JPH10273362A - 圧電磁器 - Google Patents
圧電磁器Info
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- JPH10273362A JPH10273362A JP9094718A JP9471897A JPH10273362A JP H10273362 A JPH10273362 A JP H10273362A JP 9094718 A JP9094718 A JP 9094718A JP 9471897 A JP9471897 A JP 9471897A JP H10273362 A JPH10273362 A JP H10273362A
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- zirconate titanate
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 ＰｂＺｒＯ3 ，ＰｂＴｉＯ3 ，Ｐｂ（Ｍｎ
1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の三成分系固溶体よりなる、チタン
酸ジルコン酸鉛系圧電磁器について、各成分の組成比を
特定の範囲内に設定することにより、機械的品質係数が
大きくしかも縦振動の電気機械結合係数も高い値を有す
る圧電磁器を提供する。 【効果】 機械的品質係数は６０００以上、縦振動の電
気機械結合係数は０．３５以上であり、同様の組成物に
比較して特性が高く、なおかつ誘電損失も良好なので、
圧電磁器として使用する場合、特性値の選択範囲を広げ
ることが可能である。
1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の三成分系固溶体よりなる、チタン
酸ジルコン酸鉛系圧電磁器について、各成分の組成比を
特定の範囲内に設定することにより、機械的品質係数が
大きくしかも縦振動の電気機械結合係数も高い値を有す
る圧電磁器を提供する。 【効果】 機械的品質係数は６０００以上、縦振動の電
気機械結合係数は０．３５以上であり、同様の組成物に
比較して特性が高く、なおかつ誘電損失も良好なので、
圧電磁器として使用する場合、特性値の選択範囲を広げ
ることが可能である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はフィルタ、レゾネー
タなどの圧電セラミック素子に好適に用い得る、機械的
品質係数の高い圧電磁器に関する。
タなどの圧電セラミック素子に好適に用い得る、機械的
品質係数の高い圧電磁器に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、圧電磁器の応用分野は多岐に及ん
でおり、その使用の目的に応じて圧電磁器の特性が選択
される。たとえば、フィルタ、レゾネータなどの圧電セ
ラミック素子においては、機械的品質係数Ｑｍが高い圧
電磁器が望まれる。そして、素子の用途や要求使用に応
じた電気結合係数や比誘電率などの特性を得るために、
組成や製造条件を使い分けている。
でおり、その使用の目的に応じて圧電磁器の特性が選択
される。たとえば、フィルタ、レゾネータなどの圧電セ
ラミック素子においては、機械的品質係数Ｑｍが高い圧
電磁器が望まれる。そして、素子の用途や要求使用に応
じた電気結合係数や比誘電率などの特性を得るために、
組成や製造条件を使い分けている。
【０００３】このような圧電素子に用いられる磁器組成
としては、チタン酸ジルコン酸鉛を主成分とする圧電磁
器が一般的であり、Ｐｂの一部をＢａ，Ｓｒ，Ｃａなど
の２価元素で置換したものやＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3)Ｏ
3 などの第三成分を固溶させたものが数多く知られてい
る。そして、機械的品質係数を高める目的としてＭｎ，
Ｆｅ，Ｃｒなどの元素を添加させることが提案されたり
（米国特許第３２６８４５３号）、第三成分としてＰｂ
（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3)Ｏ3 などのＭｎを含む複合酸化物を
添加することが提案されている（特公昭４６−８５４９
号公報）。また、チタン酸ジルコン酸鉛系以外の材料で
高い機械的品質係数を有する圧電磁器として、たとえ
ば、特開平５−５８７２４号公報にはチタン酸鉛、チタ
ン酸ビスマス及びチタン酸カルシウムを基本構成成分と
する圧電磁器が提案されている。
としては、チタン酸ジルコン酸鉛を主成分とする圧電磁
器が一般的であり、Ｐｂの一部をＢａ，Ｓｒ，Ｃａなど
の２価元素で置換したものやＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3)Ｏ
3 などの第三成分を固溶させたものが数多く知られてい
る。そして、機械的品質係数を高める目的としてＭｎ，
Ｆｅ，Ｃｒなどの元素を添加させることが提案されたり
（米国特許第３２６８４５３号）、第三成分としてＰｂ
（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3)Ｏ3 などのＭｎを含む複合酸化物を
添加することが提案されている（特公昭４６−８５４９
号公報）。また、チタン酸ジルコン酸鉛系以外の材料で
高い機械的品質係数を有する圧電磁器として、たとえ
ば、特開平５−５８７２４号公報にはチタン酸鉛、チタ
ン酸ビスマス及びチタン酸カルシウムを基本構成成分と
する圧電磁器が提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上述した先行技術にお
いても、圧電磁器としての特性を向上させるべく、種々
の試みがなされてはいるものの、機械的品質係数の観点
から見た場合、その数値が５０００を超える磁器を得る
のは難しく、たとえその特性を得られたとしても、電気
機械結合係数の値が０．１〜０．２程度という低い数値
しか得られず、結果的に特性の選択範囲が制限されてし
まっていた。本発明は、チタン酸ジルコン酸鉛を主成分
とする圧電磁器において、機械的品質係数が従来の値よ
りも大きい６０００以上であるとともに、高い縦振動の
電気機械結合係数を有する圧電磁器を提供することを目
的とする。
いても、圧電磁器としての特性を向上させるべく、種々
の試みがなされてはいるものの、機械的品質係数の観点
から見た場合、その数値が５０００を超える磁器を得る
のは難しく、たとえその特性を得られたとしても、電気
機械結合係数の値が０．１〜０．２程度という低い数値
しか得られず、結果的に特性の選択範囲が制限されてし
まっていた。本発明は、チタン酸ジルコン酸鉛を主成分
とする圧電磁器において、機械的品質係数が従来の値よ
りも大きい６０００以上であるとともに、高い縦振動の
電気機械結合係数を有する圧電磁器を提供することを目
的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、ＰｂＺｒ
Ｏ3 ，ＰｂＴｉＯ3 ，Ｐｂ（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3の
三成分系固溶体よりなるチタン酸ジルコン酸鉛系圧電磁
器において、各成分の組成比を特定の範囲に設定するこ
とにより、機械的品質係数が大きくしかも高い縦振動の
電気機械結合係数を有する圧電磁器を見いだし、本発明
に到達した。本発明の圧電磁器を用いることにより、特
性値の選択範囲を広げることが可能である。
Ｏ3 ，ＰｂＴｉＯ3 ，Ｐｂ（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3の
三成分系固溶体よりなるチタン酸ジルコン酸鉛系圧電磁
器において、各成分の組成比を特定の範囲に設定するこ
とにより、機械的品質係数が大きくしかも高い縦振動の
電気機械結合係数を有する圧電磁器を見いだし、本発明
に到達した。本発明の圧電磁器を用いることにより、特
性値の選択範囲を広げることが可能である。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明は、磁器組成としてｘＰｂ
ＺｒＯ3 −ｙＰｂＴｉＯ3 −ｚＰｂ（Ｍｎ1/3 Ｓ
ｂ2/3 ）Ｏ3 で示される、三成分系固溶体組成よりなる
チタン酸ジルコン酸鉛系圧電磁器において、各化合物の
比率ｘ，ｙ，ｚ（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１．００）が、
三成分系固溶体を表す図上の各組成点、 Ａ（０．７８，０．１５，０．０７）， Ｂ（０．６７，０．２６，０．０７）， Ｃ（０．６１，０．２９，０．１０）， Ｄ（０．６１，０．２７，０．１２）， Ｅ（０．６８，０．２０，０．１２） をＡＢＣＤＥ順に結んで形成される組成範囲内にあるこ
とを特徴とする圧電磁器である。
ＺｒＯ3 −ｙＰｂＴｉＯ3 −ｚＰｂ（Ｍｎ1/3 Ｓ
ｂ2/3 ）Ｏ3 で示される、三成分系固溶体組成よりなる
チタン酸ジルコン酸鉛系圧電磁器において、各化合物の
比率ｘ，ｙ，ｚ（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１．００）が、
三成分系固溶体を表す図上の各組成点、 Ａ（０．７８，０．１５，０．０７）， Ｂ（０．６７，０．２６，０．０７）， Ｃ（０．６１，０．２９，０．１０）， Ｄ（０．６１，０．２７，０．１２）， Ｅ（０．６８，０．２０，０．１２） をＡＢＣＤＥ順に結んで形成される組成範囲内にあるこ
とを特徴とする圧電磁器である。
【０００７】上記組成範囲内にある圧電磁器は、６００
０以上の高い機械的品質係数を有するとともに、高い縦
振動の電気結合係数ならびに低い誘電損失特性を有して
おり、フィルタ、レゾネータなどの圧電セラミック素子
に好適に用い得る。
０以上の高い機械的品質係数を有するとともに、高い縦
振動の電気結合係数ならびに低い誘電損失特性を有して
おり、フィルタ、レゾネータなどの圧電セラミック素子
に好適に用い得る。
【０００８】上記の組成範囲について、Ｐｂ（Ｍｎ1/3
Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の比率が、０．０７〜０．１２の範囲に
ある場合、ＰｂＺｒＯ3 の組成比（ｘ）を上記範囲より
低くする〔すなわちＰｂＴｉＯ3 の組成比（ｙ）を高く
する〕と、機械的品質係数が低下するので好ましくな
い。逆に、ＰｂＺｒＯ3 の組成比（ｘ）を上記範囲より
高くすると、圧電性が低下してしまうので好ましくな
い。また、Ｐｂ（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ) の組成比（ｚ）が
０．０７未満では機械的品質係数が低下し、０．１２を
超えると焼結性が悪化して、結果的に電気機械結合係数
の低下や誘電損失の上昇を伴うので好ましくない。な
お、上記の磁器組成範囲内で、本発明で示した特性を損
なわない範囲内でならば、ペロブスカイト結晶構造のＡ
サイトを占有する成分元素とＢサイトを占有する成分元
素の比であるＡ／Ｂ比を変化させたり、ＭｎとＳｂの元
素比を変化させてもよい。
Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の比率が、０．０７〜０．１２の範囲に
ある場合、ＰｂＺｒＯ3 の組成比（ｘ）を上記範囲より
低くする〔すなわちＰｂＴｉＯ3 の組成比（ｙ）を高く
する〕と、機械的品質係数が低下するので好ましくな
い。逆に、ＰｂＺｒＯ3 の組成比（ｘ）を上記範囲より
高くすると、圧電性が低下してしまうので好ましくな
い。また、Ｐｂ（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ) の組成比（ｚ）が
０．０７未満では機械的品質係数が低下し、０．１２を
超えると焼結性が悪化して、結果的に電気機械結合係数
の低下や誘電損失の上昇を伴うので好ましくない。な
お、上記の磁器組成範囲内で、本発明で示した特性を損
なわない範囲内でならば、ペロブスカイト結晶構造のＡ
サイトを占有する成分元素とＢサイトを占有する成分元
素の比であるＡ／Ｂ比を変化させたり、ＭｎとＳｂの元
素比を変化させてもよい。
【０００９】本発明の圧電磁器の製造については、一般
的に慣用されている磁器製造方法が適用できる。原料と
しては、純度が９９％以上（水分を除く）の各成分元素
の酸化物または炭酸塩を使用する。たとえば、上記各成
分元素原料をあらかじめ必要量秤量し、ボールミル、媒
体攪拌ミルなどの手段により混合し、得られたスラリー
を乾燥する。乾燥させた粉体はその後、ペロブスカイト
結晶構造となるように７００〜９５０℃程度の温度で仮
焼する。仮焼温度が低いと各出発原料のペロブスカイト
結晶構造化への反応が十分に進まず、結果的に磁器焼結
後の収縮率が大きくなるので好ましくなく、逆に仮焼温
度が高すぎると仮焼粉が硬くなりすぎ、その後の粉砕が
困難となり好ましくない。仮焼粉は解砕後、ボールミ
ル、媒体攪拌ミルなどの手段により適当な粒度に粉砕
し、得られたスラリーにバインダーを添加混合し、造粒
後の顆粒を成形し、脱脂焼成して磁器を得る。得られた
磁器は、上下両面を研磨加工したのち、銀電極ペースト
の焼付などによって電極を形成する。その後、１００〜
１５０℃、２〜２．５ｋＶ／ｍｍの条件で分極処理を行
う。
的に慣用されている磁器製造方法が適用できる。原料と
しては、純度が９９％以上（水分を除く）の各成分元素
の酸化物または炭酸塩を使用する。たとえば、上記各成
分元素原料をあらかじめ必要量秤量し、ボールミル、媒
体攪拌ミルなどの手段により混合し、得られたスラリー
を乾燥する。乾燥させた粉体はその後、ペロブスカイト
結晶構造となるように７００〜９５０℃程度の温度で仮
焼する。仮焼温度が低いと各出発原料のペロブスカイト
結晶構造化への反応が十分に進まず、結果的に磁器焼結
後の収縮率が大きくなるので好ましくなく、逆に仮焼温
度が高すぎると仮焼粉が硬くなりすぎ、その後の粉砕が
困難となり好ましくない。仮焼粉は解砕後、ボールミ
ル、媒体攪拌ミルなどの手段により適当な粒度に粉砕
し、得られたスラリーにバインダーを添加混合し、造粒
後の顆粒を成形し、脱脂焼成して磁器を得る。得られた
磁器は、上下両面を研磨加工したのち、銀電極ペースト
の焼付などによって電極を形成する。その後、１００〜
１５０℃、２〜２．５ｋＶ／ｍｍの条件で分極処理を行
う。
【００１０】
【実施例】ｘＰｂＺｒＯ3 −ｙＰｂＴｉＯ3 −ｚＰｂ
（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の三成分系よりなるチタン酸
ジルコン酸鉛系圧電磁器の組成として、ｘ，ｙ，ｚが表
１に示す組成となるように、不純物含有量が１重量％以
下の、市販のＰｂ3 Ｏ4 ，ＴｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，Ｓｂ2
Ｏ3 及びＭｎＣＯ3 を、各々必要量秤量した。各試料に
おいて、これらのスラリー濃度がそれぞれ５０重量％と
なるようにイオン交換水を添加し、ウルトラビスコミル
（アイメックス社製、ＵＶＭ−２）を用いて混合した。
得られたスラリーを濾過、乾燥後、８５０℃で３時間仮
焼した。この仮焼粉に対して０．２重量％のポリカルボ
ン酸系分散剤とイオン交換水を添加し、スラリー濃度が
７０重量％のスラリーを調製した。このスラリーを上記
ウルトラビスコミルを用いて粉砕を行った。粉砕後のス
ラリーにバインダーとして、ポリビニルアルコールを同
粉に対して、１．０重量％となるように添加混合し、ス
プレードライヤーで噴霧乾燥した。得られた顆粒粉末
を、機械的品質係数Ｑｍの測定用には、直径２０ｍｍ、
厚み１．０ｍｍの円板型成形体を、縦振動の電気機械結
合係数ｋ33の測定用には、５ｍｍ角、長さ２０ｍｍの成
形体をそれぞれ成形した。これら成形体をマグネシア製
のるつぼ内に入れ、１２００℃で２時間焼成した。
（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 の三成分系よりなるチタン酸
ジルコン酸鉛系圧電磁器の組成として、ｘ，ｙ，ｚが表
１に示す組成となるように、不純物含有量が１重量％以
下の、市販のＰｂ3 Ｏ4 ，ＴｉＯ2 ，ＺｒＯ2 ，Ｓｂ2
Ｏ3 及びＭｎＣＯ3 を、各々必要量秤量した。各試料に
おいて、これらのスラリー濃度がそれぞれ５０重量％と
なるようにイオン交換水を添加し、ウルトラビスコミル
（アイメックス社製、ＵＶＭ−２）を用いて混合した。
得られたスラリーを濾過、乾燥後、８５０℃で３時間仮
焼した。この仮焼粉に対して０．２重量％のポリカルボ
ン酸系分散剤とイオン交換水を添加し、スラリー濃度が
７０重量％のスラリーを調製した。このスラリーを上記
ウルトラビスコミルを用いて粉砕を行った。粉砕後のス
ラリーにバインダーとして、ポリビニルアルコールを同
粉に対して、１．０重量％となるように添加混合し、ス
プレードライヤーで噴霧乾燥した。得られた顆粒粉末
を、機械的品質係数Ｑｍの測定用には、直径２０ｍｍ、
厚み１．０ｍｍの円板型成形体を、縦振動の電気機械結
合係数ｋ33の測定用には、５ｍｍ角、長さ２０ｍｍの成
形体をそれぞれ成形した。これら成形体をマグネシア製
のるつぼ内に入れ、１２００℃で２時間焼成した。
【００１１】ラップ研磨機（浜井産業社製、４ＢＴ）を
用い、Ｑｍ測定用磁器においては磁器の厚みが０．７ｍ
ｍとなるように、ｋ33測定用磁器においては４ｍｍ角、
長さ１５ｍｍの寸法となるように、焼成して得られた磁
器の両面をそれぞれ研磨、加工した。そして、研磨後の
各磁器の両面に銀電極（昭栄化学工業社製、Ｈ−４５１
０）を塗布後、７００℃で１０分間焼き付けた。次い
で、１２０℃のシリコーンオイル中で、２．５ｋＶ／ｍ
ｍの電圧を印加し分極を行った。分極後２４時間経過し
た後の圧電特性を、ネットワークアナライザー（日本ヒ
ューレット・パッカード社製、４１９４Ａ）を用いて共
振−反共振法により測定し、また、１ｋＨｚでの誘電特
性をＬＣＲメーター（日本ヒューレット・パッカード社
製、４２８４Ａ）を用いて測定した。
用い、Ｑｍ測定用磁器においては磁器の厚みが０．７ｍ
ｍとなるように、ｋ33測定用磁器においては４ｍｍ角、
長さ１５ｍｍの寸法となるように、焼成して得られた磁
器の両面をそれぞれ研磨、加工した。そして、研磨後の
各磁器の両面に銀電極（昭栄化学工業社製、Ｈ−４５１
０）を塗布後、７００℃で１０分間焼き付けた。次い
で、１２０℃のシリコーンオイル中で、２．５ｋＶ／ｍ
ｍの電圧を印加し分極を行った。分極後２４時間経過し
た後の圧電特性を、ネットワークアナライザー（日本ヒ
ューレット・パッカード社製、４１９４Ａ）を用いて共
振−反共振法により測定し、また、１ｋＨｚでの誘電特
性をＬＣＲメーター（日本ヒューレット・パッカード社
製、４２８４Ａ）を用いて測定した。
【００１２】得られた結果を表１にまとめて示す。な
お、表中の試料番号において※印があるものは、本発明
の磁器組成範囲外を測定した参考データである。 Ｑｍ：機械的品質係数 ｋ33：縦振動の電気結合係数 εT 33／ε0 ：比誘電率 tanδ：誘電損失
お、表中の試料番号において※印があるものは、本発明
の磁器組成範囲外を測定した参考データである。 Ｑｍ：機械的品質係数 ｋ33：縦振動の電気結合係数 εT 33／ε0 ：比誘電率 tanδ：誘電損失
【００１３】表１から明らかなように、本発明の圧電磁
器（試料番号２，３，４）は、６０００以上の高い機械
的品質係数を有するとともに、縦振動の電気機械結合係
数も０．３５以上という高い値を有している。
器（試料番号２，３，４）は、６０００以上の高い機械
的品質係数を有するとともに、縦振動の電気機械結合係
数も０．３５以上という高い値を有している。
【００１４】
【表１】
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の圧電磁器における三成分系の各組成点
を示した組成図。
を示した組成図。
【図２】図１の三成分系において、ＡＢＣＤＥの組成点
付近を拡大し、ＡＢＣＤＥ順に結んで形成される図形と
その範囲を示した図。
付近を拡大し、ＡＢＣＤＥ順に結んで形成される図形と
その範囲を示した図。
Claims (1)
- 【請求項１】 磁器組成としてｘＰｂＺｒＯ3 −ｙＰｂ
ＴｉＯ3 −ｚＰｂ（Ｍｎ1/3 Ｓｂ2/3 ）Ｏ3 で示され
る、三成分系固溶体組成よりなるチタン酸ジルコン酸鉛
系圧電磁器において、各化合物の比率ｘ，ｙ，ｚ（ただ
し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１．００）が、図２の組成点Ａ（０．
７８，０．１５，０．０７），Ｂ（０．６７，０．２
６，０．０７），Ｃ（０．６１，０．２９，０．１
０），Ｄ（０．６１，０．２７，０．１２），Ｅ（０．
６８，０．２０，０．１２）で囲まれた組成範囲内にあ
ることを特徴とする圧電磁器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9094718A JPH10273362A (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 圧電磁器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9094718A JPH10273362A (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 圧電磁器 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10273362A true JPH10273362A (ja) | 1998-10-13 |
Family
ID=14117920
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9094718A Pending JPH10273362A (ja) | 1997-03-27 | 1997-03-27 | 圧電磁器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10273362A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113860868A (zh) * | 2021-10-28 | 2021-12-31 | 江苏贝孚德通讯科技股份有限公司 | 一种高性能固溶体微波介质陶瓷材料及其制备方法 |
-
1997
- 1997-03-27 JP JP9094718A patent/JPH10273362A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113860868A (zh) * | 2021-10-28 | 2021-12-31 | 江苏贝孚德通讯科技股份有限公司 | 一种高性能固溶体微波介质陶瓷材料及其制备方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20050303 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20051215 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20060602 |