CH437348A - Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen

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CH437348A
CH437348A CH1571163A CH1571163A CH437348A CH 437348 A CH437348 A CH 437348A CH 1571163 A CH1571163 A CH 1571163A CH 1571163 A CH1571163 A CH 1571163A CH 437348 A CH437348 A CH 437348A
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cyclohepta
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Anton Dr Ebnoether
Jean-Michel Dr Bastian
Erwin Dr Rissi
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Verbindungen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren   zuI    Herstellung von neuen   4H-Benzo[4,5]cyclohepta[1    ,2-b]thiophen-Derivaten der allgemeinen Formel I
EMI1.1     
 und ihren Säureadditionssalzen, worin entweder   Rl    und R2 ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe und   R5    und R4 je eine niedere Alkylgruppe bedeuten bzw. R3 und R4 zusammen eine Alkylenkette bilden oder R4 für eine niedere Alkylgruppe steht und R3 mit   Rt    oder mit R2 zusammen eine Di-, Tri- oder Tetramethylengruppe bildet, wobei der andere der Substituenten   Rt    und   R    für Wasserstoff steht.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den neuen Verbindungen der allgemeinen Formel 1 und ihren Säureadditionssalzen, indem man   4H-Benzo [4,5] cyclohepta-    [1   ,2-b]thiophen-4-on    der Formel
EMI1.2     
 mit einer magnesiumorganischen Halogen-Verbindung der allgemeinen Formel
EMI1.3     
 worin   Rt,    R2, R3 und R4 obige Bedeutung besitzen und Hal für Chlor, Brom oder Jod steht, umsetzt, das Reaktionsprodukt zum   4H-B enzo [4, 5]cyclohepta[ 1 ,2-b] -    thiophen-4-ol-Derivat der allgemeinen Formel
EMI1.4     
 worin   Rt,    R2, R3 und R4 obige Bedeutung haben, hydro lysiert, dieses anschliessend mit wasserabspaltenden Mit teln behandelt, und die erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel 1 gegebenenfalls in ihre Säureaddi tionssalze überführt.



   Das Verfahren wird beispielsweise folgendermassen ausgeführt: Mit Tetrahydrofuran oder   Diäthyläther    über schichtete Magnesiumspäne werden mit der Lösung eines basisch substituierten Halogenalkyl-Derivates in Tetra    hydrofuran    oder Diäthyläther versetzt.



   Erfindungsgemäss können als basisch substituierte
Halogenalkyl-Derivate verwendet werden:   : 3-Dialkyl-    amino-propyl-halogenide, wie z. B. 3-Dimethylamino oder   3 -Diäthylamino-propylhalogenide,    Pyrrolidino-,   Pipendino-,      l-Alkyl-pyrrolidyl-(3)-oder    l-Alkyl-piperi  dyl-(3 )-methylhalogenide, 1-Alkyl-pyrrolidyl-(2)-oder       l-Alkyl-piperidyl-(2)-äthylhalogenide,    wobei als Halogenide Chloride, Bromide oder Jodide und als Alkylreste Methyl, Äthyl oder Isopropyl in Frage kommen.



   Die Bildung der   Orignardverbindung    wird vorzugsweise durch Zusatz einer kleinen Menge   Äthylenbromid,      Äthylbromid    oder Methyljodid und einer Spur Jod gefördert. Das Reaktionsgemisch wird gegebenenfalls zur Vervollständigung der Reaktion am Rückfluss erhitzt.  



   Anstelle von Magnesiumspänen kann auch Kupfer
Magnesium-Legierung (nach Gilman) verwendet werden.



   Diese   Grignardiösung    wird darauf bei   0-300    mit dem im gleichen Lösungsmittel gelösten   4H-Benzo[4,5]-       cyclohepta      ,2-b]thiophen-4-on    versetzt, und das Ge misch zweckmässig noch einige Zeit bei Raumtempera tur gerührt bzw. anschliessend noch zum Sieden erhitzt.



   Die so erhaltenen Reaktionsprodukte werden auf ge eignete Weise, z. B. durch Behandlung mit eiskalter wäs seriger Ammoniumchloridlösung, zu Verbindungen der allgemeinen Formel IV hydrolysiert, die auf an sich bekannte Weise isoliert werden können.



   Aus diesen Verbindungen der allgemeinen Formel IV können dann durch Einwirkung geeigneter wasserab spaltender Mittel die Verbindungen der allgemeinen Formel 1 gewonnen werden. Als wasserabspaltende Mittel können zum Beispiel Mineralsäuren, starke organi sche Säuren, Essigsäureanhydrid, Thionylchlorid oder Phosphoroxychlorid verwendet werden. Die Uberführung der so erhaltenen Verbindungen der allgemeinen FormelI in ihre Säureadditionssalze kann durch Behandlung mit organischen oder anorganischen Säuren in an sich bekannter Weise geschehen. Bevorzugte Salze sind beispielsweise die Hydrochloride, Hydrobromide, Phosphate, Sulfate, Malonate, Fumarate, Maleinate, Tartrate, Malate, Hexahydrobenzoate oder p-Toluolsulfonate.



   Die neuen Verbindungen der allgemeinen FormelI sowie ihre Salze mit pharmazeutisch verträglichen organischen oder anorganischen Säuren zeichnen sich durch eine starke neuroleptische und antidepressive Wirkung aus und sollen daher vor allem zur Behandlung neurotischer und psychotischer Störungen Verwendung finden.



   Ausserdem können die neuen Verbindungen auch als Zwischenprodukte zur Herstellung von Medikamenten dienen.



   Das   4H-Benzo[4,5]cyclohepta[1      ,2-b]thiophen-4-on,    eine bisher unbekannte Verbindung, kann durch folgendes Verfahren hergestellt werden: Man kondensiert Thenyl-diäthylphosphonat in einem geeigneten wasserfreien organischen Lösungsmittel und in Gegenwart eines alkalischen Kondensationsmittels mit o-Phthalaldehydsäure, reduziert die so erhaltene o-[2-Thienyl-(2')-vinyl]benzoesäure zur   o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]benzoesäure    und unterwirft diese einem intramolekularen Ringschluss, wobei das 9,1   O-Dihydro-4H-benzo 4,5]cyclohepta[l      ,2-b]-    thiophen-4-on erhalten wird. Als Reduktionsmittel kann beispielsweise Natriumamalgam in einem wässerigen Alkohol, und als Kondensationsmittel für den Ringschluss Polyphosphorsäure oder Schwefelsäure verwendet werden.



   Die Einführung der Doppelbindung in   9,10-Stellung    erfolgt z. B. in der Weise, dass man   9,10-Dihydro-4H-      benzo[4,5]cyclohepta[1    ,2-b]thiophen-4-on mit Bromsuccinimid in abs. Tetrachlorkohlenstoff und in Gegenwart katalytischer Mengen Benzoylperoxyd erhitzt und anschliessend das durch Diatomeenerde gereinigte und vom Lösungsmittel befreite Reaktionsprodukt mit einem Trialkylamin erhitzt.



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Ausführung des Verfahrens erläutern, den Umfang der Erfindung aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind unkorrigiert.
EMI2.1     




   Beispiel 1 a)   4-(3'-Dimethylamino-propyl)4H-benzo[4,5]cyclo-       hepta ,2-b]thiophen-4-ol   
2,2 g mit Jod aktiviertes Magnesium werden mit
15 ccm abs. Tetrahydrofuran überschichtet und mit einigen   Tropfen Athylenbromid    versetzt. Nach Einsetzen der Reaktion lässt man eine Lösung von 10,8 g 3-Dimethylamino-propylchlorid in 20 ccm abs. Tetrahydrofuran so zutropfen, dass das Lösungsmittel siedet und erhitzt das Gemisch anschliessend noch 1 Stunde zum Sieden. Unter Kühlen   Iässt    man darauf bei   20     innert 15 Minuten eine Lösung von 8,2 g   4H-Benzo[4,5]cyclo-      hepta[1      ,2-b]thiophen-4-on    in 30 ccm abs. Tetrahydrofuran zutropfen und erhitzt weitere 30 Minuten zum Sieden.

   Nach Abkühlen wird das Reaktionsgemisch in 250 ccm gesättigte wässerige Ammoniumchloridlösung gegossen, 200 ccm Methylenchlorid zugesetzt und das Ganze durch hochgereinigte Diatomeenerde filtriert.



  Nach Abtrennen der organischen Phase wird der wässerige Anteil noch zweimal mit Methylenchlorid ausgeschüttelt, die vereinigten Methylenchloridlösungen mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und bei 15 mm Hg eingedampft. Der kristalline Rückstand wird aus Äthanol oder   l2ithanol/Hexan      umknstal-    lisiert. Smp.   121-122 .    b)   4-(3'-Dimeíhylamino-propyliden)-4H-benzo [4, 5]-       cyclohepta[1 2-b] thiophen   
Man erhitzt eine Lösung von 4 g 4-(3'-Dimethylamino-propyl)-4H-benzo   [4,5] cyclohepta[ 1    ,2-b]thiophen4-ol in 250 ccm Essigsäureanhydrid während 6 Stunden zum Sieden.

   Nach Abdestillieren von etwa 200 ccm Lösungsmittel giesst man den Rückstand unter Rühren  in 1200 ccm Wasser, filtriert die wässerige Lösung durch hochgereinigte Diatomeenerde, stellt sie mit 200/oiger Natronlauge stark alkalisch und extrahiert die alkalische Lösung dreimal mit Äther. Die vereinigten, mit Wasser gewaschenen und über Magnesiumsulfat getrockneten   Ätherextrakte    werden sodann eingedampft. Der erhaltene Rückstand wird im Hochvakuum destilliert, wobei das   4-(3'-Dimethylamino-propyliden)-4H-benzo [4, 5]-    cyclohepta[l,2-b]thiophen bei   160-165"/0,1    mm Hg übergeht.



   Malonat: Eine Lösung von 3,8 g Base in 10 ccm Isopropanol versetzt man mit einer heissen Lösung von 1,4 g Malonsäure in 10 ccm Isopropanol und filtriert nach dem Abkühlen das ausgefallene Salz ab. Das Malonat schmilzt nach Umkristallisieren aus   äthanols    Isopropanol bei   142-143     (Zers.).



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 4H-Benzo  [4,5]cyclohepta[l      ,2-b]thiophen-4-on    wird wie folgt hergestellt: Thenyl-diäthyl-phosphonat
133 g Thenyl-chlorid (Sdp.   73-75 /15    mm Hg) werden auf   1500    erhitzt, worauf man unter Rühren bei dieser Temperatur 175 g frisch destilliertes Triäthylphosphit langsam zutropfen   lässt    und noch weitere 2 Stunden unter Rühren auf   160-170     erhitzt.

   Das Reaktionsgemisch wird dann im Hochvakuum destilliert; das Thenyldiäthyl-phosphonat siedet bei   1201240l0,06    mm Hg.   o-[2-Thielzyl-(2 ')-äthyliden]-b enzoesäure   
Zu einer Lösung von 117 g Thenyl-diäthyl-phosphonat in 200 ccm frisch destilliertem Dimethylformamid gibt man 30 g pulverisiertes, gut getrocknetes Natriummethylat, wobei sich die Lösung auf   45-50     erwärmt. Dann stellt man den Kolben in ein Eisbad und lässt eine Lösung von 80 g o-Phthalaldehydsäure in 200 ccm Dimethylformamid so zutropfen, dass die Temperatur zwischen   35400    bleibt und rührt dann noch 30 bis 60 Minuten bei Raumtemperatur weiter. Die Reaktionslösung wird nun unter gutem Kühlen mit 1600 ccm Wasser (Temperatur   10-15 )    versetzt, wobei sich ein rotes Öl abscheidet.

   Man stellt dann mit Kaliumcarbonat alkalisch, wobei sich das   Öl    wieder löst, schüttelt die rotbraune Lösung dreimal mit Benzol aus und stellt die wässerige Lösung vorsichtig bei   10-15     mit Salzsäure auf pH 4. Nach einigen Stunden im Kühlschrank wird die ausgefallene Säure abfiltriert, getrocknet und aus Benzol umkristallisiert. Smp. der o-[2 Thienyl-(2')-äthyliden]-benzoesäure   133-135  .   



   Die Mutterlauge wird dreimal mit Methylenchlorid ausgeschüttelt, die organische Phase über Natriumsulfat getrocknet und bei 15 mm Hg eingedampft. Der Rückstand wird aus Benzol kristallisiert, wobei noch eine weitere Portion Säure vom Smp.   133-135     erhalten wird.   o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure   
7,5 g Natrium werden unter wasserfreiem Toluol geschmolzen, worauf man unter öfterem Schütteln 375 g reines Quecksilber so   zutropft,    dass das Toluol siedet.



  Dann erhitzt man das Gemisch unter Rühren auf 120 bis   140     und kühlt, sobald alles Toluol abdestilliert ist, auf 500 ab. Das homogene Amalgam übergiesst man nun mit einer Lösung von 20 g o-[2-Thienyl-(2') äthyliden]-benzoesäure in 150 ccm 950/oigem Äthanol und schüttelt die Mischung während 30 Minuten. Darauf trennt man das Quecksilber ab, wäscht es zweimal mit Äthanol und verdünnt die vereinigten äthanolischen Lösungen mit 1200 ccm Wasser. Die Lösung wird durch hochgereinigte Diatomeenerde filtriert, mit Salzsäure angesäuert und auf   5     gekühlt. Nach einigen Stunden   fil-    triert man die ausgefallene Säure ab und kristallisiert sie aus Chloroform/Hexan. Smp.   110-111".   



  9,1   O-Dihydro-4H-benzo[4,5]cyclohepta[1      ,2-b]-    thiophen-4-on
59 ccm 840/oige Phosphorsäure und 86 g Phosphorpentoxyd werden zuerst bei   125-1300    während 30 Minuten gerührt. Dann werden bei dieser Temperatur 20 g pulverisierte   o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzosäure    während 30 Minuten eingetragen. Man rührt das Reaktionsgemisch noch 2 Stunden bei   125-130 ,    giesst es in
1000 ccm Wasser, filtriert die Lösung durch hochgereinigte Diatomeenerde und extrahiert sie dreimal mit Methylenchlorid. Die organische Phase wird mit 2-n.



  Natriumcarbonatlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet, das Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand im Hochvakuum destilliert, wobei das 9,10 Dihydro-4H- benzo   [4,5]cyclohepta[1      ,2-b]thiophen-4 - on    bei   125-1400/0,05    mm Hg als grünes Öl übergeht.   n2D = 1, 6559.



  4H-Benzo[4,5]cyclohepta[1 2-b] thiophen-4-on   
Zur Einführung der Doppelbindung in   9,10-Stellung    verfährt man in der Weise, dass man ein Gemisch von 32,1 g der erhaltenen Dihydroverbindung, 26,7 g N Bromsuccinimid und 0,3 g Benzoylperoxyd in 250 ccm abs. Tetrachlorkohlenstoff während 4 Stunden zum Sieden erhitzt. Nach Abkühlen auf   50     filtriert man das Reaktionsgemisch durch hochgereinigte Diatomeenerde und dampft das Lösungsmittel bei 15 mm Hg ein. Der erhaltene ölige Rückstand wird darauf während 2 Stunden mit 200 ccm Triäthylamin unter Rühren erhitzt.



  Nach Verdampfen von unverändertem Triäthylamin wird der Rückstand mit 250 ccm Methylenchlorid versetzt und die erhaltene Lösung dreimal mit 2-n. Salzsäure und zweimal mit Wasser gewaschen. Nach Trocknen der Lösung über Magnesiumsulfat wird das Lösungsmittel unter vermindertem Druck entfernt. Der Rückstand wird darauf im Hochvakuum destilliert, wobei das 4H-Benzo  [4,5]cyclohepta[l   ,2-b]thiophen-4-on    bei   173-1 800/    0,1 mm Hg als Öl übergeht und beim Erkalten kristallisiert. Smp.   109-110       nach Umkristalllsieren    aus Äthanol.



   Beispiel 2    4-(2'-[1 "-Methyl-piperidyl-(2 ")l-äthyliden)-4H-benzo- [4,5]cyclohepta[1 ,2-b]thiophen   
2,2 g mit Jod aktiviertes Magnesium werden mit 15 ccm Tetrahydrofuran überschichtet und mit einigen Tropfen Äthylenbromid versetzt. Nach Einsetzen der Reaktion lässt man eine Lösung von 12,6 g 2-[1'-Methylpiperidyl-(2')]-äthylchlorid in 15 ccm Tetrahydrofuran so zutropfen, dass das Lösungsmittel siedet und erhitzt anschliessend noch   1t/2    Stunden zum Sieden. Man   Iässt    nun bei   20     innert 15 Minuten eine Lösung von 8,2 g   4H-Benzo[4,5]cyclohepta[l      ,2-b]thiophen-4-on    in 20 ccm Tetrahydrofuran zutropfen und erhitzt unter Rühren noch weitere S/4 Stunden auf 400.



   Nach Abkühlen wird das Reaktionsgemisch in 250 ccm 200/oige Ammoniumchloridlösung gegossen, mit 200 ccm Methylenchlorid verdünnt und durch hochgereinigte Diatomeenerde filtriert. Nach dem Abtrennen  der organischen Phase wird der wässerige Teil noch dreimal mit Methylenchlorid ausgeschüttelt, die vereinigten Methylenchloridextrakte mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und bei 15 mm Hg eingedampft.



   Das ölige   4-(2'-[l"-Methyl-piperidyl-(2")1-äthyl      4H-benzo [4, 5] cyclohepta [1,    ,2-b]thiophen-4-ol wird dann in 200 ccm Salzsäure (1:1) gelöst, die saure Lösung zweimal mit Äther gewaschen und dann mit Natronlauge unter Kühlen stark alkalisch gestellt. Diese wässerige Lösung wird dreimal mit Methylenchlorid ausgeschüttelt, die Methylenchloridextrakte mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und bei 15 mm Hg eingedampft. Der ölige Rückstand wird in Isopropanol gelöst und mit einer isopropanolischen Salicylsäurelösung versetzt. Nach Abkühlen wird das ausgefallene 4-{2'-[1" Methyl-piperidyl-   (2")1- äthyliden)-4H-benzo    [4,5] cyclo  hepta[l    ,2-b]thiophen-salicylat abfiltriert und aus Isopropanol umkristallisiert. Smp.   167-168 .      

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen 4H-Benzo [4,5]cyclohepta[ 1 ,2-b]thiophen-Derivaten der allgemeinen Formel 1, und ihren Säureadditionssalzen, worin entweder R, und R2 ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe und R3 und R4 je eine niedere Alkylgruppe bedeuten bzw.
    R3 und R4 zusammen eine Alkylenkette bilden oder R4 für eine niedere Alkylgruppe steht und R5 mit Rt oder mit R2 zusammen eine Di-, Tri- oder Tetramethylengruppe bildet, wobei der andere der Substituenten Rt und R2 für Wasserstoff steht, dadurch gekennzeichnet, dass man 4H-Benzo[4,5]cyclo- hepta[l ,2-b]thiophen-4-on der Formel II mit einer magnesiumorganischen Halogenverbindung der allgemeinen Formel III, worin Rt, R2, Rs und R4 obige Bedeutung besitzen und Hal für Chlor, Brom oder Jod steht, umsetzt, das Reaktionsprodukt zum 4H-Benzo[4,5]cyclo- hepta[l ,2-b]thiophen-4-ol-Derivat der allgemeinen Formel IV, worin Rt, R2,
    R3 und R4 obige Bedeutung besitzen, hydrolysiert und dieses anschliessend mit wasser abspaltenden Mitteln behandelt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach dem Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel 1 in ihre Säureadditionssalze überführt.
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