CN102238869A - 烯胺羰基化合物/有益物种的复合物 - Google Patents

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Abstract

烯胺羰基化合物/有益物种的新型复合物含有至少一种式(1)的烯胺羰基化合物其中，R1和A的定义如说明书所述，和至少一种有益物种(天敌)。

Description

烯胺羰基化合物/有益物种的复合物
技术领域
本发明涉及新型活性化合物/有益物种的复合物，其由，其一，已知的烯胺羰基化合物和，其二，有益物种(天敌)组成，该复合物非常适用于控制动物性植物害虫，如昆虫和/或有害螨类。本发明还涉及将某些烯胺羰基化合物和某些有益物种联用控制动物性害虫。
背景技术
已知某些烯胺羰基化合物的制备方法和它们作为控制动物性害虫，尤其是昆虫和螨类的药剂的应用(如EP 0 539 588A、WO2006/037475A、WO 2007/115643、WO 2007/115644和WO2007/115646)。可通过添加适宜的盐类和任选的添加剂增强单独的烯胺羰基化合物的杀虫和杀螨活性也是已知的(WO 2007/068355)。
虽然烯胺羰基化合物功效很好，然而，在低施用量时有时却不能令人满意。
应用有益物种控制害虫是普遍公知的(如″Knowing和recognizing″；M.H.Malais，W.J.Ravensberg，published by Koppert B.V.，Reed Business Information(2003))。多数情况下，有益物种为蛛形纲动物或昆虫，其以某种方式对人类是有益的，尤其是其需要被称为害虫的其它昆虫作为食物或宿主。然而，术语“有益物种”并不限于蛛形纲动物和昆虫纲。本发明中，它还包括适用于控制害虫的真菌、细菌或病毒株。有益物种尤其适合用于控制温室内的害虫。应用有益物种具有不产生抗性和不存在栽培、养护管理和收获的等待时间的优点。此外，通过应用有益物种，使用者无需接触作物保护剂。
为控制害虫，需要在作用地点(如温室内)释放或培育足够数量的有益物种。通常，有益物种仅在受到害虫侵袭的情况下应用(治疗性)。由于有益物种是待控制害虫的天敌，它们的活性谱通常仅限于特定的害虫，且某些情况下甚至限于这些害虫的特定发育阶段。然而，由于在作物中存在具有不同控制要求，例如，施用时间、有益物种和有益物种气候型的多种害虫，那么就需要定期对该作物进行监控，需要在害虫侵袭时作出迅速反应。此外，使用者需要具备渊博的作物、害虫和有益物种的知识。
如果害虫侵袭发现太晚，结果害虫种群已经过大，那么单独的有益物种已经不足以控释害虫，就需要有益物种和化学杀虫剂结合使用。本申请中，化学杀虫剂的目标是杀死大部分的害虫种群，以致有益物种可以控制剩余的害虫种群。
基于经济和环境的原因以及避免产生抗性，以其活性足以降低害虫种群的浓度应用化学作物保护组合物也是有利的，但该浓度没有高到足以完全消灭害虫。这种情况下，有益物种的存在就可以控制、降低或消除害虫的侵袭。
联合使用作物保护剂和有益物种的缺点是会同时杀死害虫和有益物种，尤其是一些作物保护组合物如含有微囊悬浮剂形式的活性化合物三氟氯氰菊酯(lambda-cyhalothrin)(100g/l)，Karate Zeon CS100
Figure BPA00001385455000021
。通常，作物保护组合物即使不杀死有益物种，但杀死了所有的害虫也被认为是缺点的。这种情况下，由于失去了有益物种的存活基础，如食物来源或由于宿主的消失，结果有益物种也会死掉。
发明内容
令人意外的是，目前已经发现某些烯胺羰基化合物和特定的有益物种在作物保护，尤其是综合的作物保护中组合使用是有利的，从而避免了上述的缺点。这些有益物种为微生物，如真菌(如绿僵菌(Metarhizium anisopliae)或白僵菌(Beauveria bassiana))或细菌或病毒株(如芽孢杆菌菌株或杆状病毒如颗粒体病毒)和下述科的昆虫纲和蛛形纲动物：Alloxystidae、Angstidae、蚜小蜂科(Aphelinidae)、茧蜂科(Aphidiidae)、食虫虻科(Asilidae)、茧蜂科(Braconidae)、花萤科(Cantharidae)、布甲科(Carabidae)、瘿蚊科(Cecidomyiidae)、Chameiidae、草蛉科(Chrysopidae)、郭公蟲科(Cleridae)、瓢虫科(Coccinellidae)、粉蛉科(Coniopterygidae)、跳小蜂科(Encyrtidae)、姬小蜂科(Eulophidae)、蜾蠃科(Eumenidae)、Euzetidae(土壤螨虫)、蠼螋科(Forficulidae)、褐蛉科(Hemerobiidae)、姬蜂科(Ichneumonidae)、大痣细蜂科(Megaspilidae)、缨小蜂科(Mymaridae)、植绥螨科(Phytoseiidae)、泥蜂科(Sphecidae)、隐翅虫科(Staphylenidae)、长须螨科(Stigmaeidae)、食蚜蝇科(Syrphidae)、寄蝇科(Tachnidae)、赤眼蜂科(Trichogrammatidae)、绒螨科(Trombidiidae)、胡蜂科(Vespidae)、捕食螨和线虫。
此外，还发现使用本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，可替代施用后毒理学和生态学上较为不利的活性化合物，同时获得可以类比的活性，这对于使用者和/或环境来说提别有益。此外，还发现可以降低喷雾量(即每个种植期的活性化合物的施用量)。本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可在“综合害虫管理”(IPM)或“综合作物保护”计划中使用，因此对生态作出重要的贡献。综合害虫管理”(IPM)是一种害虫控制策略，其包括许多互补的方法，尤其是生物和化学方法。IPM为生态学方法，主要的目标是减少杀虫剂的使用。
因此，本发明涉及烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，其包括本发明的烯胺羰基化合物和至少一种上述的有益物种，尤其选自后面所述的科(1)～科(21)的昆虫纲和蛛形纲动物。
本发明还涉及应用本发明的烯胺羰基化合物和有益物种复合物控制或抵御植物害虫和控制或防御植物害虫的方法，尤其在综合作物保护(IPM)中，其特征在于，将特定的烯胺羰基化合物和至少一种上述的有益物种，尤其是选自上述科(1)～科(21)的昆虫纲和蛛形纲动物施用到被保护的植物或植物部位上。
根据本发明，可使用的特定的烯胺羰基化合物具有式(I)
Figure BPA00001385455000041
其中
R1表示烷基、卤代烷基、烯基、卤代烯基、炔基、环烷基、环烷基烷基、卤代环烷基、烷氧基、烷氧基烷基或卤代环烷基烷基；和
A表示吡啶-2-基或吡啶-4-基，或表示任选地被氟、氯、溴、甲基、三氟甲基或三氟甲氧基在6-位取代的吡啶-3-基，或表示任选地被氯或甲基在6-位取代的哒嗪-3-基，或表示吡嗪-3-基，或表示2-氯吡嗪-5-基，或表示任选地被氯或甲基在2-位取代的1，3-噻唑-5-基，或表示任选地被氟、氯、溴、氰基、硝基、C1-C4-烷基(其可任选地被氟和/或氯取代)、C1-C3-烷硫基(其可任选地被氟和/或氯取代)或C1-C3-烷基磺酰基(其可任选地被氟和/或氯取代)取代的嘧啶基、吡唑基、苯硫基、噁唑基、异噁唑基、1，2，4-噁二唑基、异噻唑基、1，2，4-三唑基或1，2，5-噻二唑基，或表示基团
Figure BPA00001385455000042
其中
X表示卤素、烷基或卤代烷基，
Y表示卤素、烷基、卤代烷基、卤代烷氧基、叠氮基或氰基。
优选的烯胺羰基化合物为式(I)的化合物，其中
R1表示任选地被氟-取代的C1-C5-烷基、C2-C5-烯基、C3-C5-环烷基、C3-C5-环烷基烷基或烷氧基，优选表示甲基、甲氧基、乙基、丙基、乙烯基、烯丙基、炔丙基、环丙基、2-氟乙基、2，2-二氟乙基或2-氟环丙基，特别优选甲基、环丙基、甲氧基、2-氟乙基或2，2-二氟乙基、最优选甲基、2-氟乙基或2，2-二氟乙基；和
A表示6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-甲基吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基、6-三氟甲氧基吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、6-甲基-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、2-甲基-1，3-噻唑-5-基、2-氯嘧啶-5-基、2-三氟甲基嘧啶-5-基、5，6-二氟吡啶-3-基、5-氯-6-氟吡啶-3-基、5-溴-6-氟吡啶-3-基、5-碘-6-氟吡啶-3-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-碘-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-氟-6-碘吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基、5-溴-6-碘吡啶-3-基、5-甲基-6-氟吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-溴吡啶-3-基、5-甲基-6-碘吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氟吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-溴吡啶-3-基或5-二氟甲基-6-碘吡啶-3-基，优选表示6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、2-氯嘧啶-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基或5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基；特别优选6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基或5，6-二氯吡啶-3-基，最优选6-氯吡啶-3-基或5-氟-6-氯吡啶-3-基。
同样优选的烯胺羰基化合物为式(I)的化合物，其中A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
此外优选的式(I)的化合物中，R1表示甲基和A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
对式(I)的化合物进行进一步优选，其中R1表示乙基和A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
对式(I)的化合物进行进一步优选，其中R1表示环丙基和A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
对式(I)的化合物进行进一步优选，其中R1表示2-氟乙基和A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
对式(I)的化合物进行进一步优选，其中R1表示2，2-二氟乙基和A表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基或5，6-二氯吡啶-3-基。
在一个实施方案中，本发明涉及特定的有益物种和式(I-a)的烯胺羰基化合物的复合物，还涉及特定的有益物种和式(I-a)的烯胺羰基化合物的组合使用，
Figure BPA00001385455000061
其中
R2表示卤代烷基、卤代烯基、卤代环烷基或卤代环烷基烷基，优选氟-取代的C1-C5-烷基、C2-C5-烯基、C3-C5-环烷基或C3-C5-环烷基烷基，特别优选2-氟乙基、2，2-二氟乙基或2-氟环丙基，最优选2-氟乙基或2，2-二氟乙基；和
B表示吡啶-2-基或吡啶-4-基，或表示任选地被氟、氯、溴、甲基、三氟甲基或三氟甲氧基在6-位取代的吡啶-3-基，或表示任选地被氯或甲基在6-位取代的哒嗪-3-基，或表示吡嗪-3-基，或表示2-氯吡嗪-5-基，或表示任选地被氯或甲基在2-位取代的1，3-噻唑-5-基，B优选6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-甲基吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基、6-三氟甲氧基吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、6-甲基-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基或2-甲基-1，3-噻唑-5-基，特别优选6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基，最优选6-氯吡啶-3-基。
同样优选的烯胺羰基化合物为式(I-a)的化合物，其中B表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基或6-氯-1，4-哒嗪-3-基。
对式(I-a)的化合物进行进一步优选，其中R2表示2-氟乙基和B表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基或6-氯-1，4-哒嗪-3-基。
对式(I-a)的化合物进行进一步优选，其中R2表示2，2-二氟乙基和B表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基或6-氯-1，4-哒嗪-3-基。
在一个实施方案中，本发明涉及特定的有益物种和式(I-b)的烯胺羰基化合物的复合物，还涉及特定的有益物种和式(I-b)的烯胺羰基化合物的组合使用，
Figure BPA00001385455000071
其中D表示基团
Figure BPA00001385455000072
其中
X和Y的定义如上所述和
R3表示氢、烷基、烯基、炔基、环烷基或烷氧基。
对式(I-b)的化合物进行优选，其中
D表示5，6-二氟吡啶-3-基、5-氯-6-氟吡啶-3-基、5-溴-6-氟吡啶-3-基、5-碘-6-氟吡啶-3-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-碘-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-氟-6-碘吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基、5-溴-6-碘吡啶-3-基、5-甲基-6-氟吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-溴吡啶-3-基、5-甲基-6-碘吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氟吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-溴吡啶-3-基或5-二氟甲基-6-碘吡啶-3-基，优选5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基或5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基，特别优选5-氟-6-氯吡啶-3-基或5-氟-6-溴吡啶-3-基，最优选5-氟-6-氯吡啶-3-基，和
R3表示C1-C4-烷基、C2-C4-烯基、C2-C4-炔基或C3-C4-环烷基，优选C1-C4-烷基，特别优选甲基、乙基、丙基、乙烯基、烯丙基、炔丙基或环丙基，最优选甲基或环丙基。
同样优选的烯胺羰基化合物为式(I-b)的化合物，其中D表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-b)的化合物进行进一步优选，其中R3表示甲基和D表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-b)的化合物进行进一步优选，其中R3表示乙基和D表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-b)的化合物进行进一步优选，其中R3表示环丙基和D表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
在一个实施方案中，本发明涉及特定的有益物种和式(I-c)的烯胺羰基化合物的复合物，还涉及特定的有益物种和式(I-c)的烯胺羰基化合物的组合使用，
Figure BPA00001385455000091
其中
E表示基团
其中
X和Y定义如上所述和
R4表示卤代烷基、卤代烯基、卤代环烷基或卤代环烷基烷基。
对式(I-c)的化合物进行优选，其中
E表示5，6-二氟吡啶-3-基、5-氯-6-氟吡啶-3-基、5-溴-6-氟吡啶-3-基、5-碘-6-氟吡啶-3-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-碘-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-氟-6-碘吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基、5-溴-6-碘吡啶-3-基、5-甲基-6-氟吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-溴吡啶-3-基、5-甲基-6-碘吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氟吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-溴吡啶-3-基、5-二氟甲基-6-碘吡啶-3-基，优选2-氯嘧啶-5-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基、5，6-二溴吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氯-6-碘吡啶-3-基或5-二氟甲基-6-氯吡啶-3-基，特别优选5-氟-6-氯吡啶-3-基；和
R4表示氟-取代的C1-C5-烷基、C2-C5-烯基、C3-C5-环烷基或C3-C5-环烷基烷基，优选2-氟乙基、2，2-二氟乙基、2-氟环丙基，特别优选2-氟乙基或2，2-二氟乙基。
同样优选的烯胺羰基化合物为式(I-c)的化合物，其中E表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-c)的化合物进行进一步优选，其中R4表示2-氟乙基和E表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-c)的化合物进行进一步优选，其中R4表示2，2-二氟乙基和E表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
对式(I-c)的化合物进行进一步优选，其中R4表示2-氟乙基和E表示5-氟-6-氯吡啶-3-基、5，6-二氯吡啶-3-基、5-溴-6-氯吡啶-3-基、5-甲基-6-氯吡啶-3-基、5-氟-6-溴吡啶-3-基、5-氯-6-溴吡啶-3-基或5-氯-6-碘吡啶-3-基。
在一个实施方案中，本发明涉及特定的有益物种和式(I-d)的烯胺羰基化合物的复合物，还涉及特定的有益物种和式(I-d)的烯胺羰基化合物的组合使用，
Figure BPA00001385455000101
其中
G表示吡啶-2-基或吡啶-4-基，或表示任选地被氟、氯、溴、甲基、三氟甲基或三氟甲氧基在6-位取代的吡啶-3-基，或表示任选地被氯或甲基在6-位取代的哒嗪-3-基，或表示吡嗪-3-基，或表示2-氯吡嗪-5-基，或表示任选地被氯或甲基在2-位取代的1，3-噻唑-5-基；和
R5表示C1-C4-烷基、烯基、炔基、环烷基或烷氧基。
对式(I-d)的化合物进行进一步优选，其中
G表示6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-甲基吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基、6-三氟甲氧基吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、6-甲基-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基或2-甲基-1，3-噻唑-5-基，优选6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基，特别优选6-氯吡啶-3-基；和
R5表示C1-C4-烷基、C1-烷氧基、C2-C4-烯基、C2-C4-alkynyl或C3-C4-环烷基，优选甲基、甲氧基、乙基、丙基、乙烯基、烯丙基、炔丙基或环丙基，特别优选甲基或环丙基。
同样优选的烯胺羰基化合物为式(I-d)的化合物，其中G表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、6-氟吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基或6-氟吡啶-3-基。
对式(I-d)的化合物进行进一步优选，其中R5表示甲基和G表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、6-氟吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基或6-氟吡啶-3-基。
对式(I-d)的化合物进行进一步优选，其中R5表示环丙基和G表示6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、6-氯-1，4-哒嗪-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基、6-氟吡啶-3-基、6-三氟甲基吡啶-3-基或6-氟吡啶-3-基。
根据本发明，特别优选下述的烯胺羰基化合物与某些有益物种联用：
4-{[(6-溴吡啶-3-基)甲基](2-氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-1))，已知来自于WO 2007/115644；
4-{[(6-氟吡啶-3-基)甲基](2，2-二氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-2))，已知来自于WO 2007/115644；
4-{[(2-氯-1，3-噻唑-5-基)甲基](2-氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-3))，已知来自于WO 2007/115644；
4-{[(6-氯吡啶-3-基)甲基](2-氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-4))，已知来自于WO 2007/115644；
4-{[(6-氯吡啶-3-基)甲基](2，2-二氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-5))，已知来自于WO 2007/115644；
4-{[(6-氯-5-氟吡啶-3-基)甲基](甲基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-6))，已知来自于WO 2007/115643；
4-{[(5，6-二氯吡啶-3-基)甲基](2-氟乙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-7))，已知来自于WO 2007/115646；
4-{[(6-氯-5-氟吡啶-3-基)甲基](环丙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-8))，已知来自于WO 2007/115643；
4-{[(6-氯吡啶-3-基)甲基](环丙基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-9))，已知来自于EP 0 539 588；和
4-{[(6-氯吡啶-3-基)甲基](甲基)氨基}呋喃-2(5H)-酮(化合物(I-10))，已知来自于EP 0 539 588。
化合物(I-1)～(I-10)具有下述的化学结构：
Figure BPA00001385455000121
Figure BPA00001385455000131
本发明带有至少一种碱性中心的烯胺羰基化合物能够形成例如酸加成盐，例如与强无机酸，如矿物酸，例如过氯酸、硫酸、硝酸、亚硝酸、磷酸或氢卤酸，与强有机羧酸，如未经取代或经取代的强有机羧酸，例如经卤素取代的C1-C4-烷羧酸，例如醋酸，饱和或不饱和的二羧酸，例如草酸、丙二酸、琥珀酸、马来酸，富马酸和邻苯二甲酸，羟基羧酸，例如抗坏血酸、乳酸、苹果酸、酒石酸和柠檬酸，或苯甲酸，或与有机磺酸，如未经取代或取代的有机磺酸，例如经卤素取代的C1-C4-烷-或芳基磺酸，例如甲烷-或对-甲苯磺酸。本发明带有至少一种酸性基团的烯胺羰基化合物能够与碱形成例如盐，例如金属盐，如碱金属或碱土金属盐，例如钠，钾或镁盐，或与氨或有机胺形成盐，有机胺如吗啉、哌啶、吡咯烷，低级单、二或三烷基胺，例如，乙基-、二乙基-、三乙基-或二甲基丙基胺，或低级单、二或三羟基烷基胺，例如单-、二-或三乙醇胺。此外，如果需要，其还可能形成相应的内盐。本申请的上下文中，优选为农业化学有利的盐。考虑到本发明的化合物的游离形式与它们的盐的形式的密切关系，于前文及下文中，任何参考本发明的化合物的游离化合物或它们的盐应解释为，如果施用且需要，也分别包括本发明的化合物的相应的盐或游离化合物。这也适用于本发明的烯胺羰基化合物和它们的盐的可能的互变异构体。
本发明的烯胺羰基化合物可通过公知的方法进行制备(参见如P-A-0539588、WO 2006/037475、WO 2007/115643、WO 2007/115644和WO 2007/115646)。
可用于本发明的复合物中的有益物种(“特定的有益物种”)为微生物，如(如绿僵菌(Metarhizium anisopliae)或白僵菌(Beauveriabassiana))或细菌或病毒株(如芽孢杆菌菌株或杆状病毒如颗粒体病毒)和下述科的昆虫和蛛形纲动物：Alloxystidae、Angstidae、蚜小蜂科(Aphelinidae)、茧蜂科(Aphidiidae)、食虫虻科(Asilidae)、茧蜂科(Braconidae)、花萤科(Cantharidae)、布甲科(Carabidae)、瘿蚊科(Cecidomyiidae)、Chameiidae、草蛉科(Chrysopidae)、郭公蟲科(Cleridae)、瓢虫科(Coccinellidae)、粉蛉科(Coniopterygidae)、跳小蜂科(Encyrtidae)、姬小蜂科(Eulophidae)、蜾蠃科(Eumenidae)、Euzetidae(土壤螨虫)、蠼螋科(Forficulidae)、褐蛉科(Hemerobiidae)、姬蜂科(Ichneumonidae)、大痣细蜂科(Megaspilidae)、缨小蜂科(Mymaridae)、植绥螨科(Phytoseiidae)、泥蜂科(Sphecidae)、隐翅虫科(Staphylenidae)、长须螨科(Stigmaeidae)、食蚜蝇科(Syrphidae)、寄蝇科(Tachnidae)、赤眼蜂科(Trichogrammatidae)、绒螨科(Trombidiidae)、胡蜂科(Vespidae)，此外捕食螨和线虫。
对烯胺羰基化合物和有益物种的复合物进行优选，其包括本发明的烯胺羰基化合物和至少一种选自上述科(1)～科(21)的昆虫纲和蛛形纲动物的有益物种，其被施用后，尤其用于控制和对抗植物害虫，在综合作物保护中是有益的。
根据本发明，可优选使用下述的科(1)～科(21)或科中成员作为有益物种：
(1)蜾蠃科(Eumenidae)：蜾蠃属(Eumenes spp.)、Oplomerus spp.。
(2)泥蜂科(Sphecidae)：沙蜂(Ammophila sabulos)、Cercerisarenaria。
(3)胡蜂科(Vespidae)：马蜂属(Polistes spp.)、大胡蜂属(Vespaspp.)、黄蜂属(Dolichovespula spp.)、黄胡蜂属(Vespula spp.)、Paravespula spp.。
(4)蚜小蜂科(Aphelinidae)：软蚧蚜小蜂属(Coccophagus spp.)、恩蚜小蜂属(Encarsia spp.)，如丽蚜小蜂(Encarsia formosa)，黄蚜小蜂属(Aphytis spp.)、蚜小蜂属(Aphelinus spp.)，如日光蜂(Aphelinus mali)、蚜小蜂(Aphelinus abdominalis)，浆角蚜小蜂属(Eretmocerus spp.)，如浆角蚜小蜂(Eretmocerus erimicus)，蒙氏桨角蚜小蜂(Eretmocerusmundus)，寡节蚜小蜂属(Prospaltella spp.)。
(5)赤眼蜂科(Trichogrammatidae)：赤眼蜂属(Trichogramma spp.)，如甘蓝夜蛾赤眼蜂(Trichogamma brassicae)。
(6)跳小蜂科(Encyrtidae)：Encyrtus fuscicollis、Aphidencyrtrusspp.。
(7)缨小蜂科(Mymaridae)。
(8)姬蜂科(Ichneumonidae)：Coccigomymus spp.、弯尾姬蜂属(Diadegma spp.)、雕背姬蜂属(Glypta spp.)、瘦姬蜂属(Ophion spp.)、瘤姬蜂属(Pimpla spp.)。
(9)姬小蜂科(Eulophidae)：潜蝇姬小蜂属(Dyglyphus spp.)，如潜蝇姬小蜂(Dyglyphus isaea)，Eulophus viridula、Colpoclypeus florus。
(10)Alloxystidae：光背瘿蜂属(Alloxysta spp.)。
(11)大痣细蜂科(Megaspilidae)：白木细蜂属(Dendrocerus spp.)。
(12)茧蜂科(Braconidae)：Aphidrus spp.、蚜外茧蜂属(Praonspp.)、潜蝇茧蜂属(Opius spp.)、潜蝇离腭茧蜂属(Dacnusa spp.)，如西伯利亚离颚茧蜂(Dacnusa sibirica)，绒茧蜂属(Apanteles spp.)、中国革腹茧蜂属(Ascogaster spp.)、长体茧蜂属(Macrocentrus spp.)。
(13)茧蜂科(Aphidiidae)：蚜茧蜂属(Aphidius spp.)，如科曼尼蚜茧蜂(Aphidius colemani)、阿尔蚜茧蜂(Aphidius ervi)，少脉蚜茧蜂属(Diaeretiella spp.)、柄瘤蚜虫蜂属(Lysiphlebus spp.)。
(14)瓢虫科(Coccinellidae)：异色瓢虫属(Harmonia spp.)、瓢虫属(Coccinella spp.)，如七星瓢虫(Coccinella septempunctata)，大丽瓢虫属(Adalia spp.)，如二星瓢虫(Adalia bipunctata)，裸瓢虫属(Calviaspp.)、盔唇瓢虫属(Chilocorus spp.)，如双斑唇瓢虫(Chilocorusbipustulatus)、小毛瓢虫属(Scymnus spp.)，如Scymnus abietes、Scymnus interruptus，眼斑瓢虫属(Anatis spp.)、Rhizobius spp.、Theaspp.、隐唇瓢虫属(Cryptolaemus spp.)，如孟氏隐唇瓢虫(Cryptolaemusmontrouzieri)，光缘瓢虫属(Exochomus spp.)、食螨瓢虫属(Stethorusspp.)，如深点食螨瓢虫(Stethorus punctillum)。
(15)隐翅虫科(Staphylenidae)：前角隐翅虫属(Aleochara spp.)、Aligota spp.、菲隐翅虫属(Philonthus spp.)、隐翅虫属(Staphylinusspp.)。
(16)草蛉科(Chrysopidae)：草蛉属(Chrysopa spp.)，如全眼草蛉(Chrysopa oculata)、草蛉(Chrysopa perla)、普通草蛉(Chrysopacarnea)、Chrysopa flava、大草蛉(Chrysopa septempunctata)、通草蛉(Chrysoperla)。
(17)褐蛉科(Hemerobiidae)：褐蛉属(Hemerobius spp.)，如窗格褐蛉(Hemerobius fenestratus)、薄荷褐蛉(Hemerobius humulinus)、小褐蛉(Hemerobius micans)、细口褐蛉(Hemerobius nitidulus)、松褐蛉(Hemerobius pini)、棕边翅褐蛉(Wesmaelius spp.)，如装甲形棕边翅褐蛉(Wesmaelius nervosus)。
(18)寄蝇科(Tachinidae)：棕腹蝇(Bessa fugax)、Cyzenius albicans、Compsileura concinnata、Elodia tragica、古毒蛾追寄蝇(Exoristalarvarum)、Lyphia dubia。
(19)食蚜蝇科(Syrphidae)：毛蚜蝇属(Dasysyrphus spp.)、黑纹食蚜蝇(Episyrphus balteatus)、Melangyna triangulata、墨蚜蝇属(Melanostoma spp.)、灰蚜蝇属(Metasyrphus spp.)、宽跗蚜蝇属(Platycheirus spp.)、食蚜蝇属(Syrphus spp.)。
(20)瘿蚊科(Cecidomyiidae)：食蚜瘿蚊(Aphidoletes aphidimyza)、螨瘿蚊(Feltiella acarisuga.)。
(21)植缨螨科(Phytoseiidae)：钝绥螨属(Amblyseius spp.)，如斯氏钝绥螨(Amblyseius swirskii)、黄瓜钝绥螨(Amblyseius cucumeris)、Amblyseius degeneris、加州钝绥螨(Amblyseius californicus)，盲走螨属(Typhlodromus spp.)，如梨盲走螨(Thyphlodromus pyri)，小植绥螨属(Phytoseiulus spp.)，如智利小植绥螨(Phytoseiulus persimilis)。
此外，烯胺羰基化合物和有益物种的复合物还可以包含适当添加的杀真菌、杀螨或杀虫活性组分。
在适合的有益物种中，根据本发明优选的有益物种指定为科(4)、(9)、(12)、(13)、(14)、(16)、(19)、(20)和(21)。
在一个实施方案中，本发明涉及包含(I-1)～(I-10)的一种烯胺羰基化合物和至少一种选自科(1)～(21)的昆虫和蛛形纲动物的有益物种的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，特别用于控制或对抗植物害虫，在综合作物保护中是有益的。
在进一步的实施方案中，本发明涉及包含(I-5)的烯胺羰基化合物和至少一种选自科(1)～(21)的昆虫和蛛形纲动物的有益物种的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，特别用于控制或对抗植物害虫，在综合作物保护中是有益的。
在本发明的意义上，术语“有益物种”还包括还包括某些真菌，绿僵菌(Metarhizium anisopliae)或白僵菌(Beauveria bassiana)，或微生物如细菌或病毒株，如苏云金芽孢杆菌(Bacillus thuringiensis)菌株或杆状病毒，如颗粒体病毒。
本发明活性化合物和有益物种的复合物的的杀虫和/或杀螨活性强于它们单独的活性化合物和有益物种的活性。活性增强是预想不到的。
在本发明的意义上，烯胺羰基化合物和有益物种的复合物还包括那些活性化合物和有益物种在不同时间和/或不同地点分开施用的复合物。例如，可用活性化合物处理种子，而有益物种可在播入土壤后或在植物萌芽后施用。还有可能在土壤中或叶子上使用活性化合物(“浇灌”或“叶面”)，而将有益物种施用到植物上，或反之亦然。当处理前，植物上就存在有益物种时，也可使用本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，用活性化合物处理改变了有害昆虫和有益物种之间的平衡，使其有利于有益物种。
在本发明的一个实施方案中，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物包含至少一种本发明的活性烯胺羰基化合物和至少一种真菌或微生物。
本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可用于保护所有植物或植物的部位。其不仅优选在一年生作物中使用，如蔬菜、瓜类、观赏植物、玉米，也优选在多年生植物中使用，如桔果、梨果和核果、香料植物、针叶树和其他观赏植物，以及在林业中使用，特别优选在如梨果、核果、蔬菜、观赏植物、针叶树和香料植物中使用。
至于使用，蔬菜应当理解为是指如，果菜类和花菜类，如甜柿子椒、辣椒、西红柿、茄子、黄瓜、葫芦、小胡瓜、蚕豆、红花菜豆、矮菜豆、豌豆、朝鲜蓟；还有叶菜类，如生菜、菊苣、苣荬菜、水芹、芝麻菜、野苣(field salad)、球叶莴苣、韭菜、菠菜、唐莴苣；此外，还有块茎类蔬菜、根菜类、茎菜类，如甜菜根、胡萝卜、萝卜、山葵、鸦葱、芦笋、食用甜菜、棕笋、竹笋；此外，还有鳞茎类蔬菜，如洋葱、韭菜、茴香、大蒜；此外，还有芸苔属蔬菜，如花椰菜、椰菜、甘蓝、红甘蓝、白球甘蓝、绿卷心菜、皱叶甘蓝、球芽甘蓝、大白菜。
在本申请的上下文中，多年生作物应当理解为是指桔果，如橙子、葡萄柚、中国柑桔、柠檬、枸橼、苦酸橙、金桔、蜜桔；以及梨果，如苹果、梨和榅桲和核果，如桃子、油桃、樱桃、普通李子、杏；此外，葡萄、啤酒花、橄榄、茶和热带作物，如芒果、番木瓜、无花果、菠萝、海枣、香蕉、榴莲、柿子、椰子、可可、咖啡、鳄梨、荔枝、百香果(Maracujas)、石榴，此外，杏仁和坚果，如榛子、核桃、阿月浑子、腰果、巴西核桃、美洲山核桃、灰胡桃、栗子、山核桃、夏威夷果、花生，此外，还有无核小果，如黑醋栗、醋栗、树莓、黑莓、蓝莓、草莓、红越橘、猕猴桃、蔓越橘。
在本申请的上下文中，观赏植物应当理解为是指一年生和多年生植物，如月季、康乃馨、非洲菊、百合、雏菊、菊花、郁金香、水仙花、银莲花、罂粟花、孤挺花、大丽花、杜鹃花、锦葵，还有如花坛植物、盆栽植物和灌木，如月季、万寿菊、三色堇、天竺葵、倒挂金钟、木槿、菊花、何氏凤仙、仙客来、非洲紫罗兰、向日葵、秋海棠，此外，如灌木或针叶树，如无花果、杜鹃花、云杉、冷杉、松树、紫杉、桧柏、意大利五针松、夹竹桃(rose bays)。
在本申请的上下文中，香料应当理解为是指一年生和多年生植物，如八角、辣椒、红辣椒、胡椒、香子兰、马郁兰、百里香、丁香、杜松子、肉桂、龙蒿、香菜、藏红花、姜。
当使用本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物作为杀虫剂和杀螨剂时，烯胺羰基化合物的施用量根据施用的类型，可在相对较大的范围内变化。当处理植物的部位时，烯胺羰基化合物的施用量为0.1～10000g/ha，优选为1～1000g/ha，特别优选为10～300g/ha(如果通过浇水或滴灌施用，还有可能降低施用量，尤其是使用惰性基质，如棉岩或珍珠岩时)。
这些提及的施用量仅作为实例，不限制本发明。
在处理后的一段时间内，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可用于保护植物免受上述动物性害虫的侵袭。提供保护的期限通常在植物用烯胺羰基活性化合物和有益物种的复合物处理之后的1～28天，优选1～14天，特别优选1～10天，最优选为1～7天。
如上所述，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物适用于保护植物和植物的部位，特别用于控制和对抗害虫，如农业、园艺、林业、花园和休闲娱乐设施中遇到的昆虫和蛛形纲动物、蠕虫、线虫和软体动物。它们优选可作为作物保护组合物使用。
本发明的活性化合物可以被制成常规制剂，如溶液、乳剂、可湿性散剂、水性和油性的悬浮液、散剂、粉剂、糊剂、可溶性散剂、可溶性颗粒剂、可播散的颗粒剂、悬浮液-乳液浓缩物、活性化合物浸渍的天然材料、活性化合物浸渍的合成材料、肥料和用聚合物制备的微型胶囊。
这些制剂可以采用本领域已知的方法制备，例如，将活性化合物与常规的填充剂，即液体溶剂和/或固体载体混合，可任选地使用表面活性剂，其是指乳化剂和/或分散剂和/或发泡剂。这些制剂在适合的设备中制备，或在施用前或施用过程中制备。
适宜做助剂的物质是适合于分散到组合物本身中和/或由其衍生的具有一定的技术特性和/或特定的生物特性的特定性能的制剂中的那些(例如喷雾液、拌种剂)，典型的适宜的助剂是填充剂、溶剂和载体。
适宜的混合剂为：诸如水、极性或非极性有机化学液体，例如各类芳香或非芳香烃(如石蜡、烷基苯、烷基萘、氯苯)、醇类和多元醇(适当时可以被取代、酯化和/或醚化)、酮类(如丙酮、环己酮)、酯类(包括油脂和油)和(聚)醚、未取代和取代的胺、酰胺、内酰胺(如N-烷基吡咯酮)以及内酯、砜类和亚砜类(如二甲亚砜)。
如果混合剂为水，也可用例如有机溶剂作为助溶剂。适宜的液体溶剂大致为：芳香族化合物，如二甲苯、甲苯或烷基萘；氯化的芳香烃或氯化的脂肪烃，如氯苯、氯乙烯或二氯甲烷；脂肪烃，如环己烷或石蜡，例如矿物油馏分；醇类，如丁醇或乙二醇及其醚或酯，酮类，如丙酮、甲乙酮、甲基异丁酮或环己酮；强极性溶剂，例如二甲基甲酰胺或二甲亚砜；也包括水。
本发明中，载体是固体或液体的天然或合成的有机物或无机物，活性化合物与它们混合或结合后可以具有更好的施用性，特别是施用到植物或植物部位及种子上可以混合或粘着。固态或者液态的载体一般是惰性且适于农业上使用的载体。
适宜的固体或液体载体是：诸如铵盐和磨碎的天然矿物质，如高岭土、粘土、滑石粉、白垩、石英、硅镁土、蒙脱石或硅藻土，以及粉碎的合成矿物质，如高分散的二氧化硅、矾土及硅酸盐；适宜的颗粒状固体载体为：诸如粉碎并分离的天然岩石，例如方解石、大理石、浮石、海泡石及白云石，和合成的无机及有机粉颗粒，以及有机物颗粒，如纸、锯末、椰壳、玉米穗轴及烟草杆；适宜的乳化剂和/或发泡剂为：诸如非离子和阴离子乳化剂，例如聚氧乙烯脂肪酸酯，聚氧乙烯脂肪醇醚；诸如烷基芳基聚乙二醇醚、烷基磺酸酯、烷基硫酸酯、芳基磺酸酯，及蛋白质水解产物；适合的分散剂为非离子和/或离子物质，诸如：各种醇-POE和/或POP醚，酸和/或POP POE酯，烷基芳基和/或POP POE酯，脂肪和/或POP POE加合物，POE-和/或POP-多元醇衍生物，POE-和/或POP-山梨糖醇酐或糖加合物，烷基或芳基硫酸酯、磺酸酯及磷酸酯，或者相应的PO醚加合物；此外，适宜的低聚物或聚合物，例如衍生自单独的乙烯单体、丙烯酸、EO和/或PO，或与例如(多元)醇或(多元)胺结合。还可以是木质素和其磺酸酯衍生物、未变性和变性的纤维素，芳香族和/或脂肪族磺酸酯和其与甲醛的加合物。
在制剂中可使用增粘剂，例如羧甲基纤维素，以及粉末、颗粒或胶乳形式的天然及合成的聚合物，例如阿拉伯树胶，聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯以及天然磷脂，例如脑磷脂和卵磷脂以及合成磷脂。可以使用着色剂，诸如无机颜料，如氧化铁、氧化钛、普鲁士蓝；有机染料，如茜素染料、偶氮染料和金属酞菁染料；以及微量营养素，如铁、镁、硼、铜、钴、钼以及锌的盐。其它可能的添加剂为香料、可任选经过改性的矿物油和植物油、蜡和营养元素(包括微量元素)，如铁、镁、硼、铜、钴、钼以及锌的盐。
稳定剂，例如低温的稳定剂、防腐剂、抗氧化剂、抗光剂或其它可增加化学和/或物理稳定性的成分也可存在。
由可市售获得的制剂制备的使用形式的活性化合物的含量可以在相对较宽的范围内变化。使用形式的总的活性化合物浓度或单个活性化合物的活性化合物浓度范围为0.00000001～97wt％活性化合物，优选范围为0.0000001～97wt％，特别优选为0.000001～83wt％或0.000001～5wt％，最优选为0.0001～1wt％。
本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可在市售制剂中以及在由这些制剂与其它活性化合物制备的混合物的使用形式中存在，所述其它活性化合物选自杀虫剂、引诱剂、消毒剂、杀菌剂、杀螨剂、杀线虫剂、杀真菌剂、生长调节剂、除草剂、安全剂、肥料和/或化学信息素。
还可以是与其它活性化合物如杀虫剂、肥料、生长调节剂、安全剂、化学信息素或与其它可以改善植物特性的药剂混合。
当用作杀虫剂时，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可以市售的制剂形式以及由这些制剂与增效剂制备的混合物的使用形式存在。增效剂为增强活性化合物作用的化合物，而添加的增效剂本身不必具有活性。
当作为杀虫剂使用时，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物也可以市售的制剂以及在由这些制剂与抑制剂制备的混合物的使用形式存在。所述抑制剂降低了活性化合物在植物的环境中、植物部位的表面或植物组织中使用后的降解。
该施用以适合使用形式的常规方法进行。
根据本发明，可以处理所有植物及植物部位。植物应理解为所有植物和植物种群，如无害和有害的野生植物或作物(包括自然生长的作物)。作物可以是通过常规育种和优化法或通过生物技术和基因工程方法或通过上述方法的结合而获得的植物，包括转基因植物也包括受品种保护权保护或不受品种保护权保护的植物品种。植物部位应理解为指植物的所有地上及地下部分以及植物器官，如芽、叶子、花和根，例如上述提到的叶子、针叶、茎、干、花、子实体、果实和种子，以及根、块茎和根茎，植物部位还包括收割的材料和无性及有性繁殖材料，例如果实、种子、插条、块茎、根茎、小茎(slips)、种子、鳞茎、细胞层(layers)和匍匐茎。
用本发明的活性化合物和有益物种的复合物对植物及植物部位进行的处理，可以通过常规方法直接操作或施用于其环境、生境或贮存空间，所述常规方法为例如浸泡、喷雾、蒸发、雾化、撒播、涂抹、注射，以及对于繁殖物，特别是种子来说，可以进行包壳、进行一层或多层包衣。
本发明的活性化合物和有益物种的复合物特别适用于保护刚发芽的植物。由于生长中的植物的根和芽是特别敏感的，即使很小的伤害也会导致整棵植物的死亡，因此，这一阶段是非常关键的。因此，通过适宜的组合物保护种子和萌芽的植物非常令人关注。
本发明还特别涉及用本发明的烯胺羰基化合物处理种子，并在种子播入土壤后或在植物萌芽后使用有益物种的方法。本发明还还特别涉及一种方法，其中，用本发明的烯胺羰基化合物处理种子，且有益物种已经在播种期间或植物萌芽后存在于土壤中了，用活性化合物处理改变了有害昆虫和有益物种之间的平衡，有利于有益物种。
本发明的一个优点在于，基于一些活性化合物的特定的协同特性，用这些活性化合物处理种子不但保护了种子本身，还保护了萌芽后产生的植物免受害虫侵袭。这样，无需在播种时或播种后立即对作物进行处理。
此外，应被视为优点的是，本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物还能用于转基因种子，其中由该种子产生的植物能够表达直接对抗害虫的蛋白质。通过使用本发明的活性化合物，仅通过表达如杀虫蛋白即可控制某些害虫，并且通过本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物可避免对种子产生额外的伤害。
本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物适于保护农业、温室、林业或园艺中使用的任何植物品种的种子。特别是玉米、花生、油菜、芸苔、罂粟、大豆、棉花、甜菜(例如糖用甜菜和饲用甜菜)、水稻、小米、小麦、大麦、燕麦、黑麦、向日葵、烟草、马铃薯或蔬菜(例如西红柿、卷心菜类)的种子。本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物还适用于保护由水果植物和蔬菜(生长的植物)产生的种子。对由玉米、大豆、棉花、小麦和油菜或芸苔(生长的植物)产生的种子的保护是特别重要的。
如上所述，对转基因植物的种子和由其产生的植物(生长中的植物)的保护也是特别重要的。通常来说，其表现为包含至少一个调控具有特殊杀虫特性的多肽的外源基因表达的植物的种子。在本申请的上下文中，转基因种子中的外源基因可源自微生物，如芽孢杆菌(Bacillus)、根瘤菌(Rhizobium)、假单胞菌(Pseudomonas)、沙雷氏菌(Serratia)，木霉菌(Trichoderma)、棒状杆菌(Clavibacter)、球囊菌(Glomus)或粘帚霉菌(Gliocladium)。本发明特别适合处理包含至少一个源自芽孢杆菌(Bacillus sp.)的外源基因，且其基因产物表现出对抗欧洲玉米螟和/或玉米根结线虫的活性的转基因种子。特别优选的外源基因源自苏云金芽孢杆菌(Bacillus thuringiensis)。
在本申请的上下文中，本发明的活性化合物单独或以适合的剂型施用到种子上。优选对处于足以对抗处理损伤的稳定状态下的种子进行处理。通常，可在收获至播种之间的任何时间点对种子进行处理。通常使用的种子已经从植物中分离下来，并且已去除穗轴、茎杆、外壳、毛或者果实的果肉。
当处理种子的时候，通常必须注意施用到种子的活性化合物的用量和/或其它添加物的用量，使得种子的萌芽不会受到不利的影响或产生的植物不会受到伤害。还必须特别注意的是在某些施用量下，活性化合物会有植物毒性作用。
本发明的组合物可以直接施用，换言之，无需包含额外的成分，也无需稀释。通常，优选以适宜的制剂形式将组合物施用于种子。适宜的制剂及种子的处理方法是本领域技术人员公知的，且描述于例如下列文献中：US4272417A、US4245432A、US4808430A、US5876739A、US2003/0176428A1、WO2002/080675A1、WO2002/028186A2。
本发明可使用的活性化合物可被转化成常规拌种剂，如溶液、乳剂、悬浮液、散剂、泡沫剂、浆液或其它种子包衣组合物，以及ULV制剂。
这些制剂可以通过将活性化合物与常规添加剂混合用已知方式制备，所述常规添加剂为常规混合剂和溶剂或稀释剂、着色剂、润湿剂、分散剂、乳化剂、消泡剂、防腐剂、二次增稠剂、粘合剂、赤霉素以及水。
本发明使用的拌种剂中还可以含有适宜的着色剂，包括为此目的的常规使用的所有着色剂，可使用的着色剂是由微溶于水的颜料和溶于水的染料制备而成。可被提及的实例包括如下已知的着色剂：若丹明(Rhodamine)B、C.I.颜料红(Pigment Red)112以及C.I.溶剂红(Solvent Red)1。
本发明使用的拌种剂中还可以含有适宜的润湿剂，包括能提升湿度且在农用化学活性化合物制剂中常规使用的所有润湿剂，优选为烷基萘磺酸盐，如二异丙基-或二异丁基萘-磺酸盐。
本发明使用的拌种剂中还可以含有适宜的分散剂和/或乳化剂，包括在农用化学活性化合物制剂中常规使用的所有的非离子、阴离子及阳离子分散剂。优选使用非离子或阴离子分散剂或非离子或阴离子分散剂的混合物。特别优选的非离子分散剂是环氧乙烷-环氧丙烷嵌段聚合物、烷基酚聚乙二醇醚，和三苯乙烯酚聚乙二醇醚，及其磷酸盐或硫酸盐衍生物。特别优选的阴离子分散剂是木质素磺酸盐、聚丙烯酸盐，以及芳基磺酸酯-甲醛缩合物。
本发明使用的拌种剂中还可以含有的适宜的消泡剂，包括为此目的的常规用于农用化学活性化合物制剂的所有泡沫抑制物。优选使用硅酮消泡剂和硬脂酸镁。
本发明使用的拌种剂中还可以含有适宜的防腐剂，包括为此目的的常规用于农用化学组合物的所有物质。实例可提及的实例是二氯代苯和苯甲醇半缩甲醛。
本发明使用的拌种剂中还可以含有适宜的二次增稠剂，包括为此目的的常规用于农用化学品组合物的所有物质。优选适用的为纤维素衍生物、丙烯酸衍生物、黄原胶、改性粘土和高度分散的二氧化硅。
本发明使用的拌种剂中还含有适宜的粘合剂，包括能用于拌种剂的所有常规粘合剂。优选，包括聚乙烯吡咯烷酮、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯醇和羟乙基纤维素(tylose)。
本发明使用的拌种剂中还含有适宜的赤霉素，优选包括赤霉素A1、A3(＝赤霉酸)、A4和A7；特别优选为赤霉酸。赤霉素是已知的(参见，“Chemie der Pflanzenschutz-und
Figure BPA00001385455000271
”[Chemistry of Plant Protection and Pest Control Agents]，Vol.2，SpringerVerlag，1970，pp.401-412)。
本发明使用的拌种剂可以直接用或用水稀释后处理许多种子，包括转基因种子。在本申请上下文中，与通过表达所形成物质的相互作用还可产生另外的协同效应。
适于用本发明使用的拌种剂或对上述拌种剂加水制备的制剂形式处理种子的混合设备包括所有常规用于包衣的设备。具体的拌种程序为：将种子置于混合器中，加入拌种制剂本身或事先用水稀释后的特别希望的用量，然后进行混合直到制剂均匀分布到种子上。如果必要，可接着进行干燥步骤。
在一个优选的实施方案中，对野生的植物种类或植物品种，或通过传统的育种方法培育的品种，如杂交或原生质体融合，以及它们的部位进行处理。在进一步优选的实施方案中，对通过基因工程，如反义或共抑制技术、RNA干扰-RNAi技术，可选的结合传统方法培育的转基因植物和植物品种(基因改良的生物体)，以及它们的部位进行处理。术语“部位”或“植物的部位”或“植物部位”已在上文解释过。
特别优选的，根据本发明，对可市售获得或使用中的植物和植物品种进行处理。植物品种应当理解为具有新特性(“性状”)的植物，其为通过传统育种、突变或通过重组DNA技术辅助培育的。因此，作物可以是通过常规育种和优化法或通过生物技术和基因工程方法或通过上述方法的结合而获得的植物，包括转基因植物也包括受品种权保护或不受品种权保护的植物品种。
本发明的处理方法可以用于处理基因改良的生物体(GMOs)，例如植物或种子。基因改良的植物(或转基因植物)是外源基因稳定地整合到染色体组的植物。术语“外源基因”本质上是一种基因，该基因可以将所提供的基因或在植株体外重组基因导入受体植物的细胞核基因组、叶绿体基因组或粒线体基因组中，并表达相关蛋白质或多肽，或使植物体内的其它基因下调表达或者沉默(应用的实例是：反义技术、共抑制技术或RNA干扰(RNAi)技术)，从而赋予植物新的或改良的农艺或其它性状。存在于基因组中的外源基因也称为转移基因。在植物基因组中的特定位置的转移基因被称为基因转化或转基因事件。根据植物种类或植物品种、其位置及其生长条件(土壤、气候、生长期、营养)，本发明的处理方法亦可产生超加性(“协同”)效应。因此，例如，可能出现下列超过实际预期的效应：降低施用量和/或扩大活性谱和/或提高本发明使用的活性化合物与组合物的活性、改善植物生长、提高对高温或低温的耐受性、提高对干旱、水或土壤盐分的耐受性、增加开花表现、易于收获、加速成熟、提高产量、增大果实、增加植物高度、加深叶子绿色、提早开花、改善收获产品的质量和/或提高营养价值、提高果实的糖含量、改善所收获产品的贮存稳定性和/或可加工性。
在某些施用量下，本发明的活性化合物和有益物种的复合物还可强化植物。因此，它们还适于调动植物对抗有害植物病原性真菌和/或微生物和/或病毒侵袭的植物防御体系。这可能是本发明的复合物活性提高的原因之一，例如抗真菌。在本发明的含义上，强化植物(抗性诱导)的物质应理解成可以激活植物的防御体系的那些物质或物质的组合物，当受到有害的植物病原性真菌和/或微生物和/或病毒侵袭后，处理过的植物显示出对这些有害的植物病原性真菌和/或微生物和/或病毒的很大程度的抗性。在本发明情况下，所述有害的植物病原性真菌和/或微生物和/或病毒应理解成植物病原性真菌、细菌和病毒。因此，在处理后的一段时间内，本发明物质可用于保护植物以免上述病原体的侵袭。产生保护的时间区间通常是植物用活性化合物和有益物种的复合物处理之后的1～10天，优选1～7天。
本发明优选处理的植物和植物品种包括所有具有能将特定的有利和有用的性状传递给这些植物的遗传信息的植物(是否通过育种和/或生物技术方式培育获得并不重要)。本发明还优选处理的植物和植物栽培品种为对一种或多种生物性胁迫因素具有抗性的植物，也即，所述植物对动物与微生物病害更具抗性，如：抗线虫、昆虫、螨、植物病原性真菌、细菌、病毒和/或类病毒。
本发明还可处理的植物与植物栽培品种为对一种或多种非生物胁迫因素具有抗性的植物。非生物胁迫的情况包括如干旱、低温、高温、渗透压力、水涝、土壤高盐分、高矿物浓度、臭氧、强光、氮营养元素利用率受限、磷营养元素利用率受限、避荫。
本发明可处理的植物与植物栽培品种为具有增加的产量这一性状特征的植物。提高所述植物产量的原因可为如改善植物生理、生长与发育，如水分利用率、保水率、改善氮利用率、提高碳同化作用、改善光合作用、提高发芽率和加快成熟。可通过改善植物株型(胁迫下与非胁迫条件下)来进一步影响产量，包括但不限于，提早开花、控制开花以产生杂交种子、幼苗活力、植物大小、节间数量与距离、根部生长、种子大小、果实大小、果荚大小、果荚或穗数量、每荚或每穗的种子数量、种子质量、加强种子饱满度、减少种子散落、减少果荚开裂与倒伏抗。其它产量性状包括种子成分，如碳水化合物含量、蛋白质含量、油含量与成分、营养价值、降低不良营养素化合物、改善可加工性和提高贮存稳定性。本发明可以处理的植物为已表现出异源或杂种优势性状的杂交植物，所述杂交植物一般可为高产量、活力、健康及对生物和非生物胁迫具有抗性的植物。所述植物通常通过将雄性不育自交系亲本(母本)与雄性可育自交系亲本(父本)杂交获得。杂交种子通常收获自雄性不育亲本，然后出售给种植者。雄性不育植物，例如玉米，有时可通过去雄获得，也即通过机械去除雄性繁殖器官或雄花，但更为常见的是基因组中基因决定子造成雄性不育。这种情况下，尤其当杂交植物中收获的种子为所需产物时，其通常可确保杂交植物完全恢复雄性可育性。这样可以确保父本具有适当育性恢复基因，可使含有负责雄性不育的基因决定子的杂交植物恢复雄性可育性。雄性不育基因决定子可能位于细胞质中。细胞质雄性不育(CMS)的实例在如芸苔(Brassica)属植物中已有描述(WO 1992/005251、WO1995/009910、WO 1998/27806、WO 2005/002324、WO 2006/021972和US 6,229,072)。然而，雄性不育基因决定子也可位于细胞核基因组中。雄性不育植物也可采用植物生物技术方法获得，如基因工程。获得雄性不育植物的特别适用的方法公开于WO 89/10396，其中例如核糖核酸酶，如芽孢杆菌RNA酶(barnase)选择性地在雄蕊的绒毡层细胞中进行表达。通过核糖核酸酶抑制子，如芽孢杆菌RNA酶抑制剂(barstar)在绒毡层细胞中的表达即可恢复育性(如WO1991/002069)。本发明可处理的植物或者植物栽培品种(可由植物生物技术方法，如基因工程获得)为除草剂耐受性植物，即可以耐受一种或多种特定除草剂的植物。所述植物可采用转基因方法或筛选包含除草剂抗性突变的植物获得。
除草剂-抗性植物为例如草甘膦抗性植物，即可以抗草甘膦除草剂或其盐的植物。例如，草甘膦抗性植物可通过在植物中转化编码酵素5-烯醇丙酮酰莽草酸-3-磷酸酯合酶(EPSPS)的基因获得。所述EPSPS基因实例为沙门氏菌(Salmonella typhimurium)的AroA基因(突变株CT7)(Comaiet al.，Science(1983)，221，370-371)、农杆菌属(Agrobacterium sp.)细菌的CP4基因(Barry et al.，Curr.Topics PlantPhysiol.(1992)，7，139-145)、编码矮牵牛EPSPS(Shah et al.，Science(1986)，233，478-481)、西红柿EPSPS(Gasser et al.，J.Biol.Chem.(1988)，263，4280-4289)或牛筋草EPSPS(WO 2001/66704)的基因。其也可为突变的EPSPS，如EP-A 0837944、WO 2000/066746、WO2000/066747或WO 2002/026995中所述。草甘膦抗性植物也可通过表达编码草甘膦氧化还原酶的基因获得，如US 5,776,760和US5,463,175中所述。草甘膦抗性植物也可通过表达编码草甘膦乙酰基转移酶的基因获得，如WO 2002/036782、WO 2003/092360、WO2005/012515和WO 2007/024782中所述。草甘膦抗性植物还可通过筛选包含上述基因的天然突变植物获得，如WO 2001/024615或WO2003/013226中所述。
其它除草剂抗性植物，如可以抗抑制谷氨酰胺合成酶的除草剂，如双丙胺膦、草铵膦或草丁膦的植物。所述植物的制备方法为通过表达可解除除草剂毒性的酶或可抗该抑制剂的突变谷氨酰胺合成酶而获得。其中一种有效解除毒性的酶为编码草铵膦乙酰转移酶(如：来自链霉菌(Streptomyces)属的bar或pat蛋白)。也描述了表达外源草铵膦乙酰转移酶的植物，如US 5,561,236；US 5,648,477；US 5,646,024；US 5,273,894；US 5,637,489；US 5,276,268；US 5,739,082；US 5,908,810和US 7,112,665中所述。
其它除草剂抗性植物也可以是抗抑制羟苯基丙酮酸双加氧酶(HPPD)的除草剂的植物。羟基苯基丙酮酸二氧化酶催化对羟基苯基丙酮酸酯(HPP)合成黑尿酸。根据WO 1996/038567、WO 1999/024585和WO 1999/024586，抗HPPD抑制剂的植物可通过转化编码天然抗性HPPD酶的基因或编码突变的HPPD酶的基因而获得。将编码某些酶的基因转化植物，尽管在HPPD抑制剂抑制天然HPPD酶活性情况下，仍可形成黑尿酸，也可获得对HPPD抑制剂的抗性。这样的植物和基因描述于WO 1999/034008和WO 2002/36787中。植物对HPPD抑制剂的抗性除了转化编码HPPD抗性酶的基因外，也可通过转化编码预苯酸脱氢酶的基因得到改良，如WO 2004/024928中所述。
其它除草剂抗性植物也可以是抗乙酰乳酸合成酶(ALS)抑制剂的植物。已知的ALS-抑制剂包括例如磺脲类、咪唑啉酮类、三唑并嘧啶类、嘧啶基氧(硫)苯甲酸酯类和/或磺酰基氨基羰基三唑啉酮类除草剂。已知不同ALS酶的突变体(也称为乙酰基羟基酸合成酶，AHAS)可对不同除草剂和不同类除草剂赋予耐受性，如Tranel和Wright，Weed Science(2002)，50，700-712以及US 5,605,011、US 5,378,824，US 5,141,870和US 5,013,659中所述。磺脲类抗性植物与咪唑啉酮类抗性植物的制备如US 5,605,011；US 5,013,659；US 5,141,870；US5,767,361；US 5,731,180；US 5,304,732；US 4,761,373；US 5,331,107；US 5,928,937；和US 5,378,824以及国际公开文本WO 1996/033270中所述。其它咪唑啉酮类抗性植物也例如在WO 2004/040012、WO2004/106529、WO 2005/020673、WO 2005/093093、WO 2006/007373、WO 2006/015376、WO 2006/024351和WO 2006/060634中公开。其它磺脲类与咪唑啉酮类抗性植物也例如在WO 2007/024782中公开。
其它抗咪唑啉酮类和/或磺脲类的植物可通过诱变、在除草剂存在情况下进行细胞培养选择，或者诱变育种获得，如US 5,084,082中所述的大豆，如WO 1997/41218中所述的水稻，如US 5,773,702和WO 1999/057965中所述的糖用甜菜，如US 5,198,599中所述的剩菜或如WO 2001/065922中所述的向日葵。
本发明还可处理的植物或植物栽培品种(由植物生物技术方法，如：基因工程获得)为抗虫转基因植物，即对某些目标昆虫侵害具有抗性的植物。所述植物可利用转基因方法，或筛选能抗虫的突变植物得到。本申请的上下文中，术语″抗虫转基因植物″包括任何包含至少一种转移基因的植物，所述转基因包含编码下述的编码序列：1)来自苏云金芽孢杆菌的杀虫结晶蛋白或其杀虫部分，如记载于网址：http://www.lifesci.sussex.ac.uk/Home/Neil_Crickmore/Bt/的“Crickmore et al.(2005)in the Bacillus thuringiensis toxin nomenclature”的杀虫结晶蛋白，或其杀虫部分，例如：Cry蛋白类Cry1Ab、Cry1Ac、Cry1F、Cry2Ab、Cry3Ae或Cry3Bb或其杀虫部分；或2)来自苏云金芽孢杆菌的结晶蛋白或其部分，其在来自苏云金芽孢杆菌的第二种其它结晶蛋白或其部分的存在下具有杀虫性，如由Cry34与Cry35结晶蛋白组成的二元毒素(Moellenbeck et al.，Nat.Biotechnol.(2001)，19，668-72；Schnepf etal.，Applied Environm.Microb.(2006)，71，1765-1774)；或3)包含来自苏云金芽孢杆菌的不同杀虫结晶蛋白的杂种杀虫蛋白，如上述1)的杂种蛋白或上述2)的杂种蛋白，例如由玉米转化品种MON98034(WO2007/027777)产生的Cry1A.105蛋白；或4)上述1)至3)中任一蛋白质，其中有些氨基酸，特别是1-10氨基酸已被另一个氨基酸替换，可对目标昆虫产生更高杀虫活性和/或可扩大受影响的目标昆虫的范围和/或在克隆或转化过程中，将改变编码的DNA，如：玉米品种MON863或MON88017的Cry3Bb1蛋白，或玉米品种MIR604的Cry3A蛋白；或5)来自苏云金芽孢杆菌或蜡状芽孢杆菌(Bacilluscereus)的杀虫分泌蛋白质，或其杀虫部分，如：营养期杀虫蛋白(VIP)，其列于：http://www.lifesci.sussex.ac.uk/Home/Neil_Crickmore/Bt/vip.html，如：来自VIP3Aa蛋白类的蛋白；或6)来自苏云金芽孢杆菌或蜡状芽孢杆菌的分泌蛋白质，其在来自苏云金芽孢杆菌或蜡状芽孢杆菌的第二分泌蛋白的存在下具有杀虫性，如：由VIP1A与VIP2A蛋白组成的二元毒素(WO 1994/21795)；或7)包含来自苏云金芽孢杆菌或蜡状芽孢杆菌的不同分泌蛋白的部分组成的杂种杀虫蛋白，如：上述1)的杂种蛋白或上述2)的杂种蛋白；或8)上述1)至3)中任一蛋白质，其中有些氨基酸，特别是1-10氨基酸已被另一个氨基酸替换，可对目标昆虫产生更高杀虫活性和/或可扩大受影响的目标昆虫范围和/或在克隆或转化过程中，改变编码的DNA(但仍可编码杀虫蛋白)，如：棉花品种COT102的VIP3Aa蛋白。
当然，本文所述的抗虫转基因植物也包括任何含有编码上述1至8类任一种蛋白的基因组合的植物。在一个具体实施方案中，抗虫转基因植物含有多种编码上述1至8类任一种蛋白的转移基因，当针对不同目标昆虫时，使用不同的杀虫蛋白，可以扩大受影响的目标昆虫范围，或针对相同目标昆虫使用不同杀虫蛋白，但具有不同的作用模式，可以推迟昆虫对植物抗性的发展，如结合到昆虫中不同受体结合位点。
本发明还可处理的植物或植物栽培品种(由植物生物技术方法，如基因工程获得)可以抗非生物胁迫。所述植物可通过转基因的方法或筛选具有抗上述胁迫的突变体而获得。特别有用的抗胁迫的植物包括：
a.包含可以降低聚(ADP-核糖)聚合酶(PARP)基因在植物细胞或植物中的表达/或活性的转基因植物，如WO 2000/004173或EP04077984.5或EP 06009836.5中所述；
b.包含可以降低植物或植物细胞的PARG编码基因的表达和/或活性的抗胁迫能力增强的转基因植物，如WO 2004/090140中所述；
c.包含编码烟酰胺腺嘌呤二核苷酸补救合成途径的植物功能性酶，包括烟酰胺酶、烟酸酯核糖磷酸转化酶、烟酸单核苷酸腺嘌呤基转化酶、烟酰胺腺嘌呤二核苷酸合成酶或烟碱酰胺核糖磷酸转化酶的抗胁迫的能力增强的转基因植物，如在欧洲专利申请文本No.04077624.7或WO 2006/133827或PCT/EP07/002433中所述。
本发明还可处理的植物或植物栽培品种(由植物生物技术方法制得，如基因工程获得)所收获的产品表现出产量、质量和/或贮存稳定性得到改变和/或改变所收获的产品的特定成分的性状，如：
1)合成改性淀粉的转基因植物，其相对于野生型植物细胞或植物所合成的淀粉，已在物理化学特性上，特别是直链淀粉含量或直链淀粉/支链淀粉比例、分支程度、平均链长、侧链分布、黏度表现、胶凝强度、淀粉粒大小和/或淀粉粒形态等方面均已改变，因此更适于某些用途。这些合成改性淀粉的转基因植物如EP 0571427、WO1995/004826、EP 0719338、WO 1996/15248、WO 1996/19581、WO1996/27674、WO 1997/11188、WO 1997/26362、WO 1997/32985、WO 1997/42328、WO 1997/44472、WO 1997/45545、WO 1998/27212、WO 1998/40503、WO 99/58688、WO 1999/58690、WO 1999/58654、WO 2000/008184、WO 2000/008185、WO 2000/28052、WO2000/77229、WO 2001/12782、WO 2001/12826、WO 2002/101059、WO 2003/071860、WO 2004/056999、WO 2005/030942、WO2005/030941、WO 2005/095632、WO 2005/095617、WO 2005/095619、WO 2005/095618、WO 2005/123927、WO 2006/018319、WO2006/103107、WO 2006/108702、WO 2007/009823、WO 2000/22140、WO 2006/063862、WO 2006/072603、WO 2002/034923、EP06090134.5、EP 06090228.5、EP 06090227.7、EP 07090007.1、EP07090009.7、WO 2001/14569、WO 2002/79410、WO 2003/33540、WO 2004/078983、WO 2001/19975、WO 1995/26407、WO 1996/34968、WO 1998/20145、WO 1999/12950、WO 1999/66050、WO 1999/53072、US 6,734,341、WO 2000/11192、WO 1998/22604、WO 1998/32326、WO 2001/98509、WO 2001/98509、WO 2005/002359、US 5,824,790、US 6,013,861、WO 1994/004693、WO 1994/009144、WO 1994/11520、WO 1995/35026和WO 1997/20936中所述。
2)合成非淀粉碳水化合物聚合物或合成与未经基因改良的野生型植物相比性状改变的非淀粉碳水化合物聚合物的转基因植物。产生聚果糖的植物，尤指菊糖型与果聚糖型植物的实例如EP 0663956、WO 1996/001904、WO 1996/021023、WO 1998/039460和WO1999/024593中所述，产生α-1，4葡聚糖的植物如WO 1995/031553、US 2002/031826、US 6,284,479、US 5,712,107、WO 1997/047806、WO 1997/047807、WO 1997/047808和WO 2000/14249中所述，产生α-1，6分支α-1，4葡聚糖的植物如WO 2000/73422中所述，产生alternan的植物如中WO 2000/047727、EP 06077301.7、US 5,908,975和EP0728213所述。
3)产生玻尿酸(hyaluronan)的转基因植物，如WO 2006/032538、WO 2007/039314、WO 2007/039315、WO 2007/039316、JP 2006/304779和WO 2005/012529中所述。
还可根据本发明处理的植物或植物品种(通过植物生物技术，例如遗传工程而获得)为具有改变的纤维性质的植物，例如棉花植物。所述植物可通过遗体转化或通过筛选含有能给予所述改变的纤维性质的突变植物而获得，所述植物包括：
a)含有形式改变的纤维素合酶基因的植物，例如棉花，如WO1998/000549中所述；
b)含有形式改变的rsw2或rsw3同源核苷酸的植物，例如棉花植物，如WO 2004/053219中所述；
c)蔗糖磷酸合酶表达增强的植物，例如棉花植物，如WO2001/017333中所述；
d)蔗糖合成酶表达增强的植物，例如棉花植物，如WO 02/45485中所述；
e)如通过下调纤维选择性β-1，3-葡聚糖酶而改变纤维细胞基部胞间连丝门控时间的植物，例如棉花植物，如WO 2005/017157中所述；
f)如通过包括nodC的N-乙酰葡萄糖胺转移酶基因和几丁质合成酶基因的表达而改变了纤维反应性的植物，如棉花植物，如WO2006/136351中所述。
还可根据本发明处理的植物或植物品种(通过植物生物技术，例如遗传工程而获得)为具有改变的油成分的性质的植物，例如油菜或有关的芸苔属植物。所述植物可通过遗传转化或通过筛选含有能给予所述改变的油性质的突变植物而获得，所述植物包括：
a)产生具有高油酸含量的油的植物，例如油菜植物，如US5,969,169、US 5,840,946或US 6,323,392或US 6,063,947中所述；
b)产生具有低亚麻酸含量的油的植物，例如油菜植物，如US6,270,828、US 6,169,190或US 5,965,755中所述；
c)产生具有低水平的饱和脂肪酸的油的植物，例如油菜植物，如US 5,434,283中所述。
可根据本发明处理的特别有用的转基因植物为含有一种或多种编码一种或多种毒素的基因的植物，所述植物例如以下述的商品名市售的转基因植物：YIELD GARD
Figure BPA00001385455000371
(例如玉米、棉花、大豆)、Knockout
Figure BPA00001385455000372
(例如玉米)、BiteGard
Figure BPA00001385455000373
(例如玉米)、BT-Xtra(例如玉米)、StarLink
Figure BPA00001385455000375
(例如玉米)、Bollgard
Figure BPA00001385455000376
(棉花)、Nucotn
Figure BPA00001385455000377
(棉花)、Nucotn 33B
Figure BPA00001385455000378
(棉花)、NatureGard(例如玉米)、Protecta
Figure BPA000013854550003710
和NewLeaf
Figure BPA000013854550003711
(马铃薯)的植物。可提及的除草剂耐受性植物的实例有市售的商品名为Roundup Ready
Figure BPA000013854550003712
(对草甘膦具有耐受性，例如玉米、棉花、大豆)、Liberty Link
Figure BPA000013854550003713
(对草丁膦具有耐受性，例如油菜)、IMI
Figure BPA000013854550003714
(对咪唑啉酮具有耐受性)和SCS
Figure BPA000013854550003715
(对磺酰脲具有耐受性，例如玉米)的玉米品种、棉花品种和大豆品种。可提及的除草剂抗性植物(以常规的除草剂耐受性方式育种的植物)包括市售的商品名为Clearfield
Figure BPA000013854550003716
(例如玉米)的品种。
可根据本发明处理的特别有用的转基因植物为含有转化株系或转化株系的结合的植物，所述植物列于例如多个国家或地区管理机构的数据库中(参见，例如http://gmoinfo.jrc.it/gmp_browse.aspx和http://www.agbios.com/dbase.php)。
在家用杀虫剂领域，它们可以单独使用或与其它活性化合物组合使用，如磷酸酯、氨基甲酸酯、拟除虫菊酯、新烟碱类、生长调节剂或其它公知的杀虫剂的活性化合物。
它们可在气溶胶、无压喷雾产品，如泵或雾化器喷雾，自动雾化系统、雾化器、发泡剂、凝胶、含有用纤维素或塑料制备的蒸发器片剂的蒸发器产品、液体蒸发器、凝胶和膜蒸发器、螺旋桨驱动的蒸发器、无能量或被动的蒸发体系、防蛾纸、防蛾袋和防蛾凝胶(以粒剂或粉剂形式)中，在用于传播的诱饵中或在诱饵站中使用。
本发明的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物的良好杀虫和杀螨作用可参见下述的实施例。然而单独的活性化合物或有益物种的作用较弱，复合物表现出超出两种作用简单加和的作用。
具体实施方式
以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
生物学实施例
除非另有说明，使用下述活性化合物的溶液，其中，各剂型的活性化合物用水稀释成所需的浓度。
使用化合物(I-5)以浓度为每公顷75g活性化合物进行叶面处理。
使用浓度为每棵植株10mg的活性化合物的化合物(I-5)浇灌处理。
使用浓度为每公顷12.5g的活性化合物的Karate Zeon CS100作为叶面处理的毒性对照。
1.幼虫处理-瓢虫
有益物种：七星瓢虫(Coccinella septempunctata)L2幼虫
害虫：桃蚜(Myzus persicae)
每次实验重复三次，每次两个花盆箱(pot cage)，每次5只幼虫。
实验中，将皱叶甘蓝种植于直径为14cm的花盆中，置于养虫箱内，用桃蚜充分寄生。每次实验，选择蚜虫种群建立好的6盆植物，通过估算蚜虫的数量来进行评价。用适当浓度的活性化合物处理植物。
在喷雾涂布干燥后，将1张厚度1cm的石英砂膜覆盖花盆的土壤，并将花盆箱扣在植物上。每次数出5只瓢虫幼虫，并每次将5只样本放到花盆箱内的植物上。
对于每棵植物，一开始在恰当的时间估测桃蚜的数量，并分别计数死亡的、垂死的和活着的幼虫。计数所有的幼虫，即植物上存在的和石英砂膜表面的幼虫。
三次重复平均后的实验结果列于下表中：
Figure BPA00001385455000391
Figure BPA00001385455000392
2.幼虫处理-食蚜瘿蚊
有益物种：食蚜瘿蚊(Aphidoletes aphidimyza)幼虫
害虫：桃蚜(Myzus persicae)
每个实验重复三次。
每个实验中，将6个皱叶甘蓝置于种植盘中，用桃蚜进行寄生。一周后，将食蚜瘿蚊加入到桃蚜种群建立良好的植物上。约两周后，一旦存在足够的L2龄食蚜瘿蚊，即进行施用(至少每个种植盘20只幼虫)。
为施用做准备，将植物的叶子减少到保留4片健康的绿色叶子。
在施用之前估测桃蚜的种群和食蚜瘿蚊的数量。为了进行施用，将所有的6棵植物置于转盘上，通过缓慢旋转，施用0.666m2的喷雾液体数量。施用后，种植盘置于标准箱内。
对于每棵植物，在适当的时间点开始时估测桃蚜的数量，并精确计数幼虫。
三次重复平均后的实验结果列于下表中：
Figure BPA00001385455000402
3.幼虫处理-黑纹食蚜蝇
有益物种：黑纹食蚜蝇(Episyrphus balteatus)幼虫
害虫：桃蚜(Myzus persicae)
每个实验重复三次，每次两个花盆箱，每次5个幼虫。
实验中，将皱叶甘蓝种植于直径为14cm的花盆中，置于养虫箱内，用桃蚜充分地寄生。
在喷雾涂布干燥后，将1张厚度1cm的石英砂膜覆盖花盆的土壤，并将花盆箱扣在植物上。每次数出5只黑纹食蚜蝇幼虫，并每次将5只样本放到花盆箱内的植物上。
对于每棵植物，在恰当的时间点开始时估测桃蚜的数量，并分别计数死亡的、垂死的和活着的幼虫。计数所有的幼虫，即植物上存在的和石英砂膜表面的幼虫。
三次重复平均后的实验结果列于下表中：
Figure BPA00001385455000403
Figure BPA00001385455000411
4.处理-小黑花蝽象(Anthocoris)成虫
有益物种：小黑花蝽象(Anthocoris nemoralis)成虫
害虫：麦无网长管蚜(Metopolophium dirhodum)
每个实验重复三次，每次两个花盆箱(pot cage)，每次5个成虫。
实验中，将玉米种植于直径为14cm的花盆中，置于养虫箱内，用麦无网长管蚜彻底地寄生。每次实验，选择6盆蚜虫种群建立较好植物，通过估算它们的数量来进行蚜虫的评价。用适合浓度的活性化合物处理植物。
在喷雾涂布干燥后，将1张厚度1cm的石英砂膜覆盖花盆的土壤，并将花盆箱扣在植物上。
每次数出5只小黑花蝽象成虫，并每次将5只样本放到花盆箱内的植物上。
对于每棵植物，在恰当的时间点开始时估测麦无网长管蚜的数量，并分别计数死亡的、垂死的和活着的成虫。计数所有的成虫，即植物上存在的和石英砂膜表面的成虫。
三次重复平均后的实验结果列于下表中：
Figure BPA00001385455000413
Figure BPA00001385455000421
5.用小花蝽(Orius laevigatus)成虫进行的残留量测试
用化合物(I-5)以每公顷100g活性化合物的浓度进行叶面处理。
化合物(I-5)以每棵植株15mg活性化合物的浓度进行浇灌处理。
使用浓度为每公顷12.5g的活性化合物的Karate Zeon CS100作为叶面处理的毒性对照。各自剂型的活性化合物用水稀释成所需的浓度。
用活性化合物溶液处理温室栽培的柿子椒。施用1、8、16和23天后，从测试植物中摘取叶片(每个实验5个样本)。将单个的叶子置于测试箱内。每个箱内放入10只小花蝽成虫。将测试箱置于条件受控的气候箱内。暴露24、48和72小时后测定死亡率。
测试结果列于下表：
6.用盲蝽(Macrolophus caliginosus)幼虫进行残留量测试
化合物(I-5)以每公顷100g活性化合物的浓度进行叶面处理。
用化合物(I-5)以每棵植株15mg活性化合物的浓度进行浇灌处理。
使用浓度为每公顷12.5g的活性化合物的Karate Zeon CS100作为叶面处理的毒性对照。各自剂型的活性化合物用水稀释成所需的浓度。
用活性化合物溶液处理温室栽培的番茄。施用1、8、16和23天后，从测试植物中摘取叶片(每个实验5个样本)。将单个的叶子置于测试箱内。每个箱内放入10只盲蝽幼虫。将测试箱置于条件受控的气候箱内。暴露24、48和72小时后测定死亡率。
测试结果列于下表：
7.用烟盲蝽(Nesidiocoris tenuis)成虫进行残留量测试
用浓度为每公顷100g的活性化合物的化合物(I-5)进行叶面处理。
用浓度为每棵植株15mg的活性化合物的化合物(I-5)进行浇灌处理。
使用浓度为每公顷12.5g的活性化合物的Karate Zeon CS100作为叶面处理的毒性对照。各自剂型的活性化合物用水稀释成所需的浓度。
用活性化合物溶液处理温室栽培的番茄。施用1、8、15和22天后，从测试植物中摘取叶片(每个实验5个样本)。将单个的叶子置于测试箱内。每个箱内放入10只烟盲蝽成虫。将测试箱置于环境受控的人工气候箱内。暴露24、48和72小时后测定死亡率。
测试结果列于下表：
Figure BPA00001385455000432
Figure BPA00001385455000441

Claims (10)

1.烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，其包括至少一种式(I)的烯胺羰基化合物
其中
A表示6-氟吡啶-3-基、6-氯吡啶-3-基、6-溴吡啶-3-基、5-氟-6-氯吡啶-3-基、2-氯-1，3-噻唑-5-基或5，6-二氯吡啶-3-基和
R1表示甲基、环丙基、甲氧基、2-氟乙基或2，2-二氟乙基
以及至少一种选自下述科的有益物种：Alloxystidae、Angstidae、蚜小蜂科、茧蜂科、食虫虻科、茧蜂科、花萤科、布甲科、瘿蚊科、Chameiidae、草蛉科、郭公蟲科、瓢虫科、粉蛉科、跳小蜂科、姬小蜂科、蜾蠃科、Euzetidae、蠼螋科、褐蛉科、姬蜂科、大痣细蜂科、缨小蜂科、植绥螨科、泥蜂科、隐翅虫科、长须螨科、食蚜蝇科、寄蝇科、赤眼蜂科、绒螨科、胡蜂科、捕食螨和线虫和/或寄螨目或至少一株细菌菌株或至少一株病毒株。
2.根据权利要求1所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，其特征在于，所述的至少一种有益物种属于下述科之一：蜾赢科、泥蜂科、Vespida、蚜小蜂科、赤眼蜂科、跳小蜂科、缨小蜂科、姬蜂科、姬小蜂科、Alloxystidae、大痣细蜂科、茧蜂科、茧蜂科、瓢虫科(Coccinellidae)、隐翅虫科、草蛉科、褐蛉科、寄蝇科、食蚜蝇科、瘿蚊科或植绥螨科。
3.根据权利要求1或2所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物，其特征在于，所述的烯胺羰基化合物选自式(I-1)、(I-2)、(I-3)、(I-4)、(I-5)、(I-6)、(I-7)、(I-8)、(I-9)和(I-10)：
Figure FPA00001385454900021
4.权利要求1～3任一项所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物在控制动物性植物害虫中的应用。
5.根据权利要求4所述的应用，其中所述的式(I)的烯胺羰基化合物和至少一种有益物种于不同时间和/或不同地点分开施用。
6.控制动物性害虫的方法，其特征在于，将权利要求1～3任一项所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物作用于动物性植物害虫和/或它们的栖息地。
7.制备杀虫和/或杀螨组合物的方法，其特征在于，将权利要求1～3任一项所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物与混合剂和/或表面活性剂进行混合。
8.减少每个种植期活性化合物的施用数量的方法，其特征在于，使用权利要求1～3任一项所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物。
9.降低收获的植物材料和环境中杀虫剂和/或杀螨剂的总残留量的方法，其特征在于，使用权利要求1～3任一项所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物。
10.用于控制动物性植物害虫的组合物，其含有权利要求1所述的烯胺羰基化合物和有益物种的复合物。
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