JP2001328865A - 圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子 - Google Patents
圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子Info
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Abstract
器組成物のQmax を向上させ、鉛または鉛化合物をまっ
たく含まないまたは少量のみ含み、かつ、実用に供しう
る程度のQmax を示す圧電セラミック素子などの材料と
して有用な圧電磁器組成物を提供する。 【解決手段】 圧電磁器組成物は、Sr、Bi、Tiお
よび酸素からなるビスマス層状化合物を主成分とする圧
電磁器組成物において、主成分となるビスマス層状化合
物中のSr、BiおよびTiのmol比をa:b:cと
したとき、0.13≦a/c<0.25、かつ、3.5
≦(2a+3b)/c≦3.75の関係を満たす。
Description
よびそれを用いた圧電セラミック素子に関し、特にたと
えば、圧電セラミックフィルタ、圧電セラミック発振子
および圧電セラミック振動子などの圧電セラミック素子
などの材料として有用な圧電磁器組成物およびそれを用
いた圧電セラミック素子に関する。
ク発振子および圧電セラミック振動子などの圧電セラミ
ック素子に用いられる圧電磁器組成物として、従来、チ
タン酸ジルコン酸鉛(Pb(Tix Zr1-x )O3 )ま
たはチタン酸鉛(PbTiO3)を主成分とする圧電磁
器組成物が広く用いられている。しかしながら、チタン
酸ジルコン酸鉛またはチタン酸鉛を主成分とする圧電磁
器組成物では、その組成中に鉛を多量に含有するので、
製造過程において鉛酸化物の蒸発のために製品の均一性
が低下するという問題があった。この問題を防止するた
めには、組成中に鉛をまったく含まない圧電磁器組成物
または組成中に鉛を少量のみ含む圧電磁器組成物を用い
ることが好ましい。SrBi4 Ti4 O15などのビスマ
ス層状化合物を主成分とする圧電磁器組成物では、その
組成中に鉛酸化物を含有しないため、上記のような問題
は生じない。
セラミック素子、特に、圧電セラミック発振子などに用
いられる材料としては、帯域内、すなわち、共振周波数
と反共振周波数の間の周波数における電気的品質係数Q
(1/tanδ)の最大値Qmax が大きいことが望まし
いが、SrBi4 Ti4 O15などのビスマス層状化合物
を主成分とする圧電磁器組成物では、実用に供しうるに
十分な程度のQmax が得られないという問題があった。
rBi4 Ti4 O15を主成分とする圧電磁器組成物のQ
max を向上させ、鉛または鉛化合物をまったく含まない
または少量のみ含み、かつ、実用に供しうる程度のQ
max を示す圧電セラミック素子などの材料として有用な
圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子
を提供することである。
器組成物は、Sr、Bi、Tiおよび酸素からなるビス
マス層状化合物を主成分とする圧電磁器組成物におい
て、主成分となるビスマス層状化合物中のSr、Biお
よびTiのmol比をa:b:cとしたとき、0.13
≦a/c<0.25、かつ、3.5≦(2a+3b)/
c≦3.75の関係を満たすことを特徴とする、圧電磁
器組成物である。この発明にかかる圧電磁器組成物で
は、Sr以外の2価の金属元素またはBi以外の3価の
金属元素を、主成分中のTi、1molに対して0.0
5mol以下(0を含まない)含有してもよい。この場
合、主成分中に含有されるSr以外の2価の金属元素
は、たとえばMg、Ca、BaおよびPbから選ばれる
少なくとも1種である。また、この場合、主成分中に含
有されるBi以外の3価の金属元素は、たとえばSc、
Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er
およびYbから選ばれる少なくとも1種である。また、
この発明にかかる圧電磁器組成物では、主成分中のT
i、1molに対してZrを0.25mol未満(0を
含まない)含有してもよい。さらに、この発明にかかる
圧電磁器組成物では、MnをMnCO3 に換算して1.
5重量%以下(0を含まない)含有してもよい。この発
明にかかる圧電セラミック素子は、この発明にかかる圧
電磁器組成物からなる圧電磁器と、圧電磁器に形成され
る電極とを含む、圧電セラミック素子である。
r、Bi、Tiおよび酸素からなるビスマス層状化合物
を主成分とする圧電磁器組成物において、主成分となる
ビスマス層状化合物中のSr、BiおよびTiのmol
比をa:b:cとしたとき、0.13≦a/c<0.2
5、かつ、3.5≦(2a+3b)/c≦3.75の関
係を満たすように範囲を限定するのは、この範囲外では
実用に供しうる程度のQmax が得られないためである。
また、この発明にかかる圧電磁器組成物では、Sr以外
の2価の金属元素またはBi以外の3価の金属元素を、
主成分中のTi、1molに対して0.05mol以下
(0を含まない)含有すれば、この発明の効果がさらに
顕著となる。含有するSr以外の2価の金属元素または
Bi以外の3価の金属元素を主成分中のTi、1mol
に対して0.05mol以下(0を含まない)としたの
は、これを超えて含有した場合に、Qmax がこれらの金
属元素を加えない場合に比べてかえって低下するため、
これらの金属元素を加える意味が見出せないからであ
る。さらに、この発明にかかる圧電磁器組成物では、主
成分中のTi、1molに対してZrを0.25mol
未満(0を含まない)含有すれば、この発明の効果がさ
らに顕著となる。含有するZrを主成分中のTi、1m
olに対して0.25mol未満(0を含まない)とし
たのは、これ以上含有した場合に、Qmax がZrを加え
ない場合に比べてかえって低下するため、Zrを加える
意味が見出せないからである。また、この発明にかかる
圧電磁器組成物では、MnをMnCO3 に換算して1.
5重量%以下(0を含まない)含有すれば、この発明の
効果がさらに顕著となる。含有するMnをMnCO3 に
換算して1.5重量%以下(0を含まない)としたの
は、これを超えて含有した場合に、Qmax がMnを加え
ない場合に比べてかえって低下するため、Mnを加える
意味が見出せないからである。
徴および利点は、以下の発明の実施の形態の詳細な説明
から一層明らかとなろう。
て、SrCO3 、Bi2 O3 、CaCO3 、BaC
O3 、Nd2 O3 、La2 O3 、TiO2 、ZrO2 お
よびMnCO3 を用意し、これらを組成式(Sra Bi
b Tic O9 +xmolMe+ymolZr+z重量%
MnCO3 (ただし、MeはCa、Ba、NdまたはL
aで、a、b、c、x、yおよびzは表1および表2参
照))となるように秤取して、ボールミルを用いて約1
6時間湿式混合して、混合物を得た。得られた混合物を
乾燥した後、700〜900℃で仮焼して、仮焼物を得
た。それから、この仮焼物を粗粉砕した後、有機バイン
ダを適量加えてボールミルを用いて16時間湿式粉砕
し、40メッシュのふるいを通して粒度調整を行った。
次に、これを1500kg/cm2 の圧力で直径20m
m、厚さ0.6mmの円板に成型し、これを大気中で1
000〜1300℃で焼成して、円板状の磁器を得た。
この磁器の表面(両主面)に、通常の方法により銀ペー
ストを塗布し焼付けて銀電極を形成した後、200〜2
50℃の絶縁オイル中で10〜15kV/mmの直流電
圧を30〜60分間印加して分極処理を施し、圧電磁器
(試料)を得た。そして、得られた試料について、厚み
縦振動基本波、すなわち、円板状振動子の厚み縦振動基
本波のQmax を測定した。その結果を表1および表2に
示す。
ことを示す。
成の試料のうち、最も大きなQmaxを得られた条件(仮
焼温度、焼成温度、分極時の絶縁オイルの温度および直
流電圧)の場合の値である。また、Qmax は、試料の形
状や振動モード、電極の種類などにより値が異なるが、
ここで用いた条件であれば15以上であれば実用レベル
であると考えることができる。
実施例にかかる各試料については、いずれもQmax が1
5以上であり、圧電セラミック素子、特に、圧電セラミ
ック発振子などの材料として有用な圧電磁器組成物であ
ることが明らかである。さらに、この発明の実施例にか
かる各試料については、いずれもSrBi4 Ti4 O15
に比べて低い焼成温度で最も大きなQmax が得られてい
ることから、この発明の副次的な効果として焼成温度の
低温化が確認できる。このように焼成温度を低下させる
ことによって、焼成時に必要な電力などのエネルギーの
低減、また、焼成時に圧電磁器組成物を収納するさや鉢
などの寿命をのばすことにより、製造コストの低減が可
能となる。
上記の実施例の組成に限定されるものではなく、発明の
要旨の範囲内であれば有効である。
振動子の厚み縦振動についての例を示したが、この発明
の効果は円板状振動子の厚み縦振動に限定されず、厚み
すべり振動や厚み縦振動の高調波など、圧電セラミック
素子、特に圧電セラミック発振子などに利用される他の
振動モードにおいても厚み縦振動の場合と同様に有効で
ある。
l. 34, Part 1, 9B, pp5096-5099において、T. ATSUKI
らが強誘電体メモリ用の薄膜材料としてビスマス層状化
合物SrBi2 Ta2 O9 を取り上げ、Sr0.7 Bi
2.4 Ta2 O9 などと変性した場合に残留分極値が向上
するという報告を行っているが、この発明はこれらの研
究とは異なる組成系を対象としている。また、この発明
は圧電セラミック素子の材料として有用な圧電磁器組成
物を得ることを目的としており、利用分野が異なる上、
強誘電体メモリ用の材料と圧電セラミック素子用の材料
では要求される性能も異なるので、この発明はT. ATSUK
I らの研究から容易に着想できるものではありえない。
動子の一例を示す斜視図であり、図2はその断面図解図
である。図1および図2に示す圧電セラミック振動子1
0は、たとえば直方体状の圧電磁器12を含む。圧電磁
器12は、2枚の圧電磁器層12aおよび12bを含
む。これらの圧電磁器層12aおよび12bは、上述の
この発明にかかる圧電磁器組成物からなり、積層されか
つ一体的に形成される。また、これらの圧電磁器層12
aおよび12bは、図2の矢印で示すように、同じ厚み
方向に分極されている。
その中央にたとえば円形の振動電極14aが形成され、
その振動電極14aから圧電磁器12の一端面にわたっ
てたとえばT字形の引出電極16aが形成される。ま
た、圧電磁器層12aの表面には、その中央にたとえば
円形の振動電極14bが形成され、その振動電極14b
から圧電磁器12の他端面にわたってたとえばT字形の
引出電極16bが形成される。さらに、圧電磁器層12
bの表面には、その中央にたとえば円形の振動電極14
cが形成され、その振動電極14cから圧電磁器12の
他端面にわたってたとえばT字形の引出電極16cが形
成される。
aを介して一方の外部端子20aが接続され、引出電極
16bおよび16cには別のリード線18bを介して他
方の外部端子20bが接続される。
振動子10に示されるような素子構造およびこれによっ
て励振される振動モードに限らず、他の素子構造、振動
モード(たとえば、厚みすべり振動、厚み縦3次高周
波)を利用した圧電セラミック振動子、圧電セラミック
フィルタおよび圧電セラミック発振子などの他の圧電セ
ラミック素子にも適用される。
15を主成分とする圧電磁器組成物のQ max を向上させ、
鉛または鉛化合物をまったく含まないまたは少量のみ含
み、かつ、実用に供しうる程度のQmax を示す圧電セラ
ミック素子などの材料として有用な圧電磁器組成物が得
られる。
を示す斜視図である。
である。
Claims (7)
- 【請求項1】 Sr、Bi、Tiおよび酸素からなるビ
スマス層状化合物を主成分とする圧電磁器組成物におい
て、 前記主成分となるビスマス層状化合物中のSr、Biお
よびTiのmol比をa:b:cとしたとき、0.13
≦a/c<0.25、かつ、3.5≦(2a+3b)/
c≦3.75の関係を満たすことを特徴とする、圧電磁
器組成物。 - 【請求項2】 Sr以外の2価の金属元素またはBi以
外の3価の金属元素を、前記主成分中のTi、1mol
に対して0.05mol以下(0を含まない)含有する
ことを特徴とする、請求項1に記載の圧電磁器組成物。 - 【請求項3】 前記主成分中に含有されるSr以外の2
価の金属元素はMg、Ca、BaおよびPbから選ばれ
る少なくとも1種であることを特徴とする、請求項2に
記載の圧電磁器組成物。 - 【請求項4】 前記主成分中に含有されるBi以外の3
価の金属元素はSc、Y、La、Ce、Pr、Nd、S
m、Gd、Dy、ErおよびYbから選ばれる少なくと
も1種であることを特徴とする、請求項2に記載の圧電
磁器組成物。 - 【請求項5】 前記主成分中のTi、1molに対して
Zrを0.25mol未満(0を含まない)含有するこ
とを特徴とする、請求項1ないし請求項4のいずれかに
記載の圧電磁器組成物。 - 【請求項6】 MnをMnCO3 に換算して1.5重量
%以下(0を含まない)含有することを特徴とする、請
求項1ないし請求項5のいずれかに記載の圧電磁器組成
物。 - 【請求項7】 請求項1ないし請求項6のいずれかに記
載の圧電磁器組成物からなる圧電磁器、および前記圧電
磁器に形成される電極を含む、圧電セラミック素子。
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