DE102006027026A1 - Verfahren zur Herstellung eines Linienemitter-Leuchtstoffes - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Linienemitter-Leuchtstoffes sowie weiß emittierende Beleuchtungseinheiten, enthaltend den erfindungsgemäßen Linienemitter-Leuchtstoff.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Linienemitter-Leuchtstoffes bestehend aus Europium-(III)-dotierten Oxiden, sowie weiß emittierende Beleuchtungseinheiten enthaltend den erfindungsgemäßen Linienemitter-Leuchtstoff.
  • Weiße LEDs sind sehr effiziente Lichtquellen, die aus einem blau elektrolumineszierenden Chip aus im wesentlichen InGaN bestehen und einem über dem Chip aufgebrachten Leuchtstoff. Dieser wird vom dem blauen Licht angeregt und führt eine Wellenlängenkonversion zu größeren Wellenlängen durch. Ein Teil des blauen Lichtes gelangt durch den Leuchtstoff hindurch (Transmission) und setzt sich additiv mit dem Fluoreszenzlicht des Leuchtstoffes zu weißem Licht zusammen.
  • Als Leuchtstoffe werden vor allem Systeme wie YAG:Ce (Emission im gelben Bereich), und Ortho-Silikate (Emisssion im grün-gelben bis in den gelb-orangen Bereich) verwendet. Bislang fehlt eine einfach zugängliche stabile Leuchtstoffformulierung, die bei Anregung des blauen Lichtes von InGaN (450-470 nm) auch im tiefroten Bereich intensiv emittiert (610–620 nm), um „warmes" Weisslicht zu erzeugen. Hochleistungs-LEDs (> 30 Im/W können daher Weißlicht mit lediglich kalten Lichttemperaturen [CCT (Correlated Color Temperature) > 5000 K] erzeugen. Für eine angenehme Raumbeleuchtung ist es allerdings u. a. erforderlich, „wärmere" Farbtemperaturen von CCT = 4200 bis 3000 K zu realisieren, welche eine ähnliche Lichtqualität („Wohlfühleffekt") wie die hier bislang nicht übertroffenen Halogenbirnen (CCT = 3000-4200 K) besitzen. Außerdem ist es für eine künstliche Beleuchtung erforderlich, eine gute Farbwiedergabe über den gesamten sichtbaren Bereich zu ermöglichen, so dass die angestrahlten Gegenstände für das Auge dieselben Farben zeigen, wie bei Anstrahlung mit natürlichem Licht. Dieser Aspekt ist nicht nur für die Raumbeleuchtung wichtig, sondern auch für den Verkehrsbereich. Ab 2009 sollen LED-Fahrscheinwerfer für Automobile realisiert werden. Hier ist es extrem wichtig, dass die Farbwiedergabe der beleuchteten Objekte sehr gut ist, so dass ein roter Gegenstand (Verkehrsschild), der nachts mit dem LED-Scheinwerter angestrahlt wird, tatsächlich rot und nicht braun erscheint. In Fluoreszenzlampen, die für verschiedenste Beleuchtungszwecke verwendet werden, ist der rote Leuchtstoff YOX (Y2O3:Eu3+) enthalten. Auf Eu3+ basierende rote linienemittierende Leuchtstoffe sind für deren sehr hohe Effizienz bekannt, allerdings lassen sich diese Leuchtstoffe nicht in LEDs einsetzen, da eine effiziente Anregung im UV-Bereich erfolgen muss (Wellenlängen kleiner als 300 nm) und LEDs im Bereich von 440 bis 470 nm emittieren. Es gibt zwar Konzepte für sog. „UV"-LEDs, diese sind allerdings sehr ineffektiv und die emittierten Wellenlängen liegen im Bereich von 390 bis 405 nm.
  • Als unbefriedigende Lösung werden heutzutage Sulfide und Thiogallate, beide mit Eu2+ dotiert, als roter bandenemittierender Leuchtstoff in LEDs eingesetzt (z. B. von Lumileds). Diese Leuchtstoffe sind allerdings nicht langzeitstabil, da sie einer hydrolytischen Zersetzung unterliegen. Dies findet selbst in der gekapselten Umgebung einer LED statt, da Feuchtigkeit durch die Plastikeinkapselung diffundieren kann. So nimmt der Lichtstrom solcher Halbleiterelemente mit der Leuchtdauer stark ab, sodass die Lebensdauer der LED relativ begrenzt ist.
  • Ein Lösungsansatz für das o.g. Problem der roten Eu(II)-dotierten Bandenemitter wäre der Einsatz roter Eu-(III)-dotierter Linienemitter-Leuchtstoffe, die in den 60er Jahren erstmals beschrieben werden:
    In Hans J. Borchardt, J. Chem. Phys. 1963, 39, 504-511 sowie 1965, 42, 3743-3745 wird ein Verfahren zur Herstellung dieser Leuchtstoffe (z.B. Gd2(WO4)3:Eu3+, Gd2(MoO4)3:Eu, Y2(MoO4)3:Eu und GdPO4:Eu) nach der herkömmlichen „mixing and firing"-Methode durch Umsetzung der entsprechenden Oxide beschrieben.
  • Nachteil des Verfahrens nach Borchardt ist, dass die resultierenden Leuchtstoffe eine geringe Einheitlichkeit in Bezug auf die stöchiometrische Zusammensetzung (Konzentrationsgradienten insbesondere des Aktivators Eu3+, was zur Konzentrationslöschung führen kann), die Partikelgröße und die Morphologie der Partikel aufweisen. Eine homogene Beschichtung mit diesen Partikeln auf einem LED-Chip ist somit nicht möglich.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein Verfahren zu entwickeln, welches die vorher genannten Nachteile nicht aufweist. Denn weiße LEDs werden nur dann bestehende Beleuchtungstechnologien (Glühbirnen, Halogenlampen, Fluoreszenzlampen) in Bereichen wie der Raumbeleuchtung, Verkehrs- und Fahrzeugbeleuchtung substituieren können, falls rote Leuchtstoffe für LEDs erhältlich sind, die langlebig und effizient sind.
  • Überraschenderweise kann die vorliegende Aufgabe gelöst werden, indem die entsprechenden Edukte naßchemisch umgesetzt und anschließend einer thermischen Behandlung zum roten Linienemitter-Leuchtstoff unterzogen werden.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit ein Verfahren zur Herstellung eines Linienemitter-Leuchtstoffs bestehend aus Europium-(III)-dotierten Oxiden, gekennzeichnet dadurch, dass der Leuchtstoff durch eine Mischung der entsprechenden Edukte naßchemisch hergestellt und anschließend thermisch behandelt wird.
  • Die nasschemische Herstellung besitzt generell den Vorteil, dass die resultierenden Materialien eine höhere Einheitlichkeit in Bezug auf die stöchiometrische Zusammensetzung, die Partikelgröße und die Morphologie der Partikel aufweisen. Dadurch lassen die Partikel eine homogenere Beschichtung auf dem LED-Chip zu und ermöglichen sehr hohe innere Quantenausbeuten.
  • Für die Herstellung der roten Linienemitter-Leuchtstoffe können als Edukte für die Mischung anorganische und/oder organische Stoffe wie Nitrate, Carbonate, Hydrogencarbonate, Phosphate, Carboxylate, Alkoholate, Acetate, Oxalate, Halogenide, Sulfate, metallorganische Verbindungen, Hydroxide und/oder Oxide der Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden verwendet werden, welche in anorganischen und/oder organischen Flüssigkeiten gelöst und/oder suspendiert werden. Vorzugsweise werden dabei als Edukte Nitrate, Halogenide und/oder Phosphate der entsprechenden Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden eingesetzt.
  • Als Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden werden vorzugsweise die Elemente Gadolinium, Wolfram, Europium, Molybdän, Yttrium und/oder Natrium eingesetzt.
  • Erfindungsgemäß werden die gelösten oder suspendierten Edukte mit einem oberflächenaktiven Agens, vorzugsweise einem Glykol, mehrere Stunden erhitzt und das dabei entstehende Zwischenprodukt bei Raumtemperatur mit einem organischen Fällungsreagens, vorzugsweise Aceton, isoliert. Nach der Reinigung und Trocknung des Zwischenproduktes wird dieses mehrere Stunden einer thermischen Behandlung bei Temperaturen zwischen 600 und 1200°C unterworfen, so dass als Endprodukt der rote Linienemitter-Leuchtstoff entsteht.
  • In einer bevorzugten Ausführungsvariante wird als oberflächenaktives Agens Ethylenglykol eingesetzt.
  • Der Median der Partikelgrößenverteilung [Q(x = 50%)] der erfindungsgemäßen Leuchtstoffpartikel liegt in einem Intervall von [Q(x = 50%)] = 50 nm bis [Q(x = 50%)] = 20 μm, vorzugsweise von [Q(x = 50%)] = 1 μm bis [Q(x = 50%)] = 3 μm. Die Partikelgrößen wurden auf Basis von REM-Aufnahmen ermittelt, indem die Partikeldurchmesser manuell aus den digitalisierten REM-Abbildungen bestimmt worden sind.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Leuchtstoff zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission eines lichtemittierenden Elementes (z.B. Halbleiterelement wie InGaN oder AllnGaN) in sichtbare weiße Strahlung mit hoher Farbwiedergabe, wobei der Leuchtstoff aus einer Mischung von Granat-Leuchtstoffen und dem erfindungsgemäßen roten emittierenden Europium-(III)-aktivierten Oxid besteht, hergestellt nach dem erfindungsgemäßen naßchemischen Verfahren.
  • Vorzugsweise besitzt der rote Linienemitter eine schmal strukturierte Emission zwischen 600 und 700 nm, noch bevorzugter zwischen 610 und 660 nm.
  • Unter dem Begriff "Granat-Leuchtstoffe" sind ternäre kristalline Zusammensetzungen mit kubischer Granatstruktur-Struktur wie z.B. Y3Al5O12 (YAG) zu verstehen, die z.B. mit Cer dotiert sein können.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Leuchtstoff zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission eines lichtemittierenden Elementes (z.B. Halbleiterelement) in sichtbare weiße Strahlung mit hoher Farbwiedergabe, wobei der Leuchtstoff aus einer Mischung von ortho-Silicat-Leuchtstoffen und dem erfindungsgemäßen roten emittierenden Europium-(III)-aktivierten Oxid besteht, hergestellt nach dem erfindungsgemäßen naßchemischen Verfahren.
  • Unter dem Begriff „ortho-Silicat-Leuchtstoffe" sind mit Europium(II)-dotierte Leuchtstoffe mit einer ortho-Silikatmatrix zu verstehen, insbesondere gemischte Erdalkalimetall-ortho-Silikate.
  • Dabei können die erfindungsgemäßen roten Linienemitter-Leuchtstoffe generell mit allen gängigen Granat- und ortho-Silicat-Leuchtstoffen gemischt werden, die der Fachmann aus der Literatur (z.B. William M. Yen et al., Inorganic Phosphors, CRC Press 2004) entnehmen kann.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Beleuchtungseinheit mit mindestens einer Primärlichtquelle, deren Emissionsmaximum im Bereich 340 bis 510 nm liegt, wobei die primäre Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch eine Mischung aus Konversionsleuchtstoffen und dem erfindungsgemäßen emittierenden Europium (III)-aktivierten Oxid. Vorzugsweise ist diese Beleuchtungseinheit weiß emittierend. Die Konversionsleuchtstoffe umfassen Granat-Leuchtstoffe, ortho-Silicatleuchtstoffe und/oder sulfidische Leuchtstoffe. Bevorzugt sind jedoch Granat-Leuchtstoffe und ortho-Silicatleuchtstoffe.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beleuchtungseinheit handelt es sich bei der Lichtquelle um ein luminescentes IndiumAluminiumGalliumNitrid, insbesondere der Formel IniGajAlkN, wobei 0 ≤ i, 0 ≤ j, 0 ≤ k, und i + j + k = 1 ist. Vorzugsweise ist die Beleuchtungseinheit weiß emittierend.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beleuchtungseinheit handelt es sich bei der Lichtquelle um eine luminescente auf ZnO, TCO (Transparent conducting oxide), ZnSe oder SiC basierende Verbindung oder auch um eine organische lichtemittierende Schicht.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Verwendung des erfindungsgemäßen Linienemitter-Leuchtstoffes zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission in sichtbare weiße Strahlung.
  • Aus den Anregungsspektren (siehe 2 und 4) lässt sich erkennen, dass bei den erfindungsgemäßen Linienemitter-Leuchtstoffen eine andere Situation vorherrscht als beispielsweise bei klassischen roten Leuchtstoffen wie Y2O3:Eu3+ oder YVO4:Eu3+. Bei letzteren wird das Anregungsspektrum durch eine intensive Bande im Wellenlängenbereich von 250-300 nm dominiert, die auf einen jeweiligen charge-transfer-Zustand zurückzuführen ist, während die Absorptionsbanden des Eu3+-Ions im Wellenlängenbereich > 300 nm nur bei sehr empfindlichen Messungen zugänglich sind, da diese aus quantenmechanisch verbotenen Übergängen resultieren.
  • Beim erfindungsgemäßen Gd2(WO4)3:Eu3+ lassen sich diese Übergänge jedoch deutlich erkennen (2; bei Wellenlängen von 380 nm bis 420 nm und 450 nm bis 470 nm und bei 530 nm bis 550 nm), zusätzlich liegen ihre Intensitäten im Bereich der Intensität des charge-transfer-Übergangs. Dadurch lassen sich die erfindungsgemäßen Leuchtstoffe mit einer blauen LED zur Emission einer intensiven roten Lumineszenz anregen. Dies trifft speziell den 7F0,1 → 5D2-Übergang des Eu3+ (λ ≈ 466 nm), der mit einer blauen LED mit einer Emissionswellenlänge von 460 nm-470 nm anregbar ist.
  • Aus dem Emissionsspektrum der 1 beispielsweise wird deutlich, dass der erfindungsgemäße rote Linienemitter-Leuchtstoff fast ausschließlich eine sehr intensiv rote Linie im Wellenlängenbereich von 610-620 nm emittiert, die aus dem 5D0 → 7F2-Übergang des Eu3+ resultiert.
  • Die folgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung verdeutlichen. Sie sind jedoch keinesfalls als limitierend zu betrachten. Alle Verbindungen oder Komponenten, die in den Zubereitungen verwendet werden können, sind entweder bekannt und käuflich erhältlich oder können nach bekannten Methoden synthetisiert werden. Die in den Beispielen angegebenen Temperaturen gelten immer in °C. Es versteht sich weiterhin von selbst, dass sich sowohl in der Beschreibung als auch in den Beispielen die zugegebenen Mengen der Komponenten in den Zusammensetzungen immer zu insgesamt 100% addieren. Gegebene Prozentangaben sind immer im gegebenen Zusammenhang zu sehen. Sie beziehen sich üblicherweise aber immer auf die Masse der angegebenen Teil- oder Gesamtmenge.
  • Beispiele
  • Beispiel 1: Herstellung des Leuchtstoffes (Gd0,6Eu0,4)2(WO4)3
  • 2,708 g Gadoliniumnitrat Hexahydrat und 1,784 g Europiumnitrat Hexahydrat werden in 100 ml Ethylenglykol gelöst (Lösung 1]. Gleichzeitig wird eine Lösung von 1,550 g Natriumwolframat Dihydrat in 50 ml VE-Wasser hergestellt [Lösung 2]. Von Lösung 1 werden 40 ml vorgelegt, zu dieser wird ein Gemisch aus 45 ml Lösung 2, 45 ml Ethylenglykol und 3 ml NaON-Lsg. (1M) getropft. Nach dem Zutropfen (Lsg. hat einen pH-Wert von 7,5) wird das Gemisch 6 Stunden unter Rückfluss erhitzt.
  • Nach Abkühlen der Reaktionslösung werden 200 ml Aceton zugetropft, anschließend wird der Niederschlag abzentrifugiert, noch ein Mal mit Aceton gewaschen und im Luftstrom getrocknet, in eine Porzellanschale überführt und 5 h bei 600°C geglüht.
  • Beispiel 2:
  • Herstellung des Leuchtstoffes (Y0.8Eu0.2)2(MoO4)3
  • 3,06 g Yttriumnitrat Hexahydrat und 0,892 g Europiumnitrat Hexahydrat werden in 100 ml Ethylenglkol gelöst [Lösung 1]. Gleichzeitig werden eine Lösung von 1,210 g Natriummolybdat Dihydrat in 50 ml VE-Wasser hergestellt [Lösung 2]. Von Lösung 1 wurden 20 ml vorgelegt, zu dieser wurde ein Gemisch aus 45 ml Lösung 2, 45 ml Ethylenglykol und 3 ml NaOH-Lsg. (1M) getropft. Nach dem Zutropfen wurde das Gemisch 6 Stunden unter Rückfluss erhitzt.
  • Nach Abkühlen der Reaktionslösung wurden 200 ml Aceton zugetropft, anschließend wurde der Niederschlag abzentrifugiert, noch ein Mal mit Aceton gewaschen und im Luftstrom getrocknet.
  • Der Ansatz wurde in einen Muffelofen überführt und dort 5 Stunden bei 600 °C calziniert.
  • Beispiel 3: Herstellung des Leuchtstoffes (Gd0.6Eu0.4)2(WO4)1.5PO4
  • Es werden 2,23 g GdCl3 × 6 H2O und 1,465 g EuCl3 × 6 H2O in 100 ml Ethylenglykol gelöst (Lösung 1).
  • Es werden 1,73 g Na2WO4 in 70 ml H2O gelöst (Lösung 2).
  • Es werden 0,74 g K3PO4 in 70 ml Ethylenglykol gelöst (Lösung 3).
  • In einem Erlenmeyerkolben werden 100 ml von Lösung 1 vorgelegt. Zu dieser werden zuerst 70 ml von Lösung 3 gegeben. Die Lösung trübt sich ein, wird aber nach kurzem Rühren wieder klar. Anschließend wird ein Gemisch aus 70 ml Lösung 2 und 5 ml NaOH-Lsg. (1M) zugetropft.
  • Das Reaktionsgemisch wird in einen Dreihalskolben überführt und mind. 6 h unter Rühren und Rückfluss erhitzt.
  • Zu der Reaktionslösung werden 250 ml Aceton zugetropft. Anschließend wird der Niederschlag abzentrifugiert und noch ein Mal mit Aceton gewaschen. Das Produkt wird dann 4 Stunden bei 650°C im Ofen geglüht.
  • Verzeichnis der Abbildungen:
  • 1: Emissionsspektrum des Leuchtstoffs (Gd0.6Eu0.4)2(WO4)3
  • 2: Anregungsspektrum des Leuchtstoffes (Gd0.6Eu0.4)2(WO4)3
  • 3: Emissionsspektrum des Leuchtstoffes (Gd0.6Eu0.4)2(WO4)1.5PO4
  • 4: Anregungsspektrum des Leuchtstoffes (Gd0.6Eu0.4)2(WO4)1.5PO4

Claims (13)

  1. Verfahren zur Herstellung eines Linienemitter-Leuchtstoffs bestehend aus Europium-(III)-dotierten Oxiden, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff durch eine Mischung der entsprechenden Edukte naßchemisch hergestellt und anschließend thermisch behandelt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Edukte für die Mischung anorganische und/oder organische Stoffe wie Nitrate, Carbonate, Hydrogencarbonate, Phosphate, Carboxylate, Alkoholate, Acetate, Oxalate, Halogenide, Sulfate, metallorganische Verbindungen, Hydroxide und/oder Oxide der Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden verwendet werden, welche in anorganischen und/oder organischen Flüssigkeiten gelöst und/oder suspendiert werden.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Edukte Nitrate, Halogenide und/oder Phosphate der entsprechenden Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden eingesetzt werden.
  4. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Metalle, Halbmetalle, Übergangsmetalle und/oder Seltenerden Gd, W, Eu, Mo, Y und/oder Na eingesetzt werden.
  5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die gelösten oder suspendierten Edukte mit einem oberflächenaktiven Agens (Ethylenglykol) erhitzt werden und das dabei entstehende Zwischenprodukt isoliert wird.
  6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als oberflächenaktives Agens ein Glykol eingesetzt wird.
  7. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Zwischenprodukt einer mehrstündigen, thermischen Behandlung zwischen 600 und 1200°C ausgesetzt wird.
  8. Leuchtstoff zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission eines lichtemittierenden Elementes in sichtbare weiße Strahlung dadurch gekennzeichnet, dass er aus einer Mischung von Konversionsleuchtstoffen und einem emittierenden Europium (III)-aktivierten Oxid besteht.
  9. Beleuchtungseinheit mit mindestens einer Primärlichtquelle, deren Emissionsmaximum im Bereich 340 bis 510 nm liegt, wobei diese Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch eine Mischung aus Konversionsleuchtstoffen und einem emittierenden Europium (III)-aktivierten Oxid.
  10. Beleuchtungseinheit nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Lichtquelle um ein luminescentes IndiumAluminiumGalliumNitrid, insbesondere der Formel IniGajAlkN, wobei 0 ≤ i, 0 ≤ j, 0 ≤ k, und i + j + k = 1 handelt.
  11. Beleuchtungseinheit nach Anspruch 10 und/oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass es bei der Lichtquelle um eine luminescente auf ZnO, TCO (Transparent conducting oxide), ZnSe oder SiC basierende Verbindung handelt.
  12. Beleuchtungseinheit nach einem oder mehreren der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Lichtquelle um eine organische lichtemittierende Schicht handelt.
  13. Verwendung des Linienemitter-Leuchtstoffes nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 12 zur Konversion der blauen oder im nahen UV-liegenden Emission in sichtbare weiße Strahlung.
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