JP2002060599A - 照明部品用ポリエステル樹脂成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐熱性および光沢に優れる照明部品用ポリエ
ステル樹脂成形体を提供する。 【解決手段】 熱可塑性ポリエステル樹脂および層状化
合物を含有するポリエステル樹脂組成物で全体または一
部が形成されている照明部品用樹脂成形体であって、層
状化合物が下記（ａ）〜（ｃ）のうち少なくとも一の条
件を満たす、照明部品用ポリエステル樹脂成形体。 （ａ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物のうち、
等価面積円直径［Ｄ］が３０００Å以下である層状化合
物の比率が２０％以上であること （ｂ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物の等価面
積円直径［Ｄ］の平均値が、５０００Å以下であること （ｃ）［Ｎ］値が３０以上であり、ここで［Ｎ］値が、
樹脂成形体の面積１００μｍ²中に存在する、層状化合
物の単位比率当たりの粒子数であると定義されること

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性ポリエス
テル樹脂および層状化合物を含有するポリエステル樹脂
組成物で、全体または一部が形成されている照明部品用
樹脂成形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】照明部品、例えば、自動車のヘッドラン
プエクステンションや施設照明の反射体などは、光源の
方向性、反射性、意匠性の為の高い輝度感、鮮鋭性、均
一な反射率、平滑性および光源の熱に耐える高い耐熱性
が必要になる。そのような用途には従来、ポリエチレン
テレフタレートやポリブチレンテレフタレート等の熱可
塑性ポリエステル樹脂とタルクなどの種々の充填剤との
樹脂組成物で構成される成形体の表面にアルミニウム蒸
着膜などの光反射金属膜を施したものが使用されてい
る。ただし、従来の樹脂組成物の成形体表面は、充填剤
に起因する凹凸のために光反射金属膜を形成する前に、
アンダーコート等の下塗りをして表面を平滑にする事が
必須であった。しかしながら、樹脂組成物の種類毎にア
ンダーコート材料を設計しなければいけないこと、アン
ダーコート材料を構成する有機溶剤が環境保護上問題が
あること、アンダーコート工程によってコストの大幅ア
ップを余儀なくされること等の数々の問題があった。一
方、凹凸を低減するために充填剤の量を減らすと耐熱性
が不足する。すなわち、従来の樹脂組成物で構成される
成形体では、高い平滑性と耐熱性を両立する部品が提供
されていないのが現状である。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的はこのよ
うな従来の問題を改善することにあり、高い平滑性を有
するのでアンダーコートなどの下塗りが不必要であり、
かつ高い耐熱性を両立できる、熱可塑性ポリエステル樹
脂および層状化合物を含有するポリエステル樹脂組成物
で全体または一部が形成されている照明部品用樹脂成形
体を提供することにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成する為に鋭意検討した結果、本発明を完成するに
至った。

【０００５】即ち、本発明の第一は、熱可塑性ポリエス
テル樹脂および層状化合物を含有するポリエステル樹脂
組成物で全体または一部が形成されている照明部品用樹
脂成形体であって、層状化合物が下記（ａ）〜（ｃ）の
うち少なくとも一の条件を満たす、照明部品用ポリエス
テル樹脂成形体。 （ａ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物のうち、
等価面積円直径［Ｄ］が３０００Å以下である層状化合
物の比率が２０％以上であること （ｂ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物の等価面
積円直径［Ｄ］の平均値が、５０００Å以下であること （ｃ）［Ｎ］値が３０以上であり、ここで［Ｎ］値が、
樹脂成形体の面積１００μｍ²中に存在する、層状化合
物の単位比率当たりの粒子数であると定義されること 好ましい実施態様としては、ポリエステル樹脂成形体中
の層状化合物が下記（ｄ）〜（ｆ）のうち少なくとも一
方の条件を満たす照明部品用ポリエステル樹脂成形体。 （ｄ）平均アスペクト比（層長さ／層厚の比）が１０〜
３００であること （ｅ）最大層厚が２０００Å以下であること （ｆ）平均層厚が５００Å以下であること、前記に記載
のポリエステル樹脂成形体に関する。

【０００６】さらに好ましい実施態様としては、層状化
合物がポリエーテル化合物で処理されている、前記いず
れかに記載のポリエステル樹脂成形体に関する。

【０００７】さらに好ましい実施態様としては、ポリエ
ーテル化合物が下記一般式（１）：

【０００８】

【化２】 （式中、−Ａ−は、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ
₂-、−ＣＯ−、炭素数１〜２０のアルキレン基、または
炭素数６〜２０のアルキリデン基であり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ
³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷およびＲ⁸は、いずれも水素原
子、ハロゲン原子、または炭素数１〜５の１価の炭化水
素基、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰は、いずれも炭素数１〜５の２価の炭
化水素基であり、Ｒ¹¹、Ｒ¹²はいずれも水素原子、炭素
数１〜２０の１価の炭化水素基であり、それらはそれぞ
れ同一であっても異なっていても良い。ｍおよびｎはオ
キシアルキレン単位の繰り返し単位数を示し、２≦ｍ＋
ｎ≦５０である。）で表される、前記いずれかに記載の
ポリエステル樹脂成形体に関する。

【０００９】さらに好ましい実施態様としては、層状化
合物が下記一般式（２） Ｙ_nＳｉＸ_4-n （２） （式中、ｎは０〜３の整数であり、Ｙは置換基を有して
いてもよい炭素数１〜２５の炭化水素基であり、Ｘは加
水分解性基または水酸基であり、ｎ個のＹおよび４−ｎ
個のＸは、それぞれ同種でも異種でもよい）で表される
シラン系化合物で処理されている、前記いずれかに記載
のポリエステル樹脂成形体に関する。

【００１０】さらに好ましい実施態様としては、層状化
合物が層状ケイ酸塩であることを特徴とする、前記いず
れかに記載のポリエステル樹脂成形体に関する。

【００１１】本発明の第二は、下記（ｇ）および（ｈ）
の条件を満たす照明部品用ポリエステル樹脂成形体であ
る。 （ｇ）下塗り無しで光反射金属膜を施した面の６０度鏡
面光沢度が９００以上であること、（ｈ）０．４５ＭＰ
ａ荷重時の荷重たわみ温度が１５０℃以上であること

【００１２】

【発明の実施の形態】本発明で用いられる熱可塑性ポリ
エステル樹脂とは、ジカルボン酸化合物および／または
ジカルボン酸のエステル形成性誘導体を主成分とする酸
成分と、ジオール化合物および／またはジオール化合物
のエステル形成性誘導体を主成分とするジオール成分と
の反応により得られる従来公知の任意の熱可塑性ポリエ
ステル樹脂である。

【００１３】前記主成分とするとは、酸成分又はジオー
ル成分中に占めるそれぞれの割合が８０％以上、さらに
は９０％以上であることを意図し、上限は１００％であ
る。

【００１４】上記の芳香族ジカルボン酸としては、例え
ば、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、
２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ビフェニ
ルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカル
ボン酸、４，４’−ジフェニルメタンジカルボン酸、
４，４’−ジフェニルスルフォンジカルボン酸、４，
４’−ジフェニルイソプロピリデンジカルボン酸等が挙
げられ、これらの置換体（例えば、メチルイソフタル酸
等のアルキル基置換体など）や誘導体（テレフタル酸ジ
メチル、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル等の
ようなアルキルエステル化合物など）も使用し得る。ま
た、ｐ−オキシ安息香酸及びｐ−ヒドロキシエトキシ安
息香酸のようなオキシ酸及びこれらのエステル形成性誘
導体も使用し得る。これらのモノマーの内の２種以上を
混合して用いても良い。得られるポリエステル樹脂成形
体の特性を損なわない程度の少量であれば、これらの芳
香族ジカルボン酸と共にアジピン酸、アゼライン酸、ド
デカン二酸、セバシン酸等のような脂肪族ジカルボン酸
を１種以上混合して使用し得る。

【００１５】上記酸成分の中では、得られるポリエステ
ル樹脂の結晶性や強度、弾性率の点から、テレフタル
酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ビフ
ェニルジカルボン酸、およびそれらのエステル形成性誘
導体が好ましい。

【００１６】また、上記のグリコール化合物としては、
エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレン
グリコール、ヘキシレングリコール、ネオペンチルグリ
コール等のような脂肪族グリコール、１，４−シクロヘ
キサンジメタノール等のような脂環式グリコール等が挙
げられ、これらの置換体や誘導体もまた使用し得る。ま
た、ε−カプロラクトンのような環状エステルも使用し
得る。これらの内の２種以上を混合して用いても良い。
更に、ポリエステル樹脂の弾性率を著しく低下させない
程度の少量であるならば、長鎖型のジオール化合物（例
えば、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレング
リコール）、及びビスフェノール類のアルキレンオキサ
イド付加重合体等（例えば、ビスフェノールＡのエチレ
ンオキサイド付加重合体等）などを組み合わせて使用し
ても良い。

【００１７】前記ジオール成分の中では、取り扱い性お
よび得られるポリエステル樹脂の強度、弾性率等の点か
ら、エチレングリコール、ブチレングリコール、１，４
−シクロヘキサンジメタノール、２，２−ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパンが好ましい。

【００１８】熱可塑性ポリエステル樹脂の具体例として
は、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレ
フタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリヘキサ
メチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサン−１，４
−ジメチルテレフタレート、ネオペンチルテレフタレー
ト、ポリエチレンイソフタレート、ポリエチレンナフタ
レート、ポリブチレンナフタレート、ポリヘキサメチレ
ンナフタレート等、またはこれらの共重合ポリエステル
を挙げることができる。それらは単独、または２種以上
組み合わせて使用しても良い。

【００１９】上記の熱可塑性ポリエステル樹脂の分子量
は、成形工程における成形流動性および最終製品の諸物
性を考慮して選択され、低すぎても高すぎても好ましく
なく適した分子量を設定する必要がある。すなわち、熱
可塑性ポリエステル樹脂の分子量は、フェノール／テト
ラクロロエタン（５／５重量比）混合溶媒を用いて、２
５℃で測定した対数粘度が０．３〜２．０（ｄｌ／ｇ）
であり、好ましくは０．３５〜１．９（ｄｌ／ｇ）であ
り、更に好ましくは０．４〜１．８（ｄｌ／ｇ）であ
る。対数粘度が０．３（ｄｌ／ｇ）未満である場合、得
られるポリエステル樹脂成形体の強度が低く、また２．
０（ｄｌ／ｇ）より大きい場合は成形時の流動加工性に
問題が生じる場合がある。

【００２０】本発明で用いられる層状化合物とは、ケイ
酸塩、リン酸ジルコニウム等のリン酸塩、チタン酸カリ
ウム等のチタン酸塩、タングステン酸ナトリウム等のタ
ングステン酸塩、ウラン酸ナトリウム等のウラン酸塩、
バナジン酸カリウム等のバナジン酸塩、モリブデン酸マ
グネシウム等のモリブデン酸塩、ニオブ酸カリウム等の
ニオブ酸塩、黒鉛から成る群より選択される１種以上で
ある。入手の容易性、取扱い性等の点から層状ケイ酸塩
が好ましく用いられる。

【００２１】上記の層状ケイ酸塩とは、主として酸化ケ
イ素の四面体シートと、主として金属水酸化物の八面体
シートから形成され、例えば、スメクタイト族粘土およ
び膨潤性雲母などが挙げられる。

【００２２】前記のスメクタイト族粘土は下記一般式
（３） Ｘ１_0.2〜_0.6Ｙ１₂〜₃Ｚ１₄Ｏ₁₀(ＯＨ）₂・ｎＨ₂Ｏ （ ３） （ただし、Ｘ１はＫ、Ｎａ、１／２Ｃａ、及び１／２Ｍ
ｇから成る群より選ばれる１種以上であり、Ｙ１はＭ
ｇ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｌｉ、Ａｌ、及びＣｒか
ら成る群より選ばれる１種以上であり、Ｚ１はＳｉ、及
びＡｌから成る群より選ばれる１種以上である。尚、Ｈ
₂Ｏは層間イオンと結合している水分子を表すが、ｎは
層間イオンおよび相対湿度に応じて変動する）で表され
る、天然または合成されたものである。該スメクタイト
族粘土の具体例としては、例えば、モンモリロナイト、
バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、鉄サポナ
イト、ヘクトライト、ソーコナイト、スチブンサイト及
びベントナイト等、またはこれらの置換体、誘導体、あ
るいはこれらの混合物が挙げられる。前記スメクタイト
族粘土の初期の凝集状態における底面間隔は約１０〜１
７Åであり、凝集状態でのスメクタイト族粘土の平均粒
径はおおよそ１，０００Å〜１，０００，０００Åであ
る。

【００２３】また、前記の膨潤性雲母は下記一般式
（４） Ｘ２_0.5〜_1.0Ｙ２₂〜₃（Ｚ２₄Ｏ₁₀）（Ｆ，ＯＨ）₂ （４） （ただし、Ｘ２はＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃａ、Ｂａ、
及びＳｒから成る群より選ばれる１種以上であり、Ｙ２
はＭｇ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ａｌ、及びＬｉから成る群
より選ばれる１種以上であり、Ｚ２はＳｉ、Ｇｅ、Ａ
ｌ、Ｆｅ、及びＢから成る群より選ばれる１種以上であ
る。）で表される、天然または合成されたものである。
これらは、水、水と任意の割合で相溶する極性溶媒、及
び水と該極性溶媒の混合溶媒中で膨潤する性質を有する
物であり、例えば、リチウム型テニオライト、ナトリウ
ム型テニオライト、リチウム型四ケイ素雲母、及びナト
リウム型四ケイ素雲母等、またはこれらの置換体、誘導
体、あるいはこれらの混合物が挙げられる。前記膨潤性
雲母の初期の凝集状態における底面間隔はおおよそ１０
〜１７Åであり、凝集状態での膨潤性雲母の平均粒径は
約１，０００〜１，０００，０００Åである。

【００２４】上記の膨潤性雲母の中にはバーミキュライ
ト類と似通った構造を有するものもあり、この様なバー
ミキュライト類相当品等も使用し得る。該バーミキュラ
イト類相当品には３八面体型と２八面体型があり、下記
一般式（５） （Ｍｇ，Ｆｅ，Ａｌ）₂〜₃（Ｓｉ_4-xＡｌ_x）Ｏ₁₀（ＯＨ）₂・（Ｍ⁺，Ｍ²⁺ _1/2）_x ・ｎＨ₂Ｏ （５） （ただし、ＭはＮａ及びＭｇ等のアルカリまたはアルカ
リ土類金属の交換性陽イオン、ｘ＝０．６〜０．９、ｎ
＝３．５〜５である）で表されるものが挙げられる。前
記バーミキュライト相当品の初期の凝集状態における底
面間隔はおおよそ１０〜１７Åであり、凝集状態での平
均粒径は約１，０００〜５，０００，０００Åである。

【００２５】層状ケイ酸塩の結晶構造は、ｃ軸方向に規
則正しく積み重なった純粋度が高いものが望ましいが、
結晶周期が乱れ、複数種の結晶構造が混じり合った、い
わゆる混合層鉱物も使用され得る。

【００２６】層状ケイ酸塩は単独で用いても良く、２種
以上組み合わせて使用しても良い。これらの内では、モ
ンモリロナイト、ベントナイト、ヘクトライトおよび層
間にナトリウムイオンを有する膨潤性雲母が、得られる
ポリエステル樹脂成形体中での分散性および耐熱性およ
び表面光沢の点から好ましい。

【００２７】上記の層状化合物は必要に応じて表面処理
を施していてもよい。表面処理剤は特に限定されない
が、分散性への効果および入手の容易さの点から、ポリ
エーテル化合物やシラン系化合物が好ましく用いられ
る。

【００２８】上記のポリエーテル化合物とは、主鎖がポ
リオキシエチレンやポリオキシエチレン−ポリオキシプ
ロピレン共重合体などのようなポリオキシアルキレンで
ある化合物を意図し、繰り返し単位数が２から１００程
度のものを意図する。上記のポリエーテル化合物は側鎖
および／または主鎖中に、熱可塑性ポリエステル樹脂や
層状化合物に悪影響を与えない限りにおいて任意の置換
基を有していても良い。該置換基の例としては、炭化水
素基、エステル結合で結合している基、エポキシ基、ア
ミノ基、カルボキシル基、末端にカルボニル基を有する
基、アミド基、メルカプト基、スルホニル結合で結合し
ている基、スルフィニル結合で結合している基、ニトロ
基、ニトロソ基、ニトリル基、アルコキシシリル基やシ
ラノール基など、Ｓｉ−Ｏ−結合を形成し得る含Ｓｉ原
子官能基、ハロゲン原子および水酸基などが挙げられ
る。これらの内の１種で置換されていても良く、２種以
上で置換されていても良い。

【００２９】上記の炭化水素基とは、直鎖または分岐鎖
（すなわち側鎖を有する）の飽和または不飽和の一価ま
たは多価の脂肪族炭化水素基および芳香族炭化水素基、
脂環式炭化水素基を意味し、例えば、アルキル基、アル
ケニル基、アルキニル基、フェニル基、ナフチル基、シ
クロアルキル基等が挙げられる。本明細書において、
「アルキル基」という場合は、特に指示がない限り「ア
ルキレン基」等の多価の炭化水素基を包含することを意
図する。同様にアルケニル基、アルキニル基、フェニル
基、ナフチル基、及びシクロアルキル基は、それぞれア
ルケニレン基、アルキニレン基、フェニレン基、ナフチ
レン基、及びシクロアルキレン基等を包含する。

【００３０】ポリエーテル化合物中の置換基の組成比は
特に制限されるものではないが、ポリエーテル化合物が
水または水を含有する極性溶媒に可溶である事が望まし
い。具体的には、例えば、室温の水１００ｇに対する溶
解度が１ｇ以上であり、好ましくは２ｇ以上であり、よ
りに好ましくは５ｇ以上であり、更に好ましくは１０ｇ
以上であり、特に好ましくは２０ｇ以上である。上記の
極性溶媒とは、例えば、メタノール、エタノール、イソ
プロパノール等のアルコール類、エチレングリコール、
プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール等のグ
リコール類、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン
類、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテ
ル類、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルアセトアミド等のアミド化合物、その他の溶媒として
ピリジン、ジメチルスルホキシドやＮ−メチルピロリド
ン等が挙げられる。また、炭酸ジメチルや炭酸ジエチル
ような炭酸ジエステルも使用できる。これらの極性溶媒
は単独で用いても良く２種類以上組み合わせて用いても
良い。

【００３１】本発明で用いられるポリエーテル化合物の
具体例としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピ
レングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリ
エチレングリコール−ポリプロピレングリコール、ポリ
エチレングリコール−ポリテトラメチレングリコール、
ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、ポリエチ
レングリコールジメチルエーテル、ポリエチレングリコ
ールモノエチルエーテル、ポリエチレングリコールジエ
チルエーテル、ポリエチレングリコールモノアリルエー
テル、ポリエチレングリコールジアリルエーテル、ポリ
エチレングリコールモノフェニルエーテル、ポリエチレ
ングリコールジフェニルエーテル、ポリエチレングリコ
ールオクチルフェニルエーテル、ポリエチレングリコー
ルメチルエチルエーテル、ポリエチレングリコールメチ
ルアリルエーテル、ポリエチレングリコールグリセリル
エーテル、ポリエチレングリコールモノメタクリレー
ト、ポリエチレングリコールモノアクリレート、ポリプ
ロピレングリコールモノメタクリレート、ポリプロピレ
ングリコールモノアクリレート、ポリエチレングリコー
ル−ポリプロピレングリコールモノメタクリレート、ポ
リエチレングリコール−ポリプロピレングリコールモノ
アクリレート、ポリエチレングリコール−ポリテトラメ
チレングリコールモノメタクリレート、ポリエチレング
リコール−ポリテトラメチレングリコールモノアクリレ
ート、メトキシポリエチレングリコールモノメタクリレ
ート、メトキシポリエチレングリコールモノアクリレー
ト、オクトキシポリエチレングリコール−ポリプロピレ
ングリコールモノメタクリレート、オクトキシポリエチ
レングリコール−ポリプロピレングリコールモノアクリ
レート、ラウロキシポリエチレングリコールモノメタク
リレート、ラウロキシポリエチレングリコールモノアク
リレート、ステアロキシポリエチレングリコールモノメ
タクリレート、ステアロキシポリエチレングリコールモ
ノアクリレート、アリロキシポリエチレングリコールモ
ノメタクリレート、アリロキシポリエチレングリコール
モノアクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリ
コールモノメタクリレート、ノニルフェノキシポリエチ
レングリコールモノアクリレート、ポリエチレングリコ
ールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジアク
リレート、ポリエチレングリコール−ポリテトラメチレ
ングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコー
ル−ポリテトラメチレングリコールジアクリレート、ビ
ス（ポリエチレングリコール）ブチルアミン、ビス（ポ
リエチレングリコール）オクチルアミン、ポリエチレン
グリコールビスフェノールＡエーテル、ポリエチレング
リコール−ポリプロピレングリコールビスフェノールＡ
エーテル、エチレンオキサイド変性ビスフェノールＡジ
メタクリレート、エチレンオキサイド変性ビスフェノー
ルＡジアクリレート、エチレンオキサイド−プロピレン
オキサイド変性ビスフェノールＡジメタクリレート、ポ
リエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチ
レングリコールユレイドプロピルエーテル、ポリエチレ
ングリコールメルカプトプロピルエーテル、ポリエチレ
ングリコールフェニルスルホニルプロピルエーテル、ポ
リエチレングリコールフェニルスルフィニルプロピルエ
ーテル、ポリエチレングリコールニトロプロピルエーテ
ル、ポリエチレングリコールニトロソプロピルエーテ
ル、ポリエチレングリコールシアノエチルエーテル、ポ
リエチレングリコールシアノエチルエーテルなどが挙げ
られる。これらのポリエーテル化合物は、単独、又は２
種以上組み合わせて使用され得る。本発明のポリエーテ
ル化合物の中では、芳香族炭化水素基や脂環式炭化水素
基などの環状炭化水素基を有するものが好ましく、中で
も下記一般式（１）

【００３２】

【化３】 （式中、−Ａ−は、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ
₂-、−ＣＯ−、炭素数１〜２０のアルキレン基、または
炭素数６〜２０のアルキリデン基であり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ
³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷およびＲ⁸は、いずれも水素原
子、ハロゲン原子、または炭素数１〜５の１価の炭化水
素基であり、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰はいずれも炭素数１〜５の２価
の炭化水素基であり、Ｒ¹¹、Ｒ¹²はいずれも水素原子、
炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、それらはそ
れぞれ同一であっても異なっていても良い。ｍおよびｎ
はオキシアルキレン単位の繰り返し単位数を示し、２≦
ｍ＋ｎ≦５０である。）で表されるものが層状化合物の
分散性の点から好ましい。

【００３３】ポリエーテル化合物の使用量は、層状化合
物と熱可塑性ポリエステル樹脂との親和性、ポリエステ
ル樹脂成形体中での層状化合物の分散性が十分に高まる
ように調製し得る。必要であるならば、異種の官能基を
有する複数種のポリエーテル化合物を併用し得る。従っ
て、ポリエーテル化合物の使用量は一概に数値で限定さ
れるものではないが、層状化合物１００重量部に対する
ポリエーテル化合物の配合量の下限値は、０．１重量部
であり、好ましくは０．２重量部であり、より好ましく
は０．３重量部であり、更に好ましくは０．４重量部で
あり、特に好ましくは０．５重量部である。層状化合物
１００重量部に対する層状化合物の配合量の上限値は、
２００重量部であり、好ましくは１８０重量部であり、
より好ましくは１６０重量部であり、更に好ましくは１
４０重量部であり、特に好ましくは１２０重量部であ
る。ポリエーテル化合物量の下限値が０．１重量部未満
であると層状化合物の微分散化効果が充分で無くなる傾
向がある。また、ポリエーテル化合物量の２００重量部
以上では効果が変わらないので、２００重量部より多く
使用する必要はない。

【００３４】上記シラン系化合物とは、通常一般に用い
られる任意のものが使用され、下記一般式（２）： Ｙ_nＳｉＸ_4-n （２） で表されるものである。一般式（２）中のｎは０〜３の
整数であり、Ｙは、置換基を有していても良い炭素数１
〜２５の炭化水素基である。炭素数１〜２５の炭化水素
基が置換基を有する場合の置換基の例としては、例えば
エステル結合で結合している基、エーテル結合で結合し
ている基、エポキシ基、アミノ基、カルボキシル基、末
端にカルボニル基を有する基、アミド基、メルカプト
基、スルホニル結合で結合している基、スルフィニル結
合で結合している基、ニトロ基、ニトロソ基、ニトリル
基、ハロゲン原子および水酸基などが挙げられる。これ
らの内の１種で置換されていても良く、２種以上で置換
されていても良い。Ｘは加水分解性基および（または）
水酸基であり、該加水分解性基の例としては、アルコキ
シ基、アルケニルオキシ基、ケトオキシム基、アシルオ
キシ基、アミノ基、アミノキシ基、アミド基、ハロゲン
原子よりなる群から選択される１種以上である。一般式
（２）中、ｎまたは４−ｎが２以上の場合、ｎ個のＹま
たは４−ｎ個のＸはそれぞれ同種でも異種でも良い。

【００３５】本明細書において炭化水素基とは、直鎖ま
たは分岐鎖（すなわち側鎖を有する）の飽和または不飽
和の一価または多価の脂肪族炭化水素基、および芳香族
炭化水素基、脂環式炭化水素基を意味し、例えば、アル
キル基、アルケニル基、アルキニル基、フェニル基、ナ
フチル基、シクロアルキル基等が挙げられる。本明細書
において、「アルキル基」という場合は、特に指示が無
い限り「アルキレン基」等の多価の炭化水素基を包含す
ることを意図する。同様にアルケニル基、アルキニル
基、フェニル基、ナフチル基、及びシクロアルキル基
は、それぞれアルケニレン基、アルキニレン基、フェニ
レン基、ナフチレン基、及びシクロアルキレン基等を包
含する。

【００３６】上記一般式（２）において、Ｙが炭素数１
〜２５の炭化水素基である場合の例としては、デシルト
リメトキシシランの様に直鎖長鎖アルキル基を有するも
の、メチルトリメトキシシランの様に低級アルキル基を
有するもの、２−ヘキセニルトリメトキシシランの様に
不飽和炭化水素基を有するもの、２−エチルヘキシルト
リメトキシシランの様に側鎖を有するアルキル基を有す
るもの、フェニルトリエトキシシランの様にフェニル基
を有するもの、３−β−ナフチルプロピルトリメトキシ
シランの様にナフチル基を有するもの、及びｐ−ビニル
ベンジルトリメトキシシランの様にアラルキル基を有す
るものが挙げられる。Ｙが炭素数１〜２５の炭化水素基
の中でも特にビニル基を有する基である場合の例として
は、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリクロロシラ
ン、及びビニルトリアセトキシシランが挙げられる。Ｙ
がエステル基で結合している基で置換されている基を有
する基である場合の例としては、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシランが挙げられる。Ｙがエーテル
基で結合している基で置換されている基を有する基であ
る場合の例としては、γ−ポリオキシエチレンプロピル
トリメトキシシラン、及び２−エトキシエチルトリメト
キシシランが挙げられる。Ｙがエポキシ基で置換されて
いる基である場合の例としては、γ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランが挙げられる。Ｙがアミノ基で
置換されている基である場合の例としては、γ−アミノ
プロピルトリメトキシシラン、γ−（２−アミノエチ
ル）アミノプロピルトリメトキシシラン、及びγ−アニ
リノプロピルトリメトキシシランが挙げられる。Ｙが末
端にカルボニル基を有する基で置換されている基である
場合の例としては、γ−ユレイドプロピルトリエトキシ
シランが挙げられる。Ｙがメルカプト基で置換されてい
る基である場合の例としては、γ−メルカプトプロピル
トリメトキシシランが挙げられる。Ｙがハロゲン原子で
置換されている基である場合の例としては、γ−クロロ
プロピルトリエトキシシランが挙げられる。Ｙがスルホ
ニル基で結合している基で置換されている基を有する基
である場合の例としては、γ−フェニルスルホニルプロ
ピルトリメトキシシランが挙げられる。Ｙがスルフィニ
ル基で結合している基で置換されている基を有する基で
ある場合の例としては、γ−フェニルスルフィニルプロ
ピルトリメトキシシランが挙げられる。Ｙがニトロ基で
置換されている基である場合の例としては、γ−ニトロ
プロピルトリエトキシシランが挙げられる。Ｙがニトロ
ソ基で置換されている基である場合の例としては、γ−
ニトロソプロピルトリエトキシシランが挙げられる。Ｙ
がニトリル基で置換されている基である場合の例として
は、γ−シアノエチルトリエトキシシランおよびγ−シ
アノプロピルトリエトキシシランが挙げられる。Ｙがカ
ルボキシル基で置換されている基である場合の例として
は、γ−（４−カルボキシフェニル）プロピルトリメト
キシシランが挙げられる。前記以外にＹが水酸基を有す
る基であるシラン系化合物もまた使用し得る。その様な
例としては、Ｎ，Ｎ−ジ（２−ヒドロキシエチル）アミ
ノ−３−プロピルトリエトキシシランが挙げられる。水
酸基は、またシラノール基（ＳｉＯＨ）の形であり得
る。

【００３７】上記のシラン系化合物の置換体、または誘
導体もまた使用し得る。これらのシラン系化合物は、単
独、又は２種以上組み合わせて使用され得る。

【００３８】シラン系化合物の使用量は、ポリエステル
樹脂成形体中の層状化合物の分散性が十分に高まるよう
に調製し得る。必要であるならば、異種の官能基を有す
る複数種のシラン系化合物を併用し得る。従って、シラ
ン系化合物の添加量は一概に数値で限定されるものでは
ないが、層状化合物１００重量部に対するシラン系化合
物の配合量の下限値は、０．１重量部であり、好ましく
は０．２重量部であり、より好ましくは０．３重量部で
あり、更に好ましくは０．４重量部であり、特に好まし
くは０．５重量部である。層状化合物１００重量部に対
する層状化合物の配合量の上限値は、２００重量部であ
り、好ましくは１８０重量部であり、より好ましくは１
６０重量部であり、更に好ましくは１４０重量部であ
り、特に好ましくは１２０重量部である。シラン系化合
物量の下限値が０．１重量部未満であると層状化合物の
微分散化効果が充分で無くなる傾向がある。また、シラ
ン系化合物量の２００重量部以上では効果が変わらない
ので、２００重量部より多く使用する必要はない。

【００３９】本発明のポリエステル樹脂成形体中で分散
している層状化合物の構造は、使用前の層状化合物が有
していたような層が多数積層したμｍサイズの凝集構造
とは全く異なる。すなわち、ポリエーテル化合物で処理
されることによって、層同士が劈開し、互いに独立して
細分化する。その結果、層状化合物はポリエステル樹脂
成形体中で非常に細かく互いに独立した薄板状で分散
し、その数は、使用前の層状化合物に比べて著しく増大
する。この様な薄板状の層状化合物の分散状態は以下に
述べる等価面積円直径［Ｄ］、アスペクト比（層長さ／
層厚の比率）、分散粒子数、最大層厚及び平均層厚で表
現され得る。

【００４０】まず、等価面積円直径［Ｄ］を、顕微鏡な
どで得られる像内で様々な形状で分散している個々の層
状化合物の該顕微鏡像上での面積と等しい面積を有する
円の直径であると定義する。その場合、ポリエステル樹
脂成形体中に分散した層状化合物のうち、等価面積円直
径［Ｄ］が３０００Å以下である層状化合物の数の比率
は２０％以上であり、好ましくは３５％以上であり、さ
らに好ましくは５０％以上であり、特に好ましくは６５
％以上である。等価面積円直径［Ｄ］が３０００Å以下
である比率が２０％未満であるとポリエステル樹脂成形
体の表面光沢を損なう場合があったり、耐熱性が不十分
である場合がある。また、本発明のポリエステル樹脂成
形体中の層状化合物の等価面積円直径［Ｄ］の平均値は
５０００Å以下であり、好ましくは４５００Å以下であ
り、さらに好ましくは４０００Å以下であり、特に好ま
しくは３５００Å以下である。等価面積円直径［Ｄ］の
平均値が５０００Åより大きいとポリエステル樹脂成形
体の表面光沢を損なう場合があったり、耐熱性が不十分
である場合がある。下限値は特にないが、おおよそ１０
０Å未満では効果はほとんど変わらなくなるので、１０
０Å未満にする必要はない。

【００４１】等価面積円直径［Ｄ］の測定は、顕微鏡な
どを用いて撮影した像上で、１００個以上の層状化合物
の層を含む任意の領域を選択し、画像処理装置などを用
いて画像化して計算機処理することによって定量化でき
る。

【００４２】平均アスペクト比を、樹脂中に分散した層
状化合物の層長さ／層厚の比の数平均値であると定義す
ると、本発明のポリエステル樹脂成形体中の層状化合物
の平均アスペクト比は１０〜３００であり、好ましくは
１５〜３００であり。更に好ましくは２０〜３００であ
る。層状化合物の平均アスペクト比が１０未満である
と、本発明のポリエステル樹脂成形体の耐熱性が十分で
ない場合がある。また、３００より大きくても効果はそ
れ以上変わらないため、平均アスペクト比を３００より
大きくする必要はない。

【００４３】また、［Ｎ］値を、ポリエステル樹脂成形
体の面積１００μｍ²における層状化合物の単位重量比
率当たりの分散粒子数であると定義すると、本発明のポ
リエステル樹脂成形体における層状化合物の［Ｎ］値
は、３０以上であり、好ましくは４５以上であり、より
好ましくは６０以上である。上限値は特にないが、
［Ｎ］値が１０００程度を越えると、それ以上効果は変
わらなくなるので、１０００より大きくする必要はな
い。［Ｎ］値が３０未満であるとポリエステル樹脂成形
体の耐熱性が充分でなくなる場合がある。［Ｎ］値は、
例えば、次のようにして求められ得る。すなわち、ポリ
エステル樹脂成形体を約５０μｍ〜１００μｍ厚の超薄
切片に切り出し、該切片をＴＥＭ等で撮影した像上で、
面積が１００μｍ ²の任意の領域に存在する層状化合物
の粒子数を、用いた層状化合物の重量比率で除すことに
よって求められ得る。あるいは、ＴＥＭ像上で、１００
個以上の粒子が存在する任意の領域（面積は測定してお
く）を選んで該領域に存在する粒子数を、用いた層状化
合物の重量比率で除し、面積１００μｍ²に換算した値
を［Ｎ］値としてもよい。従って、［Ｎ］値はポリエス
テル樹脂成形体のＴＥＭ写真等を用いることにより定量
化できる。

【００４４】また、平均層厚を、薄板状で分散した層状
化合物の層厚みの数平均値であると定義すると、本発明
のポリエステル樹脂成形体中の層状化合物の平均層厚の
上限値は５００Å以下であり、好ましくは４５０Å以下
であり、より好ましくは４００Å以下である。平均層厚
が５００Åより大きいと、本発明のポリエステル樹脂成
形体の表面光沢を損なう場合があったり、耐熱性が不十
分である場合がある。平均層厚の下限値は特に限定され
ないが、好ましくは５０Åより大きく、より好ましくは
６０Å以上であり、更に好ましくは７０Å以上である。

【００４５】また、最大層厚を、本発明のポリエステル
樹脂成形体中に薄板状に分散した層状化合物の層厚みの
最大値であると定義すると、層状化合物の最大層厚の上
限値は、２０００Å以下であり、好ましくは１８００Å
以下であり、より好ましくは１５００Å以下である。最
大層厚が２０００Åより大きいと、本発明のポリエステ
ル樹脂成形体の耐熱性および表面光沢のバランスが損な
われる場合がある。層状化合物の最大層厚の下限値は特
に限定されないが、好ましくは１００Åより大きく、よ
り好ましくは１５０Å以上であり、更に好ましくは２０
０Å以上である。

【００４６】層厚および層長さは、本発明のポリエステ
ル樹脂成形体を加熱溶融した後に、熱プレス成形あるい
は延伸成形して得られるフィルム、および溶融樹脂を射
出成形して得られる薄肉の成形品等を、顕微鏡等を用い
て撮影される像から求めることができる。

【００４７】すなわち、いま仮に、Ｘ−Ｙ面上に上記の
方法で調製したフィルムの、あるいは肉厚が約０．５〜
２ｍｍ程度の薄い平板状の射出成形した試験片を置いた
と仮定する。上記のフィルムあるいは試験片をＸ−Ｚ面
あるいはＹ−Ｚ面と平行な面で約５０μｍ〜１００μｍ
厚の超薄切片を切り出し、該切片を透過型電子顕微鏡な
どを用い、約４〜１０万倍以上の高倍率で観察して求め
られ得る。測定は、上記の方法で得られた透過型電子顕
微鏡の象上に置いて、１００個以上の層状化合物を含む
任意の領域を選択し、画像処理装置などで画像化し、計
算機処理する事等により定量化できる。あるいは、定規
などを用いて計測しても求めることもできる。

【００４８】層状化合物をポリエーテル化合物やシラン
系化合物等の処理剤で処理する方法は特に限定されず、
層状化合物と上記処理剤を直接混合する方法や、水ある
いは水を含有する極性溶媒中で層状化合物と処理剤を混
合する方法が挙げられる。混合の効率の点から、後者が
望ましい。処理剤で層状化合物を処理する方法は特に限
定されず、例えば、以下に示した方法で行い得る。

【００４９】まず、層状化合物と分散媒を撹拌混合す
る。前記分散媒とは水または水を含有する極性溶媒を意
図する。具体的には既に上述しているのでここでは省略
する。

【００５０】層状化合物と分散媒との攪拌の方法は特に
限定されず、例えば、従来公知の湿式撹拌機を用いて行
われる。該湿式撹拌機としては、撹拌翼が高速回転して
撹拌する高速撹拌機、高剪断速度がかかっているロータ
ーとステーター間の間隙で試料を湿式粉砕する湿式ミル
類、硬質媒体を利用した機械的湿式粉砕機類、ジェット
ノズルなどで試料を高速度で衝突させる湿式衝突粉砕機
類、超音波を用いる湿式超音波粉砕機などを挙げること
ができる。より効率的に混合したい場合は、撹拌の回転
数を１０００ｒｐｍ以上、好ましくは１５００ｒｐｍ以
上、より好ましくは２０００ｒｐｍ以上にするか、ある
いは５００（１／ｓ）以上、好ましくは１０００（１／
ｓ）以上、より好ましくは１５００（１／ｓ）以上の剪
断速度を加える。回転数の上限値は約２５，０００ｒｐ
ｍであり、剪断速度の上限値は約５００，０００（１／
ｓ）である。上限値よりも大きい値で撹拌を行ったり、
剪断を加えてもそれ以上変わらない傾向があるため、上
限値よりも大きい値で撹拌を行う必要はない。また、混
合に要する時間は１〜１０分以上である。次いで、処理
剤を加えてから同様の条件で更に撹拌を続け、十分に混
合する。混合時の温度は室温で充分だが、必要に応じて
加温しても良い。加温時の最高温度は用いる処理剤の分
解温度未満であり、かつ分散媒の沸点未満で有れば任意
に設定されうる。その後、乾燥して必要に応じて粉体化
する。

【００５１】本発明のポリエステル樹脂成形体におい
て、層状化合物に由来するポリエステル樹脂成形体の灰
分率の下限値は、代表的には０．１重量％であり、好ま
しくは０．３重量％であり、より好ましくは０．５重量
％であり、さらに好ましくは１．０重量％であり、特に
好ましくは１．５重量％と成るように調製され、灰分率
の上限値は、６０重量％であり、好ましくは５０重量％
であり、より好ましくは４０重量％であり、更に好まし
くは３０重量％と成るように調製される。灰分率の下限
値が０．１重量％未満であると耐熱性が不充分となる場
合があり、上限値が６０重量％を超えると表面光沢が損
なわれる場合がある。

【００５２】特に自動車ヘッドランプエクステンション
部品など、成形体の形状が、薄肉、大型、複雑化してき
ているので、射出成型時に溶融状態の樹脂にかかる剪断
力が増してきている。従って、溶融状態での熱安定性が
高いことも必要な特徴の一つとなり得る。本発明のポリ
エステル樹脂成形体の熱安定性を改良する目的として、
リン系安定剤やエポキシ化合物をくわえることが好まし
い。

【００５３】上記エポキシ化合物は特に限定されること
はなく、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリン等の反
応により合成されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
同様の反応により合成されるビスフェノールＦ型エポキ
シ樹脂、ノボラック樹脂とエピクロルヒドリン等の反応
により合成されるノボラック型エポキシ樹脂、多価の脂
肪族、脂環式、芳香族アルコールとエピクロルヒドリン
との反応により合成されるグリシジルエーテル化合物、
不飽和基を複数個有する脂肪族もしくは脂環式化合物を
酢酸と過酢酸とでエポキシ化して得られるエポキシ化合
物、多価の脂肪族、脂環式、芳香族アミンとエピクロル
ヒドリンとの反応により合成されるグリシジルアミン化
合物、含窒素ヘテロ環を複数個有する化合物とエピクロ
ルヒドリンとの反応により合成して得られるエポキシ化
合物などが挙げられる。耐熱性の効果の点から、上記エ
ポキシ化合物の分子中に含まれるエポキシ基は２個以上
が好ましく、また、分子中にエステル結合を有しないほ
うが好ましい。

【００５４】その様なエポキシ化合物の具体例として
は、例えばエピコート８２８、エピコート１００１、エ
ピコート１５２（共に登録商標、油化シェルエポキシ株
式会社）等のエポキシ樹脂、デナコールＥＭ−１２５、
デナコールＥＸ−１１０１、デナコールＥＸ−１１０
２、デナコールＥＸ−１１０３（共に登録商標、長瀬化
成工業株式会社）等のエポキシエマルジョン、エチレン
グリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコー
ルジグリシジルエーテル、テトラメチレングリコールジ
グリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシ
ジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジル
エーテル、等のアルキレングリコールジグリシジルエー
テル化合物、ポリエチレングリコールジグリシジルエー
テル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテ
ル、ポリブタンジオールジグリシジルエーテル、ポリネ
オペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ポリテト
ラメチレングリコールジグリシジルエーテル、等のポリ
アルキレングリコールジグリシジルエーテル化合物、レ
ゾルシンジグリシジルエーテル、エリスリットポリグリ
シジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジ
ルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエー
テル、ヒドロキノンジグリシジルエーテル、ジグリセロ
ールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグ
リシジルエーテル、ソルビタンポリグリシジルエーテ
ル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、ビスフェノ
ールＳジグリシジルエーテル、ジグリシジルアミン、テ
トラグリシジル４，４’−ジアミノジフェニルメタン、
ジグリシジルアニリン、トリグリシジルトリス（２−ヒ
ドロキシエチル）イソシアヌレート、等が挙げられる。
これらは単独あるいは２種以上組み合わせて用いられ得
る。

【００５５】上記エポキシ化合物のエポキシ当量は、好
ましくは７００以下、より好ましくは５００以下、更に
好ましくは３００以下である。エポキシ当量が７００を
超えると、耐湿熱性が劣る場合がある。

【００５６】本発明のポリエステル樹脂成形体におい
て、熱可塑性ポリエステル樹脂１００重量部に対して、
上記エポキシ化合物の使用量の下限値は、０．０１重量
部であり、好ましくは０．０５重量部であり、より好ま
しくは０．１重量部であり、更に好ましくは０．３重量
部である。上限値は３０重量部であり、好ましくは２０
重量部であり、より好ましくは１０重量部であり、更に
好ましくは５重量部である。添加量の下限値が０．０１
重量部より少ないと熱安定性の効果が得られ難くなり、
上限値が３０重量部より多いと、表面光沢や成型流動性
が損なわれる場合がある。

【００５７】上記のリン系安定剤は特に限定されること
はなく、通常一般に用いられるリン系安定剤であり、代
表的には、ホスファイト系化合物が挙げられる。

【００５８】上記のホスファイト系化合物の具体例とし
ては、トリス（フェニル）ホスファイト、ジブチルハイ
ドロジエンホスファイト、トリス（オクチルフェニル）
ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイ
ト、トリス（デシル）ホスファイト、トリス（ドデシ
ル）ホスファイト、トリス（テトラデシル）ホスファイ
ト、トリス（ステアリル）ホスファイト、ビス（フェニ
ル）オクチルホスファイト、ビス（フェニル）デシルホ
スファイト、ビス（フェニル）ドデシルホスファイト、
ビス（フェニル）テトラデシルホスファイト、ビス（オ
クチル）フェニルホスファイト、ビス（デシル）フェニ
ルホスファイト、ビス（ドデシル）フェニルホスファイ
ト、ビス（テトラデシル）フェニルホスファイト、ビス
（ステアリル）フェニルホスファイト、テトラ（オクチ
ル）ビスフェノールＡジホスファイト、テトラ（デシ
ル）ビスフェノールＡジホスファイト、テトラ（ドデシ
ル）ビスフェノールＡジホスファイト、テトラ（ステア
リル）ビスフェノールＡジホスファイト、トリス（モ
ノ、ジオクチルフェニルホスファイト）、トリス（モ
ノ、ジノニルフェニルホスファイト）、トリス（モノ、
ジドデシルフェニルホスファイト）、トリス（２，４−
ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２−メチ
レンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチル
ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ
−ブチルフェニル）デシルホスファイト、２，２−メチ
レンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ドデシル
ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ
−ブチルフェニル）テトラデシルホスファイト、ビス
（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペン
タエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−
ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェニル）ペンタエリスリ
トール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブ
チル−４−オクチルフェニル）ペンタエリスリトール−
ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４
−デシルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスフ
ァイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−ドデシル
フェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、
ビス（２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタ
エリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（２，４−ジ
−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホ
スファイト、ビス（ステアリル）ペンタエリスリトール
−ジ−ホスファイト、ビス（オクチルフェニル）ペンタ
エリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（ノニルフェ
ニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス
（デシルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスフ
ァイト、ビス（ドデシルフェニル）ペンタエリスリトー
ル−ジ−ホスファイト、ビス（テトラデシルフェニル）
ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイトなどが挙げら
れる。熱安定性への効果、入手の容易さから、トリス
（フェニル）ホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペ
ンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（ステア
リル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリト
ール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−
ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ
−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、トリス（モ
ノ、ジノニルフェニルホスファイト）、テトラ（ドデシ
ル）ビスフェノールＡジホスファイト、ビス（フェニ
ル）オクチルホスファイト、ビス（フェニル）デシルホ
スファイト、ビス（デシル）フェニルホスファイト、ト
リス（デシル）ホスファイトが挙げられる。

【００５９】本発明のポリエステル樹脂成形体におい
て、熱可塑性ポリエステル樹脂１００重量部に対して、
上記リン系安定剤の使用量の下限値は、０．００１重量
部であり、好ましくは０．０１重量部であり、より好ま
しくは０．０５重量部であり、更に好ましくは０．１重
量部である。上限値は１０重量部であり、好ましくは５
重量部であり、より好ましくは２重量部であり更に好ま
しくは１重量部である。添加量の下限値が０．００１重
量部より少ないと熱安定性の効果が得られ難くなり、上
限値が１０重量部より多いと、表面光沢が損なわれる場
合がある。

【００６０】以上のようにして得られるポリエステル樹
脂組成物で構成される樹脂成形体のアンダーコート等の
下塗り無しで光反射金属膜を施した成形品の表面光沢は
非常に優れたものである。例えば、ＪＩＳＫ７１０５に
従って測定した６０度鏡面光沢度が、黒色標準板が８
９．０に対して、９００以上であり、好ましくは９１０
以上であり、さらに好ましくは９２０以上である。９０
０未満であると、光源の方向性、反射性、意匠性、輝度
感、鮮鋭性の点で好ましくない。上限値は特にないが、
９９０程度である。また、０．４５ＭＰａ荷重時の荷重
たわみ温度は１５０℃以上であり、好ましくは１５５℃
以上であり、更に好ましくは１６０℃以上である。１５
０℃より低いと、光源の熱により成形品が変形する場合
がある。上限は特に無いが１８０℃程度である。

【００６１】本発明の樹脂成形品は、通常の成形加工法
で目的の成形品とすることができ、例えば、射出成形、
押出成形、吹き込み成形などの熱溶融成型法によって得
られるが、中でも射出成型法が好ましい。

【００６２】光反射金属膜を施す方法は特に限定され
ず、従来公知の方法が用いられ得る。そのような方法と
しては、例えば、ドライメッキ法（ＰＶＤ法）によって
鏡面光沢を有する金属膜を形成することにより行われる
方法がある。ドライメッキ法野中でも真空蒸着法である
ことが望ましく、蒸着時の初期真空度を１×１０^-2Ｐａ
以下、好ましくは１×１０^-3Ｐａ以下にまで減圧した
後、０．５〜１００Å／秒で金属を蒸着する事が好まし
い。用いる金属としてはアルミニウムが好ましい。更に
高輝度を有し、良好な光反射表面を得る方法として、予
めアルゴンガスを直流電流または高周波によってプラズ
マ化し、得られたアルゴンプラズマに樹脂成形品表面を
曝すことによって表面活性化処理をした後、光反射金属
膜を形成する方法も用いられる。更に、表面活性化処理
後、酸素、窒素またはそれらの混合気体に曝すことによ
って成形品表面に官能基を導入した後、あるいは反応性
モノマーに曝すことによって表面に活性分子膜あるいは
親水性ポリマー膜を施した後に光反射膜を形成する方法
があり、この方法に寄れば輝度感が高く良好な光反射表
面を有する成形品が得られる。

【００６３】本発明の樹脂成形品は上述したように、表
面光沢や耐熱性に優れるので、ヘッドランプエクステン
ション、ヘッドランプリフレクター、リアランプハンジ
ングなどの自動車ランプ部品、施設照明のリフレクター
などの種々の照明部品に好適に使用できる。

【００６４】本発明の照明部品用ポリエステル樹脂成形
体を構成するポリエステル樹脂組成物の製造方法は特に
制限されるものではなく、重合あるいは溶融混練により
得られる。

【００６５】重合法では、層状化合物と水を含有する分
散体を調製し、熱可塑性ポリエステル樹脂の重合性プレ
ポリマーと前記分散体を混合し、重合性プレポリマーを
重合する工程を包含する方法によって得られる。

【００６６】溶融混練法は種々の一般的な混練機を用い
て熱可塑性ポリエステル樹脂と層状化合物を溶融混練す
る方法を挙げることができる。混練機の例としては、一
軸押出機、二軸押出機、ロール、バンバリーミキサー、
ニーダーなどが挙げられ、特に、剪断効率の高い混練機
が好ましい。混練する順番は特に限定されず、熱可塑性
ポリエステル樹脂と層状化合物は上記の混練機に一括投
入して溶融混練してもよく、あるいは予め溶融状態にし
た熱可塑性ポリエステル樹脂に層状化合物を添加混練し
ても良い。

【００６７】本発明のポリエステル樹脂成形体には、表
面光沢及び耐熱性を損なわない範囲で、ポリブタジエ
ン、ブタジエン−スチレン共重合体、アクリルゴム、ア
イオノマー、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン
−プロピレン−ジエン共重合体、天然ゴム、塩素化ブチ
ルゴム、α−オレフィンの単独重合体、２種以上のα−
オレフィンの共重合体（ランダム、ブロック、グラフト
など、いずれの共重合体も含み、これらの混合物であっ
ても良い、またこれらは無水マレイン酸等の酸化合物で
変性されていても良い）、またはオレフィン系エラスト
マーなどの耐衝撃性改良剤の他、不飽和ポリエステル樹
脂、ポリエステルカーボネート樹脂、液晶ポリエステル
樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ゴム質重
合体強化スチレン系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹
脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリアセタール樹
脂、ポリサルフォン樹脂、及びポリアリレート樹脂等を
単独または２種以上組み合わせて使用し得る。

【００６８】更に、本発明のポリエステル樹脂成形体に
は、目的に応じて、顔料や染料、紫外線吸収剤、光安定
剤、滑剤、可塑剤、難燃剤および帯電防止剤等の添加剤
を添加することができる。

【００６９】

【実施例】以下実施例により本発明を更に詳細に説明す
るが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるも
のではない。

【００７０】実施例、及び比較例で使用する主要原料を
以下にまとめて示す。尚、特に断らない場合は、原料の
精製は行っていない。 （原料） ・熱可塑性ポリエステル樹脂：ポリエチレンテレフタレ
ート樹脂（鐘紡（株）のベルペットＥＦＧ７０、対数粘
度（η_inh）＝０．７０（ｄｌ／ｇ）、以降ＰＥＴと称
す）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＫＯＬＯＮ社
製のＫＰ２１０、以降ＰＢＴと称す）を用いた。 ・ビスヒドロキシエチルテレフタレート：日曹丸善ケミ
カル（株）のＮＩＳＳＯ−ＢＨＥＴを用いた（以降、Ｂ
ＨＥＴと称す）。 ・層状化合物：モンモリロナイト（クニミネ工業（株）
のクニピアＦ、以降層状化合物Ａ１と称す）および膨潤
性雲母（コープケミカル（株）のソマシフＭＥ１００、
以降層状化合物Ａ２と称す）を用いた。 ・ポリエーテル化合物：主鎖にビスフェノールＡ単位を
含有するポリエチレングリコール（東邦化学（株）のビ
スオール１８ＥＮ、処理剤Ｂ１と称す）を用いた。 ・シラン系化合物：γ−（ポリオキシエチレン）プロピ
ルトリメトキシシラン（日本ユニカー（株）のＡ−１２
３０、処理剤Ｂ２と称す）、γ-(２-アミノエチル)アミ
ノプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー（株）の
Ａ−１１２０、処理剤Ｂ３と称す）を用いた。 ・エポキシ化合物：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
（油化シェルエポキシ（株）のエピコート８２８）（エ
ポキシ化合物Ｃ１と称す）を用いた。 ・ホスファイト系安定剤：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−
ホスファイト（旭電化（株）のアデカスタブＰＥＰ３６
（安定剤Ｃ２と称す））を用いた。

【００７１】また、実施例および比較例における評価方
法を以下にまとめて示す。 （分散状態の測定）厚み５０〜１００μｍの超薄切片を
用いた。透過型電子顕微鏡（日本電子ＪＥＭ−１２００
ＥＸ）を用い、加速電圧８０ｋＶで倍率４万〜１００万
倍で層状化合物の分散状態を観察撮影した。ＴＥＭ写真
において、１００個以上の分散粒子が存在する任意の領
域を選択し、層厚、層長、粒子数（[Ｎ］値）、等価面
積円直径［Ｄ］を、目盛り付きの定規を用いた手計測ま
たはインタークエスト社の画像解析装置ＰＩＡＳＩＩＩ
を用いて処理する事により測定した。

【００７２】等価面積円直径［Ｄ］はインタークエスト
社の画像解析装置ＰＩＡＳＩＩＩを用いて処理する事に
より測定した。［Ｎ］値の測定は以下のようにして行っ
た。まず、ＴＥＭ像上で、選択した領域に存在する層状
化合物の粒子数を求める。これとは別に、層状化合物に
由来する樹脂組成物の灰分率を測定する。上記粒子数を
灰分率で除し、面積１００μｍ²に換算した値を［Ｎ］
値とした。平均層厚は個々の層状化合物の層厚の数平均
値、最大層厚は個々の層状化合物の層厚の中で最大の値
とした。分散粒子が大きく、ＴＥＭでの観察が不適当で
ある場合は、光学顕微鏡（オリンパス光学（株）製の光
学顕微鏡ＢＨ−２）を用いて上記と同様の方法で［Ｎ］
値を求めた。ただし、必要に応じて、サンプルはＬＩＮ
ＫＡＭ製のホットステージＴＨＭ６００を用いて２５０
〜２７０℃で溶融させ、溶融状態のままで分散粒子の状
態を測定した。板状に分散しない分散粒子のアスペクト
比は、長径／短径の値とした。ここで、長径とは、顕微
鏡像等において、対象となる粒子の外接する長方形のう
ち面積が最小となる長方形を仮定すれば、その長方形の
長辺を意図する。また、短径とは、上記最小となる長方
形の短辺を意図する。平均アスペクト比は個々の層状化
合物の層長と層厚の比の数平均値とした。 （耐熱性）ポリエステル樹脂組成物を乾燥（１４０℃、
５時間）した。型締圧８０ｔの射出成形機を用い、シリ
ンダー温度２５０〜２８０℃にて、厚み約６．４ｍｍ、
幅約１２．７ｍｍ、長さ約１２７ｍｍの試験片を作製し
た。得られた試験片の０．４５ＭＰａ荷重時の荷重たわ
み温度を、ＡＳＴＭ Ｄ−６４８に従って測定した。 （光反射金属膜の形成）光反射金属膜は真空蒸着法によ
って形成した。真空蒸着は、真空機工社の真空蒸着装置
ＥＢＨ−６を用い、蒸着速度１０〜１５Å／秒、膜厚約
１０００Åで、アルミニウムを真空蒸着した。 （表面光沢）ポリエステル樹脂組成物を乾燥（１４０
℃、５時間）した後、型締圧８０ｔの射出成形機を用
い、金型温度１２０℃、シリンダー温度２５０〜２８０
℃にて、寸法約５０×８０×２ｍｍ厚の平板状試験片を
作製した。反りと同条件で成形した平板状試験片の表面
光沢を測定した。日本電色工業（株）のグロスメーター
を用い、反射角６０°で６０度鏡面光沢度を測定した。
標準板８９．０に対する相対値とした。鏡面光沢度は大
きいほど優れている。 （製造例１）イオン交換水と層状化合物を混合した。つ
いで処理剤を添加して１５〜６０分間混合を続ける事に
よって処理した。ついで、粉体化して処理粘土（処理粘
土Ｄ１〜Ｄ４）を得た。製造例で用いた原料の重量比は
表１に示す。

【００７３】

【表１】 （実施例１）イオン交換水３０００ｇと１６０ｇの層状
化合物Ａ１を湿式ミル（日本精機（株））を用いて５０
００ｒｐｍ、３分間撹拌して混合し水分散体を得た。

【００７４】反応器に３０００ｇのＢＨＥＴを投入し、
乾燥窒素気流下、１４０℃で撹拌しながら溶融させた。
次いで系を１４０〜１５０℃に保ち、１８０ｒｐｍで撹
拌しながら上記水分散体を徐々に添加し混合した。蒸発
する水は系外に流出させた。

【００７５】水分散体添加終了後、系の温度を徐々に上
げた。系内の温度が約２２０〜２４０℃になり、添加し
た水分散体中の水の約７０〜８０％が系外に流出したこ
とを確認した後、７．０ｇのヒンダードフェノール系安
定剤（旭電化（株）アデカスタブＡＯ６０、以降ＡＯ６
０と称す）および０．６ｇの三酸化アンチモン（Ｓｂ ₂
Ｏ₃）を投入し、系を更に２８０℃に昇温した。昇温
後、系を減圧（０．５〜５．０ｔｏｒｒ（０．０６７〜
０．６６５ＭＰａ））して溶融重縮合を行いポリエステ
ル樹脂組成物を得た。

【００７６】得られたポリエステル樹脂組成物を乾燥し
て試験片に成形し、荷重たわみ温度を測定した。また、
平板状の試験片の表面にアルミニウムを真空蒸着し、６
０度鏡面光沢度を測定した。 （実施例２）層状化合物Ａ２を用いた以外は実施例１と
同様に行い樹脂組成物を得、試験片を成形して評価し
た。 （実施例３）イオン交換水３０００ｇと１６０ｇの層状
化合物Ａ１および処理剤Ｂ３を湿式ミル（日本精機
（株））を用いて５０００ｒｐｍ、４０分間混合し水分
散体を得た。上記水分散体を用いた以外は実施例１と同
様に重合を行い、ポリエステル樹脂組成物を得、評価し
た。結果を表２に示す。 （実施例４）層状化合物Ａ２および処理剤Ｂ２を用いた
以外は実施例３と同様の方法でポリエステル樹脂組成物
を得、試験片を成形し評価した。結果は表２に示した。

【００７７】

【表２】 （実施例５〜８）表３に示す重量比のＰＥＴ、製造例１
で得た処理粘土（Ｄ１〜Ｄ４）、エポキシ化合物（Ｃ
１）、ホスファイト系安定剤（Ｃ２）を二軸押出機（日
本製鋼（株）製、ＴＥＸ４４）を用いて設定温度２３０
〜２６０℃で溶融混練することによりポリエステル樹脂
組成物を得、実施例１と同様に評価した。結果を表３に
示す。 （比較例１〜３）表２に示す重量比のＰＥＴおよび層状
化合物を実施例５と同様に溶融混練し樹脂組成物を得、
実施例１と同様に評価した。結果を表３に示す。

【００７８】

【表３】 表３より、比較例で得られる組成物の成形体では層状化
合物は細かく分散していないが、そのような成形体では
耐熱性と光沢が両立できない事が判る。 （実施例９〜１０）表４に示す重量比のＰＢＴ、製造例
１で得た処理粘土（Ｄ１）を用い、設定温度２２０〜２
４０℃とした以外は実施例５と同様に溶融混練すること
によりポリエステル樹脂組成物を得、実施例１と同様に
評価した。結果を表４に示す。 （比較例４）表４に示す重量比のＰＢＴおよび層状化合
物を実施例９と同様に溶融混練し、実施例１と同様に評
価した。結果を表４に示す。

【００７９】

【表４】 表４より、比較例で得られる組成物の成形体では層状化
合物は細かく分散していないが、そのような成形体では
耐熱性と光沢が両立できない事が判る。

【００８０】

【発明の効果】以上、詳述したように、熱可塑性ポリエ
ステル樹脂および層状化合物を含有するポリエステル樹
脂組成物で全体または一部が形成されている照明部品用
樹脂成形体であって、層状化合物が下記（ａ）〜（ｃ）
のうち少なくとも一の条件を満たせば、耐熱性と光沢に
優れる照明部品用ポリエステル樹脂成形体を提供するこ
とができる。 （ａ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物のうち、
等価面積円直径［Ｄ］が３０００Å以下である層状化合
物の比率が２０％以上であること （ｂ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物の等価面
積円直径［Ｄ］の平均値が、５０００Å以下であること （ｃ）［Ｎ］値が３０以上であり、ここで［Ｎ］値が、
樹脂組成物の面積１００μｍ２中に存在する、層状化合
物の単位比率当たりの粒子数であると定義されること。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 9/06 Ｃ０８Ｋ 9/06

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 熱可塑性ポリエステル樹脂および層状化
   合物を含有するポリエステル樹脂組成物で全体または一
   部が形成されている照明部品用樹脂成形体であって、層
   状化合物が下記（ａ）〜（ｃ）のうち少なくとも一の条
   件を満たす、照明部品用ポリエステル樹脂成形体。 （ａ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物のうち、
   等価面積円直径［Ｄ］が３０００Å以下である層状化合
   物の比率が２０％以上であること （ｂ）ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物の等価面
   積円直径［Ｄ］の平均値が、５０００Å以下であること （ｃ）［Ｎ］値が３０以上であり、ここで［Ｎ］値が、
   樹脂成形体の面積１００μｍ²中に存在する、層状化合
   物の単位比率当たりの粒子数であると定義されること
2. 【請求項２】 ポリエステル樹脂成形体中の層状化合物
   が下記（ｄ）〜（ｆ）のうち少なくとも一方の条件を満
   たす、請求項１に記載の照明部品用ポリエステル樹脂成
   形体。 （ｄ）平均アスペクト比（層長さ／層厚の比）が１０〜
   ３００であること （ｅ）最大層厚が２０００Å以下であること （ｆ）平均層厚が５００Å以下であること
3. 【請求項３】 層状化合物が、ポリエーテル化合物で処
   理されていることを特徴とする、請求項１または２に記
   載の照明部品用ポリエステル樹脂成形体。
4. 【請求項４】 ポリエーテル化合物が下記一般式
   （１）： 【化１】 （式中、−Ａ−は、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ
   ₂-、−ＣＯ−、炭素数１〜２０のアルキレン基、または
   炭素数６〜２０のアルキリデン基であり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ
   ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷およびＲ⁸は、いずれも水素原
   子、ハロゲン原子、または炭素数１〜５の１価の炭化水
   素基、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰は、いずれも炭素数１〜５の２価の炭
   化水素基であり、Ｒ¹¹、Ｒ¹²はいずれも水素原子、炭素
   数１〜２０の１価の炭化水素基であり、それらはそれぞ
   れ同一であっても異なっていても良い。ｍおよびｎはオ
   キシアルキレン単位の繰り返し単位数を示し、２≦ｍ＋
   ｎ≦５０である。）で表されることを特徴とする、請求
   項３に記載の照明部品用ポリエステル樹脂成形体。
5. 【請求項５】 層状化合物が下記一般式（２） Ｙ_nＳｉＸ_4-n （２） （式中、ｎは０〜３の整数であり、Ｙは置換基を有して
   いてもよい炭素数１〜２５の炭化水素基であり、Ｘは加
   水分解性基または水酸基であり、ｎ個のＹおよび４−ｎ
   個のＸは、それぞれ同種でも異種でもよい）で表される
   シラン系化合物で処理されていることを特徴とする、請
   求項１または２に記載の照明部品用ポリエステル樹脂成
   形体。
6. 【請求項６】 層状化合物が層状ケイ酸塩であることを
   特徴とする、請求項１、２、３、４または５に記載の照
   明部品用ポリエステル樹脂成形体。
7. 【請求項７】 下記（ｇ）および（ｈ）の条件を満たす
   照明部品用ポリエステル樹脂成形体。（ｇ）下塗り無し
   で光反射金属膜を施した面の６０度鏡面光沢度が９００
   以上であること、（ｈ）０．４５ＭＰａ荷重時の荷重た
   わみ温度が１５０℃以上であること
8. 【請求項８】 下記（ｇ）および（ｈ）の条件を満たす
   請求項１、２、３、４、５または６に記載の照明部品用
   ポリエステル樹脂成形体。（ｇ）下塗り無しで光反射金
   属膜を施した面の６０度鏡面光沢度が９００以上である
   こと、（ｈ）０．４５ＭＰａ荷重時の荷重たわみ温度が
   １５０℃以上であること