JP2002540246A - ジフルオロメタン、ペンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよび炭化水素の組成物 - Google Patents
ジフルオロメタン、ペンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよび炭化水素の組成物Info
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Abstract
(57)【要約】
本発明は、本質的にジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）、およびｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メチルブタン、イソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素０．５〜５質量パーセントからなる共沸様圧縮冷媒組成物に関する。
Description
【０００１】 （発明の分野） 本発明は、本質的にジフルオロメタン、ペンタフルオロエタン、１，１，１，
２−テトラフルオロエタン、およびｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−
メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メチルブタン、イ
ソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素からなる共沸様組成
物に関する。
２−テトラフルオロエタン、およびｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−
メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メチルブタン、イ
ソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素からなる共沸様組成
物に関する。
【０００２】 （背景） 近年、大気中に放出されるある種のフッ素化炭化水素冷媒が成層圏オゾン層に
悪影響を及ぼすことが指摘されている。この説はまだ十分に確証されていないが
、国際的な協定のもとに特定のクロロフルオルカーボン（ＣＦＣ）およびハイド
ロクロロフルオロカーボン（ＨＣＦＣ）の使用および製造を管理しようとする動
きがある。このような動きに応じて、冷却用途で許容できる性能を達成し、従来
のＣＦＣおよびＨＣＦＣ系冷媒よりオゾンを枯渇させる可能性の少ない冷媒の開
発が求められている。ハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）は塩素を含まず、全
くオゾンを枯渇させる可能性がないので、ＨＦＣはＣＦＣおよびＨＣＦＣの代替
として受け入れられつつある。
悪影響を及ぼすことが指摘されている。この説はまだ十分に確証されていないが
、国際的な協定のもとに特定のクロロフルオルカーボン（ＣＦＣ）およびハイド
ロクロロフルオロカーボン（ＨＣＦＣ）の使用および製造を管理しようとする動
きがある。このような動きに応じて、冷却用途で許容できる性能を達成し、従来
のＣＦＣおよびＨＣＦＣ系冷媒よりオゾンを枯渇させる可能性の少ない冷媒の開
発が求められている。ハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）は塩素を含まず、全
くオゾンを枯渇させる可能性がないので、ＨＦＣはＣＦＣおよびＨＣＦＣの代替
として受け入れられつつある。
【０００３】 従来鉱油およびアルキルベンゼンがＣＦＣ系冷却システムで潤滑剤として用い
られてきた。しかし、これらの潤滑剤はＨＦＣ系冷媒に溶解性がなくＨＦＣ系冷
却システムに用いることができず、替わりの潤滑剤を開発して使用する必要があ
り、ポリアルキレングリコール（ＰＡＧ）およびポリオールエステル（ＰＯＥ）
が利用されている。ＨＦＣ混合物をＣＦＣ系冷媒に替えて使用する場合、鉱油ま
たはアルキルベンゼンからＰＯＥまたはＰＡＧに潤滑剤を変更する必要がある（
これは冷却産業の支出を増大させる）。ＰＡＧおよびＰＯＥはＨＦＣ系冷却シス
テムに適した潤滑剤であるが、それらは極端に吸湿性であり、湿った空気に曝さ
れると数千ｐｐｍ（ｐａｒｔｓ ｐｅｒ ｍｉｌｌｉｏｎ）の水を吸収しうる。
冷却システムにおいてこの吸収された湿気は、冷却システムの腐食を引き起こす
酸の生成および処理しにくいスラッジ生成などの問題につながる。対照的に、鉱
油およびアルキルベンゼンは吸湿性がずっと低く、水に対する溶解性は小さく１
００ｐｐｍ以下である。さらにＰＡＧおよびＰＯＥ潤滑剤は炭化水素潤滑剤より
かなり高価で、通常約３から６倍より高価である。従って冷却産業がＨＦＣ系冷
媒に鉱油およびアルキルベンゼン潤滑剤を利用できるようにこの溶解性の問題を
解決することが求められており、またその好機である。
られてきた。しかし、これらの潤滑剤はＨＦＣ系冷媒に溶解性がなくＨＦＣ系冷
却システムに用いることができず、替わりの潤滑剤を開発して使用する必要があ
り、ポリアルキレングリコール（ＰＡＧ）およびポリオールエステル（ＰＯＥ）
が利用されている。ＨＦＣ混合物をＣＦＣ系冷媒に替えて使用する場合、鉱油ま
たはアルキルベンゼンからＰＯＥまたはＰＡＧに潤滑剤を変更する必要がある（
これは冷却産業の支出を増大させる）。ＰＡＧおよびＰＯＥはＨＦＣ系冷却シス
テムに適した潤滑剤であるが、それらは極端に吸湿性であり、湿った空気に曝さ
れると数千ｐｐｍ（ｐａｒｔｓ ｐｅｒ ｍｉｌｌｉｏｎ）の水を吸収しうる。
冷却システムにおいてこの吸収された湿気は、冷却システムの腐食を引き起こす
酸の生成および処理しにくいスラッジ生成などの問題につながる。対照的に、鉱
油およびアルキルベンゼンは吸湿性がずっと低く、水に対する溶解性は小さく１
００ｐｐｍ以下である。さらにＰＡＧおよびＰＯＥ潤滑剤は炭化水素潤滑剤より
かなり高価で、通常約３から６倍より高価である。従って冷却産業がＨＦＣ系冷
媒に鉱油およびアルキルベンゼン潤滑剤を利用できるようにこの溶解性の問題を
解決することが求められており、またその好機である。
【０００４】 冷却装置において、冷媒は軸封、ホース接続部、はんだ継手および壊れた配管
のリークを通して運転中に失われることがある。また冷媒は冷却装置の保守作業
中に大気に放出されることがある。冷媒が純粋成分や共沸または共沸様組成物で
ない場合、冷却装置から大気中に漏れたかまたは放出されたとき冷媒の組成は変
わり、装置に残っている冷媒が引火性になるかまたは許容できない冷却性能を示
すようになることがある。このために、冷却装置からの漏れに際して無視できる
程度に分別する単一のフッ素化炭化水素または共沸もしくは共沸様組成物を冷媒
として用いることが望ましい。
のリークを通して運転中に失われることがある。また冷媒は冷却装置の保守作業
中に大気に放出されることがある。冷媒が純粋成分や共沸または共沸様組成物で
ない場合、冷却装置から大気中に漏れたかまたは放出されたとき冷媒の組成は変
わり、装置に残っている冷媒が引火性になるかまたは許容できない冷却性能を示
すようになることがある。このために、冷却装置からの漏れに際して無視できる
程度に分別する単一のフッ素化炭化水素または共沸もしくは共沸様組成物を冷媒
として用いることが望ましい。
【０００５】 火災または火災の毒性副生成物の可能性について配慮しなけければならない冷
却の用途では、冷媒組成物は、新しい冷媒をシステムに入れるとき、または冷媒
がシステムから漏れた後、液体および気体の相のいずれにおいても非引火性であ
ることが望ましい。
却の用途では、冷媒組成物は、新しい冷媒をシステムに入れるとき、または冷媒
がシステムから漏れた後、液体および気体の相のいずれにおいても非引火性であ
ることが望ましい。
【０００６】 冷媒産業ではこれらの問題のいくつかを解決しようと努力しており、次の開示
はこのような意図の証拠である。
はこのような意図の証拠である。
【０００７】 ｏＰｏｗｅｌｌ他は、世界知的所有権機関国際公開ＷＯ９６０３４７３Ａ１に
おいて、熱交換装置に用いるための、（Ａ）ジフルオロメタンおよび１，１，１
−トリフルオロエタンから選択される少なくとも１種のハイドロフルオロカーボ
ン、（Ｂ）ペンタフルオロエタン、（Ｃ）少なくとも１種の炭化水素、および任
意選択で（Ｄ）１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよび１，１，２，２−
テトラフルオロエタンから選択される少なくとも１種のハイドロフルオロカーボ
ンの組成物を開示している。
おいて、熱交換装置に用いるための、（Ａ）ジフルオロメタンおよび１，１，１
−トリフルオロエタンから選択される少なくとも１種のハイドロフルオロカーボ
ン、（Ｂ）ペンタフルオロエタン、（Ｃ）少なくとも１種の炭化水素、および任
意選択で（Ｄ）１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよび１，１，２，２−
テトラフルオロエタンから選択される少なくとも１種のハイドロフルオロカーボ
ンの組成物を開示している。
【０００８】 ｏＰｅａｒｓｏｎは、米国特許第５６８８４３２号において、ペンタフルオロ
エタンと、テトラフルオロエタンと、イソブタンおよびプロパンから選択される
炭化水素と、任意選択でオクタフルオロプロパンとを含む冷媒組成物を開示して
いる。
エタンと、テトラフルオロエタンと、イソブタンおよびプロパンから選択される
炭化水素と、任意選択でオクタフルオロプロパンとを含む冷媒組成物を開示して
いる。
【０００９】 ｏＨｉｓａｎｏｒｉ他は、特開平９−２５４８０号において、ジフルオロメタ
ン、１，１，１，２−テトラフルオロエタン、ペンタフルオロエタンおよびイソ
ブタンの冷媒組成物を開示している。
ン、１，１，１，２−テトラフルオロエタン、ペンタフルオロエタンおよびイソ
ブタンの冷媒組成物を開示している。
【００１０】 ｏＫａｓｕｏは、欧州特許出願公開ＥＰ０６５９８６２Ａ１において、ジフル
オロメタン、ペンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンお
よびｎ−ペンタンの冷媒組成物を開示している。
オロメタン、ペンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンお
よびｎ−ペンタンの冷媒組成物を開示している。
【００１１】 ｏＫａｚｕｏは、特開平６−２２０４３０号において、ジフルオロメタン、ペ
ンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよびｎ−ペンタ
ンの冷媒組成物を開示している。
ンタフルオロエタン、１，１，１，２−テトラフルオロエタンおよびｎ−ペンタ
ンの冷媒組成物を開示している。
【００１２】 ｏＳｈｉｆｌｅｔｔは、ＵＳ５１８５０９４号において、ペンタフルオロエタ
ン、ジフルオロメタンおよびテトラフルオロエタンの冷媒組成物を開示している
。
ン、ジフルオロメタンおよびテトラフルオロエタンの冷媒組成物を開示している
。
【００１３】 ｏＫｉｎｎｅ他は、ＤＥ４２２６４３１号において、１０〜２０体積パーセン
トの炭化水素を含む１，１，１，２−テトラフルオロエタンの冷媒組成物を開示
している。
トの炭化水素を含む１，１，１，２−テトラフルオロエタンの冷媒組成物を開示
している。
【００１４】 ｏＢｉｖｅｎｓ他は、ＵＳ５６１６２７６号において、クロロジフルオロエタ
ン、ペンタフルオロエタン、およびプロパンの冷媒組成物を開示している。
ン、ペンタフルオロエタン、およびプロパンの冷媒組成物を開示している。
【００１５】 ｏＨａｎ他は、ＷＯ９７１５６３７号において、不燃性ハロゲン化化合物およ
び本質的に炭化水素である可燃性化合物の冷媒組成物を開示している。
び本質的に炭化水素である可燃性化合物の冷媒組成物を開示している。
【００１６】 従って、オゾンを枯渇させず、非引火性で本質的に非分別性の共沸様組成物で
ある組成物が冷却産業において求められている。さらに、冷却産業において、す
ぐれた冷却性能だけでなく、従来の冷却潤滑油が圧縮冷却装置の非圧縮機ゾーン
から圧縮機ゾーンへよりよく戻ることを可能にする組成物が求められている。
ある組成物が冷却産業において求められている。さらに、冷却産業において、す
ぐれた冷却性能だけでなく、従来の冷却潤滑油が圧縮冷却装置の非圧縮機ゾーン
から圧縮機ゾーンへよりよく戻ることを可能にする組成物が求められている。
【００１７】 （概要） 本発明の組成物は、前記の冷却産業が直面する必要を満たす。本組成物は冷媒
として、特にＨＣＦＣ−２２の代替品として有用である。プロパンおよびペンタ
ンを含む組成物と違い、本発明の組成物は、最初に配合されたときおよび漏れて
いる間、液体および気体のいずれの相でも非引火性である。本発明は、本質的に
、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜１９質量パーセント、ペンタフルオロ
エタン（ＨＦＣ−１２５）２５〜６０質量パーセント、１，１，１，２−テトラ
フルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）２４〜６０質量パーセントおよび炭化水素
０．５〜５質量パーセントからなる共沸様組成物に関し、前記炭化水素は、ｎ−
ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタ
ン、イソブタンと２−メチルブタン、およびイソブタンとｎ−ペンタンからなる
群から選択される。
として、特にＨＣＦＣ−２２の代替品として有用である。プロパンおよびペンタ
ンを含む組成物と違い、本発明の組成物は、最初に配合されたときおよび漏れて
いる間、液体および気体のいずれの相でも非引火性である。本発明は、本質的に
、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜１９質量パーセント、ペンタフルオロ
エタン（ＨＦＣ−１２５）２５〜６０質量パーセント、１，１，１，２−テトラ
フルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）２４〜６０質量パーセントおよび炭化水素
０．５〜５質量パーセントからなる共沸様組成物に関し、前記炭化水素は、ｎ−
ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタ
ン、イソブタンと２−メチルブタン、およびイソブタンとｎ−ペンタンからなる
群から選択される。
【００１８】 （詳細な説明） 本発明の共沸様組成物は本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２、ＣＨ2
Ｆ2、標準沸点−５１．７℃）、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５、ＣＦ3 ＣＨＦ2、標準沸点−４８．５℃）、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（
ＨＦＣ−１３４ａ、ＣＦ3ＣＨ2Ｆ、標準沸点−２６．１℃）、並びに、ｎ−ブタ
ン（ＣＨ3ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ3、標準沸点−０．５℃）、イソブタン（ＣＨ（ＣＨ3
）3、標準沸点−１１．８℃）、ｎ−ブタンと２−メチルブタン（ＣＨ3ＣＨ2Ｃ
Ｈ（ＣＨ3）2、標準沸点２７．９℃）、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン（ＣＨ3ＣＨ2 ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ3、標準沸点３５．９℃）、イソブタンと２−メチルブタン、お
よび、イソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素からなる。
Ｆ2、標準沸点−５１．７℃）、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５、ＣＦ3 ＣＨＦ2、標準沸点−４８．５℃）、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（
ＨＦＣ−１３４ａ、ＣＦ3ＣＨ2Ｆ、標準沸点−２６．１℃）、並びに、ｎ−ブタ
ン（ＣＨ3ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ3、標準沸点−０．５℃）、イソブタン（ＣＨ（ＣＨ3
）3、標準沸点−１１．８℃）、ｎ−ブタンと２−メチルブタン（ＣＨ3ＣＨ2Ｃ
Ｈ（ＣＨ3）2、標準沸点２７．９℃）、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン（ＣＨ3ＣＨ2 ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ3、標準沸点３５．９℃）、イソブタンと２−メチルブタン、お
よび、イソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素からなる。
【００１９】 本発明の共沸様組成物は、本質的に、ジフルオロメタン１〜１９質量パーセン
トと、ペンタフルオロエタン２５〜６０質量パーセントと、１，１，１，２−テ
トラフルオロエタン２４〜６０質量パーセントと、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ
−ブタンと２−メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メ
チルブタン、およびイソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水
素０．５〜５質量パーセントとからなる。好ましい本発明の共沸様組成物は、本
質的に、ジフルオロメタン１〜１５質量パーセント、ペンタフルオロエタン３０
〜５０質量パーセント、１，１，１，２−テトラフルオロエタン３０〜５０質量
パーセントおよび前記炭化水素１〜４質量パーセントからなる。最も好ましい本
発明の共沸様組成物は、本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜９質
量パーセント、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）３０〜５０質量パーセ
ント、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）３０〜５０
質量パーセントおよび前記炭化水素１〜４質量パーセントからなる。
トと、ペンタフルオロエタン２５〜６０質量パーセントと、１，１，１，２−テ
トラフルオロエタン２４〜６０質量パーセントと、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ
−ブタンと２−メチルブタン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メ
チルブタン、およびイソブタンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水
素０．５〜５質量パーセントとからなる。好ましい本発明の共沸様組成物は、本
質的に、ジフルオロメタン１〜１５質量パーセント、ペンタフルオロエタン３０
〜５０質量パーセント、１，１，１，２−テトラフルオロエタン３０〜５０質量
パーセントおよび前記炭化水素１〜４質量パーセントからなる。最も好ましい本
発明の共沸様組成物は、本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜９質
量パーセント、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）３０〜５０質量パーセ
ント、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）３０〜５０
質量パーセントおよび前記炭化水素１〜４質量パーセントからなる。
【００２０】 共沸様組成物とは、単一物質としてふるまう一定沸点、または実質的に一定沸
点の２種以上の物質の液体混合物を意味する。共沸様組成物の特徴を表す１つの
方法は、液体の部分蒸発または蒸留によって生成した蒸気が、そこからその蒸気
が蒸発または蒸留された液体と実質的に同じ組成をもつということである。本質
的に、その混合物は実質的な組成の変化なしに蒸留され／還流する。共沸様組成
物の特徴を表す別の方法は、特定の温度での組成物の泡立ち点蒸気圧および結露
点蒸気圧が実質的に同じであるということである。ここでは、組成物の５０質量
パーセントが蒸留または沸騰などによって取り除かれた後、元の組成物およびそ
の元の組成物の５０質量パーセントが取り除かれた後の残りの組成物との間の蒸
気圧の違いが１０パーセントより小さければ、組成物は共沸様組成物である。
点の２種以上の物質の液体混合物を意味する。共沸様組成物の特徴を表す１つの
方法は、液体の部分蒸発または蒸留によって生成した蒸気が、そこからその蒸気
が蒸発または蒸留された液体と実質的に同じ組成をもつということである。本質
的に、その混合物は実質的な組成の変化なしに蒸留され／還流する。共沸様組成
物の特徴を表す別の方法は、特定の温度での組成物の泡立ち点蒸気圧および結露
点蒸気圧が実質的に同じであるということである。ここでは、組成物の５０質量
パーセントが蒸留または沸騰などによって取り除かれた後、元の組成物およびそ
の元の組成物の５０質量パーセントが取り除かれた後の残りの組成物との間の蒸
気圧の違いが１０パーセントより小さければ、組成物は共沸様組成物である。
【００２１】 有効量とは、一緒にされたとき結果として共沸様組成物を生成する本発明の組
成物の各成分の量を意味する。この定義は各成分の量を含み、その量は共沸様組
成物が、可能な異なる沸点を有してだが、異なる圧力で存在し続ける限りは組成
物に加えられる圧力に依存して変化してもよい。従って有効量は、本明細書に記
載されるようなもの以外の温度および圧力で共沸様組成物を生成する本発明の組
成物の各成分の、例えば質量パーセントで表されるような量を含む。
成物の各成分の量を意味する。この定義は各成分の量を含み、その量は共沸様組
成物が、可能な異なる沸点を有してだが、異なる圧力で存在し続ける限りは組成
物に加えられる圧力に依存して変化してもよい。従って有効量は、本明細書に記
載されるようなもの以外の温度および圧力で共沸様組成物を生成する本発明の組
成物の各成分の、例えば質量パーセントで表されるような量を含む。
【００２２】 本発明の共沸様組成物は、有効量の成分を混合することまたは合わせることを
含むどのような適切な方法によっても調製できる。好ましい方法は所望の成分量
を計量しそれからそれらを適当な容器で合わせることである。
含むどのような適切な方法によっても調製できる。好ましい方法は所望の成分量
を計量しそれからそれらを適当な容器で合わせることである。
【００２３】 驚くべき結果、および本組成物の重要な特徴は、容器から組成物が漏れる前お
よび後で、蒸気および液体の相のいずれにおいてもそれらが非引火性のままであ
ることである。１００℃での標準の引火性（ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ）試験法
ＡＳＴＭ６８１に基づいて、以下の引火限界（ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ ｌｉ
ｍｉｔ）を測定した。
よび後で、蒸気および液体の相のいずれにおいてもそれらが非引火性のままであ
ることである。１００℃での標準の引火性（ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ）試験法
ＡＳＴＭ６８１に基づいて、以下の引火限界（ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ ｌｉ
ｍｉｔ）を測定した。
【００２４】 組成 引火限界（質量％） ＨＦＣ−１２５／ＨＦＣ−３２ ５７％ＨＦＣ−３２ ＨＦＣ−１３４ａ／ＨＦＣ−３２ ３３％ＨＦＣ−３２ ＨＦＣ−１２５／ｎ−ブタン ６％ｎ−ブタン ＨＦＣ−１３４ａ／ｎ−ブタン ３％ｎ−ブタン
【００２５】 データは、より多量のＨＦＣ−１２５を含む組成がより多くの炭化水素を許容
することができ、なお非引火性でありうることを示している。また、ＨＦＣ−３
２は炭化水素より約１０倍引火性が小さい。混合物の引火性の指標を与えるため
に、ＨＦＣ−３２と炭化水素の両方を含む混合物中に存在する「全炭化水素当量
（ＴＥＨ）」の近似値を以下の式で表す。ＴＥＨ＝ＨＣ＋Ｒ３２／１０、ここで
ＴＥＨ＝質量パーセントで表した全炭化水素当量、ＨＣ＝混合物中の炭化水素の
質量パーセント、Ｒ３２＝混合物中のＨＦＣ−３２の質量パーセントである。Ｈ
ＦＣ−１２５にはある程度の燃焼抑制作用があるので、本発明の組成物に対して
、混合物中のＨＦＣ−１２５の量を引火性に関連づけることは有益である。表１
はＨＦＣ−１２５の組成およびＴＥＨに基づくＨＦＣ−３２および炭化水素の両
方を含む混合物の引火限界を示す。
することができ、なお非引火性でありうることを示している。また、ＨＦＣ−３
２は炭化水素より約１０倍引火性が小さい。混合物の引火性の指標を与えるため
に、ＨＦＣ−３２と炭化水素の両方を含む混合物中に存在する「全炭化水素当量
（ＴＥＨ）」の近似値を以下の式で表す。ＴＥＨ＝ＨＣ＋Ｒ３２／１０、ここで
ＴＥＨ＝質量パーセントで表した全炭化水素当量、ＨＣ＝混合物中の炭化水素の
質量パーセント、Ｒ３２＝混合物中のＨＦＣ−３２の質量パーセントである。Ｈ
ＦＣ−１２５にはある程度の燃焼抑制作用があるので、本発明の組成物に対して
、混合物中のＨＦＣ−１２５の量を引火性に関連づけることは有益である。表１
はＨＦＣ−１２５の組成およびＴＥＨに基づくＨＦＣ−３２および炭化水素の両
方を含む混合物の引火限界を示す。
【００２６】
【表１】
【００２７】 所期の用途の本発明の組成物に不都合な影響を及ぼさず、特許請求の範囲に記
載された本発明の基本的で新規な特性を変えなければ、潤滑剤、腐食防止剤、界
面活性剤、安定剤、消泡剤、染料および他の適当な材料など、冷媒の分野におい
て公知の添加剤は様々な用途の本発明の組成物に加えてもよくまたその存在下に
用いてもよい。
載された本発明の基本的で新規な特性を変えなければ、潤滑剤、腐食防止剤、界
面活性剤、安定剤、消泡剤、染料および他の適当な材料など、冷媒の分野におい
て公知の添加剤は様々な用途の本発明の組成物に加えてもよくまたその存在下に
用いてもよい。
【００２８】 本明細書は圧縮冷媒としての本発明の共沸様組成物の利用を対象とするが、本
組成物は、洗浄剤、ポリオレフィンおよびポリウレタンの膨張剤（ポリマー発泡
体発泡剤）、エアロゾル噴霧体、熱交換媒体、気体誘電体、出力サイクル作動流
体、重合媒体、粒子除去流体、キャリア流体、バフ研磨剤、置換乾燥剤として有
用であることが見いだされ得る。
組成物は、洗浄剤、ポリオレフィンおよびポリウレタンの膨張剤（ポリマー発泡
体発泡剤）、エアロゾル噴霧体、熱交換媒体、気体誘電体、出力サイクル作動流
体、重合媒体、粒子除去流体、キャリア流体、バフ研磨剤、置換乾燥剤として有
用であることが見いだされ得る。
【００２９】 実施例 本発明を例示する具体的実施例を以下に記載する。特に言及がなければ、すべ
てのパーセンテージは質量パーセントである。
てのパーセンテージは質量パーセントである。
【００３０】 実施例１：２５℃で蒸気の漏れが、ＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−
１３４ａ、ｎ−ブタン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタン
の組成物の組成変化に及ぼす影響 ２５℃で容器にＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−１３４ａ、ｎ−ブタ
ン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタンの初期の組成物を９
０体積％まで十分に入れる。この初期の液体および蒸気の組成をガスクロマトグ
ラフィで測定する。温度を２５℃で一定に保ち、初期組成物の５０質量パーセン
トが漏れてしまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている液
体および蒸気の組成を再び測定する。次いで液体がなくなるまで容器を漏れるま
まにする。すべてのケースで、約９７ｗｔ％が漏れてしまった後、液体は消滅し
た。結果を下の表２にまとめる。全ての組成を質量％で表す。
１３４ａ、ｎ−ブタン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタン
の組成物の組成変化に及ぼす影響 ２５℃で容器にＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−１３４ａ、ｎ−ブタ
ン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタンの初期の組成物を９
０体積％まで十分に入れる。この初期の液体および蒸気の組成をガスクロマトグ
ラフィで測定する。温度を２５℃で一定に保ち、初期組成物の５０質量パーセン
トが漏れてしまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている液
体および蒸気の組成を再び測定する。次いで液体がなくなるまで容器を漏れるま
まにする。すべてのケースで、約９７ｗｔ％が漏れてしまった後、液体は消滅し
た。結果を下の表２にまとめる。全ての組成を質量％で表す。
【００３１】
【表２】
【００３２】
【表３】
【００３３】 この実施例のＴＥＨの値を表１と比較すると、結果は本発明の組成物が、初期
および内容物が完全に容器から漏れたとき、本質的に非引火性であることを示し
ている。データはまた、２−メチルブタンなどのより沸点の高い炭化水素を加え
ると、ｎ−ブタンのみを用いる場合に比べて初期蒸気相の引火性が低下すること
を示している。プロパンを含む組成物は、初期に蒸気相で引火性であり、ｎ−ペ
ンタンを含む組成物は液体が漏れたとき液体および／または蒸気の相において引
火性になる。
および内容物が完全に容器から漏れたとき、本質的に非引火性であることを示し
ている。データはまた、２−メチルブタンなどのより沸点の高い炭化水素を加え
ると、ｎ−ブタンのみを用いる場合に比べて初期蒸気相の引火性が低下すること
を示している。プロパンを含む組成物は、初期に蒸気相で引火性であり、ｎ−ペ
ンタンを含む組成物は液体が漏れたとき液体および／または蒸気の相において引
火性になる。
【００３４】 実施例２：２５℃で蒸気の漏れが、ＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−
１３４ａ、イソブタン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタン
の組成物の組成変化に及ぼす影響 ２５℃で容器にＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−１３４ａ、イソブタ
ン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタンの初期組成物を９０
体積％まで十分に入れる。この初期の液体および蒸気の組成をガスクロマトグラ
フィで測定する。温度を２５℃で一定に保ち，５０質量％の初期組成物が漏れて
しまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている液体および蒸
気の組成を再び測定する。次いで液体がなくなるまで容器を漏れるままにする。
すべてのケースで、約９７質量％が漏れてしまった後、液体は消滅した。結果を
下の表３にまとめる。全ての組成を質量％で表す。
１３４ａ、イソブタン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタン
の組成物の組成変化に及ぼす影響 ２５℃で容器にＨＦＣ−３２、ＨＦＣ−１２５、ＨＦＣ−１３４ａ、イソブタ
ン、および任意選択で２−メチルブタンまたはｎ−ペンタンの初期組成物を９０
体積％まで十分に入れる。この初期の液体および蒸気の組成をガスクロマトグラ
フィで測定する。温度を２５℃で一定に保ち，５０質量％の初期組成物が漏れて
しまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている液体および蒸
気の組成を再び測定する。次いで液体がなくなるまで容器を漏れるままにする。
すべてのケースで、約９７質量％が漏れてしまった後、液体は消滅した。結果を
下の表３にまとめる。全ての組成を質量％で表す。
【００３５】
【表４】
【００３６】 この実施例のＴＥＨの値を表１と比較すると、結果は、組成物が、初期および
内容物が完全に容器から漏れたとき、本質的に非引火性であることを示している
。データはまた、ｎ−ペンタンなどのより高い沸点の炭化水素を加えると、イソ
ブタンのみを用いる場合に比べて初期蒸気相の引火性が低下することを示してい
る。
内容物が完全に容器から漏れたとき、本質的に非引火性であることを示している
。データはまた、ｎ−ペンタンなどのより高い沸点の炭化水素を加えると、イソ
ブタンのみを用いる場合に比べて初期蒸気相の引火性が低下することを示してい
る。
【００３７】 実施例３：２５℃で、蒸気の漏れが蒸気圧に及ぼす影響 ２５℃で容器に初期組成物を入れ、組成物の初期蒸気圧を測定する。温度を２
５℃で一定に保ち，５０質量パーセントの初期組成物が漏れてしまうまで組成物
を容器から漏らし、その時点で容器に残っている組成物の蒸気圧を測定する。結
果を下の表４にまとめる。
５℃で一定に保ち，５０質量パーセントの初期組成物が漏れてしまうまで組成物
を容器から漏らし、その時点で容器に残っている組成物の蒸気圧を測定する。結
果を下の表４にまとめる。
【００３８】
【表５】
【００３９】
【表６】
【００４０】 この実施例の結果は、２５℃で元の組成物の５０質量％が漏れてしまった後、
本発明の共沸様組成物が存在し、残っている組成物の蒸気圧変化は元の組成物蒸
気圧の約１０％より少ないということを示す。組成物中のＨＦＣ−３２の量を減
らすと結果としてより共沸様混合物となる。プロパンを含む組成物は共沸様組成
物ではない。
本発明の共沸様組成物が存在し、残っている組成物の蒸気圧変化は元の組成物蒸
気圧の約１０％より少ないということを示す。組成物中のＨＦＣ−３２の量を減
らすと結果としてより共沸様混合物となる。プロパンを含む組成物は共沸様組成
物ではない。
【００４１】 実施例４：炭化水素の添加が分別に及ぼす効果 ２５℃で、容器に初期組成物を９０体積％まで十分に入れ、この組成物の初期
の蒸気圧を測定する。温度を２５℃で一定に保ち、５０質量パーセントの初期組
成物が漏れてしまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている
組成物の蒸気圧を測定する。結果を下の表５にまとめる。
の蒸気圧を測定する。温度を２５℃で一定に保ち、５０質量パーセントの初期組
成物が漏れてしまうまで組成物を容器から漏らし、その時点で容器に残っている
組成物の蒸気圧を測定する。結果を下の表５にまとめる。
【００４２】
【表７】
【００４３】 この実施例の結果は、分別の程度が減少していることを示している。すなわち
組成物は、ＨＦＣ−３２が本発明の炭化水素で置き換えられるとより共沸様組成
物になる。本発明の組成物は冷媒組成物Ｒ４０７Ｃより分別も少ない。
組成物は、ＨＦＣ−３２が本発明の炭化水素で置き換えられるとより共沸様組成
物になる。本発明の組成物は冷媒組成物Ｒ４０７Ｃより分別も少ない。
【００４４】 実施例５：冷媒性能 以下の表は本発明の組成物の性能を示す。データは以下の条件に基づく。
【００４５】 蒸発器温度 ８．９℃ 凝縮器温度 ４６．１℃ サブクール温度 ３９．４℃ 戻り気体温度 １８．３℃ コンプレッサクリアランス体積は４％である。 コンプレッサ等エントロピー効率は７５％である。
【００４６】 容量とは、循環冷媒１ポンド（０．４５４ｋｇ）当りの蒸発器内冷媒のエンタ
ルピー変化、すなわち時間当たりに蒸発器内で冷媒によって奪われる熱を意味す
るとされる。成績係数（ＣＯＰ）とは容量と圧縮仕事の比であり、冷媒のエネル
ギー効率の尺度であるとされる。結果を下の表６に示す。
ルピー変化、すなわち時間当たりに蒸発器内で冷媒によって奪われる熱を意味す
るとされる。成績係数（ＣＯＰ）とは容量と圧縮仕事の比であり、冷媒のエネル
ギー効率の尺度であるとされる。結果を下の表６に示す。
【００４７】
【表８】
【００４８】 本発明の組成物がＨＦＣ−３２を含まない組成物に比べてより高い容量、効率
のいずれかまたは両方を示すということを、この実施例の結果は示している。
のいずれかまたは両方を示すということを、この実施例の結果は示している。
【００４９】 実施例６：本組成物でのオイル戻り試験 オイルの戻りをオイル戻り装置で以下のようにして試験した。液体冷媒を加圧
シリンダから銅管を通してヒータへ導入しそれを気化させた。次に冷媒蒸気を圧
力調整器と計量バルブに通し、１分間１０００〜１１００ｃｃの一定の流量およ
び１気圧に制御した。その冷媒蒸気を、恒温槽中に設置され、Ｕ字型に成形され
た長さ１８０ｃｍで外径０．６３５ｃｍのもう１つの銅管に導入した。そのＵ字
型管（Ｕ字管）はまず３７ｃｍのまっすぐな垂直部分で始まり、次に恒温槽の底
部で２７ｃｍの水平部分をなすように曲がっていた。次にその管は２３ｃｍの４
つの部分でジグザグ状に垂直に上昇し、その後に２３ｃｍの垂直でまっすぐな部
分になっていた。そのＵ字管を任意選択でオイル戻し剤およびオイル戻し剤キャ
リアを含む１０ｇのオイルで満たし、オイルは３７ｃｍの垂直部分からＵ字管に
加えた。冷媒蒸気をＵ字管内のオイルを通してゆっくり流した。Ｕ字管から出て
きた冷媒とオイルを受器に集め、冷媒は蒸発させた。冷媒によってどれだけＵ字
管からオイルが運ばれたかを測定するためにオイルを秤量した。
シリンダから銅管を通してヒータへ導入しそれを気化させた。次に冷媒蒸気を圧
力調整器と計量バルブに通し、１分間１０００〜１１００ｃｃの一定の流量およ
び１気圧に制御した。その冷媒蒸気を、恒温槽中に設置され、Ｕ字型に成形され
た長さ１８０ｃｍで外径０．６３５ｃｍのもう１つの銅管に導入した。そのＵ字
型管（Ｕ字管）はまず３７ｃｍのまっすぐな垂直部分で始まり、次に恒温槽の底
部で２７ｃｍの水平部分をなすように曲がっていた。次にその管は２３ｃｍの４
つの部分でジグザグ状に垂直に上昇し、その後に２３ｃｍの垂直でまっすぐな部
分になっていた。そのＵ字管を任意選択でオイル戻し剤およびオイル戻し剤キャ
リアを含む１０ｇのオイルで満たし、オイルは３７ｃｍの垂直部分からＵ字管に
加えた。冷媒蒸気をＵ字管内のオイルを通してゆっくり流した。Ｕ字管から出て
きた冷媒とオイルを受器に集め、冷媒は蒸発させた。冷媒によってどれだけＵ字
管からオイルが運ばれたかを測定するためにオイルを秤量した。
【００５０】 冷媒Ｒ４０７Ｃ（２３質量％ＨＦＣ−３２、２５質量％ＨＦＣ−１２５、５２
質量％ＨＦＣ−１３４ａ）を冷媒シリンダに入れた。Ｓｕｎｉｓｏ（登録商標）
３ＧＳ鉱油を銅製Ｕ字管に入れた。ここでオイル、オイル戻し剤およびオイル戻
し剤キャリアの合計は１０ｇであった。恒温槽の温度は０℃に保った。冷媒蒸気
を１分間１１００立方ｃｍの流量でＵ字管内に流し、受器内のオイルの質量を６
、１０および２０分の時間間隔で測定した。次に本発明の冷媒組成物をＳｕｎｉ
ｓｏ（登録商標）３ＧＳで試験した。データを下の表７に示す。
質量％ＨＦＣ−１３４ａ）を冷媒シリンダに入れた。Ｓｕｎｉｓｏ（登録商標）
３ＧＳ鉱油を銅製Ｕ字管に入れた。ここでオイル、オイル戻し剤およびオイル戻
し剤キャリアの合計は１０ｇであった。恒温槽の温度は０℃に保った。冷媒蒸気
を１分間１１００立方ｃｍの流量でＵ字管内に流し、受器内のオイルの質量を６
、１０および２０分の時間間隔で測定した。次に本発明の冷媒組成物をＳｕｎｉ
ｓｏ（登録商標）３ＧＳで試験した。データを下の表７に示す。
【００５１】
【表９】
【００５２】 実施例６からの結果は、あらゆる場合に本発明の組成物のオイル戻りはＲ４０
７Ｃに対して改善されていることを示している。オイル戻りは炭化水素濃度の増
加につれて増加する。３ＧＳオイルにポリマーオイル戻し剤Ｚｏｎｙｌ（登録商
標）ＰＨＳを添加するとさらにオイル戻りは改善される。
７Ｃに対して改善されていることを示している。オイル戻りは炭化水素濃度の増
加につれて増加する。３ＧＳオイルにポリマーオイル戻し剤Ｚｏｎｙｌ（登録商
標）ＰＨＳを添加するとさらにオイル戻りは改善される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 バーバラ ハビランド マイナー アメリカ合衆国 21921 メリーランド州 エルクトン グリーンヘブン ドライブ 233 (72)発明者 アキミチ ヨコゼキ アメリカ合衆国 19807 デラウエア州 ウィルミントン コングレッショナル ド ライブ 109 アパートメント シー
Claims (7)
- 【請求項１】 本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜１９質量
パーセント、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）２５〜６０質量パーセン
ト、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）２４〜６０質
量パーセント、並びに、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ブタンと２−メチルブタ
ン、ｎ−ブタンとｎ−ペンタン、イソブタンと２−メチルブタン、およびイソブ
タンとｎ−ペンタンからなる群から選択される炭化水素０．５〜５質量パーセン
トからなることを特徴とする共沸様組成物。 - 【請求項２】 本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜１５質量
パーセント、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）３０〜５０質量パーセン
ト、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）３０〜５０質
量パーセント、および前記炭化水素１〜４質量パーセントからなることを特徴と
する請求項１に記載の共沸様組成物。 - 【請求項３】 本質的に、ジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）１〜９質量パ
ーセント、ペンタフルオロエタン（ＨＦＣ−１２５）３０〜５０質量パーセント
、１，１，１，２−テトラフルオロエタン（ＨＦＣ−１３４ａ）３０〜５０質量
パーセント、および前記炭化水素１〜４質量パーセントからなることを特徴とす
る請求項１に記載の共沸様組成物。 - 【請求項４】 前記炭化水素が０．５〜５質量パーセントの、 ａ）ｎ−ブタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度で９７９ｋＰａ〜１３４
８ｋＰａの蒸気圧を有するか、または ｂ）イソブタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度で９８５ｋＰａ〜１３５
１ｋＰａの蒸気圧を有するか、または ｃ）ｎ−ブタンおよび２−メチルブタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度
で９７４ｋＰａ〜１３４２ｋＰａの蒸気圧を有するか、または ｄ）ｎ−ブタンおよびｎ−ペンタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度で９
７３ｋＰａ〜１３４１ｋＰａの蒸気圧を有するか、または ｅ）イソブタンおよび２−メチルブタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度
で９７６ｋＰａ〜１３４５ｋＰａの蒸気圧を有するか、または ｆ）イソブタンおよびｎ−ペンタンで、前記共沸様組成物が２５℃の温度で９
７５ｋＰａ〜１３４４ｋＰａの蒸気圧を有し、 前記共沸様組成物の５０質量パーセントが蒸発した後、残った組成物の蒸気圧
は変化が１０％以下であることを特徴とする請求項１に記載の共沸様組成物。 - 【請求項５】 請求項１、２、３、または４の組成物を凝縮し、その後冷却
される物の近傍で前記組成物を蒸発させることを含むことを特徴とする冷凍を生
じさせる方法。 - 【請求項６】 請求項１、２、３、または４の組成物を熱せられる物の近傍
で凝縮し、その後前記組成物を蒸発させることを含むことを特徴とする熱を生じ
させる方法。 - 【請求項７】 本質的にジフルオロメタン（ＨＦＣ−３２）、ペンタフルオ
ロエタン（ＨＦＣ−１２５）および１，１，１，２−テトラフルオロエタン（Ｈ
ＦＣ−１３４ａ）からなる冷媒組成物の蒸発の間の蒸気圧の変化を少なくする方
法であって、全組成物質量の０．５〜５質量パーセントのｎ−ブタン、イソブタ
ン、ｎ−ブタンおよび２−メチルブタン、ｎ−ブタンおよびｎ−ペンタン、イソ
ブタンおよび２−メチルブタン、ならびにイソブタンおよびｎ−ペンタンからな
る群から選択される炭化水素の存在下で前記組成物を除去することを含むことを
特徴とする方法。
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