CN1809918A - 一种柔性电子器件的制造方法和柔性器件 - Google Patents

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Abstract

一个电子器件，如薄膜晶体管，限定在一个柔性基片上，其中该基片通过一个粘结层粘附到载体上并在限定了显像管之后脱离。这是例如由于UV辐射照射。提供了一个不透明涂层来保护任何的半导体材料。在施加晶体管层之前优选进行热处理以降低粘结层内的应力。

Description

一种柔性电子器件的制造方法和柔性器件
本发明涉及一种柔性电子器件的制造方法，其中所述柔性电子器件带有一个具有第一侧和相对的第二侧的基片和一个电子元件，在此方法中，基片通过粘结层粘附在透明的刚性载体上，由此在粘结层与基片之间产生第一结合和在粘结层与载体之间产生第二结合，在经过一些工艺步骤之后对所述粘结层进行照射以使基片从载体上分离，从而获得柔性器件。
本发明还涉及一种柔性电子器件，它包括一个具有第一侧和相对的第二侧的基片，并且在所述第二侧上带有一个电子元件。
由EP-A1256983中已知这种方法和器件。在此已知的方法中，使用了其中限定了晶体管的半导体基片。在所给出的具体实施例中，半导体基片是具有嵌入的绝缘体层的硅基片。在将基片通过粘结层粘附在一个临时载体上之后，将基片除去直到绝缘体层。随后可以涂覆一个聚酰亚胺涂层来保护晶体管。最后透过透明载体对粘结层进行照射，尚与其上的叠层一起残存的基片从载体上分离。
该已知方法的一个缺陷在于该方法依赖于半导体基片。使用这种基片不仅昂贵，而且还限制了可获得的电子器件尺寸。通常，硅晶片的直径为6或8英寸(15或20cm)，如果更大，则会更加昂贵。但是，尤其是对于显示器应用来说，更大的尺寸是期望的。
因此本发明的第一个目的就是提供一种在开始段中所述类型的方法，其中不要求使用硅基片。
本发明的第二个目的是提供一种可以用本发明的方法制造的柔性器件。
第一个目的的实现在于所述方法包括以下步骤：
-提供含有有机材料的基片；
-通过一个粘结层将基片用其第一侧粘附在一个透明的刚性载体上，由此产生一个具有粘结层与基片之间的第一结合和粘结层与载体之间的第二结合的载体、粘结层和基片的叠层，其中所述粘结层含有一种用于引发交联反应的引发剂；
-在基片的第二侧施加多个层，在所述层中限定薄膜电子元件；
-在粘结层内引发交联反应，由此改变第一和第二结合中至少一个的强度；和
-将基片从载体上分离，由此获得所述器件。
本发明的方法产生薄膜型电子元件，而不是现有技术的硅基电子元件。这些薄膜型电子元件只有在基片已经粘附在载体上之后才被限定。这对粘结层的特性施加了严格的限制条件；基片不仅必须是充分平的，而且还要求微米尺度的覆盖精度。这可以通过本发明来实现，其中基片的有机材料容许更好的相互作用，如氢键结合、基于范德华相互作用的结合和甚至化学键结合。交联可以进一步包括小分子聚合进入由交联形成的网。因此，所述反应使得用于与载体或基片的相互作用的结合变少，或者，某些结合被有选择性地增强。
在第一个实施方案中，反应的引发是通过加热发生的，所述反应导致粘结层与基片之间的第一结合变成化学键。对基片的这种结合导致了粘结层与基片网联在一起。之后，载体可以很容易地从粘结层上分离。此分离通常是由轻微加热实现的；但并不排除施行了一个额外的照射步骤来引发粘结层内部在载体一侧的交联。最后，据发现，粘结层的分离表面失去了其粘合力。这对于实际应用来说是一个很重要的优点，因为这意味着在进一步的组装中所得器件不会无缘无故地粘着在任意载体上。然后，将在升高的温度例如在50-120℃发生基片从载体上的分离。
在第二个实施方案中，反应的引发是通过照射从而引发交联反应而发生的。此交联反应更加集中，并最终增强了粘结层内部的连结。
使用其中粘结层基于丙烯酸酯且载体具有玻璃表面或类似玻璃的表面的体系获得了优良的结果。这种丙烯酸酯基粘合剂是带丙烯酸酯单体和优选带低聚物的多元酸的混合物。所述单体可以很好地扩散通过粘结层并存在于聚合链与基片之间，该单体使得可以获得均一的结合。载体上的玻璃层可以通过氢键与粘结层结合在一起。
因此，特别适合的是有机材料的基片，特别是聚合物片材，具有氮或氧基，特别是具有羧基(C＝0)。这些基团可以与丙烯酸酯基的粘结层发生许多化学相互作用和反应。
在采用照射的第二实施方案的一种优选改进中，薄膜元件的各层中有一层是半导体材料活性层，此活性层通过一个不透明涂层与粘结层隔开。通过此不透明涂层，可以有效地防止半导体材料活性层受UV辐射。
在另一个实施方案中，对载体和基片在叠合之后进行热处理，处理到不低于所要施加的任何层的操作温度并不高于粘结层的降解温度的温度。对于许多应用来说，粘结层的温度稳定性必须非常好；例如在经过几个加热和冷却步骤之后必须仍能保持原始尺寸，如对于制作图案和/或限定了薄膜元件的层的沉积是必需的。当然并不总是不需要任何额外的手段温度稳定性就足够好。此实施方案中的热处理就是这种额外的手段。由此，粘结层和基片的叠层会象其后会发生的那样膨胀或收缩。据发现通过这样一种热处理，粘结层获得了所需的温度稳定性，且各层可以以微米尺度或更小的覆盖精度施加。
所述热处理优选地在80-150℃下进行5-30分钟，更优选地在120-140℃下进行10-20分钟。所用温度越高，加热时间则越短。过度加热会导致引发剂的分解并从而引发聚合。
覆盖精度的必要性特别存在于所述电子元件为晶体管，更特别地为要用在显示器中的晶体管的情形。在这种晶体管中，栅极应当尽可能精确地覆盖沟道和源极及漏极。如果栅极被偏移向源极或在相反方向上偏移向漏极，则栅极与源极或漏极之间的寄生电容会升高。这影响了晶体管的性能和显示器质量。另一个负面效果是晶体管性能的偏差增大。如果栅极在其横向方向上偏移，则可能会导致漏电流，引起晶体管的失效。这个问题格外相关，因为随着粘结层和基片的无控制膨胀，在结构边缘处的覆盖将与在其中央处不同。相反，在载体只是在晶体管已经被限定之后才粘附在基片上的现有技术中这些严格条件不是必需的。
此外，基片的表面在施加任何功能层之前应当是平的，其中所述功能层的厚度通常在亚微米范围。因此可以在基片上施加一个整平层。但是，特别是当基片和粘结层被一起施加到载体上时，无论如何这不是必需的。另外，任何整平层都会使厚度增加从而造成柔韧性降低。
第一和第二结合之一的选择性削弱对于粘结层在分离时不会被扯开是必需的。这种选择性削弱通常发生在载体与粘结层的界面上，因为在该界面上辐射的强度最高。这样，在分离之后粘结层将粘附在基片上，并可被用作机械保护层。
所述选择性削弱可以通过各种手段来提高或调整，例如通过表面处理来强化第一结合和削弱第二结合。它的一种优选替代方案是粘结层中含有染料。所述染料会导致在载体与粘结层的界面附近能获得比粘结层与基片的界面附近更多的辐射。染料的一种优选实施方案是一种光敏组分。恰当的光敏组分的使用还具有其它优点，即它还会导致在粘结层内发生交联。通过这种交联，粘结层变得更硬，这与更小的粘着强度相一致。
粘结层中可以含有各种材料。它优选地含有用UV射线照射时会提高粘结层中的主要聚合物组分的玻璃化转变温度的活性添加剂。特别地，所述添加剂可以导致聚合物链之间交联，从而形成具有升高的玻璃化转变温度的聚合物网。在玻璃态时，粘结层的粘合强度被显著降低，从而使得可以轻易分离。玻璃化转变温度可以被提高到室温。粘结层的一种适合组合物本身从WO-A02/06413中已知。此文献记述了使用此组合物作为用于切割硅晶片的带子。在这里，与硅基片和与载体的相互作用相差很大。
优选地使用低分子的添加剂作为添加剂。一种优选的添加剂是(甲基)丙烯酸酯型的化合物。这种添加剂可以例如与任何丙烯酸一起使用。或者，所述添加剂可以以聚合物的形式存在。
优选地，粘结层的厚度在5-40μm的范围。这种有限的厚度能降低切变位移。从而，提高了各个层的对准，并可以获得在晶体管规格之内的各层覆盖精度。此外，如果分离之后粘结层粘附在基片上，则有限的层厚对于提供所需的柔韧性是很重要的。
活性层的保护手段特别是一个反射层。所述反射层可以存在于基片中。适合的反射层包括氮化硅和二氧化硅叠层以及金属膜。反射层可以是多个子层的叠层。反射层和照射粘结层的辐射波长可以相互地最优化。反射层的一个优点在于它会防止薄膜元件被氧和水被降解。反射层的另一个优点在于辐射剂量可以减少约50％。或者，或另外，功能层之一例如Au电极层用作保护层。
在一个有利实施方案中，薄膜电子元件是一种带有被沟道和金属栅极相互隔开的源极和漏极的薄膜晶体管，其中所述金属栅极通过栅电介质与所述沟道隔开，且其中所述金属栅极充当不透明涂层。这种薄膜晶体管具有所谓的底部栅极结构。所述栅极，优选地由金制成，在此将保护半导体材料不受用于化学改性粘结层或其中的部件的辐射的损害。
用在本发明的元件中的半导体材料可以是任何半导体材料，如非晶硅或多晶硅、硫化锌或其它无机半导体材料、包括碳在内的半导体材料的纳米结构体如纳米线和纳米管、以及有机半导体，在此还包括用于发光二极管的有机半导体材料。特别优选地在晶体管中使用有机半导体材料。由此可以制造一种不仅可弯曲，甚至可卷曲并能结合在纸中的器件。有机半导体材料为例如聚亚苯基亚乙烯、聚芴、低聚噻吩、并五苯、富勒烯、聚芳胺、聚噻吩、聚亚噻吩基亚乙烯，这些材料可以具有烷基、烷氧基、芳基、芳氧基侧链或其它侧链。此外，所述材料可以是共聚物和混合物，包括半导电的低聚物与非半导电单体的共聚物。
粘结层可以在将其与基片两者都层合到载体上之前配置在基片上。这是有益的，因为基片和粘结层的叠层将可以商购获得。但是，粘结层和基片必须能承受要求的工艺温度。因此优选地通过旋涂提供一个优化的粘结层。随后可以通过层合或通过旋涂提供基片。
用于施加进一步的层的工艺温度将决定热处理的温度。更高的温度例如对于烘烤光致抗蚀剂(如果有的话)、将前体材料转化成有机半导体材料(如果存在)、提供导电层、使半导体材料与电极产生电接触以及任何光电层来说都是必需的。所述光电层可以配置在晶体管上，优选在晶体管与光电层之间有一个保护层和/或整平层。要求的工艺温度通常在100-200℃。
辐射优选地是UV-光谱辐射，例如其波长为250-400nm。可以是低强度辐射，例如1-100mW/cm2，优选地5-40mW/cm2，以防对器件中的任何功能层有负面影响。
第二个目的是以一种包括带第一侧和相对的第二侧的基片的柔性电子器件实现的，其中在第一侧上提供有一个粘结层，所述粘结层具有一个基本无粘着强度的表面，且在第二侧上提供有一个薄膜电子元件。当第二结合被削弱，器件从载体上分离而粘结层粘附在基片上时，产生这种柔性电子器件。
所述电子元件优选地是晶体管。更优选地存在许多晶体管和一个光电层，从而构成显示器，其中至少一部分所述晶体管充当显示器的像素晶体管。由于电子元件的制造不局限于半导体晶片的尺寸，因此可以实现非常大的柔性显示器，其直径为12、15或20英寸。上述晶体管可以包含一种有机半导体材料，它使得可以制造可卷曲的显示器。
粘结层适合地包含一个聚合物网。如果存在某些化合物，所述聚合物网会由辐射产生。这是有利的，因为由此使粘结层以及从而使器件具有了一个多少更为刚性的表面。这样一种表面不易受机械损伤。
下面将参照附图对本发明的这些和其它方面做进一步解释，其中附图是纯图解性的，并非按比例绘制，且其中相同的代号指代相同或等效的部件，其中：
图1A-D是本发明方法的几个阶段的截面图。
图1A显示了一个透明的刚性载体20，它由厚度为1cm的玻璃制成。其表面以传统方式清洗得非常干净。图中还显示了一个具有第一侧11和第二侧12的基片1。基片1在其第二侧12上有一个粘结层15。基片1和粘结层15以卷的形式提供，并且本身可以从Ultron或Teijin(DT120B60型)商购。基片1中包含例如聚氯乙烯或聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯或聚酰亚胺，并且在一个实施例中厚度为120μm。粘结层15包含例如丙烯酸的一种共聚物且厚度为15μm。粘结层中存在作为增塑剂的间苯二甲酸二烷基酯。它进一步包含一种同时充当染料的光引发剂。光引发剂的适合例子包括二苯甲酮、4，4′-二(二甲氨基)二苯甲酮、2-乙基蒽醌和安息香醚。适合的光引发剂和适合的粘合剂本身由US5,455,142已知，在此将其引入作为参考。在基片1与粘结层15之间可以配置一个铝反射层，适合厚度为100-300nm。
图1B显示了粘结层15粘附到载体20上之后的载体20和基片1。由此，在粘结层15与载体20之间已经形成了第二结合。玻璃载体与一种含羟基的粘合剂如丙烯酸酯基粘合剂的组合是有利的，因为羟基可以与玻璃网很容易地形成结合。之前在粘结层15与基片1之间已经形成了第一结合。不过，第一结合的这种预先形成当然不是必需的。在此粘附之后，在130℃下进行热处理约10分钟，然后静静地冷却至室温。此后，对基片1进行氧化等离子体处理使其第一侧11变成亲水性的，之后提供一个适合的整平层，例如光致抗蚀剂层如SU8、HPR504或苯并环丁烯、SiLK、聚乙烯基苯酚。在该情况下，旋涂(3s/500rpm，27s/2000rpm)一种聚乙烯基苯酚(Polysciences Inc，cat6 527)和六甲氧基亚甲基三聚氰胺(来自Cyanamid的Cymel 300)在丙二醇甲醚醋酸酯(Aldrich)中的溶液，然后在加热板上于110℃干燥1分钟。在含5％v/v HCl的氮气氛中于125℃交联5分钟，提供一个1.5微米厚的交联的聚乙烯基苯酚膜。
图1C显示了已经提供了电子元件功能层之后的结果。在这里，电子元件是晶体管，其被用作用驱动显示器的像素晶体管。一种适合的光电层是含微胶囊的电泳层，其本身例如从US6,262,833中已知。显示器中包括许多像素和像素电极，例如400个，并排列成矩阵以根据有源矩阵原理对其进行驱动，如从WO02/71137中已知的那样。
晶体管包括一个源极21和一个漏极22，这两个极通过沟道23相互地隔开并被限定在导电材料2的第一电极层内。源极21与像素电极29相连。在基片1的这一面11也存在一个导电材料的第二电极层3。在此第二电极层3内已经限定了一个栅极24。此栅极24在第一电极层2上的垂直投影显示与沟道23显著重合。此外还存在一个绝缘材料的中间层4和一个含半导体材料的活性层5。
所述层2、3、4和5按第二电极层3、中间层4、第一电极层2和活性层5的顺序存在于基片1上。第二电极层3中含有Au并已经以传统的方式用光敏抗蚀剂材料以光刻法制成图案。在辐射之后，光致抗蚀剂材料被加热到约120℃并随后经湿化学刻蚀。在第二电极层3与中间层4之间可以施加一个CH3-(CH2)15-SH的单层(未示出)，以防在中间层4内存在针孔。中间层4含有一种可以被光化学方法结构化的有机电解质，例如苯并环丁烯、聚酰亚胺、聚乙烯基苯酚或一种光致抗蚀剂，在这种情况下是可商购的光致抗蚀剂材料HPR504。其厚度约为200-500nm，并具有接触孔以提供从第一电极层2到第二电极层3的垂直互连。在此例中第一电极层2中含有金，并通过溅射提供和以传统的方式用光刻法结构化。或者，它可以包含一种聚合物导体，如聚(3，4-亚乙基)二氧噻吩(PEDOT)与一种多元酸。这种聚合物导体可以通过加入一种光引发剂来结构化，如WO-A 01/20691中所述，但仍保持其电导率。第一或第二电极层2、3进一步包含用于外接触的触点(未示出)以及互连线路。活性层5含有并五苯和聚苯乙烯(99-1重量％)，其中聚苯乙烯充当载体材料。并五苯是由带四氯环己二烯离去基团的前体并五苯在作为活性层施加在基片上之后转化来的。所述转化在180℃进行三分钟。在活性层5上有一个电绝缘材料的保护层6以及光致抗蚀剂7。层5、6和7形成叠层，并都被提供有同一图案。
此后，提供一个光电层8。此层可以通过印刷或涂覆来提供。它包含一个对比基质相，优选地是一个做成胶囊的电泳相，并进一步可从US 6,262,833中已知。它还包含一个聚合物粘结相。这种粘结相优选地是水溶性的并选自多糖、聚乙烯醇、聚丙烯酸羟烷基酯、聚丙烯酸酯、聚酯和聚碳酸酯。在施加该层之后，在60-80℃干燥该层约30分钟。在光电层8上提供一个第三电极层9。该第三电极层包含透明电极并由氧化铟锡制造，或优选地由一种聚合物导体如PEDOT制造。
图1D显示了载体20已经从基片1上分离之后生成的柔性器件10。在此，用250-400nm的UV射线透过基片以10mW/cm2的强度对粘结层15照射30分钟。由于第二电极层3充当保护层，所以未发现对活性层5有何负面影响。在意味着估计会导致交联的照射之后，粘结层15基本上失去了其粘着强度。
实施例1
制备一种基于乳酸乙酯的粘结剂，其中存在20wt％的聚(醋酸乙烯酯-共-巴豆酸)、30wt％的二季戊四醇五/六丙烯酸酯、4.5wt％的丙烯酸-2-羟乙酯、0.3wt％的Irgacure 651。将此粘结剂旋涂在玻璃基片上(3s 500rpm+30s 1000rpm)并在加热板上于90℃干燥3分钟。将叠层在对流加热炉中加热到200℃，并随后缓慢冷却到100℃。之后，在室温下层压一个30μm的聚酰亚胺箔。如上面参照附图1C所述，在此之后施加各种层以获得晶体管。在第一和第二电极层2、3内使用了金。第一和第二金层的失准在规格要求之内(＜2.5μm)。随后，可以通过透过玻璃基片照射粘结剂(照射量为300mJ/cm2 @ 365nm)降低粘结剂的粘着强度。然后将晶体管叠层从下面的玻璃基片上移开。
实施例2
制备一种基于20％的聚(醋酸乙烯酯-共-巴豆酸)(I)、30％的二季戊四醇五/六丙烯酸酯(II)、4.5％的丙烯酸-2-羟乙酯(III)、0.3％的光化学引发剂Irgacure 651(IV)和55.2％的乳酸乙酯的混合物的粘结剂。各个成分的分子式如下。所述百分比为重量百分比。将此粘结剂旋涂在玻璃基片上(3s 500rpm+30s 1000rpm)并在加热板上于90℃干燥3分钟。将叠层在对流加热炉中加热到200℃，并随后缓慢冷却到100℃。之后，在室温下层压一个30μm的聚酰亚胺箔。如上面参照附图1C所述，在此之后施加各种层以获得晶体管。在第一和第二电极层2、3内使用了金。第一和第二金层的失准在规格要求之内(＜2.5μm)。随后，将叠层在加热板上加热到至少60℃或60-100℃范围内的另一温度。然后将晶体管叠层从下面的玻璃基片上移去，粘结层被留在箔上。

Claims (14)

1.一种制造柔性电子器件的方法，其中所述柔性电子器件带有一个具有第一侧和相对的第二侧的基片和一个电子元件，该方法包括如下步骤：
-提供含有有机材料的基片；
-通过一个粘结层将基片用其第一侧粘附在一个透明刚性载体上，由此产生一个具有粘结层与基片之间的第一结合和粘结层与载体之间的第二结合的载体、粘结层和基片的叠层，其中所述粘结层含有一种用于引发交联反应的引发剂；
-在基片的第二侧施加多个层，在所述层中限定所述薄膜电子元件；
-在粘结层内引发交联反应，由此改变第一和第二结合中至少一个的强度；和
-将基片从载体上分离，由此获得所述器件。
2.权利要求1的方法，其中反应的引发是通过加热发生的，所述反应导致粘结层与基片之间的第一结合变成化学键。
3.权利要求1的方法，其中反应的引发是通过照射从而引发交联反应而发生的。
4.权利要求3的方法，特征在于其中一个层是半导体材料活性层，此活性层通过一个不透明涂层与粘结层隔开。
5.权利要求3的方法，其中在载体和基片层合之后对它们进行了热处理，在热处理中温度升至不低于所要施加的任何层的工艺温度且不高于粘结层的降解温度的温度。
6.权利要求1、2或3的方法，其中粘结层中包含在聚合反应或交联反应中被结合在一起的丙烯酸酯基和酸基。
7.权利要求1的方法，其中载体包括一个玻璃表面或类似玻璃材料的表面。
8.权利要求1或3的方法，其中粘结层中包含至少一种染料。
9.权利要求3的方法，其中粘结层中包含一种主要聚合物组分和一种对UV敏感的活性添加剂，其中所述活性添加剂在用UV射线照射后会提高所述聚合物组分的玻璃化转变温度。
10.权利要求1的方法，其中薄膜电子元件是一种带有被沟道和金属栅极相互隔开的源极和漏极的薄膜晶体管，其中所述金属栅极通过栅电介质与所述沟道隔开，且其中所述金属栅极充当所述不透明涂层。
11.一种包括带第一侧和相对的第二侧的基片的柔性电子器件，其中在第一侧上带有一个粘结层，该粘结层具有一个基本无粘着强度的表面，且在第二侧上带有一个薄膜电子元件。
12.权利要求11的柔性电子器件，其中电子器件是晶体管。
13.权利要求12的柔性电子器件，其中晶体管中包含一种有机半导体材料。
14.权利要求12或13的柔性电子器件，其中存在许多晶体管和一个光电层，由其构成一个显示器，其中至少一部分所述晶体管充当显示器的像素晶体管。
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