JP2003105209A - 熱可塑性樹脂組成物、及びその成形体 - Google Patents
熱可塑性樹脂組成物、及びその成形体Info
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Abstract
抑制され、しかも、燃焼促進剤が配合されているにもか
かわらず無色、又は白色乃至白色がかった淡色を呈し、
更に経時による変色が防止された熱可塑性樹脂組成物及
びその成形体を提供することを目的ととする。 【解決手段】無機質担体に白金族元素を0.001〜
0.2wt%担持させた微粒子状の燃焼促進剤と、融点
が30℃以上、200℃未満の有機カルボン酸を配合し
てなる熱可塑性樹脂組成物であって、該組成物中の白金
族元素の濃度が0.5〜100ppmであることを特徴
とする熱可塑性樹脂組成物。
Description
焼して、有害物の発生が抑制される熱可塑性樹脂組成
物、及びその成形体に関するものである。
や機械的・物理的性質から、電気、機械、自動車用の部
品や建築、建設材料、或いは各種容器包装分野等の各方
面で多量に使用されている。しかしながら、それらの使
用量が増大するに従って、使用後の処分が大きな社会問
題となってきている。
却処分においては、排ガス中の一酸化炭素や窒素酸化
物、硫黄酸化物の問題や、燃え残り、残灰の問題に加え
て、近年ダイオキシン等の有害物の発生が大きな社会問
題となってきており、熱可塑性樹脂製品の廃棄物もそれ
らの要因の一つであると言われている。
に特定の酸化鉄粒子を含有させたゴミ袋(特開平7−2
57594号公報)や買い物袋(特開平7−32291
0号公報)が提案されている。これらは、特定の酸化鉄
粒子の燃焼促進作用を利用したもので、焼却処分時に低
温、低酸素濃度下であっても熱可塑性樹脂を完全燃焼さ
せることにより、有害物の発生を抑える効果を有するも
のである。しかしながら、酸化鉄粒子を含有させた熱可
塑性樹脂組成物は、酸化鉄特有の色に着色するため、透
明性が要求されたり、特定の色に着色する必要のある包
装材料用途には問題を有していた。
白金族元素を0.001〜0.2wt%担持させた微粒
子状の燃焼促進剤を、該白金族元素の濃度が0.5〜1
00ppmになるよう極めて少量、熱可塑性樹脂に含有
させることで、燃焼、焼却時に完全燃焼して、有害物の
発生が抑制され、しかも、特定の酸化鉄を含有させた場
合のような不所望の着色の無い、すなわち無色、又は白
色乃至白色がかった淡色を呈する熱可塑性樹脂組成物が
得られることを見出し特許出願した(特願2000−2
84569号)。
担持させた微粒子状の燃焼促進剤を含有させた熱可塑性
樹脂組成物の成形物は、成形直後は無色、又は白色乃至
白色がかった淡色を呈しているが、経時とともに成形物
が徐々に変色して黄味を帯びてきて、商品としての価値
が著しく低下するという問題点を有することが明らかに
なった。
況に鑑みなされたもので、燃焼、焼却時に完全燃焼し
て、有害物の発生が抑制され、しかも、燃焼促進剤が配
合されているにもかかわらず酸化鉄粒子を配合した場合
と異なり、無色、又は白色乃至白色がかった淡色を呈
し、しかも経時による変色が防止された熱可塑性樹脂組
成物及びその成形体を提供することを課題とする。
果、無機質担体に白金族元素を担持させた微粒子状の燃
焼促進剤を含有させた熱可塑性樹脂組成物に、融点が3
0℃以上、200℃未満の有機カルボン酸を配合するこ
とによって、上記課題が解決できることを見出し本発明
に到った。
た熱可塑性樹脂組成物、及びその成形体に関するもので
ある。 (1)無機質担体に白金族元素を0.001〜0.2w
t%担持させた微粒子状の燃焼促進剤と、融点が30℃
以上、200℃未満の有機カルボン酸を配合してなる熱
可塑性樹脂組成物であって、該組成物中の白金族元素の
濃度が0.5〜100ppmであることを特徴とする熱
可塑性樹脂組成物。 (2)白金族元素がパラジウム及び/又は白金であるこ
とを特徴とする(1)記載の熱可塑性樹脂組成物。 (3)有機カルボン酸が脂肪族有機カルボン酸であるこ
とを特徴とする(1)乃至(2)のいずれかに記載の熱
可塑性樹脂組成物。 (4)フェノール系酸化防止剤が添加されていることを
特徴とする(1)乃至(3)のいずれかに記載の熱可塑
性樹脂組成物。 (5)(1)乃至(4)のいずれかに記載の熱可塑性樹
脂組成物を成形してなる成形体。
明する。まず、本発明に用いられる燃焼促進剤は、無機
質担体に白金族元素を担持させたものである。白金族元
素としてはパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、
オスミウム、イリジウムが挙げられるが、容易に入手で
き良好な触媒作用を示す点で、特にパラジウム又は白金
が好ましい。
ナ、活性アルミナ等のアルミナや酸化チタン、シリカ、
ゼオライト、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、ジル
コニア、トリア、ボリア、シリカ−アルミナ等が挙げら
れる。これらの中でも熱可塑性樹脂中に配合した場合に
着色の恐れがなく、しかも容易に入手できるアルミナ、
酸化チタン、シリカ、ゼオライト、炭酸カルシウム、及
び酸化マグネシウムが好ましい。また、粒子径としては
平均粒子径50μm以下、好ましくは0.1〜20μ
m、特に好ましくは0.2〜10μmである。
無機質担体に白金族元素を担持させて製造するのである
が、担持させる方法としては、白金族元素を従来から行
われている通常の方法(含浸法、イオン交換法、濃縮
法、沈殿法等)で無機質担体に担持させた後、50から
200℃で乾燥し、更に400℃〜800℃で焼成する
方法等が制限なく適用できる。また、その際の担持量
は、無機質担体に対して0.001〜0.2wt%、好
ましくは0.005〜0.15wt%、特に好ましくは
0.01〜0.08wt%である。白金族元素の担持量
が0.001wt%未満では燃焼促進剤としての効果が
期待できず、0.2wt%を超えるとコストアップの原
因となるばかりか、得られる燃焼促進剤が着色して本発
明の目的の一つが達成できなくなるので好ましくない。
更に、無機質担体に白金族元素の燃焼触媒作用を促進す
るための他の各種触媒成分や助触媒成分を併用して担持
させることももちろん可能である。燃焼促進剤の粒子径
は、無機質担体の粒子径と通常同一であり、平均粒子径
50μm以下、好ましくは0.1〜20μm、特に好ま
しくは0.2〜10μmである。
しては特に制限は無いが、例えばポリエチレン、エチレ
ン−α−オレフィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共
重合体、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂、ナ
イロン6、ナイロン66等のポリアミド樹脂、ポリエチ
レンテレフタレート等のポリエステル樹脂、ポリスチレ
ン、ポリ塩化ビニル等が挙げられる。これらの中でも、
ポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エ
チレン−酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン等のポリ
オレフィン系樹脂が、塩素を含まず各分野で広く使用さ
れており好ましい。
合は、熱可塑性樹脂組成物中の白金族元素の濃度が0.
5〜100ppm、好ましくは1〜50ppm、より好
ましくは2〜20ppmになるように配合する必要があ
る。白金族元素の濃度が0.5ppm未満では、燃焼促
進効果が期待できず、逆に100ppmを越えると濃度
に見合った効果が期待できないばかりか、熱可塑性樹脂
組成物が着色するので好ましくない。
0℃未満の有機カルボン酸を、無機質担体に白金族元素
を担持させた微粒子状の燃焼促進剤と併用して配合する
ことによって、経時による変色が効果的に防止される。
有機カルボン酸の融点が30℃未満の場合は、得られた
熱可塑性樹脂組成物の成形体の表面にブリードして、ベ
トツキの原因になり好ましくない。一方、融点が200
℃を越えると、熱可塑性樹脂中に均一に分散させるため
に高温での混練が必要になり、熱や酸素による樹脂の劣
化が促進され好ましくない。
00℃未満の有機カルボン酸としては、カプリン酸、ラ
ウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸
等の脂肪族モノカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セ
バシン酸、マレイン酸等の脂肪族ポリカルボン酸、グリ
コール酸、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸等の脂肪族ヒド
ロキシカルボン酸、及び安息香酸、フタル酸、オキシ安
息香酸等の芳香族カルボン酸等が挙げられる。これらの
内、変色防止効果の点で脂肪族有機カルボン酸が好まし
く、特にカプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パル
ミチン酸、ステアリン酸、セバシン酸、クエン酸が変色
防止効果が高くて好ましい。
ルボン酸の配合量としては、熱可塑性樹脂に対して0.
001〜2wt%、好ましくは0.005〜1wt%で
あり、より好ましくは0.01〜0.5wt%である。
0.001wt%未満では経時による変色防止効果が期
待できず、2wt%を越えると濃度に見合った効果が期
待出来ないばかりか、成形体の表面にブリードする場合
があり好ましくない。
熱、及び酸素の作用により劣化し、分子量低下等の現象
を伴って、その物性を著しく低下することは良く知られ
ている。そこで、一般に、この熱や酸素による劣化を防
止するために、フェノール系酸化防止剤が添加される場
合が多い。
−ジ−t−ブチル−p−クレゾール、n−オクタデシル
−3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェ
ニル)プロピオネート、2,4−ビス−(n−オクチル
チオ)−6−(4−ヒドロキシ−3,5−ジ−t−ブチ
ルアニリノ)−1,3,5−トリアジン、2,4−ビス
[(オクチルチオ)メチル]−o−クレゾール、2,
2′−メチレンビス(4−メチル−6−t−ブチルフェ
ノール)、4,4′−ブチリデンビス(3−メチル−6
−t−ブチルフェノール)、トリエチレングリコール−
ビス[3−(3−t−ブチル−5−メチル−4−ヒドロ
キシフェニル)プロピオネート]、N,N′−ヘキサメ
チレンビス(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシ
−ヒドロシンナマイド)、ペンタエリスリチルテトラキ
ス[3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフ
ェニル)プロピオネート]、1,3,5−トリメチル−
2,4,6−トリス(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒ
ドロキシベンジル)ベンゼン、1,3,5−トリス(4
−t−ブチル−3−ヒドロキシ−2,6−ジメチルベン
ジル)イソシアヌル酸、トリス−(3,5−ジ−t−ブ
チル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレート等が
例示できる。
子状の燃焼促進剤を含有させた熱可塑性樹脂組成物にお
いて、フェノール系酸化防止剤が添加された場合には、
添加されていない場合に比べ、経時の変色が早く、また
変色の度合いも強くなることが認められた。しかしなが
ら、前述の融点が30℃以上、200℃未満の有機カル
ボン酸を配合することによって、フェノール系酸化防止
剤が添加された場合においても、経時による変色が効果
的に防止されることが見出された。
成物の製造方法としては特に制限は無いが、上記配合成
分をロール、ニーダー、バンバリーミキサー、押出し機
等で混合してもよいし、予め上記配合成分のマスターバ
ッチを公知の方法で作成しておき、熱可塑性樹脂に所定
の配合割合になるように配合してもよい。また、上記成
分以外に、帯電防止剤、紫外線吸収剤、充填剤、着色剤
等の公知の添加剤を必要に応じて配合しても差し支えな
い。このようにして得られた耐変色性に優れた熱可塑性
樹脂組成物は、押出し成形法、射出成形法、或いは圧縮
成形法等の公知の成形法で成形体とすることができる。
明する。なお、燃焼促進剤としては以下に述べる製造例
1、2で得られた燃焼促進剤A、Bを使用した。また、
燃焼促進剤の触媒活性は、試料(50mg)をパルス式
固定床反応装置に充填し、ヘリウムガス(流量:40m
l/min)を流しながら、メタン1.0%、酸素2.
4%、残部ヘリウムからなる混合ガス1mlをパルス流
として反応装置に導入して、500℃でメタンの接触酸
化反応を行い、反応装置から排出されるガス中のメタン
濃度をガスクロマトグラフで測定することによりメタン
反応率を求めて評価した。
ルミナを無機質担体として使用し、これにパラジウムを
0.05wt%担持させて燃焼促進剤Aを得た。パラジ
ウムの担持は、α−アルミナに硝酸パラジウム水溶液を
含浸させ、乾燥後、500℃で焼成することにより行っ
た。この燃焼促進剤は概ね白色であり、触媒活性を測定
したところメタン反応率は95.2%であった。
ルミナを無機質担体として使用し、これに製造例1と同
様な方法でパラジウムを2.0wt%担持させて燃焼促
進剤Bを得た。この燃焼促進剤は黒褐色に着色してお
り、触媒活性を測定したところメタン反応率は100%
であった。
けるダイオキシン発生抑制の効果を確認するために以下
の試験を行った。 [参考例1]低密度ポリエチレン90重量部と、塩化ビ
ニル樹脂10重量部、及び製造例1の燃焼促進剤A4重
量部を加熱混練して、パラジウム濃度が19.2ppm
である熱可塑性樹脂組成物を得た。この熱可塑性樹脂組
成物(3g)を石英ガラス管中で合成空気を2L/mi
nの流量で供給しつつ700℃で燃焼させた。石英管か
ら排出される燃焼ガスをサンプリング装置で捕集して、
JIS K0311に準拠してダイオキシン類の分析を
行った。結果を表1に示す。
以外は参考例1と同様にして得た熱可塑性樹脂組成物を
参考例1の場合と同様にして燃焼させ、燃焼ガス中のダ
イオキシン類の分析を行った。結果を同じく表1に示
す。
が配合された熱可塑性樹脂組成物を燃焼させた場合、燃
焼促進剤を全く配合していない参考例2の熱可塑性樹脂
組成物はかなりダイオキシン類が発生することが認めら
れたが、燃焼促進剤Aを配合した参考例1の熱可塑性樹
脂組成物は燃焼促進剤Aを配合した効果によってその発
生量が大幅に減少した。
観(着色の有無)及び変色試験の結果は以下の方法で測
定し、評価した。 <燃焼特性>燃焼促進剤を含有する熱可塑性樹脂組成物
の燃焼特性は、石英管中に熱可塑性樹脂組成物10mg
を入れ、500℃で、酸素を200ml/minで3分
間流して燃焼させ、燃焼ガス中の二酸化炭素、一酸化炭
素濃度をガスクロマトグラフによって測定することによ
り評価した。同時に、燃焼中の煙の発生の有無を目視で
観察した。なお、燃焼促進剤を使用していない対照例に
比べて一酸化炭素量が減少して二酸化炭素量が増加すれ
ば燃焼促進剤が優れた燃焼促進効果を発揮したことを意
味している。
性樹脂組成物を成形して得た厚さ100μmのフィルム
を目視で観察すると共に、白色校正板上にのせ、色彩色
差計(ミノルタカメラ(株)製)を用いてL*a*b*
表色系(JIS Z8729 色の表示方法)における
明度(L *)を測定して評価した。なお、明度(L*)
は、白色度が増すほど高く、逆に黒色度が高くなるほ
ど、すなわち暗くなるほど低い値を示す指標である。本
発明においては、燃焼促進剤を配合しても不所望の着色
のない、白色乃至白色がかった淡色になる熱可塑性樹脂
成形体を提供することを目的としていることから、成形
体の厚み等にもよるがこの明度(L*)が90以上、特
に95以上であることが好ましい。
を測定するために、当該熱可塑性樹脂組成物を成形して
得た厚さ0.5mmのシートを、40℃で70%RHの
雰囲気下に1週間放置する変色試験を行い、試験前と1
週間放置後のシートのL*a*b*表色系での色差(Δ
E*ab)を色彩色差計を用いて測定することにより評
価した。なお、色差(ΔE*ab)は下記式によって求
められる値である。 ΔE*ab=[(ΔL)2+(Δa)2+(Δb)2]1/2 ここで、本願発明において変色の度合いを示す指標とし
て色差(ΔE*ab)を使用したのは、本願発明におい
て起こる変色が主として黄味を帯びるという変色である
ことから、L*a*b*表色系における明度(L*)で
はなく、主として色度(a*、b*)の差として現れる
ことによるものである。なお、色差(ΔE*ab)は、
変色の度合が少ないほど低く、逆に変色の度合が増すほ
ど高い値を示す指標であり、色差(ΔE*ab)が6を
越えると目視においても容易に変色が判別できることか
ら、色差(ΔE*ab)は6以下が好ましい。
燃焼特性を測定すると共に、フィルムとした場合の外観
(着色の有無)の評価及びシート状の成形体とした場合
の変色試験を行った。結果を同じく表2に示す。
燃焼特性を測定すると共に、フィルムとした場合の外観
(着色の有無)の評価及びシート状の成形体とした場合
の変色試験を行った。結果を同じく表3に示す。
明の燃焼促進剤を配合した実施例1〜10、比較例3、
5にかかる熱可塑性樹脂組成物が優れた燃焼特性を示し
て完全燃焼したのに対して、燃焼促進剤を配合していな
い比較例1の熱可塑性樹脂組成物、燃焼促進剤の代わり
に無機質担体として使用したα−アルミナのみを配合し
た比較例2の熱可塑性樹脂組成物は、いずれも燃焼時に
煙の発生が確認され、燃焼特性測定の結果からも一部不
完全燃焼が起こっていることが確認された。一方、パラ
ジウム濃度が2000ppmにもなるように燃焼促進剤
を配合した比較例4の熱可塑性樹脂組成物は優れた燃焼
特性を示して完全燃焼したものの茶褐色に着色してお
り、また明度(L*)も66.92と低いものであっ
た。また、比較例3にかかる熱可塑性樹脂組成物は本発
明の燃焼促進剤が配合されているため優れた燃焼特性を
示したが変色試験の終了時には黄色く変色しており変色
の度合いを示す色差(ΔE*ab)は13.51と高か
った。更に、比較例3の熱可塑性樹脂組成物に更にフェ
ノール系酸化防止剤(2,6−ジ−t−ブチル−p−ク
レゾール(住友化学工業製 スミライザー BHT))
が配合されている比較例5の熱可塑性樹脂組成物は変色
試験の終了時には比較例3の場合以上に黄色く変色して
おり変色の度合いを示す色差(ΔE*ab)は20.7
5と極めて高かった。それに対して、融点が30℃以
上、200℃未満の有機カルボン酸を配合した本発明の
実施例1〜10の熱可塑性樹脂組成物は変色試験終了時
の変色の度合いを示す色差(ΔE*ab)が小さく、燃
焼促進剤による変色のみならず、フェノール系酸化防止
剤が併用された場合についても優れた変色防止効果が見
られた。特に、融点が30℃以上、200℃未満の脂肪
族有機カルボン酸はその効果が高かった。
面積84m2)について触媒活性を測定したところメタ
ン反応率は96.9%であった。また、低密度ポリエチ
レン99重量部に上記ゲーサイト粒子1重量部配合して
加熱混練して、ゲーサイト濃度が10,000ppmの
熱可塑性樹脂組成物を得た。この組成物の燃焼特性を評
価したところ二酸化炭素濃度は2.46%、一酸化炭素
濃度は0.25%であり、燃焼中に煙は観察されず優れ
た燃焼促進効果を示した。しかしながら、該熱可塑性樹
脂組成物を成形して得られた厚み100μmのフィルム
の外観はゲーサイト特有の黄色であり着色を嫌う用途に
は使用できないものであった。また、色彩光度計を用い
て測定した明度(L*)は86.70であった。
脂組成物は、無機質担体に白金族元素を担持させた微粒
子状の燃焼促進剤を熱可塑性樹脂に含有させてなる、燃
焼、焼却時の有害物の発生が抑制された、無色、又は白
色乃至白色がかった淡色を呈する熱可塑性樹脂組成物が
有している経時により変色するという問題点を、融点が
30℃以上、200℃未満の有機カルボン酸を併用して
配合することにより効果的に防止したものであり、商品
としての価値を極めて高めるという効果を有している。
Claims (5)
- 【請求項1】無機質担体に白金族元素を0.001〜
0.2wt%担持させた微粒子状の燃焼促進剤と、融点
が30℃以上、200℃未満の有機カルボン酸を配合し
てなる熱可塑性樹脂組成物であって、該組成物中の白金
族元素の濃度が0.5〜100ppmであることを特徴
とする熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項2】白金族元素がパラジウム及び/又は白金で
あることを特徴とする請求項1記載の熱可塑性樹脂組成
物。 - 【請求項3】有機カルボン酸が脂肪族有機カルボン酸で
あることを特徴とする請求項1乃至2のいずれかに記載
の熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項4】フェノール系酸化防止剤が添加されている
ことを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の熱
可塑性樹脂組成物。 - 【請求項5】請求項1乃至4のいずれかに記載の熱可塑
性樹脂組成物を成形してなる成形体。
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2001
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