CN108472831A - Frp前体、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板、半导体封装体及它们的制造方法 - Google Patents

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plywood
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登坂祐治
齐藤猛
中村幸雄
佐佐木亮太
清水浩
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明提供：FRP前体、以及含有该FRP前体的层叠板、在该层叠板上具有金属箔的覆金属层叠板、在该覆金属层叠板上形成有电路图案的印刷布线板、包含该印刷布线板的半导体封装体、以及它们的制造方法，关于所述FRP前体，即使在金属箔的厚度为40μm以下时，也能提供表面波纹度小且光点少的覆金属层叠板。该FRP前体是在其两面中表面波纹度为12μm以下的FRP前体。

Description

FRP前体、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板、半导体封装体 及它们的制造方法
技术领域
本发明涉及FRP前体、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板、半导体封装体及它们的制造方法。
背景技术
FRP(纤维强化塑料)是将纤维等弹性模量高的材料作为骨料、将该骨料加入到塑料之类的母材(基体)中来提高强度的复合材料，是发挥耐候性、耐热性、耐化学试剂性及轻质性，廉价且轻质，具有高耐久性的复合材料。该FRP由于具有造型性及高强度，因此在住宅设备、船舶、车辆及航空器等的结构材料、以及发挥绝缘性而在电子设备等广泛的领域中使用。作为电子设备中所利用的FRP，可列举预浸渍体，固化前的预浸渍体也有时特别地称为FRP前体。
日常生活中使用的电子设备的电子部件的一部分也使用FRP前体来制造。从使用上的便利性的观点等出发，要求该电子部件进一步轻质化及小型化。电子部件中使用的印刷布线板中，也在薄型化及小型化，正在推进布线图案的细密化及绝缘层厚度的薄型化，因此，绝缘层内的玻璃布也日益减薄，此外铜箔也日益减薄。
然而，作为目前的印刷布线板的制造方法，主流方法为：在热板之间用盖板夹持预浸渍体和铜箔、以及根据需要的内层芯基板，加压加热而进行层叠，制成将铜箔配置在最外层的覆铜层叠板，通过减成法工艺进行电路加工及电路连接，由此制成印刷布线板。以往并未关注由热固化性树脂组合物和增强基材得到的预浸渍体的表面，而是以原本的状态对其进行层叠，但由于层叠时被压制而变得平坦，所以没有什么问题。因此，并不进行降低预浸渍体的表面波纹度等被认为多余的处置(例如，参照专利文献1)。其原因还由于，以往的铜箔厚度充分，铜箔的机械强度高。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2004-342871号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，随着铜箔的薄膜化的需要，近年产生了需要使用厚度为40μm以下的铜箔的情况，研究表明，在这种情况下，如果实施上述的以往的印刷布线板的制造方法，则有产生光点的倾向。
究其原因，是由于预浸渍体用玻璃布等增强基材进行了强化，因此来自该增强基材的凹凸给预浸渍体的表面造成了少量的凹凸(表面波纹度)。该凹凸(表面波纹度)在铜箔的厚度充分时对铜箔不会造成任何影响，但是，在铜箔的厚度为40μm以下时，铜箔的机械强度下降，因此铜箔会追随该凹凸(表面波纹度)，推测这很可能是光点的产生原因。
另外，当在以往的方法中对铜箔进行加压加热时，如果预浸渍体的表面凹凸大则存在如下问题：该凹凸部抵在铜箔的粘接面、或者在铜箔表面产生挤压痕迹，甚至有刺破铜箔的可能性。
需要说明的是，有如下方法：在进行层叠时，在达到预浸渍体中的热固化性树脂软化的温度之前不施加压力、在软化之后加压的层叠方法，即将加热加压工序分成两个阶段来进行的方法。但是，就该方法而言，为了在软化温度下暂时进行保持而层叠时的时间变长，成为阻碍生产率的原因。另外，即使利用该方法，软化了的热固化性树脂也会追随玻璃布，因此预浸渍体表面的凹凸(表面波纹度)仍然残留，不能充分抑制光点的产生。
本发明鉴于这种情况，其技术问题在于，提供一种FRP前体、以及含有该FRP前体的层叠板、在该层叠板上具有金属箔的覆金属层叠板、在该覆金属层叠板上形成有电路图案的印刷布线板、包含该印刷布线板的半导体封装体、以及它们的制造方法，所述FRP前体即使在金属箔的厚度为40μm以下时，也能提供表面波纹度小且光点少的覆金属层叠板。
用于解决问题的手段
本发明人们为了解决上述技术问题进行了深入研究，结果发现，如果是规定的表面波纹度以下的FRP前体则能够解决上述问题，至此完成了本发明。本发明是基于相关见解而完成的。
本发明涉及下述[1]～[13]。
[1]一种FRP前体，在其两面中，表面波纹度为12μm以下。
[2]根据上述[1]所述的FRP前体，其中，上述表面波纹度为10μm以下。
[3]一种层叠板，其含有上述[1]或[2]所述的FRP前体。
[4]一种覆金属层叠板，其中，在上述[3]所述的层叠板上具有金属箔。
[5]根据上述[4]所述的覆金属层叠板，其中，上述金属箔的厚度为40μm以下。
[6]根据上述[4]或[5]所述的覆金属层叠板，其中，上述金属箔为铜箔。
[7]一种印刷布线板，其在上述[4]～[6]中任一项所述的覆金属层叠板上形成有电路图案。
[8]一种半导体封装体，其包含上述[7]所述的印刷布线板。
[9]一种上述[1]所述的FRP前体的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序。
[10]一种层叠板的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；及
(2)将2枚以上的上述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序。
[11]一种覆金属层叠板的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；
(2)将2枚以上的上述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序；
及
(3)在上述工序(2)中得到的层叠板上设置金属箔的工序。
[12]根据上述[11]所述的覆金属层叠板的制造方法，其中，上述金属箔的厚度为40μm以下。
[13]根据上述[11]或[12]所述的覆金属层叠板的制造方法，其中，上述金属箔为铜箔。
发明效果
根据本发明，即使金属箔的厚度为40μm以下时，也能够抑制覆金属层叠板的金属箔产生光点。因此，金属箔表面产生挤压痕迹、或者金属箔破裂的可能性小。此外，不需要将制造层叠板时的加热加压工序分成两个阶段，层叠条件在工业上有利。
附图说明
图1(a)是示出本发明的覆金属层叠板的制造方法中的、刚要层叠之前的状态的示意图。图1(b)是示出本发明的覆金属层叠板的制造方法中的、层叠后的状态的示意图。
图2(c)是示出以往的覆金属层叠板的制造方法中的、刚要层叠之前的状态的示意图。图2(d)是示出以往的覆金属层叠板的制造方法中的、层叠后的状态的示意图。
具体实施方式
[FRP前体]
FRP(Fiber Reinforced Plastics：纤维强化塑料)是将纤维等弹性模量高的材料作为骨料、将该骨料加入到塑料之类的母材(基体)中来提高强度的复合材料。FRP能够在住宅设备、船舶、车辆及航空器等结构材料以及电子设备等广泛的领域中使用。作为电子设备中所利用的FRP，可列举印刷布线板用的含有预浸渍体的层叠板等。在此，作为印刷布线板用的FRP前体，可列举预浸渍体。
本发明的FRP前体，在其两面中，表面波纹度为12μm以下。该表面波纹度可以基于ISO 4287(1997年)而由波纹度曲线得到。作为ISO 4287(1997年)的替代，也可以利用JIS B0601(2001年)。关于波纹度曲线，可以参照JIS B 0601(2001年)的3.1.7。本发明中的表面波纹度为使用表面粗糙度测定器的“Surfiest SV-3200”(株式会社三丰制)测定出的表面波纹度(也称为波纹度参数。)。另外，在没有特别声明时，表面波纹度为FRP前体的“两面”的表面波纹度，例如，一面的表面波纹度为12μm以下但另一面的表面波纹度超过了12μm的FRP前体不包含在本发明中。
本发明的FRP前体的表面波纹度优选为10μm以下，更优选9μm以下。对下限值没有特别限制，可以为2μm，也可以为4μm，也可以为5μm，也可以为6μm。
由于是表面波纹度为12μm以下的FRP前体，因此即使后述的覆金属层叠板的金属箔的厚度为40μm以下，也能够抑制覆金属层叠板的金属箔产生光点。另外，金属箔表面产生挤压痕迹或金属箔破裂的可能性小。
还获知：在覆金属层叠板的金属箔的厚度薄至40μm以下的情况下，如果表面波纹度不在上述范围则金属箔弯曲、遮盖性(日文：テント性)下降。这是当金属箔足够厚时、由于机械强度高而不会发生的现象。推测是否是：通过将表面波纹度设为12μm以下，从而与金属箔的接触点彼此的距离变短，提高金属箔的遮盖性，其结果是金属箔的表面波纹度下降，光点的数量减少。在此，金属箔的遮盖性是指当以几个支点来支承金属箔时，金属箔保持平坦状态的性质，金属箔的遮盖性高意味着金属箔不弯曲、而是保持平坦状态的性质高。
此外，若为本发明的FRP前体，则不需要将后述的制造层叠板时的加热加压工序分成两个阶段，层叠条件在工业上有利。
使用图1及图2对该现象进行说明。图1的(a)是示出本发明的覆金属层叠板的制造方法中的、刚要层叠之前的状态的示意图。在图1的(a)中，使用了经过处理而使FRP前体(预浸渍体)的表面波纹度达到12μm以下的FRP前体，相当于本发明。另一方面，图2的(c)是示出以往的覆金属层叠板的制造方法中的、刚要层叠之前的状态的示意图。在图2的(c)中，FRP前体(预浸渍体)直接使用了按照以往方法制作的FRP前体，因此FRP前体(预浸渍体)的表面有若干凹凸，为比较用的示意图。需要说明的是，任一者中，均使用了厚度为12μm的薄的金属箔。
对这些进行加热加压而制造覆金属层叠板，结果分别为图1的(b)、图2的(d)。在图1的(b)中，金属箔的表面波纹度小，也没有产生光点。另一方面，在图2的(d)中，认为金属箔追随FRP前体(预浸渍体)的凹凸，结果容易产生光点。
[FRP前体的制造方法]
本发明的FRP前体(以下，FRP前体也可以换称为“预浸渍体”。)可以通过下述的FRP前体的制造方法来制造，该FRP前体的制造方法具有：(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序[以下称为工序(1)。]。
工序(1)中使用的、表面波纹度降低到12μm以下之前的FRP前体可以按照以往的方法来制造。例如，如果是预浸渍体、如果是后述的按照通常的预浸渍体的制造方法而制造的预浸渍体，则相当于表面波纹度超过12μm的预浸渍体。
接下来，作为使表面波纹度降低至12μm以下的方法，没有特别限制，可以采用本领域技术人员所能想到的全部方法，可列举例如(i)从上下方向夹住FRP前体，用真空层压装置等进行加热加压的方法；(ii)在FRP前体的两面层压热固化性树脂膜的方法；等。
在方法(i)中，通过将FRP前体夹于脱模膜，然后对其进行加热加压，从而使FRP前体的表面波纹度降低至12μm以下。作为脱模膜，可列举：聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、双轴拉伸聚丙烯(OPP)、聚乙烯、聚氟乙烯(日文：ポリビニルフルオレート)、聚酰亚胺等有机膜；铜、铝及这些金属的合金的膜、或者用脱模剂对这些有机膜或金属膜的表面进行了脱模处理的膜等。
在上述方法(i)中，对加热加压条件没有特别限制，在本领域技术人员通常采用的范围内来设定即可。具体而言，作为加热温度，优选为80～180℃，更优选为100～150℃。另外，作为对夹于脱模膜的FRP前体进行加压时的载荷压力，优选为0.1～5MPa，更优选为0.1～2MPa。作为加热的时间，在加压前优选为5～60秒，更优选5～40秒，在对上述FRP前体加压的同时则优选为10～60秒、更优选15～45秒。
需要说明的是，方法(i)优选在真空下实施。真空度优选为-80kPa(G)以下，更优选为-90kPa(G)以下。
在上述方法(ii)中，作为热固化性树脂膜，没有特别限定，可以使用利用后述的热固化性树脂组合物而形成的膜。更具体而言，可以使用通过将后述的热固化性树脂组合物干燥、除去有机溶剂、并且使热固化性树脂组合物半固化而形成的膜。
热固化性树脂膜的厚度(热固化性树脂部位的厚度)优选为3～50μm，更优选为3～30μm，进一步优选为3～15μm，特别优选为3～10μm。
除了上述方法(i)及(ii)以外，还可以采用：将热固化性树脂组合物涂布于脱模膜、除去不需要的有机溶剂后使其热固化而膜化、加热层压在玻璃布上而同时进行FRP前体的制作和表面波纹度的降低的方法等。
以下，对于作为FRP前体之一的预浸渍体进行具体说明。
[预浸渍体]
预浸渍体为含有增强基材和热固化性树脂组合物而成者。作为预浸渍体的增强基材，可以使用各种电绝缘材料用层叠板所使用的周知的增强基材。作为增强基材的材质，可列举：纸、棉绒之类的天然纤维；玻璃纤维及石棉等无机物纤维；芳族聚酰胺、聚酰亚胺、聚乙烯醇、聚酯、四氟乙烯及丙烯腈系纤维等有机纤维；它们的混合物等。这些中，从阻燃性的观点出发优选玻璃纤维。作为玻璃纤维基材，可列举：使用E玻璃、C玻璃、D玻璃、S玻璃等的织布、或用有机粘合剂将短纤维粘接而得的玻璃织布；将玻璃纤维和纤维素纤维混织(日文：混沙)而得的玻璃纤维基材等。更优选为使用E玻璃的玻璃织布。
这些增强基材具有织布、无纺布、粗纱、短切毡或表面毡等的形状。需要说明的是，材质及形状可根据作为目标的成型物的用途、性能来选择，可以单独使用1种，也可以根据需要将2种以上材质及形状组合。
预浸渍体例如可以如下制造：使热固化性树脂组合物浸渗或涂敷于增强基材，通过有机溶剂的除去及热固化等使其半固化(乙阶化)，从而制造。关于使其半固化(乙阶化)时的加热温度，由于有机溶剂的除去也同时进行，因此为有机溶剂的除去效率良好的有机溶剂的沸点以上的温度，即优选为80～200℃，更优选140～180℃。需要说明的是，在本发明中，将半固化(乙阶化)而得到的预浸渍体视为未固化的预浸渍体，将丙阶化的预浸渍体视为固化后的预浸渍体。
〔热固化性树脂组合物〕
热固化性树脂组合物至少含有热固化性树脂。除了该热固化性树脂以外，还可以列举根据需要的固化剂、固化促进剂、无机填充材料、有机填充材料、偶联剂、流平剂、抗氧化剂、阻燃剂、阻燃助剂、摇变性(日文：摇性)赋予剂、增粘剂、触变性(日文：テキソ性)赋予剂、挠性材料、表面活性剂、光聚合引发剂等，优选含有选自这些中的至少1种。
以下依次对热固化性树脂组合物所含有的各成分进行说明。
(热固化性树脂)
作为热固化性树脂，可列举：环氧树脂、酚醛树脂、不饱和酰亚胺树脂、氰酸酯树脂、异氰酸酯树脂、苯并噁嗪树脂、氧杂环丁烷树脂、氨基树脂、不饱和聚酯树脂、烯丙基树脂、二环戊二烯树脂、有机硅树脂、三嗪树脂、三聚氰胺树脂等。另外，不特别限制于这些，可以使用公知的热固化性树脂。这些既可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。这些中，从成型性及电绝缘性的观点出发，优选环氧树脂。
作为环氧树脂，可列举：甲酚酚醛型环氧树脂、苯酚酚醛型环氧树脂、萘酚酚醛型环氧树脂、芳烷基酚醛型环氧树脂、联苯酚醛型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚T型环氧树脂、双酚Z型环氧树脂、四溴双酚A型环氧树脂、联苯型环氧树脂、四甲基联苯型环氧树脂、三苯基型环氧树脂、四苯基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、萘二酚芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、芴型环氧树脂、具有二环戊二烯骨架的环氧树脂、骨架中具有烯属不饱和基团的环氧树脂、脂环式型环氧树脂等。环氧树脂可以单独使用1种，从绝缘可靠性及耐热性的观点出发，也可以并用2种以上。
作为环氧树脂的市售品，可列举：作为甲酚酚醛型环氧树脂的“EPICLON(注册商标)N-660”(DIC株式会社制)、作为双酚A型环氧树脂的“EPICLON(注册商标)840S”(DIC株式会社制)、“jER828EL”、“YL980”(以上为三菱化学株式会社制)等。
在此，作为环氧树脂，不作特别限制，但从赋予柔软性的观点出发，可以是在1分子中具有2个以上的环氧基、并且在主链中具有亚烷基的碳数为3以上的亚烷基二醇来源的结构单元的环氧树脂。另外，从进一步提高柔软性的观点出发，亚烷基的碳数为3以上的亚烷基二醇来源的结构单元可以2个以上连续并重复。
作为亚烷基的碳数为3以上的亚烷基二醇，优选亚烷基的碳数为4以上的亚烷基二醇。对亚烷基的碳数的上限不作特别限定，优选为15以下，更优选为10以下，进一步优选为8以下。
另外，作为环氧树脂，从阻燃性的观点出发，也可以使用卤代环氧树脂。
(固化剂)
作为固化剂，在热固化性树脂为环氧树脂时，可列举：酚系固化剂、氰酸酯系固化剂、酸酐系固化剂、胺系固化剂、含活性酯基的化合物等环氧树脂用固化剂等。需要说明的是，在热固化性树脂为环氧树脂以外的树脂时，可以使用作为该热固化性树脂用的固化剂而公知物质。固化剂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
作为上述酚系固化剂，不作特别限制，可优选列举：甲酚酚醛型固化剂、联苯型固化剂、苯酚酚醛型固化剂、萘醚型固化剂、含三嗪骨架的酚系固化剂等。
作为酚系固化剂的市售品，可列举：KA-1160、KA-1163、KA-1165(均为DIC株式会社制)等甲酚酚醛型固化剂；MEH-7700、MEH-7810、MEH-7851(均为明和化成株式会社制)等联苯型固化剂；Phenolite(注册商标)TD2090(DIC株式会社制)等苯酚酚醛型固化剂；EXB-6000(DIC株式会社制)等萘醚型固化剂；LA3018、LA7052、LA7054、LA1356(均为DIC株式会社制)等含三嗪骨架的酚系固化剂等。
作为上述氰酸酯系固化剂，不作特别限定，可列举：双酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯(低聚(3-亚甲基-1，5-亚苯基氰酸酯)、4，4’-亚甲基双(2，6-二甲基苯基氰酸酯)、4，4’-亚乙基二苯基二氰酸酯、六氟双酚A二氰酸酯、2，2-双(4-氰酸酯)苯基丙烷、1，1-双(4-氰酸酯苯基甲烷)、双(4-氰酸酯-3，5-二甲基苯基)甲烷、1，3-双(4-氰酸酯苯基-1-(甲基亚乙基))苯、双(4-氰酸酯苯基)硫醚、双(4-氰酸酯苯基)醚等。
作为上述酸酐系固化剂，不作特别限定，可列举：邻苯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、氢化甲基纳迪克酸酐、三烷基四氢邻苯二甲酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、5-(2，5-二氧代四氢-3-呋喃基)-3-甲基-3-环己烯-1，2-二羧酸酐、偏苯三酸酐、均苯四酸酐等。
作为上述胺系固化剂，不作特别限定，可列举：三亚乙基四胺、四亚乙基五胺、二乙基氨基丙基胺等脂肪族胺；间苯二胺、4，4’-二氨基二苯基甲烷等芳香族胺等。
另外，作为固化剂，还可以使用脲树脂等。
当热固化性树脂组合物含有固化剂时，其含量相对于热固化性树脂100质量份优选为20～150质量份，更优选为20～100质量份，进一步优选为40～100质量份。
需要说明的是，当热固化性树脂组合物含有固化剂时，其含量可以用官能团当量来表示，另外，优选如此表示。具体而言，优选按照符合(热固化性树脂的质量/官能团当量)(固化剂的质量/能够与热固化性树脂反应的官能团当量)×常数C的方式来含有固化剂。常数C根据固化剂的官能团的种类而改变，在该官能团为酚式羟基时优选为0.8～1.2，在为氨基时优选为0.2～0.4，在为活性酯基时优选为0.3～0.6。
在热固化性树脂为环氧树脂时，上述式子变为(环氧树脂的质量/环氧基当量)(固化剂的质量/能够与环氧基反应的官能团当量)×常数C。
(固化促进剂)
作为固化促进剂，可以使用用于上述热固化性树脂的固化的通常的固化促进剂。例如，在热固化性树脂为环氧树脂时，作为固化促进剂，可列举：咪唑化合物及其衍生物；磷系化合物；叔胺化合物；季铵化合物等。从促进固化反应的观点出发，优选咪唑化合物及其衍生物。
作为咪唑化合物及其衍生物的具体例子，可列举：2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、2-苯基咪唑、1，2-二甲基咪唑、2-乙基-1-甲基咪唑、1，2-二乙基咪唑、1-乙基-2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、4-乙基-2-甲基咪唑、1-异丁基-2-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4，5-二羟甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟甲基咪唑、2，3-二氢-1H-吡咯并[1，2-a]苯并咪唑、2，4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]乙基均三嗪、2，4-二氨基-6-[2’-十一烷基咪唑基-(1’)]乙基均三嗪、2，4-二氨基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]乙基均三嗪等咪唑化合物；1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸盐等的、上述咪唑化合物与偏苯三酸的盐；上述咪唑化合物与异氰脲酸的盐；上述咪唑化合物与氢溴酸的盐等。咪唑化合物可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
当热固化性树脂组合物含有固化促进剂时。其含量相对于热固化性树脂100质量份优选为0.1～20质量份，更优选为0.1～10质量份，进一步优选为0.5～6质量份。
(无机填充材料)
通过无机填充材料，能够降低热膨胀率及提高涂膜强度。
作为无机填充材料，可列举：二氧化硅、氧化铝、硫酸钡、滑石、云母、高岭土、勃姆石、氧化铍、钛酸钡、钛酸钾、钛酸锶、钛酸钙、碳酸铝、氢氧化镁、氢氧化铝、硼酸铝、硅酸铝、碳酸钙、硅酸钙、硅酸镁、硼酸锌、锡酸锌、氧化铝、氧化锆、莫来石、氧化镁、氧化锌、氧化钛、碳化硅、氮化硅、氮化硼、烧成粘土等粘土、玻璃短纤维、玻璃粉及中空玻璃珠等，优选使用选自这些中的至少1种。作为玻璃，可优选列举E玻璃、T玻璃、D玻璃等。这些中，从降低热膨胀率、降低相对介电常数及介电损耗角正切的观点出发，优选二氧化硅、氧化铝，更优选二氧化硅。
作为上述二氧化硅，可列举：用湿式法制造、含水率高的沉降二氧化硅；和用干式法制造、几乎不含结合水等的干式法二氧化硅。作为干式法二氧化硅，进一步地由于制造方法的不同，而可列举破碎二氧化硅、热解法二氧化硅、熔融二氧化硅(熔融球状二氧化硅)。
关于无机填充材料，可以用硅烷偶联剂等表面处理剂进行表面处理以提高耐湿性，也可以进行了疏水化处理以提高分散性。
无机填充材料可以根据目的适宜选择。从容易形成微细布线的观点出发，无机填充材料的比表面积优选为20m2/g以上，更优选为30～250m2/g，进一步优选为100～250m2/g。无机填充材料的比表面积可以用本领域技术人员通常进行的测定方法来求出，例如可以通过BET法进行测定。BET法为使吸附占有面积已知的分子在液氮的温度下吸附于粉体粒子表面、由其量求出试样的比表面积的方法。在比表面积分析中，最常用的是基于氮气等不活泼气体的BET法。
作为无机填充材料，优选含有平均一次粒径为100nm以下的无机填充材料，优选含有平均一次粒径更优选为1～80nm、进一步优选为1～50nm、进一步优选为5～30nm、特别优选为10～30nm的无机填充材料。在此，“平均一次粒径”不是指凝聚了的粒子的平均直径、即二次粒径，而是指未凝聚的单体的平均粒径。该一次平均粒径可以用激光衍射式粒度分布计来测定、求出。另外，该平均一次粒径为，以粒子的总体积为100％而求出基于粒径的累积频数分布曲线时、刚好与体积50％相当的点的粒径。
作为平均一次粒径为100nm以下的无机填充材料的市售品，有AEROSIL 200(比表面积＝200±25m2/g、平均一次粒径15～16nm、产品目录值)、AEROSIL R972(比表面积＝110±20m2/g、平均一次粒径16nm、产品目录值)、AEROSIL R202(比表面积＝100±20m2/g、平均一次粒径14nm、产品目录值)[以上为日本AEROSIL株式会社制、商品名]；PL-1(比表面积＝181m2/g、平均一次粒径＝15nm、产品目录值)及PL-7(比表面积＝36m2/g、平均一次粒径＝75nm、产品目录值)[以上为扶桑化学工业株式会社制、商品名]；AL-A06(比表面积＝55m2/g、产品目录值)[CIK NANOTECH株式会社制、商品名]；“SO-C1”(球状二氧化硅、比表面积＝17m2/g、产品目录值)[株式会社Admatechs制、商品名]等。
作为无机填充材料，可以与上述的平均一次粒径为100nm以下的无机填充材料一起进一步含有平均一次粒径为0.1～50μm的无机填充材料。该无机填充材料的平均一次粒径更优选为0.1～30μm，进一步优选为0.5～15μm，特别优选为0.5～7μm。
当热固化性树脂组合物含有无机填充材料时，其含量根据添加目的而不同，优选为0.1～65体积％。就着色及不透射目的而言，有为0.1体积％以上即可发挥充分效果的倾向。另一方面，在出于增量目的而添加时，通过抑制为65体积％以下，有能够抑制粘接力下降的倾向，并且有配合树脂成分时的粘度不会过度变高、容易抑制操作性下降的倾向。从同样的观点出发，无机填充材料的含量更优选为5～50体积％，进一步优选为10～40体积％。
(偶联剂)
通过含有偶联剂，有提高无机填充材料及有机填充材料的分散性、以及提高对增强基材及金属箔的密接性的效果。偶联剂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
作为偶联剂，优选硅烷系偶联剂。作为硅烷系偶联剂，可列举：氨基硅烷系偶联剂[例如3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷等]、环氧硅烷系偶联剂[例如3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、2-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等]、苯基硅烷系偶联剂、烷基硅烷系偶联剂、烯基硅烷系偶联剂[例如乙烯基三氯硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷等乙烯基硅烷系偶联剂等]、炔基硅烷系偶联剂、卤代烷基硅烷系偶联剂、硅氧烷系偶联剂、氢硅烷系偶联剂、硅氮烷系偶联剂、烷氧基硅烷系偶联剂、氯硅烷系偶联剂、(甲基)丙烯酸类硅烷系偶联剂、氨基硅烷系偶联剂、异氰脲酸酯硅烷系偶联剂、脲基硅烷系偶联剂、巯基硅烷系偶联剂、硫醚硅烷系偶联剂及异氰酸酯硅烷系偶联剂等。这些中，优选环氧硅烷系偶联剂。
另外，还可以使用硅烷部位被置换为钛酸酯的、所谓的钛酸酯系偶联剂。
当热固化性树脂组合物含有偶联剂时，其含量相对于热固化性树脂100质量份优选为0.1～20质量份，更优选为0.1～10质量份，进一步优选为0.5～6质量份。
(有机溶剂)
从容易处理的观点出发，可以使树脂组合物还含有有机溶剂。在本说明书中，有时将含有有机溶剂的树脂组合物成为树脂清漆。
作为该有机溶剂，不作特别限制，可列举：甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、甲基溶纤剂、丁基溶纤剂、丙二醇单甲基醚、乙二醇单乙基醚、二丙二醇单甲基醚、二丙二醇单乙基醚、三丙二醇单甲基醚等醇系溶剂；丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、丁酮、环己酮、4-甲基-2-戊酮等酮系溶剂；乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙二醇单甲基醚乙酸酯等酯系溶剂；四氢呋喃等醚系溶剂；甲苯、二甲苯、均三甲苯等芳香族系溶剂；N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺、N-甲基吡咯烷酮等含氮原子的溶剂；二甲基亚砜等含硫原子的溶剂等。这些中，从溶解性及涂布后的外观的观点出发，优选酮系溶剂，更优选环己酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮，进一步优选环己酮、甲基乙基酮。
有机溶剂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
关于有机溶剂的含量，从涂布容易性的观点出发，例如按照树脂组合物的不挥发成分优选达到20～85质量％、更优选达到40～80质量％的方式来调节有机溶剂的使用量。
另一方面，如果特性上没有问题，则也可以不使用有机溶剂，而是采用将上述成分制成粉末状并混合的粉体混合，还可以利用悬浮化等的水溶液化。另外，也可以在热固化性树脂组合物的固化不会显著进行、且热固化性树脂组合物液状化的温度下直接进行搅拌混合。
(热固化性树脂组合物的制备方法)
对上述热固化性树脂组合物的制备方法没有特别限制，可以采用现有公知的制备方法。
例如，可以在上述溶剂中加入热固化性树脂及根据需要的其它成分后，用各种混合机进行混合、搅拌，由此以树脂清漆的形式制备。作为混合机，可列举超声波分散方式、高压碰撞式分散方式、高速旋转分散方式、珠磨方式、高速剪切分散方式及自转公转式分散方式等的混合机。
[层叠板及覆金属层叠板]
本发明还提供含有上述FRP前体(预浸渍体)的层叠板、以及在该层叠板上具有金属箔的覆金属层叠板。
本发明的层叠板可以通过下述层叠板的制造方法来制造，所述层叠板的制造方法具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；及
(2)将2枚以上的上述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序。
另外，本发明的覆金属层叠板可以通过下述覆金属层叠板的制造方法来制造，所述覆金属层叠板的制造方法具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；
(2)将2枚以上的上述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序；及
(3)在上述工序(2)中得到的层叠板上设置金属箔的工序。
更具体而言，可以以重叠2枚以上、优选2～20枚上述FRP前体(预浸渍体)的状态进行层叠成型，由此制造层叠板。在FRP前体(预浸渍体)之间可以夹有进行了内层电路加工的基板。
另外，可以以将2枚以上、优选2～20枚上述FRP前体(预浸渍体)重叠，并在其单面或两面、优选两面配置金属箔的构成进行层叠成型，由此制造覆金属层叠板。
作为上述工序(2)中的层叠条件，可以采用在层叠板制造中利用的公知条件。例如，使用多层压机、多层真空压机、连续成型、高压釜成型机等，采用在温度100～250℃、压力0.2～10MPa、加热时间0.1～5小时下进行层叠的条件。
作为金属箔的厚度，从显著表现本发明效果的观点出发，优选为40μm以下、更优选为1～40μm，进一步优选为5～40μm，特别优选为5～35μm，最优选为5～25μm，特别优选为5～17μm。
作为金属箔的金属，从导电性的观点出发，优选为铜、金、银、镍、铂、钼、钌、铝、钨、铁、钛、铬或含有这些金属元素中的至少1种的合金。作为合金，优选铜系合金、铝系合金、铁系合金。作为铜系合金，可列举铜-镍合金等。作为铁系合金，可列举铁-镍合金(42合金)等。这些中，作为金属，更优选铜、镍、42合金，从入手容易性及成本的观点出发，进一步优选铜。
[印刷布线板]
另外，通过在上述层叠板上形成布线图案，可以制造印刷布线板。作为布线图案的形成方法，没有特别限定，可列举减成法、全加成法、半加成法(SAP：Semi AdditiveProcess)或改进的半加成法(m-SAP：modified Semi Additive Process)等公知方法。
[半导体封装体]
本发明的半导体封装体是含有本发明的印刷布线板的半导体封装体，更详细而言，是在本发明的印刷布线板上搭载半导体而成的半导体封装体。本发明的半导体封装体可以在本发明的印刷布线板的规定位置搭载半导体芯片、存储器等而制造。
实施例
然后，通过下述实施例进一步详细地说明本发明，这些实施例在任何情况下都不对本发明进行限制。需要说明的是，使用各例子中制造的预浸渍体或覆铜层叠板，按照下述方法测定表面波纹度及光点的数量。
(1.表面波纹度)
使用各例子中制作的层叠前的预浸渍体或覆铜层叠板，按照ISO 4287(1997年)，测定由波纹度曲线得到的表面波纹度。更具体而言，使用表面粗糙度测定器“Surftest SV-3200”(株式会社三丰制)作为测定装置来测定表面波纹度(波纹度参数)。
需要说明的是，关于表面波纹度，对两面的进行了测定，并采用了较大的值。
(2.光点的数量)
使用各例子中得到的覆铜层叠板来测定500mm×500mm的范围内的光点的数量。测定在基于“IPC-TM-650 No.2.1.8(精加工性)”的条件下进行。
光点越少则外观越良好。另外，光点是通过对铜箔施加强制的力而产生的，因此光点越少，则该部分铜箔破裂的可能性越小，可以说越为优选。
[制备例1]热固化性树脂组合物(热固化性树脂清漆1)的制备
向甲酚酚醛型环氧树脂“EPICLON(注册商标)N-660”(DIC株式会社制)100质量份、双酚A型环氧树脂“EPICLON 840S”(DIC株式会社制)10质量份及苯酚酚醛树脂“Phenolite(注册商标)TD2090”(DIC株式会社制)60质量份中加入环己酮30质量份及甲基乙基酮120质量份，充分搅拌、溶解。向其中加入氢氧化铝“CL-303”(住友化学株式会社制)120质量份、二氧化硅“FB-3SDC”(电气化学工业株式会社制)35质量份、纳米二氧化硅“AEROSIL200”(日本AEROSIL株式会社制)3质量份、偶联剂“A-187”(Momentive Performance Materials公司制)2质量份、1-异丁基-2-甲基咪唑“IBMI-12”(固化促进剂、三菱化学株式会社制)2质量份，搅拌使其溶解及分散，形成不挥发成分为70质量％的热固化性树脂清漆1(二氧化硅及纳米二氧化硅的含量：9体积％、氢氧化铝的含量：25体积％)。
[实施例1]预浸渍体及覆铜层叠板的制造(预浸渍体的制造)
将制备例1中得到的热固化性树脂清漆1按照干燥后的树脂成分达到62质量％的方式涂布于玻璃布(基重48g/m2、IPC#1080、基材宽度530mm、日东纺织株式会社制)。然后，为了除去有机溶剂、并且使热固化性树脂清漆1半固化，用160℃的热风式干燥机进行加热，得到预浸渍体a。
将该预浸渍体a用脱模铝箔“Sepamiumu 202BC”(东洋铝千叶株式会社制)上下夹住，将其用真空层压装置“MVLP500”(株式会社名机制作所制)在120℃、真空下放置20秒后，保持相同温度从一方加压(载荷压力：0.5MPa)并保持30秒，由此进行表面波纹度的降低，制作预浸渍体A。按照上述方法，求出该预浸渍体A的表面波纹度。将结果示于表1。
(覆铜层叠板的制造)
然后将4枚所得到的预浸渍体A重叠，将其用2枚厚度为12μm的铜箔“GTS-12”(古河电气工业株式会社制)夹入，按照下述层叠条件1或2制作覆铜层叠板。按照上述方法测定所得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
(层叠条件1)
以升温速度3℃/分钟从25℃升温到185℃，在185℃保持90分钟后，冷却30分钟(共173分钟)
制品压力(施加于被铜箔夹着的4枚预浸渍体A的压力)：4MPa(从升温开始至冷却结束为止)
(层叠条件2)
以升温速度3℃/分钟从25℃升温到130℃，在130℃保持15分钟后，以升温速度3℃/分钟升温到185℃，在185℃保持90分钟后，冷却30分钟(共188分钟)
制品压力(施加于被铜箔夹着的4枚预浸渍体A的压力)：0.5MPa(从升温开始至130℃保持结束为止)→4MPa(到结束冷却为止)
[实施例2]
在实施例1中，使用厚度35μm的铜箔“GTS-35MP”(古河电气工业株式会社制)代替厚度12μm的铜箔“GTS-12”(古河电气工业株式会社制)，除此以外，同样进行操作，来制作覆铜层叠板。按照上述方法测定得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
[比较例1]
在实施例1中，在制造覆铜层叠板时，使用预浸渍体a代替预浸渍体A，除此以外，同样进行操作，由此制作覆铜层叠板，测定所得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
[比较例2]
在比较例1中，使用厚度35μm的铜箔“GTS-35MP”(古河电气工业株式会社制)代替厚度12μm的铜箔“GTS-12”(古河电气工业株式会社制)，除此以外，同样进行操作，来制作覆铜层叠板。按照上述方法，测定得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
[实施例3]
将制备例1中得到的热固化性树脂清漆1涂布于宽度580mm的PET膜“G-2”(帝人杜邦膜株式会社制)。此时，按照涂布宽度为525mm、厚度达到干燥后5μm的方式来调整涂布量。涂布后将其干燥，除去有机溶剂，并且使热固化性树脂清漆1半固化，由此制成热固化性树脂膜A’。
将该热固化性树脂膜A’层压于实施例1中得到的预浸渍体a的两面。层压的加压辊条件设为常压下、辊温度110℃、线压0.25MPa、速度2.0m/分钟。
然后，用冷却辊冷却、巻取，制成预浸渍体B。按照上述方法，求出该预浸渍体B的表面波纹度。将结果示于表1。
然后，实施例1中使用预浸渍体B代替预浸渍体A，除此以外，同样地进行操作，来制作覆铜层叠板。按照上述方法，测定得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
[实施例4]
在实施例3中，使用厚度35μm的铜箔“GTS-35MP”(古河电气工业株式会社制)代替厚度12μm的铜箔“GTS-12”(古河电气工业株式会社制)，除此以外，同样进行操作，制成覆铜层叠板。按照上述方法测定得到的覆铜层叠板的表面波纹度和光点的数量。将结果示于表1。
[表1]
根据表1，实施例1～4中，通过将预浸渍体的表面波纹度设为12μm以下，覆铜层叠板的表面波纹度小，覆铜层叠板的光点减少。因此可以说，铜箔表面产生挤压痕迹的可能性及铜箔被刺穿的可能性也小，铜箔的遮盖性也高。如此，根据本发明，即使不像非专利文献1那样将制造层叠板时的加热加压工序分成两个阶段也能够减小表面波纹度、且能够减少光点，因此工业上非常有利。
另一方面，比较例1～2中，覆铜层叠板的光点多，覆铜层叠板的表面波纹度变大。
产业上的可利用性
使用本发明的预浸渍体形成的覆金属层叠板即使在金属箔为40μm以下时光点也少，且表面波纹度也小，因此作为电子设备用的印刷布线板有用。
符号说明
1 金属箔
2 热固化性树脂组合物
3 增强基材

Claims (13)

1.一种FRP前体，在其两面中，表面波纹度为12μm以下。
2.根据权利要求1所述的FRP前体，其中，所述表面波纹度为10μm以下。
3.一种层叠板，其含有权利要求1或2所述的FRP前体。
4.一种覆金属层叠板，其中，在权利要求3所述的层叠板上具有金属箔。
5.根据权利要求4所述的覆金属层叠板，其中，所述金属箔的厚度为40μm以下。
6.根据权利要求4或5所述的覆金属层叠板，其中，所述金属箔为铜箔。
7.一种印刷布线板，其在权利要求4～6中任一项所述的覆金属层叠板上形成有电路图案。
8.一种半导体封装体，其包含权利要求7所述的印刷布线板。
9.一种权利要求1所述的FRP前体的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序。
10.一种层叠板的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；及
(2)将2枚以上的所述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序。
11.一种覆金属层叠板的制造方法，其具有：
(1)将FRP前体的两面的表面波纹度降低至12μm以下的工序；
(2)将2枚以上的所述工序(1)中得到的FRP前体层叠的工序；及
(3)在所述工序(2)中得到的层叠板上设置金属箔的工序。
12.根据权利要求11所述的覆金属层叠板的制造方法，其中，所述金属箔的厚度为40μm以下。
13.根据权利要求11或12所述的覆金属层叠板的制造方法，其中，所述金属箔为铜箔。
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