素を窒素雰囲気で焼成して、以下の(1)式に基づいて窒化ホウ素粉末の生成を進行させるが、そのためには充分な温度および時間と窒素分圧を与える必要がある。
(1/2)BC+N → 2BN+(1/2)C …(1)
熱力学的には(1)式の反応は発熱反応であり、窒素分圧が0.1MPaの条件で窒化ホウ素が生成するはずであるが、実際には、1800℃以下ではほとんど反応が進行しないため、1800℃以上の温度を必要とする。
炭化ホウ素粉末の粒径は、44μm以下であることが反応性の点から好ましい。粒径が44μmを超えるものは、上記(1)式の反応の完了が遅れることがあり、収率を低下させる。このような収率の低下を回避する観点からは、44μm以下の粒径の粉末を90質量%以上の範囲とすることが好ましい。
炭化ホウ素の焼成物に、三酸化二ホウ素および/またはその前駆体(以下、三酸化二ホウ素等ともいう)を混合する。その際に、ボールミルに溶媒を加えて湿式で行うこともできるが、V−ブレンダーのような乾式混合機を用いて行うことが好ましい。混合は均一状態になるまで実施される。具体的には、目視にて混合物が均質な灰色になればよい。
三酸化二ホウ素の前駆体とは、加熱により三酸化二ホウ素になり得るホウ素化合物であり、具体的には、ホウ酸のアンモニウム塩、オルトホウ酸、メタホウ酸、四ホウ酸などである。三酸化二ホウ素およびその前駆体の中で、好ましいのは三酸化二ホウ素である。
三酸化二ホウ素等の混合量は、炭化ホウ素の量によって決定される。すなわち、上記(1)式の反応により生成した炭素の全量を後述の(2)式の反応で消費し、除去することができる十分な量があれば良い。
C+B → B(ガス)+CO(ガス) …(2)
副生炭素を除去する焼成では、上記(2)式の反応により、副生炭素が一酸化炭素に酸化され、除去される。
上記(2)式の反応は1500℃以上で進行し、三酸化二ホウ素の蒸発は1600℃以上で進行する。両者ともガスを生成するので、発生ガスの効果的な除去により、反応と蒸発を効果的に進行させることができる。さらに反応を進めるためには、窒素ガスの流量を増加させ、発生する一酸化炭素、無水次ホウ酸(B)ガス、三酸化二ホウ素(B)ガスを積極的に系外へ排出すると一層効果的である。
本発明において、炭化ホウ素を出発物質として六方晶窒化ホウ素粉末を製造する場合、製品である項充填性六方晶窒化ホウ素粉末に不可避不純物としてカーボン(C)が混入する。カーボンは導電性物質であるため誘電率に影響し、カーボンが多すぎると誘電率が上昇して信号伝搬遅延をもたらしてしまう。このため、カーボン(C)の含有量は0.5mass%以下であることが好ましく、さらに0.2mass%以下であることが好ましい。
以下、本発明の実施例について説明する。
市販の純度98質量%の炭化ホウ素粉末を44μmの篩にかけ、篩を通過した101.8gの原料粉末を内径90mm、高さ100mmのカーボンるつぼに投入し、窒素雰囲気中、2000℃で10時間焼成した。焼成生成物の量は176.6gであった。
焼成生成物の中から69.3gをとり、市販の三酸化二ホウ素35.2gと混合した。この際の混合は、内容積1LのV−ブレンダーを用い、1Hzの条件で30分間回転することにより行った。
得られた粉末状混合物を、内径90mm、高さ100mmのカーボンるつぼに装入し、窒素気流中、2000℃で10時間焼成して、第二焼成生成物を得た。この第二焼成生成物は、白色凝集体であり、粉砕後にX線回折に供した結果、図1に示すように、ほぼ完全にh−BNとなっていることが確認された。また、粉末の炭素含有量を管状電気抵抗炉(株式会社島津製作所製)を用いて赤外線吸収法により測定し、酸素含有量を、ON同時分析装置(株式会社堀場製作所製;EMGA−550型)を用いて不活性ガス−インパルス加熱融解熱伝導度検出法により測定した。その結果、酸素含有量が0.2質量%、炭素含有量が0.01質量%と微量であり、高純度のh−BNが得られたことが確認された。
このようにして得られたh−BN粉末について5000倍のSEM写真を撮影した。この際の異なる4つの視野のSEM像を図2に示す。このようなSEM写真から、長辺(最も長い部分)および短辺(厚さ方向)を明確に把握できる粉末粒子を68個任意に抽出して、それらの短辺長さ、長辺長さ、長辺長さ/短辺長さ比を測定した。その結果を表1に示す。
Figure 2007308360
表1に示すように、長辺長さ/短辺長さ比の最も大きいものは14.6であり、この値が10以上のものの割合は25%であった。また、長辺長さ/短辺長さ比の平均値は8.2であった。長辺長さ自体の値としては、最も長いものが4.96μmであり、平均が2.78μmであった。すなわち、本発明の範囲を満たすh−BN粉末が得られていることが確認された。
比較のため、従来のホウ酸やホウ酸塩などのホウ素化合物と、尿素やアミンなどの窒素化合物とを、比較的低温で反応させて、結晶性の低い粗製h−BN粉末を得、これを、高温で加熱して結晶を成長させる方法で得られた粉末についても、同様に5000倍のSEM写真を撮影した。この際の異なる4つの視野のSEM像を図3に示す。このようなSEM写真から、長辺(最も長い部分)および短辺(厚さ方向)を明確に把握できる粉末粒子を72個任意に抽出して、それらの短辺長さ、長辺長さ、長辺長さ/短辺長さ比を測定した。その結果を表2に示す。
Figure 2007308360
表2に示すように、長辺長さ/短辺長さ比の最も大きいものは25.3であり、この値が10以上のものの割合は71%であった。また、長辺長さ/短辺長さ比の平均値は12.5であった。長辺長さ自体の値としては、最も長いものが15.54μmであり、平均が5.88μmであった。
これら図、表を比較すると、本発明例では、長辺長さ/短辺長さ比が15以上のものが全く存在せず、その値が10以上の割合も、その平均値も小さく、長辺長さ自体も小さいのに対して、比較例は長辺長さ/短辺長さ比が20以上のものが存在し、その平均値も大きく、長辺長さ自体も大きいことがわかる。このため、SEM写真において両者の明確な相違を認識することができる。
次に、上記本発明例のh−BN粉末の凝集粒子について調査した。
200倍で撮影したSEM写真(原図)から解析部を切り取り、凝集粒子がチャージアップのため白っぽくなっていることを利用して、その色調により凝集粒子を把握し、コンピュータによる画像処理で、その中で面積が100μm以上のものを抽出してその部分を白く他の部分は黒くし、市販のソフトウエアである「イメージプロプラス」(商品名)を用いて、面積が100μm以上の凝集粒子の数、面積、およびその形状(最大長さおよび最小長さ)を把握した。なお、解析部の大きさ(視野)は、355μm×580μmとした。このような操作を#1〜10までの10個の視野で行った。その結果を表3に示す。また、これらのうちの#1、#5、#10について、それぞれ(a)元の200倍のSEM写真(原図)、(b)その中の解析部のSEM写真、(c)解析部を画像処理したものを図4〜6に示す。
Figure 2007308360
表3および図4〜6に示すように、本発明例のh−BN粉末は面積が100μm以上の凝集粒子が存在しており、このような凝集粒子の視野内での面積比が8.6〜19.7%と全て5%を超える値を示し、かつ大部分が10%を超える値を示していた。また、最大長さ/最小長さ比の値も全て平均値で5以下であった。
なお、比較例のh−BN粉末については、200倍で撮影したSEM写真からは、100μm以上の凝集粒子が見られなかった。
次に、本発明例のh−BN粉末および比較例のh−BN粉末を用いて、樹脂との複合シートを作製した。樹脂としては、エポキシ樹脂「エピコート807」(ジャパンエポキシレジン社製)を用い、硬化剤としては、変性脂環族アミングレード「エピキュア113」(ジャパンエポキシレジン社製)を用いた。脱泡できる流動性の確保という観点からシートのh−BN粉末置換率(充填率)を求めた結果、比較例では33質量%程度であったのに対し、本発明例では50質量%にも達しており、本発明例が比較例に比べて著しく良好な充填性を有していることが確認された。これらシートの熱伝導率を比較したところ、比較例のh−BN粉末を用いたシートが1.2W/m・Kであったのに対し、本発明例のh−BN粉末を用いたシートは1.75W/m・Kとなり、熱伝導率が46%も上昇することが確認された。
次に、BCを出発物質としてBNを製造する場合に、製品である高充填性BN粉体に不可避不純物として存在するカーボン(C)の影響を調査するために、カーボン含有量の異なるBN粉末を用いて、電気的な性質に及ぼす影響について調べた。
本発明のh−BN粉末の製造に際し、チャンスを変えて表4に示す試験材を準備した。これらの試験材を用い、エポキシ樹脂に質量比で60:40に配合し、体積抵抗値と誘電率を測定した。その結果を表5に示す。
本来的には粉末試料自体の誘電率を測定するべきであるが、成形しないと電極の取り付け等ができないので、樹脂にBN粉末を分散させた試料を作製して計測した。樹脂に均一に分散されているかどうかは、表5の直流特性から体積抵抗率の測定で確認した。その結果、BN粉末に不純物としてカーボンが1%以上含まれていても、1×1014Ω・cm以上の値を示し、絶縁物であることを示したことから、エポキシ樹脂に健全に分散していることがわかった。
一方、交流での測定では、カーボン含有量が0.5mass%以下であれば誘電率εが4.0以下となり良好な性質を示した。内存する導電性物質の影響を受け、カーボン含有量が多くなるにつれて誘電率が大きくなることが予想され、誘電率の小さいh−BN粉末を安定的に製造するには、カーボン含有量を0.5mass%以下にすることが好ましいことが分かった。
試料の作製に際しては、エポキシ樹脂に硬化剤を混合し、所定量の六方晶窒化ホウ素粉末を5分間混合し、1分脱泡し、試料とした。エポキシ樹脂としては、ジャパンエポキシレジン製:エピコート807を用い、硬化樹脂としては、ジャパンエポキシレジン製:エピキュア113を用いた。
体積抵抗率は直流三端子法(JIS C2141)で、室温(26℃、湿度40%)、大気中で評価した。誘電率は二端子法で室温(26℃、湿度42%)、大気中、周波数1MHzで評価した。
Figure 2007308360
Figure 2007308360
本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、充填性が高いことから、樹脂材料に添加して熱伝導性(放熱性)および絶縁性の優れたシートやテープとする充填材の用途に適しているが、固体潤滑材料、化粧品、耐火物等の他の種々の用途にも利用可能である。
本発明例のh−BN粉末のX線回折チャート。 本発明例のh−BN粉末の5000倍のSEM写真。 比較例のh−BN粉末の5000倍のSEM写真。 本発明例のうち#1の200倍のSEM写真、その中の解析部のSEM写真、解析部を画像処理したものを示す図。 本発明例のうち#5の200倍のSEM写真、その中の解析部のSEM写真、解析部を画像処理したものを示す図。 本発明例のうち#10の200倍のSEM写真、その中の解析部のSEM写真、解析部を画像処理したものを示す図。

Claims (10)

  1. 粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が20以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
  2. 前記粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比が15以下であることを特徴とする請求項1に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。
  3. 長辺長さ/短辺長さ比が10以上の粉末粒子が全体の50%以下であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。
  4. 粉末粒子の長辺長さ/短辺長さ比の平均値が10以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
  5. 粉末粒子の長辺長さが10μm以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
  6. 粉末粒子の長辺長さの平均値が4μm以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
  7. 粉末粒子が凝集して形成された2次粒子の投影面積が100μm以上の凝集粒子が存在していることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
  8. 前記面積が100μm以上の凝集粒子の存在割合が面積比で5%以上であることを特徴とする請求項7に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。
  9. 前記面積が100μm以上の凝集粒子の最大長さ/最小長さ比の平均値が5以下であることを特徴とする請求項7または請求項8に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。
  10. 六方晶窒化ホウ素粉末中に含まれるC含有量が0.5mass%以下であることを特徴とする請求項1から請求項9のいずれか1項に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。
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Cited By (20)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011043082A1 (ja) 2009-10-09 2011-04-14 水島合金鉄株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末およびその製造方法
JP2011178961A (ja) * 2010-03-03 2011-09-15 Mitsubishi Electric Corp 樹脂組成物、熱伝導性シート及びその製造方法、並びにパワーモジュール
JP2013053018A (ja) * 2011-09-01 2013-03-21 Denki Kagaku Kogyo Kk 六方晶炭窒化ホウ素、その製造方法及び組成物
JP2013147403A (ja) * 2012-01-23 2013-08-01 Mitsubishi Chemicals Corp 金属化合物含有窒化ホウ素、及びそれを含有する複合材組成物
WO2016099095A1 (ko) * 2014-12-15 2016-06-23 오씨아이 주식회사 질화붕소 응집 분말의 제조방법
CN105732118A (zh) * 2014-12-11 2016-07-06 深圳市光峰光电技术有限公司 漫反射材料、漫反射层、波长转换装置以及光源系统
JP2016141600A (ja) * 2015-02-02 2016-08-08 三菱化学株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶およびその製造方法、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物並びに該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2016216271A (ja) * 2015-05-14 2016-12-22 株式会社トクヤマ 六方晶窒化硼素粒子
WO2017145869A1 (ja) * 2016-02-22 2017-08-31 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
US9879168B2 (en) 2014-01-08 2018-01-30 Denka Company Limited Method for producing hexagonal boron nitride, and heat dissipation sheet
WO2018124126A1 (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
WO2019073690A1 (ja) * 2017-10-13 2019-04-18 デンカ株式会社 窒化ホウ素粉末、その製造方法及びそれを用いた放熱部材
US10351728B2 (en) * 2013-06-14 2019-07-16 Mitsubishi Electric Corporation Thermosetting resin composition, method of producing thermal conductive sheet, and power module
JP2019137608A (ja) * 2014-02-05 2019-08-22 三菱ケミカル株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法、該窒化ホウ素凝集粒子含有樹脂組成物、成形体、及びシート
JP2019189525A (ja) * 2015-02-02 2019-10-31 三菱ケミカル株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物および該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2021116203A (ja) * 2020-01-24 2021-08-10 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法
JP2021116202A (ja) * 2020-01-24 2021-08-10 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び焼結体原料組成物
JP2021143124A (ja) * 2019-06-27 2021-09-24 三菱ケミカル株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物および該複合材組成物を成形してなる放熱部材
KR20220160527A (ko) 2020-03-31 2022-12-06 덴카 주식회사 괴상 질화 붕소 입자 및 그의 제조 방법
WO2023048149A1 (ja) 2021-09-27 2023-03-30 Jfeミネラル株式会社 フィラー用六方晶窒化ホウ素粉末

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6678999B2 (ja) 2015-09-03 2020-04-15 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
JP6822836B2 (ja) 2016-12-28 2021-01-27 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート

Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH02275705A (ja) * 1988-06-27 1990-11-09 Rhone Poulenc Chim 窒化ホウ素をベースにした新規材料、その製造方法及び補強剤としてのその用法
JPH0578106A (ja) * 1989-12-08 1993-03-30 Rhone Poulenc Chim 金属及び酸素に関して非常に高い純度レベルを示す単分散で六角形の窒化硼素及びその製造方法
JPH1059702A (ja) * 1996-08-09 1998-03-03 Otsuka Chem Co Ltd 窒化ホウ素及びその製造方法
JPH1072205A (ja) * 1996-08-29 1998-03-17 Otsuka Chem Co Ltd 微細な盤状六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法
JPH1126661A (ja) * 1997-07-01 1999-01-29 Denki Kagaku Kogyo Kk 放熱スペーサー
JPH1160215A (ja) * 1997-08-04 1999-03-02 Shin Etsu Chem Co Ltd 高充填性窒化ホウ素粉末造粒物及びその製造方法並びに等方性窒化ホウ素成形体の製造方法
JP2006002076A (ja) * 2004-06-18 2006-01-05 Suzuka Fuji Xerox Co Ltd 熱伝導性弾性材料
JP2007502770A (ja) * 2003-08-21 2007-02-15 サン−ゴバン セラミックス アンド プラスティクス,インコーポレイティド 窒化ホウ素凝集粉末
JP2007191337A (ja) * 2006-01-18 2007-08-02 Denki Kagaku Kogyo Kk 窒化ホウ素粉末、その製造方法及び用途

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH02275705A (ja) * 1988-06-27 1990-11-09 Rhone Poulenc Chim 窒化ホウ素をベースにした新規材料、その製造方法及び補強剤としてのその用法
JPH0578106A (ja) * 1989-12-08 1993-03-30 Rhone Poulenc Chim 金属及び酸素に関して非常に高い純度レベルを示す単分散で六角形の窒化硼素及びその製造方法
JPH1059702A (ja) * 1996-08-09 1998-03-03 Otsuka Chem Co Ltd 窒化ホウ素及びその製造方法
JPH1072205A (ja) * 1996-08-29 1998-03-17 Otsuka Chem Co Ltd 微細な盤状六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法
JPH1126661A (ja) * 1997-07-01 1999-01-29 Denki Kagaku Kogyo Kk 放熱スペーサー
JPH1160215A (ja) * 1997-08-04 1999-03-02 Shin Etsu Chem Co Ltd 高充填性窒化ホウ素粉末造粒物及びその製造方法並びに等方性窒化ホウ素成形体の製造方法
JP2007502770A (ja) * 2003-08-21 2007-02-15 サン−ゴバン セラミックス アンド プラスティクス,インコーポレイティド 窒化ホウ素凝集粉末
JP2006002076A (ja) * 2004-06-18 2006-01-05 Suzuka Fuji Xerox Co Ltd 熱伝導性弾性材料
JP2007191337A (ja) * 2006-01-18 2007-08-02 Denki Kagaku Kogyo Kk 窒化ホウ素粉末、その製造方法及び用途

Cited By (44)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8679429B2 (en) 2009-10-09 2014-03-25 Mizushima Ferroalloy Co., Ltd. Hexagonal boron nitride powder having specific bulk density and residual Fe particles, and method for producing same
CN102574684B (zh) * 2009-10-09 2015-04-29 水岛合金铁株式会社 六方氮化硼粉末及其制备方法
CN102574684A (zh) * 2009-10-09 2012-07-11 水岛合金铁株式会社 六方氮化硼粉末及其制备方法
KR101398682B1 (ko) 2009-10-09 2014-05-27 미즈시마 페로알로이 가부시키가이샤 육방 격자 질화붕소 분말 및 그 제조방법
WO2011043082A1 (ja) 2009-10-09 2011-04-14 水島合金鉄株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末およびその製造方法
JP2011098882A (ja) * 2009-10-09 2011-05-19 Mizushima Ferroalloy Co Ltd 六方晶窒化ホウ素粉末およびその製造方法
JP2011178961A (ja) * 2010-03-03 2011-09-15 Mitsubishi Electric Corp 樹脂組成物、熱伝導性シート及びその製造方法、並びにパワーモジュール
JP2013053018A (ja) * 2011-09-01 2013-03-21 Denki Kagaku Kogyo Kk 六方晶炭窒化ホウ素、その製造方法及び組成物
JP2013147403A (ja) * 2012-01-23 2013-08-01 Mitsubishi Chemicals Corp 金属化合物含有窒化ホウ素、及びそれを含有する複合材組成物
US10351728B2 (en) * 2013-06-14 2019-07-16 Mitsubishi Electric Corporation Thermosetting resin composition, method of producing thermal conductive sheet, and power module
DE112014002796B4 (de) 2013-06-14 2020-07-02 Mitsubishi Electric Corporation Wärmehärtbare Harzzusammensetzung, Verfahren zur Herstellung einer wärmeleitenden Folie und Leistungsmodul
US9879168B2 (en) 2014-01-08 2018-01-30 Denka Company Limited Method for producing hexagonal boron nitride, and heat dissipation sheet
JP2019137608A (ja) * 2014-02-05 2019-08-22 三菱ケミカル株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法、該窒化ホウ素凝集粒子含有樹脂組成物、成形体、及びシート
JP2021006507A (ja) * 2014-02-05 2021-01-21 三菱ケミカル株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法、該窒化ホウ素凝集粒子含有樹脂組成物、成形体、及びシート
JP7207384B2 (ja) 2014-02-05 2023-01-18 三菱ケミカル株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法、該窒化ホウ素凝集粒子含有樹脂組成物、成形体、及びシート
KR101926475B1 (ko) * 2014-12-11 2018-12-10 아포트로닉스 코포레이션 리미티드 난반사 재료, 난반사층, 파장 변환 장치 및 광원 시스템
JP2017527847A (ja) * 2014-12-11 2017-09-21 深▲せん▼市光峰光電技術有限公司Appotronics Corporation Limited 乱反射材料、乱反射層、波長変換装置及び光源システム
CN105732118A (zh) * 2014-12-11 2016-07-06 深圳市光峰光电技术有限公司 漫反射材料、漫反射层、波长转换装置以及光源系统
WO2016099095A1 (ko) * 2014-12-15 2016-06-23 오씨아이 주식회사 질화붕소 응집 분말의 제조방법
JP2016141600A (ja) * 2015-02-02 2016-08-08 三菱化学株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶およびその製造方法、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物並びに該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2019189525A (ja) * 2015-02-02 2019-10-31 三菱ケミカル株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物および該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2016216271A (ja) * 2015-05-14 2016-12-22 株式会社トクヤマ 六方晶窒化硼素粒子
KR102669764B1 (ko) 2016-02-22 2024-05-28 가부시끼가이샤 레조낙 육방정 질화 붕소 분말, 그 제조 방법, 수지 조성물 및 수지 시트
KR20180115673A (ko) * 2016-02-22 2018-10-23 쇼와 덴코 가부시키가이샤 육방정 질화 붕소 분말, 그 제조 방법, 수지 조성물 및 수지 시트
JPWO2017145869A1 (ja) * 2016-02-22 2018-12-13 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
WO2017145869A1 (ja) * 2016-02-22 2017-08-31 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
KR20190082952A (ko) * 2016-12-28 2019-07-10 쇼와 덴코 가부시키가이샤 육방정 질화붕소 분말, 그 제조 방법, 수지 조성물 및 수지 시트
JPWO2018124126A1 (ja) * 2016-12-28 2019-06-27 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
KR102265035B1 (ko) 2016-12-28 2021-06-15 쇼와 덴코 가부시키가이샤 육방정 질화붕소 분말, 그 제조 방법, 수지 조성물 및 수지 시트
WO2018124126A1 (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート
US11577957B2 (en) 2016-12-28 2023-02-14 Showa Denko K.K. Hexagonal boron nitride powder, method for producing same, resin composition and resin sheet
JPWO2019073690A1 (ja) * 2017-10-13 2019-12-26 デンカ株式会社 窒化ホウ素粉末、その製造方法及びそれを用いた放熱部材
KR20200068673A (ko) * 2017-10-13 2020-06-15 덴카 주식회사 질화붕소 분말, 그 제조 방법 및 그것을 사용한 방열 부재
KR102619752B1 (ko) 2017-10-13 2023-12-29 덴카 주식회사 질화붕소 분말, 그 제조 방법 및 그것을 사용한 방열 부재
WO2019073690A1 (ja) * 2017-10-13 2019-04-18 デンカ株式会社 窒化ホウ素粉末、その製造方法及びそれを用いた放熱部材
JP7233657B2 (ja) 2019-06-27 2023-03-07 三菱ケミカル株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物および該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2021143124A (ja) * 2019-06-27 2021-09-24 三菱ケミカル株式会社 六方晶窒化ホウ素単結晶、該六方晶窒化ホウ素単結晶を配合した複合材組成物および該複合材組成物を成形してなる放熱部材
JP2021116203A (ja) * 2020-01-24 2021-08-10 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法
JP7317737B2 (ja) 2020-01-24 2023-07-31 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び焼結体原料組成物
JP7356364B2 (ja) 2020-01-24 2023-10-04 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法
JP2021116202A (ja) * 2020-01-24 2021-08-10 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、及び焼結体原料組成物
KR20220160527A (ko) 2020-03-31 2022-12-06 덴카 주식회사 괴상 질화 붕소 입자 및 그의 제조 방법
WO2023048149A1 (ja) 2021-09-27 2023-03-30 Jfeミネラル株式会社 フィラー用六方晶窒化ホウ素粉末
KR20240049585A (ko) 2021-09-27 2024-04-16 제이에프이미네라르 가부시키가이샤 필러용 육방정 질화 붕소 분말

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Publication number Publication date
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