JP3646619B2 - 圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
この発明は圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子に関し、特にたとえば、圧電セラミックフィルタ、圧電セラミック発振子および圧電セラミック振動子などの圧電セラミック素子の材料として有用な圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子に関する。
【0002】
【従来の技術】
圧電セラミックフィルタ、圧電セラミック発振子および圧電セラミック振動子などの圧電セラミック素子に用いられる圧電磁器組成物として、従来、チタン酸ジルコン酸鉛(Pb(Tix Zr1-x )O3 )またはチタン酸鉛(PbTiO3 )を主成分とする圧電磁器組成物が広く用いられている。しかしながら、チタン酸ジルコン酸鉛またはチタン酸鉛を主成分とする圧電磁器組成物では、その組成中に鉛を多量に含有するため、製造過程において鉛酸化物の蒸発のため製品の均一性が低下するという問題があった。製造過程における鉛酸化物の蒸発による製品の均一性の低下を防止するためには、組成中に鉛をまったく含まないか、または少量のみ含む圧電磁器組成物が好ましい。
これに対して、SrBi2 Nb2 O9 などのビスマス層状化合物を主成分とする圧電磁器組成物では、その組成中に鉛酸化物を含有しないため、上記のような問題は生じない。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、SrBi2 Nb2 O9 などを主成分とする圧電磁器組成物を用いて圧電セラミックフィルタや発振子などを作製した場合、従来のチタン酸ジルコン酸鉛やチタン酸鉛を用いた場合に比べて、共振周波数の温度変化率が大きく、圧電セラミックフィルタや発振子などとして広く実用化されるに至っていない。
【0004】
それゆえに、この発明の主たる目的は、SrBi2 Nb2 O9 を主成分とする圧電磁器組成物において、以下に示す式で表される−20℃から80℃の温度範囲での共振周波数の温度変化率frTCが改善された圧電セラミック素子、特に、圧電セラミック発振子などの材料として有用な圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子を提供することである。
frTC=(fr(max )−fr(min ))/(fr(20℃)・100)
fr(max ):−20℃から80℃の温度範囲において最高の共振周波数
fr(min ):−20℃から80℃の温度範囲において最低の共振周波数
fr(20℃):20℃での共振周波数
【0005】
【課題を解決するための手段】
この発明にかかる圧電磁器組成物は、主成分が一般式SrBi2Nb2O9 で表され、かつ、共振周波数の温度変化率frTCを小さくすることが可能な圧電磁器組成物であって、圧電磁器組成物は少なくとも主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素を、主成分中のBi、1molに対して、0.15mol以下(0を含まない)含有することを特徴とする、圧電磁器組成物である。
この場合、この発明にかかる圧電磁器組成物は、たとえば一般式(Sr1-xMx)Bi2Nb2O9(ただし、Mは主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素、0<x≦0.3)で表される主成分からなる。
また、この発明にかかる圧電磁器組成物は、たとえば一般式(Sr1-xM2x/3)Bi2Nb2O9(ただし、Mは主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素、0<x≦0.45)で表される主成分からなる。
この発明にかかる圧電磁器組成物では、含有されるBi以外の3価の金属元素は、たとえばLa、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、ScおよびYのうちの少なくとも1種である。
さらに、この発明にかかる圧電磁器組成物では、マンガンがMnCO3に換算して1.0重量%以下(0を含まない)含有されてもよい。
この発明にかかる圧電セラミック素子は、この発明にかかる圧電磁器組成物からなる圧電磁器と、圧電磁器に形成される電極とを含む、圧電セラミック素子である。
【0006】
この発明にかかる一般式SrBi2 Nb2 O9 を主成分とする圧電磁器組成物において、Bi、1molに対して、少なくとも主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素を0.15mol以下(0を含まない)含有するとしたのは、これより多い場合には電気機械結合係数ktの低下がみられ、実用的な電気機械結合係数が得られず、共振周波数の温度変化率が大きくなってしまうためである。
Bi以外の3価の金属元素としては、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、ScおよびYなどを用いることができる。
さらに、我々は特願平10−156648号においてSrBi2 Nb2 O9 を主成分とする圧電磁器組成物にマンガンをMnCO3 に換算して1.0重量%以下含有することにより電気機械結合係数が向上することを明らかにしたが、このような圧電磁器組成物においてもこの発明は有効であり、電気機械結合係数が大きく、かつ共振周波数の温度変化率frTCが小さい圧電セラミック素子を作製することができる圧電磁器組成物を得ることができる。
なお、この発明にかかる一般式SrBi2 Nb2 O9 を主成分とする圧電磁器組成物は、基本的に上述のような一般式で表される組成を有していればよく、構成元素の多少のモル比のずれがあってもかまわない。
【0007】
この発明の上述の目的、その他の目的、特徴および利点は、図面を参照して行う以下の発明の実施の形態の詳細な説明から一層明らかとなろう。
【0008】
【発明の実施の形態】
(実施例1)
まず、出発原料として、SrCO3 、Bi2 O3 、Nb2 O5 、La2 O3 、Nd2 O3 、Sm2 O3 、Y2 O3 およびMnCO3 を用意し、これらを組成(Sr1-x M1x )Bi2 Nb2 O9 +y重量%MnCO3 (M1はLa、Nd、Sm、Yのいずれか、0≦x≦0.4、0≦y≦1.1)となるように秤取して、ボールミルを用いて約4時間湿式混合して、混合物を得た。得られた混合物を乾燥した後、700〜900℃で仮焼して、仮焼物を得た。それから、この仮焼物を粗粉砕した後、有機バインダを適量加えてボールミルを用いて4時間湿式粉砕し、40メッシュのふるいを通して粒度調整を行った。次に、これを1000kg/cm2 の圧力で直径12.5mm、厚さ2mmの円板に成型し、これを大気中で1100〜1250℃で焼成することによって、円板状の磁器を得た。この磁器の表面(両主面)に、通常の方法により銀ペーストを塗布し焼付けて銀電極を形成した後、150〜200℃の絶縁オイル中で5〜10kV/mmの直流電圧を10〜30分間印加して分極処理を施し、圧電磁器(試料)を得た。
そして、得られた試料について、密度、電気機械結合係数kt、および共振周波数の温度変化率frTCを測定した。その結果を表1に示す。ここで、上記組成中のxの1/2、すなわちx/2が、Bi、1molに対するM1の含有量(mol)に相当することに注意されたい。なお、表1において、試料番号欄の*印はその試料がこの発明の範囲外であることを示す。
【0009】
【表1】
【0010】
(実施例2)
まず、出発原料として、SrCO3 、Bi2 O3 、Nb2 O5 、La2 O3 、Nd2 O3 、Sm2 O3 、Y2 O3 およびMnCO3 を用意し、これらを組成(Sr1-x M22x/3)Bi2 Nb2 O9 +y重量%MnCO3 (M2はLa、Nd、Sm、Yのいずれか、0≦x≦0.5、0≦y≦1.1)となるように秤取して、実施例1と同様の手法により、圧電磁器(試料)を得た。
そして、得られた試料について、電気機械結合係数kt、および共振周波数の温度変化率frTCを測定した。その結果を表2に示す。ここで、上記組成中のxの1/3、すなわちx/3が、Bi、1molに対するM2の含有量(mol)に相当することに注意されたい。なお、表2において、試料番号欄の*印はその試料がこの発明の範囲外であることを示す。
【0011】
【表2】
【0012】
表1および表2からわかるように、実施例1において、xの範囲を0<x≦0.3とし、実施例2において、xの範囲を0<x≦0.45とした理由、つまり一般式SrBi2 Nb2 O9 で表される主成分の元素Bi、1molに対して、Bi以外の3価の金属元素を0.15mol以下(0を含まない)を含有することとした理由は、これを超えると実用に供しうる程度の電気機械結合係数ktが得られず、共振周波数の温度変化率が実用レベルより大きくなってしまうためである。
また、この発明においてマンガン添加量をMnCO3 に換算して1.0重量%以下としたのは、添加量がこれより多い場合には、電気機械結合係数の向上を図ることができないためである。
【0013】
一方、表1および表2から明らかなように、この発明の実施例1および実施例2にかかる各試料において、本願発明の範囲内の試料については、共振周波数の温度変化率frTCが25以下と実用レベルにあり、かつ電気機械結合係数ktも10以上と実用レベルにあることから、圧電セラミック素子、特に圧電セラミック発振子などの材料として有用な圧電磁器組成物であることがわかる。また、M1,M2がNd,Yのうち少なくとも1種である場合には、共振周波数の温度変化率frTCが特に小さい圧電磁器組成物が得られることがわかる。
【0014】
なお、この発明にかかる圧電磁器組成物は上記の実施例の組成に限定されるものではなく、発明の要旨の範囲内であれば有効である。
【0015】
図1はこの発明にかかる圧電セラミック振動子の一例を示す斜視図であり、図2はその断面図解図である。図1および図2に示す圧電セラミック振動子10は、たとえば直方体状の圧電磁器12を含む。圧電磁器12は、2枚の圧電磁器層12aおよび12bを含む。これらの圧電磁器層12aおよび12bは、上述のこの発明にかかる圧電磁器組成物からなり、積層されかつ一体的に形成される。また、これらの圧電磁器層12aおよび12bは、図2の矢印で示すように、同じ厚み方向に分極されている。
【0016】
圧電磁器層12aおよび12bの間には、その中央にたとえば円形の振動電極14aが形成され、その振動電極14aから圧電磁器12の一端面にわたってたとえばT字形の引出電極16aが形成される。また、圧電磁器層12aの表面には、その中央にたとえば円形の振動電極14bが形成され、その振動電極14bから圧電磁器12の他端面にわたってたとえばT字形の引出電極16bが形成される。さらに、圧電磁器層12bの表面には、その中央にたとえば円形の振動電極14cが形成され、その振動電極14cから圧電磁器12の他端面にわたってたとえはT字形の引出電極16cが形成される。
【0017】
そして、引出電極16aにはリード線18aを介して一方の外部電極20aが接続され、引出電極16bおよび16cには別のリード線18bを介して他方の外部電極20bが接続される。
【0018】
なお、この発明は、上述の圧電セラミック振動子10以外の圧電セラミック振動子、圧電セラミックフィルタおよび圧電セラミック発振子などの他の圧電セラミック素子にも適用される。
【0019】
【発明の効果】
この発明によれば、SrBi2 Nb2 O9 を主成分とする圧電磁器組成物において、共振周波数の温度変化率frTCが25以下に改善され、実用に供しうる程度の電気機械結合係数ktを示す圧電セラミックフィルタ、圧電セラミック発振子および圧電セラミック振動子などの圧電セラミック素子の材料として有用な圧電磁器組成物およびそれを用いた圧電セラミック素子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明にかかる圧電セラミック振動子の一例を示す斜視図である。
【図2】図1に示す圧電セラミック振動子の断面図解図である。
【符号の説明】
10 圧電セラミック振動子
12 圧電磁器
12a、12b 圧電磁器層
14a、14b、14c 振動電極
16a、16b、16c 引出電極
18a、18b リード線
20a、20b 外部端子
Claims (6)
- 主成分が一般式SrBi2Nb2O9 で表され、かつ、共振周波数の温度変化率frTCを小さくすることが可能な圧電磁器組成物であって、前記圧電磁器組成物は少なくとも主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素を、主成分中のBi、1molに対して、0.15mol以下(0を含まない)含有することを特徴とする、圧電磁器組成物。
- 一般式(Sr1-xMx)Bi2Nb2O9(ただし、Mは主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素、0<x≦0.3)で表される主成分からなることを特徴とする、請求項1に記載の圧電磁器組成物。
- 一般式(Sr1-xM2x/3)Bi2Nb2O9(ただし、Mは主成分を構成する元素Bi以外の3価の金属元素、0<x≦0.45)で表される主成分からなることを特徴とする、請求項1に記載の圧電磁器組成物。
- 含有されるBi以外の3価の金属元素はLa、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、ScおよびYのうちの少なくとも1種であることを特徴とする、請求項1ないし請求項3のいずれかに記載の圧電磁器組成物。
- マンガンをMnCO3に換算して1.0重量%以下(0を含まない)含有することを特徴とする、請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の圧電磁器組成物。
- 請求項1ないし請求項5のいずれかに記載の圧電磁器組成物からなる圧電磁器、および
前記圧電磁器に形成される電極を含む、圧電セラミック素子。
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