DE10123608A1 - Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling und piezoelektrisches keramisches Bauelement unter Verwendung desselben - Google Patents
Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling und piezoelektrisches keramisches Bauelement unter Verwendung desselbenInfo
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Abstract
Die vorliegende Erfindung gibt einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling zur Hand, welcher als Werkstoff für ein piezoelektrisches keramisches Pulverpressling-Bauelement und ähnliches brauchbar ist, welcher als Hauptbestandteil SrBi¶4¶Ti¶4¶O¶15¶ umfasst, kein Blei und keine Bleiverbindungen enthält bzw. nur eine kleine Menge derselben enthält, und einen so verbesserten Wert Q¶max¶ aufweist, dass dessen Anwendung im praktischen Gebrauch möglich ist. Der piezoelektrische keramische Pulverpressling umfasst als Hauptbestandteil eine Wismutschichtverbindung, bestehend aus Sr, Bi, Ti und Sauerstoff, wobei, wenn das Molverhältnis von Sr, Bi und Ti der Wismutschichtverbindung als Hauptbestandteil a : b : c ist, die Beziehungen 0,13 a/c < 0,25 und 3,5 (2a + 3b)/c 3,75 erfüllt werden.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft eine piezoelektrische Keramik und ein
piezoelektrisches keramisches Bauelement unter Verwendung derselben und
insbesondere piezoelektrische Keramiken, die als Werkstoffe für piezoelektrische
keramische Bauelemente, zum Beispiel einen piezoelektrischen Keramikfilter, einen
piezoelektrischen Keramikoszillator und einen piezoelektrischen Keramikvibrator, etc.
brauchbar sind, sowie ein piezoelektrisches keramisches Bauelement unter
Verwendung der Keramik.
Piezoelektrische Keramik, die Bleititanatzirkonat (Pb(TixZr1-x)O3) oder Bleititanat
(PbTiO3) als Hauptbestandteil umfasst, wird herkömmlicherweise verbreitet als
piezoelektrische Keramik für piezoelektrische keramische Bauelemente, wie zum
Beispiel einen piezoelektrischen Keramikfilter, einen piezoelektrischen
Keramikoszillator und einen piezoelektrischen Keramikvibrator etc. verwendet. Die
Bleititanatzirkonat als Hauptbestandteil umfassende piezoelektrische Keramik hat
jedoch einen Zusammensetzung, die eine große Menge Blei enthält und ist somit mit
dem Problem behaftet, dass die Gleichmäßigkeit eines Erzeugnisses aufgrund der
Verdunstung von Bleioxiden während des Herstellungsprozesses leidet. Um dieses
Problem zu lösen, wird vorzugsweise ein piezoelektrischer keramischer
Pulverpressling mit einer Zusammensetzung verwendet, die kein Blei bzw. nur eine
kleine Menge desselben enthält.
Ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling, der als Hauptbestandteil eine
Wismutschichtverbindung umfasst, beispielsweise SrBi4Ti4O15, besitzt eine
Zusammensetzung, die kein Bleioxid enthält, und verursacht daher auch nicht das
oben beschriebene Problem.
Jedoch weist im Allgemeinen ein für ein piezoelektrisches keramisches Bauelement,
insbesondere für einen piezoelektrischen Keramikoszillator, verwendeter Werkstoff
vorzugsweise einen großen Höchstwert Qmax eines elektrischen Qualitätsfaktors Q
(1/tan δ) in der Bandbreite, d. h. bei einer Frequenz zwischen einer
Resonanzfrequenz und einer Antiresonanzfrequenz, auf. Der die
Wismutschichtverbindung, beispielsweise SrBi4Ti4O15, als Hauptbestandteil
umfassende piezoelektrische keramische Pulverpressling ist jedoch mit dem Problem
behaftet, dass ein hinreichender Wert Qmax, der die Anwendung im praktischen
Gebrauch ermöglicht, nicht erzielt werden kann.
Demgemäss besteht eine Hauptaufgabe der vorliegenden Erfindung darin, einen
piezoelektrischen keramischen Pulverpressling als brauchbaren Werkstoff für ein
piezoelektrisches keramisches Bauelement, der als Hauptbestandteil SrBi4Ti4O15
umfasst, kein oder nur eine kleine Menge Blei bzw. Bleiverbindung enthält, und den
Wert Qmax aufweist, der so verbessert wurde, dass er die Anwendung im praktischen
Gebrauch erlaubt, sowie ein piezoelektrisches keramisches Bauelement unter
Verwendung des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings zur Hand zu
geben.
Um die Aufgabe der vorliegenden Erfindung zu verwirklichen, wird ein
piezoelektrischer keramischer Pulverpressling zur Hand gegeben, der als
Hauptbestandteil eine aus Sr, Bi, Ti und Sauerstoff bestehende
Wismutschichtverbindung umfasst, wobei, wenn das Molverhältnis von Sr, Bi und Ti
der Wismutschichtverbindung als Hauptbestandteil a : b : c ist, die Beziehungen
0,13 ≦ a/c < 0,25 und 3,5 ≦ (2a + 3b)/c ≦ 3,75 erfüllt werden.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling kann ein
anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges
Metallelement als Bi bei einem Verhältnis von 0,05 Mol oder weniger (ohne Null zu
enthalten) zu 1 Mol Ti in dem Hauptbestandteil enthalten. In diesem Fall ist das
andere zweiwertige Metallelement als Sr, das in dem Hauptbestandteil enthalten ist,
mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Mg, Ca, Ba und Pb gewähltes
Element. In diesem Fall ist das andere dreiwertige Metallelement als Bi, das in dem
Hauptbestandteil enthalten ist, mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus zum
Beispiel Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er und Yb gewähltes Element.
Der erfindungsgemäße keramische Pulverpressling kann weiterhin weniger als 0,025 Mol
Zr (ohne Null zu enthalten) zu 1 Mol Ti in dem Hauptbestandteil enthalten.
Ferner kann der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling Mn
bei einem Verhältnis von 1,5 Masseprozent oder weniger (ohne 0 zu enthalten)
bezüglich MnCO3 enthalten.
Ein erfindungsgemäßes piezoelektrisches keramisches Bauelement umfasst einen
erfindungsgemäßen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling und eine an dem
piezoelektrischen keramischen Pulverpressling ausgebildete Elektrode.
Zwar umfasst der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling
einen gesinterten Körper, der durch Brennen einer Rohmaterialzusammensetzung
für piezoelektrische Keramik erhalten wurde, doch ist das
Zusammensetzungsverhältnis vor und nach dem Brennen im Wesentlichen konstant.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling umfasst eine
Wismutschichtverbindung als Hauptbestandteil, die aus Sr, Bi, Ti und Sauerstoff
besteht, wobei, wenn das Molverhältnis von Sr, Bi und Ti der
Wismutschichtverbindung als Hauptbestandteil a : b : c beträgt, das Verhältnis auf
einen Bereich beschränkt ist, der die Beziehungen 0,13 ≦ a/c < 0,25 und 3,5 ≦ (2a +
3b)/c ≦ 3,75 erfüllt. Der Grund hierfür ist, dass außerhalb dieses Bereichs kein Wert
für Qmax erhalten werden kann, der für den praktischen Gebrauch geeignet ist.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling enthält ein
anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges
Metallelement als Bi bei einem Verhältnis von 0,05 Mol oder weniger (ohne 0 zu
enthalten) zu 1 Mol Ti in dem Hauptbestandteil, wodurch die Wirkung der
vorliegenden Erfindung signifikant wird. In diesem Fall beträgt das Verhältnis des
anderen zweiwertigen Metallelements als Sr oder des anderen dreiwertigen
Metallelements als Bi 0,05 Mol oder weniger (ohne 0 zu enthalten) zu 1 Mol Ti in
dem Hauptbestandteil. Der Grund hierfür liegt darin, dass die Tendenz besteht, dass
die Zugabe von über 0,05 Mol eines solchen Metallelements Qmax im Gegensatz zu
dem Fall, da das oben beschriebene Metallelement nicht zugegeben wird,
verschlechtert.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling enthält weiterhin
weniger als 0,025 Mol Zr (ohne 0 zu enthalten) zu 1 Mol Ti in dem Hauptbestandteil,
wodurch die Wirkung der vorliegenden Erfindung signifikanter wird. Das Verhältnis
des enthaltenen Zr wird auf weniger als 0,25 Mol (ohne 0 zu enthalten) zu 1 Mol Ti in
dem Hauptbestandteil eingestellt, da die Tendenz besteht, dass die Zugabe von 0,25
Mol oder mehr Zr den Wert Qmax im Gegensatz zu dem Fall, da Zr nicht zugegeben
wird, schlechter werden lässt.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling enthält weiterhin
Mn in einem Verhältnis von 1,5 Masseprozent oder weniger (ohne 0 zu enthalten)
bezüglich MnCO3, wodurch die Wirkung der vorliegenden Erfindung signifikanter
wird. Das Verhältnis des enthaltenen Mn wird auf 1,5 Masseprozent oder weniger
(ohne 0 zu enthalten) bezüglich MnCO3 eingestellt, da die Tendenz besteht, dass die
Zugabe von 1,5 Masseprozent oder mehr von Mn den Wert Qmax im Gegensatz zu
dem Fall, da Mn nicht zugegeben wird, schlechter werden lässt.
Die Aufgabe, weitere Aufgaben, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung
gehen aus der folgenden eingehenden Beschreibung der Ausführungen der
vorliegenden Erfindung deutlicher hervor.
Fig. 1 ist eine perspektivische Ansicht eines Beispiels eines erfindungsgemäßen
piezoelektrischen Keramikvibrators und
Fig. 2 ist eine Explosionsschnittansicht des in Fig. 1 gezeigten piezoelektrischen
Keramikvibrators.
Als Ausgangsrohmaterialien wurden zuerst SrCO3, Bi2O3, CaCO3, BaCO3, Nd2O3,
La2O3, TiO2, ZrO2 und MnCO3 zubereitet und so abgewogen, dass die
Zusammensetzungsformel (SraBibTicO9 + xmol Me + ymol Zr + z Masseprozent
MnCO3) erhalten wurde (Me ist hierbei Ca, Ba, Nd oder La und a, b, c, x, y und z
werden in den Tabellen 1 und 2 gezeigt). Diese Rohmaterialien wurden etwa 16
Stunden mit Hilfe einer Kugelmühle nassaufbereitet, um ein Gemisch zu erhalten.
Das sich ergebende Gemisch wird getrocknet und bei 70 bis 900°C kalziniert, um ein
kalziniertes Erzeugnis zu erhalten. Das kalzinierte Erzeugnis wird grob gemahlen
und dann wird dem gemahlenen Material eine angemessene Menge an Sauerstoff-
Bindemittel zugegeben und das sich ergebende Gemisch wird 16 Stunden mit Hilfe
einer Kugelmühle nasspulverisiert, gefolgt von einer Größenkontrolle durch
Passieren durch ein Sieb mit Siebnummer 40. Als nächstes wird das sich ergebende
Material unter einem Druck von 1.500 kg/cm2 zu einer Scheibe mit einem
Durchmesser von 20 mm und einer Dicke von 0,6 mm formgepresst und die Scheibe
wird dann bei 1.000 bis 1.300°C an Luft gebrannt, um eine scheibenförmige Keramik
zu erhalten. Sodann wird auf die Fläche (zwei Hauptflächen) der Keramik mittels
eines allgemeinen Verfahrens eine Silberpaste aufgebracht und wird dann
wärmebehandelt, so dass eine Silberelektrode gebildet wird. Sodann wird eine
Gleichstromspannung von 1 bis 15 kV/mm an der Keramik über einen Zeitraum von
30 bis 60 Minuten in einem isolierenden Öl bei einer Temperatur von 200 bis 250°C
angelegt, um eine Polarisation durchzuführen, um einen piezoelektrischen
keramischen Pulverpressling (Probe) zu erhalten.
Die Grundwelle der Dickenlängsschwingung der sich ergebenden Probe, das heißt
Qmax der Grundwelle der Dickenlängsschwingung des scheibenförmigen Vibrators,
wurde gemessen. Die Ergebnisse werden in den Tabellen 1 und 2 gezeigt.
In den Tabellen 1 und 2 ist Qmax ein Wert, der unter Bedingungen
(Kalziniertemperatur, Brenntemperatur und Temperatur und Gleichstromspannung
des isolierenden Öls für die Polarisation) einer Probe von Proben mit der gleichen
Zusammensetzung, bei welcher der maximale Wert Qmax erreicht wurde, erhalten
wurde. Zwar hängt Qmax von der Form der Probe, dem Schwingungsmodus und der
Art der verwendeten Elektrode ab, doch wird ein Qmax von 15 oder mehr als
brauchbarer Wert unter den in der vorliegenden Erfindung verwendeten
Bedingungen betrachtet.
Die Tabellen 1 und 2 zeigen, dass alle Proben dieser Ausführung der vorliegenden
Erfindung einen Qmax von 15 oder mehr aufweisen und somit piezoelektrische
Keramiken darstellen, die als Werkstoffe für piezoelektrische keramische
Bauelemente und insbesondere für einen piezoelektrischen Keramikoszillator und
ähnliches, brauchbar sind.
In jeder der Proben dieser erfindungsgemäßen Ausführung wird ein maximaler Wert
Qmax mit einer gegenüber SrBi4Ti4O15 niedrigen Brenntemperatur erhalten und somit
kann ein Senken der Brenntemperatur als sekundäre Wirkung der vorliegenden
Erfindung bestätigt werden. Durch Senken der Brenntemperatur kann Energie, wie
zum Beispiel der für das Brennen erforderliche elektrische Stromverbrauch, gesenkt
und die Lebensdauer des ummantelten Topfs für die Aufnahme der piezoelektrischen
Keramik während des Brennens verlängert werden, so dass die Herstellungskosten
gesenkt werden.
Die Zusammensetzung des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings der
vorliegenden Erfindung ist nicht auf diese Ausführung beschränkt, und jede
Zusammensetzung ist brauchbar, solange sie in dem Schutzumfang des Wesens der
vorliegenden Erfindung liegt.
Zwar wird in dieser Ausführung der Wert Qmax der Dickenlängsschwingung des
scheibenförmigen Vibrators als Beispiel beschrieben; doch ist die vorliegende
Erfindung nicht auf die Dickenlängsschwingung des scheibenförmigen Vibrators
beschränkt und kann in gleicher Weise wie die Dickenlängsschwingung auf andere
Schwingungsmoden übertragen werden, die für ein piezoelektrisches keramisches
Bauelement, insbesondere einen piezoelektrischen Keramikoszillator und ähnliches
verwendet werden, zum Beispiel eine Oberwelle einer Dickenscherschwingung oder
Dickenlängsschwingung.
Ferner berichten zum Beispiel T. Atsuki et al. in Jpn. J. Appl. Pys., Band 34, Teil 1,
9B, Seiten 5096-5099, dass eine Wismutschichtverbindung SrBi2Ta2O9 als
Dünnschichtmaterial für einen ferroelektrischen Speicher verwendet wird und hin zu
Sr0.7Bi2.4Ta2O9 abgewandelt wird, um den verbleibenden Polarisationswert zu
verbessern. Die vorliegende Erfindung ist jedoch auf ein Zusammensetzungssystem
abgestellt, das sich von diesem Bericht unterscheidet. Die vorliegende Erfindung ist
auch auf den Erhalt eines piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings abgestellt,
der als Werkstoff für ein piezoelektrisches keramisches Bauelement brauchbar ist,
und somit unterscheidet sich das Anwendungsgebiet von dem oben genannten
Bericht. Ferner müssen der Werkstoff für den ferroelektrischen Speicher und der
Werkstoff für ein piezoelektrisches keramisches Bauelement unterschiedliche
Leistungen erbringen, und somit lässt sich die vorliegende Erfindung nicht ohne
weiteres von der Untersuchung von ATSUKI et al. ableiten.
Fig. 1 ist eine perspektivische Ansicht eines Beispiels eines piezoelektrischen
Keramikvibrators der vorliegenden Erfindung und Fig. 2 ist eine
Explosionsschnittansicht des in Fig. 1 gezeigten piezoelektrischen Keramikvibrators.
Der in Fig. 1 und 2 gezeigte piezoelektrische Keramikvibrator 10 umfasst zum
Beispiel einen rechteckigen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling 12. Der
piezoelektrische keramische Pulverpressling 12 umfasst zwei piezoelektrische
keramische Schichten 12a und 12b, welche den piezoelektrischen keramischen
Pulverpressling der vorliegenden Erfindung umfassen und laminiert und miteinander
verbunden sind. Die piezoelektrischen keramischen Schichten 12a und 12b sind in
der Dickenrichtung polarisiert, wie durch die Pfeile in Fig. 2 gezeigt.
In der Mitte zwischen den piezoelektrischen keramischen Schichten 12a und 12b ist
zum Beispiel eine runde Schwingungselektrode 14a ausgebildet und eine T-förmige
Leitelektrode 16a ist von der Schwingungselektrode 14a zu einer Endfläche des
piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet. Zum Beispiel ist in
der Mitte der Fläche der piezoelektrischen keramischen Schicht 12a eine runde
Schwingungselektrode 14b ausgebildet und eine T-förmige Leitelektrode 16b ist von
der Schwingungselektrode 14b zu der anderen Endfläche des piezoelektrischen
keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet. Desweiteren ist zum Beispiel in der
Mitte der Fläche der piezoelektrischen keramischen Schicht 12b eine runde
Schwingungselektrode 14c ausgebildet und eine T-förmige Leitelektrode 16c ist von
der Schwingungselektrode 14c zu der anderen Endfläche des piezoelektrischen
keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet.
Eine Außenanschlussklemme 20a über einen Leitungsdraht 18a mit der Leitelektrode
16a verbunden und eine andere Außenanschlussklemme 20b ist mit den
Leitelektroden 16b und 16c über einen Leitungsdraht 18b verbunden.
Die vorliegende Erfindung ist nicht auf einen Bauelementaufbau, wie er bei dem
piezoelektrischen Keramikvibrator 10 gezeigt wird, und auf einen durch das
Bauelement angeregten Schwingungsmodus beschränkt, und die vorliegende
Erfindung kann auf andere piezoelektrische keramische Bauelemente angewendet
werden, wie zum Beispiel einen piezoelektrischen Keramikvibrator, einen
piezoelektrischen Keramikfilter und einen piezoelektrischen Keramikoszillator, die
einen anderen Bauelementaufbau und andere Schwingungsmoden verwenden (zum
Beispiel Dickenscherschwingung und eine 3. Oberwelle einer
Dickenlängsschwingung).
Die vorliegende Erfindung kann einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling
zur Hand geben, der als Werkstoff für ein piezoelektrisches keramisches Bauelement
und ähnliches brauchbar ist, der als Hauptbestandteil SrBi4Ti4O15 enthält, der kein
Blei und auch keine Bleiverbindungen enthält bzw. nur eine kleine Menge hiervon
enthält und einen Wert Qmax aufweist, der so verbessert wurde, dass er den
praktischen Gebrauch der Anwendung erlaubt.
Claims (7)
1. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling, welcher als Hauptbestandteil eine
Wismutschichtverbindung bestehend aus Sr, Bi, Ti und Sauerstoff umfasst,
dadurch gekennzeichnet, dass, wenn das Molverhältnis von Sr, Bi und Ti der
Wismutschichtverbindung als Hauptbestand a : b : c ist, die Beziehungen
0,13 ≦ a/c < 0,25 und 3,5 ≦ (2a + 3b)/c ≦ 3,75 erfüllt werden.
2. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, welcher ein
anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges
Metallelement als Bi bei einem Verhältnis von 0,05 Mol oder weniger (ohne 0 zu
enthalten) zu 1 Mol Ti in dem Hauptbestandteil umfasst.
3. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, dass das in dem Hauptbestandteil enthaltene andere
zweiwertige Metallelement als Sr mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus
Mg, Ca, Ba und Pb gewähltes Element ist.
4. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, dass das in dem Hauptbestandteil enthaltene andere dreiwertige
Metallelement als Bi mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Sc, Y, La,
Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er und Yb gewähltes Element ist.
5. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, welcher
weiterhin weniger als 0,025 Mol Zr (ohne 0 zu enthalten) zu 1 Mol Ti in dem
Hauptbestandteil umfasst.
6. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, welcher
weiterhin Mn bei einem Verhältnis von 1,5 Masseprozent oder weniger (ohne 0 zu
enthalten) bezüglich MnCO3 umfasst.
7. Piezoelektrisches keramisches Bauelement, welches einen piezoelektrischen
keramischen Pulverpressling nach einem der Ansprüche 1 bis 5 und eine an dem
piezoelektrischen keramischen Pulverpressling ausgebildete Elektrode umfasst.
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