DE1592625A1 - Verfahren zur Herstellung eines gekoernten Duengemittels mit hohem N:P2O5-Verhaeltnis - Google Patents

Description

Dr. Walter Beil
Alfred Hoeppener 18- flpH! 1967

JJJU.L· .uc ,Ix^'..till -.«αϊ

Dr, Hans Ch*:, Beil

Frankfurt a. M.-Höchst

AdeloMtraße 58 - TeL 3126 49 Unsere No. 13 βϋ1

Esso Research and Engineering Company Elizabeth, H.Y., Y.St.A.

Verfahren zur Herstellung eines gekörnten Dünge mittels mit hohem NcPgOc

In üblichen Verfahren zur Herstellung von- gekörntem Diammoniumphosphat wird Phosphorsäure in einen Atmosphärendruck-Vorneutralisator eingeführt. Das Molverhältnis von Ammoniak zu Phosphorsäure wird in dem Vorneutralisator bei etwa 1 bis etwa 1,5 gehalten, um Ammoniakverluste zu verringern. Der Vomeutralisator wird im allgemeinen beim Siedepunkt des Gemisches betrieben, d.h. be|_netwa 116⁰O. Die teilweise neutralisierte Aufschlämmung wird dann/eine Aramonisierungs-Granulierungs-Irommel eingeführt, in welcher das Verhältnis von Ammoniak zu Phosphorsäure auf etwa 2 erhöht wird. Die Produkt-3?einteilchen werden in einer Menge von 2 bis 10 kg pro kg Produkt in die AmmonisiQrungs-Granulierungs-l'romrael zurückgeführt, um die Feuchtigkeit dar Vomeutralisierflüsslgkeit aufzusaugen und einen Teil der Reaktionswärme zu absorbieren, die bei der Umsetzung de3 Ammoniaks mit den sauren Materialien freigesetzt wird. Das Produkt aus der

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Ammonisierungs-Granulierungs-Trommel wird getrocknet; die aus der Trommel abziehenden Gase, die erhebliche Mengen an Ammoniak enthalten, werden mit der zugeführten Phosphorsäure gewaschen, um das Ammoniak zurückzugewinnen.

• Düngemittel, die ein höheres 1T:P2O^-Verhältnis aufweisen als sich in Diammoniumphosphat findet, können durch Zugabe von Schwefelsäure zu Phosphorsäure vor der Vorneutralisierung in üblicher Vieise hergestellt werden. Die Anwesenheit von Diammoniumsulfat führt bei im übrigen gleichem Ausmaß der Phosphorsäure-Ammonisierung in dem Vorneutralisator wie üblich zu einem zusätzlichen Bedarf an Wasser, um die im Reaktor enthaltenen Feststoffe aufzuschlämmen. Die anschließende !Entfernung des Wassers ist mit Kosten verbunden; außerdem erfordert die zusätzliche Wassermenge sehr viel größere Mengen an Produkt-Feinteilchen, die in die Ammonisierungs-Granulierungs-Trommel zurückgeführt werden müssen, um die Feuchtigkeit aus der Vorneutralisierflüssigkeit aufzusaugen.

Die Erfindung macht es sich zur Aufgabe, körnige Düngemittel mit hohem 1T:P₀0_C-Verhältnis herzustellen und dabei das Ausmaß der !Trocknung und die Menge der in die Ammonisierungs-Granulierungs-Trommel zurückgeführten Produkt-Feinteilchen zu verringern, so daß die Größe der notwendigen Vorrichtung und damit die Kosten für das Verfahren kleiner gehalten werden,

Bei üblichen'Verfahren zur Herstellung von körnigen Diammoniumphosphat-Düngemitteln wird der Vorneutralisator mit einem Gemisch betrieben, das ungefähr dem Gleichgewicht des Systems Diammoniumphosphat-Monoammoniumphosphat-Wasser entspricht. Man erreicht dies, wie bereits gesagt, indem man das Molverhältnis von Ammoniak zu Phosphorsäure im Vorneutralisator auf etwa 1,3 bis 1,5 einstellt. Bisher hielt man es für richtig, dieses selbe Verhältnis auch dann zu verwenden, wenn man Diaminoniuiusulfat enthaltende Produkte her-' ^j stellt. Wie jetzt gefunden wurde, existiert in dem aus Diammoniumphosphat, Diammoniumsulfat und-Phosphorsäure bestehenden System q Jedoch ein Bereich hoher löslichkeit (geringer Wassergehalt) bei Q hohem Phosphorsäurekonzentrationen. Um in diesem Bereich arbeiten ^m zu können, sollte die Ammoniaierung in dem Vornuutralisator so durchgeführt werden, daß das Mo!verhältnis von Ammoniak zu Phosphor-

säure nicht ilber 0,6, vorzugsweise nicht über 0,1; liegt, während die restliche Ammonisierung in der Ammonisierungs-G-ranulierungsirommel durchgeführt wird.

Erfindungsgemäß wird das Ammoniak dem Vorneutralisator in einer solchen Menge zugesetat, daß die gesamte Schwefelsäure neutralisiert wird und noch ein Überschuß zur Verfugung steht, so daß sich ein Molverhältnis von Ammoniak zu Phosphorsäure nicht über O,β ergibt. Der Betrieb des "Vorneutralisators in diesem Bereich hoher Löslichkeit erlaubt die Verwendung hoher konzentrierter Säuren, so daß weniger Wasser in die Granulierungstrommel eingeführt v/erden muß, was wiederum su einer Verminderung des Aufwandes bei dem Srockenvorgang und der Rückführung führt ·

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren läßt sich eine große Zahl verschieden- gradiger Düngemittel herstellen, so z.B. Düngemittel mit lT:P_oü; -Verhältnissen von etwa 1:2 bis 3:1. Darüber hinaus kann Kalium in Form von Kaliumchlorid in die G-x'anul ie rungs trommel gegeben werden, so daß man einen vollständigen IT-P-K-Dünger erhält. Beisx^ielsweise lassen" sich mit Hilfe der Erfindung Düngemittel herstellen, deren Verhältnis von 2JzP₂O-K₂O bei .1:1:1, 2:1:1 oder 1:2:1 liegt.

Das erfindungsgemäße Verfahren besteht in der teilweisen Ammonisierung einer Mischung aus Schwefelsäure und Phosphorsäure in einem Vorneutralisiergefäß, so daß sich eine Aufschlämmung der Ammoniumsalze bildet. Es wird angenommen, daß Schwefelsäure in einer Mischung aus Phosphorsäure und Schwefelsäure selektiv vor der Ammonisierung der Phosphorsäure ammonisiert wird. Selbstverständlich ist die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens nicht an die Richtigkeit dieser 'fheorie gebunden. Es hat sich jedenfalls gezeigt, daß sich durch üiinführung einer solchen Menge Ammoniak in den Vorneutralisator, die zur Ammonisierung der Schwefelsäure ausreicht und noch in einem Überschuß von bis zu 0,8 Mol Ammoniak pro Mol Phosphorsäure vorliegt, ein hoch-losliches Gemisch ergibt, welches bei der coringen v.'asser-konzentration leicht fließt.

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Die gesamte Schwefelsäure, die amnionisiert werden soll, kann in den Vorneutralisator gegeben werden. In manchen !«'allen is ü l.ö jouou.ii ^uuooic, nur oü bis o5^- der dchwefelsäure in den VorneuUralisator üu geben und die restliche Schwefelsäure direkt in die Ammonisierungs· Gi'anulierungs-Trommel einzuführen.

Liegt das Molverhältnis von Ammoniak zu PhosphorsäuB in dem 'Vorneutralisator bei'etwa 1 bis 1,5 und nicht unter 0,8, so müßte die Aufschlämmung zur Herstellung eines Düngemittels mit einem Holverhältnis von NrPpU₁- : K₂ ^{Ü von} 1*1*1 einen Wassergehalt von etwa 50 bis yy/3 aufweisen, damit eine ausreichende Fließfähigkeit vorliegt. "Wird das Ammoniak jedoch in einer solchen Menge in den Vorneutraiisator gegeben, daß die IL^Slk neutralisiert wird und noch eine zusätzliche Menge Ammoniak, die U,β Mol pro Mol H*PO nicht überschreitet, vorliegt, so können konzentrierfcere Säuren, z.B. 4-0 bis 75,"ige, vorzugsweise 55 biß 70,-jige Phosphorsäure und 95 bis 98>ige HpSO, in den ,Vorneutralisator eingeführt werden. Auf diese Weise ergibt sich eine Aufschlämmung mit ausreichender Fluiditat, die dennoch nur einen Wassergehalt von Iu bis 15 Gewichtsprozent aufweist.

Die in dem Vorueutralisator hergestellte Aufschlämmung wird mit nicht ausreichend großen Produktfeinteilchen in die Ammonisierungs-Granulierungs-'i'rommel eingeführt. Bei dieser Ammonisierungs-Granulierungs-i'rommel handelt es sich um eine geneigte rotierende Trommel, die ein Bett aus sich durcheinanderwälzenden festen Teilchen aus Diammoniumphosphat, Diammoniumsulfat und IiOl - falls, ein N-P-K-Dünger hergestellt wird - enthält, dessen Tiefe etwa 1/4 bis 2/5 des Durchmessers der Trommel ausmacht. Die Oberfläche des Bettes aus sich durcheinanderwälzenden Teilchen soll eine Neigung von etwa 30 bis 45° gegen den Horizontaldurchmesser der Trommel aufweisen . Die Teilchen v/andern durch das Bett von einem Ende zum anderen Ende der Trommel auf einem kontinuierlichen kurvenförmigen Weg, der die Form einer flachen Schraubenlinie mit vielen Windungen aufweist,· an der inneren Oberfläche der Trommel sind die Windungen aufwärts geneigt; an der oberen Oberfläche des Bettes sind die Windungen nach unten geneigt. Die Ammonisierungs-üranulierungs-Trommel ist eine solche üblicher Bauart, d.h. eino Trommel, wie sie üblicherweise zur Herstellung von Diammonlumphosphatküj.'nchen verwendet wird. 009884/1710

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Das in der Trommel entwickelte Ammoniak wird zurückgewonnen und durch einen käscher geschickt, in welchem es mit Phosphorsäure zusammengebracht wird, die dann in den Vorneutralisator eingeleitet wird. Die Düngemittelkürnchen werden am unberen Ende der Trommel abgezogen, gekühlt, getrocknet und in eine Klassiervorrichtung eingeführt. Produktteilchen mit der festgelegten G-rüi3e, die aus der Trommel entfernt worden sind, werden in dieselbe zurückgeleitet, damit sich in dieser das kontinuierliche ßetb aus sich durcheinanderwälzenden Teilchen bildet;.

Die Erfindung wird anhand der beiliegenden Zeichnung, die em 3?lieJ3-schema darsbeilb, näher erläutert.

Phosphorsäure aus einer nicht besonders dargestellten Quelle wird · durch Leibung 1 in den l/Lischer 3 eingeführt. Die Phosphorsäure wird zusammen mit aus den aus der Anunonisierungs-Grranulierungs-Trommel austretenden Abgasen zurückgewonnenem Ammoniak durch Leitung 5 in das Vorneutralisiergefäß 7 eingeleitet. Der Wasserdampf, der in dem Wäscher 3 aus den Abgasen entfernb worden ist, wird durch Leitung 4 aus der Apparatur abgezogen. Schwefelsäure aus einer nicht besonders dargestellten Uuelle wird über Luifcung 9 in den Vorneutralisator ,eingeführt. Wie bereits gesagt, ist es möglich, die gesamte Schwefelsäure dem Yorneutralisator auf einmal zuzusetzen; andererseits ist es aber auch müglich, nur etwa 60 bis B^lj^:/j der Schwefelsäure in den yorneutralisator zu geben und die restliche Schwefelsäure der Ammonisier-Granulierungs-Irommel zuzusetzen.

Ammoniak wird in den Vorneutralisator über Leitung 11 eingeführt. Das Ammoniak wird in einer Menge zugeführt, die ausreicht, die gesamte Schwefelsäure zu neutralisieren. Danach wird weiteres Ammoniak zugesetzt; die zusätzlich zugefügte Menge soll jedoch 1/2 Mol Ammoniak pro Mol Phosphorsäure im Vorneutralisator nicht übersteigen.

J '

Der Vorneutralisator wird bei einer Temperatur von Ü2°O bis 149⁰O betrieben. Die Betriebstemperatur soll beim Sledepunkb des zu arnmoni- eierenden Gemisches unbur Abinoüpharöndruck liegen. Eine Aufsohlämmung, die beispielsweise aus 227» Diammoniumsulfat, 32^ Monoammoniumsulfa.t,

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34ν> Phosphorsäure und 12.-* Wasser besteht, wix'd aus dem Vorne uti'alisator über Leitung 13 abgezogen und in die Ammonisierungs-irranülierungs-ürommel 15 eingeführt. Hei der Amraonisierun^s-G-ranuliermigs-Tromniel handelt es sich um eiue geneigte Trommel, d.h. um eine χ'Γοηι-niel der -Bauarb, die üblicherweise ±"ür solche Zwecke verwendet wird. Ammoniak v/ird in die Trommel 15 über Leitung IY eingefiilirt, und zwar in einer Menge, die ausreicht, um alle Honoammoniumaal^e und die gesamte Phosphorsäure, die in der Aufschlämmung vorhanden sind, zu Diammoniumsalzen zu neutralisieren. Die zugefügte Ammonialaneuge sollte um etwa ü bis 3<-V großer sein als die stoehiometrisch erforderliche Menge. Y/eitere Schwefelsäure kann in die Ammonisiorungs-Granulierungs-'irommel über Leitung 19 eingeführt werden, ilin vollständiger M-P-K-Dünger kann hergestellt werden, indem man außerdem noch Kalium in Porm von Kaliumchlorid über Leitung 21 in die i'romiiiel 15 einführt. Produktfeinteilchen werden in die Ammoniaierungs-Granulierungs-Trommei über Leitung 23 eingeführt; der durch die .Reaktionswärme erzeugte Wasserdampf und Ammoniak verlassju die Ammonisierungs-G-ranulierungs-Trommel über Leitung 25 und v/erden in einen "Wäscher eingeleitet, in welchem das Ammoniak von dem Wasserdampf mit Hilfe von Phosphorsäure abgetrennt und über Leitung 5 in den Yoraeutralisator zurückgeführt wird.

Bei Anwendung der vorliegenden Erfindung ist es in vielen i'ällen nicht notwendig, einen Trockner zu verwenden, weil bei Einstellung des Molverhältnisses von Ammoniak zu Phosphorsäure im Vorneutralisator auf unter ü,b weniger l/asser notwendig ist, um das Produkt in dem Vorneutralisator aufzuschlämmen. Infolgedessen wird es möglich, das geaamte Wasser in der Aufschlämmung mit der Reaktionswärme in der Ammonisierungs-Grariulierungs-iDrommel auszutreiben. Im allgemeinen ist es aber günstig, eine iiachtrocknung der Kornchen in dem Trockner 27 vorzunehmen. Die Körnchen werden aus der Ammonisierungs-Grranulierungs-'i'rommel über Leitung 26 in den Trockner* eingeleitet. Die getrockneten Kurtichen werden aus dem Trockner durch Leitung- 2$ abgezogen, in einer Klassiertrommel 31 sortiert und über Leitung yj> als fertiges Produkt abgezogen.. Zu große Teilchen können nach entsprechender Zerkleinerung in der Vorrichtung 37 über Leitung 35 in die Klassiertrommel zurückgeleitet werden. Zu kleine Teilchen werden über Leitung 23 aus der Klassiertrommel abgezogen und in die Ammo-

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nisierungs-Granulierungs-yroiamel Kurückgeleitet, damit sich iti dic,:K... Ui... .-.UO .-.;ü üJ.cü cinx-ctiuinanue...'walij(incleii 'feiliiheri ergibt. Arijoiüüt man nicht wie erfiudungsgeinäß angegeben, so liegt die über Leitung 2'-j zurückzuführende Iienge an ProduKt-Peinteilchen "bei 4 bis 'do }z£ nro kg Produkt. Dui'ch Arbeiten in einem ho ch-Ίυ suchen System, welches keinen hohen Wassergehalt erfordert - wie erfindungsgemäß vorgeschlagen - ist es dagegen möglich , mit einer itückführung von weniger als 2 kg Produktfeinteilchen pro kg Produkt auszukommen, wodurch sicu erhebliche Einsparungen bei der Durchführung des Verfah?:cns ergeben.

Die ^!„ irksamkeit des erfindungsgüiiiußcn Verfahrens konnte durch Aufstellung von Hassen-- und jOnergiefoilansen und bei Durchführung von Versuchen in technischem Maßstab bewiesen werden. Jiei den untersuchten Düngemitteln handelte es sich um solche aus a.nimoniuiaphosphat und Diamnloniumsulfat. Die Löslicliiceitsuntersuchungen im System DiaiumouiumiOliosphat-Diammoniumsulfat-rhosphorsäure-Uasser ergaben einen Ijoslichkeitsbereich bei hoher Phosphorsäurekonaentration (d.h. bei iiiodrigem Holverliältnis von Ammoniak zu H.-PO ). Bei Betrieb des Vorneutralisators in diesem Bereich ist weniger Nasser erforderlich, um eine ausreichende Pluidität der Aufschlämmung zu erreichen, so daß der (Jrauul ie rungs trommel eine i-'uringei-e \.assermenge cugesetst v/erden kann. Durch die Zugabe einer geringeren Ii'assermenge erreicht man auch eine Verringerung der I-Ienge der in die Granulierungstrommel zurückgeführten Substanzen, was wiederum die Verwendung kleinerer Vorrichtungen erlaubt, so daß sich schließlich eine erhebliche Einsparung in den Betriebs- und Anlagekosten ergibt. Die Versuche haben außerdem gezeigt, daß durch den Betrieb des Vorneutralisators bei niedrigen ilEUiUJPO -Ilolverhältnissen in der Granulierungstrommel eine stärkere Ammonisierung erforderlich ist, so daß auch eine größere V/ärmemenge freigesetzt wird. Diese zusätzliche Wärmemenge unterstützt die Verdampfung der Feuchtigkeit.

Das Hauptausrüstungsstück der Versucheanläge, die zur Erprobung des erfindungBgemäßen Verfahrens diente, bestand aus einem Itührjtessel, der al3 Vorneutralisator eingesetzt wuide, einer rotierenden Artunonisierungs-Granulierungs-Jrommel, eine;n Trommeltrockner, klas-

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siersieben, einer Ilüclcführungseinrichtung und LOl-Zuführungsvorrichtungen. Die Hennkapazität der Anlage lag bei 54 kg Produkt pro Stunde. Der Vorneutralisator wurde absatzweise betrieben. Die Aufschi ämmunge η wurden hergestellt, indem man entsprechende Mengen Wasser, handelsuDliche Phosphorsäure (Nähverfahren), technisches Ammoniumsulfat und für Düngemittel bestimmtes Diammoniumphosiihat vermischte. Die Aufschlämmung wurde mit Hilfe von Dampfschlagen auf der gewünschten 'üemperatur gehalten .

Bei der Herstellung eines X-X-X-Düngers entspricht die Aufschläm- mung 1 in Tabelle I einer üblichen Aufschlämmung, die mit hohem Molverhältnis von Ammoniak zu Phosphorsäure im Vorneutralisator hergestellt worden ist. Die Aufschlämmung Z wurde gemäß vorliegender Erfindung hergestellt.

	H2U	Tabelle Ϊ	(NH4	)2 HP04
Aufs chlämmung	58 25	Gewichtsprozent	12 0	,1
	(HH )oS0. H-PO,, HH1H9PO.
1 2	55,·ι- υ 16,6 54,1 19,5 21,6

Obwohl der Wassergehalt der Aufschlämmung Ho. Z wesentlich geringer ist als der der Aufschlämmung Ho. 1 ist die ITuidität der Aufschlämmung Ho. 2 mindestens so gut wie die der Aufschlämmung No. 1. Die in den Versuchen eingesetzten Wassermengen waren die Minimalmengen, die zur vollständigen Lüsung der reinen Bestandteile erforderlich waren. In der Betriebspraxis kann eine ausreichende Fluidität mit weniger Wasser erzielt werden.

Die Aufschlämmungen 1 und 2wurden dann granuliert; die während der Granulierung festgestellten Daten sind in Tabelle II zusammengestellt.

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I¹ABELLE II

BeZeichnung	1	d.Granulier	berechnete	minimales	Wasserge
ά. Aufs chläm-	2	trommel in	Wärmemenge,	Rückführungs-	halt in
aung	d. Auf schläm	die im Granu	verhältnis in	dem aus
	mung zugeführte	lator freige	der Versuchs	dem Bett
	Wassermenge in	setzt wird,	anlage	abgezoge
	kg pro 54 kg	kcal/54 kg		nen Prod.
	Produkt	Produkt		in Gew.-/j
15,6	6510	5:1	4,3
6,2	9690	2:1	■1.7

Obwohl die Bettemperaturen bei der Aufschlämmung Ho. 2 hoch waren, blieb das Ammoniak fest gebunden. Man erkennt leicht aus der Tabelle II, daß die Aufschlämmung No. 2, welche weniger Wasser enthält, zu einem bedeutend kleineren Rückführungsverhältnis führt als die Aufschlämmung No. 1

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Λ Λ Λ O O I i Λ Ι Λ

Claims (4)

Paten uanspruche

1) 'Verfahren zur Herstellung eines gekörnten Düngemittels mit hohem NcPpO^-Verhältnis, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus Phosphorsäure und Schwefelsäure mit soviel Ammoniak partiell neutralisiert, daß die gesamte Schwefelsäure in Diammoniumsulfat umgewandelt wird und noch eine zusätzliche Menge, die 0,8 Mol Ammoniak pro Mol Phosphorsäure nicht übersteigt, zur Verfügung steht, so daß sich eine Aufschlämmung bildet,

einen Strom der so gewonnenen Aufschlämmung, einen Ammoniakstrom und Teilchen, die aus Diammoniumphosphat und Diammoniumsulfat bestehen, so am oberen iCnde einer Ammon'isierungs-G-ranulierungs-Trommel einführt, daß sich in derselben ein Bett aus sich durcheinanderwälzenden Teilchen bildet, wobei die zugeführte Ammoniakmenge wenigstens ausreicht, um die Säure und die Monoammoniumcalze, die in der Aufschlämmung vorhanden sind, in die entsprechenden Diammoniumsäze umzuwandeln und

die Körnchen aus der Ammonisierungs-Granulierungs-Trommel abzieht.

2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zusätzliche Menge Ammoniak 0,1 bis 0,5 Mol Ammoniak pro Mol Phosphorsäure beträgt.

3) Verfahren nach Anqruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Phos-» phorsäure eine konzentrierte Phosphorsäurβ mit 55 bis 70^ί Η,ΡΟ^ ist.

4) Verfahren nach Anspruch 1,zur Herstellung von gekörnten Düngemitteln mit NiPgO,--Verhältnis zwischen etwa 3:1 und 1:2,5» dadurch gekennzeichnet, daß man

40 bis 75/ige Phosphorsäure und 95 bis 98^ige Schwefelsäure in einem Vorneutralisierungsgefäß ammonisiert, so daß man eine Aufschlämmung von Phosphaten und Sulfaten erhält, wobei man das NH,IHjPO,-Molverhältnis auf nioht über e1#wa 0,5 und das NH Molvitferhältnis auf nicht über 2:1 eineteirfc,

die so gewonnene Aufschlämmung mit soviel einer AmmoniaierungsflUssigkeit §■··, daß die Säuren und die Monoammoniumsalze

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ΛΑ

in der Aufschlämmung unter Bildung der entsprechenden Diammoniumsalze neutralisiert werden, und zu kleinen. Produxfcteilchen aus einer späteren Verfahrensstufe am oberen Ende einer geneigten rotierenden Trommel einführt, so daß sich in dieser ein J3cct aus festen sich durcheinand erwälz end en DiammoniumphosiJhat- und Diammoniumsulfattelichen ausbildet,

am unteren i-nde der !Bromine I Mammon iiimphosphat und Liammoniumsulfat abzieht und in eine Klassiervorrichtung einleitet, aus der i'eilcheii einer bestimmten, focrcgesetsten Große in einem Verhältnis von 1i?u bis ^uJ leg pro lüu leg l'roduiit zum oberen linde der trommel zurückgeführt und körniges IDiammoniuuphosphat und Bianmioniumsulfat als Lndprodulct abgezogen werden. .

Verfahren gemäß Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß man zusammen mit dem AmmoniaiL, der Aufschlämmung und den zu kleinen l'eilchen auch einen KOl-Strom in die Ammonisierungs-G-ranulierungsi'rommel gibt.

3?ür Jsso v.jsoarch and Engineering Company iiiliaabetli,- ii.V. , γ St.A.

xiechtsanvialt

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«ι,

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