CN108550857A - 一种具有梯度硅含量的负极片及锂电池 - Google Patents

一种具有梯度硅含量的负极片及锂电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种具有梯度硅含量的负极片及锂电池，通过对负极片上活性物质层的硅含量进行梯度分布，中间层采用高硅含量的活性物质，外层采用低硅含量的活性物质，形成一种“三明治”的结构，外层的活性物质由于硅含量低，充电过程中体积膨胀小，可以缓冲和抑制高硅含量中间层的体积膨胀，从而提高电池的性能。

Description

一种具有梯度硅含量的负极片及锂电池
技术领域
本发明属于锂电池领域，具体地说，涉及一种具有梯度硅含量的负极片及锂电池。
背景技术
传统石墨类负极的理论比容量只有372mAh/g，已经越来越难以满足市场对高能量密度锂离子电池的需求，硅基负极理论比容量高达4200mAh/g，被认为是最有希望取代石墨负极的新型负极材料。然而，充电状态的硅负极体积膨胀可达300％,巨大的体积膨胀会造成硅颗粒产生裂纹导致硅负极失效，影响电池的性能。如何抑制硅基负极在充放电过程中的体积膨胀问题，是硅基负极大规模应用于锂离子电池的前提条件。
有鉴于此特提出本发明。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于克服现有技术的不足，提供一种具有梯度硅含量的负极片及其制备方法、包含该负极片的锂电池及该锂电池的其制备方法，通过对电极片上活性物质层的硅含量进行梯度分布，中间层采用高硅含量的活性物质，外层采用低硅含量的活性物质，形成一种“三明治”的结构，外层的活性物质由于硅含量低，充电过程中体积膨胀小，可以缓冲和抑制高硅含量中间层的体积膨胀，从而提高电池的性能。
为解决上述技术问题，本发明采用技术方案的基本构思是：
一种具有梯度硅含量的负极片，负极片包括铜箔和分布在铜箔上的负极活性物质，所述负极活性物质为含有硅碳复合材料的活性物质涂层，所述活性物质涂层的硅含量呈层叠式梯度分布。
进一步地，所述活性物质涂层包括层叠设置的低硅含量负极涂层、高硅含量负极涂层、低硅含量负极涂层，所述高硅含量负极涂层的硅含量大于低硅含量负极涂层的硅含量。
进一步地，所述低硅含量负极涂层包括低硅含量硅碳负极、粘结剂和导电剂，低硅含量硅碳负极中硅含量的质量比为X1，所述高硅含量负极涂层包括高硅含量硅碳负极、粘结剂和导电剂，高硅含量硅碳负极中硅含量的质量比为X2，其中X1<X2，0<X1≤10％，10％<X2≤20％。
进一步地，所述低硅含量负极涂层的厚度为5-50μm，所述高硅含量负极涂层的厚度为50-100μm。
如上述具有梯度硅含量的负极片的制备方法，负极片制备：分别制备低硅含量负极浆料、高硅含量负极浆料，在负极集流体上依次涂覆低硅含量负极浆料、高硅含量负极浆料、低硅含量负极浆料。
进一步地，所述负极片制备步骤包括：
S21，将低硅含量的硅碳负极、粘结剂与导电剂配制成低硅含量负极浆料；
S22，将高硅含量的硅碳负极、粘结剂与导电剂配制成高硅含量负极浆料；
S23，在负极集流体铜箔表面涂覆一层低硅含量负极浆料，烘干；
S24，接着在低硅含量负极涂层表面涂覆一层高硅含量负极涂层，烘干；
S25，然后在高硅含量负极涂层表面在涂覆一层低硅含量负极涂层，烘干；
S26，得到的极片经过辊压、分条得到目标负极片。
一种锂电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及外壳，正极片包括铝箔和分布在铝箔上的正极活性物质，所述负极片为上述的具有梯度硅含量的负极片。
如上述一种锂电池的制备方法，包括正极片制备、负极片制备、组装、注电解液、化成、分容6个步骤，其中负极片的制备由上述具有梯度硅含量的负极片的制备方法制备而成。
采用上述技术方案后，本发明与现有技术相比具有以下有益效果。
本发明在负极片上实现硅含量的梯度分布，外层采用低硅含量的负极涂层，中间层采用高硅含量的负极涂层，形成“三明治”结构，利用低硅含量涂层的缓冲作用，抑制高硅含量涂层的膨胀，可以有效解决硅基负极在充放电过程中的膨胀导致电池性能变差的问题，促进硅基负极在高能量密度电池上的大规模应用。
下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步详细的描述。
附图说明
附图作为本申请的一部分，用来提供对本发明的进一步的理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，但不构成对本发明的不当限定。显然，下面描述中的附图仅仅是一些实施例，对于本领域普通技术人员来说，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他附图。在附图中：
图1为本发明负极片结构示意图。
图中：10-集流体层；20-低硅含量负极涂层；30-高硅含量负极涂层。
需要说明的是，这些附图和文字描述并不旨在以任何方式限制本发明的构思范围，而是通过参考特定实施例为本领域技术人员说明本发明的概念。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
实施例一
以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为锂离子电池正极活性物质，与粘结剂、导电剂、NMP等搅拌混合制成LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极浆料，然后经过涂布、烘烤、对辊、分条、模切得到正极片。以硅含量为5％的硅碳负极作为活性物质，碳纳米管作为导电碳，与羧甲基纤维素钠和丁苯橡胶按照95.5％：1.0％:1.5％:2.0％的比例混合，制得低硅含量负极浆料，同时以硅含量为15％的硅碳负极作为活性物质，与碳纳米管、羧甲基纤维素钠和粘结剂丁苯橡胶，按照95.5％、1.0％、1.5％、2.0％比例混合，制得高硅含量负极浆料.首先，在负极集流体铜箔表面涂覆一层25μm厚的低硅含量负极涂层，烘干；然后在低硅含量负极涂层上涂覆一层50μm厚的高硅含量负极涂层，烘干，接着在高硅含量负极涂层上再涂覆一层25μm厚的低硅含量负极涂层，烘干；在铜箔的另一面按照上述方法依次涂覆低硅含量涂层、高硅含量涂层、低硅含量涂层，得到如图1所示的具有梯度硅含量的锂离子电池负极片，在集流体层10外涂覆有一层低硅含量负极涂层20，再外涂覆有一层高硅含量负极涂层30，最外层为低硅含量负极涂层20，负极片呈层叠结构，经过辊压、分条、模切得到负极片。将正、负极片和隔膜经过叠片，焊接、封装、注液、化成、分容后，制作成型号为11217127(厚度10.5mm,宽度217mm,长度127mm)，标称容量40AH。所得具有梯度硅含量负极锂离子电池在室温下以40A(1C)的电流放电，初始放电容量为40.8Ah,满电态下负极极片膨胀率为25.2％，以1C倍率循环800次后的容量保持率为83.6％。
实施例2：
以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为锂离子电池正极活性物质，与粘结剂、导电剂、NMP等搅拌混合制成LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极浆料，然后经过涂布、烘烤、对辊、分条、模切得到正极片。以硅含量为7％的硅碳负极作为活性物质，碳纳米管作为导电碳，与羧甲基纤维素钠和丁苯橡胶按照95.5％：1.0％:1.5％:2.0％的比例混合，制得低硅含量负极浆料，同时以硅含量为10％的硅碳负极作为活性物质，与碳纳米管、羧甲基纤维素钠和粘结剂丁苯橡胶，按照95.5％、1.0％、1.5％、2.0％比例混合，制得高硅含量负极浆料.首先，在负极集流体铜箔表面涂覆一层20μm厚的低硅含量负极涂层，烘干；然后在低硅含量负极涂层上涂覆一层60μm厚的高硅含量负极涂层，烘干，接着在高硅含量负极涂层上再涂覆一层20μm厚的低硅含量负极涂层，烘干；在铜箔的另一面按照上述方法依次涂覆低硅含量涂层、高硅含量涂层、低硅含量涂层，得到如图1所示的具有梯度硅含量的锂离子电池负极片，经过辊压、分条、模切得到负极片。将正、负极片和隔膜经过叠片，焊接、封装、注液、化成、分容后，制作成型号为11217127(厚度10.5mm,宽度217mm,长度127mm)，标称容量39AH。所得具有梯度硅含量负极锂离子电池在室温下以39A(1C)的电流放电，初始放电容量为39.5Ah,满电态下负极极片膨胀率为24.6％，以1C倍率循环800次后的容量保持率为84.5％。
对比例：
以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为锂离子电池正极活性物质，与粘结剂、导电剂、NMP等搅拌混合制成LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极浆料，然后经过涂布、烘烤、对辊、分条、模切得到正极片。以硅含量为10％的硅碳负极作为活性物质，碳纳米管作为导电碳，与羧甲基纤维素钠和丁苯橡胶按照95.5％：1.0％:1.5％:2.0％的比例混合，制得负极浆料，在负极集流体铜箔表面涂覆一层100μm厚的硅碳负极涂层，烘干；在铜箔的另一面涂覆一层100μm厚硅碳负极涂层，烘干；经过辊压、分条、模切得到负极片。将正、负极片和隔膜经过叠片，焊接、封装、注液、化成、分容后，制作成型号为11217127(厚度10.5mm,宽度217mm,长度127mm)，标称容量40AH。所得锂离子电池在室温下以40A(1C)的电流放电，初始放电容量为40.5Ah,满电态下负极极片膨胀率为33.7％，以1C倍率循环300次后的容量保持率为82.9％。
从上述实施例与对比例可知，本发明的锂电池能够有效抑制负极片膨胀率，有效解决硅基负极在充放电过程中的膨胀导致电池性能变差的问题。
以上所述仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然而并非用以限定本发明，任何熟悉本专利的技术人员在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述提示的技术内容作出些许更动或修饰为等同变化的等效实施例，但凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明方案的范围内。

Claims (8)

1.一种具有梯度硅含量的负极片，其特征在于，负极片包括铜箔和分布在铜箔上的负极活性物质，所述负极活性物质为含有硅碳复合材料的活性物质涂层，所述活性物质涂层的硅含量呈层叠式梯度分布。
2.根据权利要求1所述具有梯度硅含量的负极片，其特征在于，所述活性物质涂层包括层叠设置的低硅含量负极涂层、高硅含量负极涂层、低硅含量负极涂层，所述高硅含量负极涂层的硅含量大于低硅含量负极涂层的硅含量。
3.根据权利要求2所述具有梯度硅含量的负极片，其特征在于，所述低硅含量负极涂层包括低硅含量硅碳负极、粘结剂和导电剂，低硅含量硅碳负极中硅含量的质量比为X1，所述高硅含量负极涂层包括高硅含量硅碳负极、粘结剂和导电剂，高硅含量硅碳负极中硅含量的质量比为X2，其中X1<X2，0<X1≤10％，10％<X2≤20％。
4.根据权利要求2所述具有梯度硅含量的负极片，其特征在于，所述低硅含量负极涂层的厚度为5-50μm，所述高硅含量负极涂层的厚度为50-100μm。
5.如权利要求1-4任一所述具有梯度硅含量的负极片的制备方法，其特征在于，负极片制备：分别制备低硅含量负极浆料、高硅含量负极浆料，在负极集流体上依次涂覆低硅含量负极浆料、高硅含量负极浆料、低硅含量负极浆料。
6.根据权利要求5所述具有梯度硅含量的负极片的制备方法，其特征在于，所述负极片制备步骤包括：
S21，将低硅含量的硅碳负极、粘结剂与导电剂配制成低硅含量负极浆料；
S22，将高硅含量的硅碳负极、粘结剂与导电剂配制成高硅含量负极浆料；
S23，在负极集流体铜箔表面涂覆一层低硅含量负极浆料，烘干；
S24，接着在低硅含量负极涂层表面涂覆一层高硅含量负极涂层，烘干；
S25，然后在高硅含量负极涂层表面在涂覆一层低硅含量负极涂层，烘干；
S26，得到的极片经过辊压、分条得到目标负极片。
7.一种锂电池，其特征在于，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及外壳，正极片包括铝箔和分布在铝箔上的正极活性物质，所述负极片为权利要求1至4任一所述的具有梯度硅含量的负极片。
8.如权利要求7所述一种锂电池的制备方法，其特征在于，包括正极片制备、负极片制备、组装、注电解液、化成、分容6个步骤，其中负极片的制备由权利要求5、6任一所述具有梯度硅含量的负极片的制备方法制备而成。
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