DEC0006284MA - - Google Patents

Info

Publication number
DEC0006284MA
DEC0006284MA DEC0006284MA DE C0006284M A DEC0006284M A DE C0006284MA DE C0006284M A DEC0006284M A DE C0006284MA
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
indicator
acid
solution
cooh
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
Other languages
English (en)

Links

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 18. August 1952 Bekanntgemacht am 2. Februar 1956
DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTANMELDUNG
KLASSE 22b GRUPPE 8 C 6284 IVb/22h
Dr. Gerold Schwarzenbach, Zürich, und Dr. Richard Sallmann, Basel (Schweiz)
sind als Erfinder genannt worden
Ciba Aktiengesellschaft, Basel (Schweiz)
Vertreter: Dipl.-Ing. E. Splanemänn, Patentanwalt, Hamburg 36
Verfahren zur Herstellung von Indikatorfarbstoffen
Die Priorität der Anmeldung im der Schweiz vom 29. August 1091 ist in Anspruch genommen
Es wurde gefunden, daß man zu neuen, wertvollen Derivaten von solchen Säure-Basen-Indikatorfarbstoffen, die mindestens in einer N achbarst ellung zu einer auxochromen Gruppe ein Wasserstoffatom aufweisen, gelangt, wenn man in mindestens einer solchen Nachbarstellung das Wasserstoffatom durch den Rest
CH2-COOH
CH,
-N:
1CH9-COOH
ersetzt.
Unter dem Ausdruck auxochrome Gruppe sind an einen aromatischen Kern gebundene Aminogruppen und Hydroxylgruppen mit phenolischem Charakter zu verstehen. Besonders wertvolle Derivate werden erhalten, wenn die auxochrome Gruppe eine solche Hydroxylgruppe darstellt.
Zur Synthese der erfindungsgemäßen Derivate, die sich von .Indikatorfarbstoffen mit einer Hydroxylgruppe mit phenolischem Charakter als auxochromer Gruppe ableiten, können beispielsweise die Indikatorfarbstoffe der erwähnten Art mit Formaldehyd
509 656/152
C 6284 IVb/22b
oder mit einer Formaldehyd liefernden Verbindung und mit Iminodiessigsäure oder einem Salz oder funktioneilen Derivat dieser Säure umgesetzt werden. Die Kondensation wird vorteilhaft in Gegenwart von wäßriger Alkalihydroxydlösung, der gegebenenfalls noch wasserlösliche organische Lösungsmittel, wie Methylalkohol, Äthylalkohol, Aceton oder Dioxan, zugefügt werden können, vorgenommen. Die Reaktion wird bei Zimmertemperatur oder erhöhter Temperatur,
ίο z. B. 50 bis 700, ausgeführt. Der Formaldehyd kann in Form von Paraformaldehyd zur Anwendung gelangen, zweckmäßig wird er als konzentrierte wäßrige Lösung verwendet. Wird an Stelle der freien Iminodiessigsäure eines ihrer funktionellen Derivate, wie das Nitril oder ein Ester zur Kondensation herangezogen, so hat sich ' nach erfolgter Umsetzung noch eine Verseifung zur Gewinnung der freien Säure anzuschließen.
Anstatt die drei Komponenten auf einmal, umzusetzen, kann man auch so vorgehen, daß man aus dem Indikatorfarbstoff und Formaldehyd zuerst eine Methylolverbindung herstellt. Diese kann hierauf mit der Iminodiessigsäure in wäßriger, alkalischer Lösung kondensiert werden, oder man setzt die Methylolverbindung mit einem Derivat, z. B. einem Ester der Iminodiessigsäure in Gegenwart einer Säure, z. B. Essigsäure, um und verseift anschließend den gebildeten Ester.
Schließlich ist es möglich, den Indikatorfarbstoff zuerst in eine Halogenmethylverbindung, z. B. eine Chlormethylverbindung, überzuführen. Die Umsetzung dieser Halogenmethylverbindung mit der Iminodiessigsäure oder deren Salzen oder funktionellen Derivaten erfolgt zweckmäßig durch Erhitzen der Komponenten, wobei vorteilhaft organische Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol, Xylol, niedrigsiedendes Benzin, Essigester, Alkohol, Butanol usw., zugegeben werden. Von der Iminodiessigsäure werden vorzugsweise 2 Mol. pro Halogenmethylgruppe angewandt, wobei ι Mol zur Bindung der entstehenden Halogenwasserstoffsäure gebraucht wird.
Die Anzahl der gemäß den geschilderten Verfahren in die Indikatorfarbstoffe einführbaren Reste
-CH9-N
,CH9COOH
CHXOOH
hängt erstens von der Konstitution der Farbstoffe ab, d. h. von der Zahl der Hydroxylgruppen mit phenolischem Charakter und der dazu freien Nachbarstellungen, und zweitens vom Mengenverhältnis, in welchem die Reaktionskomponenten zur Anwendung gelangen.
Die erfindungsgemäßen Derivate, die sich von Indikatorfarbstoffen mit einer Hydroxylgruppe als auxochromer Gruppe ableiten, enthalten alle mindestens einmal folgende Atomgruppierung:
OH

X-C C-CH2-N
CH2-COOH
CH9-COOH
wobei X Wasserstoff, einen beliebigen organischen Rest oder die Gruppierung .
,CH2-COOH
-CH9
-N:
XH9-COOH
bedeutet und die mit 1, 2 und 3 bezeichneten Kohlenstoffatome einem aromatischen Ringsystem, vorzugsweise einem 6-Ring, angehören.
Die Indikatorfarbstoffe, die verfahrensgemäß in Derivate übergeführt werden können, können den verschiedensten Verbindungsklassen angehören.
In Betracht zu ziehen sind Indikator-azofarbstoffe, wie 2, 4"Dioxy-4'-nitro-i, i'-azobenzol, 2, 4-Dioxyi, i'-azobenzol-4'-sulfonsäure 4-Oxy-3' oder 4'-nitroi, i'-azobenzol-3'-carbonsäure bzw. deren Salze. Weiterhin können Nitrophenole, wie o-m-p-Nitrophenol, 2,4- oder 2, 5-Dinitrophenol oder 4-Nitroo-kresol herangezogen werden. Besonders geeignet sind Farbstoffe der Triphenylmethanreihe, wie Phthaleine und Sulfophthaleine. Genannt seien beispielsweise Dichlorphenolsulfophthalein, Dibromphenolsulfophthalein, o-Kresolsulfophthalein, Thymolsulfophthalein, o- oder m-Kresolphthalein, Thymolphthalein und insbesondere Phenolphthalein.
An Stelle der Einführung des Restes
-CH9N'
XH9-COOH
CH2-COOH
in fertige Indikatorfarbstoffe ist auch die Möglichkeit in Betracht zu ziehen, genannten Rest in Zwischenprodukte für diese Farbstoffe einzuführen und erst nachher die Synthese des Farbstoffes zu Ende zu führen.
Die erfindungsgemäß erhältlichen neuen Derivate der Indikatorfarbstoffe zeichnen sich dadurch aus, daß sie mit verschiedenen Metallionen Komplexverbindungen bilden. Diese Komplexbildung kann mit einer .Farbveränderung des Indikatorfarbstoffes verbunden sein. Die Derivate von Indikatorfarbstoffen, bei denen die Komplexbildung mit Metallionen mit einem Farbumschlag des Indikators verbunden ist, lassen sich zur analytischen Bestimmung der betreffenden Metallionen heranziehen, oder mit anderen Worten: aus dem Säure-Basen-Indikator, der auf Wasserst off ionen empfindlich ist, ist ein Indikator entstanden', der auf Metallionen anspricht.
Die auf Metallionen empfindlichen Indikatoryderivate lassen sich vorwiegend bei zwei analytischen Verfahren anwenden, bei der Kolorimetrie und bei der Titrimetrie. Bei der Kolorimetrie wird die Farbstärke, die durch die Komplexbildung auftritt, gemessen. Da die Extinktion eine Funktion der Metallionenkonzentration ist, läßt sich die letztere somit bestimmen.
Ist bei der Titrimetrie der Metallionengehalt einer Lösung zu bestimmen, so wird zu der Lösung der Indikator gegeben und das Metallion mit einem für dieses Metallion stärkeren Komplexbildner, der jedoch keine Farbe verursacht, titriert, bis der Indikator umschlägt. Auf diese Weise lassen sich z. B. Erdalkaliionen, wie Ca", Ba", Sr", bestimmen. Zur
656/152
C 6284 IVb/22 b
Bestimmung von Calciumionen kann man beispielsweise so vorgehen, daß man der zu bestimmenden Lösung ein Derivat des Phenolphthaleins, das zwischen 2 und 4
XH2COOH
-CH9N:
-Reste
CH9COOH
enthält, zugibt. Der Indikator schlägt dabei nach rot ίο um. Nun titriert man mit der Lösung eines starken Komplexbildners für Calciumionen, z. B. Nitrilotriessigsäure oder Äthylendiamintetraessigsäure, bis der Indikator wieder seine, ursprüngliche Farbe angenommen hat. Mit dem ebengenannten Indikator lassen sich auch Sulfationen bestimmen, indem man die Sulfationen mit einem Überschuß an Bariumionen fällt und nachher den Überschuß der Bariumionen mit einem starken Komplexbildner zurücktitriert.
In den folgenden Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile, das Verhältnis von Gewichtsteil zu Volumteil ist das gleiche wie zwischen dem Kilogramm und dem Liter. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.
Beispiel 1
Man löst 32 Teile (1 Mol) Phenolphthalein in einer Mischung von 100 Teilen Wasser und 30 Volumteilen 30°/Oiger Natronlauge. Dazu werden unter Rühren 53,2 Teile (4 Mol) Iminodiessigsäure, in einer Mischung von 80 Teilen Wasser und 68 Volumteilen 30%iger • Natronlauge gelöst, zugefügt. Hierauf läßt man 41 Teile einer 37°/0igen Formaldehydlösung zutropfen und erhitzt anschließend das Reaktionsgemisch während 8 Stunden auf 60 bis 70°. Nach Abkühlen und Verdünnen mit Wasser wird mit - verdünnter Salzsäure angesäuert, das ausgefallene Kondensationsprodukt abgenutscht und aus Alkohol umkristallisiert. .
Beispiel 2
7 Teile o-Kresolphthalein werden in einer Mischung von 20 Volumteilen Alkohol, 10 Teilen Wasser und 4 Volumteilen 3O°/0iger Natronlauge gelöst; zu dieser Lösung fügt man eine solche von 5,8 Teilen Iminodiessigsäure in 8 Teilen Wasser und 7 Volumteilen 3O°/0iger Natronlauge. Hierauf läßt man unter Rühren 4 Teile einer 37°/0igen wäßrigen Formaldehydlösung zutropfen und erwärmt die Mischung nach beendigter Zugabe während 2 Stunden auf 60 bis 700. Nach dieser Zeit gibt eine mit Wasser verdünnte Probe beim Ansäuern mit Essigsäure keine Trübung mehr. Nach Abkühlen und Verdünnen mit Wasser wird mit verdünnter Salzsäure angesäuert und das Kondensationsprodukt abgenutscht. Zur Reinigung kann es in alkoholischer Lösung mit Blutkohle behandelt werden. Man erhält ein schwachrosa gefärbtes Pulver, das in Alkohol leicht löslich ist.
Beispiel 3
Zu einer Lösung von 62 Teilen 4-Nitro-2-chlormethyl-phenol in 300 Volumteilen Essigester wird unter Eiskühlung eine Lösung von 107 Teilen Iminodiessigsäure-dimethylester in Essigester unter Rühren zugetropft. Nach kurzer Zeit beginnt eine kristallinische Ausscheidung des salzsauren Iminodiessigsäure-dimethylesters. Nach zweistündigem Erwärmen der Reaktionsmischung auf 40 bis 500 wird das abgeschiedene Salz abfiltriert, mit Essigester nachgewaschen und das Filtrat zur Trockne verdampft. Der 3-Nitro-6-oxy-benzylamindiessigsäure-dimethylester wird in theoretischer Ausbeute in Form von gelben Kristallen erhalten. Nach dem Umkristallisieren aus Alkohol ist der Schmelzpunkt 96,5 bis 97,5°.
Zur Verseifung des Esters werden 9,3 Teile in 40 Teilen Alkohol gelöst und zu dieser Lösung bei 40 bis 500 portionsweise im ganzen 18 Volumteile i5°/oige Natronlauge zugefügt. Nach 30 Minuten ist die Verseifung beendet. Hierauf wird die Reaktionsmischung im Vakuum bei 40 bis 500 zur Trockne eingedampft, der Rückstand gelöst und die Säure durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure ausgefällt. Man erhält die 3-Nitro-6-oxy-benzylamino-diessigsäure in Form eines schwachgelb gefärbten Pulvers.
Beispiel 4
9,2 Teile des Azofarbstoffes aus diazotiertem 4-Chlor-i-aminobenzol und Oxybenzol werden in einem Gemisch aus 20 Raumteilen Äthylalkohol und 4 Raumteilen 30 °/oiger Natriumhydroxydlösung gelöst. Dazu gibt man unter Rühren zuerst eine Lösung aus 6,8 Teilen Iminodiessigsäure, 10 Teilen Wasser und 7,4 Raumteilen 3O°/0iger Natriumhydroxydlösung und hierauf 4 Teile einer 37%igen Formaldehydlösung. Nach dreistündigem Erhitzen auf 60 bis 70° ist eine Probe in verdünnter Essigsäure löslich. Nach dem Verdünnen mit Wasser und Ansäuern mit Essigsäure wird von einer geringen Trübung abfiltriert und die Lösung im Vakuum zur Trockne eingedampft. Der Farbstoff kann aber auch durch Ansäuern der Lösung mit Salzsäure ausgefällt., abfiltriert und dann getrocknet werden.
Beispiel 5
26,6 Teile Iminodiessigsäure werden in 20 Teilen Wasser und 38 Raumteilen 30°/Oiger Natriumhydroxydlösung gelöst. Dazu gibt man eine Lösung aus 30 Teilen 4-Acetylamino-i-oxybenzol, 20 Teilen Wasser und 20 Raumteilen 30°/Oiger Natriumhydroxydlösung und hernach unter Rühren. 18 Teile einer 37°/oigen Formaldehydlösung. Nach fünfstündigem Rühren bei 60 bis 70° wird die Reaktionsmischung mit Salzsäure angesäuert und im Vakuum zur Trockne verdampft. Der Rückstand wird mit 100 Teilen 20°/0iger Salzsäure in der Wärme verrührt, wobei sich das Produkt löst, ein großer Teil des entstandenen Natriumchlorides aber ungelöst bleibt. Nach dem Filtrieren und Auswaschen des Rückstandes mit Salzsäure wird das Filtrat 1 Stunde unter Rückfluß gekocht und hierauf im Vakuum zur Trockne verdampft. Der als hellgelber, fester Körper erhaltene Rückstand ist das Dichlorhydrat der Verbindung der Formel
H9N
CH2-N^
OH
,CH9-COOH
CH2-COOH
509 656/152
C 6284 IVb I'22b
Dieses Dichlorhydrat wird in üblicher Weise mit Natriumnitrit diazotiert und in alkalischer Lösung z. B. mit Phenol oder Resorcin gekuppelt.

Claims (5)

  1. PATENTANSPRÜCHE:
    i. Verfahren zur Herstellung von Indikatorfarbstoffen aus solchen Säure-Basen-Indikatorfarbstoffen oder zum Aufbau solcher Indikatorfarbstoffe geeigneten Zwischenprodukten, die mindestens in einer Nachbarstellung zu einer auxochromen Gruppe ein Wasserstoffatom aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß man in mindestens einer solchen Nachbarstellung das Wasserstoff atom durch den Rest
    ,CH2-COOH
    ^CH2-COOH
    ersetzt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Indikatorfarbstoffe heranzieht, in denen die auxochrome Gruppe eine Hydroxylgruppe mit phenolischem Charakter darstellt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man den Indikatorfarbstoff mit Formaldehyd oder einer formaldehydabgebenden Verbindung, und Iminodiessigsäure oder einem funktioneilen Derivat derselben kondensiert.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man den Indikatorfarbstoff in eine Halogenmethylverbindung, vorzugsweise Chlormethylverbindung, überführt und diese mit Iminodiessigsäure oder einem funktionellen Derivat derselben kondensiert.
  5. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Indikatorfarbstoffe Phthaleine, vorzugsweise o-Kresolphthaleih, heranzieht.
    I 509 656/152 1.56

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE946251C (de) Verfahren zur Herstellung von Indikatorfarbstoffen
DE620462C (de) Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Triarylmethanreihe
DE2509622A1 (de) Loesungen von azomethinfarbstoffen und verfahren zur herstellung gelber, basischer azomethinfarbstoffe
CH409198A (de) Verfahren zur Herstellung von substituierten Sulfonphthaleinfarbstoffen
DE122352C (de)
DE484360C (de) Verfahren zur Darstellung von organischen Rhodanverbindungen
DE2100439C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Präparationen aus Dispersionsfarbstoffen ud Verwendung dieser Präparationen
DE132066C (de)
DE646301C (de) Verfahren zur Darstellung von Beizenfarbstoffen
DE821253C (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Farbstoffen
DE616388C (de) Verfahren zur Herstellung von chromhaltigen Azofarbstoffen
CH273299A (de) Verfahren zur Herstellung eines metallhaltigen Monoazofarbstoffes.
AT223724B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Cyaninfarbstoffen
DE587509C (de) Faerbepraeparate
DE264927C (de)
AT101289B (de) Verfahren zum Gerben tierischer Häute aller Art.
DE500162C (de) Verfahren zur Darstellung von 4-Methyl-6-halogen-3-oxy-1-thionaphthenen
DE423093C (de) Verfahren zur Herstellung nachchromierbarer Farbstoffe der Pyronreihe
DE293640C (de)
DE116354C (de)
DE430631C (de) Verfahren zur Darstellung von Beizenfarbstoffen der Phenanthrenchinonreihe
DE79566C (de)
AT101004B (de) Verfahren zur Herstellung von Säurefarbstoffen.
DE925733C (de) Verfahren zur Herstellung besonders lichtbestaendiger und heller modifizierter Phenolarze
DE617949C (de) Verfahren zur Herstellung von chromhaltigen Azofarbstoffen