JP2000204106A - 樹脂組成物およびこれを用いた合板用接着剤 - Google Patents

樹脂組成物およびこれを用いた合板用接着剤

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剛志 三瀬
Kimihiko Nakamura
公彦 中村
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 人体および環境に対して悪い影響を及ぼすこ
となく、かつ高温度の熱水に対しても接着力の低下が少
ない性能を有する樹脂組成物およびこれを含有する合板
用接着剤の提供。 【解決手段】 分子内に炭素数4以下のα−オレフィン
単位を1〜10モル%含有する変性ポリビニルアルコー
ル系共重合体の存在下、(i)酢酸ビニルまたは酢酸ビ
ニルと(メタ)アクリル酸エステル類80.0〜99.
9重量%および(ii)アクリル酸0.1〜20重量%か
らなるモノマーを乳化重合して得られる酢酸ビニル−ア
クリル酸共重合樹脂エマルジョンまたは酢酸ビニル−
(メタ)アクリル酸エステル−アクリル酸共重合樹脂エ
マルジョンを主成分とする樹脂組成物と、これをを含有
してなる合板用接着剤。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、樹脂組成物および
これを用いた合板用接着剤に関するものであり、さらに
詳しくは、人体および環境に対して悪い影響を及ぼすこ
となく、かつ高温度の熱水に対しても接着力の低下が少
ない性能を有する樹脂組成物およびこれを含有する合板
用接着剤に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、化学物質による人体の障害、例え
ば喘息あるいは皮膚炎といった、いわゆるアレルギー症
状、疾患が増加してきており社会問題として大きく取り
上げられている。これらの症状、疾患をもたらす原因の
一つとして、ホルムアルデヒドを一成分とする接着剤、
例えば尿素樹脂あるいは尿素−メラミン樹脂等の使用が
挙げられる。これらの接着剤は、硬化後においても少量
の遊離ホルムアルデヒドを含有しているので、該接着剤
を使用した建材、家具、調度類からは微量のホルムアル
デヒドが発生し、上記のアレルギー疾患などはこれに起
因するものと言われている。
【0003】現時点では、ホルムアルデヒドを全く使用
しない合板用接着剤は、実用的にはポリビニルアルコー
ルを保護コロイドとした酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビ
ニル共重合体を主成分としたエマルジョン型接着剤のみ
と言っても過言ではない程である。
【0004】しかしながら、これら既存のポリ酢酸ビニ
ル樹脂エマルジョン系接着剤は、JAS一類合板のよう
な耐熱水性テストに合格しなければならない分野には利
用が難しい。すなわち現段階では、JAS一類合板のよ
うに耐熱水性テストに合格し、人体に悪影響を及ぼさな
い合板用接着剤は存在しないと考えられる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の従来の
樹脂組成物の欠点を克服し、人体および環境に対して悪
い影響を及ぼすことなく、かつ高温度の熱水に対しても
接着力の低下が少ない性能を有する樹脂組成物およびこ
れを含有する合板用接着剤を提供することを目的とす
る。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、各種の材
料につき検討を重ねた結果、次の樹脂組成物が上記の目
的を達成できることを知り、本発明を完成することがで
きた。すなわち本発明は、分子内に炭素数4以下のα−
オレフィン単位を1〜10モル%含有する変性ポリビニ
ルアルコール系共重合体の存在下、(i)酢酸ビニルま
たは酢酸ビニルと(メタ)アクリル酸エステル類80.
0〜99.9重量%および(ii)アクリル酸0.1〜2
0重量%からなるモノマーを乳化重合して得られる酢酸
ビニル−アクリル酸共重合樹脂エマルジョンまたは酢酸
ビニル−(メタ)アクリル酸エステル−アクリル酸共重
合樹脂エマルジョンを主成分とする樹脂組成物を提供す
るものである。また本発明は、前記の樹脂組成物を含有
してなる合板用接着剤を提供するものである。
【0007】
【発明の実施の形態】本発明に用いられる炭素数4以下
のα−オレフィン単位を1〜10モル%含有する変性ポ
リビニルアルコール系共重合体は、例えば特開平6−8
0709号公報に記載の方法により製造することができ
る。一般的には、該変性ポリビニルアルコール系共重合
体は、ビニルエステルと炭素数4以下のα−オレフィン
との共重合体をケン化することにより得られ、ビニルエ
ステルとしては酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ギ酸
ビニル等が挙げられ、中でも酢酸ビニルが好ましい。
【0008】一方、ビニルエステルと共重合されるα−
オレフィンは炭素数4以下のものであり、エチレン、プ
ロピレン、n−ブテン、イソブチレン等が挙げられる
が、中でもエチレンが好ましい。変性ポリビニルアルコ
ール系共重合体中のα−オレフィン含有量は1〜10モ
ル%が好ましく、さらに好ましくは2〜8モル%であ
る。α−オレフィンの含有量が1モル%未満の場合には
耐水性が得られず、また10モル%を超えると変性ポリ
ビニルアルコール系共重合体の水への溶解度が低下し、
好ましくない。
【0009】変性ポリビニルアルコール系共重合体のケ
ン化度は80モル%〜99.9モル%が好ましく、重合
度は100〜5000の範囲のものが好ましい。
【0010】本発明においては、前記の変性ポリビニル
アルコール系共重合体の存在下、(i)酢酸ビニルまた
は酢酸ビニルと(メタ)アクリル酸エステル類80.0
〜99.9重量%および(ii)アクリル酸0.1〜20
重量%からなるモノマーを乳化重合する。
【0011】前記(i)成分において、(メタ)アクリ
ル酸エステル類としてはとくに限定されるものではない
が、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エ
チル、(メタ)アクリル酸n−プロピル、(メタ)アク
リル酸イソプロピル、(メタ)アクリル酸n−ブチル、
(メタ)アクリル酸イソブチル、(メタ)アクリル酸s
ec−ブチル、(メタ)アクリル酸t−ブチル、(メ
タ)アクリル酸n−ペンチル、(メタ)アクリル酸2−
エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸n−オクチル、
(メタ)アクリル酸ラウリル、(メタ)アクリル酸ステ
アリル、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)
アクリル酸2−メトキシエチル、(メタ)アクリル酸2
−エトキシエチル、(メタ)アクリル酸2−メトキシプ
ロピル、(メタ)アクリル酸3−メトキシプロピル、
(メタ)アクリル酸2−メトキシブチル、(メタ)アク
リル酸3−メトキシブチル、(メタ)アクリル酸4−メ
トキシブチル等の(メタ)アクリル酸エステル類等が挙
げられ、これらの1種または2種以上が用いられる。
【0012】前記(ii)成分のアクリル酸は、本発明に
おける必須成分である。アクリル酸を用いる理由は、接
着剤被膜の耐水性および耐熱水性を上げるためである。
【0013】前記(i)および(ii)成分の使用割合
は、(i)酢酸ビニルまたは酢酸ビニルと(メタ)アク
リル酸エステル類80.0〜99.9重量%、好ましく
は85〜99重量%および(ii)アクリル酸0.1〜2
0重量%、好ましくは1〜15重量%がよい。アクリル
酸の使用割合が0.1重量%未満の場合は、接着剤の耐
水性および耐熱水性が得られず、20重量%を超える
と、接着剤粘度が著しく増大し好ましくない。
【0014】本発明において、酢酸ビニル−アクリル酸
共重合樹脂エマルジョンまたは酢酸ビニル−(メタ)ア
クリル酸エステル−アクリル酸共重合樹脂エマルジョン
は、通常の乳化重合法に従って製造することができる。
重合時には通常の重合開始剤が用いられ、一般に乳化重
合に使用されるものであれば全て使用することができ
る。代表的なものを挙げれば、過酸化水素、過硫酸カリ
ウム、過硫酸アンモニウム等の水溶性無機過酸化物また
は過硫酸塩、クメンハイドロパーオキサイド、ベンゾイ
ルパーオキサイド等の有機過酸化物、アゾビスイソブチ
ロニトリル等のアゾ化合物が挙げられる。重合開始剤の
使用量は、前記の(i)および(ii)成分のモノマー類
の総重量に対して、0.1〜20重量%が好ましい。ま
た、上記重合開始剤は、酒石酸、蟻酸、蓚酸等の還元剤
とを併用してもよい。またモノマー類は、これを一括し
てもしくは分割して、これを例えば連続的に滴下して反
応に供することができる。重合温度は、通常の60〜9
0℃で行うことができる。
【0015】本発明において、変性ポリビニルアルコー
ル系共重合体は、前記の(i)および(ii)成分のモノ
マー類100重量部に対して0.1〜20重量部、好ま
しくは、0.5〜15重量部が使用される。この範囲に
よれば、重合安定性、得られるエマルジョンの好適な粘
度、さらに合板用接着剤として用いた場合、初期接着性
が向上し好ましい。
【0016】本発明において、変性ポリビニルアルコー
ル系共重合体は単独使用が好ましいが、本発明の目的を
損なわない範囲で、従来のポリビニルアルコール、澱
粉、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリアクリルアミ
ド等の他の保護コロイドや、従来公知のノニオン性、ア
ニオン性またはカチオン性の界面活性剤の使用が可能で
ある。また、本発明の樹脂組成物を合板用接着剤として
用いる場合には、さらに必要に応じて、他の配合剤を添
加することができる。このような配合剤としては、前記
以外のセルロース誘導体(例えばヒドロキシセルロー
ス、カルボキシメチルセルロース等)、カゼイン等の水
溶性高分子、ジブチルフタレート、ジオクチルフタレー
ト、テキサノール(2,2,4−トリメチル−1,3−
ペンタンジオールモノイソブチレート)、DBE(ジベ
イシックエステル)等の可塑剤、ロジン、テルペン樹脂
等の粘着付与剤、無機の体質顔料等が挙げられる。
【0017】このようにして得られる樹脂組成物は、合
板用接着剤として有用である。このような合板用接着剤
は、優れた耐水性および耐熱水性を提供することができ
る。すなわちJAS一類に合格する合板を製造すること
ができる。また本発明の合板用接着剤を用いて合板を製
造するには、従来から公知の方法を採用することができ
る。例えば、本発明の合板用接着剤を単板に塗布し、こ
れに他の単板を接着させ熱圧で数分間圧締し、合板を製
造することができる。
【0018】
【作用】本発明の樹脂組成物の主成分である酢酸ビニル
−アクリル酸共重合樹脂エマルジョンまたは酢酸ビニル
−(メタ)アクリル酸エステル−アクリル酸共重合樹脂
エマルジョンは、分子内に炭素数4以下のα−オレフィ
ン単位を有する変性ポリビニルアルコール系共重合体を
保護コロイドとして用いているので、得られる樹脂組成
物は、優れた耐熱水性を有する。また、該樹脂組成物か
らなる合板用接着剤を用いて製造される合板は、熱水下
時において優れた接着強度を有する。
【0019】
【実施例】以下、本発明を実施例および比較例によりさ
らに説明する。 (実施例1)撹拌機、温度計、還流冷却機、滴下ロート
を備えた1リットルセパラブルフラスコに、変性ポリビ
ニルアルコール系共重合体(クラレ社製、商品名HR−
1000、ケン化度99.3モル%、重合度1000)
の10%水溶液400gと水100gとを仕込み、70
℃に昇温した。その後30%過酸化水素水2.5gおよ
び酒石酸1gを加え、直ちに酢酸ビニル395gおよび
アクリル酸5gを4時間で滴下した。また、30%過酸
化水素水2.5gに水を加え、全量50gとした水溶液
を、上記モノマー類滴下と同時に滴下し、乳化重合を行
った。なお、この時のフラスコ内温が、80〜85℃に
なるように、外温をコントロールした。滴下終了後、8
0〜85℃で1時間保った後、30℃以下に冷却し、テ
キサノール30gを添加し、エマルジョンを得た。得ら
れた酢酸ビニル−アクリル酸共重合樹脂エマルジョンの
固形分濃度(105℃、1時間乾燥後、以下同じ)は、
47.1%、粘度(BH型粘度計、10回転、23℃)
は、2800mpa.sであった。
【0020】(実施例2)実施例1の変性ポリビニルア
ルコール系共重合体と、別の変性ポリビニルアルコール
系共重合体(クラレ社製、商品名RS−117、ケン化
度98.3モル%、重合度1700)とを、重量比7/
3に変更したこと以外は、実施例1を繰り返し、エマル
ジョンを得た。得られた酢酸ビニル−アクリル酸共重合
樹脂エマルジョンの固形分濃度は47.0%、粘度は5
200mpa.sであった。
【0021】(実施例3)酢酸ビニルを390gおよび
アクリル酸を10gに変更したこと以外は、実施例1を
繰り返し、エマルジョンを得た。得られた酢酸ビニル−
アクリル酸共重合樹脂エマルジョンの固形分濃度は4
6.9%、粘度は6300mpa.sであった。
【0022】(実施例4)酢酸ビニルの20%をアクリ
ル酸n−ブチルに代えたこと以外は、実施例1を繰り返
し、エマルジョンを得た。得られた酢酸ビニル−(メ
タ)アクリル酸エステル−アクリル酸共重合樹脂エマル
ジョンの固形分濃度は46.8%、粘度は8500mp
a.sであった。
【0023】(比較例1)変性ポリビニルアルコール系
共重合体の代わりに、従来の完全ケン化ポリビニルアル
コール(ケン化度98モル%、重合度1000、(株)
クラレ製、PVA−117)を用いたこと以外は、実施
例1を繰り返しエマルジョンを得た。得られたエマルジ
ョンの固形分濃度は、47.3%、粘度は3200mp
a.sであった。
【0024】(比較例2)酢酸ビニル400gおよびア
クリル酸0gに変更したこと以外は、実施例1を繰り返
しエマルジョンを得た。得られたエマルジョンの固形分
濃度は、47.4%、粘度は1800mpa.sであっ
た。
【0025】上記の実施例および比較例で得られたエマ
ルジョンを合板用接着剤とし、その接着性を測定した。
測定方法を以下に示す。また、測定結果を下記表1に示
す。
【0026】合板の引張せん断強度試験方法 (1)接着条件 基材:ラワン単板(厚さ0.8+1.3+0.8mm/
クロス貼り3プライ) 温度:20℃ 塗布量:20g/900cm2 圧締圧:冷圧8kg/cm2×20分 + 熱圧110
〜120℃/8kg/cm2×3分 (2)試験方法 JAS一類、二類浸漬試験 (3)測定方法 常態:20℃、65RH%下の通常状態で測定 温冷水浸漬(JAS二類):60℃温水に3時間浸漬、
10分間水浸漬後測定 煮沸繰り返し(JAS一類):煮沸4時間、60℃で2
0時間乾燥、さらに煮沸4時間、10分間水浸漬後測定
【0027】
【表1】
【0028】表1の結果から、本発明の合板用接着剤
は、比較例のものと比べ、温冷水浸漬強度および煮沸繰
り返し強度が格段に優れ、JAS一類に合格することが
分かる。しかも、常態強度も優れている。
【0029】
【発明の効果】本発明によれば、ホルムアルデヒドを含
まないために人体および環境に対して悪い影響を及ぼす
ことなく、かつ高温度の熱水に対しても接着力の低下が
少ない性能を有する樹脂組成物およびこれを含有する合
板用接着剤が提供される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C09J 131/04 C09J 131/04 Z 133/06 133/06 Fターム(参考) 4J011 AA05 KA16 KA21 PA67 PB40 PC02 PC06 4J040 DE021 DF031 MA08 NA12 4J100 AG04P AJ02R AL03Q AL04Q AL05Q AL08Q BA05Q BA06Q BC04Q CA04 CA05 FA20 FA27 JA03

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 分子内に炭素数4以下のα−オレフィン
    単位を1〜10モル%含有する変性ポリビニルアルコー
    ル系共重合体の存在下、(i)酢酸ビニルまたは酢酸ビ
    ニルと(メタ)アクリル酸エステル類80.0〜99.
    9重量%および(ii)アクリル酸0.1〜20重量%か
    らなるモノマーを乳化重合して得られる酢酸ビニル−ア
    クリル酸共重合樹脂エマルジョンまたは酢酸ビニル−
    (メタ)アクリル酸エステル−アクリル酸共重合樹脂エ
    マルジョンを主成分とする樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 請求項1に記載の樹脂組成物を含有して
    なる合板用接着剤。
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002285119A (ja) * 2001-03-22 2002-10-03 Chuo Rika Kogyo Corp 酢酸ビニル系重合体エマルジョン接着剤
JP2002317164A (ja) * 2001-04-18 2002-10-31 Nippon Fuirin Kk 水性粘着剤
CN105838297A (zh) * 2016-05-19 2016-08-10 太仓善融信息服务有限公司 环保型热塑性树脂水性胶粘剂的制备方法
WO2018235924A1 (ja) * 2017-06-22 2018-12-27 株式会社クラレ 水性エマルジョン及びそれを用いた接着剤

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002285119A (ja) * 2001-03-22 2002-10-03 Chuo Rika Kogyo Corp 酢酸ビニル系重合体エマルジョン接着剤
JP2002317164A (ja) * 2001-04-18 2002-10-31 Nippon Fuirin Kk 水性粘着剤
CN105838297A (zh) * 2016-05-19 2016-08-10 太仓善融信息服务有限公司 环保型热塑性树脂水性胶粘剂的制备方法
WO2018235924A1 (ja) * 2017-06-22 2018-12-27 株式会社クラレ 水性エマルジョン及びそれを用いた接着剤
CN110753709A (zh) * 2017-06-22 2020-02-04 株式会社可乐丽 水性乳液和使用其的粘接剂
JPWO2018235924A1 (ja) * 2017-06-22 2020-04-23 株式会社クラレ 水性エマルジョン及びそれを用いた接着剤
EP3643729A4 (en) * 2017-06-22 2021-03-17 Kuraray Co., Ltd. AQUATIC EMULSION AND ADHESIVE WITH IT

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