WO2020067359A1 - 皮膚のシワ改善方法 - Google Patents

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WO2020067359A1
WO2020067359A1 PCT/JP2019/038002 JP2019038002W WO2020067359A1 WO 2020067359 A1 WO2020067359 A1 WO 2020067359A1 JP 2019038002 W JP2019038002 W JP 2019038002W WO 2020067359 A1 WO2020067359 A1 WO 2020067359A1
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mass
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component
length
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将行 飯田
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花王株式会社
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    • A61Q19/00—Preparations for care of the skin
    • A61Q19/08—Anti-ageing preparations

Definitions

  • the present invention relates to a method for improving skin wrinkles.
  • Aging increases wrinkles on human skin. This is part of the skin aging phenomenon and depends on several factors, including changes in skin tissue and the effects of exposure to ultraviolet light. Techniques for making skin wrinkles less prominent have been proposed, but the cosmetic surgery method required shape control by invading the skin. Skin care products that improve skin wrinkles non-invasively are also known, but the effect of improvement is extremely low, and women with wrinkle problems have not been satisfied. Therefore, a method that can control the shape of the skin non-invasively and effectively improve wrinkles is desired.
  • Patent Literature 1 relates to a cosmetic for makeup which is excellent in applicability and uniformity of a decorative film, in which a predetermined fructooligosaccharide fatty acid ester, a volatile hydrocarbon, and an oil-soluble film-forming resin are blended.
  • Patent Literature 2 relates to a cosmetic containing a film-forming polymer in which a predetermined functional group is introduced into a skeleton of a polycycloolefin polymer, and having a good makeup feel and feel.
  • the present invention relates to the following [1] to [3].
  • a method for improving skin wrinkles comprising applying a composition containing the following components (A) and (B) to the skin.
  • a polymer having a silicone structure wherein the deformation ratio measured by the following method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and bending resistance by a cylindrical mandrel method performed by the following method (2).
  • Method (1) Prepare a 10% by mass solution of the polymer in hexamethyldisiloxane.
  • a solution of 0.005 g of the solution was applied to one side of a polyethylene sheet having a width of 20 mm x a length of 100 mm x a thickness of 0.03 mm in a range of 20 mm in width x 50 mm in length from one end of the short side in the length direction. Dry for 10 minutes in a thermostat set at °C.
  • the length of the polyethylene sheet in the portion to which the solution was applied is L1
  • the length of the polyethylene sheet in the portion deformed by shrinkage after drying is L2
  • the value of L2 / L1 is the deformation ratio.
  • the solution is applied to a polyethylene terephthalate film having a width of 50 mm, a length of 100 mm and a thickness of 0.1 mm using a 200 ⁇ m applicator, and dried in a thermostat set at 40 ° C. for 120 minutes to prepare a test piece.
  • a bending resistance test was performed in accordance with the cylindrical mandrel method specified in JIS K5600-5-1: 1999, and the minimum diameter of the cylindrical mandrel where cracks did not occur in the polymer film on the test piece.
  • [3] A method of applying a composition containing the following components (A) and (B) to the skin around wrinkles, wherein the volatile oil has a volatility of 14% or more after drying for 30 minutes.
  • (A) a polymer having a silicone structure, wherein a deformation ratio measured by the method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and bending resistance by a cylindrical mandrel method performed by the method (2).
  • H Volatile oil with a volatility of 14% or more after drying for 30 minutes
  • the present invention relates to a method for improving skin wrinkles, comprising applying a composition containing the following components (A) and (B) to the skin.
  • the present invention also includes a step of applying a composition containing the following components (A) and (B) to a wrinkle peripheral portion of skin, and a step of drying the composition to shrink the component (A).
  • a method for improving skin wrinkles (A) A polymer having a silicone structure, wherein the deformation ratio measured by the following method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and bending resistance by a cylindrical mandrel method performed by the following method (2).
  • Method (1) Prepare a 10% by mass solution of the polymer in hexamethyldisiloxane. A solution of 0.005 g of the solution was applied to one side of a polyethylene sheet having a width of 20 mm x a length of 100 mm x a thickness of 0.03 mm in a range of 20 mm in width x 50 mm in length from one end of the short side in the length direction. Dry for 10 minutes in a thermostat set at °C.
  • Method (2) A 30% by mass solution of the polymer in hexamethyldisiloxane is prepared. The solution is applied to a polyethylene terephthalate film having a width of 50 mm, a length of 100 mm and a thickness of 0.1 mm using a 200 ⁇ m applicator, and dried in a thermostat set at 40 ° C. for 120 minutes to prepare a test piece.
  • the present invention relates to a method for applying a composition containing the components (A) and (B) to a wrinkle peripheral portion of the skin.
  • the method is appropriately referred to as “application method of the present invention”.
  • skin wrinkles means irregularities and streaks appearing on the skin surface. Skin wrinkles tend to appear around the mouth, around the eyes, forehead, neck, etc. Small streaks are small wrinkles, large streaks are large wrinkles, and large wrinkles are caused by flow of pores on the law lines, cheeks and the like.
  • the method of the present invention has an effect of making any wrinkles inconspicuous, and is particularly preferable in that even large wrinkles such as legal lines can be improved noninvasively.
  • the inventor of the present invention has provided a polymer having a silicone structure having the predetermined deformation ratio and bending resistance (hereinafter, also simply referred to as “component (A)”), and the predetermined volatile oil (hereinafter, simply referred to as “component (A)”). It has been found that by applying a composition containing (B)) to the skin, the shape of the skin can be controlled non-invasively and wrinkles of the skin can be made inconspicuous.
  • the “method of improving skin wrinkles” refers to a method of pulling and stretching the skin around the wrinkles by the contracting action of the component (A) contained in the composition, as described below, and thus, non-invasively forms the skin.
  • the component (A) used in the present invention is a polymer having a silicone structure, the deformation ratio measured by the following method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and is carried out by the following method (2).
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel in which cracks do not occur in the polymer film is 2 mm or more and 25 mm or less.
  • Method (1) A 10% by mass solution of the polymer in hexamethyldisiloxane is prepared.
  • a solution of 0.005 g of the solution was applied to one side of a polyethylene sheet having a width of 20 mm x a length of 100 mm x a thickness of 0.03 mm in a range of 20 mm in width x 50 mm in length from one end of the short side in the length direction. Dry for 10 minutes in a thermostat set at °C.
  • the length of the polyethylene sheet in the portion to which the solution was applied is L1
  • the length of the polyethylene sheet in the portion deformed by shrinkage after drying is L2
  • the value of L2 / L1 is the deformation ratio.
  • the solution is applied to a polyethylene terephthalate film having a width of 50 mm, a length of 100 mm and a thickness of 0.1 mm using a 200 ⁇ m applicator, and dried in a thermostat set at 40 ° C. for 120 minutes to prepare a test piece.
  • a bending resistance test was performed in accordance with the cylindrical mandrel method specified in JIS K5600-5-1: 1999, and the minimum diameter of the cylindrical mandrel where cracks did not occur in the polymer film on the test piece. Ask for.
  • the improvement method of the present invention preferably includes a step of applying the composition to the area around the wrinkle of the skin, and a step of drying the composition to shrink the component (A).
  • FIG. 1 (b) is a schematic diagram of a polyethylene sheet that has been deformed (curled) due to shrinkage of a polymer, a part of which is a component (A), after drying the polyethylene sheet 1 coated with the solution.
  • the length of the polyethylene sheet in the portion where the solution was applied was L1 (50 mm)
  • the length of the polyethylene sheet in the portion deformed by shrinkage after drying was L2
  • L2 / L1 is calculated, and this value is used as the deformation ratio.
  • L2 is the average of the values measured on the two long sides of the polyethylene sheet 1. The larger the value of L2 / L1, the greater the amount of shrinkage of the polymer due to drying, indicating that the upper limit of L2 / L1 is 1.
  • the deformation ratio L2 / L1 of the component (A) evaluated by the method (1) is 0.3 or more, preferably 0.5 or more, more preferably 0.6 or more, more preferably 0.7 or more, still more preferably 0.8 or more, even more preferably 0.85 or more, even more preferably 0.9 or more, and still more preferably 0.95 or more.
  • the upper limit is 1.
  • the deformation ratio can be specifically evaluated by the method described in Examples.
  • the component (A) is excellent in bending resistance.
  • the minimum of a cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film as the component (A) is obtained.
  • the diameter is 2 mm or more and 25 mm or less. This makes it difficult for the film formed by the composition containing the component (A) to crack, and to contract easily while following the skin shape.
  • the minimum diameter is 25 mm or less, preferably 20 mm or less, more preferably 12 mm or less, and still more preferably 8 mm or less. It is still more preferably 6 mm or less, and still more preferably 5 mm or less.
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel where cracks do not occur is preferably 2 mm or more, and more preferably 3 mm or more, from the viewpoint of imparting sufficient strength and shape control effect to extend the wrinkles of the skin and make it inconspicuous. is there.
  • the specific range of the minimum diameter of the cylindrical mandrel is preferably 2 to 25 mm, more preferably 2 to 20 mm, still more preferably 2 to 12 mm, still more preferably 2 to 8 mm, and still more preferably 3 to 6 mm. More preferably, it is 3 to 5 mm.
  • the bending resistance can be evaluated using a type 1 bending test apparatus defined in JIS K5600-5-1: 1999, specifically by the method described in Examples.
  • the ratio of the deformation ratio of the component (A) to the minimum diameter (mm) of the mandrel obtained by the method (2) [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)].
  • the specific range of the ratio is preferably 0.01 to 0.5, more preferably 0.02 to 0.5, further preferably 0.10 to 0.5, and still more preferably 0.15 to 0.5. 5, more preferably 0.15 to 0.4.
  • the “silicone structure” refers to a structure represented by the following general formula (I).
  • R 1 is each independently a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms, and p is an integer of 1 or more.
  • R 1 is preferably An alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or an aryl group having 6 to 12 carbon atoms, more preferably an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or a phenyl group, and still more preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms. And still more preferably a methyl group.
  • the polymer as the component (A) may be a polymer having only a silicone structure, and may be a polymer having only a silicone structure. From the viewpoint of a polymer having the above-mentioned predetermined characteristics, a polymer having a silicone structure in part is used. Is preferred. When the polymer has a silicone structure in part, the silicone structure may be present in any of the main chain and the side chain in the polymer, and is present in the side chain in view of the polymer having the predetermined characteristics. Is preferred. When the silicone structure is present in the polymer main chain, the bonding form is not particularly limited. For example, the silicone structure may be present at the terminal of the polymer main chain, or the silicone structure may be present in the polymer main chain in a block form. Alternatively, it may be a random-bonded copolymer. Further, a polymer graft-modified with a compound having a silicone structure can also be used.
  • the component (A) used in the present invention is preferably a silicone-modified polymer, and specific examples thereof include silicone-modified polymers containing a norbornane structure such as silicone-modified polynorbornene; silicone-modified pullulan; trialkylsiloxysilicic acid; A silicone structure-containing silicic acid compound such as silicic acid and phenyl-modified alkylsiloxysilicic acid; a silicone dendrimer;
  • the norbornane structure means a structure represented by the following formula.
  • the norbornane structure-containing silicone-modified polymer may be any silicone-modified polymer having a structure represented by the formula at an arbitrary site in the polymer.
  • Examples of the silicone-modified polymer containing a norbornane structure include a polymer having a repeating unit represented by the following general formula (1) or (2).
  • R 2 is each independently an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms
  • X is a group represented by the following formula (i).
  • a is an integer of 1 or more and 3 or less
  • b is an integer of 0 or more and 2 or less.
  • R 1 is the same as described above
  • c is an integer of 1 or more and 5 or less.
  • R 1 , R 2 and b are the same as described above, and d is an integer of 2 or more and 5 or less.
  • R 2 is independently an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms, and from the viewpoint of skin wrinkle improvement effect and versatility, a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group. , A butyl group or a pentyl group is preferred, and a methyl group is more preferred.
  • X is a group represented by the formula (i), and in the formula (i), R 1 is each independently a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms. From the viewpoint of skin wrinkle improvement effect and versatility, R 1 is preferably an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or an aryl group having 6 to 12 carbon atoms, and more preferably 1 to 12 carbon atoms.
  • b is an integer of 0 or more and 2 or less, preferably 0 or 1 or a combination thereof from the same viewpoint, and 0 is more preferable.
  • R 1 , R 2 and b are the same as described above.
  • R 1 and R 2 are methyl groups and d is 2 or 3, from the same viewpoint. That is, the cyclic silicone structure in the general formula (2) is preferably a structure represented by the following formula (4) or (5).
  • the proportion of the repeating unit represented by the general formula (1) or (2) in the silicone-modified polymer containing a norbornane structure is preferably a proportion of the total number of repeating units in the polymer. It is at least 10%, more preferably at least 30%, further preferably at least 50%.
  • the upper limit is 100%, preferably 95% or less, more preferably 90% or less, and further preferably 70% or less.
  • the specific range of the number of repeating units represented by the general formula (1) or (2) in the silicone-modified polymer having a norbornane structure is preferably 10 to 100% of the total number of repeating units in the polymer. It is preferably from 10 to 95%, more preferably from 30 to 90%, even more preferably from 50 to 70%.
  • the norbornane-structure-containing silicone-modified polymer may have a repeating unit represented by the following general formula (3) in addition to the repeating unit represented by the general formula (1) or (2).
  • R 3 to R 6 each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an alkenyl group, a cycloalkyl group, an aryl group, an alkoxy group, an aryloxy group and a halogenated carbon atom having 1 to 10 carbon atoms.
  • Two groups selected from R 3 to R 6 may combine with each other to form an alicyclic structure, an aromatic ring structure, a carbimide group or an acid anhydride group. b is the same as described above.
  • the proportion of the repeating unit represented by the general formula (3) in the norbornane structure-containing silicone-modified polymer is preferably 90% or less of the total number of repeating units in the polymer from the viewpoint of the effect of improving skin wrinkles. It is more preferably at most 70%, further preferably at most 50%.
  • the proportion thereof is preferably 5% or more, more preferably 10% or more, and still more preferably 30% of the total number of repeating units in the polymer. That is all.
  • the specific range of the number of repeating units represented by the general formula (3) in the silicone-modified polymer having a norbornane structure is preferably from 5 to 90%, more preferably from 10 to 90% of the total number of repeating units in the polymer. 70%, more preferably 30 to 50%.
  • the proportion of the repeating units represented by the above general formulas (1) to (3) in the silicone-modified polymer having a norbornane structure can be determined by 1 H-NMR measurement.
  • silicone-modified polymer containing a norbornane structure silicone-modified polynorbornene is preferable, and silicone-modified polynorbornene represented by the following formula (6) is more preferable.
  • e and f are the number of repeating units, each independently being an integer of 1 or more.
  • the number average molecular weight Mn of the norbornane structure-containing silicone-modified polymer is preferably 50,000 or more, more preferably 100,000 or more, and still more preferably, from the viewpoint of achieving both shrinkage and flex resistance and the effect of improving skin wrinkles. It is 200,000 or more, preferably 2,000,000 or less, more preferably 1.5 million or less, still more preferably 800,000 or less, and still more preferably 600,000 or less.
  • the specific range of the number-average molecular weight Mn of the silicone-modified polymer having a norbornane structure is preferably 50,000 to 2,000,000, more preferably 100,000 to 1,500,000, further preferably 200,000 to 800,000, and still more preferably 200,000 to 800,000. 600,000.
  • the number average molecular weight Mn of the polymer can be measured by gel filtration chromatography (GPC) using polystyrene as a standard substance, and specifically, can be measured by the method described in Examples.
  • the norbornane structure-containing silicone-modified polymer is obtained, for example, by addition-polymerizing a silicone-modified cyclic olefin monomer containing a norbornane structure or capable of forming a norbornane structure by a known method.
  • a cyclic olefin monomer represented by the following general formula (1a) or (2a) is subjected to addition polymerization.
  • a cyclic olefin monomer represented by the following general formula (3a) may be copolymerized.
  • R 1 is each independently an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms
  • X is a group represented by the following formula (i).
  • a is an integer of 1 or more and 3 or less
  • b is an integer of 0 or more and 2 or less.
  • R 2 is independently a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms
  • c is an integer of 1 to 5 inclusive.
  • R 1 , R 2 and b are the same as described above, and d is an integer of 2 or more and 5 or less.
  • R 3 to R 6 each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an alkenyl group, a cycloalkyl group, an aryl group, an alkoxy group, an aryloxy group and a halogenated carbon atom having 1 to 10 carbon atoms.
  • Two groups selected from R 3 to R 6 may combine with each other to form an alicyclic structure, an aromatic ring structure, a carbimide group or an acid anhydride group. b is the same as described above.
  • the amount thereof is preferably 90 mol%, based on 100 mol% of all the monomers used for the polymerization, from the viewpoint of the effect of improving skin wrinkles.
  • more preferably 70 mol% or less further preferably 50 mol% or less, preferably 5 mol% or more, more preferably 10 mol% or more, and still more preferably 30 mol% or more.
  • the silicone-modified polynorbornene represented by the formula (6) can be obtained by addition-polymerizing tris (trimethylsiloxy) silylnorbornene represented by the following formula (6a) and norbornene.
  • the copolymerization ratio of tris (trimethylsiloxy) silylnorbornene and norbornene is preferably from 20/80 to 90/10 (mol / mol), and more preferably from 30/70 to 80 /. 20 (mol / mol), and more preferably 50/50 to 70/30 (mol / mol).
  • Each of the repeating units represented by the general formulas (1) to (3) and the formula (6) represents a 2,3-addition structural unit of a cyclic olefin monomer as a raw material monomer. Those having 2,7-addition structural units by addition polymerization of the cyclic olefin monomer may be included.
  • a norbornane structure-containing silicone-modified polymer a norbornene / tris (trimethylsiloxy) silylnorbornene) copolymer is preferable, and the INCI name (International Cosmetic Ingredient Dictionary and Handbook, 16th edition, Vol. 2, 2016, p.2274): NORB / TRIS (TRIMETHYLSILOXY) SILYL NORBORNENE COPOLYMER.
  • Examples of commercially available silicone-modified polymers having a norbornane structure include "NBN-30-ID" (a solution of norbornene / tris (trimethylsiloxy) silyl norbornene) copolymer in isododecane manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • silicone-modified pullulan examples include pullulan having a silicone structure in a side chain. Specifically, from the viewpoint of skin wrinkle improvement effect and versatility, at least a part of hydrogen atoms of OH group in pullulan is used. Silicone-modified pullulan substituted with a group represented by the following general formula (7) is preferred.
  • Z 1 is a single bond or a divalent organic group.
  • R 2 , X and a are the same as described above, and from the same viewpoint, X is preferably a trimethylsiloxy group, and a is preferably 3.
  • Z 1 is preferably a divalent organic group, more preferably a divalent group represented by the following general formula (8) or (9), and A divalent group represented by the formula (9) is more preferable.
  • R 11 is an alkylene group having 1 to 10 carbon atoms, and examples thereof include a methylene group, an ethylene group, a trimethylene group, a propylene group, and a butylene group. From the same viewpoint, among these, an ethylene group, a trimethylene group, and a propylene group are preferable, and a trimethylene group or a propylene group is more preferable.
  • silicone-modified pullulans include “TSPL-30-ID” (a solution of tri (trimethylsiloxy) silylpropylcarbamate pullulan in isododecane) and “TSPL-30-D5” (tri (trimethylsiloxy) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. ) A solution of pullulan silylpropylcarbamate in cyclopentasiloxane).
  • silicone structure-containing silicate compound examples include silicate compounds having a silicone structure at a terminal, such as trialkylsiloxysilicic acid, fluorine-modified alkylsiloxysilicic acid, and phenyl-modified alkylsiloxysilicic acid.
  • the alkyl group in the trialkylsiloxysilicic acid preferably has 1 to 10 carbon atoms, more preferably 1 to 4 carbon atoms, and still more preferably a methyl group, from the viewpoint of skin wrinkle improvement effect and versatility. It is.
  • Specific examples of the trialkylsiloxysilicic acid include trimethylsiloxysilicic acid.
  • Examples of the fluorine-modified alkylsiloxysilicic acid include compounds in which at least a part of the hydrogen atoms of the alkyl group in the trialkylsiloxysilicic acid has been substituted with fluorine atoms. Specific examples thereof include trifluoropropyldimethylsiloxysilicic acid and trifluoropropyldimethyl / trimethylsiloxysilicic acid.
  • Examples of the phenyl-modified alkylsiloxysilicic acid include phenylpropyldimethylsiloxysilicic acid and phenylpropyldimethyl / trimethylsiloxysilicic acid.
  • silicone structure-containing silicate compounds at least one selected from the group consisting of trialkylsiloxysilicic acid and fluorine-modified alkylsiloxysilicic acid is preferred from the viewpoint of skin wrinkle improving effect.
  • Examples of commercially available silicate compounds having a silicone structure include “KF-7312J”, “KF-7312K”, “KF-7312T”, “KF-7312L”, “X-21-5249” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • silicone dendrimer examples include a vinyl polymer having a siloxane dendrimer structure in a side chain.
  • the siloxane dendrimer structure is preferably a group represented by the following general formula (10) from the viewpoint of skin wrinkle improvement effect and versatility.
  • R 1 is the same as described above.
  • Z 2 is a single bond or a divalent organic group.
  • R 1 is the same as described above, and R 12 is an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms.
  • Z 3 is an alkylene group having 2 to 10 carbon atoms.
  • X i + 1 is a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, an aryl group or a group represented by the general formula (11), and a i is an integer of 0 to 3 inclusive.
  • Z 2 is a single bond or a divalent organic group, and is preferably a divalent organic group from the viewpoint of versatility, and is represented by the following general formulas (12), (13), or ( The divalent group represented by 14) is more preferable.
  • R 13 is an alkylene group having 1 to 10 carbon atoms, and examples thereof include a methylene group, an ethylene group, a trimethylene group, a propylene group, and a butylene group. From the viewpoint of versatility, an ethylene group, a trimethylene group, or Propylene groups are preferred.
  • R 14 is an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, and examples thereof include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, and a butyl group. From the same viewpoint, a methyl group is preferable.
  • R 15 is an alkylene group having 1 to 10 carbon atoms, and examples thereof include a methylene group, an ethylene group, a trimethylene group, a propylene group, and a butylene group. From the same viewpoint, an ethylene group is preferable.
  • q is an integer of 0 to 4, and r is 0 or 1.
  • vinyl-based polymer having a siloxane dendrimer structure in a side chain examples include a polymer having a repeating unit derived from a monomer represented by the following general formula (15). Can be In the formula, R 1 and X 1 are the same as described above.
  • Y is a group containing a vinyl bond, for example, a vinyl group, a 2-acryloyloxyethyl group, a 3-acryloyloxypropyl group, a 2-methacryloyloxyethyl group, a 3-methacryloyloxypropyl group, a 4-vinylphenyl group, -Vinylphenyl group, 4- (2-propenyl) phenyl group, 3- (2-propenyl) phenyl group, 2- (4-vinylphenyl) ethyl group, 2- (3-vinylphenyl) ethyl group, allyl group, 5-hexenyl group.
  • a (meth) acryloyl group or a vinyl group is preferable, and a (meth) acryloyl group is more preferable.
  • the vinyl polymer may further include a repeating unit derived from a vinyl monomer other than the monomer represented by the general formula (15).
  • the vinyl-based monomer is a monomer having a group containing a vinyl bond and other than the monomer represented by the general formula (15), and includes, for example, (meth) acrylic acid, alkyl (meth) ) Acrylates, hydroxyalkyl (meth) acrylates, aromatic ring-containing (meth) acrylates, fatty acid vinyl esters, (meth) acrylamide, styrene or derivatives thereof, and the like, and one or more of these can be used.
  • (meth) acrylic monomers such as (meth) acrylic acid, alkyl (meth) acrylate, hydroxyalkyl (meth) acrylate, and aromatic ring-containing (meth) acrylate are preferable.
  • the content of the repeating unit derived from the monomer represented by the general formula (15) in the vinyl-based polymer is preferably based on all repeating units in the vinyl-based polymer from the viewpoint of skin wrinkle improvement effect. Is 0.1% by mass or more, more preferably 10% by mass or more, still more preferably 20% by mass or more. The upper limit is 100% by mass.
  • the vinyl polymer is more preferably an acrylic polymer.
  • a preferred silicone dendrimer is an acrylic polymer having a siloxane dendrimer structure in a side chain (hereinafter, also referred to as “acryl silicone dendrimer”).
  • the acrylic silicone dendrimer is a polymer having a repeating unit derived from a monomer in which Y is a (meth) acryloyl group in the general formula (15), and is a polymer other than the monomer represented by the general formula (15). It may further include a repeating unit derived from a (meth) acrylic monomer.
  • silicone dendrimers examples include "FA 4001 CM CM Silicone Acrylate” (cyclopentasiloxane solution of acrylate-polytrimethylsiloxy methacrylate copolymer) and “FA 4002 ID ID Silicone Acrylate” (acrylate-poly) manufactured by Dow Corning Toray Co., Ltd. Acrylic silicone dendrimer such as trimethylsiloxy methacrylate copolymer in isododecane solution).
  • silicone-modified polynorbornene selected from the group consisting of silicone-modified polynorbornene, silicone-modified pullulan, trimethylsiloxysilicic acid, trifluoropropyldimethyl / trimethylsiloxysilicic acid, and acrylic silicone dendrimer 1
  • silicone-modified polynorbornene selected from the group consisting of silicone-modified polynorbornene, silicone-modified pullulan, trimethylsiloxysilicic acid, and trifluoropropyldimethyl / trimethylsiloxysilicic acid.
  • silicone-modified polynorbornene and silicone-modified pullulan is more preferred, and silicone-modified polynorbornene is even more preferred.
  • the content of the component (A) in the composition used in the present invention is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.5% by mass or more, and still more preferably 1% by mass, from the viewpoint of the effect of improving skin wrinkles. %, More preferably 5% by mass or more.
  • the content of the component (A) in the composition is preferably 30% by mass or less, more preferably 25% by mass or less. % By mass, more preferably 20% by mass or less, even more preferably 15% by mass or less.
  • the specific range of the content of the component (A) in the composition is preferably from 0.1 to 30% by mass, more preferably from 0.5 to 25% by mass, still more preferably from 1 to 20% by mass, and still more preferably. Is 1 to 15% by mass, more preferably 5 to 15% by mass.
  • the composition used in the present invention is, as a component (B), at 1 atm, 40 ° C., and 60% R.D. from the viewpoint of enhancing the effect of improving skin wrinkles.
  • H. Contains volatile oil whose volatility after drying for 30 minutes is 14% or more.
  • the component (B) is contained, the shrinkage of the component (A) in the drying process is accelerated by increasing the drying speed of the composition containing the component (A), and wrinkles on the skin are reduced by the above-described action mechanism. The effect of extending and making it less noticeable is further improved. From the viewpoint of obtaining the above effects, the component (B) is obtained at 40 ° C. and 60% R.V. H.
  • the volatility of the component (B) was determined by placing 0.5 g of a sample in a glass petri dish having a diameter of 40 mm, and applying a pressure of 60% R.V. H. In the environment described above, the sample was allowed to stand at 40 ° C. for 30 minutes and dried. The mass of the sample before drying was W 0 (g), the mass of the sample after drying was W 1 (g), and ⁇ (W 0 ⁇ W 1 ) / W 0 ⁇ ⁇ 100. The larger the value, the faster the volatilization rate and the easier the drying. Note that two or more volatile oils may be used as the component (B). The volatility can be specifically measured by the method described in Examples.
  • Preferred specific examples of the component (B) include at least one oil selected from the group consisting of hydrocarbon oils and silicone oils from the viewpoint of enhancing the effect of improving skin wrinkles and having a volatility in the above range.
  • the kinematic viscosity can be measured using, for example, an Ubbelohde viscometer.
  • the component (B) is more preferably one selected from the group consisting of isododecane, hexamethyldisiloxane, and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C of 1.5 cSt or less. And more preferably one or more selected from the group consisting of hexamethyldisiloxane and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C. of 1 cSt or less, and even more preferably hexamethyldisiloxane.
  • KF-96L-0.65cs hexamethyldisiloxane
  • KF-96L-0.65cs manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. TMF1.5 "," KF-96L-1cs “(octamethyltrisiloxane),” KF-96L-1.5cs ",” KF-96L-2cs ",” SH200C @ Fluid @ 1cs "manufactured by Dow Corning Toray Co., Ltd. "SH200C @ Fluid @ 1.5cs", “TSF451-0.65” manufactured by Momentive Performance Materials Japan GK, "BELSIL@DM0.65" manufactured by Asahi Kasei Wacker Silicone Co., Ltd., and the like.
  • the content of the component (B) in the composition used in the present invention is preferably 1% by mass or more, more preferably 5% by mass or more, and still more preferably 10% by mass or more, from the viewpoint of enhancing the effect of improving skin wrinkles. More preferably, it is 20% by mass or more, even more preferably 25% by mass or more, even more preferably 35% by mass or more, even more preferably 45% by mass or more, still more preferably 50% by mass or more, and still more preferably 60% by mass or more. % By mass or more, more preferably 70% by mass or more, even more preferably 80% by mass or more, and preferably 99.9% by mass or less from the viewpoint of enhancing the effect of improving skin wrinkles and the degree of freedom of formulation.
  • the content of the component (B) in the composition is preferably 1 to 99.9% by mass, more preferably 5 to 99.9% by mass, still more preferably 5 to 99.5% by mass. More preferably, it is 10 to 99.5% by mass, more preferably 20 to 99.5% by mass, still more preferably 25 to 99.5% by mass, still more preferably 35 to 99.5% by mass, and still more preferably.
  • a value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatilization] (%) ⁇ content (% by mass) / 100] is preferably 5 or more, preferably 20 or more, preferably 35 or more, more preferably 40 or more, still more preferably 45 or more, and still more preferably 60 or more. It is even more preferably 70 or more.
  • [Volatility (%) ⁇ content (% by mass) / 100] is preferably 99.9 or less.
  • composition used in the present invention may appropriately contain, in addition to the above-mentioned components, other components usually blended in cosmetics and the like as long as the object of the present invention is not impaired.
  • components for example, surfactants, water-soluble polymers, antioxidants, ultraviolet absorbers, vitamins, preservatives, pH adjusters, fragrances, plant extracts, humectants, coloring agents, cooling agents, Examples include antiperspirants, bactericides, skin activators and the like.
  • the form of the composition used in the present invention may be any form that can be applied to the skin by application or the like, and examples include a solution, an emulsion, a cream, a lotion, a gel, a pack, a sheet, and a foam.
  • composition used in the present invention is applied to the skin by application or the like, and then the composition is dried to shrink the component (A) and thereby exhibit an effect of improving skin wrinkles. And more preferably a liquid at 25 ° C.
  • the composition used in the present invention is applied to the skin by application or the like, and then from the viewpoint of accelerating the shrinkage of the component (A) in the step of drying the composition and enhancing the effect of improving skin wrinkles, It is preferable that the content is small.
  • the content of water in the composition is preferably 15% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, still more preferably 5% by mass or less, still more preferably 2% by mass or less, and still more preferably 1% by mass or less.
  • the content is more preferably 0.5% by mass or less, even more preferably 0.1% by mass or less.
  • the composition is applied, for example, by applying the composition to a peripheral portion of a wrinkle.
  • the shape of the skin can be controlled non-invasively by the above-described action mechanism, and wrinkles of the skin can be made inconspicuous.
  • the “peripheral part of the wrinkle of the skin” in the present specification is distinguished from the inside of the wrinkle, that is, the concave part or the streak concave part on the skin surface.
  • the composition by applying the composition to the skin around the wrinkles, when the composition is dried, the skin surface around the wrinkles shrinks together with the shrinkage of the film containing the component (A), and wrinkles are generated.
  • the wrinkles become less noticeable because the skin in the area where the skin is pulled is pulled.
  • the application of the composition is not limited to only the wrinkle peripheral portion of the skin and does not prevent application to the inside of the wrinkle.
  • the region to which the composition is applied includes at least a part of a region intersecting with the direction of the wrinkle in the wrinkle peripheral portion.
  • the direction of wrinkles refers to the direction in which the lines run. This is because, by applying the composition to a region that intersects with the direction of the wrinkle, the wrinkled portion of the skin is stretched to make the wrinkle less noticeable.
  • the region intersecting the direction of the wrinkle is preferably a region along the direction of the wrinkle, and the region may be on only one side of the wrinkle or on both sides. In particular, it is more preferable to apply the composition to both sides of the wrinkle. This is because the wrinkles can be made less noticeable by pulling the wrinkled skin from both sides of the wrinkles.
  • Examples of a form in which the composition is applied to a region along the direction of a wrinkle include a form in which the composition is applied to the region in a planar, band, linear, or dot shape, and specifically, 2 to 4 can be exemplified.
  • the area to which the composition is applied preferably includes the area above the wrinkle.
  • the “gravity direction” means a direction in which gravity acts when a person stands upright
  • “upper” means a direction opposite to the gravity direction.
  • FIG. 2 shows a form in which the composition is applied in the form of a sheet or a band to the skin around the wrinkle (legal line).
  • FIG. 2 (a) shows the area above the wrinkle
  • FIGS. 2 (b) and (c) show the wrinkle.
  • the composition was applied to the upper and lower regions sandwiching. From the viewpoint of making the wrinkles less noticeable, as shown in FIG. 2 (c), the areas where the composition is applied are the upper and lower areas sandwiching the wrinkles, and the areas above the wrinkles are more wrinkles. It is more preferable that the area is wider than the lower area.
  • FIGS. 3 (a), 3 (b) and 3 (c) show forms in which the composition is applied linearly to the skin around the wrinkles (law lines), and FIGS. 4 (a) and 4 (b) show the forms of wrinkles (law lines).
  • This is a form in which the composition is applied in the form of dots to the peripheral skin.
  • the composition is applied to the upper and lower regions sandwiching the wrinkle. It is preferable to apply.
  • the amount of the composition to be used is not particularly limited as long as the effect of making the wrinkles less noticeable is present. .
  • the application method of the present invention may include a step of applying the composition by applying the composition to a skin wrinkle periphery or the like, and a step of drying the composition to shrink the component (A). preferable. Due to the drying, the component (A) in the composition applied to the skin and the like shrinks, and the contraction action pulls and stretches the skin around the wrinkles to flatten the uneven shape of the skin surface and consequently make the wrinkles stand out. It has the effect of eliminating. After drying, the composition may be removed as needed. Alternatively, after applying the composition to the skin and then drying, the composition may be applied over it without removing the composition.
  • a method for improving skin wrinkles comprising applying a composition containing the following components (A) and (B) to the skin.
  • a polymer having a silicone structure wherein the deformation ratio measured by the following method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and bending resistance by a cylindrical mandrel method performed by the following method (2).
  • Method (1) Prepare a 10% by mass solution of the polymer in hexamethyldisiloxane.
  • a solution of 0.005 g of the solution was applied to one side of a polyethylene sheet having a width of 20 mm x a length of 100 mm x a thickness of 0.03 mm in a range of 20 mm in width x 50 mm in length from one end of the short side in the length direction. Dry for 10 minutes in a thermostat set at °C.
  • the length of the polyethylene sheet in the portion to which the solution was applied is L1
  • the length of the polyethylene sheet in the portion deformed by shrinkage after drying is L2
  • the value of L2 / L1 is the deformation ratio.
  • the solution is applied to a polyethylene terephthalate film having a width of 50 mm, a length of 100 mm and a thickness of 0.1 mm using a 200 ⁇ m applicator, and dried in a thermostat set at 40 ° C. for 120 minutes to prepare a test piece.
  • a bending resistance test was performed in accordance with the cylindrical mandrel method specified in JIS K5600-5-1: 1999, and the minimum diameter of the cylindrical mandrel where cracks did not occur in the polymer film on the test piece.
  • Oil having a volatility of 14% or more after drying for 30 minutes at ⁇ 2> Skin wrinkles comprising a step of applying a composition containing the following components (A) and (B) to the periphery of wrinkles on the skin, and then drying the composition to shrink the components (A).
  • A a polymer having a silicone structure, wherein a deformation ratio measured by the method (1) is 0.3 or more and 1 or less, and bending resistance by a cylindrical mandrel method performed by the method (2).
  • Component (A) is one or more selected from the group consisting of a silicone-modified polymer containing a norbornane structure, a silicone-modified pullulan, a silicate compound containing a silicone structure, and a silicone dendrimer;
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.5 or more and 1 or less;
  • the content of the component (A) in the composition is 0.1% by mass or more and 30% by mass or less;
  • Component (B) is at least one member selected from the group consisting of hydrocarbon oils and silicone oils, The volatility of component (B) is 30% or more;
  • ⁇ 4> Any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the component (B) is at least one member selected from the group consisting of isododecane, hexamethyldisiloxane, methyltrimethicone, and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C. of 2 cSt or less. 2.
  • the method according to 1. ⁇ 5> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>, wherein the content of the component (B) in the composition is 5% by mass or more and 99.5% by mass or less.
  • ⁇ 6> The value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is 5 or more, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>.
  • ⁇ 7> The ratio of the deformation ratio [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)] obtained by the method (1) to the minimum diameter (mm) of the mandrel obtained by the method (2) is 0.01 or more and 0.5 or more.
  • ⁇ 8> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, wherein the content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less.
  • ⁇ 9> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 8>, wherein the volatility of the component (B) is 45% or more.
  • ⁇ 10> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 9>, wherein the component (B) is one or more selected from the group consisting of hexamethyldisiloxane and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C. of 1 cSt or less.
  • ⁇ 11> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 10>, wherein the content of the component (B) in the composition is from 20% by mass to 99.5% by mass.
  • ⁇ 12> The value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) / 100] is 20 or more, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 11>.
  • ⁇ 13> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 12>, wherein the component (A) is at least one selected from the group consisting of a silicone-modified polymer containing a norbornane structure and a silicone-modified pullulan.
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film is 2 mm or more and 12 mm or less.
  • ⁇ 20> The value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is 45 or more, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 19>.
  • ⁇ 21> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 20>, wherein the component (A) is a norbornane structure-containing silicone-modified polymer.
  • e and f are the number of repeating units, each independently being an integer of 1 or more.
  • e / f 20/80 to 90/10 (mol / mol).
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film is 3 mm or more and 5 mm or less.
  • Component (A) is at least one member selected from the group consisting of a silicone-modified polymer containing a norbornane structure and a silicone-modified pullulan;
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.85 or more and 1 or less;
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film is 2 mm or more and 12 mm or less,
  • the ratio of the deformation ratio [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)] determined by the method (1) to the minimum diameter (mm) of the mandrel determined by the method (2) is 0.10 to 0.5.
  • the content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less;
  • Component (B) is at least one member selected from the group consisting of hexamethyldisiloxane and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C. of 1 cSt or less;
  • the volatility of component (B) is 45% or more;
  • the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the content of the component (B) in the composition is from 20% by mass to 99% by mass.
  • Component (A) is at least one member selected from the group consisting of a silicone-modified polymer containing a norbornane structure and a silicone-modified pullulan;
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.85 or more and 1 or less;
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film is 2 mm or more and 12 mm or less,
  • the content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less;
  • Component (B) is at least one member selected from the group consisting of hexamethyldisiloxane and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C.
  • the volatility of component (B) is 45% or more;
  • the content of the component (B) in the composition is 20% by mass or more and 99% by mass or less;
  • the value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is 20 or more, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>.
  • Component (A) is at least one member selected from the group consisting of a silicone-modified polymer containing a norbornane structure and a silicone-modified pullulan;
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.85 or more and 1 or less;
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel that does not cause cracks in the polymer film is 2 mm or more and 12 mm or less,
  • the ratio of the deformation ratio [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)] determined by the method (1) to the minimum diameter (mm) of the mandrel determined by the method (2) is 0.10 to 0.5.
  • Component (B) is at least one member selected from the group consisting of hexamethyldisiloxane and dimethylpolysiloxane having a kinematic viscosity at 25 ° C.
  • the volatility of component (B) is 45% or more;
  • the content of the component (B) in the composition is 20% by mass or more and 99% by mass or less;
  • the value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is 20 or more, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>.
  • Component (A) is a silicone-modified polymer containing a norbornane structure,
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.95 or more and 1 or less;
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel in which cracks do not occur in the polymer film is 3 mm or more and 5 mm or less;
  • the ratio of the deformation ratio [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)] determined by the method (1) to the minimum diameter (mm) of the mandrel determined by the method (2) is 0.15 or more and 0.4.
  • the content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less;
  • Component (B) is hexamethyldisiloxane, The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the content of the component (B) in the composition is from 35% by mass to 99% by mass.
  • Component (A) is a silicone-modified polymer containing a norbornane structure, The deformation ratio measured by the method (1) is 0.95 or more and 1 or less; In the bending resistance test by the cylindrical mandrel method performed by the method (2), the minimum diameter of the cylindrical mandrel in which cracks do not occur in the polymer film is 3 mm or more and 5 mm or less; The content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less; Component (B) is hexamethyldisiloxane, The content of the component (B) in the composition is 35% by mass or more and 99% by mass or less; The value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is at least 45, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>.
  • Component (A) is a silicone-modified polymer containing a norbornane structure,
  • the deformation ratio measured by the method (1) is 0.95 or more and 1 or less;
  • the minimum diameter of the cylindrical mandrel in which cracks do not occur in the polymer film is 3 mm or more and 5 mm or less;
  • the ratio of the deformation ratio [(deformation ratio) / (minimum diameter of the mandrel)] determined by the method (1) to the minimum diameter (mm) of the mandrel determined by the method (2) is 0.15 or more and 0.4.
  • the content of the component (A) in the composition is 1% by mass or more and 20% by mass or less;
  • Component (B) is hexamethyldisiloxane,
  • the content of the component (B) in the composition is 35% by mass or more and 99% by mass or less;
  • the value obtained by dividing the product of the volatility (%) of the component (B) and the content (% by mass) of the component (B) in the composition by 100 [volatility (%) ⁇ content (% by mass) ) / 100] is at least 45, the method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>.
  • ⁇ 33> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 32>, wherein the composition is liquid at 25 ° C.
  • ⁇ 34> The method according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 33>, wherein the content of water in the composition is 5% by mass or less.
  • ⁇ 35> A method for applying the composition to a wrinkle peripheral portion of the skin, wherein a region to which the composition is applied in the wrinkle peripheral portion includes at least a part of a region intersecting the direction of the wrinkle, ⁇ 1> to ⁇ 34.
  • ⁇ 36> The method according to ⁇ 35>, wherein the region is a region along a wrinkle direction.
  • ⁇ 37> The method according to ⁇ 35> or ⁇ 36>, wherein the region is on both sides of a wrinkle.
  • ⁇ 38> The method according to any one of ⁇ 35> to ⁇ 37>, wherein the composition is applied to the region in a planar shape, a band shape, a linear shape, or a dot shape.
  • the method for improving wrinkles according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 38>, wherein the method for improving wrinkles is a method in which the skin around the wrinkles is pulled and stretched by the contracting action of the component (A) to control the shape of the skin in a non-invasive manner. the method of.
  • the length of the polyethylene sheet in the portion where the solution was applied was L1 (50 mm), and the length of the polyethylene sheet in the portion deformed (curled) by shrinkage after drying was L2.
  • L2 / L1 was calculated, and this value was used as the deformation ratio of the polymer.
  • L2 was the average of the values measured on the two long sides of the polyethylene sheet 1.
  • the diameter of the test piece was 32 mm, 25 mm, 20 mm, 16 mm, 12 mm, 10 mm, Using 8 mm, 6 mm, 4 mm, 3 mm, and 2 mm cylindrical mandrels, the bending resistance test was performed sequentially from a cylindrical mandrel having a large diameter. The test was terminated when cracks occurred in the polymer film, and the minimum diameter (mm) of the cylindrical mandrel where cracks did not occur was defined as the bending resistance value. The smaller this value is, the more excellent the bending resistance is.
  • Examples 1 to 16, Comparative Examples 1 and 2 (Production and Evaluation of Composition) All the components shown in Table 1 were blended and uniformly mixed with a disper to prepare a composition shown in Table 1. Using the obtained composition, evaluation of skin wrinkle improvement was carried out by the method described above. Table 1 shows the results. In addition, the compounding quantity described in Table 1 is an active ingredient amount (% by mass) of each component.
  • FIGS. 5 (a) and 6 (a) are photographs of the vicinity of the law line before the composition is applied
  • FIGS. 5 (b) and 6 (b) are the vicinity of the law line after the composition is applied. It is a photograph of a part.
  • FIG. 5 according to the method of Example 1, wrinkles on the statutory line and its peripheral portion became less noticeable, whereas no improvement effect was observed in Comparative Example 2 shown in FIG.
  • the shape of the skin can be controlled non-invasively and wrinkles on the skin can be made less noticeable.

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Abstract

下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚に適用する、皮膚のシワ改善方法。　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、所定の方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、所定の方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油

Description

皮膚のシワ改善方法
　本発明は、皮膚のシワ改善方法に関する。
　加齢によって人の皮膚にはシワが多くなる。これは皮膚の老化現象の一部であり、皮膚組織の変化、紫外線を浴びた影響など複数の因子に左右される。
　皮膚のシワを目立たなくするための技術が提案されているが、美容整形による方法では皮膚に侵襲することにより形状制御する必要があった。皮膚のシワを非侵襲で改善するスキンケア商品も知られているが、その改善効果は極めて低く、シワの悩みを持つ女性の満足度は得られていなかった。
　そこで、非侵襲で皮膚の形状を制御し、効果的にシワを改善できる方法が望まれている。
　ところで、化粧膜の均一性や化粧料の持ちを向上させることを目的として、膜形成性ポリマーを配合した化粧料が知られている。特許文献１は、所定のフラクトオリゴ糖脂肪酸エステル、揮発性炭化水素、及び油溶性被膜形成樹脂を配合した、塗布性及び化粧膜の均一性に優れるメイクアップ用化粧料に関する。特許文献２は、ポリシクロオレフィン重合体の骨格に所定の官能基を導入した膜形成性ポリマーを含み、化粧もちや感触が良好な化粧料に関する。
特開２００８－２４７７６１号公報 特開２０１２－１７３１７号公報
　本発明は下記［１］～［３］に関する。
［１］下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚に適用する、皮膚のシワ改善方法。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
［２］下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて成分（Ａ）を収縮させる工程とを有する、皮膚のシワ改善方法。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、前記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
［３］下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する方法。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、前記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
発明の詳細な説明
　本発明は、下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚に適用する、皮膚のシワ改善方法に関する。
　また本発明は、下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて成分（Ａ）を収縮させる工程とを有する、皮膚のシワ改善方法に関する。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
　（Ｂ）大気圧下、４０℃、５０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
　以下、これらの方法を適宜「本発明の改善方法」ともいう。
　さらに本発明は、前記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する方法に関する。以下、当該方法を適宜「本発明の適用方法」ともいう。
　本明細書において「皮膚のシワ」とは、皮膚表面に現れる凹凸及び筋目を意味する。皮膚のシワは口の回り、目の周り、額、首等に現れやすい。小さな筋目が小ジワ、大きな筋目が大ジワであり、大ジワは法令線、頬等の毛穴流れで発生する。本発明の方法はいずれのシワも目立たなくする効果を奏し、特に、法令線のような大ジワであっても非侵襲で改善できる点で好適である。
　本発明者は、前記所定の変形割合及び耐屈曲性を有する、シリコーン構造を有するポリマー（以下、単に「成分（Ａ）」ともいう）、及び前記所定の揮発性油（以下、単に「成分（Ｂ）」ともいう）を含有する組成物を皮膚に適用することにより、非侵襲で皮膚の形状を制御し、皮膚のシワを目立たなくすることができることを見出した。
　本明細書において「皮膚のシワ改善方法」とは、後述するように、前記組成物に含有される成分（Ａ）の収縮作用によりシワ周辺部の皮膚を引っ張って伸ばし、非侵襲で皮膚の形状を制御する方法である。すなわち物理的に皮膚のシワを伸ばして皮膚表面の凹凸形状を平坦化させる方法であり、例えば、化粧料等を皮膚に適用して皮膚表面の凹凸を埋めたり、光学的にシワを目立たなくする方法とは異なる概念である。
＜成分（Ａ）＞
　本発明に用いる成分（Ａ）は、シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下である。
　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
　成分（Ａ）が方法（１）により測定される上記変形割合を満たすことにより、例えば成分（Ａ）であるポリマーを含有する組成物をシワ周辺部の皮膚に塗布するなどして適用し、次いで該組成物を乾燥させた際に、該ポリマーを含む膜の収縮とともに該膜に密着した皮膚表面が収縮する。この作用により、シワを生じている部分の皮膚が伸ばされるので、シワを目立たなくすることができる。したがって本発明の改善方法は、前記組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて成分（Ａ）を収縮させる工程とを有することが好ましい。
　前記方法（１）による成分（Ａ）の変形割合（Ｌ２／Ｌ１）の評価方法を、図１を参照して説明する。まず、組成物に使用する成分（Ａ）の１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。この溶液０．００５ｇを、図１（ａ）に示す、幅（Ｗ）２０ｍｍ×長さ（Ｌ０）１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシート１の片面に、ポリエチレンシート１の短辺の一端１ａから長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲（図１（ａ）に示す２の部分）に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。図１（ｂ）は、前記溶液を塗布したポリエチレンシート１を乾燥した後、その一部が成分（Ａ）であるポリマーの収縮により変形（カール）したポリエチレンシートの模式図である。
　乾燥後のポリエチレンシート（図１（ｂ））において、溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１（５０ｍｍ）、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１を算出して、この値を変形割合とする。Ｌ２はポリエチレンシート１の２本の長辺上で計測した値の平均値とする。Ｌ２／Ｌ１の値が大きいほど、乾燥による該ポリマーの収縮量が大きいことを示し、Ｌ２／Ｌ１の上限は１である。
　皮膚のシワを伸ばして目立たなくさせる観点から、成分（Ａ）の前記方法（１）により評価される変形割合Ｌ２／Ｌ１は、０．３以上であり、好ましくは０．５以上、より好ましくは０．６以上、更に好ましくは０．７以上、より更に好ましくは０．８以上、より更に好ましくは０．８５以上、より更に好ましくは０．９以上、より更に好ましくは０．９５以上であり、上限は１である。
　当該変形割合は、具体的には実施例に記載の方法で評価することができる。
　また成分（Ａ）は耐屈曲性に優れ、前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、成分（Ａ）であるポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下である。これにより、成分（Ａ）を含む組成物により形成される膜はひび割れを起こしにくく、かつ、皮膚形状に追従した状態で収縮しやすくなる。
　上記円筒形マンドレルの最小直径が小さいほど耐屈曲性が良好であることを意味する。前記ポリマーを含む膜が収縮する際の該膜と皮膚表面との十分な密着性を得る観点から、当該最小直径は２５ｍｍ以下、好ましくは２０ｍｍ以下、より好ましくは１２ｍｍ以下、更に好ましくは８ｍｍ以下、より更に好ましくは６ｍｍ以下、より更に好ましくは５ｍｍ以下である。一方で、皮膚のシワを伸ばして目立たなくさせるために十分な強度及び形状制御効果を付与する観点から、クラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径は、好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上である。当該円筒形マンドレルの最小直径の具体的範囲は、好ましくは２～２５ｍｍ、より好ましくは２～２０ｍｍ、更に好ましくは２～１２ｍｍ、より更に好ましくは２～８ｍｍ、より更に好ましくは３～６ｍｍ、より更に好ましくは３～５ｍｍである。
　当該耐屈曲性は、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定するタイプ１の折り曲げ試験装置を用いて、具体的には実施例に記載の方法で評価することができる。
　また、成分（Ａ）の、前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］は、皮膚のシワ改善効果の観点から、好ましくは０．０１以上、より好ましくは０．０２以上、更に好ましくは０．１０以上、より更に好ましくは０．１５以上であり、皮膚のシワを伸ばして目立たなくさせるために十分な強度及び形状制御効果を付与する観点から、好ましくは０．５以下、より好ましくは０．４以下である。前記比率の具体的範囲は、好ましくは０．０１～０．５、より好ましくは０．０２～０．５、さらに好ましくは０．１０～０．５、より更に好ましくは０．１５～０．５、より更に好ましくは０．１５～０．４である。
　本明細書において「シリコーン構造」とは、下記一般式（Ｉ）で表される構造をいう。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　一般式（Ｉ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下の炭化水素基であり、ｐは１以上の整数である。本発明に適用した際に皮膚のシワを伸ばして目立たなくさせ、十分なシワ改善効果を得る観点（以下、「皮膚のシワ改善効果」ともいう）及び汎用性の観点から、Ｒ１は好ましくは炭素数１以上１２以下のアルキル基又は炭素数６以上１２以下のアリール基であり、より好ましくは炭素数１以上１２以下のアルキル基又はフェニル基、更に好ましくは炭素数１以上３以下のアルキル基、より更に好ましくはメチル基である。
　成分（Ａ）であるポリマーはシリコーン構造を有していればよく、シリコーン構造のみからなるポリマーでもよいが、前記所定の特性を有するポリマーとする観点では、一部にシリコーン構造を有するポリマーであることが好ましい。
　一部にシリコーン構造を有するポリマーである場合、該シリコーン構造はポリマー中、主鎖、側鎖のいずれに存在していてもよく、前記所定の特性を有するポリマーとする観点では、側鎖に存在していることが好ましい。
　シリコーン構造がポリマー主鎖に存在する場合、その結合形態にも特に制限はなく、例えば、シリコーン構造がポリマー主鎖の末端に存在していてもよいし、ポリマー主鎖中にシリコーン構造がブロック状又はランダム状に結合した共重合ポリマーであってもよい。また、シリコーン構造を有する化合物によりグラフト変性されたポリマーも用いることができる。
　本発明に用いられる成分（Ａ）としてはシリコーン変性ポリマーが好ましく、その具体例としては、シリコーン変性ポリノルボルネン等のノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー；シリコーン変性プルラン；トリアルキルシロキシケイ酸、フッ素変性アルキルシロキシケイ酸、フェニル変性アルキルシロキシケイ酸等のシリコーン構造含有ケイ酸化合物；シリコーンデンドリマー；等が挙げられる。
（ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー）
　本明細書においてノルボルナン構造とは、下記式で示される構造を意味する。ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーは、ポリマー中の任意の部位に該式で示される構造を有するシリコーン変性ポリマーであればよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーとしては、下記一般式（１）又は（２）で表される繰り返し単位を有するポリマーが挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　式中、Ｒ２はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下のアルキル基であり、Ｘは下記式（ｉ）で表される基である。ａは１以上３以下の整数であり、ｂは０以上２以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　式中、Ｒ１は前記と同じであり、ｃは１以上５以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　式中、Ｒ１、Ｒ２及びｂは前記と同じであり、ｄは２以上５以下の整数である。
　前記一般式（１）中、Ｒ２はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下のアルキル基であり、皮膚のシワ改善効果の観点及び汎用性の観点から、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ブチル基、又はペンチル基が好ましく、メチル基がより好ましい。
　Ｘは前記式（ｉ）で表される基であり、式（ｉ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下の炭化水素基である。皮膚のシワ改善効果の観点及び汎用性の観点から、Ｒ１は好ましくは炭素数１以上１２以下のアルキル基又は炭素数６以上１２以下のアリール基であり、より好ましくは炭素数１以上１２以下のアルキル基又はフェニル基、更に好ましくは炭素数１以上３以下のアルキル基、より更に好ましくはメチル基である。ｃは１以上５以下の整数であり、汎用性の観点から、ｃ＝１が好ましい。すなわちＸは、好ましくはトリメチルシロキシ基である。
　ａは１以上３以下の整数であり、例えばａ＝２の繰り返し単位とａ＝３の繰り返し単位が混合して存在する重合体であってよい。汎用性の観点から、ａは３であることが好ましい。ｂは０以上２以下の整数であり、同様の観点から、好ましくは０、１又はこれらの組み合わせであり、０がより好ましい。
　前記一般式（２）中、Ｒ１、Ｒ２及びｂは前記と同じである。ｄは２以上５以下の整数であり、汎用性の観点から、ｄ＝２が好ましい。一般式（２）における環状シリコーン構造は、同様の観点から、Ｒ１及びＲ２がメチル基であり、ｄが２又は３であることが好ましい。すなわち一般式（２）における環状シリコーン構造は、好ましくは下記式（４）又は（５）で示される構造である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　皮膚のシワ改善効果の観点から、ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー中の前記一般式（１）又は（２）で表される繰り返し単位の割合は、該ポリマー中の全繰り返し単位数のうち、好ましくは１０％以上、より好ましくは３０％以上、更に好ましくは５０％以上である。また、上限は１００％であり、好ましくは９５％以下、より好ましくは９０％以下、更に好ましくは７０％以下である。ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー中の前記一般式（１）又は（２）で表される繰り返し単位数の具体的範囲は、該ポリマー中の全繰り返し単位数のうち、好ましくは１０～１００％、より好ましくは１０～９５％、更に好ましくは３０～９０％、より更に好ましくは５０～７０％である。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーは、前記一般式（１）又は（２）で表される繰り返し単位に加えて、下記一般式（３）で表される繰り返し単位を有してもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　式中、Ｒ３～Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１以上１０以下の、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アリールオキシ基及びハロゲン化炭化水素基から選ばれる置換基、又は、オキセタニル基、アルコキシカルボニル基、ポリオキシアルキレン基、ポリグリセリル基、又はアルコキシシリル基である。Ｒ３～Ｒ６から選ばれる２つの基は、互いに結合して脂環構造、芳香環構造、カルボイミド基又は酸無水物基を形成していてもよい。ｂは前記と同じである。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー中の上記一般式（３）で表される繰り返し単位の割合は、皮膚のシワ改善効果の観点から、該ポリマー中の全繰り返し単位数のうち、好ましくは９０％以下、より好ましくは７０％以下、更に好ましくは５０％以下である。また上記一般式（３）で表される繰り返し単位を含む場合、その割合は、該ポリマー中の全繰り返し単位数のうち、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上、更に好ましくは３０％以上である。ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー中の前記一般式（３）で表される繰り返し単位数の具体的範囲は、該ポリマー中の全繰り返し単位数のうち、好ましくは５～９０％、より好ましくは１０～７０％、更に好ましくは３０～５０％である。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー中の上記一般式（１）～（３）で表される繰り返し単位の割合は、１Ｈ－ＮＭＲ測定により求めることができる。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーとしては、シリコーン変性ポリノルボルネンが好ましく、より好ましくは下記式（６）で表されるシリコーン変性ポリノルボルネンである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　式中、ｅ、ｆは繰り返し単位数であり、それぞれ独立に１以上の整数である。
　皮膚のシワ改善効果の観点から、一般式（６）中のｅとｆの割合は、好ましくはｅ／ｆ＝２０／８０～９０／１０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、より好ましくは３０／７０～８０／２０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、更に好ましくは５０／５０～７０／３０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）である。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーの数平均分子量Ｍｎは、収縮性と耐屈曲性とを両立する観点及び皮膚のシワ改善効果の観点から、好ましくは５万以上、より好ましくは１０万以上、更に好ましくは２０万以上であり、好ましくは２００万以下、より好ましくは１５０万以下、更に好ましくは８０万以下、より更に好ましくは６０万以下である。ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーの数平均分子量Ｍｎの具体的範囲は、好ましくは５万～２００万、より好ましくは１０万～１５０万、更に好ましくは２０万～８０万、より更に好ましくは２０万～６０万である。
　当該ポリマーの数平均分子量Ｍｎは、ポリスチレンを標準物質としたゲルろ過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定でき、具体的には実施例に記載の方法により測定できる。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーは、例えば、ノルボルナン構造を含有するか又はノルボルナン構造を形成し得るシリコーン変性環状オレフィンモノマーを公知の方法で付加重合させて得られる。
　例えば前記一般式（１）又は（２）で表される繰り返し単位を有するノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーであれば、下記一般式（１ａ）又は（２ａ）で表される環状オレフィンモノマーを付加重合させて得ることができる。さらに、下記一般式（３ａ）で表される環状オレフィンモノマーを共重合させてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下のアルキル基であり、Ｘは下記式（ｉ）で表される基である。ａは１以上３以下の整数であり、ｂは０以上２以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　式中、Ｒ２はそれぞれ独立に炭素数１以上１２以下の炭化水素基であり、ｃは１以上５以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　式中、Ｒ１、Ｒ２及びｂは前記と同じであり、ｄは２以上５以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　式中、Ｒ３～Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１以上１０以下の、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アリールオキシ基及びハロゲン化炭化水素基から選ばれる置換基、又は、オキセタニル基、アルコキシカルボニル基、ポリオキシアルキレン基、ポリグリセリル基、又はアルコキシシリル基である。Ｒ３～Ｒ６から選ばれる２つの基は、互いに結合して脂環構造、芳香環構造、カルボイミド基又は酸無水物基を形成していてもよい。ｂは前記と同じである。
　上記一般式（３ａ）で表される環状オレフィンモノマーを共重合させる場合、その使用量は、皮膚のシワ改善効果の観点から、重合に使用する全モノマーを１００モル％として、好ましくは９０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下、更に好ましくは５０モル％以下であり、また、好ましくは５モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上である。
　前記式（６）で表されるシリコーン変性ポリノルボルネンは、下記式（６ａ）で表されるトリス（トリメチルシロキシ）シリルノルボルネンと、ノルボルネンとを付加重合させて得ることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
　皮膚のシワ改善効果の観点から、トリス（トリメチルシロキシ）シリルノルボルネンと、ノルボルネンとの共重合比は、好ましくは２０／８０～９０／１０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、より好ましくは３０／７０～８０／２０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）であり、更に好ましくは５０／５０～７０／３０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）である。
　なお、前記一般式（１）～（３）、及び前記式（６）において示される繰り返し単位は、いずれも原料モノマーである環状オレフィンモノマーの２，３－付加構造単位を示すものであるが、該環状オレフィンモノマーの付加重合による２，７－付加構造単位となっているものが含まれていてもよい。
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーとしては、ノルボルネン／トリス（トリメチルシロキシ）シリルノルボルネン）コポリマーが好ましく、ＩＮＣＩ名（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｃｏｓｍｅｔｉｃ　Ｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔ　Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ　ａｎｄ　Ｈａｎｄｂｏｏｋ，第１６版，第２巻，２０１６年，ｐ．２２７４）：ＮＯＲＢＯＲＮＥＮＥ／ＴＲＩＳ（ＴＲＩＭＥＴＨＹＬＳＩＬＯＸＹ）ＳＩＬＹＬＮＯＲＢＯＲＮＥＮＥ　ＣＯＰＯＬＹＭＥＲで表記される化合物である。
　市販のノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーとしては、信越化学工業（株）製「ＮＢＮ－３０－ＩＤ」（ノルボルネン／トリス（トリメチルシロキシ）シリルノルボルネン）コポリマーのイソドデカン溶液）等が挙げられる。
（シリコーン変性プルラン）
　シリコーン変性プルランとしては、側鎖にシリコーン構造を有するプルランが挙げられ、具体的には、皮膚のシワ改善効果の観点及び汎用性の観点から、プルラン中のＯＨ基の水素原子の少なくとも一部が下記一般式（７）で表される基で置換されたシリコーン変性プルランが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
　式中、Ｚ１は単結合又は２価の有機基である。Ｒ２、Ｘ、ａは前記と同じであり、同様の観点から、Ｘは好ましくはトリメチルシロキシ基、ａは好ましくは３である。
　一般式（７）において、同様の観点から、Ｚ１は２価の有機基であることが好ましく、下記一般式（８）又は（９）で表される２価の基がより好ましく、下記一般式（９）で表される２価の基がより好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
　式中、Ｒ１１は炭素数１以上１０以下のアルキレン基であり、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が例示される。同様の観点から、これらの中でもエチレン基、トリメチレン基、プロピレン基が好ましく、トリメチレン基又はプロピレン基がより好ましい。
　市販のシリコーン変性プルランとしては、信越化学工業（株）製「ＴＳＰＬ－３０－ＩＤ」（トリ（トリメチルシロキシ）シリルプロピルカルバミド酸プルランのイソドデカン溶液）、「ＴＳＰＬ－３０－Ｄ５」（トリ（トリメチルシロキシ）シリルプロピルカルバミド酸プルランのシクロペンタシロキサン溶液）等が挙げられる。
（シリコーン構造含有ケイ酸化合物）
　本発明に用いられるシリコーン構造含有ケイ酸化合物としては、末端にシリコーン構造を有するシリケート化合物が挙げられ、例えば、トリアルキルシロキシケイ酸、フッ素変性アルキルシロキシケイ酸、フェニル変性アルキルシロキシケイ酸等が挙げられる。
　トリアルキルシロキシケイ酸におけるアルキル基は、皮膚のシワ改善効果の観点及び汎用性の観点から、好ましくは炭素数１以上１０以下、より好ましくは炭素数１以上４以下であり、更に好ましくはメチル基である。トリアルキルシロキシケイ酸の具体例としてはトリメチルシロキシケイ酸が挙げられる。
　フッ素変性アルキルシロキシケイ酸としては、トリアルキルシロキシケイ酸中のアルキル基の少なくとも一部の水素原子がフッ素原子に置換された化合物が挙げられる。その具体例としては、トリフルオロプロピルジメチルシロキシケイ酸、トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸等が挙げられる。
　フェニル変性アルキルシロキシケイ酸としては、例えば、フェニルプロピルジメチルシロキシケイ酸、フェニルプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸等が挙げられる。
　シリコーン構造含有ケイ酸化合物の中でも、皮膚のシワ改善効果の観点からはトリアルキルシロキシケイ酸及びフッ素変性アルキルシロキシケイ酸からなる群から選ばれる１種以上が好ましい。
　市販のシリコーン構造含有ケイ酸化合物としては、信越化学工業（株）製「ＫＦ－７３１２Ｊ」、「ＫＦ－７３１２Ｋ」、「ＫＦ－７３１２Ｔ」、「ＫＦ－７３１２Ｌ」、「Ｘ－２１－５２４９」、「Ｘ－２１－５２５０」、「ＫＦ－９０２１」、「Ｘ－２１－５５９５」、「Ｘ－２１－５６１６」、「ＫＦ－９０２１Ｌ」、「Ｘ－２１－５２４９Ｌ」、「Ｘ－２１－５２５０Ｌ」等のトリメチルシロキシケイ酸（溶液）、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製「ＸＳ６６－Ｂ８２２６」（トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸のシクロペンタシロキサン溶液）、「ＸＳ６６－Ｂ８６３６」（トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸のジメチコン溶液）、「ＳｉｌＳｈｉｎｅ１５１」（フェニルプロピルジメチルシロキシケイ酸）等を用いることができる。
（シリコーンデンドリマー）
　シリコーンデンドリマーとしては、例えば、シロキサンデンドリマー構造を側鎖に有するビニル系ポリマーが挙げられる。シロキサンデンドリマー構造は、皮膚のシワ改善効果の観点及び汎用性の観点から、具体的には下記一般式（１０）で表される基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
　式中、Ｒ１は前記と同じである。Ｚ２は単結合又は２価の有機基である。Ｘ１はｉ＝１とした場合の下記一般式（１１）で表される基であり、ｉは該基の階層を示す１以上１０以下の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000017
　式中、Ｒ１は前記と同じであり、Ｒ１２は炭素数１以上１０以下のアルキル基である。Ｚ３は炭素数２以上１０以下のアルキレン基である。Ｘｉ+１は水素原子、炭素数１以上１０以下のアルキル基、アリール基又は一般式（１１）で表される基であり、ａｉは０以上３以下の整数である。
　一般式（１０）において、Ｚ２は単結合又は２価の有機基であり、汎用性の観点から、２価の有機基であることが好ましく、下記一般式（１２）、（１３）又は（１４）で表される２価の基がより好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000018
　式中、Ｒ１３は炭素数１以上１０以下のアルキレン基であり、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が例示され、汎用性の観点から、エチレン基、トリメチレン基、又はプロピレン基が好ましい。Ｒ１４は炭素数１以上１０以下のアルキル基であり、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が例示され、同様の観点から、メチル基が好ましい。Ｒ１５は炭素数１以上１０以下のアルキレン基であり、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が例示され、同様の観点から、エチレン基が好ましい。ｑは０以上４以下の整数であり、ｒは０又は１である。
　上記のシロキサンデンドリマー構造を側鎖に有するビニル系ポリマー（以下、単に「ビニル系ポリマー」ともいう）としては、下記一般式（１５）で表される単量体由来の繰り返し単位を有するポリマーが挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000019
　式中、Ｒ１及びＸ１は前記と同じである。Ｙはビニル結合を含む基であり、例えば、ビニル基、２－アクリロイルオキシエチル基、３－アクリロイルオキシプロピル基、２－メタクリロイルオキシエチル基、３－メタクリロイルオキシプロピル基、４－ビニルフェニル基、３－ビニルフェニル基、４－（２－プロペニル）フェニル基、３－（２－プロペニル）フェニル基、２－（４－ビニルフェニル）エチル基、２－（３－ビニルフェニル）エチル基、アリル基、５－ヘキセニル基が挙げられる。これらのうち、汎用性の観点から、好ましくは（メタ）アクリロイル基又はビニル基、より好ましくは（メタ）アクリロイル基である。
　当該ビニル系ポリマーは、前記一般式（１５）で表される単量体以外のビニル系単量体に由来する繰り返し単位をさらに含んでもよい。当該ビニル系単量体としては、ビニル結合を含む基を有しかつ前記一般式（１５）で表される単量体以外の単量体であり、例えば、（メタ）アクリル酸、アルキル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、芳香環含有（メタ）アクリレート、脂肪酸ビニルエステル、（メタ）アクリルアミド、スチレン又はその誘導体等が挙げられ、これらを１種又は２種以上用いることができる。これらの中でも、汎用性の観点から、（メタ）アクリル酸、アルキル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、芳香環含有（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル系単量体が好ましい。
　ビニル系ポリマー中の、前記一般式（１５）で表される単量体由来の繰り返し単位の含有量は、皮膚のシワ改善効果の観点から、該ビニル系ポリマー中の全繰り返し単位に対し、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上である。また、上限は１００質量％である。
　前記ビニル系ポリマーは、アクリル系ポリマーであることがより好ましい。すなわち、好ましいシリコーンデンドリマーとしては、シロキサンデンドリマー構造を側鎖に有するアクリル系ポリマー（以下、「アクリルシリコーンデンドリマー」ともいう）である。アクリルシリコーンデンドリマーは、前記一般式（１５）において、Ｙが（メタ）アクロイル基である単量体由来の繰り返し単位を有するポリマーであり、一般式（１５）で表される単量体以外の（メタ）アクリル系単量体に由来する繰り返し単位をさらに含んでもよい。
　市販のシリコーンデンドリマーとしては、東レ・ダウコーニング（株）製「ＦＡ　４００１　ＣＭ　Ｓｉｌｉｃｏｎｅ　Ａｃｒｙｌａｔｅ」（アクリレート－ポリトリメチルシロキシメタクリレート共重合体のシクロペンタシロキサン溶液）、「ＦＡ　４００２　ＩＤ　Ｓｉｌｉｃｏｎｅ　Ａｃｒｙｌａｔｅ」（アクリレート－ポリトリメチルシロキシメタクリレート共重合体のイソドデカン溶液）等のアクリルシリコーンデンドリマーが挙げられる。
　上記ポリマーの中でも、皮膚のシワ改善効果の観点からは、シリコーン変性ポリノルボルネン、シリコーン変性プルラン、トリメチルシロキシケイ酸、トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸、及びアクリルシリコーンデンドリマーからなる群から選ばれる１種以上が好ましく、シリコーン変性ポリノルボルネン、シリコーン変性プルラン、トリメチルシロキシケイ酸、及びトリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸からなる群から選ばれる１種以上がより好ましく、皮膚のシワ改善効果及び耐屈曲性の観点からは、シリコーン変性ポリノルボルネン及びシリコーン変性プルランからなる群から選ばれる１種以上が更に好ましく、シリコーン変性ポリノルボルネンがより更に好ましい。
　本発明に用いる組成物中の成分（Ａ）の含有量は、皮膚のシワ改善効果の観点から、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上、より更に好ましくは５質量％以上である。また、組成物の塗布性、処方の自由度、及び乾燥後に皮膚に違和感を与えないという観点から、組成物中の成分（Ａ）の含有量は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下、より更に好ましくは１５質量％以下である。組成物中の成分（Ａ）の含有量の具体的範囲は、好ましくは０．１～３０質量％、より好ましくは０．５～２５質量％、更に好ましくは１～２０質量％、より更に好ましくは１～１５質量％、より更に好ましくは５～１５質量％である。
＜成分（Ｂ）＞
　本発明に用いる組成物は、皮膚のシワ改善効果を高める観点から、成分（Ｂ）として、１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油を含有する。成分（Ｂ）を含有させると、成分（Ａ）を含有する組成物の乾燥速度が向上することにより乾燥過程での成分（Ａ）の収縮が加速して、前述の作用機構により皮膚のシワを伸ばして目立たなくする効果がより向上する。
　上記効果を得る観点から、成分（Ｂ）は、１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が、好ましくは１８％以上、より好ましくは２５％以上、更に好ましくは３０％以上、より更に好ましくは４５％以上、より更に好ましくは６５％以上、より更に好ましくは８０％以上、より更に好ましくは９５％以上である。また、上限は１００％である。
　成分（Ｂ）の揮発率は、試料０．５ｇを直径４０ｍｍのガラス製シャーレに入れ、１気圧下、６０％Ｒ．Ｈ．の環境下で、４０℃にて３０分静置して乾燥させて、乾燥前の試料質量をＷ０（ｇ）、乾燥後の試料質量をＷ１（ｇ）とし、｛（Ｗ０－Ｗ１）／Ｗ０｝×１００の値として求める。この値が大きいほど揮発速度が速く、乾燥しやすいことを意味する。
　なお、成分（Ｂ）として２種以上の揮発性油を用いてもよい。
　上記揮発率は、具体的には実施例に記載の方法で測定できる。
　成分（Ｂ）の好ましい具体例としては、皮膚のシワ改善効果を高める観点から、炭化水素油及びシリコーン油からなる群から選ばれる１種以上であってかつ揮発率が上記範囲となる油剤が挙げられる。これらの中でも、イソドデカン（揮発率３３％）、ヘキサメチルジシロキサン（揮発率１００％）、メチルトリメチコン、及び、２５℃における動粘度が２ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上が好ましい。なお当該動粘度は、例えばウベローデ粘度計を用いて測定できる。
　皮膚のシワ改善効果を高める観点から、成分（Ｂ）は、より好ましくはイソドデカン、ヘキサメチルジシロキサン、及び、２５℃における動粘度が１．５ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上であり、更に好ましくはヘキサメチルジシロキサン、及び、２５℃における動粘度が１ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上であり、より更に好ましくはヘキサメチルジシロキサンである。
　ヘキサメチルジシロキサン、及び、２５℃における動粘度が２ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンの市販品としては、信越化学工業（株）製の「ＫＦ－９６Ｌ－０．６５ｃｓ」（ヘキサメチルジシロキサン）、「ＴＭＦ１．５」、「ＫＦ－９６Ｌ－１ｃｓ」（オクタメチルトリシロキサン）、「ＫＦ－９６Ｌ－１．５ｃｓ」、「ＫＦ－９６Ｌ－２ｃｓ」、東レ・ダウコーニング（株）製の「ＳＨ２００Ｃ　Ｆｌｕｉｄ　１ｃｓ」、「ＳＨ２００Ｃ　Ｆｌｕｉｄ　１．５ｃｓ」，モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の「ＴＳＦ４５１－０．６５」、旭化成ワッカーシリコーン（株）製の「ＢＥＬＳＩＬ　ＤＭ０．６５」等が挙げられる。
　本発明に用いる組成物中の成分（Ｂ）の含有量は、皮膚のシワ改善効果を高める観点から、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上、より更に好ましくは２０質量％以上、より更に好ましくは２５質量％以上、より更に好ましくは３５質量％以上、より更に好ましくは４５質量％以上、より更に好ましくは５０質量％以上、より更に好ましくは６０質量％以上、より更に好ましくは７０質量％以上、より更に好ましくは８０質量％以上であり、皮膚のシワ改善効果を高める観点及び処方の自由度の観点から、好ましくは９９．９質量％以下、より好ましくは９９．５質量％以下、更に好ましくは９９質量％以下、より更に好ましくは９７質量％以下、より更に好ましくは９５質量％以下である。組成物中の成分（Ｂ）の含有量の具体的範囲は、好ましくは１～９９．９質量％、より好ましくは５～９９．９質量％、更に好ましくは５～９９．５質量％、より更に好ましくは１０～９９．５質量％、より更に好ましくは２０～９９．５質量％、より更に好ましくは２５～９９．５質量％、より更に好ましくは３５～９９．５質量％、より更に好ましくは３５～９９質量％、より更に好ましくは４５～９９質量％、より更に好ましくは５０～９９質量％、より更に好ましくは６０～９９質量％、より更に好ましくは７０～９９質量％、より更に好ましくは８０～９９質量％、より更に好ましくは８０～９７質量％、より更に好ましくは８０～９５質量％である。
　また、皮膚のシワ改善効果を高める観点から、成分（Ｂ）の揮発率（％）と、組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が、好ましくは５以上、好ましくは２０以上、好ましくは３５以上、より好ましくは４０以上、より更に好ましくは４５以上、更に好ましくは６０以上、より更に好ましくは７０以上である。［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］は、好ましくは９９．９以下である。
＜その他の成分＞
　本発明に用いる組成物は前記成分の他、本発明の目的を損なわない範囲で、化粧料等に通常配合されるその他の成分を適宜含有してもよい。当該成分としては、例えば、界面活性剤、水溶性高分子、酸化防止剤、紫外線吸収剤、ビタミン剤、防腐剤、ｐＨ調整剤、香料、植物エキス類、保湿剤、着色剤、冷感剤、制汗剤、殺菌剤、皮膚賦活剤等が挙げられる。
　本発明に用いる組成物の形態は、塗布等により皮膚に適用可能な形態であればよく、例えば溶液、乳液、クリーム、ローション、ジェル、パック、シート、泡状等の形態が挙げられる。
　本発明に用いる組成物は、皮膚に塗布等して適用し、次いで該組成物を乾燥させることにより成分（Ａ）を収縮させて皮膚のシワ改善効果を奏する観点から、皮膚への適用時に液状であることが好ましく、２５℃において液状であることがより好ましい。
　また本発明に用いる組成物は、皮膚に塗布等して適用し、次いで該組成物を乾燥させる工程での成分（Ａ）の収縮を加速させ、皮膚のシワ改善効果を高める観点から、水の含有量が少ないことが好ましい。組成物中の水の含有量としては、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは５質量％以下、より更に好ましくは２質量％以下、より更に好ましくは１質量％以下、より更に好ましくは０．５質量％以下、より更に好ましくは０．１質量％以下である。
　本発明の皮膚のシワ改善方法においては、具体的には、前記組成物を皮膚のシワ周辺部に塗布することなどにより適用することが好ましい。
　また、本発明の適用方法においては、例えば、シワの周辺部に前記組成物を塗布することにより適用する。当該適用方法により、前述の作用機構により非侵襲で皮膚の形状を制御することができ、皮膚のシワを目立たなくすることができる。
　本明細書における「皮膚のシワ周辺部」は、シワの内部、すなわち皮膚表面の凹部や筋目の凹部とは区別される。本発明ではシワ周辺部の皮膚に前記組成物を適用することで、該組成物を乾燥させた際に成分（Ａ）を含む膜の収縮とともにシワ周辺部の皮膚表面が収縮し、シワを生じている部分の皮膚が引っ張られてシワが目立たなくなるというものである。なお本発明の改善方法及び本発明の適用方法においては、本発明の効果が得られる限り、前記組成物を皮膚のシワ周辺部のみに限らず、シワの内部にも適用することを妨げない。
　上記効果を得る観点から、シワ周辺部の中でも、前記組成物を適用する領域としては、シワの方向と交差する領域の少なくとも一部を含むことが好ましい。シワの方向とは筋目が走る方向をいう。シワの方向と交差する領域に前記組成物を適用することで、シワを生じている部分の皮膚が伸ばされてシワが目立たなくなるためである。
　シワの方向と交差する領域としては、シワの方向に沿った領域であることが好ましく、該領域はシワの片側のみでもよく、両側でもよい。特に、シワを挟んだ両側に前記組成物を適用することがより好ましい。シワを生じている部分の皮膚をシワの両側から引っ張ることにより、シワをより目立たなくすることができるためである。
　シワの方向に沿った領域に前記組成物を適用する形態としては、例えば当該領域に前記組成物を面状、帯状、線状又はドット状に塗布する形態が挙げられ、具体的には、後述する図２～図４に示す形態を例示できる。
　また、例えば法令線のように、シワの方向が重力方向に対し並行でない場合は、前記組成物を適用する領域（シワの方向と交差する領域）がシワの上側の領域を含むことが好ましい。ここでいう「重力方向」とは、人が直立している場合に重力が働く方向を意味し、「上側」とは、上記重力方向とは逆方向を意味する。少なくともシワの上側の領域に前記組成物を適用することで、シワを生じている部分の皮膚を上側に引っ張り、シワをより目立たなくすることができる。上記と同様の観点から、シワの方向が重力方向に対し並行でない場合において、前記組成物を適用する領域がシワを挟んだ上側及び下側の領域であり、かつ、シワの上側の領域の方がシワの下側の領域よりも広い範囲であることがより好ましい。
　本発明の方法において前記組成物を適用する形態の一例を図２～図４に示す。
　図２はシワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物を面状又は帯状に塗布した形態であり、図２（ａ）はシワの上側の領域、図２（ｂ）（ｃ）はシワを挟んだ上側及び下側の領域にそれぞれ組成物を塗布したものである。シワをより目立たなくする観点からは、図２（ｃ）のように、組成物を塗布する領域がシワを挟んだ上側及び下側の領域であり、かつ、シワの上側の領域の方がシワの下側の領域よりも広いことがより好ましい。
　図３（ａ）（ｂ）（ｃ）はシワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物を線状に塗布した形態であり、図４（ａ）（ｂ）はシワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物をドット状に塗布した形態である。図３，４に示すように、前記組成物を線状又はドット状に塗布する場合も、皮膚をシワの両側から均等に引っ張る観点から、シワを挟んだ上側及び下側の領域に組成物を塗布することが好ましい。
　本発明の適用方法において、前記組成物の使用量は、シワを目立たなくする効果を発現しうる限り特に制限されないが、法令線に対しては、例えば０．０１ｇ以上、１０ｇ以下の量である。
　本発明の適用方法においては、前記組成物を皮膚のシワ周辺部に塗布するなどして適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて前記成分（Ａ）を収縮させる工程とを有することが好ましい。該乾燥により、皮膚に塗布等した組成物中の成分（Ａ）が収縮し、この収縮作用でシワ周辺部の皮膚を引っ張って伸ばすことにより皮膚表面の凹凸形状を平坦化させ、ひいてはシワを目立たなくする効果を奏する。
　乾燥後は、必要に応じ前記組成物を除去してもよい。あるいは前記組成物を皮膚に適用し、次いで乾燥させた後、前記組成物を除去せず、その上から化粧を施してもよい。
　上述の実施形態に関し、本発明はさらに以下の実施態様を開示する。
＜１＞
　下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚に適用する、皮膚のシワ改善方法。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
＜２＞
　下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて成分（Ａ）を収縮させる工程とを有する、皮膚のシワ改善方法。
　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、前記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
＜３＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー、シリコーン変性プルラン、シリコーン構造含有ケイ酸化合物、及びシリコーンデンドリマーからなる群から選ばれる１種以上であり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．５以上１以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が０．１質量％以上３０質量％以下であり、
成分（Ｂ）が炭化水素油及びシリコーン油からなる群から選ばれる１種以上であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率が３０％以上であり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が１質量％以上９９．９質量％以下である、＜１＞又は＜２＞に記載の方法。
＜４＞
　成分（Ｂ）がイソドデカン、ヘキサメチルジシロキサン、メチルトリメチコン及び２５℃における動粘度が２ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜５＞
　前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が５質量％以上９９．５質量％以下である、＜１＞～＜４＞のいずれか１に記載の方法。
＜６＞
　成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が、５以上である、＜１＞～＜５＞のいずれか１に記載の方法。
＜７＞
　前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．０１以上０．５以下である、＜１＞～＜６＞のいずれか１に記載の方法。
＜８＞
　前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下である、＜１＞～＜７＞のいずれか１に記載の方法。
＜９＞
　成分（Ｂ）の前記揮発率が４５％以上である、＜１＞～＜８＞のいずれか１に記載の方法。
＜１０＞
　成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサン及び２５℃における動粘度が１ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上である、＜１＞～＜９＞のいずれか１に記載の方法。
＜１１＞
　前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が２０質量％以上９９．５質量％以下である、＜１＞～＜１０＞のいずれか１に記載の方法。
＜１２＞
　成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が２０以上である、＜１＞～＜１１＞のいずれか１に記載の方法。
＜１３＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー及びシリコーン変性プルランからなる群から選ばれる１種以上である、＜１＞～＜１２＞のいずれか１に記載の方法。
＜１４＞
　前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上１２ｍｍ以下である、＜１＞～＜１３＞のいずれか１に記載の方法。
＜１５＞
　前記方法（１）により測定される変形割合が０．８５以上１以下である、＜１＞～＜１４＞のいずれか１に記載の方法。
＜１６＞
　前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１０以上０．５以下である、＜１＞～＜１５＞のいずれか１に記載の方法。
＜１７＞
　成分（Ｂ）の前記揮発率が８０％以上である、＜１＞～＜１６＞のいずれか１に記載の方法。
＜１８＞
　成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサンである、＜１＞～＜１７＞のいずれか１に記載の方法。
＜１９＞
　前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が３５質量％以上９９質量％以下である、＜１＞～＜１８＞のいずれか１に記載の方法。
＜２０＞
　成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が、４５以上である、＜１＞～＜１９＞のいずれか１に記載の方法。
＜２１＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーである、＜１＞～＜２０＞のいずれか１に記載の方法。
＜２２＞
　ノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーが下記式（６）で表されるシリコーン変性ポリノルボルネンである、＜２１＞に記載の方法。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
　式中、ｅ、ｆは繰り返し単位数であり、それぞれ独立に１以上の整数である。
＜２３＞
　前記式（６）中のｅとｆの割合が、ｅ／ｆ＝２０／８０～９０／１０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）である、＜２２＞に記載の方法。
＜２４＞
　前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が３ｍｍ以上５ｍｍ以下である、＜１＞～＜２３＞のいずれか１に記載の方法。
＜２５＞
　前記方法（１）により測定される変形割合が０．９５以上１以下である、＜１＞～＜２４＞のいずれか１に記載の方法。
＜２６＞
　前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１５以上０．４以下である、＜１＞～＜２５＞のいずれか１に記載の方法。
＜２７＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー及びシリコーン変性プルランからなる群から選ばれる１種以上であり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．８５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上１２ｍｍ以下であり、
前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１０以上０．５以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサン及び２５℃における動粘度が１ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率が４５％以上であり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が２０質量％以上９９質量％以下である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜２８＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー及びシリコーン変性プルランからなる群から選ばれる１種以上であり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．８５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上１２ｍｍ以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサン及び２５℃における動粘度が１ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率が４５％以上であり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が２０質量％以上９９質量％以下であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が２０以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜２９＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマー及びシリコーン変性プルランからなる群から選ばれる１種以上であり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．８５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上１２ｍｍ以下であり、
前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１０以上０．５以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサン及び２５℃における動粘度が１ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率が４５％以上であり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が２０質量％以上９９質量％以下であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が２０以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜３０＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーであり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．９５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が３ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、
前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１５以上０．４以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサンであり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が３５質量％以上９９質量％以下である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜３１＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーであり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．９５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が３ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサンであり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が３５質量％以上９９質量％以下であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が４５以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜３２＞
　成分（Ａ）がノルボルナン構造含有シリコーン変性ポリマーであり、
前記方法（１）により測定される変形割合が０．９５以上１以下であり、
前記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、前記ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が３ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、
前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．１５以上０．４以下であり、
前記組成物中の成分（Ａ）の含有量が１質量％以上２０質量％以下であり、
成分（Ｂ）がヘキサメチルジシロキサンであり、
前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量が３５質量％以上９９質量％以下であり、
成分（Ｂ）の前記揮発率（％）と、前記組成物中の成分（Ｂ）の含有量（質量％）との積を１００で除した値［揮発率（％）×含有量（質量％）／１００］が４５以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１に記載の方法。
＜３３＞
　前記組成物が２５℃において液状である、＜１＞～＜３２＞のいずれか１に記載の方法。
＜３４＞
　前記組成物中の水の含有量が５質量％以下である、＜１＞～＜３３＞のいずれか１に記載の方法。
＜３５＞
　前記組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する方法であり、該シワ周辺部において該組成物を適用する領域が、シワの方向と交差する領域の少なくとも一部を含む、＜１＞～＜３４＞のいずれか１に記載の方法。
＜３６＞
　前記領域が、シワの方向に沿った領域である、＜３５＞に記載の方法。
＜３７＞
　前記領域が、シワを挟んだ両側である、＜３５＞又は＜３６＞に記載の方法。
＜３８＞
　前記領域に前記組成物を面状、帯状、線状又はドット状に塗布する＜３５＞～＜３７＞のいずれか１に記載の方法。
＜３９＞
　前記シワ改善方法が、成分（Ａ）の収縮作用によりシワ周辺部の皮膚を引っ張って伸ばし、非侵襲で皮膚の形状を制御する方法である、＜１＞～＜３８＞のいずれか１に記載の方法。
　以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は実施例の範囲に限定されない。なお本実施例において、各種測定及び評価は以下の方法により行った。
（数平均分子量Ｍｎ）
　ポリマーの数平均分子量は、ポリスチレンを標準物質としたゲルろ過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、以下の条件で測定した。
　測定装置：ＨＬＣ－８３２０ＧＰＣ（東ソー（株）製）
　カラム：Ｋ－８０６Ｌ（Ｓｈｏｄｅｘ製）、２本直列
　検出器：ＲＩ
　溶離液：１ｍｍｏｌ／Ｌ－ファーミンＤＭ２０（花王（株）製）／ＣＨＣｌ３
　流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
　カラム温度：４０℃
（変形割合）
　各例の組成物に使用するポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製した。この溶液０．００５ｇを、図１（ａ）に示す、幅（Ｗ）２０ｍｍ×長さ（Ｌ０）１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシート１（エンシュー化成工業（株）製「ＬＬフィルム」）の片面に、ポリエチレンシート１の短辺の一端１ａから長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲（図１（ａ）に示す２の部分）に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させた。乾燥後のポリエチレンシート（図１（ｂ））において、前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１（５０ｍｍ）、乾燥後に収縮により変形（カール）した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１を算出して、この値をポリマーの変形割合とした。Ｌ２はポリエチレンシート１の２本の長辺上で計測した値の平均値とした。
（耐屈曲性）
　各例の組成物に使用するポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製した。この溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ（株）製「ルミラー１００Ｔ６０」）に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させてポリマー膜付きフィルム（試験片）を作製した。
　得られた試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行った。タイプ１の折り曲げ試験装置（エリクセン社製屈曲試験機、Ｍｏｄｅｌ　２６６）を使用し、試験片のポリマー膜側の面が外側になるようにして、直径３２ｍｍ、２５ｍｍ、２０ｍｍ、１６ｍｍ、１２ｍｍ、１０ｍｍ、８ｍｍ、６ｍｍ、４ｍｍ、３ｍｍ、及び２ｍｍの円筒マンドレルを用いて直径の大きい円筒形マンドレルから順次耐屈曲性試験を行った。ポリマー膜にクラックが発生した時点で試験を終了し、クラックが発生しなかった円筒形マンドレルの最小直径（ｍｍ）を耐屈曲性の値とした。この値が小さいほど耐屈曲性に優れることを意味する。
（揮発率）
　試料０．５ｇを直径４０ｍｍのガラス製シャーレに入れ、１気圧下、６０％Ｒ．Ｈ．の環境下で、４０℃に設定したホットプレート上に３０分静置して乾燥させた。乾燥前の試料質量をＷ０（ｇ）、乾燥後の試料質量をＷ１（ｇ）とし、｛（Ｗ０－Ｗ１）／Ｗ０｝×１００の値を揮発率（％）とした。この値が大きいほど揮発速度が速く、乾燥しやすいことを意味する。
（シワ改善効果）
　図２（ｃ）の形態で、被験者の顔の半面の口元の法令線を挟むように各例の組成物０．２ｇを指で塗布した。室温（２５℃）で１０分乾燥させた後、専門評価者が下記５段階の基準でシワ改善効果を評価した。
　　５：シワがかなり薄くなった
　　４：シワが薄くなった
　　３：シワがやや薄くなった。
　　２：シワが残ってあまり変わらない
　　１：変化なし
実施例１～１６、比較例１、２（組成物の製造及び評価）
　表１に示す全成分を配合してディスパーで均一に混合し、表１に示す組成物を調製した。得られた組成物を用いて、前記方法で皮膚のシワ改善評価を実施した。結果を表１に示す。なお、表１に記載した配合量は各成分の有効成分量（質量％）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000021
　表１の配合成分は下記である。
＊１：信越化学工業（株）製「ＮＢＮ－３０－ＩＤ」（下記式（６）においてｅ／ｆ＝６０／４０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、Ｍｎ＝３６万のノルボルネン／トリス（トリメチルシロキシ）シリルノルボルネン）コポリマーのイソドデカン溶液、有効分濃度：３０質量％）を５０℃で１２時間減圧乾燥し、得られた固形分を使用した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
＊２：信越化学工業（株）製「ＴＳＰＬ－３０－ＩＤ」（トリ（トリメチルシロキシ）シリルプロピルカルバミド酸プルランのイソドデカン溶液、有効分濃度：３０質量％）を５０℃で１２時間減圧乾燥し、得られた固形分を使用した。
＊３：モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製「ＸＳ６６－Ｂ８２２６」（トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸のシクロペンタシロキサン溶液、有効分濃度：５０質量％）を５０℃で１２時間減圧乾燥し、得られた固形分を使用した。
＊４：信越化学工業（株）製「Ｘ２１－５５９５」（トリメチルシロキシケイ酸のイソドデカン溶液、有効分濃度：６０質量％）を５０℃で１２時間減圧乾燥し、得られた固形分を使用した。
＊５：信越化学工業（株）製「ＫＰ－５５０」（アクリルポリマーとジメチルポリシロキサンからなるグラフト共重合体のイソドデカン溶液、有効分濃度：４０質量％）を５０℃で１２時間減圧乾燥し、得られた固形分を使用した。
＊６：信越化学工業（株）製、「ＫＦ－９６Ｌ－０．６５ｃｓ」、ヘキサメチルジシロキサン
＊７：信越化学工業（株）製、「ＫＦ－９６Ｌ－１ｃｓ」、オクタメチルトリシロキサン
＊８：信越化学工業（株）製、「ＫＦ－９９５」、デカメチルシクロペンタシロキサン
＊９：比較例１に記載の揮発率（％）は、成分（Ｂ）以外の揮発性油であるデカメチルシクロペンタシロキサンの揮発率である。
　シワ改善効果について、実施例１の結果を図５、比較例２の結果を図６に示す。図５（ａ）及び図６（ａ）は組成物を適用する前の法令線周辺部の写真であり、図５（ｂ）及び図６（ｂ）は組成物を適用した後の法令線周辺部の写真である。図５に示すように、実施例１の方法によれば法令線及びその周辺部の小ジワが目立たなくなっているのに対し、図６に示す比較例２では改善効果が見られなかった。
　本発明の方法によれば、非侵襲で皮膚の形状を制御し、皮膚のシワを目立たなくすることができる。
方法（１）によるポリマーの変形割合（Ｌ２／Ｌ１）の評価方法の説明図である。 シワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物を面状又は帯状に塗布した形態の一例である。 シワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物を線状に塗布した形態の一例である。 シワ（法令線）の周辺部の皮膚に組成物をドット状に塗布した形態の一例である。 実施例１のシワ改善効果を示す写真である。 比較例２のシワ改善効果を示す写真である。
１　　　ポリエチレンシート  
１ａ　　ポリエチレンシート１の短辺の一端
２　　　ポリマー溶液を塗布した部分
 

Claims (12)

  1. 　下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚に適用する、皮膚のシワ改善方法。
    　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
    　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
    　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
    　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
  2. 　下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する工程と、次いで該組成物を乾燥させて成分（Ａ）を収縮させる工程とを有する、皮膚のシワ改善方法。
    　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
    　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
    　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
    　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
  3. 　下記成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含有する組成物を皮膚のシワ周辺部に適用する方法。
    　（Ａ）シリコーン構造を有するポリマーであって、下記方法（１）により測定される変形割合が０．３以上１以下であり、かつ、下記方法（２）により行われる円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験において、該ポリマーの膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径が２ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるポリマー
    　方法（１）：前記ポリマーの１０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液０．００５ｇを、幅２０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．０３ｍｍのポリエチレンシートの片面に、短辺の一端から長さ方向に向けて幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍの範囲に塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１０分乾燥させる。前記溶液を塗布した部分のポリエチレンシートの長さをＬ１、乾燥後に収縮により変形した部分のポリエチレンシートの長さをＬ２とし、Ｌ２／Ｌ１の値を変形割合とする。
    　方法（２）：前記ポリマーの３０質量％ヘキサメチルジシロキサン溶液を調製する。該溶液を、２００μｍのアプリケーターを用いて幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、４０℃に設定した恒温槽中で１２０分乾燥させて試験片を作製する。該試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－１：１９９９で規定する円筒形マンドレル法に準拠して耐屈曲性試験を行い、該試験片上のポリマー膜にクラックが発生しない円筒形マンドレルの最小直径を求める。
    　（Ｂ）１気圧下、４０℃、６０％Ｒ．Ｈ．で３０分乾燥後の揮発率が１４％以上である揮発性油
  4. 　前記シワ周辺部において前記組成物を適用する領域が、シワの方向と交差する領域の少なくとも一部を含む請求項２又は３に記載の方法。
  5. 　前記領域が、シワの方向に沿った領域である請求項４に記載の方法。
  6. 　前記領域が、シワを挟んだ両側である請求項４又は５に記載の方法。
  7. 　前記成分（Ｂ）が炭化水素油及びシリコーン油からなる群から選ばれる１種以上である請求項１～６のいずれかに記載の方法。
  8. 　前記成分（Ｂ）がイソドデカン、ヘキサメチルジシロキサン、メチルトリメチコン、及び、２５℃における動粘度が２ｃＳｔ以下のジメチルポリシロキサンからなる群から選ばれる１種以上である請求項１～７のいずれかに記載の方法。
  9. 　前記組成物中の前記成分（Ｂ）の含有量が１質量％以上９９．９質量％以下である請求項１～８のいずれか１項に記載の方法。
  10. 　前記成分（Ａ）がシリコーン変性ポリノルボルネン、シリコーン変性プルラン、トリメチルシロキシケイ酸、トリフルオロプロピルジメチル／トリメチルシロキシケイ酸、及びアクリルシリコーンデンドリマーからなる群から選ばれる１種以上である、請求項１～９のいずれか１項に記載の方法。
  11. 　前記方法（２）により求められるマンドレルの最小直径（ｍｍ）に対する、前記方法（１）により求められる変形割合の比率［（変形割合）／（マンドレルの最小直径）］が０．０１以上０．５以下である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の方法。
  12. 　前記組成物中の前記成分（Ａ）の含有量が０．１質量％以上３０質量％以下である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の方法。
     
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