DE10040125A1 - Vorrichtung zur Reduzierung der Kohlenwasserstoffverdunstungsemission in einem Kraftstoffversorgungssystem - Google Patents

Vorrichtung zur Reduzierung der Kohlenwasserstoffverdunstungsemission in einem Kraftstoffversorgungssystem

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Reduzierung der Kohlenwasserstoffverdunstungsemission in einem Kraftstoffversorgungssystem. Die Vorrichtung umfaßt einen Filter zur Bindung der Kohlenwasserstoffe. DOLLAR A Gemäß der Erfindung ist ein dem Filter nachgeschalteter Katalysator (3) zur Oxidation der Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser vorhanden.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Reduzierung der Kohlenwasserstoffverdunstungsemission in einem Kraftstoffver­ sorgungssystem, insbesondere für ein Kraftfahrzeug, und ein entsprechendes Verfahren.
Die zukünftig strenger werdende Abgasgesetzgebung umfaßt zuneh­ mend auch die Limitierung der Verdunstungsemissionen von Fahr­ zeugen. Eine Emissionsquelle stellt dabei das Kraftstoffversor­ gungssystem dar. Um bei Kraftfahrzeugen das Austreten von koh­ lenwasserstoffhaltigen Kraftstoffdämpfen aus einem Kraftstoff­ behälter oder einem Vergaser zu unterbinden, werden Kraftstoff­ versorgungssysteme in geschlossener Form ausgeführt und mit ei­ nem Aktivkohlefilter versehen (DE 199 52 092). Bei stehender Brennkraftmaschine gelangen so aus dem Tankbereich des Kraft­ stoffversorgungssystems entweichende Kraftstoffdämpfe zum Ak­ tivkohlefilter, in dem der größte Teil ihrer Kohlenwasserstoff­ bestandteile zurückgehalten wird und nicht an die Umwelt ge­ langt. Bei laufender Brennkraftmaschine wird der Aktivkohlefil­ ter mit Ansaugluft gespült. Dabei werden die in das Filter ein­ gelagerten Kohlenwasserstoffe wieder der Brennkraftmaschine zur Verbrennung zugeführt.
Das beschriebene Verfahren ermöglicht die Minderung des Hauptanteils der aus dem Kraftstoffversorgungssystems entwei­ chenden Kohlenwasserstoffe. Ein Problem bereitet derzeit noch die Freisetzung der Kohlenwasserstoffe (im folgenden auch mit HC abgekürzt) aus dem teilweise oder im Extremfall nicht rege­ nerierten Aktivkohlefilter bei längerem Stillstand des Fahrzeugs über mehrere Tage. Zur Einhaltung zukünftiger Grenzwerte muß diese Emission vermieden werden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung und ein entsprechendes Verfahren zu schaffen, mit Hilfe derer die Kohlenwasserstoffemissionen aus dem Filter zur Bindung der Koh­ lenwasserstoffe bei längerem Stillstand des Fahrzeugs gemindert werden können.
Diese Aufgabe wird mit der Vorrichtung nach Patentanspruch 1 sowie mit einem Verfahren nach Patentanspruch 17 gelöst. Vor­ teilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand weite­ rer Ansprüche.
Erfindungsgemäß wird dem vorhandenen Filter, insbesondere einem Aktivkohlefilter, ein Katalysator nachgeschaltet, an dem die aus dem Aktivkohlefilter austretenden Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser oxidiert werden können.
Als Oxidationskatalysator werden insbesondere Edelmetalle, z. B. Pt, Pd, Rh, Ir oder Au oder Übergangsmetalle z. B. Mn oder Co, eingesetzt, wobei diese Materialien auf einem mikroporösen Trä­ ger, z. B. Al2O3, SiO2, TiO2 oder einem Zeolithen aufgebracht sein können.
Der erfindungsgemäße katalytische Reaktor kann in unterschied­ lichen Ausführungen realisiert werden. Der Katalysator kann z. B. als Schüttung, bestehend aus Pellets, Kugeln oder Extruda­ ten vorliegen oder als Beschichtung auf einem geometrischen Träger (der Begriff "geometrischer Träger" wird hier in Abgren­ zung zu dem Begriff "mikroporöser Träger" verwendet; letzterer wird oft auch als "washcoat" bezeichnet) aus Keramik oder Me­ tall aufgebracht werden. Eine eventuell notwendige Beheizung des Katalysators kann z. B. elektrisch erfolgen.
In einer besonders vorteilhaften Ausführung des Reaktors wird der Katalysator als Schicht auf ein mit einer Heizstruktur ver­ sehenes elektrisch isolierendes Substrat, z. B. Aluminiumoxid­ substrat aufgebracht. Der Vorteil dieser Auslegung liegt in der Möglichkeit, den Katalysator unmittelbar zu beheizen. In dieser Ausführung kann der Reaktor besonders kompakt realisiert wer­ den.
In einer weiteren Ausführung besteht das Substrat aus einer PTC (Positive Temperature Coefficient)-Keramik. Durch Anlegen einer elektrischen Spannung kann ohne weitere Regelung eine definier­ te Temperatur eingestellt werden. Eine zusätzliche Heizstruktur ist in dieser Ausführung nicht notwendig.
In einer weiteren vorteilhaften Ausführung wird zusätzlich zum Oxidationskatalysator ein HC-speicherndes Material in den Reak­ tor eingebracht. Als Speichermechanismus ist insbesondere die Adsorption von Bedeutung.
Der Kohlenwasserstoff wird bei dieser Verfahrensvariante über einen bestimmten Zeitraum gespeichert, während dem keine Behei­ zung des Reaktors erforderlich ist. Nach Erreichen einer be­ stimmten Beladung des Speichers erfolgt die Beheizung des Reak­ tors auf eine Temperatur oberhalb der Anspringtemperatur des Katalysators. Dadurch erfolgt die Desorption des gespeicherten Kohlenwasserstoffs und dessen Umsetzung am Oxidationskatalysa­ tor zu Kohlendioxid und Wasser.
Wesentlicher Vorteil dieser Ausführung ist die Absenkung der erforderlichen elektrischen Energie, da während der HC-Speicherphase keine Beheizung des Reaktors erforderlich ist.
HC-Speichermaterial und Katalysator können räumlich getrennt voneinander vorliegen oder miteinander durchmischt werden. Im ersteren Falle sollte das HC-Speichermaterial bezogen auf die Strömungsrichtung des Gases dem Katalysator vorgeschaltet wer­ den.
So können z. B. Katalysator und HC-speichernder Feststoff je­ weils als Schüttgut vorliegen, die getrennt voneinander gehal­ ten oder miteinander vermischt werden können.
Ebenso können Katalysator und HC-speichernder Feststoff in Pul­ verform miteinander vermischt werden (Feststoffmischung) und auf einen geometrischen Träger gebracht werden.
Ebenfalls möglich ist es, HC-speichernden Feststoff und Kataly­ sator in aufeinanderliegenden Schichten auf einem geometrischen Träger anzuordnen.
Katalysator und HC-speichernder Feststoff können auch auf ver­ schiedenen Seiten eines elektrisch isolierenden Substrats, z. B. aus Aluminiumoxidsubstrat, aufgebracht werden, wobei der Kata­ lysator durch eine auf dem Substrat aufgebrachte Heizstruktur unmittelbar beheizt wird. In dieser Ausführung kann der Reaktor besonders kompakt realisiert werden.
Gemäß einer weiteren Ausführung kann der mikroporöse Kataly­ satorträger gleichzeitig die Funktion des HC-speichernden Fest­ stoffs übernehmen.
Mit der vorliegenden Erfindung können die HC-Emissionen aus dem Kraftstoffversorgungssystem eines Kraftfahrzeugs gemindert wer­ den und damit ein Beitrag zur Einhaltung zukünftiger Abgas­ grenzwerte geleistet werden.
Der erfindungsgemäße Reaktor für die katalytische Oxidation so­ wie ggf. für die HC-Zwischenspeicherung kann sehr klein ausge­ legt werden, so das die erfindungsgemäße Vorrichtung nur wenig Bauraum benötigt.
Die Erfindung kann allgemein in jeder Art von Fahrzeugen, ins­ besondere Personenkraftwagen, zum Einsatz kommen.
Die Erfindung kann insbesondere auch in einem Kraftstoffversor­ gungssystem für ein verbrennungsmotorisch angetriebenes oder für ein unter Einsatz von Brennstoffzellen angetriebenes Fahr­ zeug eingesetzt werden.
Die Erfindung wird im Folgenden beispielhaft anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 ein Kraftstoffversorgungssystems mit dem erfindungsgemä­ ßen katalytischen Reaktor in schematischer Darstellung;
Fig. 2 ein Diagramm zum Einfluß der Betriebstemperatur auf die Butankonzentration am Ausgang des erfindungsgemäßen katalyti­ schen Reaktors (Katalysator: Pt(0,5 ma-%)/ Al2O3 in Form von Pellets; Katalysatormasse: 5 g; Gesamtvolumenstrom 50 ml/min. Butan-Eingangskonzentration: 100 ppm in Luft);
Fig. 3 die schematische Darstellung einer Ausführung des erfin­ dungsgemäßen katalytischen Reaktors;
Fig. 4 eine Darstellung der Butankonzentration am Ausgang eines erfindungsgemäßen katalytischen Reaktors und Leistungsaufnahme in Abhängigkeit von der elektrischen Spannung (Katalysator: Pt/Al2O3 (5 ma-% Pt); Gesamtvolumenstrom: 5 ml/min. Butankonzen­ tration (Eingang): 100 ppm in Luft);
Fig. 5 eine Darstellung der Butankonzentration am Ausgang ei­ nes erfindungsgemäßen katalytischen Reaktors, der zusätzlich ein HC-Speichermaterial enthält, im diskontinuierlichen Betrieb [5 min 0 V/2 min 2,8 V] (Gesamtvolumenstrom: 5 ml/min. ca. 20 mg Aktivkohle + ca. 20 mg Pt/ Al2O3-Katalysator; Butan-Eingangskon­ zentration: 100 ppm in Luft).
Fig. 1 zeigt ein Kraftstoffversorgungssystems mit Kraftstoff­ tank und nachgeschaltetem Filter zur Bindung der aus dem Tank entweichenden Kohlenwasserstoffe. Der Filter ist hier als Aktivkohlefilter ausgebildet. Der erfindungsgemäße katalytische Reaktor befindet sich in einer Belüftungsleitung, die aus dem Aktivkohlefilter in die Atmosphäre führt. Er enthält einen Oxi­ dationskatalysator, vorzugsweise in Form edelmetallhaltiger Kontakte (z. B. Pt/Al2O3), an denen die aus dem Aktivkohlefil­ ter austretenden Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid und Wasser oxidiert werden.
In einer beispielhaften Ausführung wurde die katalytische Oxi­ dation in einem Reaktor durchgeführt, in dem der Katalysator in Form von Pellets vorlag. Als Kohlenwasserstoff wurde Butan, das in Luft verdünnt wurde, verwendet.
Die Reaktionsbedingungen sind im folgenden zusammengefaßt auf­ geführt:
Reaktor:
Reaktormaterial: Stahl
Durchmesser (innen): 19 mm
Schütthöhe: 25 mm
Katalysator:
Pt/Al2O3 (0,5 ma-% Pt) als Pellets
Katalysatormasse: ca. 5 g
Betriebsparameter:
Volumenstrom: 50 ml/min
Kohlenwasserstoff: Butan
Butankonzentration: 100 ppm in Luft
Ein beispielhaftes Ergebnis ist in Fig. 2 gezeigt. Die Butan­ konzentration am Ausgang des Reaktors wurde in Abhängigkeit von der Reaktortemperatur mit einem Flammenionisation-Detektor ver­ folgt. Danach wird bei Temperaturen über 100°C eine signifikan­ te Abnahme der Butankonzentration nach Reaktor festgestellt, die auf die katalytische Umsetzung im Reaktor zu CO2 und H2O zurückzuführen ist. Bei einer Temperatur von 140°C beträgt der Butanumsatz ca. 50%. Bei Temperaturen über 180°C kann unter den genannten Bedingungen ein vollständiger Umsatz des Butans er­ zielt werden.
In einer weiteren, besonders vorteilhaften Ausführung des Reak­ tors gemäß Fig. 3 wird der Katalysator 3 in Schichtform auf ei­ nem mit einer Pt-Heizstruktur 5 versehenen Al2O3-Substrat 8 aufgebracht. Das Substrat 8 kann in Form eines Mikrochips aus­ gebildet sein. Wie man aus der Fig. 3 erkennt, wurde in dieser Ausführung die Widerstands-Heizstruktur 5 auf der Unterseite des Substrats 8 aufgebracht. Darauf wurde die katalytische Schicht 3 aufgebracht. Eine weitere katalytische Schicht 3 wur­ de auf der Oberseite des Substrats 8 aufgebracht.
Das Substrat 8 befindet sich in einer aus Teflon gefertigten Reaktionskammer 10 (Durchmesser 30 mm, Länge 40 mm). Die Behei­ zung des Substrats erfolgt durch Anlegen einer elektrischen Spannung an die Pt-Heizstruktur 5. Dazu wurden entsprechende Kontaktdrähte 6 aus dem Reaktionsraum nach außen geführt. Ab­ hängig von der elektrischen Spannung kann so eine definierte Temperatur am Substrat und damit am Katalysator eingestellt werden. Die Betriebstemperatur wurde zwischen 20 und 250°C va­ riiert. Unter den vorliegenden Bedingungen entspricht dieses elektrischen Spannungen von 0 bis 3,3 V. Die damit verbundene elektrische Leistung betrug bis zu 1,4 W (250°C; 3,3 V).
Die Reaktionsbedingungen sind im folgenden zusammengefaßt auf­ geführt:
Reaktor:
Reaktormaterial: Teflon
Substrat:
Material: Al2O3 (planar)
Länge × Breite: 10 mm × 6 mm
Heizstruktur: Platin
Katalysator:
Pt/Al2O3 (5 ma-% Pt)
Katalysatormasse: ca. 20 mg
Betriebsparameter:
Volumenstrom: 5 ml/min
Kohlenwasserstoff: Butan
Butankonzentration: 100 ppm in Luft
Ein beispielhaftes Ergebnis, das mit dem beschriebenen Mikrore­ aktor erzielt worden ist, ist in Fig. 4 gezeigt. Die Betriebs­ bedingungen waren dabei wie folgt:
Gesamtvolumenstrom: 5 ml/min
Kohlenwasserstoff: Butan
Butankonzentration: 100 ppm in Luft
In Fig. 4 ist der Verlauf der Butankonzentration am Ausgang des Reaktors sowie die Leistungsaufnahme gegen die angelegte elek­ trische Spannung aufgetragen. Bei Erhöhung der Spannung wird ab ca. 1,2 V (ca. 70°C) eine Abnahme der Butankonzentration nach Reaktor festgestellt. Die Konzentration fällt mit zunehmender Spannung ab und liegt bei einer Betriebsspannung von ca. 3 V (ca. 220°C, 1,2 W) nahe Null. Die Abnahme der Butankonzentrati­ on wird durch die katalytische Oxidation des Butans im Reaktor bewirkt. Die Erhöhung der Betriebsspannung bewirkt dabei eine Erhöhung der Reaktionstemperatur am Katalysatorchip, die wie­ derum mit einer erhöhten Katalysatoraktivität und höheren Butanumsätzen verbunden ist.
In einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführung wird die kataly­ tische Oxidation des Kohlenwasserstoffs mit einer Adsorption des Kohlenwasserstoffs kombiniert. Diese Ausführung wird als HC-Speicherkatalysator bezeichnet.
Bei dieser Ausführung wird bei dem in Fig. 4 beschriebenen Mi­ kroreaktor auf dem Substrat sowohl ein Oxidationskatalysator als auch ein HC-Speichermaterial aufgebracht. Beide Materialien wurden örtlich getrennt voneinander jeweils auf einer Seite des Substrats aufgetragen. Das HC-speichernde Material wurde dabei auf der dem Gaseintritt zugewandten Seite des Substrats aufge­ bracht, der Katalysator entsprechend auf der Gasaustrittsseite des Substrats, auf der sich auch die Pt-Heizstruktur befindet. Da der Katalysator in direktem Kontakt mit der Heizstruktur steht, kann er so schneller als der Adsorber aufgeheizt werden. Die Katalysatorfunktion kann so weitgehend sichergestellt wer­ den, bevor der HC-Speicher mit der Freisetzung des Kohlenwas­ serstoffs beginnt.
Ein beispielhaftes Ergebnis ist in Fig. 5 dargestellt. Als HC-Adsorbens wurde mit Pt dotierte Aktivkohle verwendet; als Kata­ lysator Pt(5 ma-%)/Al2O3. Der Reaktor wurde derart betrieben, das er alternierend 5 Minuten spannungslos betrieben wurde und anschließend über 2 Minuten eine Spannung von 2,8 V angelegt wurde. Dieser Zyklus wurde mehrfach wiederholt. In der Fig. 5 ist der Konzentrationsverlauf des Butans am Ausgang des Reak­ tors während eines solchen Betriebs dargestellt. Während des spannungsfreien Betriebs des Reaktors wird die Speicherung des Butans festgestellt. Die Butankonzentration nach Reaktor be­ trägt in dieser Phase nahe Null. Wird dann durch Anlegen der Spannung an der Pt-Heizstruktur die Temperatur des Substrats erhöht, erfolgt die Freisetzung des Kohlenwasserstoffs vom HC-Adsorbens und die Umsetzung am Pt-Katalysator. Bei diesem Um­ schaltvorgang treten Butandurchbrüche am Reaktorausgang auf, da offenbar die Freisetzung des HC aus dem Speicher teilweise er­ folgt, bevor der Katalysator angesprungen ist. Dennoch wird mit einem Umsatz von 60% der Hauptanteil des Butans umgesetzt. Die mittlere Leistungsaufnahme des Reaktors beträgt dabei 0,3 W im Vergleich zu 0,8 W bei Betrieb des kontinuierlich arbeitenden katalytischen Reaktors zur Erzielung des gleichen HC-Umsatzes.

Claims (19)

1. Vorrichtung zur Reduzierung der Kohlenwasserstoffverdun­ stungsemission in einem Kraftstoffversorgungssystem, umfas­ send einen Filter zur Bindung der Kohlenwasserstoffe, ge­ kennzeichnet durch einen dem Filter nachgeschalteten Kata­ lysator (3) zur Oxidation der aus dem Filter austretenden Kohlenwasserstoffe.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen kohlenwasserstoffspeichernden Feststoff, der die aus dem Filter austretenden Kohlenwasserstoffe speichert und diese bei einer Temperaturerhöhung freigibt, so daß die freige­ setzten Kohlenwasserstoffe am Katalysator (3) oxidiert wer­ den.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator ein Edelmetall, z. B. Pt, Pd, Rh, Ir oder Au, oder ein Übergangsmetall, z. B. Mn oder Co, ent­ hält, die auf einem mikroporösen Träger, z. B. Al2O3, SiO2, TiO2 oder einem Zeolithen aufgebracht sind.
4. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der mikroporöse Katalysatorträger gleichzeitig den kohlenwasserstoffspeichernden Feststoff darstellt.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch ge­ kennzeichnet, daß der kohlenwasserstoffspeichernde Fest­ stoff Aktivkohle, SiO2, ZrO2, TiO2 oder ein Zeolith ist.
6. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator und/oder der kohlenwas­ serstoffspeichernde Feststoff auf einem keramischen oder metallischen geometrischen Träger vorliegen.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator und/oder der kohlenwasserstoffspeichernde Feststoff in Schichtform vorliegen.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator und der kohlenwasserstoffspeichernde Fest­ stoff in aufeinanderliegenden Schichten angeordnet sind.
9. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator und der kohlenwasserstoffspeichernde Fest­ stoff räumlich getrennt voneinander vorliegen, wobei der kohlenwasserstoffspeichernde Feststoff im Bezug auf die Strömungsrichtung des kohlenwasserstoffhaltigen Gases dem Katalysator vorgeschaltet ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator und der kohlenwasserstoffspeichernde Fest­ stoff als Feststoffmischung vorliegen.
11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 10, dadurch ge­ kennzeichnet, daß der geometrische Träger als planares oder röhrenförmiges elektrisch isolierendes Substrat (8) ausge­ bildet ist, welches auf mindestens einer Seite mit einer Widerstandsheizstruktur (5) versehen ist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat aus Al2O3 besteht.
13. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat aus einer Keramik mit positivem Temperatur­ koeffizienten besteht.
14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch ge­ kennzeichnet, daß der Katalysator auf der Seite des Sub­ strats aufgebracht ist, auf der sich die Heizstruktur be­ findet.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch ge­ kennzeichnet, daß der Katalysator und/oder der kohlenwas­ serstoffspeichernde Feststoff als Festbett, z. B. in Form von Pellets, Kugeln oder Extrudaten, vorliegt.
16. Verwendung der Vorrichtung nach einem der vorangehenden An­ sprüche in einem verbrennungsmotorisch oder mittels Brenn­ stoffzellen angetriebenen Fahrzeug.
17. Verfahren zur Reduzierung von Kohlenwasserstoffemissionen aus einem Kraftstoffversorgungssystem eines Kraftfahrzeu­ ges, insbesondere zum Betrieb einer Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1-15, wobei
in einem Verfahrensschritt Kohlenwasserstoffe in einem Aktivkohlefilter gespeichert werden, und
in einem nachgeschalteten Verfahrensschritt die durch den Aktivkohlefilter gelangten Kohlenwasserstoffe an einem Ka­ talysator oxidiert werden.
18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die durch den Aktivkohlefilter gelangten Kohlenwasserstoffe vor einer katalytischen Oxidation an einem kohlenwasser­ stoffspeichernden Material, insbesondere einem Feststoff wie Aktivkohle, SiO2, ZrO2, TiO2 oder Zeolith, gespeichert, in Zeitintervallen freigesetzt und an den nachgeschalteten Katalysator überführt werden.
19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß das kohlenwasserstoffspeichernde Material in Kontakt steht mit einem Substrat und daß die Freisetzung der Kohlenwasser­ stoffe aus dem kohlenwasserstoffspeichernden Material über eine Erwärmung des Substrats ausgelöst wird.
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