JP2020501328A - リチウム二次電池用の正極及びこれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
正極集電体と、
上層部及び下層部からなる正極活物質層と、を含み、
前記正極活物質層の上層部及び下層部が各々、正極活物質、バインダー高分子及び導電材を含み、
前記正極活物質の電気伝導度が0.0001〜0.0004S/cmであり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が10〜59重量部であるか、または、
前記正極活物質の電気伝導度が0.008〜0.015S/cmであり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で前記下層部に含まれた導電材の含量が10〜30重量部である、リチウム二次電池用の正極に関する。
前記上層部及び下層部の各々に含まれた前記正極活物質及びバインダー高分子が相互同一であるリチウム二次電池用の正極に関する。
前記正極活物質は、電気伝導度が0.0001〜0.0004S/cmであり、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であるか、または、
前記正極活物質は、電気伝導度が0.008〜0.015S/cmであり、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であるリチウム二次電池用の正極に関する。
前記Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)がLi(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2であり、前記Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)がLi(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2である、リチウム二次電池用の正極に関する。
前記上層部及び下層部の各々に用いられた導電材が相互同一であるリチウム二次電池用の正極に関する。
前記下層部が前記上層部と同一であるか、または前記上層部よりも薄い厚さを有するリチウム二次電池用の正極に関する。
前記導電材が、カーボンブラック(carbon black)、黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブ、金属粉末、導電性金属酸化物及び有機導電材からなる群より選択された一種または二種以上の混合物であるリチウム二次電池用の正極に関する。
前記正極活物質がLix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が12〜57重量部であるか、または、
前記正極活物質がLix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が12〜30重量部であるリチウム二次電池用の正極に関する。
前記上層部に含まれた導電材の含量は、前記上層部の正極活物質100重量部を基準で、0.5〜3.0重量部であり、
前記下層部に含まれた導電材の含量は、前記下層部の正極活物質100重量部を基準で、0.3〜2.0重量部であるリチウム二次電池用の正極に関する。
第1から第9具現例のいずれか一具現例による正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に挟まれた分離膜と、を含む、リチウム二次電池に関する。
(1)正極の製造
正極活物質としてLi(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2を96.9重量%、及びカーボンブラック(導電材)1.1重量%、PVdF(バインダー高分子)2重量%を、溶剤であるNMP(N‐methyl‐2‐pyrrolidone)に添加して下層部正極活物質スラリーを製造した。この際、前記正極活物質の電気伝導度は0.0002S/cmであった。
負極活物質としては天然黒鉛を用い、天然黒鉛96.1重量%、及びSuper‐P(導電材)1重量%、SBR(バインダー高分子)2.2重量%、CMC0.7%を溶剤である水に添加して負極活物質スラリーを製造した後、銅ホイルの上に1回コーティング、乾燥及び圧着することで負極を製造した。この際、天然黒鉛の含量は150gであった。
ポリプロピレンを乾式方法によって一軸延伸し、融点が165℃であり、一側の幅が200mmである微多孔性構造の分離膜を製造した。
前記正極と負極との間に前記分離膜を介在して電極組立体を製造し、前記電極組立体をパウチ型電池ケースに内蔵した後、1M LiPF6カーボネート系溶液電解液を注入して電池を完成した。
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を製造した:
上層部及び下層部に用いられる正極活物質としてLi(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2を用い、正極活物質の含量を各々表2のように用いたことを除いては、実施例1と同様の方法でリチウム二次電池を製造した。この際、前記正極活物質の電気伝導性は0.01S/cmであった。
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同一にリチウム二次電池を製造した:
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を製造した:
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を製造した:
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を製造した:
次のようにして正極を製造したことを除いては、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を製造した:
上層部及び下層部に用いられる正極活物質としてLi(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2を用い、正極活物質の含量を各々表2のように用いたことを除いては、実施例1と同様の方法でリチウム二次電池を製造した。この際、前記正極活物質電気伝導性は0.01S/cmであった。
[正極活物質の電気伝導度の測定方法]
正極活物質の電気伝導度は、粉体抵抗測定装備(Carver社,b&c)を用いて圧力2000kgfの条件下で測定した。
前記実施例1及び比較例1による電池をEISによって抵抗を分析し、測定された結果を図3に示した。
電極抵抗の測定のために、探針を用いて、外側の電極対が定電流源と通電し、内側電極対の間の電圧を測定する方法によって電極抵抗を測定した。前記抵抗は、Hioki社製の電極抵抗測定装備で電極の抵抗を測定した値である。これについての結果を表1、表2及び表4に示した。
前記実施例1、2及び比較例1〜5のリチウム二次電池に対し、常温条件で 0.33Cで4.2VまでCC‐CV充電してから、0.33Cで2.5Vまで定電流で放電することを500サイクルを繰り返して容量維持率を確認した。これについての結果を表1に示した。
表1及び表2から確認できるように、電気伝導度が高い正極活物質を用いる実施例3、4の場合には、上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、下層部に含まれた導電材の含量を10〜30重量部で用いることで、サイクル性能が改善すると共に、釘貫通安全性テストで改善したリチウム二次電池用の正極を提供することができる。
Claims (10)
- 正極集電体と、
上層部及び下層部からなる正極活物質層と、を含み、
前記正極活物質層の上層部及び下層部が各々、正極活物質、バインダー高分子及び導電材を含み、
前記正極活物質の電気伝導度が0.0001〜0.0004S/cmであり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が10〜59重量部であるか、または、
前記正極活物質の電気伝導度が0.008〜0.015S/cmであり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が10〜30重量部である、リチウム二次電池用の正極。 - 前記上層部及び下層部の各々に含まれた前記正極活物質及びバインダー高分子が相互同一であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。
- 前記正極活物質は、電気伝導度が0.0001〜0.0004S/cmであり、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であるか、または、
前記正極活物質は、電気伝導度が0.008〜0.015S/cmであり、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。 - 前記Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)がLi(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2であり、前記Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)がLi(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2であることを特徴とする請求項3に記載のリチウム二次電池用の正極。
- 前記上層部及び下層部の各々に用いられた導電材が相互同一であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。
- 前記下層部が前記上層部と同一であるか、または前記上層部よりも薄い厚さを有することを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。
- 前記導電材が、カーボンブラック、黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブ、金属粉末、導電性金属酸化物及び有機導電材からなる群より選択された一種または二種以上の混合物であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。
- 前記正極活物質がLix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.5<a<0.7、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が12〜57重量部であるか、または、
前記正極活物質がLix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0.7<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)であり、前記上層部に含まれた導電材の含量100重量部を基準で、前記下層部に含まれた導電材の含量が12〜30重量部であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。 - 前記上層部に含まれた導電材の含量が、前記上層部の正極活物質100重量部を基準で、0.5〜3.0重量部であり、
前記下層部に含まれた導電材の含量が、前記下層部の正極活物質100重量部を基準で、0.3〜2.0重量部であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の正極。 - 請求項1から9のいずれか一項に記載の正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に挟まれた分離膜と、を含む、リチウム二次電池。
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