DE621360C - Verfahren zur Herstellung von klaren Kondensationsprodukten aus Formaldehye, Harnstoff und Thioharnstoff - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von klaren Kondensationsprodukten aus Formaldehye, Harnstoff und Thioharnstoff

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DE621360C
DE621360C DEG73636D DEG0073636D DE621360C DE 621360 C DE621360 C DE 621360C DE G73636 D DEG73636 D DE G73636D DE G0073636 D DEG0073636 D DE G0073636D DE 621360 C DE621360 C DE 621360C
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thiourea
urea
formaldehyde
condensation
production
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Chemische Ind Ges
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G12/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08G12/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes
    • C08G12/04Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds
    • C08G12/10Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds with acyclic compounds having the moiety X=C(—N<)2 in which X is O, S or —N
    • C08G12/12Ureas; Thioureas

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von klaren Kondensationsprodukten aus Formaldehyd, Harnstoff und Thioharnstoff Gegenstand des Hauptpatents 612 625 ist ein Verfahren zur Herstellung von klaren Kondensationsprodukten aus Formaldehyd, Harnstoff und Thioharnstoff, welche auf i Mol Harnstoff-Thioharnstoff-Gemisch höchstens etwa 1,6 Mol Formaldehyd enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß man entweder i Mol eines Harnstoff-Thioharnstoff-Gemisches mit einer 1,6 Mol nicht wesentlich überschreitenden Menge Formaldehyd durch Erhitzen in ungefähr neutraler wässeriger Lösung auf mindestens in der Nähe von ioo° liegende Temperaturen mit oder ohne Anwendung von Druck bis zur beginnenden Wasserfällbarkeit kondensiert, oder daß man zunächst mindestens z Mol Formaldehyd mit i Mol Harnstoff oder einer äquivalenten Menge. eines Hs.rnstoff-Thioharnstoff-Gemisches durch Erhitzen in ungefähr neutraler wässeriger Lösung auf mindestens in der Nähe von ioo° liegende Temperaturen, gegebenenfalls unter erhöhtem Druck, bis zur beginnenden Wasserfällbarkeit kondensiert und hierauf eine solche Menge von Thioharnstoff oder eines Thioharnstoff-Harnstoff-Gemisches zugefügt, daß das Molverhältnis der Komponenten höchstens etwa 1,6 Mol Formaldehyd auf i Mol Harnstoff-Thioharnstoff-Gemisch beträgt, worauf in beiden Fällen die erhaltenen Kondensationslösungen bei niedriger Temperatur konzentriert und der Rückstand in üblicher Weise gehärtet wird.
  • Gemäß den Beispielen obiger Patentschrift erfolgt bei der Durchführung der Kondensation in zwei Phasen die Weiterbehandlung der Kondensationslösung nach dem nachträglichen Zusatz des Thioharnstoffs oder der Thioharnstoff-Harnstoff-Mischung in der Weise, daß die Lösung in Gegenwart eines Katalyten direkt weiter eingeengt und in das feste Endprodukt übergeführt wird.
  • Es hat sich nun gezeigt, daß bei der Ausführung dieses Verfahrens besonders haltbare Produkte erhalten werden, wenn die primären Kondensationslösungen nicht unmittelbar nach dem nachträglichen Zusatz des Thioharnstoffs bzw. der Thioharnstoff-Harnstoff-Mischung, sondern erst dann weiter verarbeitet werden, wenn das in der Lösung vorhandene titrierbare Formaldehyd zum weitaus größten Teil bereits abgebunden ist.
  • Hierbei hat es sich als zweckmäßig erwiesen, diese Abbindung einerseits bei mindestens annähernd neutraler Reaktion und anderseits bei gewöhnlicher oder wenig erhöhter Temperatur vor sich gehen zu lassen.
  • Fügt man z. B, zu einer primären, neutralisierten Kondensationslösung, welche, mit Wasser vermischt, eben eine leichte Trübung zeigt, rund io °/p ihres Gewichts an Thioharnstoff und läßt die Lösung dann stehen, so beobachtet man, daß der Gehalt der Lösung an freiem Formaldehyd, der im Zeitpunkt des Zusatzes des Thioharnstoffs etwa 6 Volumprozent betrug, nach einigen Tagen auf Bruchteile eines Prozents zurückgegangen ist. Durch leichtes Erwärmen- kann die Abbindung beschleunigt werden. Unerwarteterweise ist dabei die Löslichkeit des Kondensationsproduktes unverändert geblieben, d. h. die Lösung gibt auch jetzt noch, mit Wasser vermischt, nur eine leichte Trübung wie vorher. Wird dagegen nach bekannten Verfahren schwach sauer oder schwach alkalisch gearbeitet, so schreitet die Kondensation bzw. Polymerisation langsam fort, und man erhält hydrophobere Kondensationslösungen, welche nach längerem Stehen schließlich gelatinieren (sauer) bzw. ausflocken (alkalisch). Die neutral gehaltenen Lösungen bleiben dagegen klar und besitzen eine sehr große Haltbarkeit. Nach monatelangem Stehen sind dieselben in ihrer Viscosität noch fast unverändert. Werden die Lösungen eingedampft und in passender Weise auf Lacke verarbeitet, so zeigt sich die unerwartete Tatsache; daß sich damit hergestellte Überzüge auch ohne Zufügung von Katalyten absolut wasserecht härten lassen. Als weiterer praktisch wichtiger Vorteil ist ferner hervorzuheben, daß die zur Herstellung und Verarbeitung verwendeten Geräte, wie Gefäße, Spritzpistolen, Pinsel, Gießmaschinen usw., sich sehr leicht reinigen lassen durch bloße Behandlung mit heißem Wasser, was bei Verwendung hydrophober Lacke nicht möglich ist.
  • Statt auf Lacke können die Lösungen natürlich auch in üblicher Weise auf Kunststoffe verarbeitet werden, gegebenenfalls in Anwesenheit von Füllstoffen, wie z. B. Asbest, Holzmehl, Cellulose usw., ferner Plastizie- , rungsmitteln, Farbstoffen u. dgl. " Beispiel i i2o Teile Harnstoff werden in 334 Teilen Formaldehyd (36volumprozentig) gelöst und mit 3o Teilen Blutkohle vermischt und filtriert. Die völlig klare Lösung wird etwa 6 Stunden bei 98° im Rührautoklaven erwärmt. Das Kondensat ist farblos, wird, mit Wasser vermischt, schwach trübe und gibt mit Alkohol eine dicke Fällung. Seine Reaktion ist ganz schwach. sauer. Es wird mit etwas verdünnter Natronlauge genau gegen Lakmus neutral gestellt und dann mit 45 Teilen Thioharnstoff versetzt, der sich unter Umrühren in kurzer Zeit auflöst. Nach zweitägigem Stehen bei Zimmertemperatur ist der Gehalt an titrierbarem Formaldehyd von rund 6 Volumprozent auf rund '/2 Volumprozent herabgegangen. Die Viscosität und das Aussehen der Lösung haben sich kaum verändert. 'Die - Lösung kann nun eingedampft und in passender Weise auf Lacke oder Kunststoffe verarbeitet werden. Beispiel 2 In 3oo Teile.einer nach Beispiel i erhaltenen Kondensationslösung werden nach Neutralisation mit Natronlauge 3o Teile Thioharnstoff eingetragen und die erhaltene Lösung 2 Stunden auf dem Wasserbad auf etwa 6o° erwärmt. Der Gehalt an titrierbarem Formaldehyd ist von etwa 6 Volumprozent auf o,8 Volumprozent zurückgegangen, die Löslichkeit und Viscosität der Lösung ist jedoch gegenüber der Ausgangskondensations-Lösung unverändert geblieben. Die Aufarbeitung der Lösung erfolgt wie im Beispiel i.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von klaren KondensationsproduktenäusFormaldehyd, Harnstoff und Thioharnstoff, die auf i Mol Harnstoff-Thioharnstoff-Gemisch höchstens etwa 1,6 Mol Formaldehyd enthalten, nach dem Hauptpatent 6i2 625, dadurch' gekennzeichnet, daß bei der Durchführung der Kondensation in zwei Phasen die Verarbeitung der nach dem Zusatz des Thioharristoffes bzw. des Thioharnstoff-Harnstoff-Gemisches zur primären Kondensationslösung erhaltenen Lösung erst nach erfolgter Abbindung zum mindesten des größten Teils des freien Formaldehyds erfolgt, wobei die Abbindung bei neutraler Reaktion und bei gewöhnlicher oder wenig erhöhter Temperatur vorgenommen wird.
DEG73636D 1926-08-11 1928-06-18 Verfahren zur Herstellung von klaren Kondensationsprodukten aus Formaldehye, Harnstoff und Thioharnstoff Expired DE621360C (de)

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DE870902C (de) * 1943-12-04 1953-03-19 Albert Ag Chem Werke Verfahren zur Herstellung klarer, bestaendiger waessriger Loesungen von Kondensationsprodukten aus Formaldehyd, Harnstoff und Thioharnstoff

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