CN1194354C - 压电陶瓷组合物和使用它的压电器件 - Google Patents

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Abstract

一种压电陶瓷组合物，主要包含由式SrBi2Nb2O9表示的组分，并包含至少一种除构成主组分的Bi元素之外的其它三价金属元素，相对于主组分中1摩尔Bi，其比例为大于0摩尔但等于或小于0.15摩尔，所述三价金属元素是除Bi之外的至少一种选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的元素。主要包含SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物可用作改善了谐振频率温度依赖因子的压电陶瓷器件的材料。使用这种压电陶瓷组合物还可制造满意的压电陶瓷器件。

Description

压电陶瓷组合物和使用它的压电器件
技术领域
本发明涉及压电陶瓷组合物以及使用该组合物的压电陶瓷器件。具体而言，本发明涉及可用作压电陶瓷滤波器、压电陶瓷振荡器、压电陶瓷谐振器以及其它压电陶瓷器件的压电陶瓷组合物，还涉及使用该种组合物的压电陶瓷器件。
背景技术
主要包含钛锆酸铅(Pb(TixZr1-x)O3)或钛酸铅(PbTiO3)的压电陶瓷组合物广泛地用于压电陶瓷滤波器、压电陶瓷振荡器、压电陶瓷谐振器以及其它压电陶瓷器件。然而，这类主要包含钛锆酸铅或钛酸铅的压电陶瓷组合物，不可避免地含有大量铅组分，氧化铅在制备步骤中会由于蒸发而影响所制器件性能的均匀性。为避免由于制备过程中氧化铅的蒸发导致所制器件性能的不均匀性，优选采用不含或只含少量铅的压电陶瓷组合物。
与此相反，主要包含SrBi2Nb2O9或其它层状铋化合物的压电陶瓷组合物，其组成中不含氧化铅，不会引起上述问题。
然而，当使用主要包含SrBi2Nb2O9或其它层状铋化合物的这类压电陶瓷组合物制造压电陶瓷滤波器或压电陶瓷振荡器时，与含钛锆酸铅或钛酸铅的常规组合物相比，制成的压电陶瓷滤波器或振荡器，其谐振频率随温度的变化较大，迄今未能广泛应用。
发明内容
因此，本发明的一个主要目的是提供主要包含SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物，其在-20℃至80℃范围内的谐振频率温度依赖因子frTc有所改善，如下式所示，它可用作压电陶瓷装置，尤其是压电陶瓷振荡器，本发明还提供使用该组合物的压电陶瓷器件。
frTc＝(fr(max)-fr(min))/(fr(20℃)×100)
其中，fr(max)是-20至80℃范围内的最大谐振频率；fr(min)是-20至80℃范围内的最小谐振频率；fr(20℃)是20℃的谐振频率。
第一方面，本发明提供一种压电陶瓷组合物，主要包含由式SrBi2Nb2O9表示的组分，并包含至少一种除构成主要组分的Bi之外的其它三价金属，其比例相对于主组分中1摩尔的Bi，为大于0但等于或小于0.15摩尔。
本发明的压电陶瓷组合物可主要包含例如，式(Sr1-xMx)Bi2Nb2O9的组分，其中M是除构成主组分的Bi之外的三价金属元素，x为大于0但等于或小于0.3。所述三价金属元素包括例如La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y。
本发明的压电陶瓷组合物可主要包含例如，式(Sr1-xMx)Bi2Nb2O9的组分，其中M是除构成主组分的Bi之外的三价金属元素，x为大于0但等于或小于0.45。所述三价金属元素包括例如La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y。
本发明的压电陶瓷组合物中，除Bi之外的其它三价金属元素宜选自下列金属元素中的至少一个，例如La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y。
本发明的压电陶瓷组合物还可包含锰，按MnCO3计，其含量大于0％(重量)但等于或小于1.0％(重量)。
第二方面，本发明提供一种压电陶瓷器件和在压电陶瓷上形成的电极，所述压电陶瓷器件包括由此压电陶瓷组合物为成分的压电陶瓷。
本发明主要包含化合物SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物，应该包含至少一种除构成主组分Bi的其它三价金属元素，相对于1摩尔Bi，其比例大于0摩尔但等于或小于0.15摩尔。如果三价金属元素含量超出该范围，其机电系数kt将减小，不能获得实用的机电系数，而且谐振频率的温度依赖因子将增大。
这类除Bi之外的三价金属元素包括例如La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y。
本发明人还发现，在主要包含SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物中，按照MnCO3计，以1.0％(重量)或更小的比例加入锰，可提高机电系数(日本专利申请10-156648)。本发明对这类压电陶瓷组合物有效，制得的压电陶瓷组合物可用于制造机电系数高，谐振频率温度依赖因子frTc小的压电陶瓷器件。
本发明的主要包含SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物，只要基本具有上述组成，组分元素的摩尔比值可以有一些偏差。
参考附图，对优选实施例的下列描述有助于进一步理解本发明的目的、特征和优点。
附图简述
图1是本发明压电陶瓷谐振器一个实施方案的透视图。
图2是图1所示压电陶瓷谐振器的截面图。
具体实施方式
实施例1
称取原料SrCO3、Bi2O3、Nb2O5、La2O3、Nd2O3、Sm2O3、Y2O3和MnCO3，制得(Sr1-xMlx)Bi2Nb2O9+y％(重量)MnCO3的组合物，其中M1选自La、Nd、Sm或Y；0≤x≤0.4；0≤y≤1.1。称重的原料在球磨机中湿混约4小时，制得一混合物。干燥该混合物，然后在700-900℃煅烧，制得煅烧产物。将煅烧的产物粗磨，再与适量有机粘合剂在球磨机中湿磨4小时。经研磨的粉末通过40目的筛，控制研磨粉末的粒度。然后在1000kg/cm2压力下将粉末压制成直径12.5mm，厚2mm的圆片。圆片在1100-1250℃空气焙烧，制得陶瓷圆片。以常规方式，在陶瓷圆片表面(两个主表面)上施加银浆，然后焙干，形成银电极。最后对样品在150-200℃绝缘油中，施加10kv/mm直流电压10-30分钟，进行极化处理，制得一系列压电陶瓷(样品)。
测定上述样品的密度、机电系数kt和谐振频率温度依赖因子frTc。结果列于表1。应注意，组成中x的一半即x/2对应于M1相对1摩尔Bi的含量(摩尔)。表1中，“样品批号”栏中的符号“*”指该样品超出本发明范围。
                                    表1
   样品编号     M1     x     y(％重量)     密度(克/厘米3)    Kt(％)   frTc(ppm/℃)
    1*     -     0     0     7.00   10.6   32.6
    2     La     0.05     0     6.98   18.5   24.8
    3     La     0.1     0     6.89   18.5   24.5
    4     La     0.2     0     6.99   19.1   24.3
    5     La     0.3     0     6.97   18.0   24.3
    6*     La     0.4     0     6.10   9.6   31.0
    7     Nd     0.1     0     7.01   18.4   23.5
    8     Nd     0.3     0     7.00   19.0   22.8
    9*     Nd     0.4     0     6.23   9.4   31.0
    10     Sm     0.1     0     6.99   18.1   24.3
    11     Sm     0.3     0     6.95   17.9   24.6
    12*     Sm     0.4     0     5.87   9.5   30.9
    13     Y     0.1     0     6.88   18.2   23.1
    14     Y     0.3     0     6.78   19.0   23.0
    15*     Y     0.4     0     6.01   8.0   32.7
    16     La     0.1     0.5     6.99   19.5   24.6
    17     La     0.1     1.0     6.97   20.1   24.1
    18     La     0.1     1.1     6.22   10.4   24.2
实施例2
称取原料SrCO3、Bi2O3、Nb2O5、La2O3、Nd2O3、Sm2O3、Y2O3和MnCO3，制得(Sr1-xM22x/3)Bi2Nb2O9+y％(重量)MnCO3组合物，其中M2选自La、Nd、Sm或Y；0≤x≤0.5；0≤y≤1.1。称重的原料进行和实施例1相同的工艺步骤，制得一系列压电陶瓷(样品)。
测定上述样品的机电系数kt和谐振频率温度依赖因子frTc。结果列于表1。应注意，组成中x的三分之一即x/3对应于M2相对1摩尔Bi的含量(摩尔)。表1中，“样品批号”栏中符号“*”指该样品超出本发明范围。
                                          表2
  样品编号   M2   x     y(％重量)     密度(克/厘米3)    Kt(％)   frTc(ppm/℃)
    1*   -   0     0     6.99   10.7   31.9
    2   La   0.01     0     7.01   14.3   24.9
    3   La   0.1     0     7.02   16.5   24.8
    4   La   0.15     0     6.95   18.4   24.4
    5   La   0.45     0     6.97   17.8   24.1
    6*   La   0.5     0     6.02   9.6   32.0
    7   Nd   0.1     0     6.94   18.0   23.1
    8   Nd   0.45     0     6.97   19.1   22.8
    9*   Nd   0.5     0     6.31   9.0   32.4
    10   Sm   0.1     0     6.88   18.1   24.1
    11   Sm   0.45     0     7.00   18.2   24.9
    12*   Sm   0.5     0     6.41   9.1   31.1
    13   Y   0.1     0     6.90   15.8   23.5
    14   Y   0.45     0     6.90   19.5   23.0
    15*   Y   0.5     0     6.55   8.5   31.6
    16   La   0.15     0.5     7.01   20.1   24.5
    17   La   0.15     1.0     7.02   19.0   24.3
    18   La   0.15     1.1     6.11   10.2   23.5
表1和表2表明了在本发明中指定各组分比例范围的原因。具体而言，实施例1中指定的x范围为0＜x≤0.3，实施例2中指定的x范围为0≤x≤0.45。就是说，除式SrBi2Nb2O9这主组分中的Bi元素外，其它三价金属元素的含量，相对于主组分中1摩尔Bi，应为大于0摩尔但等于或小于0.15摩尔。这是因为如果其它三价金属元素的含量超出上述范围，不可能获得实用的机电系数kt，而谐振频率温度依赖因子也超出实用范围。
本发明中，锰的含量，按照MnCO3计，较好等于或小于1.0％(重量)。如果锰含量超出该范围，就不能改善机电系数。表1和表2表明，在实施例1和2的各个样品中，凡在本发明范围内的样品具有25或更小的谐振频率温度依赖因子frTc，机电系数kt为10或更大，这两个参数的数值都是适用的。因此，这些压电陶瓷组合物可用作压电陶瓷器件，特别是用作压电陶瓷振荡器等装置的材料，当M1或M2是Nd和Y中至少一种时，制成的压电陶瓷组合物具有特别小的谐振频率温度依赖因子frTc。
本发明压电陶瓷组合物的组成不限于上述实施例中的那些组合物，本发明范围内的任何组成都是有效的。
图1是本发明压电陶瓷谐振器一个实施方案的示意图，图2是图1的一个说明性截面图。图1和图2所示的压电陶瓷谐振器包括一个压电陶瓷体12，例如呈直角棱柱形。压电陶瓷体12包括两层压电陶瓷层12a和12b。这些压电陶瓷层由本发明的压电陶瓷组合物构成，通过层叠制成一体。压电陶瓷层12a和12b按照图2中箭头所示的同一厚度方向进行了极化处理。
在压电陶瓷层12a和12b之间的中心，形成例如圆形的一个振动电极14a，并形成字母T形的引导电极16a，引导电极16a从振动电极14a伸出到压电陶瓷体12的一个端面。在压电陶瓷层12a表面的中心，形成例如圆形的一个振动电极14b，并形成字母T形的引导电极16b，引导电极16b从振动电极14b伸出到压电陶瓷体12的另一个端面。在压电陶瓷层12b表面的中心，形成例如圆形的一个振动电极14c，并形成字母T形的引导电极16c，引导电极16c从振动电极14c伸出到压电陶瓷体12的另一个端面。
一个外电极20a通过引线18a连接到引导电极16a，另一个外电极20b通过另一引线18b连接到引导电极16b和16c。
如上所述，本发明提供了主要包含SrBi2Nb2O9的压电陶瓷组合物，它具有改善的谐振频率温度依赖因子，为25或更小，并具有实用的机电系数kt，这种压电陶瓷组合物可用作例如压电陶瓷滤波器、压电陶瓷振荡器、压电陶瓷谐振器以及其它压电陶瓷器件的材料。本发明还提供了使用这种压电陶瓷组合物的压电陶瓷器件。
本发明领域的技术人员对其它的实施方案和变动是不难理解的，本发明不受上面所述具体细节的限制。

Claims (5)

1.一种压电陶瓷组合物，主要包含由式SrBi2Nb2O9表示的组分，并包含至少一种除构成主组分的Bi元素之外的至少一种选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的三价金属元素，相对于主组分中1摩尔Bi，其比例为大于0摩尔但等于或小于0.15摩尔。
2.如权利要求1所述的压电陶瓷组合物，其特征还在于所述压电陶瓷组合物主要包含式(Sr1-xMx)Bi2Nb2O9的组分，其中M是构成主组分的Bi元素之外的至少一种选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的三价金属元素，x大于0但等于或小于0.3。
3.如权利要求1所述的压电陶瓷组合物，其特征还在于所述压电陶瓷组合物主要包含式(Sr1-xM2x/3)Bi2Nb2O9的组分，其中M是构成主组分的Bi元素之外的至少一种选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的三价金属元素，x大于0但等于或小于0.45。
4.如权利要求1-3中任一权利要求所述的压电陶瓷组合物，其特征在于所述压电陶瓷组合物还包含锰，按MnCO3计，其含量大于0％重量，但等于或小于1.0％重量。
5.一种压电陶瓷器件，它包括：
由压电陶瓷组合物制成的压电陶瓷和在所述压电陶瓷上形成的电极，所述压电陶瓷组合物，主要包含由式SrBi2Nb2O9表示的组分，并包含至少一种除构成主组分的Bi元素之外的至少一种选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的三价金属元素，相对于主组分中1摩尔Bi，其比例为大于0摩尔但等于或小于0.15摩尔。
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