CN100406096C - 从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明描述了一种催化过滤器，用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒，该催化过滤器包括其上游的整体氧化型催化剂，可有效氧化气态污染物和挥发性有机组分，还包括下游有催化剂的壁流式过滤器，用于收集在过滤器上的烟灰颗粒的低温燃烧。本发明还提供了该催化过滤器的制造方法，包括以水溶性聚合物和还原剂来制备铂族金属盐和其它金属盐的胶体混合物溶液，将该溶液在催化剂载体上浸溃，随后高温焙烧。在本发明中，采用这种催化过滤器提供了减轻柴油废气污染物即颗粒物质(PM)和气态污染物(HC，CO，NOx)排放的有效措施。

Description

从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器及其制造方法
技术领域
本发明涉及从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化性壁流过滤器及其制造方法。更具体地说，本发明涉及一种催化过滤器系统，该系统可连续燃烧过滤器上截获的烟灰(soot)，从而在还原其中的一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)和未燃烧的碳氢化合物的有害废气的同时，使过滤器再生，本发明还涉及制造该催化过滤器的方法。
背景技术
一般，柴油机废气中的颗粒物质由平均直径0.3μm的含碳烟灰颗粒组成，包含烟灰、硫酸盐和重碳氢化合物，这些物质来自润滑油和未燃烧的燃料。尤其是，由柴油燃料不完全燃烧引起的烟灰颗粒会增加视觉不适和产生臭味的空气污染程度，并且可损害人类健康。因此，已加强了柴油机废气中烟灰颗粒的排放控制标准，但是商业上还未发展出满足当前排放控制标准的切实可行的技术。因此，迫切需要发展一种可减轻烟灰颗粒的产生以及用于烟灰颗粒后处理的新技术。目前，提出了通过改进发动机控制技术或使用燃料添加剂来减少烟灰颗粒排放的方法，以及通过后处理装置例如柴油颗粒过滤器从废气中去除烟灰颗粒的方法。
关于减少烟灰颗粒排放的方法，单用改进发动机技术对于一些车辆来说不能获得所需的结果。同时，使用燃料添加剂不具有成本有效性，其自身排放到空气中还可能造成二次污染。
采用后处理装置的方法包括用过滤器介质截获废气中的烟灰颗粒的过程，以及截获的烟灰颗粒燃烧的过程以再生过滤器介质固有的过滤性能。然而，采用后处理装置受到背压过量增加的影响，这是由于当截获的烟灰没有连续再生时截获的烟灰造成背压过量增加，导致发动机性能变差。
因此，尝试了控制颗粒的各种不同选择，主要分为主动再生和被动催化再生两大类。
主动再生用于通过使用燃烧器或电子加热器强制燃烧烟灰颗粒以再生过滤器，其优点为优良的再生性能。然而，以上工艺的缺点是施加于过滤器介质的过量热冲击导致过滤器介质的损伤，而使用复杂的控制装置影响了经济效益。
此外，通过向柴油燃料中加入有机金属添加剂以再生过滤器介质的工艺的缺点在于，加入的金属组分沉积于发动机中，未在过滤器介质中被截获的细金属添加剂颗粒被排放到空气中，因此引起二次污染。
关于被动催化再生，美国专利No.4,902,487(对应于日本专利No.3,012,249)公开了一种催化性、两阶段、被动颗粒过滤器系统，包括整体氧化型催化剂(上游)和陶瓷壁流式柴油过滤器(下游)。整体氧化型催化剂使柴油废气中含有的一部分一氧化氮(NO)转化为二氧化氮(NO2)，二氧化氮是比氧气强很多的氧化剂。这样，NO2浓度在100-2,000ppm，它与在下游的颗粒过滤器上截获的烟灰颗粒反应，因此，使烟灰性颗粒在225-300℃燃烧，从而纯化柴油机废气。然而，因为上游的氧化型催化剂也通过废气中二氧化硫(SO2)的氧化有助于硫酸盐的生成，所以需要超低硫柴油(ULSD)。此外，因为热力学平衡的限制，高温下NO2形成速率迅速降低。因此，需要开发一种催化性颗粒过滤器，这种过滤器具有足够低的平衡点温度(BPT)以在典型的废气温度范围内连续去除烟灰颗粒。
发明内容
本发明人进行的深入和彻底的对从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器的研究，产生了本发明，这项研究旨在避免相关领域所遇到的问题，它采用浸渍于催化剂载体上的铂族金属(PGM)盐和一种金属盐的胶体溶液，而非传统的金属盐水溶液，因此得到了催化过滤器上游的整体氧化型催化剂，它有效氧化挥发性有机组分，以及其下游有催化剂的壁流式过滤器，用于收集在过滤器上的烟灰颗粒的低温燃烧，从而去除废气中的烟灰颗粒。
因此，本发明的一个目的是提供一种有催化剂的过滤器，用于降低平衡点温度(BPT)和连续去除柴油机废气中的烟灰颗粒，还提供制造这种过滤器的方法。
本发明的另一个目的是提供一种有催化剂的过滤器，用于降低柴油机废气中的气体污染物，例如一氧化碳(“CO”)，未燃烧的碳氢化合物(“HC”)和氮氧化物(“NOx”)，还提供制造这种过滤器的方法。
为实现上述目的，本发明提供制造用于氧化挥发性有机组分的氧化型催化剂以及用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的有催化剂的壁流式过滤器的方法，包括用水溶性聚合化合物和还原剂制备PGM盐和过渡/碱金属盐，以获得第一胶体溶液，将其修补涂布(washcoat)于催化剂载体涂覆的整体陶瓷基材，然后高温焙烧，以获得氧化型催化剂；用水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM盐和金属盐混合物，以获得第二胶体溶液，将其修补涂布(washcoat)于催化剂载体涂覆的壁流式过滤器上，然后高温焙烧，以获得有催化剂的壁流式过滤器。该金属盐混合物包含至少一种选自第一组催化剂金属的金属以提高对一氧化氮(NO)的氧化活性，至少一种选自第二组催化剂金属的金属以降低氧化剂，例如二氧化氮和氧气使烟灰颗粒的燃烧温度。
在这些情况下，用于有催化剂的壁流式过滤器的金属盐混合物还包含至少一种选自第三组催化剂金属的金属以防止二氧化硫的氧化。
附图说明
结合附图和以下详细描述，将会更清楚地理解本发明上述的以及其它的目的、特点和其它优点，其中：
图1a-1d显示，安装本发明催化过滤器之后与没有本发明催化过滤器的情况相比，柴油机废气中烟灰颗粒(PM)，氮氧化物(NOx)，一氧化碳(CO)和未燃烧的碳氢化合物(THC)的减少。
图2表示本发明催化过滤器的平衡点温度(BPT)。
图3显示本发明催化过滤器每天压力差的变化。
最佳实施方式
下面结合附图详述本发明。
根据本发明，提供了用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器，包括过滤器上游的整体氧化型催化剂，它可有效氧化气态污染物和挥发性有机组分，以及下游有催化剂的壁流式过滤器用于收集在过滤器上的烟灰颗粒的低温燃烧。此外，提供了制造这种催化过滤器的方法。
本发明的催化过滤器可起的作用是，在柴油机工作时连续再生收集在过滤器上的烟灰颗粒，然后将纯化的气体排放到空气中。
这种用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器，通过以下方法制造：用水溶性聚合化合物和还原剂处理铂族金属(PGM)盐和过渡/碱金属盐，以获得第一胶体溶液，将其修补涂布于催化剂载体涂覆的整体陶瓷基材上，然后高温焙烧以形成氧化型催化剂；用水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM盐和金属盐混合物，以获得第二胶体溶液，将其修补涂布于催化剂载体涂覆的壁流式过滤器上，然后高温焙烧，以形成有催化剂的壁流式过滤器。该金属盐混合物包含至少一种选自第一组催化剂金属的金属以提高对一氧化氮(NO)的氧化活性，至少一种选自第二组催化剂金属的金属以降低二氧化氮(NO2)和氧气(O2)使烟灰颗粒燃烧的温度，
具体地，常规载体或耐热性过滤器介质，例如，流过式陶瓷体，载有催化剂材料，这种催化剂材料具有氧化废气中的气体排放物和可溶性有机组分的高氧化活性。
而且，安装于上游的催化剂与柴油机废气反应以产生使收集在下游过滤器的烟灰颗粒燃烧的有利条件。如此，安装于上游的催化剂被称为“氧化型催化剂”。
对于氧化型催化剂，配制了催化剂组合物以保持对柴油机废气中一氧化碳(CO)和未燃烧的碳氢化合物(HC)的高氧化活性，并抑制废气流中二氧化硫(SO2)的氧化，从而产生使收集在下游壁流式过滤器的烟灰颗粒燃烧的有利条件。
对于氧化型催化剂的基材，用高表面积氧化物载体修补涂布流过式基材以均匀地分散活性金属组分，然后来承载PGM盐和过渡/碱性金属盐的胶体溶液。
高表面积氧化物载体的例子如氧化铝、二氧化硅，和/或氧化钛，优选含有6.1-91毫克/厘米3(0.1-1.5g/in3)TiO2和6.1-91毫克/厘米3(0.1-1.5g/in3)SiO2，TiO2与SiO2重量比为2-4∶1，以具有最佳的催化剂载体性质。如果TiO2与SiO2重量比小于2∶1，可均匀承载催化剂材料的表面区域变小。同时，如果TiO2与SiO2重量比大于4∶1，悬液对过滤器的涂覆能力显著下降。
PGM盐包括Pt，Pd，Ru，Ir，Rh，或其组合，过渡/碱性金属盐有Ba，Ce，Co，Cr，Cs，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Mo，Ni，Pb，V，W，或其组合。如此，PGM与过渡/碱性金属盐的重量比优选范围为1∶0.1-5。当重量比小于1∶0.1时，废气中二氧化硫的氧化产生大量硫酸盐。然而，当重量比大于1∶5时，对气态和挥发性污染物的氧化能力降低。
采用铂族金属的量为0.176-1.590千克/米3(5-45g/ft3)。低于0.176千克/米3(5g/ft3)的量产生对气态污染物(CO，HC，和NO)的低氧化活性而高于1.590千克/米3(45g/ft3)的量造成贵金属的过量使用，因此影响了经济效益。
钯(Pd)原料的例子包括氮化钯，氯化钯，二氯化四氨合钯(tetraminepalladium dichloride)等。同样，铂(Pt)原料的例子包括氯铂酸，二氨二硝基合铂(diaminedinitritoplatium)，二氨四氯合铂等。铑(Rh)原料的例子如氯化铑，氮化铑，六氯三氨合铑等。
用胶体还原法以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM盐和过渡/碱性金属盐来制备用于氧化型催化剂的胶体溶液。传统上，将PGM盐承载于高表面积氧化物载体，然后焙烧以使其活化。然而这时，纳米级大小的贵金属颗粒还原为贵金属后会聚结，因此影响了金属的分散。然而，在本发明中，处于保护性共聚合物胶体溶液状态的贵金属盐被还原为贵金属，然后将贵金属承载于高表面积氧化物载体并焙烧，因此解决了上述问题。
水溶性保护性共聚化合物的例子如聚乙烯醇，聚乙烯吡咯烷酮，聚丙烯酸甲酯等。还原剂的例子包括甲醇，乙醇，联氨，或甲醇/氢氧化钠混合物。
通过使用水或醇作为稀释剂来适当控制如此获得的胶体溶液的浓度。
然后将上述催化剂高温，例如500-600℃焙烧，以获得氧化型催化剂。
另外，将催化剂材料承载于下游的过滤器介质以降低收集的烟灰颗粒的燃烧温度。如此，将安装于下游的催化剂称为“有催化剂的壁流式过滤器”。
收集在有催化剂的壁流式过滤器上的烟灰颗粒通过与废气中的氧气和NO2进行的催化性燃烧反应而转化为无害的气体，然后被排放到空气中，其中NO2产生于流过有催化剂的壁的NO的氧化。
如在氧化型催化剂的制备中那样，通过将PGM盐和金属盐混合物的第二胶体溶液承载于催化剂载体涂覆的壁流式过滤器，来获得有催化剂的壁流式过滤器的催化剂组合物。
如此，用于有催化剂的壁流式过滤器的PGM盐与用于氧化型催化剂制备的PGM盐相同。
金属盐混合物包含至少一种选自第一组催化剂金属的金属以提高使收集的烟灰颗粒进行催化性燃烧的活性，和至少一种选自第二组催化剂金属的金属以降低烟灰颗粒的燃烧温度。
优选地，第一组催化剂金属选自Ba，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Mo，V和Pb，第二组催化剂金属选自Li，Na，K，Mg，Ca和Cs。在这些情况下，有催化剂的过滤器含有0.176-1.590千克/米3(5-45g/ft3)PGM，0.353-4.24千克/米3(10-120g/ft3)第一组催化剂金属，和0.176-1.413千克/米3(5-40g/ft3)第二组催化剂金属。
以上金属盐混合物还包含至少一种选自第三组催化剂金属的金属以防止二氧化硫的氧化。
第三组催化剂金属选自V，W和Mo，用量为0.353-5.29千克/米3(10-150g/ft3)。
因此，如制备氧化型催化剂一样，通过用胶体还原方法，以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM盐和金属盐混合物来制备用于有催化剂的壁流式过滤器的第二胶体溶液。然后将上述催化剂高温，例如500-600℃焙烧，以获得有催化剂的壁流式过滤器。
用于氧化型催化剂的载体例如流过式陶瓷蜂窝体(honeycomb)。
同样，用于有催化剂的壁流式过滤器的载体或过滤器包括壁流式陶瓷蜂窝体过滤器，陶瓷泡沫，陶瓷纤维过滤器，金属蜂窝体，金属泡沫，金属筛等。具体地，优选壁流式陶瓷蜂窝体过滤器。
本发明中，包括来自柴油机废气颗粒物质的一氧化碳、未燃烧的碳氢化合物和可溶性有机组分的更易燃烧的物质，而非烟灰颗粒，被从PGM盐和过渡/碱性金属盐胶体溶液制备的氧化型催化剂燃烧。从而，到达下游有催化剂的壁流式过滤器的废气温度升高，因此实现了收集在过滤器上的烟灰的有效氧化。
而且，含有PGM金属盐胶体的氧化型催化剂组合物还具有其它的镁或钴的金属盐胶体，因此可改善PGM的活性。例如，氧化镁可提高PGM活性以有效燃烧收集在过滤器上的烟灰颗粒。
采用这种氧化型催化剂，在产生有利于下游有催化剂的过滤器上的烟灰颗粒燃烧的条件下，可有效转化一氧化碳，未燃烧的碳氢化合物，和挥发性有机组分。
强氧化剂，例如，二氧化氮，承载于过滤器的至少一种PGM和碱性金属的催化性组分，以及活化的氧气等，有助于有催化剂的壁流式过滤器中截获的烟灰颗粒的燃烧。二氧化碳，烟灰颗粒的完全氧化产物，被排放到空气中。
另一方面，有催化剂的壁流式过滤器组合物的碱性金属组分，例如钾，可增强贵金属催化剂的表面活性，在提高金属催化剂的分散和还原能力的同时，使催化剂与颗粒紧密结合。
此外，通过采用本发明含有氧化型催化剂和有催化剂的壁流式过滤器的催化过滤器，启动柴油机工作时收集在有催化剂的壁流式过滤器上的烟灰颗粒的燃烧所需的温度降低。此外，BPT(平衡点温度)(在该温度烟灰积累和烟灰燃烧的速率彼此平衡)下降到300-320℃，这是在柴油机典型废气温度下连续去除烟灰颗粒的充分低的温度，因此，本发明的催化过滤器在没有附加的主动再生装置情况下可被连续再生。
对装有本发明氧化型催化剂和有催化剂的壁流式过滤器的催化过滤器进行了发动机测功试验，试验结果显示烟灰颗粒减少92％或更多，CO和HC减少85％或更多，NOx约减少19％。
通过以下实施例，可更好地理解本发明，实施例用于阐释，但不应解释为对本发明的限制。
实施例1
(1)胶体金属盐溶液的制备
-铂胶体溶液
在2L烧瓶中，将252g聚乙烯吡咯烷酮(平均分子量：10,000，AdrichChemical)溶解于1L去离子水中制成均匀的溶液，然后剧烈搅动加入30.4g氯铂酸和1L甲醇。将此溶液80℃回流6小时，过滤以获得2,070g含有0.62wt％铂的黑褐色铂胶体溶液。
-金属盐水溶液
剧烈搅动将15.4g钼酸胺，40g硝酸镁和10g氢氧化钾加入到250mL去离子水中，以制备钼、镁和钾的水溶液。
-胶体溶液混合物的制备
将以上铂胶体溶液以重量比1∶1与镁的水溶液混合，以制成用于氧化型催化剂的胶体金属盐溶液。此外，以同样的重量比将铂胶体溶液、钼的水溶液和钾的水溶液混合，以获得用于有催化剂的壁流式过滤器的胶体金属盐溶液。
(2)催化过滤器的制造
采用直径14.38厘米(5.66英寸)，长7.62厘米(3英寸)，620001个蜂窝/米2(400cpsi)蜂窝密度的流过式陶瓷体作为氧化型催化剂的基材，直径14.38厘米(5.66英寸)，长15.24厘米(6英寸)，蜂窝密度155000个蜂窝/米2(100cpsi)的壁流式陶瓷过滤器作为有催化剂的壁流式过滤器的基材。对于陶瓷体，修补涂布约30wt％氧化钛和二氧化硅的浆液，然后干燥和焙烧。此外，对于壁流式陶瓷过滤器，修补涂布7wt％氧化钛和二氧化硅的浆液，然后干燥和焙烧。分别将用于氧化型催化剂和有催化剂的壁流式过滤器的胶体PGM溶液修补涂布于载体，然后120℃干燥3小时，500-600℃焙烧4-6小时，以制造催化过滤器。
实施例2
如实施例1相同的方法制造用于从柴油机废气中去除烟灰的催化性壁流式过滤器，不同的是采用直径26.67厘米(10.5英寸)，长7.62厘米(3英寸)，620001个蜂窝/米2(400cpsi)蜂窝密度的流过式陶瓷体，直径26.67厘米(10.5英寸)，长30.48(12英寸)，蜂窝密度310000个蜂窝/米2(200cpsi)的壁流式陶瓷过滤器(Coming Inc.)作为氧化型催化剂和有催化剂的壁流式过滤器的基材。
实施例3
将实施例2中制造的催化过滤器安装于废气体积11,149cc的HyundaiAerocity Bus 540的排气管，以D-13模式进行野外测试。随后，测量废气中烟灰颗粒的减少。结果示于图1a-1d。
如图1a-1d所示，本发明催化过滤器减少了92％或更多的烟灰颗粒(PM)，85％CO和HC，以及19％NOx。
实施例4
将实施例2中的催化过滤器安装于柴油机，测量BPT相对于RPM和扭矩的变化。结果示于图2。
如图2所示，本发明催化过滤器显示了300-320℃的BPT。
实施例5
将实施例2中的催化过滤器安装于在朝鲜汉城行驶的城市公交车，每天监测DPF的背压，该背压表征着收集在过滤器中烟灰颗粒的数量。
如图3所示，证明了在测试期间催化过滤器中烟灰颗粒的收集量保持在恒定的水平。这表示收集在过滤器上的烟灰颗粒通过燃烧被定期去除。因此，可以避免传统的问题，例如负面影响发动机工作的施加于过滤器中的过量高废气压力降。
工业应用
如上所述，本发明提供用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器，以及其制造方法。当将本发明的催化过滤器应用于柴油机车时，可连续去除收集在过滤器上的烟灰颗粒，还可减少来自柴油机废气的气态污染物(CO，HC，和NOx)。
虽然出于阐释的目的描述了本发明的优选实施方式，本领域技术人员可理解，可能有各种修改、添加和替代，而没有脱离所附权利要求中描述的本发明的范围和精神。

Claims (21)

1.一种用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器，包括：
位于该催化过滤器上游的氧化型催化剂，它通过以下方法制备：以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM(铂族金属)盐和过渡/碱性金属盐，以获得第一胶体混合物溶液，然后将其修补涂布于催化剂载体涂覆的整体陶瓷基材；和
位于该催化过滤器下游的有催化剂的壁流式过滤器，它通过以下方法制备：以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM(铂族金属)盐和金属盐混合物，以获得第二胶体混合物溶液，然后将其修补涂布于催化剂载体涂覆的壁流式过滤器，该金属盐混合物包含至少一种选自第一组催化剂金属的金属以增强氧化活性和至少一种选自第二组催化剂金属的金属以降低烟灰颗粒的燃烧温度。
2.如权利要求1所述的催化过滤器，其特征在于，所述用于有催化剂的壁流式过滤器的金属盐混合物包含至少一种选自第三组催化剂金属的金属以防止二氧化硫的氧化。
3.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述催化剂载体含有活性氧化铝、二氧化硅，和/或氧化钛。
4.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述催化剂载体含有6.1-91毫克/厘米3TiO2和6.1-91毫克/厘米3SiO2，TiO2和SiO2的重量比为2-4∶1。
5.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述铂族金属盐包括Pt，Pd，Ru，Ir，Rh，或其组合。
6.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述过渡/碱性金属盐包括Ba，Ce，Co，Cr，Cs，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Mo，Ni，Pb，V，W，或其组合，铂族金属与过渡/碱性金属的重量比范围为1∶0.1-5。
7.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述氧化型催化剂含有0.176-1.590千克/米3铂族金属。
8.如权利要求1所述的催化过滤器，其特征在于，所述第一组催化剂金属选自Ba，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Mo，V和Pb，第二组催化剂金属选自Li，Na，K，Mg，Ca和Cs。
9.如权利要求1或8所述的催化过滤器，其特征在于，所述有催化剂的壁流式过滤器含有0.176-1.590千克/米3铂族金属，0.353-4.24千克/米3第一组催化剂金属，和0.176-1.413千克/米3第二组催化剂金属。
10.如权利要求2所述的催化过滤器，其特征在于，所述第一组催化剂金属选自Ba，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Mo，V和Pb，第二组催化剂金属选自Li，Na，K，Mg，Ca和Cs，第三组催化剂金属选自V，W和Mo。
11.如权利要求2或10所述的催化过滤器，其特征在于，所述有催化剂的过滤器含有0.176-1.590千克/米3铂族金属，0.353-4.24千克/米3第一组催化剂金属，0.176-1.413千克/米3第二组催化剂金属，和0.353-5.29千克/米3第三组催化剂金属。
12.如权利要求1或2所述的催化过滤器，其特征在于，所述催化剂载体涂覆的整体陶瓷基材包括流过式陶瓷蜂窝体，催化剂载体涂覆的壁流式过滤器包括壁流式陶瓷蜂窝体过滤器，陶瓷泡沫，陶瓷纤维过滤器，金属蜂窝体，金属泡沫，或金属筛。
13.一种制造用于从柴油机废气中去除烟灰颗粒的催化过滤器的方法，包括：
以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM(铂族金属)盐和过渡/碱性金属盐，以获得第一胶体混合物溶液，然后将其修补涂布于催化剂载体涂覆的整体陶瓷基材，随后高温焙烧，以获得氧化型催化剂；和
以水溶性聚合化合物和还原剂处理PGM(铂族金属)盐和金属盐混合物，以获得第二胶体溶液，然后将其修补涂布于催化剂载体涂覆的壁流式过滤器，随后高温焙烧，以获得有催化剂的壁流式过滤器，该金属盐混合物包含至少一种选自第一组催化剂金属的金属以增强对氮氧化物的氧化活性和至少一种选自第二组催化剂金属的金属以降低烟灰颗粒的燃烧温度。
14.如权利要求13所述的方法，其特征在于，所述用于有催化剂的壁流式过滤器的金属盐混合物还包含至少一种选自第三组催化剂金属的金属以防止二氧化硫的氧化。
15.如权利要求13或14所述的方法，其特征在于，所述水溶性聚合化合物包括聚乙烯醇，聚乙烯吡咯烷酮，或聚丙烯酸甲酯。
16.如权利要求13或14所述的方法，其特征在于，所述还原剂包括甲醇，乙醇，联氨，或甲醇/氢氧化钠混合物。
17.如权利要求13或14所述的方法，其特征在于，所述催化剂载体包括活性氧化铝、二氧化硅和/或氧化钛。
18.如权利要求13或14所述的方法，其特征在于，所述铂族金属盐包括Pt，Pd，Ru，Ir，Rh，或其组合。
19.如权利要求13或14所述的方法，其特征在于，所述过渡/碱性金属盐包括Ba，Ce，Co，Cr，Cs，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Mo，Ni，Pb，V，W，或其组合，PGM与过渡/碱性金属的重量比范围为1∶0.1-5。
20.如权利要求13所述的方法，其特征在于，所述第一组催化剂金属选自Ba，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Mo，V和Pb，第二组催化剂金属选自Li，Na，K，Mg，Ca和Cs。
21.如权利要求14所述的方法，其特征在于，所述第一组催化剂金属选自Ba，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Mo，V和Pb，第二组催化剂金属选自Li，Na，K，Mg，Ca和Cs，第三组催化剂金属选自V，W和Mo。
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