JP2005525234A - プラズマの支援によりガスを生成する方法および装置 - Google Patents

プラズマの支援によりガスを生成する方法および装置 Download PDF

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Abstract

プラズマ支援ガス生成を行うための方法および装置が提供される。一実施形態では、少なくとも、１つの原子または分子種を含むガスをキャビティ内に流す。このガスは、プラズマ(３１０)が、キャビティ(３０５)内に形成されるように、（選択的にプラズマ触媒が存在しる）約３３０GHz未満の周波数を有した電磁放射に晒される。他のものを通過させることなく、原子又は分子種を通過することができるフィルタ(３１５)は、キャビティ(３０５)に流体がなれることが可能なように連通されている。このように、選択された化学種は、保存またはすぐに使用できるように、抽出されて、収集することができる。

Description

本発明は、水素の生成を含めて、プラズマの支援によりガスを生成する方法および装置に関する。
２００２年５月８日出願の米国仮特許出願第６０/３７８,６９３号、２００２年１２月４日出願の第６０/４３０,６７７号、および２００２年１２月２３日出願の第６０/４３５,２７８号の優先権を主張する。参照によりこれらすべての出願全体を本明細書に組み込む。
プラズマを利用してガスを生成し得ることはよく知られている。
しかし、このような方法は、プラズマを点火し、調節し、維持するのに必要とされる条件およびガスを生成し得る速度を含めて、いくつかのファクタによって制限されることがある。さらに、一部の従来の方法および装置では、プラズマを点火するのに真空機器を使用するが、このような機器を使用すると、ガス生成の適応性が制限されることがある。
プラズマ支援ガス生成（プラズマの支援によりガスを生成する）方法が提供される。この方法は、(１)少なくとも第１の化学種を含むガスをキャビティ内に流すことと、(２)少なくとも１つのフィルタと流体連通するキャビティ内でプラズマが形成されるように、このガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることと、(３)このフィルタを通して第１化学種を抽出することと、(４)この第１化学種を回収することとを含み得る。
プラズマ支援ガス生成（プラズマの支援によりガスを生成する）装置も提供される。この装置は、(１)ガスに約３３３GHz未満の周波数の放射を当てることによって、内部にプラズマを形成し得るように構成されたキャビティと、(２)このキャビティに付随し、プラズマに面する面およびプラズマと反対側の面を有する少なくとも１つのフィルタとを含み、このフィルタが、このフィルタを介して第１の化学種を選択的に通過させ、プラズマ中に存在し得る他の化学種を実質的にこのフィルタを介して通過させないように構成され、この装置はさらに、(３)キャビティに連結され、キャビティにガスを供給するガス供給源と、(４)キャビティに連結され、キャビティに放射を供給する放射供給源と、(５)プラズマに対して反対側にあるフィルタの面と流体連通した回収機器とを含み得る。
プラズマを開始し、調節し、維持するプラズマ触媒が提供される。このプラズマ触媒は、受動型または能動型とすることができる。受動型プラズマ触媒は、必ずしも追加のエネルギーを付加することなく、本発明に適合して局所的な電界(例えば、電磁界)を歪ませることによってプラズマを誘導し得る任意の物体を含み得る。一方、能動型プラズマ触媒は、電磁放射の存在下で、気体原子または気体分子に十分な量のエネルギーを伝達して、この気体原子または気体分子から少なくとも１つの電子を分離し得る任意の粒子または高エネルギー波束である。いずれの場合でも、プラズマ触媒は、プラズマを点火するのに必要とされる環境条件を改善または緩和することができる。
本発明に適合して生成されるガスに対してプラズマを点火し、調節し、維持する追加のプラズマ触媒、ならびに方法および装置が提供される。
本発明のさらなる態様は、以下の詳細な説明を添付の図面と併せ読めば明らかになろう。これらの図面を通して、同じ参照文字は同じ部分を指す。
本発明は、プラズマの支援によりガスを生成する方法および装置に関連し、本発明を用いて、エネルギー・コストを下げ、ガス生成効率および適応性を向上させることができる。
本願と同じ権利者が所有する同時出願の米国特許出願第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.０００８)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.０００９)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１０)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１１)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１２)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１３)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１５)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１６)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１７)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００１８)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２０)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２１)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２３)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２５)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２６)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２７)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２８)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２９)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００３０)、第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００３２)、および第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００３３)の全体を、ここに参照により組み込む。
プラズマ・システムの例
図１に、本発明の一態様に適合するプラズマ・システムの例１０を示す。この実施形態では、キャビティ１２は、放射チャンバ(すなわち、アプリケータ)１４内に配置された容器内で形成される。(図示しない)別の実施形態では、容器１２と放射チャンバ１４は同じであり、そのため、２つの別々のコンポーネントが不要になる。キャビティ１２が形成される容器は、放射からキャビティ１２を大幅に遮蔽することなくその熱絶縁特性を改善するために、１つまたは複数の放射透過性絶縁層を含み得る。さらに詳細を以下に示すように、システム１０は、本発明に適合するガスの生成に使用することができる。
一実施形態では、キャビティ１２はセラミック製の容器内に形成される。本発明に適合してプラズマにより実現し得る温度が極めて高いために、華氏約３,０００度で動作し得るセラミックを使用することがある。このセラミック材料は、重量でシリカ２９.８%、アルミナ６８.２%、酸化第２鉄０.４%、チタニア１%、石灰０.１%、マグネシア０.１%、アルカリ０.４%を含み得る。このセラミック材料は、米国ペンシルバニア州New Castle所在のNew Castle Refractories社からLW-３０の型名で販売されている。ただし、石英などの他の材料および上記のものとは異なるものも本発明に適合して使用し得ることが当業者には理解されよう。
１つの成功した実験では、第１レンガ内部にあり、第２レンガで上を覆った部分的に開いたキャビティ内でプラズマを形成した。このキャビティの寸法は、約２インチ×約２インチ×約１.５インチであった。このレンガ内にはこのキャビティと連通する少なくとも２つの穴も設けた。１つはプラズマを観察するためであり、少なくとも１つの穴はガスを供給するためである。このキャビティのサイズは、実施する所望のプラズマ・プロセスに依存し得る。また、このキャビティは少なくとも、プラズマが主ガス生成領域（例えばフィルタの表面）の上に出たり、この領域から流出したりしないように構成することができる。
キャビティ１２は、ライン２０と、電源２８によって電力が供給される制御弁２２によって１つまたは複数のガス供給源２４(例えば、アルゴン、窒素、キセノン、クリプトン、炭化水素、その他ハロゲン系を含んだガス)に連結し得る。ライン２０は、(例えば、約１/１６インチ〜約１/４インチで、約１/８インチなどの)管とし得る。また、所望の場合には、このチャンバに真空ポンプを連結して、プラズマ処理中に発生し得るあらゆる煙霧を除去することができる。
供給源２６および導波管３０の近くに(図示しない)放射漏れ検出器を設置し、FCCおよび/またはOSHAで指定される値(例えば、５mW/cm２)など、所定の安全制限値よりも大きい漏れが検出された場合に、放射(例えば、マイクロ波)用電源を自動的に止めるように、この検出器を安全保護システムに接続した。
電源２８によって電力を供給し得る放射供給源２６は、１つまたは複数の導波管３０を介して放射エネルギーをチャンバ１４内に送ることができる。供給源２６を直接キャビティ１２またはチャンバ１４に連結して導波管３０を不要にし得ることが当業者には理解されよう。キャビティ１２に入る放射エネルギーを利用して、キャビティ内のプラズマを点火する。触媒とともに追加の放射を加えることによって、このプラズマを実質的に維持し、キャビティに閉じ込めることができる。また、この放射(例えば、マイクロ波放射)の周波数は、多くの応用例では決定的な影響を及ぼさないと考えられる。
放射エネルギーは、サーキュレータ３２およびチューナ３４(例えば、３スタブ式チューナ)によって供給し得る。チューナ３４を使用して、特にプラズマが形成される前に、変化する点火または処理の条件の関数としての反射電力を最小限に抑えることができる。というのは、例えばマイクロ波電力はプラズマによって強く吸収されることになるからである。
以下でより詳細に説明するように、チャンバ１４がマルチモードに対応し、かつ特にこれらのモードが連続的または周期的に混合される場合には、チャンバ１４内での放射透過性キャビティ１２の位置は重要ではないことがある。やはり以下により詳細に説明するように、モード混合器３８にモータ３６を連結して、チャンバ１４全体を通じてほぼ均一な時間平均された放射エネルギー分布を生成し得る。さらに、チャンバ１４内でキャビティ１２に隣接する壁の１つに窓４０(例えば、石英製の窓)を配設し、温度センサ４２(例えば、光学式高温計)を使用して、キャビティ１２内部のプロセスを観測し得る。一実施形態では、この光学式高温計の出力は、温度の上昇とともにゼロ・ボルトから追跡範囲内に増加し得る。
センサ４２は、キャビティ１２内の(図示しない)加工物に関連する温度その他の任意の監視可能な状態の関数として出力信号を生成し、コントローラ４４にこれらの信号を提供し得る。二重の温度感知および加熱、ならびに冷却速度およびガス流量の自動制御も利用し得る。コントローラ４４を使用して、上記で説明したように供給源２６に接続される１つの出力と、キャビティ１２へのガス流量を制御する弁２２に接続される別の出力とを含み得る電源２８の動作を制御することができる。
本発明は、例えば、約３３３GHz未満の任意の周波数を有する放射を使用することができるが、CPI(Communications and Power Industries)から得られる２.４５GHzのマイクロ波供給源を使用して同じようにうまく実施してもよい。２.４５GHzのシステムにより、約０.５キロワット〜５キロワットの連続可変マイクロ波電力が得られた。３スタブ式チューナにより、インピーダンス整合を行って電力伝送を最大にすることができた。また、双方向性結合器を使用して、順方向電力および反射電力を測定した。また、光学式高温計を使用して試料温度を遠隔的に検出した。
上記で述べたように、約３３３GHz未満の任意の周波数を有する放射を本発明に適合して使用することができる。例えば、電力線周波数(約５０Hz〜約６０Hz)などの周波数を用いることができるが、プラズマを形成するガスの圧力は、プラズマの点火を助けるために低くすることがある。また、約１００kHzよりも高い周波数を含めて、任意の無線周波数またはマイクロ波周波数を本発明に適合して用いることができる。ほとんどの場合、このような比較的高い周波数では、プラズマを点火し、調節し、または維持するためにガス圧を低くする必要はなく、そのため、大気圧以上で多くのプラズマの支援されたガスの供給を行うことができる。
リアルタイムで温度を監視し、マイクロ波の電力を制御するLabView ６iソフトウエアを利用して、この装置をコンピュータ制御した。ノイズは、適切な数のデータ点を移動平均して低減させた。また、スピードおよび計算効率を向上させるために、シフト・レジスタおよびバッファ・サイジングを利用してバッファ・アレイ内に記憶させるデータ点数を制限した。高温計により約１cm２の感受性区域の温度を測定し、それを用いて平均温度を計算した。この高温計により、２つの波長で放射強度を検出し、プランク（Planck）の法則を利用してこれらの強度を適合させて温度を求めた。ただし、温度を監視し制御する他の装置および方法も利用可能であり、本発明に適合して使用し得ることを理解されたい。本発明に適合して使用し得る例えば、制御ソフトウエアが、本願と同じ権利者が所有する同時出願の米国特許出願第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００３３)に記載されている。この特許出願全体をここに参照により組み込む。
チャンバ１４は、ガラスで覆われ、放射シールドを備えたいくつかの観察ポートおよび高温計にアクセスするための１つの石英製の窓を有するものとした。真空ポンプおよびガス供給源に連結するためのいくつかのポートも設けたが、これらは必ずしも使用しない。
システム１０には、水道水冷却式の外部熱交換器を備えた閉ループ型の脱イオン水式冷却システム(図示せず)も含めた。動作中、脱イオン水により、まずマグネトロンが冷却され、次いで、(このマグネトロンを保護するのに使用する)サーキュレータ内の負荷放出部が冷却され、最後に、チャンバの外面上に溶接された水チャネルを介して放射チャンバが冷却される。
プラズマ触媒
本発明に適合するプラズマ触媒は、１種または複数種の異なる材料を含み、受動型または能動型のいずれかとし得る。とりわけ、プラズマ触媒を使用して、ガス圧が大気圧未満、または大気圧に等しい、あるいは大気圧よりも高い状態でプラズマを点火し、調節し、かつ/または維持することができる。
本発明に適合する１つのプラズマ形成方法は、受動型プラズマ触媒の存在下で、キャビティ内のガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることを含み得る。本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、電圧を印加して火花を発生させることなどによってこの触媒を介して必ずしも追加のエネルギーを付加することなく、本発明に適合して局所的な電界(例えば、電磁界)を歪ませることによってプラズマを誘導し得る任意の物体を含み得る。
本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、ナノ粒子またはナノチューブとすることもできる。本明細書では、「ナノ粒子」という用語は、最大物理寸法が約１００nm未満の、少なくとも電気的に半伝導性の（semi-conductive）任意の粒子を含み得る。また、単層および多層のカーボン・ナノチューブはいずれも、ドープの有無にかかわらず、導電率が極めて高く、かつ形状が細長いので、本発明に適合してプラズマを点火するのに特に効果的なことがある。これらのナノチューブは、任意の好都合な長さのものとすることができ、かつ基質に固定された粉体とすることができる。固定されている場合、これらのナノチューブは、プラズマが点火または維持されている間、基質表面上でランダムな向きとすることもできるし、基質に(例えば、なんらかの所定の向きで)固定することもできる。
受動型プラズマ触媒は、本発明に適合する粉体とすることもでき、ナノ粒子またはナノチューブを含む必要はない。この粉体は、例えば、ファイバ、粉塵粒子、フレーク、シートなどから形成することができる。粉体の形態をとる場合、この触媒は、少なくとも一時的にガス中で浮遊させることができる。所望の場合には、ガス中で粉体を浮遊させることによって、この粉体がキャビティ全体を通じて迅速に分散し、より容易に消費され得る。
一実施形態では、粉体触媒をキャビティに運び入れ、担体ガスによって少なくとも一時的に浮遊させることができる。この担体ガスは、プラズマを形成するガスと同じにすることもできるし、異なるものでもよい。また、この粉体をキャビティ内に導入する前にガスに加えることができる。例えば、図１Aに示すように、放射供給源５２から、プラズマ・キャビティ６０を配置する放射キャビティ５５に放射を供給することができる。粉体供給源６５は、ガス流７５中に触媒粉体７０を供給することができる。代替実施形態では、まずキャビティ６０に粉体７０をバルクの形(すなわち、パイルの形)で加え、次いで、このバルクの粉体を通して、またはその上にガスを流すことを含めていくつかの方法で、キャビティ内で粉体を分散させることができる。さらに、この粉体をガスに加えて、移動、搬送、噴霧、散布、吹込み、あるいはその他の方法でキャビティ内に、あるいはキャビティ内でこの粉体を供給することによって、プラズマを点火し、調節し、維持することができる。
１つの実験では、キャビティ内で、このキャビティ内に延びる銅製のパイプ中に炭素繊維の粉体のパイルを配置することによってプラズマを点火した。キャビティ内に十分な量の放射を送ったが、この銅製のパイプにより、粉体が放射から遮蔽され、プラズマの点火は起こらなかった。しかし、このパイプを通して担体ガスが流れ始めると、それによって粉体がパイプから押し出され、キャビティ内に入り、その結果、粉体に放射が当たり、キャビティ内でプラズマがほぼ瞬時に点火された。
本発明に適合する粉体プラズマ触媒は、実質的に不燃性とすることができ、そのため、酸素を含める必要もないし、酸素の存在下で燃焼させる必要もない。すなわち、上記で述べたように、この触媒は、金属、炭素、炭素系合金、炭素系複合物、導電性ポリマー、導電性シリコン・エラストマ、ポリマー・ナノコンポジット、有機-無機複合物、およびこれらの任意の組合せを含み得る。
また、プラズマ・キャビティ内で粉体触媒を(例えば、ガス中に浮遊させたときに)ほぼ均一に分散させることができ、キャビティ内でプラズマの点火を精確に制御し得る。１回または複数回のバーストの形態などで、プラズマにより晒す時間を短くすることが求められる応用例を含めて、ある種の応用例では均一に点火することが重要なことがある。キャビティ全体を通じて粉体触媒がそれ自体で分散するには、特に複雑な複数チャンバ式キャビティでは、依然としてある長さの時間を必要とし得る。したがって、本発明の別の態様と適合して複数の点火ポートを介してキャビティ内に粉体触媒を導入し、それによってキャビティ内でより迅速により均一な触媒の分布を得ることができる(以下を参照されたい)。
粉体に加えて、本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、例えば、１種または複数種の、微視的または巨視的なファイバ、シート、針、糸、撚り糸、フィラメント、織り糸、縫い糸、削りくず、スライバ、チップ、織布、テープ、ウィスカ、またはこれらの任意の組合せを含み得る。このような場合、プラズマ触媒は、ある１つの物理的な寸法が別の物理的な寸法よりもかなり大きい少なくとも１つの部分を含み得る。例えば、少なくとも２つの直交する寸法の比を少なくとも約１:２とすべきであるが、約１:５よりも大きく、さらには約１:１０よりも大きくし得るはずである。
すなわち、受動型プラズマ触媒は、材料の少なくとも一部がその長さに比べて比較的薄い部分を含み得る。触媒の束(例えば、ファイバ)を使用することもでき、この触媒の束は、例えば一区画のグラファイト・テープを含み得る。１つの実験では、それぞれ直径約２〜３ミクロンの約３万本のグラファイト・ファイバの撚り糸を有する一区画のテープをうまく使用した。束の中のファイバの数および束の長さは、プラズマを点火し、調節し、または維持するのに決定的な影響を及ぼさない。例えば、長さ約１/４インチの一区画のグラファイト・テープを使用して満足な結果が得られた。本発明に適合してうまく用いられた１つのタイプの炭素繊維は、米国サウス・カロライナ州Anderson所在のHexcel社から、商標Magnamite(登録商標)、AS４C-GP３Kの型名で販売されている。また、シリコン・カーバイド・ファイバもうまく用いられた。
本発明の別の態様に適合する受動型プラズマ触媒は、例えば、ほぼ球形、環状、ピラミッド形、立方体、平面、円筒形、矩形、または細長い部分など、１つまたは複数の部分を含み得る。
上記で論じた受動型プラズマ触媒は、少なくとも電気的に半伝導性の（半導体の）少なくとも１種類の材料を含むことができる。一実施形態では、この材料の導電率を極めて高くし得る。例えば、本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、金属、無機材料、炭素、炭素系合金、炭素系複合物、導電性ポリマー、導電性シリコン・エラストマ、ポリマー・ナノコンポジット、有機-無機複合物、またはこれらの任意の組合せを含み得る。このプラズマ触媒に含めることができる一部の可能な無機材料の例には、炭素、シリコン・カーバイド、モリブデン、白金、タンタル、タングステン、窒化炭素、およびアルミニウムが含まれるが、他の導電性無機材料も全く同様に機能してもよい。
１種または複数種の導電材料に加えて、本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、(導電性を必要としない)１種または複数種の添加物を含み得る。本明細書では、この添加物は、使用者がプラズマに添加したい任意の材料を含み得る。よって、この触媒は、添加剤そのものを含んでもよく、もしくは、前駆体材料を含むこともでき、分解して添加剤そのものから形成されてもよい。そのため、このプラズマ触媒は、１種または複数種の添加物および１種または複数種の導電材料を、プラズマの最終的な所望の組成およびこのプラズマを使用するプロセスに応じて任意の所望の比で含み得る。
受動型プラズマ触媒中の添加物に対する導電成分の比は、消費されると同時に、時間がたつにつれ変化し得る。例えば、点火中では点火条件が改善されるように、プラズマ触媒は導電成分を比較的大きな割合で含み得ることが望ましい。一方、プラズマを維持しながら使用する場合、この触媒は、添加物を比較的大きな割合で含むことができるはずである。プラズマを点火し維持するために用いられるプラズマ触媒の成分比は同じにし得るはずであることが当業者には理解されよう。
所定の比のプロフィールを用いて、多くのプラズマ・プロセスを簡略化し得る。多くの従来方式のプラズマ・プロセスでは、プラズマ中の成分は必要に応じて添加されるが、このような添加を行うには通常、所定の計画に従ってこれらの成分を添加するためのプログラム可能な機器を必要とする。しかし、本発明に適合して、触媒中の成分比を変えることができ、そのため、プラズマ自体の中で、この成分比が自動的に変わり得る。すなわち、任意の個々の時点でのプラズマ中の成分比は、触媒のどの部分がプラズマによって現在消費されているかに依存し得る。そのため、この触媒の成分比は、触媒中の異なる位置で異なるものとし得る。また、プラズマ中の現在の成分比は、特にプラズマ・チャンバ中を通過するガスの流速が比較的遅いときには、現在消費されている触媒部分、および/または以前に消費された触媒部分に依存し得る。
本発明に適合する受動型プラズマ触媒は、均質なもの、または不均質なもの、あるいは徐々に変化するものとし得る。また、プラズマ触媒の成分比は、触媒全体を通して連続的または不連続に変化し得る。例えば、図２では、この比を滑らかに変化させることができ、そのため触媒１００の長さに沿って勾配が形成される。触媒１００は、区画１０５では成分の濃度が比較的低く、区画１１０に向かって濃度が連続的に増加する撚り糸材料を含み得る。
あるいは、図３に示すように、例えば、異なる濃度の区画１２５と区画１３０を交互に含む触媒１２０の各部分においてこの比を不連続に変化させることができる。触媒１２０に含まれる区画タイプは、３つ以上とし得ることを理解されたい。このように、プラズマによって消費される触媒の成分比は、任意の所定の方式で変化し得る。一実施形態では、プラズマを監視し、特定の添加物が検出されたときに、別の処理を自動的に開始または終了させることができる。
維持されるプラズマ中の成分比を変える別の方法は、異なる時点または異なる速度で異なる成分比の複数の触媒を導入することである。例えば、キャビティ内のほぼ同じ位置または異なる位置で複数の触媒を導入し得る。異なる位置で導入する場合、キャビティ内で形成されるプラズマは、様々な触媒の位置によって決まる成分濃度勾配を有し得る。そのため、自動化システムは、プラズマを点火し、調節し、かつ/または維持する前に、かつ/またはそれらを行う間に消費可能なプラズマ触媒を機械的に挿入する装置を含み得る。
本発明に適合する受動型プラズマ触媒は被覆することもできる。一実施形態では、触媒は、実質的に導電性の材料の表面上に被着させた実質的に非導電性の被覆を含み得る。あるいは、この触媒は、実質的に非導電性の材料の表面上に被着させた実質的に導電性の被覆を含み得る。図４および図５に、例えば、下層１４５および被覆１５０を含むファイバ１４０を示す。一実施形態では、カーボン・コアを含むプラズマ触媒にニッケルを被覆して、カーボンの酸化を防止する。
単一のプラズマ触媒が複数の被覆を含むこともできる。プラズマとの接触中にこれらの被覆が消費される場合、これらの被覆を、外側の被覆から最も内側の被覆まで順次プラズマ中に導入することができるはずであり、それによって持続放出機構が形成される。このように、被覆したプラズマ触媒は、この触媒の一部が少なくとも電気的に半伝導性（半導体）である限り、任意の数の材料を含み得る。
本発明の別の実施形態に適合して、プラズマ触媒は、放射エネルギーの漏れをかなり少なくするか、あるいはなくすために放射キャビティ内に完全に入るように配置し得る。こうすると、このプラズマ触媒は、キャビティを収容する容器とも、キャビティの外側のいかなる導電性の物体とも電気的または磁気的に結合されない。こうすると、点火中、およびプラズマが維持される場合にはおそらくは点火後、点火ポートでの火花の発生が防止され、キャビティの外側に放射が漏れることが防止される。一実施形態では、この触媒は、点火ポートを通って延びる実質的に非導電性の延長部材の先端に配置し得る。
図６に、例えば、プラズマ・キャビティ１６５を配置する放射チャンバ１６０を示す。プラズマ触媒１７０は細長く、点火ポート１７５を通って延びる。図７に示すように、本発明に適合して、触媒１７０は、(チャンバ１６０内に配置される)導電性の遠位部分１８０および(チャンバ１６０のほぼ外側に配置されが、チャンバ１６０内に幾分か拡張することができる)非導電性の部分１８５を含み得る。この構成により、遠位部分１８０とチャンバ１６０が電気的に接続されない(例えば、火花が発生しない)。
別の実施形態では、図８に示すように、この触媒は、複数の非導電部分１９５によって分離され、かつそれらに機械的に結合された複数の導電部分１９０から形成し得る。この実施形態では、この触媒は、キャビティ内部のポイントとキャビティの外側の別のポイントの間で点火ポートを通って延びることができるが、この電気的に不連続なプロフィールにより、火花発生およびエネルギーの漏れが実質的に防止される。
本発明に適合するプラズマを形成する別の方法は、少なくとも１種類のイオン化粒子（電離粒子：ionizing particle）を生成する能動型プラズマ触媒、または少なくとも１種類のイオン化粒子を含む能動型プラズマ触媒の存在下で、キャビティ内のガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることを含む。
本発明に適合する能動型プラズマ触媒は、電磁放射の存在下で、気体原子または気体分子に十分な量のエネルギーを伝達して、この気体原子または気体分子から少なくとも１つの電子を分離し得る任意の粒子または高エネルギー波束とし得る。供給源に応じて、これらのイオン化粒子を収束ビームまたは平行ビームの形態でキャビティ内に送り込むこともできるし、あるいは、これらのイオン化粒子を、吹付け、吐出、スパッタリング、あるいはその他の方法で導入することもできる。
例えば、図９に、放射チャンバ２０５に放射を送る放射供給源２００を示す。プラズマ・キャビティ２１０はチャンバ２０５の内部に配置され、ポート２１５および２１６を介してキャビティを貫通してガスを流すことができる。供給源２２０は、イオン化粒子２２５をキャビティ２１０に送り込むことができる。供給源２２０は、例えば、イオン化粒子を通すことはできるが、放射から供給源２２０を遮蔽する金属スクリーンによって保護することができる。必要な場合には、供給源２２０を水で冷却し得る。
本発明に適合するイオン化粒子の例は、X線粒子、ガンマ線粒子、アルファ粒子、ベータ粒子、中性子、陽子、およびこれらの任意の組合せを含み得る。そのため、イオン化粒子触媒は、帯電させることもできるし(例えば、イオン供給源からのイオン)、帯電させなくてもよい。また、放射性核分裂プロセスの生成物とすることもできる。一実施形態では、プラズマ・キャビティが形成される容器は、イオン化粒子触媒に対して完全にまたは部分的に透過性とし得るはずである。そのため、放射性核分裂源がキャビティの外側に配置される場合、この供給源からこの容器を貫通して核分裂生成物が送られ、それによってプラズマを点火することができる。この放射性核分裂源は、核分裂生成物(すなわち、イオン化粒子触媒)により実質的に安全上の問題が生じないように放射チャンバ内部に配置し得る。
別の実施形態では、このイオン化粒子を自由電子とすることができるが、この自由電子が放射性崩壊プロセスで放出される必要はない。例えば、(金属などの)電子供給源からこれらの電子を飛び出させるのに十分なエネルギーが得られるようにこの供給源を励起することによって、キャビティ内に電子を導入することができる。この電子供給源は、キャビティ内部に配置することもできるし、あるいはキャビティに隣接して、さらにはキャビティの壁の中にも配置し得る。任意の組合せの電子供給源が可能なことが当業者には理解されよう。電子を生成する一般の方法は金属を加熱することであり、電界を印加することによってこれらの電子をさらに加速し得る。
電子に加えて、自由エネルギー陽子を使用して、プラズマに触媒作用を及ぼすこともできる。一実施形態では、自由陽子は、水素をイオン化することによって生成することができ、任意選択で、電界によって加速し得る。
マルチモード放射キャビティ
放射導波管、キャビティ、またはチャンバは、少なくとも１つの電磁放射モードの伝播に対応またはそれを促進するように設計し得る。本明細書では、「モード」という用語は、マックスウェルの式および適用可能な(例えば、キャビティの)境界条件を満足する任意の定在電磁波または伝播電磁波の特定のパターンを指す。導波管またはキャビティでは、このモードは、伝播電磁界または定在電磁界の様々な可能なパターンのいずれか１つとし得る。各モードは、その周波数ならびに電界ベクトルおよび/または磁界ベクトルの偏光によって特徴づけられる。モードの電磁界パターンは、周波数、屈折率または誘電率、および導波管またはキャビティの幾何形状によって決まる。
TE(横方向電界)モードは、その電界ベクトルが伝播方向に直交するモードである。同様に、TM(横方向磁界)モードは、その磁界ベクトルが伝播方向に直交するモードである。TEM(横方向電磁界)モードは、その電磁界ベクトルがともに伝播方向に直交するモードである。一般に、中空の金属導波管は、通常のTEMモードの放射伝播に対応しない。放射が導波管の長さに沿って進むように見えても、それは導波管の内壁からある角度で反射しているだけのことがある。したがって、この放射(例えば、マイクロ波)は、伝播モードによっては、(しばしばz軸と称する)導波管の軸に沿ったなんらかの電界成分またはなんらかの磁界成分のいずれかを有し得る。
キャビティまたは導波管内部の実際の場の分布は、キャビティまたは導波管内のモードの重ね合わせである。各モードは、１つまたは複数の添え字(例えば、TE１０(ティー・イー・イチ・ゼロ))で識別し得る。通常、これらの添え字により、管内波長の「半波」がx方向およびy方向にそれぞれいくつ含まれるかが指定される。この管内波長は、自由空間波長とは異なることがあることが当業者には理解されよう。というのは、放射は、導波管の内壁からある角度で反射することによって導波管内部を伝播するからである。場合によっては、第３の添え字を追加して、z軸に沿った定在波パターン中の半波の数を定義し得る。
所与の放射周波数に対して、導波管が単一の伝播モードに対応し得るのに十分に小さくなるように導波管のサイズを選択し得る。このような場合、この系をシングルモード系(すなわち、シングルモード・アプリケータ)と呼ぶ。TE１０モードは通常、矩形のシングルモード導波管で支配的なモードである。導波管(または、導波管が連結されるキャビティ)のサイズが大きくなると、この導波管すなわちアプリケータは、マルチモード系を形成する追加の高次モードに対応し得ることがある。多くのモードを同時に対応することができる場合、しばしばその系を高次モードに対応していると称する。
簡単なシングルモード系の場の分布は、少なくとも1つの最大値および/または最小値を含む。最大値の大きさは、この系に供給される放射の量によって概ね決まる。そのため、シングルモード系の場の分布は、大きく変化し、かつかなり不均一である。
シングルモード・キャビティと異なり、マルチモード・キャビティは、同時にいくつかの伝播モードに対応し得る。これらが重ね合わせられると、複雑な場の分布パターンが生じる。このようなパターンでは、これらの場は空間的に不鮮明になる傾向があり、そのため、この場の分布は通常、キャビティ内で同じタイプの顕著な、場の最小値および最大値を示さない。さらに、以下により詳細に説明するように、モード混合器を使用して(例えば、放射反射体を機械的に移動させることによって)モードを「かき混ぜ」、また「分布し直す」ことができる。この再分布により、キャビティ内でより均一な時間平均された場の分布が得られることが望ましい。
本発明に適合するマルチモード・キャビティは、少なくとも２つのモードに対応することができ、２つよりもはるかに多くのモードに対応し得る。各モードは、最大電界ベクトルを有する。２つ以上のモードが存在し得るが、１つのモードが支配的であり、他のモードよりも最大電界ベクトルの大きさが大きい。本明細書では、マルチモード・キャビティは、第１モードと第２モードの大きさの比が約１:１０未満、または約１:５未満、さらには約１:２未満の任意のキャビティとし得る。この比が小さいほど、モード間で電界エネルギーがより分散し、したがって、キャビティ内で放射エネルギーがより分散することが当業者には理解されよう。
プラズマ・キャビティ内でのプラズマの分布は、加えられた放射の分布に強く依存し得る。例えば、純粋なシングルモード系では、電界が最大になる位置が１つしか存在し得ない。したがって、その単一の位置でしか強いプラズマが形成されないことがある。多くの応用例では、このように強く局在化したプラズマにより、プラズマによる処理または加熱が不均一になる(すなわち、加熱の過剰および不足が局所的に生じる)と望ましくないはずである。
本発明に適合してシングルモードまたはマルチモードのキャビティを使用するかどうかにかかわらず、プラズマが形成されるキャビティは、完全に閉じた状態または部分的に開いた状態にし得ることが当業者には理解されよう。例えば、プラズマ支援炉などのある種の応用例では、キャビティを完全に閉じることができるはずである。例えば、本願と同じ権利者が所有する同時出願の米国特許出願第１０/ , (弁理士整理番号１８３７.００２０)を参照されたい。この特許出願全体を参照により本明細書に組み込む。ただし、他の応用例では、キャビティを通してガスを流すことが望ましいことがあり、したがって、このキャビティはある程度開いた状態にしなければならない。こうすると、流れるガスの流量、タイプ、および圧力を経時的に変化させることができる。このことは、プラズマの形成を促進するアルゴンなどのある種のガスは比較的容易に点火されるが、このようなガスは後続のプラズマ処理中では必要とされないことがあるので望ましいことがある。
モード混合
多くのプラズマ支援の応用例では、均一なプラズマを含むキャビティが望ましい。しかし、マイクロ波放射の波長は比較的長く(例えば、数十センチメートル)なり得るので、均一な分布を実現するのが難しいことがある。そのため、本発明の一態様に適合して、長期間にわたってマルチモード・キャビティ内の放射モードを混合し、また分布し直すことができる。このキャビティ内の場の分布は、(たとえば、このキャビティの内面が金属の場合には)このキャビティの内面によって設定される境界条件をすべて満足しなければならないので、この内面の任意の部分の位置を変更することによってこれらの場の分布を変更することができる。
本発明に適合する一実施形態では、放射キャビティ内部に移動可能な反射面を配置し得る。この反射面の形状および動きが組み合わさると、動く間にこのキャビティの内面が変化するはずである。例えば、「L」形の金属物体(すなわち、モード混合器)を任意の軸の周りで回転させると、キャビティ内の反射面の位置または向きが変わることになり、したがって、キャビティ内の放射分布が変化する。任意の他の非対称な形状の物体を(回転させて)使用することもできるが、対称な形状の物体も、その相対的な動き(例えば、回転、並進移動、またはその両方の組合せ)により反射面の位置または向きのなんらかの変化が生じる限り機能し得る。一実施形態では、モード混合器を、円筒の長手方向軸以外の軸の周りで回転可能な円筒とし得る。
マルチモード・キャビティの各モードは、少なくとも１つの最大電界ベクトルを有し得るが、これらのベクトルはそれぞれ、キャビティの内部寸法全体にわたって周期的に生じ得るはずである。通常、これらの最大値は、放射周波数が変化しないと仮定すると固定されている。しかし、モード混合器が放射と相互作用するようにこのモード混合器を移動させることによって、これらの最大値の位置を移動させることが可能である。例えば、モード混合器３８を使用して、プラズマの点火条件および/またはプラズマの維持条件が最適化されるように、キャビティ１４内の場の分布を最適化することができる。そのため、プラズマを励起した後で、このモード混合器の位置を変更して最大値の位置を移動させ、それによって均一な時間平均されたプラズマ・プロセス(例えば、加熱)を行うことができる。
そのため、本発明に適合して、モード混合はプラズマ点火中に有用となり得る。例えば、プラズマ触媒として導電性ファイバを使用するとき、このファイバの向きはプラズマ点火の最低条件に大きな影響を及ぼすことが知られている。例えば、このようなファイバの電界に対する向きを６０°よりも大きくしたときに、この触媒によりこれらの条件がほとんど改善または緩和されないことが報告されている。しかし、このキャビティ内に、あるいはこのキャビティの近くに反射面を移動させることによって、電界分布はかなり変化し得る。
モード混合は、アプリケータ・チャンバ内に、例えばこのアプリケータ・チャンバ内部に取り付けることができる回転式導波管継ぎ手を介して放射を送り込むことによっても実現し得る。この回転式継ぎ手は、放射チャンバ内で様々な方向に放射を効果的に送り込むために機械的に移動(例えば、回転)することができる。その結果、アプリケータ・チャンバ内部で変化する場のパターンを生成し得る。
モード混合は、放射チャンバ内に、可撓性の導波管を介して放射を送り込むことによっても実現し得る。一実施形態では、この導波管はチャンバ内部に取り付けることができる。別の実施形態では、この導波管はチャンバ内に延在し得る。この可撓性導波管の端部の位置は、チャンバ内に放射(例えば、マイクロ波放射)を、様々な方向および/または位置で送り込むために任意の適切な方式で連続的または周期的に移動させる(例えば、曲げる)ことができる。この動きによってもモード混合が可能になり、時間平均されたより均一なプラズマ処理(例えば、加熱)が促進される。あるいは、この動きを利用してプラズマの位置を最適化し、それによって点火その他のプラズマ支援処理を行うことができる。
可撓性導波管が矩形の場合、この導波管の開口端を単にねじるだけで、アプリケータ・チャンバ内部で放射の電界ベクトルおよび磁界ベクトルの向きが回転することになる。次いで、この導波管を周期的にねじると、電界が回転するだけでなくモード混合が行われ、これを利用して、プラズマを点火し、調節し、または維持する助けとし得る。
そのため、触媒の初期の向きが電界に直交していたとしても、電界ベクトルを方向変更すると、この効果的でない向きをより効果的な向きに変更することができる。モード混合は、連続的または周期的に行うこともできるし、あるいはあらかじめプログラムし得ることも当業者には理解されよう。
モード混合は、プラズマの点火に加えて、チャンバ内の「ホット・スポット」を低減または生成(例えば、調節)する後続のプラズマ処理中に有用になることがある。マイクロ波キャビティが少数(例えば、５未満)のモードにしか対応しないとき、１つまたは複数の局所電界最大値により、(例えば、キャビティ１２内で)「ホット・スポット」が生じ得る。 一実施形態では、これらのホット・スポットは、１つまたは複数の別々だが同時に行われるプラズマの点火または処理のイベントと一致するように構成し得るはずである。こうすると、これらの点火位置または後続の処理位置の１つまたは複数の位置にプラズマ触媒を配置し得る。
複数位置での点火
異なる位置で複数のプラズマ触媒を使用してプラズマを点火することができる。一実施形態では、複数のファイバを使用して、キャビティ内の異なるポイントでプラズマを点火し得る。このような複数ポイントでの点火は、均一なプラズマ点火が望まれるときに特に有益なことがある。例えば、高周波数(すなわち、数十ヘルツ以上)でプラズマを調節するか、または比較的大きなボリューム内でプラズマを点火するとき、あるいはその両方の場合、プラズマの瞬間的な点火および再点火の実質的な均一性を改善し得る。あるいは、プラズマ触媒を複数のポイントで使用すると、触媒を異なるポイントで選択的に導入することによって、これらの触媒を使用してプラズマ・チャンバ内のこれらの異なるポイントでプラズマを順次点火することができる。こうすると、所望の場合には、キャビティ内でプラズマ点火勾配を制御可能な形で形成することができる。
また、マルチモード・キャビティでは、キャビティ内の複数の位置全体を通じて触媒をランダムに分布させると、これらのファイバの少なくとも１つ、または本発明に適合する任意の他の受動型プラズマ触媒が、電界の向きの線に最適に向けられる可能性が増す。依然として、この触媒が最適な向きにならない(電界の向きの線に実質的に整列しない)場合でも、点火条件は改善される。
さらに、ガス中で触媒粉体を浮遊させることができるので、各粉体粒子がキャビティ内の異なる物理的な位置に配置される効果があり、それによって、キャビティ内での点火の均一性を改善することができる。
複式キャビティによるプラズマの点火/維持
複式キャビティ構成を利用して、本発明に適合してプラズマを点火し維持することができる。一実施形態では、システムは、少なくとも第１点火キャビティと、この第１キャビティに流体連通する第２キャビティとを含む。プラズマに点火するために、任意選択でプラズマ触媒の存在下で、第１点火キャビティ内のガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることができる。こうすると、第１キャビティと第２キャビティが近くにあることにより、第１キャビティ内で形成されたプラズマにより、第２キャビティ内のプラズマを点火することができ、これを追加の電磁放射で維持することができる。
本発明の一実施形態では、第１キャビティは、極めて小型にすることができ、主にプラズマ点火に用いるために、あるいはプラズマ点火専用に設計する。こうすると、プラズマを点火するのに極めてわずかなマイクロ波エネルギーしか必要とせず、それによって、特に本発明に適合してプラズマ触媒を使用したときに、点火がより容易になり得る。
一実施形態では、第１キャビティを実質的にシングルモード・キャビティにすることができ、第２キャビティをマルチモード・キャビティにする。第１点火キャビティがシングルモードにしか対応しない場合、電界分布はキャビティ内で大きく変化することがあり、そのため、１つまたは複数の精確に配置された電界最大部が形成される。このような最大部は通常、プラズマが点火される第１位置であり、そのため、これらの位置はプラズマ触媒を配置するのに理想的なポイントである。ただし、プラズマ触媒を使用するときには、それを電界の最大部に配置する必要はなく、多くの場合、いかなる特定の方向に向ける必要もないことを理解されたい。
プラズマ支援ガス生成
プラズマからガスを生成する方法および装置が提供される。一般に、少なくとも原子化学種または分子化学種を含むプラズマは、ガスから形成される。このプラズマを、これらの化学種を選択的に通過させることができ、かつ他の化学種を実質的に透過させない選択性バリア(例えば、フィルタ)の表面に接触させることができる。一実施形態では、例えば、これらの化学種をこのバリアの表面上に吸着させ、このバリアを通過させ、このバリアの反対側で回収することができる。
本発明に適合して回収し得る化学種の１つのタイプは水素である。動作中、このフィルタのプラズマに面する表面上で水素を解離させて、水素原子を生成し得る。次いで、これらの水素原子を、このバリアの反対側の低圧面上で結合させ、水素ガス分子として脱着させることができる。水素分子が形成された後で、(例えば、すぐに使用するか、あるいは保存するために)それらを回収し得る。
図１０に、本発明に適合するプラズマ支援ガス生成（プラズマの支援によりガスを生成する）装置３００の例の断面図を示す。装置３００は、ガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることによって内部にプラズマ３１０を形成し得るように構成されたキャビティ３０５を含み得る。図１０に示すように、このガスは、ガス供給源から１つまたは複数のポートを介してキャビティ３０５に供給することができる。所望の化学種を含む任意のガスを使用し得る。さらに、所望の場合にはプラズマを点火した後でも、これらの化学種をガスに別個に加えることができる。
キャビティ３０５に供給されたガスの一部は、１つまたは複数の異なるポートを介して除去することもできる。以下により詳細に説明するように、電磁放射供給源から導波管を介して間接的に、あるいはこの供給源をキャビティ３０５に直接連結することによって、キャビティ３０５に電磁放射を供給し得る。また、図１に示すように、この放射供給源を外部チャンバに連結することもでき、かつキャビティ３０５を放射に対して透過性にすることができる。
装置３００は、キャビティ３０５に付随する少なくとも１つのフィルタ３１５も含み得る。フィルタ３１５は、第１の原子化学種または分子化学種(例えば、水素)をフィルタ３１５を介して選択的に通過させ、プラズマ３１０中に存在することもある他の化学種(例えば、炭素)を実質的に通過させないように構成し得る。これらの選択された化学種は、フィルタ３１５のプラズマに面する面３１７からフィルタ３１５を介してプラズマの（存在する側と）反対側の面３１９に通過することができる。これらの選択された化学種がフィルタ３１５を通過した後で、プラズマの反対側の面３１９と流体連通した(図示しない)任意のタイプの回収機器を使用して、これらの選択された化学種を回収し得る。
装置３００は、キャビティ３０５内またはその近傍に少なくとも１種類のプラズマ触媒も含み得る。このプラズマ触媒は、本発明に適合する能動型または受動型の触媒とし得るが、他の任意のタイプのプラズマ点火機器とすることもできる。
フィルタ３１５は、一方の面がプラズマに面するように構成され、他方の面がプラズマの反対側になるように構成される限り任意の形状(例えば、チューブまたはプレート)とし得る。ガスの生成を最大にするために、プラズマに面する面の表面積を比較的広くすることができる。フィルタ３１５は、例えば水素がフィルタ３１５を通過することができるように設計し得る。この場合、このフィルタは、例えば、金属水素化物、パラジウム、酸化パラジウム、ルテニウム-パラジウム、パラジウム-銀、パラジウム-銅、ウラン、マグネシウム、チタン、リチウム-アルミニウム、ランタン-ニッケル-アルミニウム、ジルコニウム、セラミック、これらの任意の組合せ、またはこれらの任意の合金から形成することができる。一実施形態では、フィルタ３１５はパラジウム・チューブを含み得る。
パラジウムまたはパラジウム合金を用いて水素を生成するとき、このパラジウム表面は、選択性バリアとして働き、その壁を介して主に原子水素を通過させるが、他の化学種は実質的に遮断することができる。この表面には分子水素を吸着させることができ、分子水素はそこで解離されて原子水素になる。本発明はいかなる特定の理論にも制限されるものではないが、水素原子は電子をパラジウム金属格子と共有することがあり、その結果、これらの水素原子がこの格子を通過して圧力勾配によって決まる方向に拡散し得る。これらの水素原子は、フィルタの低圧面上で結合し、水素分子として脱着し得る。
抽出される原子化学種および/または分子化学種のタイプによっては、他のタイプのフィルタ材料を用いることもできる。さらに、フィルタ３１５は、(図示しない)複数のフィルタ処理層を含み得る。こうすると、各層を順次通過させることによって、選択された化学種を精製することができる。本発明に適合する多層フィルタでは、各フィルタ層を横切る圧力勾配を、単層を横切る場合よりも小さくすることができ、それによって、各層の選択性をより高めることができる。
キャビティ３０５は、実質的にプラズマを閉じ込めることができる任意の好都合な形状とし得る。一実施形態では、図１０に示すように、内部チューブ(すなわち、フィルタ)３１５と外部チューブ３５０の間にキャビティ３０５を形成し得る。外部チューブ３５０は、放射およびプラズマ３１０を実質的に閉じ込めるために導電性とすることができる。一方、セラミックまたは石英などの放射透過性材料で外部チューブ３５０を作製する場合、安全上の理由から、チューブ３５０の周りに(図１に示すような)追加の導電チャンバまたはシェルを配置することがあることを理解されたい。
上記で説明したように、任意のタイプの放射供給源を使用して任意の好都合な方式でキャビティ３０５に電磁放射を供給し得る。例えば、図１０に、テーパ付きの導波管３６５を介してキャビティ３０５に電磁放射を送るように構成された同軸導波管３６０を示す。放射透過性バリア３６２は、キャビティ３０５に放射を入射させるが、プラズマ３１０が反対の方向に通過してキャビティ３０５から出ることを妨げる。代替実施形態では、テーパ付きの導波管を使用せずに、直接キャビティ３０５内に電磁放射を送るように同軸導波管３６０を構成し得る。ただし、テーパ付きの導波管３６５を使用すると、より大きなキャビティを使用することができ、それによってフィルタの表面積をより大きくすることができる。そのため、内部導体３６１の外径がフィルタ３１５の外径に等しくない(例えば、小さい)場合、テーパ付きの内部コネクタを使用してこれら２つを互いに連結することができる。
一実施形態では、外部チューブ３５０は導電性であり、導電性端部プレート３９８は、軸方向(例えば、チューブ３５０の内部)に移動させることができる。一方では、プラズマ３１０が１回の通過で電磁放射を十分に吸収しない場合、端部プレート３９８をこの放射の１/４波長だけ移動させて、キャビティ内部の定常波パターンをシフトさせる(最大値と最小値の位置を逆転させる)ことができる。したがって、端部プレート３９８を１/４波長だけ周期的に振動させると、時間が経過するとともに場の分布が不鮮明になり、フィルタ３１５に沿ったホット・スポットが除去される。
反対に、プラズマ３１０が放射を強く吸収する場合、放射の約半分が１回の通過で吸収されるようにプラズマ領域の長さを選択することができる。次に、放射が端部プレート３９８から反射して戻るときに、残りのパワーが「位相が合った状態で」吸収されるように、バリア３６４と端部プレート３９８の間隔を(例えば、波長の１/４、３/４などに)設定し得る。他の設計(例えば、図１１に示す装置におけるものなど)に類似の考え方を適用し得ることが当業者には理解されよう。いずれにしても、モード・シフトは、連続的、周期的、段階的、その他の方法でプログラムすることができる。
例えば、比較的大型のキャビティでは、キャビティに放射を供給するのに使用し得る同軸ケーブル(または導波管)のコアよりも大きい管状フィルタを使用することができる。例えば、図１１に、本発明に適合するプラズマ支援ガス生成装置４００の例の簡略断面図を示す。装置３００と同様に、装置４００は、キャビティ４０５、フィルタ４１０、同軸導波管４１５、テーパ付き導波管４２０、および放射透過性バリア４２５を含み得る。上記で述べたように、フィルタ４１０はほぼ任意の形状とし得るが、好ましくは、表面積を大きくしてプラズマからガスが抽出される速度を速くする。例えば、フィルタ４１０を細長いチューブとする場合、同軸ケーブル４１７のコアよりもフィルタ４１０の直径をかなり大きくすることができる。また、図１１に示すように、フィルタ４１０は、コア４１７に連結する必要もないし、その他の方法でコア４１７と形状を一致させる必要もない。最後に、本発明に適合するフィルタは、複数のフィルタを含み得る。これらのフィルタは、複数のチューブ上に配設することもできるし、これらのチューブ自体を形成するものとすることもできる。
図１２に、本発明に適合するガス生成装置４５０の例の別の簡略断面図を示す。装置４５０は、キャビティ４５５、フィルタ４６０、同軸導波管４６５、テーパ付き導波管４７０、および放射透過性バリア４７５を含み得る。この場合も、フィルタ４６０はほぼ任意の形状とし得るが、好ましくは、キャビティ４５５内で形成されたプラズマからガスを抽出する速度を速くするために表面積を大きくする。図１２に示すように、フィルタ４６０は、表面積を最大にするために複数のフィルタ構成要素を含み得る。これらの構成要素は、(図に示すように)連結することもできるし、分離してもよい。連結する場合、単一のガス排出口４８０を使用して、すべての構成要素によって生成されたガスを回収し得る。分離する場合には、複数のガス排出口を使用して、各構成要素からのガスを別々に回収することができる(図示せず)。
図１３に、図１０の線１３-１３に沿って切断した同軸ケーブルの例３６０の断面図を示す。図１３に示すように、コア３６１は文字「a」で示す外径を有し、外部シールド３６３は文字「b」で示す内径を有する。比b:aが約２.５:１〜約３.０:１のとき、所与の放射出力に対してコア３６１の外面で生じる最大電界は減少し得る。この比が約２.７２:１のとき、この表面における最大電界は最小になる。同じ幾何形状比が、内部フィルタ・チューブ(例えば、図１０のフィルタ３１５)の外径および外部チューブ(例えば、図１０のチューブ３５０)の内径によって、あるいは、(図示しない)内部チューブの外径および外部フィルタ・チューブの内径によって定義し得る管状のプラズマ・キャビティについても当てはまる。フィルタ表面における電界を最小限に抑えることによって、比較的長いフィルタを比較的大量の放射パワーで使用するときでも、フィルタ３１５の外面におけるアーク放電および過熱を実質的に防止することが可能である。
装置３００の管状同軸形状により、TEMモードの動作が可能である。ただし、様々な他の形状(例えば、矩形)では、シングルモード動作およびマルチモード動作を含めて、他の動作モードも可能であることを理解されたい。
装置３００は、フィルタにバイアスを印加するように構成された電源も含み得る。例えば、図１０に示すように、電源３２０から同軸ケーブル３２５を介してフィルタ３１５に電気的なバイアスを印加することができる。この場合、ケーブル３２５の内部ケーブル３３０を、導電チューブ３３５を介してフィルタ３１５に電気的に接続することができる。チューブ３３５は、例えば鋼または銅を含めて、原子化学種または分子化学種がフィルタ３１５を通過した後でそれらを搬送し得る任意の材料で作製し得る。外部チャンバ３５０にケーブル３２５の外部シールド３４０を電気的に接続し、任意選択で接地し得る。あるいは、同軸ケーブル３６０のコア３６１がフィルタ３１５に電気的に接続されている場合には、電源３２０からこのコアを介してフィルタ３１５に電気的なバイアスを印加することができる。所望の場合には、ケーブル３６０の外部シールド３６３も外部チャンバ３５０に電気的に接続し、任意選択で接地し得る。
外部チューブ３５０の帯電を防止するために、鋼製チューブ３９５に沿って電気絶縁体３９０(例えば、セラミックまたは石英)を配置し得ることを理解されたい。また、設計要件に応じて、バリア３６４は放射に対して透過性にすることもできるし、不透明にもし得る。バリア３６２と同様、バリア３６４を使用して、フィルタ３１５に近接する領域内にプラズマ３１０を実質的に閉じ込めることができる。ただし、バリア３６４および絶縁体３９０は、電源３２０を使用しないときには特に、不要とし得ることが当業者には理解されよう。
図１４に、本発明に適合するガス生成方法の例を示す。この方法は、(１)ステップ５００で、ガスをキャビティ内に流すことと、(２)ステップ５０５で、少なくとも１つのフィルタと流体連通するキャビティ内でプラズマが形成されるように、このガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることと、(３)ステップ５１０で、このプラズマからフィルタを通して第１化学種を抽出することと、(４)ステップ５１５で、第１化学種を回収することとを含み得る。
本発明に適合する一実施形態では、ステップ５０５は、少なくとも１種類のプラズマ触媒の存在下でこのガスに放射を当てることによって、キャビティ内でプラズマを点火することを含み得る。上記で詳細に説明したように、プラズマ触媒は、能動型または受動型とすることもできるし、プラズマを点火し、調節し、また維持し得る任意の他の装置とすることもできる。本発明に適合するプラズマ触媒を使用すると、大気圧よりも低い圧力で、または大気圧で、あるいは大気圧よりも高い圧力で、図１４の方法を実施することができる。
ガスの圧力が高いほどプラズマの圧力を高くすることができ、これを利用して抽出および回収の速度を増加し得る。例えば、プラズマに面する表面(例えば、フィルタ３１５の表面３１７)の圧力が、反対側の表面(例えば、フィルタ３１５の表面３１９)の圧力よりも高くなるようにフィルタを横切って圧力勾配が形成されると、選択された原子化学種または分子化学種をより速い速度で抽出することができる。そのため、プラズマ触媒を使用するとより高い圧力でプラズマを点火することができ、それによって、真空機器なしでより大きな勾配を形成し得る。特に点火中には、反対の表面の側で真空機器を使用しても圧力勾配の大きさを大きくし得る。
抽出速度を増加させる別の方法は、図１０に示すようにフィルタに電気的なバイアスを印加することである。本発明は必ずしも特定の理論に制限されるものではないが、この印加されたバイアスを利用して、フィルタのプラズマに面する表面により近いプラズマを加速し濃縮することができる。濃縮度が高いと、この表面における吸収速度を増加させることができ、それによって、反対側でのガスの生成速度を増加させることができる。
抽出速度はフィルタの温度に依存し得る。フィルタが、その温度が高いほど速く抽出する場合には、プラズマに晒すことによって温度を上げることができる。適切な温度制御を利用して、最適な温度にフィルタ温度を維持し得る。この最適温度は、フィルタが耐え得る最大温度とし得る。本明細書では、この温度を遷移温度と称する。遷移温度は、例えば、フィルタの融点または破壊温度とすることができるはずである。パラジウムを用いる場合、この温度を約４００℃に維持するが、一般に約１００℃〜約１,５００℃で維持することができる。
フィルタの温度は、例えば、フィルタに埋め込まれた、または取り付けられたチャネルを通して流体を流すことを含めて、任意の従来方式の冷却技術を利用して下げることができる。フィルタを冷却する別の方法は、軸方向フィルタ３１５の中央を通して水などの流体を通過させることである。こうすると、この流体を使用してフィルタ３１５を冷却するのと同時に、フィルタ３１５を通過する水素ガスを吸収することができる。次いで、後続のステップでこの水素ガスを流体から取り出すことができるはずである。軸方向フィルタのコアを通して流体を通過させる必要がないことを理解されたい。そうではなくて、この流体は、フィルタの外面の上を通すか、あるいは、上記で述べたように、フィルタに埋め込まれたチャネルを通すことができるはずである。
フィルタを通してガスが抽出された後で、本発明に適合してそれを回収し得る。回収は、例えば、第１化学種をガス容器内にポンプで送ることを含み得る。あるいは、回収は、このガスを燃料電池(の例えば活動領域)に晒すことを含み得る。このような燃料電池は、住宅用または工業用の電源の一部を形成することもできるし、あるいは、自動車、列車、飛行機、オートバイなどの車両、または移動用電力を必要とする他の任意の装置に配置することもできる。
本発明に適合して、キャビティに清浄化ガスを供給し、この清浄化ガスで清浄化プラズマを形成し、フィルタに電気的なバイアスを印加して、このプラズマを形成する荷電粒子をフィルタに向かって、フィルタ上に被着されていることがある残渣を少なくとも部分的に除去するのに十分に加速させることによって、フィルタ表面を清浄化することもできる。
上記で説明した実施形態では、この開示を簡素化するために１つの実施形態に様々な特徴が合わせてグループ化されている。この開示方法を、特許請求する本発明が、各特許請求の範囲に明示的に記載されているものよりも多くの特徴を必要とするという意図を示すものと解釈すべきではない。そうではなくて、添付の特許請求の範囲に示すように、発明の態様は、上記で開示した１つの実施形態のすべての特徴の中に完全に収まる。そのため、ここに添付の特許請求の範囲を実施形態の詳細な説明に組み込む。特許請求の範囲はそれぞれ、本発明の別個の好ましい実施形態として独立している。
本発明に適合するプラズ支援ガス生成システムの例を示す概略図である。 キャビティ内でプラズマを点火し、調節し、維持するためにプラズマ・キャビティに粉体プラズマ触媒を添加するための、本発明に適合するプラズマプラズマ支援ガス生成システムの一部の実施形態の例を示す図である。 長さに沿って濃度勾配を有する少なくとも１種類の成分を含む、本発明に適合するプラズマ触媒ファイバの例を示す図である。 長さに沿って比が変化する形で複数の成分を含む、本発明に適合するプラズマ触媒ファイバの例を示す図である。 コア下層および被覆を含む、本発明に適合するプラズマ触媒ファイバの別の例を示す図である。 図４の線５-５で切断した、本発明に適合する図４のプラズマ触媒ファイバを示す断面図である。 点火ポートを通して延びる細長いプラズマ触媒を含む、本発明に適合するプラズマ・システムの別の部分の実施形態の例を示す図である。 図６のシステムで使用し得る、本発明に適合する細長いプラズマ触媒の実施形態の例を示す図である。 図６のシステムで使用し得る、本発明に適合する細長いプラズマ触媒の実施形態の別の例を示す図である。 放射チャンバ内にイオン化された放射を送る、本発明に適合するプラズマ支援ガス生成の一部の実施形態の例を示す図である。 本発明に適合するプラズマ支援ガス生成装置の例を示す簡略断面図である。 本発明に適合するガス生成装置の別の例を示す簡略断面図である。 本発明に適合するガス生成装置の別の例を示す簡略断面図である。 本発明に適合する、図１０の線１３-１３に沿って切断した(同軸導波管に類似の)同軸ケーブルの例を示す断面図である。 本発明に適合するガス生成方法の例を示す流れ図である。

Claims (57)

  1. 少なくとも第１の化学種を含むガスを主キャビティ内に流すことと、
    少なくとも１つのフィルタと流体連通する前記キャビティ内でプラズマが形成されるように、前記ガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることと、
    前記フィルタを通して前記第１化学種を抽出することと、
    前記第１化学種を回収することと、を含む、ことを特徴とするプラズマの支援によりガスを生成する方法。
  2. 前記第１化学種が水素を含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  3. 前記電磁放射を当てることが、少なくとも電気的に半伝導性である材料を含む少なくとも１種類のプラズマ触媒の存在下で、前記キャビティ内の前記ガスに前記放射を当てることによって前記プラズマを点火することを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  4. 前記材料が、金属、無機材料、炭素、炭素系合金、炭素系複合物、導電性ポリマー、導電性シリコン・エラストマ、ポリマー・ナノコンポジット、および有機-無機複合物の少なくとも１つを含む、ことを特徴とする請求項３に記載の方法。
  5. 前記材料が、ナノ粒子、ナノチューブ、粉体、粉塵、フレーク、ファイバ、シート、針、糸、撚り糸、フィラメント、織り糸、縫い糸、削りくず、スライバ、チップ、織布、テープ、およびウィスカの少なくとも１つの形態をとる、ことを特徴とする請求項４に記載の方法。
  6. 前記プラズマ触媒が炭素繊維を含む、ことを特徴とする請求項５に記載の方法。
  7. 前記プラズマ触媒が粉体を含む、ことを特徴とする請求項３に記載の方法。
  8. 前記電磁放射を当てることは、少なくとも１種類のイオン化粒子を含む能動型プラズマ触媒の存在下で、前記ガスに前記放射を当てることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  9. 前記少なくとも１種類のイオン化粒子が粒子ビームを含む、ことを特徴とする請求項８に記載の方法。
  10. 前記粒子が、X線粒子、ガンマ線粒子、アルファ粒子、ベータ粒子、中性子、電子、イオン、および陽子の少なくとも１つである、ことを特徴とする請求項８に記載の方法。
  11. 前記イオン化粒子が反応性核分裂生成物を含む、ことを特徴とする請求項８に記載の方法。
  12. 前記電磁放射を当てることを、ガス圧を少なくとも大気圧として行う、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  13. 前記フィルタが、金属水素化物、パラジウム、酸化パラジウム、ルテニウム-パラジウム、パラジウム-銀、パラジウム-銅、ウラン、マグネシウム、チタン、リチウム-アルミニウム、ランタン-ニッケル-アルミニウム、ジルコニウム、セラミック、これらの任意の組合せ、およびこれらの任意の合金の少なくとも１つを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  14. 前記フィルタが、プラズマに面する表面およびその反対側の表面を有し、前記抽出することが、前記プラズマに面する表面の圧力が前記反対側の表面の圧力よりも高くなるように、前記フィルタを横切って圧力勾配を形成することを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  15. 前記抽出することが、前記フィルタに電気的なバイアスを印加することを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  16. 前記フィルタが遷移温度を有し、前記抽出することが、前記フィルタの温度を約１００℃〜約１,５００℃の温度に維持することを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  17. 前記抽出することが、前記フィルタに前記プラズマを接触させて、前記フィルタを所望の動作温度に加熱することを含む、ことを特徴とする請求項１６に記載の方法。
  18. 前記フィルタが複数のフィルタ処理層を備え、前記抽出することが、前記各フィルタ処理層を介して前記第１化学種を通過させて、高純度の前記第１化学種を得ることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  19. 前記少なくとも１つのフィルタが、複数のそれぞれのチューブ上に配設された複数のフィルタを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  20. 前記フィルタがチューブの表面上に配設され、前記抽出することが、前記第１化学種を、前記チューブの外側の位置から前記フィルタを介して前記チューブの内側の位置に通過させることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  21. 前記主キャビティが、前記フィルタを含む内部フィルタ処理チューブと金属チューブの間に形成され、前記抽出することが、前記第１化学種を、前記主キャビティの内側の位置から前記内部チューブを介して前記内部チューブの内側の位置に通過させることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  22. 同軸導波管を通して前記主キャビティ内に前記電磁放射を送ることをさらに含む、ことを特徴とする請求項２１に記載の方法。
  23. 前記内部チューブが外径を有し、外部チューブが内径を有し、前記外径に対する前記内径の比が約２.５〜約３.０である、ことを特徴とする請求項２１に記載の方法。
  24. 前記比が約２.７２である、ことを特徴とする請求項２３に記載の方法。
  25. 前記放射がTEMモードを有し、少なくとも約１/４波長だけ前記モードを軸方向にシフトすることをさらに含む、ことを特徴とする請求項２１に記載の方法。
  26. 前記主キャビティが第１軸端部および第２軸端部を有し、少なくとも前記第１軸端部から前記主キャビティ内に前記放射を送り込むことをさらに含む、ことを特徴とする請求項２１に記載の方法。
  27. 外部チューブが前記放射を実質的に透過させる材料を含み、内部チューブが前記放射を反射する、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  28. 前記フィルタに電気的なバイアスを印加することをさらに含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  29. 前記抽出後に前記第１化学種がガスの形態をとり、前記回収することが、前記抽出後にガス容器に前記第１化学種をポンプで送ることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  30. 前記抽出後に前記第１化学種は、ガスの形態をとり、前記回収することが、燃料電池に前記第１化学種を晒すことを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  31. 前記フィルタを清浄化することをさらに含み、前記清浄化することが、
    前記主キャビティに清浄化ガスを供給することと、
    前記清浄化ガスによって荷電粒子を含む清浄化プラズマを形成することと、
    前記荷電粒子を前記フィルタに向かって、前記フィルタ上に被着された残渣を少なくとも部分的に除去するのに十分に加速させるように、前記フィルタに電気的なバイアスを印加することと、を含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  32. 前記回収することが、前記フィルタに接触する流体を流して、前記流体によって前記化学種を吸収させることを含む、ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  33. ガスに約３３３GHz未満の周波数の電磁放射を当てることによって、内部にプラズマを形成し得るように構成されたキャビティと、
    前記キャビティに付随し、プラズマに面する面およびプラズマと反対側の面を有する少なくとも１つのフィルタであって、該フィルタを介して第１の化学種を選択的に通過させ、前記プラズマ中に存在する他のいかなる化学種も実質的に前記フィルタを介して通過させないように構成したフィルタと、
    前記キャビティに連結され、前記キャビティにガスを供給するガス供給源と、
    前記キャビティに連結され、前記キャビティに放射を供給する放射供給源と、
    前記フィルタの、プラズマと反対側の面と流体連通した回収機器とを備える、ことを特徴とするプラズマの支援によりガスを生成する装置。
  34. 前記ガスが水素を含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  35. 第１キャビティ内に少なくとも１種類のプラズマ触媒をさらに含み、前記触媒が少なくとも電気的に半伝導性の材料を含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  36. 前記材料が、金属、無機材料、炭素、炭素系合金、炭素系複合物、導電性ポリマー、導電性シリコン・エラストマ、ポリマー・ナノコンポジット、および有機-無機複合物の少なくとも１つを含む、ことを特徴とする請求項３５に記載の装置。
  37. 前記材料が、ナノ粒子、ナノチューブ、粉体、粉塵、フレーク、ファイバ、シート、針、糸、撚り糸、フィラメント、織り糸、縫い糸、削りくず、スライバ、チップ、織布、テープ、およびウィスカの少なくとも１つの形態をとる、ことを特徴とする請求項３６に記載の装置。
  38. 前記プラズマ触媒が炭素繊維を含む、ことを特徴とする請求項３７に記載の装置。
  39. 前記プラズマ触媒が粉体を含む、ことを特徴とする請求項３８に記載の装置。
  40. 前記キャビティ内に少なくとも１種類のイオン化粒子を含む能動型プラズマ触媒をさらに含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  41. 前記少なくとも１種類のイオン化粒子が粒子ビームを含む、ことを特徴とする請求項４０に記載の装置。
  42. 前記粒子が、X線粒子、ガンマ線粒子、アルファ粒子、ベータ粒子、中性子、電子、イオン、および陽子の少なくとも１つである、ことを特徴とする請求項４０に記載の装置。
  43. 電磁放射によってプラズマを点火して内部に点火プラズマを形成するための点火キャビティをさらに備え、前記点火キャビティが第１キャビティと流体連通し、それによって前記点火プラズマにより、前記第１キャビティ内に第１プラズマが形成される、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  44. 前記フィルタが、金属水素化物、パラジウム、酸化パラジウム、ルテニウム-パラジウム、パラジウム-銀、パラジウム-銅、ウラン、マグネシウム、チタン、リチウム-アルミニウム、ランタン-ニッケル-アルミニウム、ジルコニウム、セラミック、これらの任意の組合せ、およびこれらの任意の合金の少なくとも１つを含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  45. 前記フィルタにバイアスを印加するために前記フィルタに電気的に接続された電源をさらに含む、ことを特徴とする請求３３に記載の装置。
  46. 前記フィルタが複数のフィルタ処理層を含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  47. 前記ガス回収機器が、少なくとも水素燃料電池を含む、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  48. 前記キャビティが、前記フィルタを備える内部フィルタ処理チューブと外部金属チューブの間に形成される、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  49. 前記キャビティ内に前記電磁放射を送るように構成された同軸導波管をさらに備える、ことを特徴とする請求項４８に記載の装置。
  50. 前記内部チューブが外形を有し、前記外部チューブが内径を有し、前記外形に対する前記内径の比が約２.５〜約３.０である、ことを特徴とする請求項４８に記載の装置。
  51. 前記比が約２.７２である、ことを特徴とする請求項５０に記載の装置。
  52. 前記放射がTEMモードを有し、少なくとも１/４波長の奇数倍だけ前記モードを軸方向にシフトするように構成された導電性端部プレートをさらに備える、ことを特徴とする請求項４８に記載の装置。
  53. 前記外部チューブが、前記放射を実質的に透過させる材料を含む、ことを特徴とする請求項４８に記載の装置。
  54. 前記主キャビティが、前記放射を受け取るように構成された第１軸端部を有する、ことを特徴とする請求項４８に記載の装置。
  55. 前記フィルタにバイアスを印加するように構成された電源をさらに備える、ことを特徴とする請求４８に記載の装置。
  56. 流体を前記フィルタに接触して流すように構成されたチャネルをさらに備える、ことを特徴とする請求項３３に記載の装置。
  57. 前記チャネルが前記フィルタ内に形成される、ことを特徴とする請求項５６に記載の装置。
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