CN107431186A - 多层电极以及包含该多层电极的锂二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种多层电极以及包含该多层电极的锂二次电池。所述多层电极包括电极集电器，用于在外部导线和电极活性材料之间传输电子；以及三层或更多的电极混合物层，顺序地涂敷于所述电极集电器；其中每一电极混合物层都包括电极活性材料和导电剂，以及其中相邻电极混合物层中在电极混合物层形成的方向上相对接近集电器的那一层的导电剂含量高于相邻电极混合物层中相对远离集电器的另一层的导电剂含量。

Description

多层电极以及包含该多层电极的锂二次电池
技术领域
本申请案主张于2015年3月17日向韩国知识产权局递交的韩国专利申请No.2015-0036599的优先权，该申请案的公开在此以引用方式全部并入本文中。
本发明涉及一种多层电极以及包含该多层电极的锂二次电池。
背景技术
随着移动装置的日益发展、以及对于这些移动装置需求的增加，对于用作移动装置能源的二次电池的需求迅猛增长。近年来，二次电池已经用作电动车(EV)和混合电动车(HEV)的电源。在这些二次电池中，锂二次电池表现出高能量密度、放电电压以及输出稳定性，对于锂二次电池的需求十分高涨。
二次电池构造为具有将电极组件安装在电池壳体中的结构，所述电极组件具有正极/隔膜/负极的结构，能够进行充电和放电。正极或负极(将简称为电极)是通过将电极材料涂敷至金属集电器的一个表面或者两个表面，然后干燥并压制电极材料来制造的，所述电极材料包含电极活性材料以及有机和无机化合物。
然而，在将含有电极活性材料的电极材料涂敷至集电器然后进行干燥以制造电极的情形下，溶剂在干燥工序中挥发，其结果是，有机化合物和无机化合物(如粘合剂和导电剂)迁移至涂布表面的上部。由于聚合物粘合剂含有溶剂，随着溶剂挥发粘合剂迁移至涂布表面的上部。因而，与粘合剂偶联的轻质导电剂也迁移至涂布表面的上部。
图1是示出在传统的单层电极10中导电剂含量分布的示意图。参照图1，含有相对少量的导电剂12的电极混合物层11涂布在集电器13的上表面上。检视干燥后的电极10的截面时，由于导电剂12在干燥期间向上迁移，因而导电剂12聚集在电极10的上部。
检视干燥后的电极截面时，粘合剂和导电剂因上述现象而在厚度方向上不同地分布。结果是，导电剂在电极涂布表面的下部的分布较低，因此电导率非常之低。因而，限制了电子转移通路，并因此随着C率(rate)增加电阻也增加，这导致降低容量以及劣化输出特性。
为了解决以上问题，可以使用过量的导电剂。然而，在使用过量导电剂的情形下，电极活性材料的含量相对降低，因此电极的容量下降。
因此，非常需要能够根本性地解决以上问题而不使用过量的导电剂的电极技术。
发明内容
技术问题
因此，作出本发明是为了解决以上问题以及其他尚待解决的技术问题。
作为解决上述问题的种种广泛而深入的研究和实验的结果，本申请的发明人已经发现，在将电极构造为具有多层结构的情形下，例如，包含三层或更多层的结构，其中电极混合物层的导电剂含量在电极混合物层形成的方向上彼此不同，能够防止因在邻近集电器处缺乏导电剂而导致的电阻增加。本发明基于这些发现而得以完成。
技术方案
根据本发明的一个方面，以上及其他目的能够通过提供一种多层电极而得以完成，所述多层电极包括：电极集电器，用于在外部导线和电极活性材料之间传输电子，以及三个或更多的电极混合物层，依次地涂敷到电极集电器，其中电极混合物层的每一层都包括电极活性材料和导电剂，以及其中相邻电极混合物层中在电极混合物层形成的方向上相对接近集电器的那一层的导电剂含量高于该相邻电极混合物层中相对远离集电器的另一层的导电剂含量。
如前所述，在传统的单层电极中，由于在干燥电极的工序中溶剂的挥发粘合剂和导电剂迁移至电极混合物层的上部，远离电极集电器，其结果是电阻增加，由此而无法得到足够的电导率。因此，二次电池的容量和输出特性下降。此外，在为解决这一问题而使用过量导电剂的情形下，活性材料的含量相对下降，其结果是电极的容量和能量密度下降。
作为种种广泛而深入的研究与实验的结果，本申请的发明人已经发现，在将电极构造为具有多层结构的情况下，例如，包括三层或更多层的结构，其中电极混合物层的导电剂含量随着电极混合物层在电极混合物层形成的方向上接近电极集电器而逐步增加，如上所述，这能够防止由于在邻近电极集电器处缺乏导电剂而导致的电阻增加，因而改善了二次电池的整体性能。
在一具体的实例中，在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值在0.5重量％至10重量％，特别地2重量％至5重量％。
如果在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值小于0.5重量％，这意味着在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差别甚微，导电剂在干燥电极时向上迁移，其结果是在电极集电器与电极混合物层之间的界面处的电阻增加，这并非所愿。另一方面，如果在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值大于10重量％，这意味着在相邻电极混合物层之间的导电剂含量存在着巨大差异，在电极混合物层之间的界面处的电阻增加，其结果是无法获得所需的电导率。而且，由于使用过量的导电剂，能量密度下降，这也非所愿。
基于以上考虑，因此，根据本发明的多层电极优选包括三层或更多的电极混合物层。在两层电极中，如果在邻近电极集电器处的导电剂含量增加，同时为了获得本发明所意欲达到的效果而将导电剂的含量维持一致时，在电极混合物层之间的导电剂含量的差值亦会增加。在这种情形下，在电极混合物层之间的界面处的电阻可能有所增加。
为此，优选提供三层或更多的电极混合物层，以降低在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值。在这种情况下，能够获得本发明所意欲达到的效果而不会造成在电极混合物层之间的界面处的电阻的增加。
而且，如前所述，导电剂迁移至每一电极混合物层的上部。特别地，在为了制造高容量电极而增加负载量的情形下，每一电极混合物层的厚度相应地有所增加。因此，在布置有两个电极混合物层的结构中，导电剂迁移至每一电极混合物层的上部，其结果是，导电剂从集电器远离的距离相当于每一电极混合物层的厚度，因此，在布置有两个电极混合物层的结构中，不能获得本发明所意欲达到的效果。
因此，对于高容量电极来说，包括三层或更多的电极混合物层是优选的。电极混合物层的层数没有特别的限制。然而，如果电极混合物层的层数太多，制造工序变得复杂，其结果是就时间和成本而言效率下降。为此，对于电极来说，包括三至五个电极混合物层更为优选。更特别地，电极可包括三个电极混合物层。
同时，在根据本发明的多层电极中，如前所述，相邻电极混合物层中在电极混合物层形成的方向上相对接近集电器的那一层的导电剂含量高于该相邻电极混合物层中相对远离集电器的另一层的导电剂含量。因此，电极混合物层的导电剂含量随着电极混合物层远离电极集电器而逐步下降。
这就是说，在根据本发明的多层电极中，在导电剂的总含量并不太高的范围之内，导电剂的含量从最内电极混合物层到最外电极混合物层一点一点地逐渐下降，具体而言0.5重量％至10重量％，以及更具体而言2重量％至5重量％。
在最内电极混合物层的导电剂含量高于毗邻该最内电极混合物层的电极混合物层的导电剂含量的范围之内，与电极集电器直接接触的最内电极混合物层的导电剂含量可以是基于最内电极混合物层的总重量的3重量％至40重量％，特别地5重量％至40重量％。在最外电极混合物层的导电剂含量低于毗邻该最外电极混合物层的电极混合物层的导电剂含量的范围之内，与电极集电器相距最远的最外电极混合物层的导电剂含量可以是基于最外电极混合物层的总重量的1重量％至10重量％，特别地2重量％至5重量％。
如果最内电极混合物层的导电剂含量少于3重量％，则无法获得本发明所意欲达到的改进电导率的效果，这并非所愿。如果最外电极混合物层的导电剂含量少于1重量％，最外电极混合物层的电导率则会极低，这并非所愿。如果最内电极混合物层的导电剂含量和最外电极混合物层的导电剂含量分别多于40重量％和10重量％，电极中的导电剂含量则会非常高，其结果是，活性材料的量相对下降，因此能量密度下降，这也非所愿。
在最内电极混合物层的导电剂含量和最外电极混合物层的导电剂含量设置在上述特定范围内的情形下，如上所述，在相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值以及电极混合物层的层数可适当地选择。在这种情形下，在电极混合物层之间的导电剂含量的差值可设置在0.5重量％至10重量％的范围之内。
三层或更多的电极混合物层的厚度没有限制。三层或更多的电极混合物层可具有相同的厚度，或者三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层可具有不同的厚度。
这就是说，三层或更多的电极混合物层的厚度可根据所期望的导电剂含量的分布形态而基于每一电极混合物层中的导电剂含量进行合适地选择。因此，三层或更多的电极混合物层可具有相同的厚度，三层或更多的电极混合物层中的一些层可具有相同的厚度，或者三层或更多的电极混合物层可具有不同的厚度。
取决于制造方法或制造条件，根据本发明的多层电极可进行不同地构造。在一具体的实例中，相邻电极混合物层的导电剂可不彼此混合，而是在相邻电极混合物层之间的界面处彼此邻接。在另一具体实例中，相邻电极混合物层的导电剂可在相邻电极混合物层之间的界面处彼此混合，以便形成浓度梯度(gradient)。具体而言，相邻电极混合物层的导电剂可具有一浓度梯度，其中导电剂含量沿着远离电极集电器的方向依次地降低。
具体而言，多层电极可以通过如下步骤进行制造：
(a)制备三种或更多种具有不同导电剂含量的电极浆料，以及
(b)将电极浆料依次地涂敷至电极集电器的表面，具有最高导电剂含量的那一种电极浆料首先涂敷，然后干燥电极浆料以形成电极混合物层，
步骤(b)可包括在涂敷每一种电极浆料之后单独地干燥每一种电极浆料，以便电极浆料不会完全地混合。然而，本发明并不局限于此。
因此，如前所述，多层电极可取决于制造条件(例如干燥温度)进行构造。
同时，根据本发明的多层电极可以是正极或者负极。具体而言，考虑到活性材料的种类而言，根据本发明的多层电极可是表现出相对低的电导率的正极。
在多层电极是正极的情形下，作为正极活性材料的每一种电极活性材料可包括诸如锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)之类的层状化合物、或由一种或多种过渡金属所取代的化合物；由化学式Li1+xMn2-xO4(其中x＝0-0.33)表示的锂锰氧化物、或诸如LiMnO3、LiMn2O3、或LiMnO2之类的锂锰氧化物；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，如LiV3O8、LiFe3O4、V2O5、或Cu2V2O7；由化学式LiNi1-xMxO2(其中M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B、或Ga，且x＝0.01-0.3)表示的Ni位的锂镍氧化物；由化学式LiMn2-xMxO2(其中M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn、或Ta，且x＝0.01-0.1)或化学式Li2Mn3MO8(其中M为Fe、Co、Ni、Cu、或Zn)表示的锂锰复合氧化物；由LiNixMn2-xO4表示的具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物；具有化学式中的Li部分地被碱土金属离子所取代的LiMn2O4；二硫化合物；或Fe2(MoO4)3。然而，本发明并不局限于此。
正极活性材料可以是相同种类或不同种类。
另一方面，在多层电极是负极的情形下，作为负极活性材料的每一种电极活性材料可包括选自由人工结晶石墨、天然结晶石墨、无定型硬碳、低结晶度软碳、炭黑、乙炔黑、科琴黑、Super-P、石墨烯、以及纤维碳所组成的群组中的至少一种碳系材料；硅系材料；金属复合氧化物，例如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)以及SnxMe1-xMe’yOz(Me：Mn、Fe、Pb或Ge；Me’：Al、B、P、Si、第1、2和3族元素、或卤素；0≤x≤1；1≤y≤3；1≤z≤8)；锂金属；锂合金；硅系合金；锡系合金；金属氧化物，例如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、以及Bi2O5；导电聚合物，例如聚乙炔；Li-Co-Ni系材料；钛氧化物；以及锂钛氧化物。然而，本发明并不局限于此。
负极活性材料可以是相同种类或不同种类。
这就是说，在三层或更多的电极混合物层中的电极活性材料可以是相同种类，或者在三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层中的电极活性材料可以是不同种类。
此外，多层电极中所包括的每一导电剂并没有特别的限制，只要导电剂表现出高电导率，同时在施用该导电剂的电池中不会引起任何化学变化即可。举例来说，石墨，例如天然石墨或人工石墨；炭黑，例如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、或热炭黑；导电纤维，例如碳纤维或金属纤维；金属粉末，例如氟化碳粉末、铝粉、或镍粉；导电晶须，例如氧化锌或钛酸钾；导电金属氧化物，例如钛氧化物；或聚苯撑衍生物可用作导电剂。
与电极活性材料相同的方式，在三层或更多的电极混合物层中的导电剂可以是相同种类，或者在三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层中的导电剂可以是不同种类。
此外，除了电极活性材料和导电剂以外，每一电极混合物层还可以包括粘合剂。根据情况，每一电极混合物层还可包括填料。
粘合剂是有助于在活性材料与导电剂之间的粘合以及有助于与集电器粘合的一种组分。粘合剂通常是以基于包括电极活性材料的电极混合物层的总重量1-30重量％的量加入。作为粘合剂的实例，可以使用聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶、氟橡胶、以及多种共聚物。
填料是用于抑制电极膨胀的一种可选组分。对于填料没有特别的限制，只要填料不会于施用该填料的电池中引起任何化学变化，并且是由纤维材料制成即可。作为填料的实例，可以使用烯烃聚合物(如聚乙烯和聚丙烯)以及纤维材料(如玻璃纤维和碳纤维)。
在三层或更多的电极混合物层中的粘合剂以及填料可以是相同种类，或者在三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层中的粘合剂以及填料可以是不同种类。
同时，在外部导线和电极活性材料之间传输电子的电极集电器通常构造为具有3-500μm的厚度。集电器并没有特别的限制，只要集电器表现出高电导率，同时在施用该集电器的电池中不会引起任何化学变化即可。举例来说，集电器可以由铜、不锈钢、铝、镍、钛或塑性碳制成。或者，集电器可以由表面经碳、镍、钛或银处理过的铜或不锈钢、或铝-镉合金制成。集电器可具有形成于其表面之上的微尺度的不平整图案，以便增加电极活性材料的粘合力。集电器可构造为各种形式，如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体以及无纺纤维体。特别地，集电器可以是金属箔。更特别地，集电器可以是铝(Al)箔或铜(Cu)箔。
根据本发明的另一方面，提供一种包括多层电极的锂二次电池。
锂二次电池构造为具有包括多层电极和隔膜的电极组件用含锂盐的非水电解质浸渍的结构。
举例来说，作为隔膜，可使用表现出高离子透过率以及高机械强度的绝缘薄膜。隔膜通常具有0.01-10μm的孔径以及5-300μm的厚度。举例来说，作为用于隔膜的材料，使用表现出耐化学性和疏水性的、由烯烃聚合物(如聚丙烯)制成的片或无纺纤维；玻璃纤维；或聚乙烯。在使用诸如聚合物之类的固体电解质作为电解质的情形下，固体电解质可以起到隔膜的作用。
含锂盐的非水电解质是由非水电解液和锂盐组成。无水有机溶剂、有机固体电解质、或无机固体电解质可用作非水电解液。然而，本发明并不局限于此。
作为无水有机溶剂的实例，可提及非质子有机溶剂，如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸丙烯酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯、以及丙酸乙酯。
作为有机固体电解质的实例，可提及聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、多聚赖氨酸、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯、以及含有离子解离基团的聚合物。
作为无机固体电解质的实例，可提及锂(Li)的氮化物、卤化物以及硫酸盐，如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH、以及Li3PO4-Li2S-SiS2。
锂盐是一种在上述非水电解质中易于溶解的材料，且可以包括，例如，LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂肪族羧酸锂、四苯硼酸锂、以及酰亚胺。
此外，为了改进充电和放电特性以及阻燃性，举例来说，吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、乙二醇二甲醚、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的噁唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝等可加入至含锂盐的非水电解质。根据情况，为了赋予不燃性，含锂盐的非水电解质可进一步包括含卤溶剂，如四氯化碳和三氟乙烯。而且，为了改进高温保持特性，含锂盐的非水电解质可进一步包括二氧化碳气体。此外，可进一步包括氟代碳酸乙烯酯(FEC)和丙烯基磺酸内酯(PRS)。
在一具体的实例中，可以将锂盐(如LiPF6、LiClO4、LiBF4、或LiN(SO2CF3)2)加入至环状碳酸酯(诸如EC或PC，其为高介电溶剂)与线性碳酸酯(诸如DEC、DMC或EMC，其为低粘度溶剂)的混合溶剂，以制备电解质溶液。
根据本发明的其他方面，提供一种电池模组，包括所述二次电池作为单元电池；以及提供一种装置，包括所述电池模组作为电源。
装置的具体实例可以是包括电动车(EV)、混合电动车(HEV)以及插入式混合电动车(PHEV)在内的电动汽车，以及电力存储系统。然而，本发明并不局限于此。
所述电池模组的结构及制造方法和所述装置的结构及制造方法均为在本发明所属领域中众所周知的，因而省略对其的详细描述。
附图说明
结合附图，下述细致的说明将会使本发明的以上和其他目的、特征以及其他优点得到更加清楚的理解，其中
图1是示出传统单层电极中的导电剂含量分布的示意图；
图2是示出根据本发明一实施方式的电极中的导电剂含量分布的示意图；以及
图3是示出根据本发明另一实施方式的电极中的导电剂含量分布的示意图。
具体实施方式
现在，将参照附图对本发明示例性的实施方式加以详细描述。然而，应当注意，本发明的范围并不受限于这些说明性的实施方式。
图2是一示意图，示出根据本发明一实施方式的电极的导电剂含量分布，以易于理解根据本发明的电极的构建。
参照图2，电极100构造为具有三层结构，包括涂敷于集电器140的第一电极混合物层110、涂敷于第一电极混合物层110的第二电极混合物层120、以及涂敷于第二电极混合物层120的第三电极混合物层130。
在第一电极混合物层110中所包括的导电剂111的含量高于在第二电极混合物层120中所包括的导电剂121的含量，且在第二电极混合物层120中所包括的导电剂121的含量高于在第三电极混合物层130中所包括的导电剂131的含量。导电剂111、121和131彼此并未混合，而是在第一电极混合物层110和第二混合物电极层120之间的界面处以及在第二电极混合物层120和第三混合物电极层130之间的界面处彼此邻接。
图3是示出根据本发明另一实施方式的电极中的导电剂含量分布的示意图。
参照图3，以与图2的电极100相同的方式，电极200构造为具有三层结构，包括涂敷于集电器240的第一电极混合物层210、涂敷于第一电极混合物层210的第二电极混合物层220、以及涂敷于第二电极混合物层220的第三电极混合物层230。此外，在第一电极混合物层210中所包括的导电剂211的含量高于在第二电极混合物层220中所包括的导电剂221的含量，且在第二电极混合物层220中所包括的导电剂221的含量高于在第三电极混合物层230中所包括的导电剂231的含量。
然而，不同于图2的电极100，导电剂111、221和231在第一电极混合物层210和第二混合物电极层220之间的界面处以及在第二电极混合物层220和第三混合物电极层230之间的界面处彼此混合。其结果是，电极200具有导电剂含量从第一电极混合物层210至第二电极混合物层220以及从第二混合物层220至第三电极混合物层230依次地降低的浓度梯度。
在图2的电极100以及图3的电极200中，尽管各电极只是在结构上彼此稍微不同，在第一电极混合物层110中所包括的导电剂含量高于在第二电极混合物层120中所包括的导电剂含量0.5重量％至10重量％，以及在第二电极混合物层120中所包括的导电剂含量高于在第三电极混合物层130中所包括的导电剂含量0.5重量％至10重量％。其结果是，在邻近集电器140和240处的导电剂111和211的含量最高，由此能够防止因缺乏导电剂而导致的电阻的升高，因而改进了电池的性能。
同时，在图2和图3中，为了有效地描述根据本发明的电极的结构，仅示出电极混合物层中所包括的导电剂。然而，包括诸如电极活性材料以及粘合剂之类的其他化合物亦是理所当然的。
在下文中，将结合以下实施例对本发明进行更加详细地说明。这个实施例仅仅提供为了说明本发明，而不应当解读为限制本发明的范围。
<实施例1>
将88重量％的作为正极活性材料的Li1.2Ni0.2Mn0.5Co0.1O2、7重量％的作为导电剂的天然石墨、以及5重量％的作为粘合剂的PVdF与作为溶剂的NMP进行混合，以制造第一正极浆料。
将91重量％的作为正极活性材料的Li1.2Ni0.2Mn0.5Co0.1O2、5重量％的作为导电剂的天然石墨、以及4重量％的作为粘合剂的PVdF与作为溶剂的NMP进行混合，以制造第二正极浆料。
将94重量％的作为正极活性材料的Li1.2Ni0.2Mn0.5Co0.1O2、3重量％的作为导电剂的天然石墨、以及3重量％的作为粘合剂的PVdF与作为溶剂的NMP进行混合，以制造第三正极浆料。
将第一正极浆料涂敷至具有20μm厚度的铝箔，以使得第一正极浆料具有40μm的厚度，然后进行压制并干燥；将第二正极浆料涂敷至第一正极浆料，以使得第二正极浆料具有40μm的厚度，然后进行压制并干燥；以及将第三正极浆料涂敷至第二正极浆料，以使得第三正极浆料具有40μm的厚度，然后进行压制并干燥，以制造正极。
将84.15重量％的作为负极活性材料的天然石墨、9.35重量％的SiO、2重量％的导电剂(Super-P)、3重量％的粘合剂(SBR)、以及1.5重量％的增稠剂(CMC)与作为溶剂的H2O进行混合，以制造负极混合物。将负极混合物涂敷至具有20μm厚度的铜箔，以使得负极混合物具有120μm的厚度，然后进行压制并干燥，以制造负极。
将多孔聚乙烯隔膜置于正极和负极之间，然后用具有1重量％的添加剂(VC)、1.5重量％的PS以及溶解于EC：EMC＝1：2的碳酸酯溶剂中的1M的LiPF6的电解液浸渍正极、多孔聚乙烯隔膜和负极，以制造具有3cm×4cm尺寸的片状锂二次电池。
<比较实施例1>
以与实施例1相同的方式制造正极和锂二次电池，只是仅将第一正极浆料涂敷至具有120μm的厚度。
<比较实施例2>
以与实施例1相同的方式制造正极和锂二次电池，只是仅将第二正极浆料涂敷至具有120μm的厚度。
<比较实施例3>
以与实施例1相同的方式制造锂二次电池，只是将第一正极浆料涂敷至具有20μm厚度的铝箔，以使得第一正极浆料具有60μm的厚度，然后进行压制并干燥，以及将第二正极浆料涂敷至第一正极浆料，以使得第二正极浆料具有60μm的厚度，然后进行压制并干燥以制造正极。
<实验实施例1>
在2.5V至4.4V的电压范围内对根据实施例1和比较实施例1至3所制造的二次电池进行倍率测试。结果示于下表1中。
表1
参照上表1，可以看出，相较于具有单层结构的比较实施例1和2的二次电池以及具有两层结构的比较实施例3的二次电池，具有根据本发明的电极结构的实施例1的二次电池表现出更高的倍率特性。
特别地，可以看出，虽然在比较实施例1和3的二次电池的电极中的导电剂含量均高于实施例1的二次电池的电极中的导电剂含量，但比较实施例1和3的二次电池表现出相较于实施例1的二次电池较低的倍率特性。
虽然出于说明性目的公开了本发明的示例性实施方式，但是本领域技术人员将理解，在不偏离如所附权利要求所公开的本发明的范围和精神的情况下，各种修改、添加以及替换是可能的。
工业实用性
从上述可见，根据本发明的电极构造为具有多层结构，例如，包括三层或更多层的结构，其中相邻电极混合物层中在多个电极混合物层形成的方向上相对接近集电器的那一层的导电剂含量高于相邻电极混合物层中相对远离集电器的另一层的导电剂含量，由此能够防止因在邻近集电器处缺乏导电剂而导致的电阻的升高，因此改善了电导率。因此，能够改进包括根据本发明的电极的二次电池的容量以及输出特性。

Claims (22)

1.一种多层电极，包括电极集电器，用于在外部导线和电极活性材料之间传输电子；和三层或更多的电极混合物层，依次地涂敷于所述电极集电器；
其中每一所述电极混合物层均包括电极活性材料和导电剂；以及
其中相邻电极混合物层中在电极混合物层形成的方向上相对接近所述集电器的那一层的导电剂含量高于所述相邻电极混合物层中相对远离所述集电器的另一层的导电剂含量。
2.根据权利要求1的多层电极，其中在所述相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值为0.5重量％至10重量％。
3.根据权利要求2的多层电极，其中在所述相邻电极混合物层之间的导电剂含量的差值为2重量％至5重量％。
4.根据权利要求1的多层电极，其中在最内电极混合物层的导电剂含量高于毗邻所述最内电极混合物层的电极混合物层的导电剂含量的范围之内，所述最内电极混合物层的导电剂含量是基于所述最内电极混合物层总重量的3重量％至40重量％，所述最内电极混合物层是与所述电极集电器直接接触。
5.根据权利要求1的多层电极，其中在最外电极混合物层的导电剂含量低于毗邻所述最外电极混合物层的电极混合物层的导电剂含量的范围之内，所述最外电极混合物层的导电剂含量是基于所述最外电极混合物层总重量的1重量％至10重量％，所述最外电极混合物层是所述电极集电器相距最远。
6.根据权利要求1的多层电极，其中所述相邻电极混合物层的导电剂并未彼此混合，而是在所述相邻电极混合物层之间的界面处彼此邻接。
7.根据权利要求1的多层电极，其中所述相邻电极混合物层的导电剂在所述相邻电极混合物层之间的界面处彼此混合，以使得具有浓度梯度。
8.根据权利要求7的多层电极，其中所述相邻电极混合物层的导电剂具有一浓度梯度，其中所述导电剂的含量沿着远离所述电极集电器的方向依次地降低。
9.根据权利要求1的多层电极，其中所述三层或更多的电极混合物层具有相同的厚度。
10.根据权利要求1的多层电极，其中所述三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层具有不同的厚度。
11.根据权利要求1的多层电极，其中在所述三层或更多的电极混合物层中的电极活性材料是相同种类。
12.根据权利要求1的多层电极，其中在所述三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层中的电极活性材料是不同种类。
13.根据权利要求1的多层电极，其中在所述三层或更多的电极混合物层中的导电剂是相同种类。
14.根据权利要求1的多层电极，其中在所述三层或更多的电极混合物层中的两层或更多层中的导电剂是不同种类。
15.根据权利要求1的多层电极，其中所述三层或更多的电极混合物层中的每一层均进一步包括粘合剂。
16.根据权利要求1的多层电极，其中所述多层电极是正极。
17.一种制造根据权利要求1的电极的方法，所述方法包括：
(a)制备三种或更多种具有不同导电剂含量的电极浆料，以及
(b)将所述电极浆料依次地涂敷至电极集电器的表面，其中所述电极浆料中具有最高导电剂含量的那一种首先涂敷；然后干燥所述电极浆料以形成电极混合物层。
18.根据权利要求17的方法，其中步骤(b)包括在涂覆每一电极浆料之后单独地干燥每一电极浆料。
19.一种锂二次电池，包括根据权利要求1的多层电极。
20.一种电池模组，包括根据权利要求19的锂二次电池作为单元电池。
21.一种装置，包括根据权利要求20的电池模组作为电源。
22.根据权利要求21的装置，其中所述装置是电动车、混合电动车、插入式混合电动车、或电力存储系统。
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