DE901649C - Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols

Info

Publication number
DE901649C
DE901649C DESCH7116D DESC007116D DE901649C DE 901649 C DE901649 C DE 901649C DE SCH7116 D DESCH7116 D DE SCH7116D DE SC007116 D DESC007116 D DE SC007116D DE 901649 C DE901649 C DE 901649C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ecm
phenylenediamine
imidazole
ring closure
carried out
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DESCH7116D
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Helmer Richter
Dr Martin Schenck
Dr Helmut Vogel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Pharma AG
Original Assignee
Schering AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE1950SC001391 external-priority patent/DE890644C/de
Application filed by Schering AG filed Critical Schering AG
Priority to DESCH7116D priority Critical patent/DE901649C/de
Priority to FR64911D priority patent/FR64911E/fr
Application granted granted Critical
Publication of DE901649C publication Critical patent/DE901649C/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/06Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/14Radicals substituted by nitrogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/06Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/10Radicals substituted by halogen atoms or nitro radicals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

(WiGBl. S. 175)
AUSGEGEBEN AM 30. AUGUST 1954
Sch γΐΐό IVc j i2p
In dem Patent 890 644 ist ein Verfahren zur Herstellung von Imidazolderivaten beschrieben, welches unter anderem dadurch gekennzeichnet ist, daß man monosubstituierte o-Diaminoverbindungen entweder mit solchen basisch substituierten Verbindungen, welche noch zur Ringschließung zum Imidazolring geeignete Substituenten enthalten, kondensiert oder sie mit solchen Verbindungen umsetzt, die neben den zur Ringschließung geeigneten Substituenten noch eine andere, gegen Ammoniak, primäre oder sekundäre Amine oder Diamine austauschfähige Gruppe enthalten, in die der basische Rest eingeführt werden kann.
Es wurde nun gefunden, daß man zur Herstellung der gleichen Imidazolverbindungen von o-Diamoni-Verbindungen ausgehen kann, deren eine Aminogruppe mit einem substituierten oder nichtsubstituierten aromatischen Aldehyd, z. B. Benzaldehyd, zur Schiff sehen Base umsetzt, während die zweite Aminogruppe frei bleibt, dann die Schiffsche Base hydriert und die hydrierte Verbindung, z. B. N-Benzyl-o-phenylendiamin, in an sich bekannter Weise in basisch substituierte Benzimidazole überführt, indem entweder direkt der Ringschluß zum Imidazolring durchgeführt und dann in 2-Stellung ein basischer Rest eingeführt oder zunächst in 2-Stellung ein basischer Rest ein-
geführt wird, der noch einen den Ringschluß ermöglichenden Substituenten besitzt, und dann der Ringschluß durchgeführt wird.
Bei der Herstellung von vorstehend erwähnten Schiffschen Basen unter Verwendung von substituierten oder nichtsubstituierten aromatischen Aldehyden, z. B. Benzaldehyden, als welche vorzugsweise p-Halogenbenzaldehyde, insbesondere p-Chlorbenzaldehyde und p-Alkoxybenzaldehyde, z. B. p-Methoxy-
öder p-Äthoxybenzaldehyd, in Frage kommen, wird zweckmäßig zu Beginn der Reaktion in Abwesenheit von Alkali gearbeitet und dieses erst nach einer gewissen Reaktionsdauer oder gegen Ende der Reaktion zugesetzt. Die Kondensation kann unter Eis-Kochsalz-Kühlung vorgenommen werden, ist aber mit besserer Ausbeute bei Zimmertemperatur und auch bei höherer Temperatur, z. B. 50°, durchführbar. Als Lösungsmittel eignen sich besonders niedere Alkohole, während die darauffolgende Hydrierung zweckmäßig in
so Essigester- oder Dioxanlösung, und zwar in schwach alkalischem Medium, z. B. unter Verwendung von alkalisch reagierendem Raney-Nickel, bei niedrigen oder erhöhten Temperaturen, vorzugsweise bei 0 bis 50°, durchgeführt wird.
Beispiele
i. Zu 10,8 g o-Phenylendiamin, in 40 ecm Methanol
gelöst, werden 14 g reiner p-Chlorbenzaldehyd (F. 49°) unter Rühren bei Zimmertemperatur gegeben; dann läßt man noch 6 Stunden weiter reagieren. Zum Schluß der Reaktion wird 1 ecm 50%ige Kalilauge (wäßrig) hinzugefügt, die ausgefallene Schiffsche Base, N-(p-Chlorbenzal)-o-phenylendiamin, abgesaugt, mit 15 ecm Methanol (kalt) gewaschen und im Vakuumexsikkator getrocknet. Ausbeute 94 bis 95 % der Theorie; F. 1150.
10 g N-(p-Chlorbenzal)-o-phenylendiamin in 60 ecm Essigester werden in der Schüttelente bei Zimmertemperatur unter Verwendung von 2 ecm leicht alkalischem Raney-Nickel hydriert. Nach 6 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet. Nach Abtrennen des Katalysators und Eindampfen auf dem Dampfbad werden 9,3 g eines Rohproduktes erhalten, welches im Exsikkator kristallin erstarrt. Zur Reinigung wird das Rohprodukt gepulvert und V2 Stunde mit 60 ecm Petroläther ausgeschüttelt. Man erhält so 8,4 g N-(p-Chlorbenzyl)-o-phenylendiamin vom F. 82 bis 85°; aus Methanol umkristallisiert zeigt es den F. 89 bis 900. 44,2 g N-(p-Chlorbenzyl)-o-phenylendiamin werden mit 190 ecm 5 η-Salzsäure und 27 g Monochloressigsäure einige Stunden, z. B. 3 Stunden, am Rückfluß gekocht. Nach mehrstündigem Stehen wird die über dem Öl befindliche wäßrige Phase abgezogen, das öl mit Aceton verrieben, wobei die Substanz fest wird, abgesaugt und mit Aceton nachgewaschen. Das rohe i-(p-Chlorbenzyl)-2-Chlormethylbenzimidazolchlorhydrat wird im Vakuumexsikkator getrocknet und direkt weiter verarbeitet. 5,7 g des so erhaltenen Rohproduktes werden in 15 ecm Toluol suspendiert und nach Zugabe von 4,1 g Pyrrolidin (Kp. 87 bis 900) 3 Stunden am Rückfluß gekocht. Aus der erkalteten Reaktionsmischung wird nach Entfernen des Pyrrolidinhydrochlorids sowie des überschüssigen Pyrrolidins durch Waschen mit Wasser das i-(p-Chlorbenzyl)-2-(pyrrolidyl-methyl)-benzimidazol beim Eindampfen der Toluollösung als Rohprodukt erhalten und wird zur Reinigung in das Hydrochlorid übergeführt, welches aus Butanol umkristallisiert den F. 239 bis 2410 zeigt.
Im folgenden seien noch zwei Ausführungsbeispiele für die Hydrierung angegeben: a) 10 g N-(p-Chlorbenzai)-o-phenylendiamin in 60 ecm Essigester werden unter Verwendung von 2 ecm eines leicht alkalischen Raney-Nickel-Katalysators bei 200 und bei 60 atü hydriert.
Nach 5 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet, und man erhält nach Aufarbeitung 9,7 g eines festkristallinen Rohproduktes, welches durchschütteln mit Petroläther gereinigt wird. Ausbeute 8,7 g = 86,8 % der Theorie vom F. 87 bis 890.
b) 10 g N-(p-Chlorbenzal)-o-phenylendiamin in 60 ecm Dioxan werden bei 15° unter Verwendung von 2 ecm leicht alkalischem Raney-Nickel in der Schüttelente hydriert. Nach 3 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet. Nach Eindampfen des Filtrats im Vakuum werden 9,3 g eines festkristallinen Rohproduktes erhalten, welches nach dem Reinigen mit Petroläther 8,5 g = 84,8 % der Theorie N-(p-Chlorbenzyl)-o-phenylendiamin ergibt vom F. 87 bis 890.
c) 500 g N-(p-Chlorbenzal)-o-phenylendiamin in 250,0 ecm thiophenfreiem Benzol werden unter Verwendung eines leicht alkalischen Raney-Nickel-Katalysators (hergestellt aus 10,0 g Raney-Legierung 50:50) bei 200 und zwischen 10 und 20 atü hydriert. Die Wasserstoffaufnahme ist nach 3 Stunden beendet. Man erhält durch Eindampfen der filtrierten Benzollösung 48,2 g rohes N-p-Chlorbenzyl-o-phenylendiamin vom F. 79 bis 85 °. Nach dem Reinigen der Substanz (z. B. Umkristallisation aus Methanol oder Ligroin) liegt der Schmelzpunkt bei 900.
2. Zu 10,8 g ö-Phenylendiamin, in 40 ecm Methanol gelöst, werden 13,6 g Anisaldehyd unter Rühren bei Zimmertemperatur eingetragen. Man läßt einige Stunden reagieren und rührt zum Schluß 1 ecm wäßrige 5o°/0ige Kalilauge ein. Während der Reaktion fällt das N-(p-Methoxy-benzal)-'o-phenylendiamin als gelber Brei aus, den man absaugt und mit kaltem Methanol nachwäscht. Die Schiffsche Base schmilzt bei 101 bis 102°.
10 gN-(p-Methoxybenzal)-o-phenylendiamin werden in 60 ecm Essigester mit 2 ecm leicht alkalischem Raney-Nickel als Katalysator bei 150 atü und 500 hydriert. Nach 5 Stunden ist die Wasserstoff aufnahme beendet. Bei der Aufarbeitung erhält man N-(p-Methoxybenzyl)-o-phenylendiamin, welches ausBenzin umkristallisiert wird. F. 97 bis 98,5°.
7,9 g N - (p - Methoxybenzyl) - ο - phenylendiamin werden in 100 ecm Äther (trocken) gelöst und mit 2,8 g Pyridin (trocken) versetzt. Unter Kühlen und Rühren tropft man langsam 3,9 g Chloracetylchlorid, verdünnt mit 10 ecm Äther (trocken), ein. Die Reaktionsmischung wird bei Zimmertemperatur mehrere Stunden stehengelassen und der gebildete Niederschlag abgesaugt. Nach dem Waschen mit kaltem Äther verrührt man den Niederschlag mit Wasser, worauf dann scharf abgenutscht und an-
schließend im Vakuumexsikkator getrocknet wird. Das so gewonnene N-(p-Methoxybenzyl)-N'-(chloracetyl)-o-phenylendiamin kann als Rohprodukt weiterverarbeitet werden.
ng rohes N-(p-Methoxybenzyl)-N'-(chloracetyl)-o-phenylendiamin werden in 150 ecm Äther (trocken) suspendiert. Unter Kühlung und Rühren läßt man 5,6 g Pyrrolidin, mit 20 ecm Äther verdünnt, langsam zutropfen und rührt das Reaktionsgemisch noch einige Stunden bei Zimmertemperatur. Nun überspült man den Ansatz in einem Scheidetrichter und zieht dann so lange mit Wasser aus, bis das Wasser gegen Lackmuspapier keine alkalische Reaktion mehr zeigt. Die Ätherlösung wird über geglühtem Natriumsulfat
getrocknet. Das nach dem Abdampfen des Äthers zurückbleibende öl löst man in 40 ecm Eisessig, versetzt mit 5 g wasserfreiem Natriumacetat und kocht diese Reaktionsmischung einige Zeit unter Rückfluß. Nach dem Erkalten wird der Ansatz mit
ao verdünnter Natronlauge alkalisch gemacht und die dabei anfallende Base mit Benzol extrahiert. Die so gewonnene Rohbase überführt man in das Monohydrochlorid, welches sich aus Butanol Umkristallisieren läßt. Das i-p-Methoxybenzyl-2-pyrrolidylmethyl-benzimidazolhydrochlorid schmilzt bei 204 »5 bis 205°.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Abänderung des Verfahrens zur Herstellung von Derivaten des Imidazols nach Patent 890 644, dadurch gekennzeichnet, daß eine o-Diamino-Verbindung mit einem Mol eines substituierten oder nichtsubstituierten aromatischen Aldehyds,
z. B. Benzaldehyd, zu einer Schiffschen Base umgesetzt und deren Doppelbindung hydriert wird, worauf in an sich bekannter Weise direkt der Ringschluß zum Imidazolring durchgeführt und dann in 2-Stellung ein basischer Rest eingeführt oder zunächst in 2-Stellung ein basischer Rest eingeführt wird, der noch einen den Ring-Schluß ermöglichenden Substituenten enthält, und dann der Ringschluß durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrierung in Essigester oder Dioxanlösung in schwach alkalischem Medium, z. B. unter Verwendung von alkalisch reagierendem Raney-Nickel bei Temperaturen von 0 bis 500 durchgeführt wird.
© 9542 8.54
DESCH7116D 1950-03-03 1951-07-16 Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols Expired DE901649C (de)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DESCH7116D DE901649C (de) 1950-03-03 1951-07-16 Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols
FR64911D FR64911E (fr) 1950-03-03 1952-07-11 Dérivés d'imidazol et leur préparation

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE1950SC001391 DE890644C (de) 1950-03-03 1950-03-03 Verfahren zur Darstellung von Derivaten des Imidazole
DESCH7116D DE901649C (de) 1950-03-03 1951-07-16 Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE901649C true DE901649C (de) 1954-08-30

Family

ID=31994932

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DESCH7116D Expired DE901649C (de) 1950-03-03 1951-07-16 Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE901649C (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2876233A (en) * 1956-10-29 1959-03-03 Gruenenthal Chemie 1-(p-halobenzyl)-2-methyl benzimidazoles and salts
CN119707828A (zh) * 2024-12-18 2025-03-28 江苏天和制药股份有限公司 一种盐酸克立咪唑的合成方法

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2876233A (en) * 1956-10-29 1959-03-03 Gruenenthal Chemie 1-(p-halobenzyl)-2-methyl benzimidazoles and salts
CN119707828A (zh) * 2024-12-18 2025-03-28 江苏天和制药股份有限公司 一种盐酸克立咪唑的合成方法
CN119707828B (zh) * 2024-12-18 2025-12-05 江苏天和制药股份有限公司 一种盐酸克立咪唑的合成方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2047028B2 (de) p-Alkylthiophenyl-äthanolamine und deren Salze, Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Zubereitung
CH500987A (de) Neues Verfahren zur Herstellung von 2-Arylamino-1,3-diazacycloalkenen-(2)
DE1963182A1 (de) Neue N-Phenylindolin-Derivate und deren Verwendung als Arzneimittel
DE901649C (de) Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Imidazols
DE936747C (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Pyrimidinderivaten und deren Salzen
DE895904C (de) Verfahren zur Darstellung von Derivaten des Imidazols
AT213872B (de) Verfahren zur Herstellung neuer basischer Phenoläther und ihrer Salze
DE961166C (de) Verfahren zur Herstellung von therapeutisch wirksamen substituierten 2, 6, 6-Trimethylcyclohexen-(1)-yl-(1)-propyl- oder -butylaminen bzw. deren Salzen und quaternaeren Ammoniumverbindungen
AT216494B (de) Verfahren zur Herstellung neuer N-substituierter Maleinsäuremonoamide und deren Alkalimetallsalze
DE2229894A1 (de) Äthanolaminderivate, ihre Salze, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneipräparate
DE2201804C3 (de) Phenyläthylbenzylamine und Verfahren zu ihrer Herstellung
AT243816B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Guanidinverbindungen
AT273100B (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Arylamino-1,3-diazacycloalkenen-(2) und ihren Salzen
AT255422B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Iminodibenzylderivaten
AT314516B (de) Verfahren zur Herstellung neuer α-Phenylfettsäuren und ihrer Salze
DE967642C (de) Verfahren zur Herstellung von basisch substituierten Buttersaeure-aniliden
AT201603B (de) Verfahren zur Herstellung der neuer Piperazo[c]pyridazin-Verbindungen
AT238186B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Pyrrolidinverbindungen
AT321289B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Diphenyläthanalkylaminen und deren Säureadditionssalzen
DE1049387B (de) Verfahren zur Herstellung eines neuen Imidazolins
DE2623257A1 (de) Verfahren zur herstellung von n-alkenyl-2-aminomethyl-pyrrolidinen
DE1962149A1 (de) Organische Verbindungen und Verfahren zu ihrer Herstellung
CH358790A (de) Verfahren zur Herstellung von basisch substituierten Buttersäureaniliden
AT360522B (de) Verfahren zur herstellung von neuen thiazoli- dinderivaten und ihren salzen
DE1443604C3 (de) 1 -Aminomethyl-1,2-dihydro-benzocyclobuten und einige seiner Derivate, Salze dieser Verbindungen, Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen und diese Verbindungen enthaltende pharmazeutische Präparate