CN111081975B - 一种电池极片及其制备方法和含有该极片的电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种电池极片及其制备方法和含有该极片的电池,所述电池极片包括集流体和设置在所述集流体表面的活性物质层,所述活性物质层包含至少一种低比容量材料和至少一种高比容量材料,所述低比容量材料的比容量小于等于500mAh/g,所述高比容量材料的比容量大于500mAh/g;所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比从远离所述集流体一端至靠近所述集流体一端呈连续梯度降低分布。本发明提供的电池极片有利于避免或减轻充放电过程中活性物质层与集流体间的剥离,保持电极结构和功能的完整性,在提高电池能量密度的同时,获得良好的循环性能。
Description
技术领域
本发明涉及二次电池技术领域,更具体地,涉及一种电池极片及其制备方法和含有该极片的电池。
背景技术
锂二次电池由于具有能量密度高、使用寿命长、自放电率低等优点而被广泛使用。锂二次电池通常采用具有层状晶体结构的LiMO2(M=Ni、Co、Mn、Al等金属元素)、具有尖晶石晶体结构的LiMn2O4以及具有橄榄石结构的LiFePO4等作为正极材料。负极材料通常采用石墨、软碳、硬碳等碳材料。
近来由于电动汽车行业的快速发展,人们对于锂二次电池能量密度的需求越来越高,因而理论容量数倍于碳基材料的硅基材料受到人们的关注。但是,传统的高比容量硅基材料极片因其在充放电过程中巨大的体积变化容易发生活性物质层与集流体间的剥离,导致电极结构和功能失效,造成电池极化增大和比容量衰减,严重影响电池的电性能和循环寿命。
为了解决硅基材料在充放电过程中巨大的体积变化问题,现有技术中采用的方法有:将硅基材料用石墨进行包覆,但这种方式不能有效改善硅基材料膨胀粉化问题,也无法提高硅基材料的压实密度;通过使用较大量的CMC、SBR、PAA、PI、PVA等高分子材料作为粘结剂可在一定程度上抑制硅基材料电极粉化,但并不能有效改善因硅基材料反复嵌脱锂过程中的体积变化引起的活性物质层与集流体间的剥离问题。
发明内容
针对现有技术存在的问题,本发明提供一种电池极片及其制备方法和含有该极片的电池。
本发明第一目的为提供一种电池极片,包括集流体和设置在所述集流体表面的活性物质层,所述活性物质层包含至少一种低比容量材料和至少一种高比容量材料,所述低比容量材料的比容量小于等于500mAh/g,所述高比容量材料的比容量大于500mAh/g;所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比从远离所述集流体一端至靠近所述集流体一端呈连续梯度降低分布。
本发明的电池极片中,远离集流体一端的活性物质中因高比容量材料质量占比较高,体积膨胀较大;而靠近集流体一端的活性物质中因高比容量材料质量占比较低,体积膨胀较小;则整个活性物质层从远离集流体一端到靠近集流体一端的体积膨胀效应呈减小趋势,故而更容易保持与集流体的良好接触,避免或减轻充放电过程中发生活性物质层与集流体间的剥离现象,保持电极结构和功能的完整性,避免活性物质层与集流体间接触电阻增大或增大过快,进而使电极的电性能和循环性能得到改善。
本发明中所述集流体可以一侧设置有所述活性物质层,也可以两侧都设置有所述活性物质层。
进一步地,所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比为5%~99%;
进一步优选地,所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比为10%~50%。
进一步地,所述集流体的厚度为4~20μm,所述活性物质层的厚度为10~300μm。
进一步地,所述电池极片为电池负极极片。
进一步地,所述集流体为金属箔、表面有导电涂层的金属箔、多孔金属箔、金属网中的一种;
进一步优选地,所述集流体为铜箔、涂碳铜箔、多孔铜箔、铜网中的一种。
进一步地,所述低比容量材料优选为碳基材料,包括但不限于人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、硬碳、软碳。
所述高比容量材料优选为硅基材料,包括纯Si、SiOx(0<x<2)、Si合金等,或者也可以为它们与碳基材料的混合物,满足比容量大于500mAh/g即可。
本发明中高低比容量材料的分界点一般是500mAh/g这个值,但是在实际情况中也可以有波动,主要还是以该材料按照传统方法制成电极后在充放电过程中是否容易与集流体剥离为依据,若容易剥离,则视为高比容量材料
进一步地,所述活性物质层还包含导电剂和粘结剂;
所述导电剂为石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、Super-P、石墨烯、碳纳米管、纤维状碳中的一种或几种;
所述粘结剂为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素、丁苯橡胶、聚丙烯酸酯、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮中的一种或几种。
本发明第二目的为提供一种上述电池极片的制备方法,包括以下步骤:
(1)浆料预混:将至少一种低比容量材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料A;
将包括高比容量材料在内的其余活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料B;
(2)浆料混合及涂布:将步骤(1)所得浆料A投入混合容器中,然后将所得浆料B以恒定的体积流率注入所述混合容器中,混合形成均一的复合浆料;
在注入浆料B的过程中,选取一个时间段,将所得复合浆料按照一定的体积流率连续地涂布到集流体上,蒸发溶剂。
其中,步骤(1)中当低比容量材料和高比容量材料均不止一种物质时,可以将全部的低比容量材料与导电剂、粘结剂和溶剂混合制成浆料A,将全部的高比容量材料导电剂、粘结剂和溶剂混合制成浆料B;也可以只将部分低比容量材料与导电剂、粘结剂和溶剂混合制成浆料A,然后再将剩余的低比容量材料和全部的高比容量材料与导电剂、粘结剂和溶剂混合制成浆料B。
步骤(2)中,选取的时间段的起点可以为开始注入浆料B的时刻,也可以是注入浆料B一段时间(3min、6min、10min等)后。
所述涂布方法可以为空气喷射法、超声波喷射法、静电喷射法或真空旋转涂布法。
上述制备方法中,随着复合浆料中浆料B质量的不断增加,从而可以较容易地实现高比容量材料在活性物质层中的质量占比从远离集流体一端至靠近集流体一端呈连续梯度降低分布。
本发明第三目的为提供一种电池,包含上述任一电池极片。
优选地,所述电池为锂二次电池。包含上述极片的锂二次电池能够避免或减轻由于充放电过程中硅基材料体积变化而导致的一系列不利影响。
本发明提供的电池极片中高比容量材料在活性物质层中的质量占比从远离集流体一端至靠近集流体一端呈连续梯度降低分布,而非传统的均一分布,有利于避免或减轻充放电过程中活性物质层与集流体间的剥离,保持电极结构和功能的完整性,在提高电池能量密度的同时,获得良好的循环性能。
具体实施方式
以下实施例用于说明本发明,但不用来限制本发明的范围。实施例中未注明具体技术或条件者,按照本领域内的文献所描述的技术或条件,或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可通过正规渠道商购买得到的常规产品。
实施例1
本实施例提供一种电池极片,包括集流体和设置在集流体表面的活性物质层,该活性物质层包含比容量为355mAh/g的人造石墨材料、比容量为1100mAh/g的硅碳复合材料、导电炭黑、导电石墨、碳纳米管、羧甲基纤维素和丁苯橡胶,其中硅碳复合材料在活性物质层中的质量占比从远离集流体一端至靠近集流体一端呈连续梯度降低分布。本实施例中集流体为铜箔,其厚度为10μm,活性物质层的厚度为67μm。
本实施例还提供上述电池极片的制备方法,包括以下步骤:
取80份(质量份,下同)比容量为355mAh/g的人造石墨材料(记为AG,下同)、5份导电炭黑、4份导电石墨、1份碳纳米管、5份羧甲基纤维素(CMC)、5份丁苯橡胶(SBR,乳液,根据乳液中固含量计算使用)和132份水,混合形成均一的浆料,记为浆料A。
取80份比容量为1100mAh/g的硅碳复合材料(记为SC1100,下同)、5份导电炭黑、4份导电石墨、1份碳纳米管、5份CMC、5份SBR和132份水,混合形成均一的浆料,记为浆料B。
将一定量的浆料A投入混合容器中,然后用恒流泵将浆料B以恒定的体积流率注入该混合容器中,混合形成均一的复合浆料,至注入混合容器中的浆料B的质量大于浆料A的质量时停止。
将厚度为10μm的铜箔铺在100℃的恒温加热板上,并将喷枪口悬置于铜箔上方5cm处。在注入浆料B的时刻起,将混合容器中的复合浆料采用空气喷射法喷涂到铜箔表面,并在当注入混合容器中的浆料B的质量恰好等于浆料A的质量时停止。
测量所制备的极片厚度为77μm,则活性物质层厚度为67μm。
称量并计算活性物质层的面密度为5.6mg/cm2。
本实施例还提供一种锂二次电池,制备方法如下:
将制得的极片裁切为直径14mm的圆片,并经辊压、称量、真空烘烤步骤后,在氩气气氛的手套箱中与锂片、隔膜、电解液、纽扣型不锈钢电池壳组装成为硅碳/锂二次电池。
实施例2
本实施例提供一种电池极片,包括集流体和设置在集流体表面的活性物质层,该活性物质层包含低比容量材料(AG和比容量为300mAh/g的软碳材料(记为SC,下同))、高比容量材料(SC1100和比容量为1600mAh/g的氧化亚硅材料(记为SiO,下同))、导电炭黑、导电石墨、碳纳米管、羧甲基纤维素和丁苯橡胶,其中高比容量材料在活性物质层中的质量占比从远离集流体一端至靠近集流体一端呈连续梯度降低分布。本实施例中集流体为铜箔,其厚度为10μm,活性物质层的厚度为51μm。
本实施例还提供上述电池极片的制备方法,包括以下步骤:
取76份AG、4份SC、5份导电炭黑、4份导电石墨、1份碳纳米管、5份CMC、5份SBR和132份水,混合形成均一的浆料,记为浆料A。
取64份SC1100、16份SiO、5份导电炭黑、4份导电石墨、1份碳纳米管、5份CMC、5份SBR和132份水,混合形成均一的浆料,记为浆料B。
将一定量的浆料A投入混合容器中,然后用恒流泵将浆料B以恒定的体积流率注入该混合容器中,混合形成均一的复合浆料,至注入混合容器中浆料B的质量大于浆料A的质量的80%时停止。
将厚度为10μm的铜箔铺在100℃的恒温加热板上,并将喷枪口悬置于铜箔上方5cm处。在注入浆料B的时刻起,将混合容器中的复合浆料采用空气喷射法喷涂到铜箔表面,并在当注入混合容器中的浆料B的质量恰好等于浆料A的质量的80%时停止。
测量所制备的极片厚度为61μm,则活性物质层厚度为51μm。
称量并计算活性物质层的面密度为4.5mg/cm2。
对比例1
本对比例提供一种电池电极,其制备方法如下:
取55.45份AG、24.55份SC1100、5份导电炭黑、4份导电石墨、1份碳纳米管、5份CMC、5份SBR和132份水,混合形成均一的浆料。将上述浆料使用转移式涂布机涂布到厚度为10μm的铜箔表面,通过调节刮刀高度控制其面密度为5.6mg/cm2,并在烘箱中烘干。测量所制备的极片厚度为75μm,则活性物质层厚度为65μm。
将制得的极片裁切为直径14mm的圆片,并经辊压、称量、真空烘烤步骤后,在氩气气氛的手套箱中与锂片、隔膜、电解液、纽扣型不锈钢电池壳组装成为硅碳/锂二次电池。
性能测试
室温下,将实施例1、对比例1所制备的电池进行100次充放电循环测试,充放电电流均为0.1C,电压区间为0.005~1.5V。将循环后的电池放电至空电态,然后使用交流内阻测量仪测量各电池的交流内阻(@1kHz)。电池循环性能和内阻测试结果见表1。
表1电池循环性能和内阻测试结果
测试项目 | 实施例1 | 对比例1 |
初始放电比容量/mAh/g | 585 | 583 |
循环100周后比容量保持率 | 72.1% | 26.2% |
循环后电池交流内阻/Ω | 45.5 | 162.0 |
从表1可以看出,实施例1制备的电池初始放电比容量稍高于对比例电池;实施例1的电池充放电循环100周后比容量保持率远高于对比例电池;实施例1的电池充放电循环100周后电池交流内阻远低于对比例电池。
将循环后的电池进行拆解,观察其极片的外观,可以看到对比例电池的极片活性物质层与铜箔剥离较严重,结构破坏严重;而实施例1电池的极片仅在边缘处有小块活性物质层与铜箔剥离,结构保持较好。
综上所述,本发明实施例提供的电池极片更容易保持与集流体的良好接触,避免或减轻充放电过程中发生活性物质层与集流体间的剥离现象,保持电极结构和功能的完整性,避免活性物质层与集流体间接触电阻增大或增大过快,进而使电极的电性能和循环性能得到改善。
虽然,上文中已经用一般性说明及具体实施方案对本发明作了详尽的描述,但在本发明基础上,可以对之作一些修改或改进,这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此,在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进,均属于本发明要求保护的范围。
Claims (11)
1.一种电池极片,其特征在于,包括集流体和设置在所述集流体表面的活性物质层,所述活性物质层包含至少一种低比容量材料和至少一种高比容量材料,所述低比容量材料的比容量小于等于500mAh/g,所述高比容量材料的比容量大于500mAh/g;所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比从远离所述集流体一端至靠近所述集流体一端呈连续梯度降低分布;所述活性物质层还包含导电剂和粘结剂;
所述电池极片的制备方法包括以下步骤:
(1)浆料预混:将至少一种低比容量材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料A;
将包括高比容量材料在内的其余活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料B;
(2)浆料混合及涂布:将步骤(1)所得浆料A投入混合容器中,然后将所得浆料B以恒定的体积流率注入所述混合容器中,混合形成均一的复合浆料;
在注入浆料B的过程中,选取一个时间段,将所得复合浆料按照一定的体积流率连续地涂布到集流体上,蒸发溶剂。
2.根据权利要求1所述的电池极片,其特征在于,所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比为5%~99%。
3.根据权利要求2所述的电池极片,其特征在于,所述高比容量材料在所述活性物质层中的质量占比为10%~50%。
4.根据权利要求1-3任一项所述的电池极片,其特征在于,所述电池极片为电池负极极片。
5.根据权利要求1所述的电池极片,其特征在于,所述集流体为金属箔、表面有导电涂层的金属箔、多孔金属箔、金属网中的一种。
6.根据权利要求5所述的电池极片,其特征在于,所述集流体为铜箔、涂碳铜箔、多孔铜箔、铜网中的一种。
7.根据权利要求1所述的电池极片,其特征在于,所述低比容量材料为碳基材料,包括人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、硬碳、软碳;
所述高比容量材料为硅基材料,包括纯Si、Si合金、SiOx,其中0<x<2。
8.根据权利要求1所述的电池极片,其特征在于,所述导电剂为石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、Super-P、石墨烯、碳纳米管、纤维状碳中的一种或几种;
所述粘结剂为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素、丁苯橡胶、聚丙烯酸、聚丙烯酸酯、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮中的一种或几种。
9.权利要求1-8任一项所述电池极片的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)浆料预混:将至少一种低比容量材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料A;
将包括高比容量材料在内的其余活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂混合,得到浆料B;
(2)浆料混合及涂布:将步骤(1)所得浆料A投入混合容器中,然后将所得浆料B以恒定的体积流率注入所述混合容器中,混合形成均一的复合浆料;
在注入浆料B的过程中,选取一个时间段,将所得复合浆料按照一定的体积流率连续地涂布到集流体上,蒸发溶剂。
10.一种电池,其特征在于,包含权利要求1-8任一项所述的电池极片。
11.根据权利要求10所述的一种电池,其特征在于,所述电池为锂二次电池。
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