CN101778903A - 由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体及其制造方法或其用途 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种作为填料的填充剂分散在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体中的新型结构体及新型结构体的用途。所述结构体为包含从非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体选择的二组分体系的共连续结构体，在所述共连续结构体中，含有作为填料的填充剂被选择性且均匀地分散在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体的任何一方中的物质。该结构体通过以下得到：将原料从具有加热部的熔融混炼部的端部所设置的投入部投入到备有螺杆的料筒中，在螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1的条件下进行处理，封入螺杆的前端的间隙中，然后，进行使其从该间隙转移到所述螺杆后端的循环。

Description

由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体及其制造方法或其用途
技术领域
本发明涉及一种由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体、及其制造方法或其用途，所述结构体的特征在于，其包含由非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂中的树脂或弹性体所构成的共连续结构体，非相容性的树脂的一方的树脂中含有作为填料的填充剂。作为用途，用于导电性或热传导性材料、或者燃料电池用电极材料以及电磁波吸收材料等。
背景技术
对使导电性填料等分散在树脂中所得的导电性复合材料的特性而言，可以期待使导电性大为提高。对于该特性而言，选择了何种物质作为填料成为重要的因素，而树脂中的填料的分散状态也成为重要的因素。
在树脂中加入导电性填料的情况下，通过使填料之间在树脂中形成网孔结构，可提高复合材料的导电性，不管是理论上还是实验上都得到确认(专利文献4特开2006-527786号公报)。
但是，如果从树脂中的填料的分散状态这方面考虑，填料的分散状态不好，还不如考虑使导电性填料分散，这可以说在考虑导电性方面是有效的。现状是，不能说使导电性填料分散是充分的。
对导电性复合材料的期望高，例如在燃料电池用电极材料中，认为利用导电性复合材料是最有效的手段。这种情况下以具有良好的导电性特性为前提，进而，需要(1)每单位表面积的另外每单位体积的导电率大；(2)机械强度大；(3)具有对于氢气及氧气的不渗透性；及(4)在电化学电池的酸性气氛内具有化学耐性等。
目前，作为燃料电池用电极材料或者双极型隔板，使用非腐蚀性机械加工了的石墨板或者使用冲压加工了的金属板。但是，利用通过机械加工制造的石墨板的方法价格高，不适于大规模生产。另外，因使用金属板而加重板重量，结果存在不实用这样的问题，尚未实现具有以实用化为前提的良好的导电性。
另外，提案有利用使碳纳米管(CNT)分散在非腐蚀性的氟系聚合物中所得的材料作为上述双极板。的确有益于轻质化，而其反面，存在这样的问题点：因氟系聚合物中固有的工艺，操作变得繁杂，结果不能提高最成为问题的导电性。
在要求机械强度优异的材料、进而对氢气及氧气的不渗透性或在电化学电池的酸性气氛内化学耐性为前提的燃料电池电极材料中，选择耐药品性优异的聚偏氟乙烯(PVDF)等氟系聚合物、或者同样耐药品性优异的聚(对苯硫醚)(PPS)、聚砜(PSF)、聚醚砜(PES)、聚醚醚酮(PEEK)、聚芳酯(PAR)等、或者聚酰胺6(PA6)或聚酰胺66(PA66)等尼龙系树脂等是最合适的，同时由于是树脂材料，因此非常有益于轻质化。但是，以PVDF树脂为代表的这些树脂存在这样的问题点：即使使导电性填料直接分散，分散性也差，因此如所想地那样不能提高导电性。
综上所述，在导电性复合材料中，解决使导电性填料分散在树脂中是最为重要的，需要使导电性填料分散在树脂中的新型方法，通过新型方法所得的新型结构的导电性复合材料的开发、及在使用这些导电性复合材料的领域中，在材料所要求的特性上、特别是在导电性填料的直接分散性不好的树脂中使导电性填料分散的新型方法、通过新型方法所得的新型结构的导电性复合材料的开发成为紧急的课题。
虽然不直接关联复合材料的开发，但本发明人等一直在进行有关非相容性的高分子共混物的高次结构的研究。
目前，作为非相容性的高分子共混物的高次结构，所熟知的是通过以一方的高分子成为基质、另一方成为分散相来形成海-岛结构。
该海-岛结构在构成共混物的高分子间的组成和各自的熔融粘度之比大致成比例的条件下发生相转换，由该条件通过改变组成、粘度比，海和岛的关系发生逆转。在该相转换发生的条件附近出现的高次结构被称为2种高分子相互形成连续相的、所谓的共连续结构。
已知由于以往所公知的共连续结构与海-岛结构不同，相互形成连续相，因此由其结构显现出多种物性(专利文献1、2)。
对于共连续结构而言，不管在哪种非相容性高分子共混物中，通过取得如上所述的共混物组成和构成聚合物间的粘度比的平衡，可以使共连续结构出现。
本发明人等已经为此发明有内部反馈型(内部帰還型)微量型高剪切成型加工机(专利文献3)。该机械可在宽范围内使树脂的熔融粘度变化。因而，仅仅通过将非相容性高分子共混物混炼数分钟，就可使组成高分子间的粘度比大幅下降，减小分散的高分子相的尺寸。
发明了使用内部反馈型微量型高剪切成型加工机、在树脂(或弹性体)中纳米分散有填料的二元体系(特愿2008-025964号)。
另外，对于三元体系(聚合物共混物/填料)，使共连续结构形成后，除去一方的连续相得到多孔结构。该聚合物共混物作为生物可降解树脂的组合，填料限定于粘土等二氧化硅系。
在三元体系(聚合物共混物/填料)的范畴中，提案有形成经由共连续结构所得的介孔结构的发明。该发明中由于多孔结构三维地形成，因此物质的选择性透过变得最合适。另一方面，由于不能用溶剂除去而残留的也可以说是介孔材料的骨架的高分子也同样维持三维连结的结构，因此，即使其他的高分子相被除去，也可形成三维非常坚固的类似天然骨的结构。该结构体可发挥以往没有的特性，而遗憾的是，该发明未成为所述导电性复合材料的解决对策(特许愿2008-120781号)。
关于使所述导电性复合材料中的导电性填料分散在树脂中、在导电性填料的直接分散性不良的树脂中使导电性填料分散，考虑了通过完成非相容性的高分子共混物的高次结构，可以得到与以往不同的导电性特性优异的新的结构体。另外考虑了通过在所述填充材料中采用热传导性物质或者具有电波吸收性的物质而能否可得到热传导性材料、电波吸收材料。
专利文献1：特开平7-102175号(特许第3142424号说明书)
专利文献2：美国专利6746627号
专利文献3：特开2005-313608号公报
专利文献4：特开2006-527786号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明要解决的课题在于，提供一种作为填料的填充剂分散在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体中的新型结构体、及新型结构体的用途。
用于解决课题的手段
本发明人等对上述课题进行了专心研究，完成了本发明。
(1)一种由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，所述共连续结构体包含从非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体选择的二组分体系，在所述共连续结构体中，在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体的任一方中，含有作为填料的填充剂。
(2)所述作为填料的填充剂选择性且均匀地被分散在所述一方的非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体中。
(3)所述填充剂相对于非相容性的树脂或弹性体100重量％为0.01～300重量％。
(4)所述非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体，是热塑性树脂和热固性树脂的共混物；热塑性树脂之间的共混物；热塑性树脂和天然橡胶、合成橡胶或热塑性弹性体的共混物；还有天然橡胶、合成橡胶或热塑性弹性体之间的共混物。
(5)所述非相容性热塑性树脂之间的共混物是由选自聚偏氟乙烯(PVDF)、偏氟乙烯(VDF)与三氟乙烯(TrFE)的共聚物(VDF/TrFE)、聚(对苯硫醚)(PPS)、聚砜(PSF)、聚醚砜(PES)、聚醚醚酮(PEEK)、聚芳酯(PAR)和聚酰胺6(PA6)、聚酰胺66(PA66)、聚酰胺46(PA46)、聚酰胺11(PA11)的聚合物的任一组合构成的共混物的任何1个组合。
(6)所述填充剂是选自碳纳米管(CNT)、碳纤维(CF)、炭黑(CB)、石墨(GF)及乙炔黑(AB)的碳系填充剂；或选自粘土微粒(层状硅酸盐)、二氧化硅微粒及笼状聚硅倍半氧烷(POSS)化合物的二氧化硅系填充剂；或选自氧化铝(Al2O3)、二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)及二氧化铈(CeO2)等的金属氧化物系填充剂。
(7)所述填充剂的添加量(重量％)，在为碳系填充剂(CNT，CF，CB，GF，AB)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％设定为0.01～100重量％；在为二氧化硅系或金属氧化物系(Al2O3、TiO2、ZnO、CeO2)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％设定为1～300重量％。
(8)所述填充剂的至少1个系选择性地包含在所述树脂及/或弹性体中。
(9)由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其通过以下得到：至少将作为填料的填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体从设置在具有加热部的熔融混炼部的端部的投入部投入到备有螺杆的料筒中，在所述螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1的条件下进行处理，将由此所得的熔融混炼了的树脂或弹性体从螺杆的后端送到前端，封入螺杆的前端的间隙中，然后，进行使其从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环。
(10)由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其通过以下得到：至少将作为填料的填充剂以及非相容性的非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂中的树脂或弹性体从设置在具有加热部及密封部的熔融混炼部的端部的投入部投入到备有螺杆的料筒中，在螺杆的前端面和与该前端面相对配置的密封面的间隔为0.5mm至5mm、螺杆的孔内径为1mm至5mm、所述螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1、加热温度为室温或高于所述树脂及/或弹性体的熔点或玻璃化转变温度的温度条件下进行熔融混炼，将由此得到的树脂或弹性体从螺杆的后端送到前端，封入螺杆的前端的间隙中，然后，进行使其从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环。
(11)一种由共连续结构体构成的成型加工体，其特征在于，其是在进行上述(9)或(10)的从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环后、继续进行成型加工而形成的。
(12)一种树脂成型体，所述由共连续结构体构成的成型加工体为棒状、膜状、片状、纤维状中的任一种形状。
(13)一种导电性或热传导用材料，其使用有上述(12)所述的树脂成型体。
(14)一种燃料电池用电极用材料，其使用有上述(12)所述的树脂成型体。
(15)一种电磁波吸收用材料，其使用有上述(12)所述的树脂成型体。
发明的效果
根据本发明，可以得到由非相容性的树脂或弹性体构成、形成共连续结构作为内部结构、仅在其一方的连续相中使作为填料的填充剂分散了的、包含填充剂以及非相容性的树脂或弹性体的熔融混炼物。
由对得到的熔融混炼物进行成型加工而所得的树脂成型物可以得到导电性或热传导性材料、或者燃料电池用电极材料以及由树脂成型物构成的电磁波吸收材料。
附图说明
图1是在PVDF/PA6＝50/50共混物中添加1.8wt％的CNT、在240℃、螺杆转数1000rpm、混炼时间2分钟的条件下制作的试样的TEM照片。
图2是对图1的TEM照片进行示意性地描绘而进行图示、解说的图。表示用高剪切成型和低剪切成型所制作的试样的结构的差异。
图3是表示对在PVDF/PA6＝50/50共混物中分别添加0～6％的CNT而制作的试样的导电率进行测定的结果及在单一PA6中添加等量的CNT在高剪切下制作的试样的导电性行为的图。
图4是表示在PVDF/PA6＝50/50共混物及单一PA6中添加1.8wt％的CNT而制作的试样的应力-变形线的图。
图5是用于制造非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂的树脂或弹性体的熔融混炼物及成型物的总体图。
图6是说明图5的装置的熔融混炼部的反馈型螺杆的图。
图7是说明图4及图5的装置的熔融混炼部的反馈型螺杆的前端部中的间隙的图。
符号说明
10：熔融混炼物制造装置
12：熔融混炼部
14：成型部
16：原料供给部
18：料筒
20：反馈型螺杆
22：轴承
24：轴
26：加热器
28：密封部
30：用于调节间隙的调节装置
32：间隙
35：加热器
36：T模前部末端部加热加热器
38：T模背后部末端加热加热器
40：排出口
42：热电偶
44：孔
46：内部反馈型螺杆的结构
48：螺杆的后端
50：螺杆的前端
具体实施方式
本发明是一种由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，所述共连续结构体包含从非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体选择的二组分体系，在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体的任何一方中，含有作为填料的填充剂。
其特征为以下方面：为共连续结构体方面，以及在非相容性的树脂的一方的树脂中含有作为填料的填充剂的结构体、作为填料的填充剂选择性地均匀分散在非相容性树脂的一方的树脂中方面。
所述填充剂相对于非相容性的树脂或弹性体100重量％为0.01～300重量％。
在这些树脂中，根据需要可以包含交联剂、固化剂、稳定剂等。
所述非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体，是热塑性树脂和热固性树脂的共混物；热塑性树脂之间的共混物；热塑性树脂和天然橡胶、合成橡胶或热塑性弹性体的共混物；还有天然橡胶、合成橡胶或热塑性弹性体之间共混物。
非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体的具体组合如下。
(1)选自热塑性树脂及热固性树脂的情况
(a)热塑性树脂和热固性树脂的共混物
(b)热塑性树脂和热塑性树脂的共混物
(2)选自热塑性树脂及热塑性弹性体或天然橡胶、合成橡胶的情况
(a)热塑性树脂及热塑性弹性体的共混物
(b)热塑性树脂和橡胶(选自天然橡胶及合成橡胶)的共混物
(3)选自热塑性弹性体的情况
(a)热塑性弹性体和热塑性弹性体的共混物
(b)橡胶(选自天然橡胶及合成橡胶)和热塑性弹性体的共混物
(4)使用橡胶(选自天然橡胶及合成橡胶)的情况
(a)选自天然橡胶及合成橡胶的共混物
作为非相容性树脂，可以举出热力学上不混合在一起的包含非结晶性高分子和结晶性高分子的组合。
非结晶性高分子以纳米级分散在结晶性高分子的非晶层中，形成共连续结构。
作为本发明中可使用的非结晶性高分子没有特别限定，只要是具有所期望的物性的公知的非结晶性的高分子即可。具体而言，可举出PMMA系、聚丙烯酸甲酯(PMA)系、聚苯乙烯(PS)系、聚氯乙烯(PVC)系、聚醋酸乙烯酯(PVAC)系、聚丁二烯系等的高分子。
另外，本发明中可使用的结晶性高分子也没有特别限定，可选择结晶度已知的各种高分子。具体而言，可举出聚乙烯系、聚苯乙烯系、聚丙烯系、聚酯系、聚酰胺系、聚碳酸酯系。特别可举出公知的低密度聚乙烯(LDPE)或高密度聚乙烯(HDPE)、间规聚苯乙烯、聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚乳酸(PLLA)、聚酰胺系(PA)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)。
对于结晶性高分子而言，存在结晶层和非晶层，可用各种公知的方法确定其结晶度、结晶结构的结构。另外结晶性高分子采用如下的分级结构，即，其分子链的折叠结晶形成纳米级的层状结构，层状结构利用非晶态分子(非晶层)形成层状重复结构，进而它们成为细纤维(fibril)，成长为数μm～数mm级的球晶。
对于本发明涉及的高分子复合材料而言，非结晶高分子以纳米级分散在所述结晶性高分子的球晶间、细纤维的微隙、及层状结构间，具有共连续结构。
作为弹性体及橡胶，可以举出二烯系橡胶及其氢化物(例如NR、IR、环氧化天然橡胶、SBR、BR(高顺式BR及低顺式BR)、NBR、氢化NBR、氢化SBR)、烯烃系橡胶(例如、乙烯-丙烯-二烯橡胶(EPDM)、EPM等的乙烯丙烯橡胶)、马来酸改性乙烯丙烯橡胶(M-EPM)、IIR、异丁烯和芳香族乙烯基或二烯系单体共聚物、丙烯酸类橡胶(ACM)、离聚物)、含卤橡胶(例如Br-IIR、CI-IIR、异丁烯-对甲基苯乙烯共聚物的溴化物(Br-IPMS)、CR、氯醇橡胶(ヒドリンゴム)(CHR)、氯磺化聚乙烯(CSM)、氯化聚乙烯(CM)、马来酸改性氯化聚乙烯(M-CM)、硅橡胶(例如甲基乙烯基硅橡胶、二甲基硅橡胶、甲基苯基乙烯基硅橡胶)、含硫橡胶(例如聚硫橡胶)、氟橡胶(例如偏氟乙烯系橡胶、含氟乙烯基醚系橡胶、四氟乙烯-丙烯系橡胶、含氟硅系橡胶、含氟磷腈系橡胶)、氨基甲酸酯橡胶、表氯醇橡胶、弹性体(例如苯乙烯系弹性体、烯烃系弹性体、酯系弹性体、氨基甲酸酯系弹性体、聚酰胺系弹性体)等。
在实施例中，对于弹性体而言，通过由作为不带极性基团的无极性的弹性体的、聚(苯乙烯-b-丁二烯-co-丁烯-b-苯乙烯)(SBBS)、聚(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯)(SBS)、或乙烯丙烯橡胶中等具体进行说明。对于其它的弹性体也可以同样进行。上述弹性体均为公知的物质、可购入进行使用。由于SBBS、SBS等是热塑性弹性体，因此不需要使其象天然橡胶那样使其交联，如通常的树脂那样成型加工容易，但却是橡胶状弹性优异的物质。
对于弹性体及橡胶，形成均匀熔融了的状态、而且保持混炼了的状态。
与该实施例的情况同样，对于其它的弹性体或橡胶的情况，也可以同样进行。
在使用这些树脂或弹性体的情况下，可得到包含由非相容性的树脂或弹性体构成的共连续结构、非相容性的树脂的一方的树脂中含有作为填料的填充剂的结构体。
作为非相容性热塑性树脂和非相容性热塑性树脂的共混物，有以下的组合。
在一方的树脂为机械强度优异的材料、进而要求对于氢气及氧气的不渗透性或在电化学电池的酸性气氛内化学耐性的为前提的燃料电池电极材料中，如下进行组合。
作为用于形成共连续结构的树脂的组合，可举出下述组合。即，其特征在于，作为一方的树脂，选自耐药品性优异的聚偏氟乙烯(PVDF)及偏氟乙烯(VDF)和三氟乙烯(TrFE)的共聚物(VDF/TrFE)等的氟系聚合物、或聚(对苯硫醚)(PPS)、聚砜(PSF)、聚醚砜(PES)、聚醚醚酮(PEEK)、聚芳酯(PAR)等，作为另一方的形成连续相的树脂，选自与填料等填充剂的亲合性高的聚酰胺6(PA6)、聚酰胺66(PA66)、聚酰胺46(PA46)、聚酰胺11(PA11)等。
例如，(1)是聚偏氟乙烯(PVDF)和聚酰胺6(PA)的组合。
在上述(1)的(1)PVDF和PA6的组合的情况下，相对于PVDF 90～30重量％，PA6为10～70重量％。
上述的范围，通过分别将相对于PVDF的80～40重量％将PA6设定为20～60重量％，可以进一步得到最合适的结果。
聚偏氟乙烯(PVDF)，可以适当使用一般已知的，但可以使用结晶性优异的株式会社クレハ制造的KF850。
聚酰胺6(PA6)，可以适当使用一般已知的，可以使用ユニチカ株式会社制造的A1030BRL。
在上述填充剂中，可以使用导电性物质、热传导性物质，进而耐热性、力学性能优异的物质，或具有光氧化催化功能的物质。采用这些填充剂时，可以用作导电性、热传导性用材料，进而树脂或弹性体的耐热性、力学性能显著优异的材料，或者具有光氧化催化功能的材料。
作为上述填充剂，
使用(1)碳系填充剂、(2)二氧化硅系填充剂、及(3)金属氧化物系填充剂。
(1)碳系填充剂作为导电性物质及热传导性物质是已知的。
为选自碳纳米管(CNT)、碳纤维(CF)、炭黑(CB)、石墨(GF)、乙炔黑(AB)的碳系填充剂。
(2)二氧化硅系填充剂作为(耐热性、力学性能优异的物质)是已知的。
为选自粘土微粒(层状硅酸盐)、二氧化硅微粒、笼状聚硅倍半氧烷(POSS)化合物等的二氧化硅系填充剂。
(3)金属氧化物系填充剂作为(热传导性、光氧化催化功能、耐热性等优异的物质)是已知的。
可以举出选自从Al2O3、TiO2、ZnO、CeO2等选择的金属氧化物系填充剂的物质。
这些填充剂也可以使用由在此举出的2种或3种的组合构成的填充剂。
上述填充剂的添加量(重量％)，在为碳系填充剂(CNT，CF，CB，GF，AB)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％，可以设定为0.01-100重量％；在为二氧化硅系或金属氧化物系(Al2O3、TiO2、ZnO、CeO2)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％，可以设定为1-300重量％。
这些填充剂的大小一般采用数nm至数10nm的范围的大小。
对于非相容性树脂或弹性体，如果在导电性填料的存在下进行熔融混炼，可以使其出现如下的共连续结构：对于一方的非相容性树脂或弹性体，以均匀分散的状态含导电性填料，对于另一方的非相容性树脂或弹性体，不含导电性填料。
即，只要是除了导电性这种特性、或者和导电性这种特性的同时、热传导性、电磁波吸收材料这种特性的物质，就可以得到包含具有与这些它们相对应的特性的非相容性树脂或弹性体的新型共连续结构体。
关于非相容性树脂或弹性体，设定为机械强度优异的材料、进而具有对氢气及氧气的不渗透性或在电化学电池的酸性气氛内化学耐性的、耐药品性优异的材料，由耐药品性优异的高分子形成一方的相，由耐药品性同样优异且与填料的亲合性也优异的高分子形成另一方的相，由此选择性地仅在另一方的相中使填料分散。通过形成承担这样的2种各自作用的共连续结构，可以得到新的燃料电池的电极结构。
即使在以上的任何情况下，可以以比使填料分散在单一的高分子(树脂)中还少的添加量来提高导电性等的由添加剂产生的特性。例如，现在假设高分子共混物的组成为50/50，由于填料仅加入到一方的相中，因此填料的添加量用一半就可以解决。换言之，用一半的添加量就能显现出相同的效果(例如达到同一水平的导电性)。
对于碳纳米管，如下所述。
CNT用电弧放电法、化学气相沉积法(CVD法)、激光烧蚀法等制作。不管是用哪种方法制作的CNT，只要具有束状结构均可以用于本发明。碳纳米管有1张碳膜(石墨片)卷成圆筒筒状的单层碳纳米管(SWCNT)和多个石墨片卷成同心圆状的多层碳纳米管(MWCNT)。本发明特别以容易形成束状结构的SWCNT为对象，但作为将凝集了的MWCNT进行分散的方法也是有效的。
在制作SWCNT或MWCNT时，同时富勒烯、石墨、非结晶碳作为副产物生成，另外镍、铁、钴、钇等的催化剂金属作为杂质残留，因此，优选对这些杂质进行除去·精制。在以上的杂质的精制中，利用稀盐酸等的金属杂质的溶解除去处理是有效的，另外，并用采用过滤器的分离在提高纯度方面是进一步优选的。
在本发明中，通过在共轭系聚合物的溶液中对束状结构的CNT进行超声波照射，可以将CNT由束将CNT单个地剥离。作为在此使用的聚合物的溶剂，只要是甲醇、甲苯、二甲苯、氯仿等上述举出的直链状共轭系聚合物可溶的溶剂，就优选使用。超声波照射使用超声波清洗机、超声波破碎机等超声波发生器来进行。超声波的照射时间取决于所使用的超声波发生器的输出强度，照射数分钟至20小时左右。超声波发生器的输出强度优选使用100W至500W左右。
CNT可以适当选择来使用。具体而言，可以直接使用CNTCo.Ltd(Korea)制造的多层碳纳米管(CNT)。
CNT的外径为10～40nm、长度为5～20μm、纯度为95％以上。
可以使用SWCNT(单层碳纳米管：サイエンスラボラトリ一ズ制造，纯度95％)。
要制作将CNT分散在聚合物中而成的聚合物复合物，CNT可良好地分散在聚合物中是重要的。但是，一般CNT难以分散，但通过上述处理的SWCNT由于表面被聚合物被覆，因此可提高向聚合物中的分散性。进而，如果使用共轭系聚合物作为被覆的聚合物，还有不妨碍电荷移动这样的特长。
在电波吸收用材料中，可使用在树脂中添加有电波吸收性物质作为填充剂而成的材料。
具体而言，可以使用铁氧体颗粒，Mn-Zn系铁氧体、Ni-Zn系铁氧体、Mn-Zn系铁氧体、Cu-Zn系铁氧体、Mn-Mg系铁氧体、Li-Zn系铁氧体等软性铁氧体，铁，镍，钴，Fe-Co、Fe-Cr、Fe-Si、Fe-Al、Fe-Cr-Al、Fe-Si-Cr、Fe-Si-Al、Fe-Al-Si、坡莫合金、羰基铁等铁合金。
这些软磁性粉体可以单独1种或组合2种以上使用。
铁氧体颗粒、例如Ni-Zn系铁氧体，通过调节填充量或粒径，或者，若是Mn-Zn系铁氧体，由于在50MHz～3GHz的频率中显现高磁性损失μ，因此，大多在该频率带域作为电波抑制体片使用。这样，为了提高在近场的电波吸收功能，需要提高磁损失产生的能量转换效果，高填充铁氧体颗粒是重要的。
例如，已知有具有如下特征的电波吸收材料用的球状铁氧体颗粒：包含用(MO)100-X(Fe2O3)X(其中，M为选自Li、Mg、Ni、Cu、Zn、Mn、Co、Zr、Sn、Ca、Fe中的至少1种金属，X为45～90摩尔％)的结构式表示的铁氧体，平均粒径为1～45μm，BET比表面积为0.2m2/g以下，利用压汞法测得的细孔容积为0.04ml/g以下(特开2003-318015号公报)。
已知有具有如下特征的电波吸收材料用的球状铁氧体颗粒，其在120℃的体积固有电阻值为5.0×109Ωcm以上及在25℃的体积固有电阻值为3.0×1011Ωcm以上，颗粒形状为球状，平均粒径为5.0～50μm，可溶性离子为5.0ppm以下，具有石榴石型的结晶结构(特开2005-139050号公报)。
要使本发明使用的PVDF和PA6、进而填充剂的CNT的混合物熔融混炼，可以使用利用使混合物以粒状物的状态混合的干共混的方法。干共混是将试样在真空中、80℃下干燥12小时后进行。
本发明可以得到包含由非相容性的树脂或弹性体构成的共连续结构、在非相容性的树脂的一方的树脂中作为填料的填充剂的至少1个系选择性地包含在所述树脂及/或弹性体中的结构体。可形成其的最大原因在于，可以使用熔融混炼方法使由非相容性树脂或弹性体产生的共连续结构出现。其内容如下所述。
本发明的方法通过本发明人等发明的内部反馈型微量型高剪切成型加工机(特开2005-313608号公报)来进行。
关于本发明使用的装置，图5是用于制造非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂的树脂或弹性体的熔融混炼物及成型物的整体图。
图6是说明图5的装置的熔融混炼部的反馈型螺杆的图。
图7是说明图4及图5的装置的熔融混炼部的反馈型螺杆的前端部中的间隙的图。
从螺杆的后端48送到螺杆的前端50，封入螺杆的前端的间隙32后，熔融混炼物制造装置10，由包括作为原料物质的填料的填充剂以及非相容性的树脂或者弹性体的原料投入部16、熔融混炼部12及成型部14构成。
熔融混炼物制造装置10，由包括作为原料物质的填料的填充剂以及非相容性的树脂或者弹性体的原料供给部16、熔融混炼部12及成型部14构成。
熔融混炼部12，在料筒18中具有反馈型螺杆20(以下也简称为螺杆20)。螺杆20在料筒18中介由轴24而被设置(图5)。填充剂以及非相容性的树脂或弹性体通过料筒和螺杆间的间隙46(图6)，非相容性的树脂或弹性体被熔融，与填充剂一起被混炼。轴24介由轴承22与螺杆20连接。另外，在料筒18中沿料筒的外侧设置有用于使非相容性的树脂或弹性体熔融的加热器26(图7)。在与轴24所处的位置相对侧的一端上在料筒18中，设置有用于对熔融混炼部12和成型部14之间进行密封的密封部28。
另外，在料筒18中，设置有螺杆的前端29和密封部28之间的间隙32。间隙32，可通过用于进行调节的调节手段30在0.5mm至5mm的范围进行调节(图6、7)。
螺杆20在料筒18内形成将非相容性的树脂或弹性体熔融的充分的结构。在图6中，显示出料筒和螺杆间的间隙46。从原料投入部16所供给的、非相容性的树脂或弹性体，在料筒和螺杆间的间隙46中，从螺杆的后端48向螺杆的前端50与填充剂一起进行转移。熔融的非相容性的树脂或弹性体与填充剂一起被封入在前部螺杆的前端29和密封部28之间所形成的间隙32内。熔融的非相容性的树脂或弹性体与填充剂一起经由设置在螺杆的中央部的横向的孔44，通过朝向不同的孔，经由螺杆的后端48，再次朝向螺杆的前端50的方向，继续熔融混炼。
熔融混炼了的非相容性的树脂或弹性体与填充剂一起从上述间隙32介由阀(未图示)取出到成型部14，进行成型加工。
成型部14具有挤出部加热器35及用于制造膜的T模34。T模34具有T模前部末端部加热加热器36及T模背后末端部加热加热器38。挤出的成型体通过在T模前部末端部加热加热器36及T模背后部末端加热加热器38之间形成的排出口40。在成型部及T模前部末端部加热加热器38内为了温度测定而插入热电偶42。其测定结果被送到控制装置(未图示)，进行熔融混炼部12及T模的温度调制。作为成型体，可以得到棒、膜、片、纤维。
剪切熔融所需要的时间，可根据用于通过料筒和螺杆间的间隙46中所需要的时间而改变。非相容性的树脂或弹性体被剪切的程度，通过对螺杆后部末端、螺杆后部末端和在螺杆内部直径相连的密封表面之间所形成的间隙进行改变，变得可能。对非相容性的树脂或弹性体进行剪切的程度，可通过缩小间隙、减小孔的直径而使其上升。对于间隙和螺杆的孔的内径，从非相容性的树脂或弹性体的粘度的方面考虑需要设定最合适的。为了将料筒内所含的非相容性的树脂或弹性体进行熔融混炼而需要的时间为1分钟至8分钟。
在本发明中，使用上述装置在以下条件下进行。
(1)至少将作为填料的填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体从设置在具有加热部的熔融混炼部的端部的投入部(16)投入到备有螺杆(20)的料筒(18)中，在上述螺杆(20)的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1的条件下进行处理，将由此所得的熔融混炼了的树脂或弹性体从螺杆的后端(48)送到螺杆的前端(50)，封入与螺杆的前端的间隙(32)中，然后，进行使其从该间隙转移到上述螺杆的后端(48)的循环，由此得到本发明的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体。
另外，通过如下所示，可以得到更好的结果。
(2)至少将作为填料的填充剂以及非相容性的非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂的树脂或弹性体从设置在具有加热器(26)及密封部(28)的熔融混炼部的端部(58)的投入部(16)投入到备有螺杆(20)的料筒(18)中，在螺杆的前端(50)面和与该前端(50)面相对配置的密封(28)面的间隔为0.5至5mm、螺杆的孔(44)内径为1mm至5mm、上述螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1、加热温度为室温或者比上述树脂及/或弹性体的熔点或玻璃化转变温度高的温度条件下进行熔融混炼，将熔融混炼了的树脂或弹性体从螺杆的后端(48)送到螺杆的前端(50)，封入与螺杆的前端部的间隙(32)中，然后，进行使其从该间隙转移到上述螺杆的后端的循环，由此可得到本发明的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体。
进行从该间隙向上述螺杆的后端进行转移的循环，通过使其从上述间隙(32)通过设置在螺杆的中心部的孔(44)向熔融混炼部的端部(58)移动来进行。
上述加热温度的“在室温或者比上述树脂或弹性体的熔点或玻璃化转变温度高的温度条件下”是指：在室温比“上述树脂的熔点或弹性体的玻璃化转变温度的温度”高的情况下，使用室温；另外，相反地，在室温一方低的情况下，使用“比上述树脂的熔点或弹性体的玻璃化转变温度高的温度”。
在使用树脂和树脂的情况下是指使用比树脂的熔点高的温度。
在使用树脂和弹性体的情况下，比较树脂的熔点和弹性体的玻璃化转变温度，使用温度高的一方的温度。
在使用弹性体和弹性体的情况下，使用比弹性体的玻璃化转变温度高的一方的玻璃化转变温度高的温度。使用弹性体和橡胶的情况下、使用橡胶和橡胶的情况下也同样。
设定在该温度是由于为了形成“本发明的由共连续结构体构成、在一方的非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂的树脂或弹性体中含有作为填料的弹性体的结构”而需要的缘故。
在上述内部反馈型螺杆搭载的微量型高剪切成型加工机中，通过调节共混物所填充的料筒前端和密封部的间隙、或者内部反馈型螺杆的内径，可以改变剪切流场的强度或混炼的程度。通常，间距可在1毫米至5毫米之间以0.5毫米的间隔设定任意的值，螺杆内径也同样可在φ1至φ5之间以φ0.50的间隔设定任意的值，但通过将间距以及内部反馈型螺杆内径分别设定为1～2毫米、φ2.5可以得到最合适的结果。
对由本发明所得的、由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体进行说明。
PVDF和PA6为非相容性的，要得到它们的共混物，通常将两者在熔点附近的240℃下使用双轴熔融混炼挤出机(或成型机)等进行混合，但如果使用通常的成型机，剪切速度为100sec-1以下，因此对于该树脂使熔融粘度变化的程度小，所以不能大幅改变共混物间的粘度比。因此，不能在PVDF相中形成纳米水平的PA6相。
根据本发明人等的研究，导出下述条件：对由PVDF和PA6进而填充剂的CNT构成的混合物，使用内部反馈型螺杆搭载的微量型高剪切成型加工机代替通常的双轴螺杆型混炼机(二軸スクリユ一型混練機)，在熔点附近的240℃下对两者进行熔融混炼，由此不仅形成共连续结构作为熔融混炼物的内部结构，而且在PVDF相中形成纳米水平的PA6相，进而能仅在PA6相中以高密度将CNT纳米分散。
包含由非相容性的树脂或弹性体构成的共连续结构、在非相容性的树脂的一方的树脂中含有作为填料的填充剂的结构体即由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体、及上述作为填料的填充剂被均匀分散的由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体，可以如下进行确认。
通过熔融混炼方法所得的熔融混炼物，在上述合适的条件化中，可以得到形成有共连续结构作为熔融混炼物的内部结构的组合物。
对于其内容，使用熔融混炼物制造树脂成型物，作为它们的内部结构的微细结构的观察，可通过透射型电子显微镜(TEM)得到。
在表示实施例1的结果的图1及图2中，可以确认以下的内容。
上述熔融混炼物，作为其微观结构形成有PVDF相以及PA6相相互形成连续相的共连续结构。进而，上述熔融混炼物，PVDF相和PA6相相互形成共连续结构、同时通过高剪切混炼形成有PA6相的相当一部分作为纳米畴进入PVDF相中的结构。另外，其结果，特征在于，仅在PA6相中不均存在的CNT的密度与低剪切混炼(螺杆转数：100rpm)的的情况现比，格外地高。
在表示实施例3的结果的图3中，可以确认以下内容。
在使CNT分散在单一PA6中的情况下，为了在树脂整体中使CNT纳米分散、且提高导电性，需要添加2％以上的CNT以达到CNT之间具有接点。要在该体系中进一步提高导电性，进一步许多的CNT的添加是必要的。相对于此，在低剪切成型了的PVDF/PA6/CNT系试样中，由于形成共连续结构，且CNT仅在PA6相中不均存在，因此，与使CNT分散在单一PA6中的情况相比，以少的量导电性就提高。进而，在高剪切成型(螺杆转数：1000rpm)了的PVDF/PA6/CNT系试样中，作为一方的连续相的PA6相的相当一部分作为纳米畴进入PVDF相中，因此，即使与低剪切试样相同的CNT的添加量，分散密度也变高，因此，以更少的添加量导电性就急剧提高。进而，从该体系的绝缘性到导电性的阈值，利用高剪切成型加工的试样的阈值为约0.85％左右这样极低的数值。另外，不仅该试样的阈值低，而且增加CNT添加量时的电导率的绝对值高，达到了10-1S/cm以上的导电性。
制造由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的结构体后，从T模引出及继续进行成型加工，由此可以得到由填充剂以及非相容性的树脂或弹性体构成的成型加工体。
特别是在上述填充剂为CNT的情况下，作为导电性用材料、热传导性材料，成为良好的材料。
成型加工体由上述各种树脂构成。
上述树脂成型体为棒、膜、片、纤维中的任一种形状。上述树脂成型体，是作为其微观结构PVDF相以及PA6相相互形成连续相的共连续结构体。构成使用有树脂成型体的燃料电池用电极用材料。
形成共连续结构的高分子共混物中，特征为在各个连续相中分担作用，由耐药品性优异的高分子(例如PVDF)形成一方的相，用耐药品性同样优异且与填料(例如CNT)的亲合性也优异的高分子(例如PA6)形成另一方的相，由此仅在另一方的相中使填料选择性地分散。通过形成承担着这样的2种各自作用的共连续结构，成功地使导电性飞跃地提高。进而，如果使用高剪切成型加工法，可使PA6相作为纳米畴进入PVDF相中，可大幅提高分散在PA6相中的CNT密度，成功地以更少的CNT添加量使导电性提高。
同样通过选择上述电波电磁波吸收材料作为填充剂，可以得到由树脂成型体构成的电磁波吸收用材料。
实施例
下面，通过实施例进一步详细地说明本发明。实施例所示的微细观察、电导率测定、力学的测定如下进行。
对于微细结构观察
共连续结构及纳米分散结构等的微细结构观察通过透射电子显微镜(TEM)观察进行。将试样预先制成超薄切片(厚度：70nm)，暴露于染色剂(RuO4)中10分钟，将由此染色了的试样供于观察。
作为测定装置，使用Hitachi H-700，用加速电压75kV进行测定。
对于电导率测定
对于根据本发明的试样的导电性(电导率)，分为低电导率区域(10-8S/cm以下)和高电导率区域(10-8S/cm以上)、使用以下装置进行测定。高电导率区域的测定用四探针法进行。
·低电导率区域：Advantest R8340超高电阻率测定器
·高电导率区域：Loresta-GP MCP-T600
对于力学的测定
试样的力学性能，通过应力-变形线的测定进行评价。应力-变形线将试样裁成哑铃型，使用Orientec公司制的Tensilon UMT-300，在一定环境下(温度20℃、相对湿度50％)以5mm/min的速度进行测定。
实施例1
原料的聚偏氟乙烯(PVDF)使用クレハ制造的KF850。另外，聚酰胺6(PA6)使用ユニチカ制造的A1030BRL。
另外，作为CNT，使用CNT Co.Lt d(Korea)制造的多层碳纳米管(CNT)。将其分别在真空中、80℃下预干燥12小时后，按规定的比例进行干共混。
干共混物是如下操作所得到的：在室温下，作为共混物组成以及CNT添加量，分别相对于PVDF的90～30重量％的PA6的10～70重量％中的、相对于PVDF的80～40重量％的PA6的20～60重量％、进而相对于这些共混物100重量％、添加0.01～300重量％中的0.1～30重量％的CNT。
然后，将该干共混物约5g投入微量型高剪切成型加工机中，将间距以及内部反馈型螺杆内径分别设定为1～2毫米、φ2.5，在240℃下进行加热熔融、混炼(螺杆转数：100rpm和1000rpm、混炼时间：2分钟)后，从T-模挤出。
其结果，可以得到表面状态良好的挤出物。通过TEM观察该挤出物的内部结构。
接着用热压制成均匀的膜(厚度200μm)后，评价这些膜状试样的电导率以及力学性能(应力-变形线)。
实施例2
对于在PVDF/PA6＝50/50共混物中添加1.8wt％的CNT、实施例1中制作的试样，通过TEM观察其内部结构，结果为图1。
在该TEM上段的照片中，根据染色的程度得知，不太染色的发白的相(PVDF)和被染成黑色的相(PA6)相互形成连续相，构成共连续结构。由该照片进一步明确了如下内容。
上述熔融混炼物，作为其微观结构，形成了PVDF相以及PA6相相互形成连续相的共连续结构。
进而，上述熔融混炼物，在PVDF相和PA6相相互形成共连续结构，同时通过高剪切混炼形成了PA6相的相当一部分作为纳米畴进入PVDF相中的结构。另外，其结果可以确认，仅在PA6相中不均存在的CNT的密度比低剪切混炼的情况相比，格外地高。
在图1的右侧放大图中，可以确认PA6相中CNT均匀、高浓度地存在。
在图1的左侧放大图中，PVDF相存在，但CNT不存在。
得知，可以确认作为本发明的目标生成物、包含由非相容性的树脂或弹性体构成的共连续结构体、在非相容性的树脂的一方的树脂中含有作为填料的填充剂的状态。
在该TEM照片中，由于难以解释微细结构，因此将该结构示意性地描绘成为图2。即，通过添加1.8wt％的CNT，在PVDF/PA6＝50/50共混物中形成共连续结构，但其样子在利用高剪切成型的试样和利用低剪切成型的试样中在以下方面观察到了明显的差异。
需要说明的是，左侧表示进行了低剪切加工的状态。
另外，在图2中，在高剪切加工的情况(本申请发明的情况)下，显示CNT均匀、高浓度地存在(右侧)。
通过高剪切成型加工，在PVDF相中稠密地形成了纳米水平的PA6纳米畴。
由于作为一方的连续相的PA6相的相当一部分通过高剪切成型作为纳米畴进入PVDF相中，因此对于CNT的分散密度而言，高剪切成型的试样的一方非常高。
另一方面，在图2的低剪切加工的情况(现有的熔融混炼的情况)下，只不过显示出CNT以少的状态存在而已(左侧)，不能得到本申请发明的效果。
实施例3
对在PVDF/PA6＝50/50共混物中分别添加CNT至0～6％、实施例1中制作的试样的电导率进行测定的结果为图3。在图3中，为了比较，还示出了通过高剪切混炼使等量的CNT分散在单一PA6中的试样的导电性行为。如果对这3种试样的导电性行为进行比较，反映出通过高剪切成型所构筑的特殊的微细结构，可良好地理解为优异的导电性呈现。
结果示于图3。需要说明的是，为了比较，还示出了在单一PA6中添加等量的CNT在高剪切下制作的试样的导电性行为。
分别为通过高剪切成型(螺杆转数1000rpm)制作的PVDF/PA6/CNT系的导电性行为(通过■-■表示)、通过低剪切成型(螺杆转数100rpm)制作的PVDF/PA6/CNT系的导电性行为(通过表示)、通过高剪切成型(螺杆转数1000rpm)制作的PA6/CNT系的导电性行为(通过●-●表示)。
即，在使CNT分散在单一PA6中的情况下，为了在树脂整体中使CNT纳米分散、且提高导电性，需要添加2％以上的CNT以达到CNT之间具有接点。要在该体系中进一步提高导电性，进而需要添加许多的CNT。相对于此，在低剪切成型的PVDF/PA6/CNT系试样中，如上述图2所示，由于形成共连续结构，且CNT仅在PA6相中不均存在，因此，与使CNT分散在单一PA6中的情况还少的量提高导电性。进而、可良好地理解，在高剪切成型的PVDF/PA6/CNT系试样中，如图1、2所示，由于作为一方的连续相的PA6相的相当一部分作为纳米畴进入PVDF相中，因此即使CNT的添加量与低剪切试样相同，分散密度也变高，因此以更少的添加量导电性急剧提高。
特别是，对于从体系的绝缘性到导电性的阈值而言，利用高剪切成型加工的试样的阈值为约0.85％左右这样极低的数值。另外，不仅该试样的阈值低，而且增加CNT添加量时的电导率的绝对值高，达到了10-1S/cm以上的导电性。
实施例4
将实施例2中制作的试样的应力-变形线示于图4。
为表示在PVDF/PA6＝50/50共混物及单一PA6中添加1.8wt％的CNT所得的各试样的应力-变形线的图。
PVDF/PA6/CNT HS表示通过高剪切成型(螺杆转数1000rpm)制作的PVDF/PA6/CNT系试样的应力-变形线。
PVDF/PA6/CNT LS表示通过低剪切成型(螺杆转数100rpm)制作的PVDF/PA6/CNT系试样的应力-变形线。
PA6/CNT HS表示通过高剪切成型(螺杆转数1000rpm)制作的PA6/CNT HS系试样的应力-变形线。
单一PA6的机械伸长率(或断裂伸长率)原本优异，但如果添加CNT分散在PA6中，则其机械伸长率下降。但是，由图4也所明示的那样，获知高剪切成型的PVDF/PA6/CNT系试样(命名为HS)与低剪切成型的试样(命名为LS)、PA6/CNT系试样相比，显示出约53％的断裂伸长率。
可知，高剪切成型的PVDF/PA6/CNT系试样不仅电导率、而且机械性能也优异。
产业上的可利用性
本发明的共连续结构体包含从非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体选择的二组分体系，在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体中的任一方中，含有作为填料的填充剂，作为该状态，应用具有本发明中使用的以外的作用的填充剂，可以得到新型共连续结构体。

Claims (15)

1.一种由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，所述共连续结构体包含从非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂的树脂及/或弹性体选择的二组分体系，所述共连续结构体的特征在于，在非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体的任一方中，含有作为填料的填充剂。
2.如权利要求1所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述作为填料的填充剂被选择性且均匀地分散在所述一方的非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体中。
3.如权利要求1或2所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述填充剂相对于非相容性的树脂或弹性体100重量％为0.01～300重量％。
4.如权利要求1～3中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体是热塑性树脂和热固性树脂的共混物；热塑性树脂之间的共混物；热塑性树脂和天然橡胶、合成橡胶、或热塑性弹性体的共混物；还有天然橡胶、合成橡胶、或热塑性弹性体之间的共混物。
5.如权利要求1～4中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述非相容性热塑性树脂之间的共混物是由选自聚偏氟乙烯(PVDF)、偏氟乙烯(VDF)与三氟乙烯(TrFE)的共聚物(VDF/TrFE)、聚(对苯硫醚)(PPS)、聚砜(PSF)、聚醚砜(PES)、聚醚醚酮(PEEK)、聚芳酯(PAR)和聚酰胺6(PA6)、聚酰胺66(PA66)、聚酰胺46(PA46)、聚酰胺11(PA11)的聚合物的任一组合构成的共混物的任何1个组合。
6.如权利要求1～5中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述填充剂是选自碳纳米管(CNT)、碳纤维(CF)、炭黑(CB)、石墨(GF)及乙炔黑(AB)的碳系填充剂；或选自粘土微粒(层状硅酸盐)、二氧化硅微粒及笼状聚硅倍半氧烷(POSS)化合物的二氧化硅系填充剂；或选自氧化铝(Al2O3)、二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)及二氧化铈(CeO2)等的金属氧化物系填充剂。
7.如权利要求1～5中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述填充剂的添加量(重量％)，在为碳系填充剂(CNT，CF，CB，GF，AB)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％设定为0.01～100重量％；在为二氧化硅系或金属氧化物系(Al2O3、TiO2、ZnO、CeO2)的情况下，相对于树脂或树脂共混物100重量％设定为1～300重量％。
8.如权利要求1至7中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述填充剂的至少1个系选择性地包含在所述树脂及/或弹性体中。
9.如权利要求1至8中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，所述共连续结构体通过以下得到：至少将作为填料的填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体从设置在具有加热部的熔融混炼部的端部的投入部投入到备有螺杆的料筒中，在所述螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1的条件下进行处理，将由此所得的熔融混炼树脂或弹性体从螺杆的后端送到螺杆的前端，封入螺杆的前端的间隙中，然后，进行使其从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环。
10.如权利要求1至8中的任一项所述的由填充剂以及非相容性的选自热塑性树脂或热固性树脂中的树脂及/或弹性体构成的共连续结构体，其特征在于，至少将作为填料的填充剂以及非相容性的非相容性的选自热塑性树脂及热固性树脂中的树脂或弹性体从设置在具有加热部及密封部的熔融混炼部的端部的投入部投入到备有螺杆的料筒中，在螺杆的前端面和与该前端面相对配置的密封面的间隔为0.5mm至5mm、螺杆的孔内径为1mm至5mm、所述螺杆的转数为100rpm至3000rpm、剪切速度为150至4500sec-1、加热温度为室温或比所述树脂及/或弹性体的熔点或玻璃化转变温度高的温度条件下进行熔融混炼，将由此得到的树脂或弹性体从螺杆的后端送到前端，封入螺杆的前端的间隙中，然后，进行使其从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环。
11.一种由共连续结构体构成的成型加工体，其特征在于，其是在进行权利要求9或10所述的从该间隙向所述螺杆的后端进行转移的循环后、继续进行成型加工。
12.一种树脂成型体，其特征在于，权利要求11所述的由共连续结构体构成的成型加工体为棒状、膜状、片状、纤维状中的任1种形状。
13.一种导电性或热传导性用材料，其由权利要求12所述的树脂成型体构成。
14.一种燃料电池用电极用材料，其由权利要求12所述的树脂成型体构成。
15.一种电磁波吸收用材料，其由权利要求12所述的树脂成型体构成。
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