WO2019038970A1 - 二次電池 - Google Patents

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WO2019038970A1
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mixture layer
insulating layer
secondary battery
metal foil
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木舩　素成
徹也 堀之内
上村　一秀
睦 辻出
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日立オートモティブシステムズ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to, for example, a secondary battery used for in-vehicle applications and the like.
  • Secondary batteries used for in-vehicle applications include a positive electrode, a negative electrode, and a lithium ion secondary battery laminated or wound with a film-like separator interposed therebetween.
  • the positive electrode and the negative electrode are manufactured by applying a mixture layer on both sides of a metal foil, drying and pressing.
  • the separator is a porous film and is produced by stretching a sheet-like resin.
  • the positive and negative electrodes have a role of charging and discharging, and the separator has a role of electrically insulating the positive electrode and the negative electrode.
  • the separator is a resin-made porous film, an internal short circuit occurs due to a foreign object or an external nail sticking source, and when the heat is generated, the separator is melted and the area of the internal short circuit is expanded. It may further generate heat and lead to events such as high temperature.
  • Patent Document 1 it has been proposed to form an insulating layer composed of an inorganic filler on the positive electrode or the negative electrode in order to prevent the expansion of the internal short circuit area even if the separator melts and disappears as described above (Patent Document 1) ). Since the insulating layer is made of an inorganic filler, it does not melt due to heat generation, and even if the separator melts due to heat generation, the insulating layer can prevent the area expansion of the internal short circuit location of the positive and negative electrodes.
  • Patent Document 2 a rational manufacturing method is disclosed in which two layers of the mixture layer and the insulating layer are simultaneously coated and formed on the current collector, and volatile components contained in them are simultaneously removed.
  • the insulating layer formed on the electrode is white, the formation position of the mixture layer can not be confirmed in the electrode on which the insulating layer is formed. As a result, it becomes difficult to wind while aligning the mixture layers of the positive electrode and the negative electrode, and there is a problem that the positions of the mixture layers of the positive electrode and the negative electrode are shifted and the layers are laminated. Also, in the method of simultaneously coating two layers of the mixture layer and the insulating layer disclosed, the width and position of the lower layer mixture layer can not be inspected because the mixture layer is covered with the insulation layer, and thus manufacturing There is a problem that does not hold.
  • the present invention has been made in view of the above points, and an object of the present invention is to provide a secondary battery in which the position of the mixture layer on the electrode can be grasped and the alignment between the positive electrode and the negative electrode is easy. It is.
  • a mixture layer is provided on both sides of a strip-shaped metal foil, and a metal foil exposed portion where the metal foil is exposed at one end in the width direction of the metal foil
  • a window for visually recognizing an end of the mixture layer is provided at a position corresponding to the boundary portion of the above.
  • the formation position of the mixture layer can be confirmed. Therefore, the positive electrode and the negative electrode can be aligned with high accuracy during winding.
  • a rational manufacturing method is established such that two layers of the mixture layer and the insulating layer can be coated on the current collector and simultaneously dried.
  • the external appearance perspective view of a square secondary battery The disassembled perspective view of a square secondary battery.
  • Sectional drawing which shows the structure of a coating part typically.
  • FIG. 10B which shows a modification.
  • FIG. 11A which shows a modification.
  • FIG. 1 is an external perspective view of a prismatic secondary battery 100
  • FIG. 2 is an exploded perspective view showing a configuration of the prismatic secondary battery 100.
  • the prismatic secondary battery 100 includes a battery case including a battery can 1 and a battery lid 6.
  • the material of the battery can 1 and the battery lid 6 is aluminum or an aluminum alloy.
  • the battery can 1 is formed in a flat rectangular box shape having one end opened by deep drawing.
  • the battery can 1 has a rectangular flat bottom surface 1d, a pair of wide side surfaces 1b provided on each of a pair of long sides of the bottom surface 1d, and a pair of narrow widths provided on each of a pair of short sides of the bottom surface 1d. And a side surface 1c.
  • the battery cover 6 is rectangular flat and laser welded so as to close the opening of the battery can 1. That is, the battery cover 6 seals the opening of the battery can 1.
  • the battery cover 6 is provided with a positive electrode external terminal 14 and a negative electrode external terminal 12 electrically connected to the positive electrode 34 and the negative electrode 32 (see FIG. 3) of the winding group 3.
  • a positive side external insulator 24 and a negative side external insulator 22 for preventing a short circuit are disposed between the positive electrode external terminal 14 and the battery cover 6 and between the negative electrode external terminal 12 and the battery cover 6, respectively. There is.
  • the positive electrode external terminal 14 is provided with a flat busbar welded portion 142
  • the negative electrode external terminal 12 is provided with a flat busbar welded portion 152.
  • the bus bars are brought into contact with the bus bar welds 142 and 152 and welded to connect the bus bars and the positive electrode external terminals 14 and between the bus bars and the negative electrode external terminals 12 respectively. Be done.
  • the battery cover 6 is provided with a gas discharge valve 10.
  • the gas discharge valve 10 is formed by partially thinning the battery cover 6 by press processing.
  • the thin film member may be attached to the opening of the battery lid 6 by laser welding or the like, and the thin portion may be used as the gas discharge valve.
  • the prismatic secondary battery 100 generates heat by generating heat due to an abnormality such as overcharge, and the pressure inside the battery container rises and breaks up when it reaches a predetermined pressure, and the gas is internally generated. By discharging, the pressure in the battery container is reduced.
  • the battery can 1 accommodates the winding group 3 (see FIG. 3) held by the lid assembly 107.
  • a positive electrode current collector 180 joined to the positive electrode 34 (see FIG. 3) of winding group 3 and a negative electrode current collector 190 joined to the negative electrode 32 (see FIG. 3) of winding group 3 Group 3 is accommodated in battery can 1 in a state of being covered by insulation case 108.
  • the insulating case 108 is made of an insulating resin material such as polypropylene, and electrically insulates between the battery can 1 and the winding group 3.
  • the lid assembly 107 referred to here is an assembly of the winding group 3, the positive electrode current collector 180, the positive electrode external terminal 14, the negative electrode current collector 190, the negative electrode external terminal 12, and the battery lid 6.
  • the positive electrode external terminal 14 is electrically connected to the positive electrode 34 (see FIG. 3) of the winding group 3 through the positive electrode current collector 180, and the negative electrode external terminal 12 is through the negative electrode current collector 190. Are electrically connected to the negative electrode 32 (see FIG. 3). Therefore, power is supplied to the external device through the positive electrode external terminal 14 and the negative electrode external terminal 12, or externally generated power is supplied to the winding group 3 through the positive electrode external terminal 14 and the negative electrode external terminal 12 for charging. Be done.
  • the positive electrode current collector 180 includes a seat portion 181 connected to the positive electrode external terminal 14, a bonding flat portion 183 connected to the positive electrode 34, and a flat portion 182 provided between the seat portion 181 and the bonding flat portion 183. Have.
  • the negative electrode current collector 190 also includes a seat portion 191 connected to the negative electrode external terminal 12, a bonding flat portion 193 connected to the negative electrode 32, a seat portion 191 and a bonding flat portion 193. It has a structure having a flat portion 192 provided therebetween.
  • a liquid injection hole 9 for injecting an electrolytic solution into the battery case is formed in the battery cover 6.
  • the injection hole 9 is sealed by the injection valve 11 after the injection of the electrolyte.
  • the electrolyte for example, a non-aqueous electrolyte in which a lithium salt such as lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) is dissolved in a carbonate-based organic solvent such as ethylene carbonate can be used.
  • FIG. 3 is a perspective view showing the winding group 3 and shows a state in which the winding end side of the winding group 3 is expanded.
  • the winding group 3 which is a power generation element has a laminated structure by winding the long positive electrode 34 and the negative electrode 32 in a flat shape around the winding central axis W with the separators 33 and 35 interposed therebetween. It is assumed.
  • the positive electrode 34 has a positive electrode mixture layer 34a in which a positive electrode active material mixture is coated on both sides of a positive electrode foil which is a positive electrode current collector, and one end of the positive electrode foil in the width direction
  • coat an agent is provided.
  • the negative electrode 32 has a negative electrode mixture layer 32a in which a negative electrode active material mixture is applied to both sides of a negative electrode foil serving as a negative electrode current collector, and one end of the negative electrode foil in the width direction
  • coat an agent is provided.
  • the insulating layer 31 made of an inorganic filler is provided over a part of the negative electrode mixture layer 32a and the negative electrode foil exposed portion 32b.
  • the insulating layer 31 is more widely applied to the negative electrode foil exposed portion 32b side than the negative electrode mixture layer 32a.
  • the insulating layer 31 is coated on the negative electrode mixture layer 32a so as to have a predetermined standard thickness t1 (see FIG. 11A).
  • the insulating layer 31 is configured using a white-based material having a permeability that does not allow visual recognition of the negative electrode mixture layer 32a located therebelow when coated with a standard thickness t1.
  • the positive electrode foil exposed portion 34b and the negative electrode foil exposed portion 32b are regions where the metal surface of the electrode foil is exposed, and are separately disposed at one side and the other side in the winding central axis W direction (width direction in FIG. 3). Be done. Then, it is wound in a state of being superimposed on each other with the separators 33 and 35 interposed therebetween, and a wound group 3 is formed.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view in the short width direction in which the positive electrode 34, the separator 33, and the negative electrode 32 are stacked.
  • a positive electrode mixture layer 34a is formed on both surfaces of a strip-shaped positive electrode foil 34c, and a positive electrode foil exposed portion 34b is provided at one end in the width direction.
  • the negative electrode 32 has a negative electrode mixture layer 32a formed on both sides of a strip-shaped negative electrode foil 32c, and has a negative electrode foil exposed portion 32b at one end.
  • the insulating layer 31 is provided on the negative electrode 32.
  • the insulating layer 31 is formed on the negative electrode mixture layer 32 a and a part of the negative electrode foil exposed portion 32 b.
  • a separator 33 is interposed between the positive electrode 34 and the negative electrode 32.
  • the insulating layer 31 is provided with a window 31a for visually recognizing the end of the negative electrode mixture layer 32a at a position corresponding to the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the negative electrode foil exposed portion 32b.
  • the window 31a is thinner than the opening where the end of the negative electrode mixture layer 32a is exposed or the portion laminated on the negative electrode mixture layer 32a, and the end portion of the negative electrode mixture layer 32a is transmitted. Has a thin film portion that can be viewed.
  • FIG. 5 shows a manufacturing flow of the negative electrode 32.
  • step S101 10 parts by weight of polyvinylidene fluoride (hereinafter referred to as PVDF) is added as a binder to 100 parts by weight of amorphous carbon powder as a negative electrode active material, and N-methyl is added thereto as a dispersion solvent.
  • a negative electrode mixture slurry is prepared by adding and kneading pyrrolidone (hereinafter referred to as NMP).
  • the present invention is not limited to this, and it is not limited thereto, and natural graphite which can insert and desorb lithium ion, various kinds of artificial graphite materials, carbonaceous materials such as coke compounds such as, Si or Sn (for example, SiO, TiSi 2, etc.), or may be in its composite materials, even in the particle shape, scaly, spherical, fibrous, bulk, etc., and is not particularly limited.
  • water can be selected as a dispersion solvent, and environmental load reduction is possible.
  • aqueous negative electrode slurry for example, 1 part by weight of styrene butadiene rubber (hereinafter referred to as SBR) as a binder and 1 part by weight of sodium carboxymethylcellulose (hereinafter referred to as CMC) as a thickener with respect to 100 parts by weight of natural graphite powder. And negative electrode mixture slurry added thereto.
  • SBR styrene butadiene rubber
  • CMC sodium carboxymethylcellulose
  • step S102 3 parts by weight of SBR is added as a binder to 100 parts by weight of alumina as an inorganic filler, and ion-exchanged water is used as a dispersion solvent, and this is kneaded to prepare an insulating layer slurry.
  • alumina as the insulating inorganic particle
  • the present invention is not limited to this, and it may be an oxide fine particle such as silica, zirconia, lithium carbonate or boehmite, and even in the particle shape, scaly, spherical, There is no particular limitation, such as fibrous and massive.
  • the binder is preferably added in a smaller amount, because it interferes with the ion migration that occurs during the positive electrode / negative electrode reaction, which is also particularly limited. It is not a thing.
  • the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are formed on a copper foil, which is a negative electrode foil, in accordance with the production flow shown in FIG. 5 to produce a negative electrode.
  • step S103 coating and drying of the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are performed.
  • step S104 press processing for roll pressing the negative electrode is performed, and in step S105, slit processing for cutting to a predetermined width is performed.
  • FIG. 6 is a view showing a coating and drying process of the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry.
  • the coating drier 38 shown in FIG. 6 has a die head 40 having a role of coating and a drying furnace 41 having a role of volatilizing and drying the coated solvent.
  • a conveyance roller 43 is disposed to sequentially convey the copper foil 45 as a base material to the coated portion and the dried portion, and the unwinding roller 42 is wound to perform unwinding and winding of the copper foil 45.
  • Take-off rollers 44 are respectively arranged.
  • the copper foil 45 constituting the negative electrode foil 32 c is transported along the transport roller 43 by the unwinding roller 42.
  • the die head 40 discharges the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry toward the back roll 46 in a state in which the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are stacked on each other, and coats the surface of the copper foil 45 wound around the back roll 46.
  • the negative electrode material mixture slurry is coated with a thickness of 50 ⁇ m to 200 ⁇ m on the copper foil 45 by the die head 40, and the insulating layer slurry is coated thereon with a thickness of 5 ⁇ m to 20 ⁇ m. Then, the negative electrode mixture layer 32 a and the insulating layer 31 are formed by being transported to the drying furnace 41 and the solvent components in the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are volatilized and dried by circulating hot air at 60 to 100 ° C. Ru. The film thicknesses after drying each decrease to about half. After drying, it is taken up in a roll by the take-up roller 44 together with the copper foil 45. The rolled-up roll is again conveyed from the unwinding roller 42, and the back side is similarly formed to fabricate the negative electrode 32.
  • FIG. 7 is a view schematically showing the configuration of the coating portion, and is a view showing details of the die head 40 and the back roll 46 shown in FIG.
  • the die head 40 includes an outlet block 47, a shim 48, and an inlet block 49.
  • a manifold 471 for insulating layer slurry and a manifold 491 for negative electrode mixture slurry are provided inside the die head 40.
  • two-layer simultaneous application is performed.
  • FIG. 8 is an exploded perspective view of the die head 40. As shown in FIG. One shim 48 is sandwiched between the outlet block 47 and the inlet block 49. The shim 48 has a three-dimensional shape in which concave grooves 481 and 484, which serve as slurry flow paths, are formed on both sides thereof.
  • the die head 40 has a flat front end surface, and discharge ports for two types of slurry are respectively opened in the flat front end surface.
  • the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are discharged from the two discharge ports and stacked in parallel to each other.
  • the die head 40 has a configuration in which the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are discharged from one side and the other side of the shim 48 with the shim 48 interposed therebetween. Therefore, relative positional deviation does not occur in the width direction between the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry, and the die head 40 does not require alignment adjustment work for adjusting the relative position.
  • the tip surface of the die head 40 has a tip surface 492 of the entry block 49 and a tip surface 472 of the exit block 47 when the shim 48 is assembled by sandwiching the shim 48 between the entry block 49 and the exit block 47;
  • the shim 48 is formed by being flush with the tip end surface 485 of the shim 48.
  • the die head 40 is disposed such that the flat front end face is opposed to the back roll 46 with a predetermined gap and is in a posture perpendicular to the radial direction of the back roll 46. That is, the die head 40 is disposed such that the flat tip surface is parallel to the tangent of the back roll 46.
  • the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry pass from the negative electrode mixture slurry manifold 491 and the insulating layer slurry manifold 471 through the recessed grooves 484 and 481 and from the discharge port of the die head 40 as shown in FIG. It is discharged in the direction perpendicular to the flat tip surface.
  • the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are discharged toward the back roll 46 from the discharge port of the die head 40 in a state where they are stacked parallel to each other, bent almost at right angles by the back roll 46, and It is coated.
  • the die head 40 is disposed such that the flat tip surface is parallel to the tangent of the back roll 46, and the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry are flat tip surfaces from the discharge port of the die head 40. Is discharged in the direction perpendicular to the Therefore, it is possible to prevent the formation of streak-like scratches by contacting the tip of the outlet block 47 with the two layers of slurry films.
  • FIG. 9 is a plan view of an electrode coated by the die head 40 described above.
  • three rows of negative electrode material mixture layers 32 a and the insulating layer 31 are formed in a stripe on the copper foil 45, and multiple chamfering can be performed to obtain three negative electrodes by subsequent cutting.
  • the insulating layer 31 is formed on the negative electrode mixture layer 32a.
  • a window 31 a is provided on the end of the negative electrode mixture layer 32 a in the insulating layer 31. That is, the insulating layer 31 is provided with a window 31a for visually recognizing an end of the negative electrode mixture layer 32a at a position corresponding to the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the metal foil exposed portion.
  • the window portion 31a has an opening where the end of the negative electrode mixture layer 32a is exposed, or a thin film portion where the end of the negative electrode mixture layer 32a can be viewed. Therefore, the position of the end of the negative electrode mixture layer 32a can be confirmed through the window 31a.
  • the window portion 31a is continuously provided along the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the metal foil exposed portion, but the present invention is not limited to this.
  • the negative electrode mixture layer 32a What is necessary is to be able to visually recognize the position of the end of the. For example, it may be provided at a predetermined distance along the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the metal foil exposed portion, and may be provided discontinuously in, for example, a perforation.
  • FIG. 10A is a view showing an ejection opening of a die head
  • FIG. 10B is a view showing a portion A of FIG. 10A in an enlarged manner
  • FIG. 10C is a view corresponding to FIG. FIG. 10A shows a state in which the shim 48 is sandwiched between the output block 47 and the input block 49 and assembled.
  • FIG. 10A the figure which looked at the die head 40 from the discharge port side which discharges a slurry is shown.
  • the recessed groove 481 for discharging the insulating layer slurry and the recessed groove 484 for discharging the negative electrode mixture slurry are divided into one surface and the other surface of the shim 48 and arranged at positions corresponding to each other.
  • the recessed groove 481 is wider than the recessed groove 484, and both ends of the recessed groove 481 are disposed at positions projecting laterally from the both ends of the recessed groove 484.
  • a convex portion 482 for forming the window portion 31 a in the insulating layer 31 is provided in the concave groove 481.
  • the convex portion 482 is disposed at a position corresponding to the end portion on both sides in the width direction of the recessed groove 484.
  • the flow of the slurry is blocked by the convex portion 482, and the amount of the slurry discharged from the portion where the convex portion 482 is formed is limited.
  • a window 31a is formed in a portion corresponding to this position.
  • the convex portion 482 can adopt a triangular or rectangular cross-sectional shape.
  • the shape and size of the window portion 31a are determined in accordance with the size and the cross-sectional shape of the convex portion 482. For example, by increasing the size of the convex portion 482 to increase the limited amount of slurry, an opening in which the end portion of the negative electrode mixture layer 32a is exposed can be formed in the insulating layer 31. Further, by reducing the size of the convex portion 482 to reduce the amount of restriction of the slurry, the film thickness of the insulating layer 31 in such a portion is finished thin. Therefore, it is possible to form a thin film portion which is thinner than the portion laminated on the negative electrode mixture layer 32 a and which can be transmitted to visually recognize the end portion of the negative electrode mixture layer 32 a.
  • FIG. 11A to 11C are cross-sectional views taken along the line BB in FIG.
  • the negative electrode mixture layer 32 a is formed on the copper foil 45, and the insulating layer 31 is formed on the negative electrode mixture layer 32 a.
  • the window part 31a exists on the edge part of the negative mix layer 32a.
  • the method of forming the window portion 31a can be realized by the above-described shape of the slurry discharge port.
  • the window 31a has an opening.
  • the window portion 31 a is provided from the negative electrode mixture layer 32 a to the negative electrode foil exposed portion.
  • the end of the negative electrode mixture layer 32a is exposed from the opening of the window 31a.
  • the insulating layer 31 has a first coated portion 31 c coated on the negative electrode mixture layer 32 a and a second coated portion 31 b coated on the copper foil 45.
  • the end of the second coated portion 31b may overlap the end of the negative electrode mixture layer 32a as shown in FIG. 11A, and the end of the negative electrode mixture layer 32a as shown in FIG. 11B. And may have a gap ⁇ 1.
  • the thickness of the portion of the second coated portion 31b overlapping the negative electrode mixture layer 32a is thinner than the standard thickness t1. Therefore, the boundary between the negative electrode mixture layer 32 a and the copper foil 45 can be seen through. Therefore, the end position of the negative electrode mixture layer 32a can be visually recognized.
  • the end of the second coating portion 31b is separated from the negative electrode mixture layer 32a by the gap ⁇ 1, and the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the copper foil 45 is exposed. Therefore, the end position of the negative electrode mixture layer 32a can be directly viewed.
  • the configuration shown in FIG. 11A the thickness of the portion of the second coated portion 31b overlapping the negative electrode mixture layer 32a is thinner than the standard thickness t1. Therefore, the boundary between the negative electrode mixture layer 32 a and the copper foil 45 can be seen through. Therefore, the end position of the negative electrode mixture layer 32a can be visually recognized.
  • the end of the second coating portion 31b is separated from the negative electrode mixture layer 32a by the gap ⁇ 1, and the boundary between the negative electrode mixture layer 32
  • the thickness t2 of the thin film portion of the window 31a is smaller than the standard thickness t1, and the boundary between the negative electrode mixture layer 32a and the copper foil 45 is seen through. Therefore, the end portion position of the negative electrode mixture layer 32a can be visually recognized through the thin film portion.
  • FIG. 12 is a view corresponding to FIG. 10B showing a modification
  • FIG. 13 is a view corresponding to FIG. 11A showing a modification.
  • a deep groove 483 having a groove depth larger than that of the recessed groove 481 may be provided at an end portion of the recessed groove 481 of the shim 48.
  • the thickness of the second coating portion 31 b can be made thicker than the standard thickness t 1 of the first coating portion 31 c.
  • the thickness of the second coating portion 31b may be thicker than the standard thickness t1 of the first coating portion 31c, and is preferably equal to or greater than the maximum height h of the opening of the window 31a.
  • the negative electrode 32 illustrated in FIGS. 3 and 4 described above After the application of the negative electrode mixture slurry and the insulating layer slurry, as shown in FIG. 5, after drying, through the pressing step S104 and the slit processing step S105, the negative electrode 32 illustrated in FIGS. 3 and 4 described above. It becomes the shape of.
  • the positive electrode 34 10 parts by weight of scaly graphite as a conductive material and 10 parts by weight of PVDF as a binder are added to 100 parts by weight of lithium manganate (chemical formula LiMn 2 O 4 ) as a positive electrode active material.
  • NMP was added as a dispersion solvent and kneaded, and a positive electrode mixture slurry was produced.
  • the positive electrode mixture slurry was applied and dried on both sides of an aluminum foil (positive electrode foil) with the welds (positive electrode foil exposed portion 34b) left. After that, pressing and slitting steps were carried out in the same manner as the above-mentioned negative electrode, to obtain a positive electrode 34 with a thickness of 100 to 200 ⁇ m and a positive electrode active material coated portion not containing an aluminum foil.
  • lithium manganate as the positive electrode active material has been exemplified, but other lithium manganate having a spinel crystal structure, a lithium manganese composite oxide in which a part is substituted or doped with a metal element, Lithium cobaltate or lithium titanate having a crystal structure, or a lithium-metal composite oxide in which part of these is substituted or doped with a metal element may be used.
  • PVDF polytetrafluoroethylene
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • polyethylene polystyrene, polybutadiene, butyl rubber, Nitrile rubber, styrene butadiene rubber, polysulfide rubber, nitrocellulose, cyanoethyl cellulose, various latexes, acrylonitrile, vinyl fluoride, vinylidene fluoride, propylene fluoride, chloroprene fluoride, polymers such as acrylic resin, and mixtures thereof Etc.
  • the laminated part of the positive electrode 34 provided at one end is a laminated part of the positive electrode foil exposed part 34 b in which the positive electrode mixture layer 34 a is not formed.
  • the lamination part of the negative electrode 32 provided at the other end is a lamination of the negative electrode foil exposed part 32 b in which the negative electrode mixture layer 32 a is not formed.
  • the laminated portion of the positive electrode foil exposed portion 34b and the laminated portion of the negative electrode foil exposed portion 32b are respectively crushed in advance, and connected to the positive electrode current collector 180 and the negative electrode current collector 190 of the lid assembly 107 by ultrasonic bonding, An electrode group assembly is formed.
  • the position of the negative electrode mixture layer 32a can be visually recognized. Therefore, during winding, laminating the positive electrode mixture layer 34a and the negative electrode mixture layer 32a while accurately aligning them. Can. In addition, in the coating step, even when coating the other surface after single-sided coating, it is possible to accurately match the width and position of the front and back material layers, and a highly reliable lithium ion secondary battery Can be provided.
  • the present invention is not limited to the above-mentioned embodiment, and various designs are possible in the range which does not deviate from the spirit of the present invention described in the claim. It is possible to make changes.
  • the above-described embodiment has been described in detail in order to explain the present invention in an easy-to-understand manner, and is not necessarily limited to one having all the described configurations.
  • part of the configuration of one embodiment can be replaced with the configuration of another embodiment, and the configuration of another embodiment can be added to the configuration of one embodiment.
  • 1 Battery can Three groups 6 Battery lid 31 insulation layer 31a Window 32 negative electrode 32a Negative mix layer 32b negative electrode foil exposed part 33 separator 34 positive electrode 34a Positive mix layer 34b Positive electrode foil exposed part 35 separator 38 Coating dryer 40 die head 41 Drying furnace 42 Unrolling roller 43 Transport roller 44 Take-up roller 45 copper foil 46 back roll 47 Outgoing block 471 Insulating layer slurry manifold 472 Tip face 48 shims 481 Recess 484 Ditch 485 end face 49 entry block Manifold for negative mix slurry 52 groove 100 square secondary battery

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Abstract

本発明の課題は、電極上の合剤層の位置が把握でき、正極・負極の位置合わせが容易な二次電池を得ることである。本発明の二次電池（１００）は、帯状の銅箔（４５）の両面に負極合剤層（３２ａ）が設けられ、銅箔（４５）の幅方向一方側の端部に銅箔（４５）が露出する負極箔露出部（３２ｂ）が形成され、負極合剤層（３２ａ）の上と負極箔露出部（３２ｂ）の上に絶縁層（３１）が設けられた負極電極（３２）を有する。絶縁層（３１）は、負極合剤層（３２ａ）と負極箔露出部（３２ｂ）との境界部分に対応する位置に、負極合剤層（３２ａ）の端部を視認するための窓部（３１ａ）が設けられていることを特徴とする。

Description

二次電池
　本発明は、例えば車載用途等に使用される二次電池に関する。
　車載用途等に使用される二次電池には、正極、負極およびこれらの間にフィルム状のセパレータを介在させ積層または捲回したリチウムイオン二次電池がある。正極及び負極は金属箔の両面に合剤層を塗布し、乾燥、プレスすることにより製造される。セパレータは多穴性フィルムであり、シート状の樹脂を延伸して製造される。正極・負極は充電および放電の役割があり、セパレータは正極と負極とを電気的に絶縁する役割がある。
　上記のようにセパレータは樹脂製の多穴性フィルムであるため、異物や外部からの釘刺し由来によって内部短絡が発生し、発熱すると、セパレータが溶融し、内部短絡の箇所の領域が広がることによって、さらに発熱し、高温等の事象につながる可能性がある。
　そこで、このようにセパレータが溶融し消失しても、内部短絡箇所の領域拡大を防ぐために、正極もしくは負極上に無機フィラーで構成された絶縁層を形成することが提案されている（特許文献１）。絶縁層は無機フィラーで構成されているので発熱によって溶融することはなく、発熱によってセパレータが溶融しても、絶縁層によって正・負極の内部短絡箇所の領域拡大を防ぐことができる。
　また、絶縁層の形成方法として、集電体上に合剤層と絶縁層の２層を同時に塗工形成した後、それらに含まれる揮発成分を同時に除去するといった合理的な製造方法が開示されている（特許文献２）。
WO2006/093049 特開2006-48942号公報
　電極上に形成された絶縁層は白色系であるため、絶縁層が形成された電極において、合剤層の形成位置を確認することができない。その結果、正極・負極の合剤層の位置合わせを行いながら捲回することが困難となり、正極・負極の合剤層の位置がずれて積層される問題がある。また開示されている合剤層と絶縁層の２層を同時に塗工する方式は、合剤層が絶縁層に覆い隠されるため、下層となる合剤層の幅や位置が検査できず、製造が成立しない問題がある。
　本発明は、上記の点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、電極上の合剤層の位置が把握でき、正極と負極の位置合わせが容易な二次電池を提供することである。
　上記課題を解決する本発明の二次電池は、帯状の金属箔の両面に合剤層が設けられ、該金属箔の幅方向一方側の端部に前記金属箔が露出する金属箔露出部が形成され、前記合剤層の上と前記金属箔露出部の上に絶縁層が設けられた電極を有する二次電池であって、前記絶縁層は、前記合剤層と前記金属箔露出部との境界部分に対応する位置に、前記合剤層の端部を視認するための窓部が設けられていることを特徴とする。
　本発明によれば、合剤層上に絶縁層が形成されていても、合剤層の形成位置が確認できる。したがって、捲回時に精度よく、正極と負極の位置合わせをすることができる。また、集電体上に合剤層と絶縁層の２層を塗工し、同時に乾燥できるといった合理的製法が成立する。
　本発明に関連する更なる特徴は、本明細書の記述、添付図面から明らかになるものである。また、上記した以外の、課題、構成及び効果は、以下の実施形態の説明により明らかにされる。
角形二次電池の外観斜視図。 角形二次電池の分解斜視図。 電極群の展開斜視図。 正極電極とセパレータと負極電極が積層された短尺幅方向の断面図。 負極電極の作製フロー。 負極電極の塗工・乾燥工程を説明する図。 塗工部の構成を模式的に示す断面図。 ダイヘッドの分解斜視図。 ダイヘッドで塗工した電極の平面図。 ダイヘッドの吐出口を示す図。 図１０ＡのＡ部を拡大して示す図。 変形例を示す図１０Ｂに対応する図。 図９のＢ－Ｂ線断面図。 図９のＢ－Ｂ線断面図。 図９のＢ－Ｂ線断面図。 変形例を示す図１０Ｂに対応する図。 変形例を示す図１１Ａに対応する図。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。
　図１は角形二次電池１００の外観斜視図であり、図２は角形二次電池１００の構成を示す分解斜視図である。
　図１に示すように、角形二次電池１００は、電池缶１と電池蓋６とからなる電池容器を備えている。電池缶１および電池蓋６の材質は、アルミニウムまたはアルミニウム合金などである。電池缶１は、深絞り加工を施すことによって、一端が開口された扁平な矩形箱状に形成されている。電池缶１は、矩形平板状の底面１ｄと、底面１ｄの一対の長辺部のそれぞれに設けられる一対の幅広側面１ｂと、底面１ｄの一対の短辺部のそれぞれに設けられる一対の幅狭側面１ｃとを有している。
　電池蓋６は、矩形平板状であって、電池缶１の開口を塞ぐようにレーザ溶接されている。つまり、電池蓋６は、電池缶１の開口を封止している。電池蓋６には、捲回群３の正極電極３４及び負極電極３２（図３参照）と電気的に接続された正極外部端子１４及び負極外部端子１２が配置されている。なお、正極外部端子１４と電池蓋６の間、及び負極外部端子１２と電池蓋６の間にはそれぞれ短絡を防止する為の正極側外部絶縁体２４、負極側外部絶縁体２２が配置されている。
　正極外部端子１４には平板状のバスバー溶接部１４２が、負極外部端子１２には平板状のバスバー溶接部１５２がそれぞれ設けられている。組電池を作製する際にはバスバー溶接部１４２、１５２にバスバーを当接させて溶接することにより、バスバーと正極外部端子１４との間、および、バスバーと負極外部端子１２との間がそれぞれ接続される。
　また、電池蓋６には、ガス排出弁１０が設けられている。ガス排出弁１０は、プレス加工によって電池蓋６を部分的に薄肉化することで形成されている。なお、薄膜部材を電池蓋６の開口にレーザ溶接等により取り付けて、薄肉部分をガス排出弁としてもよい。ガス排出弁１０は、角形二次電池１００が過充電等の異常により発熱してガスが発生し、電池容器内の圧力が上昇して所定圧力に達したときに開裂して、内部からガスを排出することで電池容器内の圧力を低減させる。
　図２に示すように、電池缶１には蓋組立体１０７に保持された捲回群３（図３参照）が収容されている。捲回群３の正極電極３４（図３参照）に接合される正極集電体１８０と、捲回群３の負極電極３２（図３参照）に接合される負極集電体１９０と、捲回群３は、絶縁ケース１０８に覆われた状態で電池缶１に収容される。絶縁ケース１０８は、ポリプロピレン等の絶縁性を有する樹脂材料により構成されており、電池缶１と捲回群３との間を電気的に絶縁している。なお、ここで言う蓋組立体１０７は、捲回群３、正極集電体１８０、正極外部端子１４、負極集電体１９０、負極外部端子１２及び電池蓋６を一体に組み立てたものである。
　正極外部端子１４は正極集電体１８０を介して捲回群３の正極電極３４（図３参照）に電気的に接続され、負極外部端子１２は負極集電体１９０を介して捲回群３の負極電極３２（図３参照）に電気的に接続されている。このため、正極外部端子１４および負極外部端子１２を介して外部機器に電力が供給され、あるいは、正極外部端子１４および負極外部端子１２を介して外部発電電力が捲回群３に供給されて充電される。
　正極集電体１８０は、正極外部端子１４と接続される座面部１８１と、正極電極３４に接続される接合平面部１８３と、座面部１８１と接合平面部１８３の間に設けられた平面部１８２を有する。
　正極集電体１８０と同様に、負極集電体１９０も、負極外部端子１２と接続される座面部１９１、負極電極３２に接続される接合平面部１９３と、座面部１９１と接合平面部１９３の間に設けられた平面部１９２を有する構造となっている。
　また図２に示すように、電池蓋６には、電池容器内に電解液を注入するための注液孔９が穿設されている。注液孔９は、電解液注入後に注液栓１１によって封止される。電解液としては、たとえば、エチレンカーボネート等の炭酸エステル系の有機溶媒に６フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）等のリチウム塩が溶解された非水電解液を用いることができる。
　図３を参照して、捲回群３について説明する。図３は捲回群３を示す斜視図であり、捲回群３の巻き終り側を展開した状態を示している。発電要素である捲回群３は、長尺状の正極電極３４および負極電極３２を、間にセパレータ３３、３５を介在させて捲回中心軸Ｗ周りに扁平形状に捲回することで積層構造とされている。
　正極電極３４は、正極集電体である正極箔の両面に正極活物質合剤を塗布した正極合剤層３４ａを有し、正極箔の幅方向一方側の端部には、正極活物質合剤を塗布しない正極箔露出部３４ｂが設けられている。
　負極電極３２は、負極集電体である負極箔の両面に負極活物質合剤を塗布した負極合剤層３２ａを有し、負極箔の幅方向一方側の端部には、負極活物質合剤を塗布しない負極箔露出部３２ｂが設けられている。そして、負極合剤層３２ａ上および負極箔露出部３２ｂ上の一部にわたって、無機フィラーで構成された絶縁層３１が設けられている。絶縁層３１は、負極合剤層３２ａよりも負極箔露出部３２ｂ側に広く塗布されている。絶縁層３１は、所定の標準厚さｔ１となるように負極合剤層３２ａの上に塗工されている（図１１Ａ参照）。絶縁層３１は、標準厚さｔ１で塗工された場合に、その下に位置する負極合剤層３２ａを視認できない程度の透過性を有する白色系の材料を用いて構成されている。
　正極箔露出部３４ｂと負極箔露出部３２ｂは、電極箔の金属面が露出した領域であり、捲回中心軸Ｗ方向（図３の幅方向）の一方側と他方側の位置に分かれて配置される。そして、間にセパレータ３３、３５を介して互いに重ね合わせた状態で捲回されて、捲回群３が形成される。
　図４は、正極電極３４、セパレータ３３、負極電極３２が積層された短尺幅方向の断面図である。正極電極３４は、帯状の正極箔３４ｃの両面に正極合剤層３４ａが形成され、幅方向一方の端部に正極箔露出部３４ｂを有する。そして、負極電極３２は、帯状の負極箔３２ｃの両面に負極合剤層３２ａが形成され、一方の端部に負極箔露出部３２ｂを有する。負極電極３２には、絶縁層３１が設けられている。絶縁層３１は、負極合剤層３２ａの上および負極箔露出部３２ｂの上の一部に形成されている。正極電極３４と負極電極３２の間には、セパレータ３３が介在している。
　絶縁層３１は、負極合剤層３２ａと負極箔露出部３２ｂとの境界部分に対応する位置に、負極合剤層３２ａの端部を視認するための窓部３１ａが設けられている。窓部３１ａは、負極合剤層３２ａの端部が露出する開口部、若しくは、負極合剤層３２ａに積層されている部分よりも厚さが薄く、透過して負極合剤層３２ａの端部を視認可能な薄膜部を有している。
　次に、具体的な製造方法を記載する。図５に負極電極３２の作製フローを示す。ステップＳ１０１では、負極活物質として非晶質炭素粉末１００重量部に対して、結着剤として１０重量部のポリフッ化ビニリデン（以下、ＰＶＤＦという。）を添加し、これに分散溶媒としてＮ－メチルピロリドン（以下、ＮＭＰという。）を添加、混練した負極合剤スラリーを作製する。負極活物質に非晶質炭素を用いる場合について示したが、これに限定されるものではなく、リチウムイオンを挿入、脱離可能な天然黒鉛や、人造の各種黒鉛材、コークスなどの炭素質材料やＳｉやＳｎなどの化合物（例えば、ＳｉＯ、ＴｉＳｉ２等）、またはそれの複合材料でもよく、その粒子形状においても、鱗片状、球状、繊維状、塊状等、特に制限されるものではない。また、負極活物質として各種黒鉛を使用する場合は、分散溶媒として水を選択することができ、環境負荷低減が可能である。水系負極スラリーとしては、例えば天然黒鉛粉末１００重量部に対して、結着剤として１重量部のスチレンブタジエンゴム（以下、ＳＢＲ）と、増粘剤として1重量部のカルボキシメチルセルロースナトリウム（以下、ＣＭＣ）を添加した負極合剤スラリーが挙げられる。
　ステップＳ１０２では、無機フィラーとしてアルミナ１００重量部に対して、結着剤として３重量部のＳＢＲを添加し、これに分散溶媒としてイオン交換水を用い、混練し絶縁層スラリーを作製する。絶縁性無機粒子としてアルミナを用いる場合を示したが、これに限定されるものではなく、シリカ、ジルコニア、炭酸リチウム、ベーマイトなどの酸化物微粒子でもよく、その粒子形状においても、鱗片状、球状、繊維状、塊状等、特に制限されるものではない。結着剤であるＳＢＲは３重量部と示したが、結着剤は正極・負極反応時におこるイオン移動の妨げとなることから、添加量に関してはより少ない量が好ましく、これも特に制限されるものでない。
　これら、負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーを図５に示した作製フローに従って、負極箔である銅箔上に形成し、負極電極を作製する。ステップＳ１０３では、負極合剤スラリーと絶縁層スラリーの塗工・乾燥が行われる。そして、ステップＳ１０４で、負極電極をロールプレスするプレス加工が行われ、ステップＳ１０５で、所定の幅に切断するスリット加工が行われる。
　図６は、負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーの塗工・乾燥工程を示す図である。図６に示した塗工乾燥機３８は、塗布の役割をもつダイヘッド４０と、塗膜した溶媒分を揮発乾燥する役割をもつ乾燥炉４１を併せもつ。また、基材である銅箔４５を塗布部分および乾燥部分に順次搬送するために搬送ローラ４３が配置されており、銅箔４５の巻き出しおよび巻き取りを行うために、巻き出しローラ４２、巻き取りローラ４４がそれぞれ配置されている。負極箔３２ｃを構成する銅箔４５は、巻き出しローラ４２より、搬送ローラ４３に沿って搬送される。
　ダイヘッド４０は、負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーを互いに積層した状態でバックロール４６に向かって吐出させ、バックロール４６に巻き掛けられている銅箔４５の表面に塗工する。
　ダイヘッド４０により、銅箔４５の上に、負極合剤スラリーが厚さ５０μｍ～２００μｍ、その上に絶縁層スラリーが厚さ５μｍ～２０μｍで塗工される。そして、乾燥炉４１に搬送され、６０～１００℃の循環熱風によって、負極合剤スラリー中および絶縁層スラリー中の溶媒成分が揮発乾燥することで、負極合剤層３２ａおよび絶縁層３１が形成される。乾燥後の膜厚はそれぞれ約半分程度に減少する。乾燥後、銅箔４５と共に巻き取りローラ４４によって、ロール状に巻き取られる。巻き取られたロールを再び巻き出しローラ４２から搬送し、裏面も同様に形成し負極電極３２を作製する。
　図７は、塗工部の構成を模式的に示す図であり、図６で示したダイヘッド４０とバックロール４６の部分を抜き出した詳細を示す図である。
　ダイヘッド４０は、出側ブロック４７と、シム４８と、入側ブロック４９を備えている。そして、ダイヘッド４０の内部には、絶縁層スラリー用マニホルド４７１と、負極合剤スラリー用マニホルド４９１が設けられている。そして、それぞれのマニホルドから同時に銅箔４５に向かって、２種類のスラリーが垂直に吐出されることによって、２層同時塗布が行われる。
　図８は、ダイヘッド４０の分解斜視図である。出側ブロック４７と入側ブロック４９の間に１枚のシム４８が挟み込まれている。シム４８は、その両面にスラリーの流路となる凹溝４８１、４８４が形成された３次元の形状を有している。
　ダイヘッド４０は、平坦な先端面を有しており、その平坦な先端面に２種類のスラリーの吐出口がそれぞれ開口している。２つの吐出口からは、負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーが吐出され、互いに平行に重ね合わされる。ダイヘッド４０は、１枚のシム４８を間に挟んでシム４８の一方面側と他方面側からそれぞれ負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーを吐出させる構成を有している。したがって、負極合剤スラリーと絶縁層スラリーとの間で幅方向に相対的な位置ずれが発生せず、ダイヘッド４０では、相対的な位置を調整するアライメント調整作業が不要である。
　ダイヘッド４０の先端面は、入側ブロック４９と出側ブロック４７との間にシム４８を挟み込んで組み立てた際に、入側ブロック４９の先端面４９２と、出側ブロック４７の先端面４７２と、シム４８の先端面４８５とが面一に揃うことによって形成される。
　ダイヘッド４０は、平坦な先端面がバックロール４６との間に所定の間隙を有して対向しかつバックロール４６の径方向に対して直交する姿勢状態となるように配置される。すなわち、ダイヘッド４０は、平坦な先端面がバックロール４６の接線と平行になるように配置される。
　そして、負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーは、負極合剤スラリー用マニホルド４９１および絶縁層スラリー用マニホルド４７１から凹溝４８４、４８１を通過して、図７に示すように、ダイヘッド４０の吐出口から平坦な先端面に垂直となる方向に向かって吐出される。負極合剤スラリーおよび絶縁層スラリーは、互いに平行に重ね合わされた状態でダイヘッド４０の吐出口からバックロール４６に向かって吐出され、バックロール４６でほぼ直角に折れ曲げられ、銅箔４５の表面に塗工される。
　上述のように、ダイヘッド４０は、平坦な先端面がバックロール４６の接線と平行になるように配置されており、負極合剤スラリーと絶縁層スラリーは、ダイヘッド４０の吐出口から平坦な先端面に垂直となる方向に向かって吐出される。したがって、出側ブロック４７の先端が２層のスラリー膜に接触してスジ状の傷痕が形成されるのを防ぐことができる。
　図９は、上述したダイヘッド４０で塗工した電極の平面図である。本実施形態では、銅箔４５上にストライプ条に３列の負極合剤層３２ａおよび絶縁層３１が形成され、後の裁断により３枚の負極電極を取得する多面取りを行うことができる。負極電極３２は、負極合剤層３２ａ上に絶縁層３１が形成されている。絶縁層３１のうち、負極合剤層３２ａの端部上には、窓部３１ａが設けられている。すなわち、絶縁層３１は、負極合剤層３２ａと金属箔露出部との境界部分に対応する位置に、負極合剤層３２ａの端部を視認するための窓部３１ａが設けられている。窓部３１ａは、負極合剤層３２ａの端部が露出する開口部、若しくは、負極合剤層３２ａの端部を視認可能な薄膜部を有している。したがって、窓部３１ａを通して、負極合剤層３２ａの端部の位置を確認することができる。
　本実施形態では、窓部３１ａは、負極合剤層３２ａと金属箔露出部との境界部分に沿って連続して設けられているが、これに限定されるものではなく、負極合剤層３２ａの端部の位置を視認することができるものであればよい。例えば、負極合剤層３２ａと金属箔露出部との境界部分に沿って所定間隔をおいて設けられていてもよく、例えばミシン目状に不連続に設けられていてもよい。
　このような窓部３１ａを有する負極電極３２の作製方法の一例を以下に説明する。
　図１０Ａは、ダイヘッドの吐出口を示す図、図１０Ｂは、図１０ＡのＡ部を拡大して示す図、図１０Ｃは、変形例を示す図１０Ｂに対応する図である。図１０Ａには、出側ブロック４７と入側ブロック４９の間に、シム４８を挟みこみ組んだ状態が示されている。図１０Ａでは、スラリーを吐出する吐出口側からダイヘッド４０を見た図を示している。
　絶縁層スラリーを吐出させる凹溝４８１と負極合剤スラリーを吐出させる凹溝４８４は、シム４８の一方面と他方面に分かれて互いに対応する位置に配置されている。凹溝４８１は、凹溝４８４よりも幅広であり、凹溝４８１の両端部は、凹溝４８４の両端部よりも側方に突出した位置に配置されている。
　凹溝４８１には、絶縁層３１に窓部３１ａを形成するための凸部４８２が設けられている。凸部４８２は、凹溝４８４の幅方向両側の端部と対応する位置に配置されている。凹溝４８１を流れる絶縁層スラリーは、凸部４８２によって、スラリーの流れが遮断され、凸部４８２が形成された位置の部分から吐出されるスラリーの量が制限される。その結果、この位置に対応する部分に、窓部３１ａが形成される。
　凸部４８２は、例えば図１０Ｂや図１０Ｃに示すように、断面形状が三角形や矩形のものを採用することができる。窓部３１ａは、凸部４８２の大きさや断面形状に応じて、その形状や大きさが決定される。例えば、凸部４８２の大きさを大きくしてスラリーの制限量を多くすることで、絶縁層３１に負極合剤層３２ａの端部が露出する開口部を形成することができる。また、凸部４８２の大きさを小さくしてスラリーの制限量を少なくすることで、かかる部分の絶縁層３１の膜厚が薄く仕上がる。したがって、負極合剤層３２ａに積層されている部分よりも厚さが薄く、透過して負極合剤層３２ａの端部を視認可能な薄膜部を形成することができる。
　図１１Ａ～図１１Ｃは、図９のＢ-Ｂ部の断面図である。銅箔４５の上に負極合剤層３２ａが形成され、その負極合剤層３２ａ上に絶縁層３１が形成されている。そして、負極合剤層３２ａの端部の上に窓部３１ａが存在する。窓部３１ａの形成方法は上述したスラリー吐出口の形状によって実現できる。
　図１１Ａ及び図１１Ｂは、窓部３１ａが開口部を有している構成を示している。窓部３１ａは、負極合剤層３２ａから負極箔露出部に亘って設けられている。窓部３１ａの開口部からは、負極合剤層３２ａの端部が露出している。絶縁層３１は、負極合剤層３２ａの上に塗工される第１塗工部３１ｃと、銅箔４５の上に塗工される第２塗工部３１ｂとを有する。第２塗工部３１ｂの端部は、図１１Ａに示すように、負極合剤層３２ａの端部に重なっていてもよく、また、図１１Ｂに示すように、負極合剤層３２ａの端部から離れて隙間δ１を有していてもよい。
　図１１Ａに示す構成の場合、第２塗工部３１ｂのうち、負極合剤層３２ａと重なっている部分の厚さは、標準厚さｔ１よりも薄くなっている。したがって、負極合剤層３２ａと銅箔４５との境界部分が透けて見える。したがって、負極合剤層３２ａの端部位置を視認することができる。図１１Ｂに示す構成の場合、第２塗工部３１ｂの端部が負極合剤層３２ａから隙間δ１だけ離れており、負極合剤層３２ａと銅箔４５との境界部分が露出している。したがって、負極合剤層３２ａの端部位置を直接視認することができる。図１１Ｃに示す構成の場合、窓部３１ａの薄膜部の厚さｔ２が標準厚さｔ１よりも薄くなっており、負極合剤層３２ａと銅箔４５との境界部分が透けて見える。したがって、薄膜部を透過して負極合剤層３２ａの端部位置を視認することができる。
　図１２は、変形例を示す図１０Ｂに対応する図、図１３は、変形例を示す図１１Ａに対応する図である。
　図１２に示すように、シム４８の凹溝４８１の端部に、凹溝４８１よりも溝深さが大きい深溝４８３を設けた構成としてもよい。かかる構成にすることで、図１３に示すように、第２塗工部３１ｂの厚さを第１塗工部３１ｃの標準厚さｔ１よりも厚くすることができる。第２塗工部３１ｂを厚くすることで、窓部３１ａの開口部の露出面積を小さくし、窓部３１ａの開口部を介して負極合剤層３２ａが導電性の異物と接触して短絡するのを防ぐことができる。第２塗工部３１ｂの厚さは、第１塗工部３１ｃの標準厚さｔ１よりも厚ければよく、窓部３１ａの開口部の最大高さｈ以上であることが好ましい。
　負極合剤スラリーと絶縁層スラリーの塗工後は、図５で示したように、乾燥後、プレス加工工程Ｓ１０４、スリット加工工程Ｓ１０５を経て、上述の図３、図４で図示した負極電極３２の形状になる。
　正極電極３４に関しては、正極活物質としてマンガン酸リチウム（化学式ＬｉＭｎ２Ｏ４）１００重量部に対し、導電材として１０重量部の鱗片状黒鉛と結着剤として１０重量部のＰＶＤＦとを添加し、これに分散溶媒としてＮＭＰを添加、混練した正極合剤スラリーを作製した。この正極合剤スラリーをアルミニウム箔（正極箔）の両面に溶接部（正極箔露出部３４ｂ）を残して塗布・乾燥した。その後、前述の負極電極と同様にプレス、スリット工程を経て、アルミニウム箔を含まない正極活物質塗布部厚さ１００～２００μｍの正極電極３４を得た。
　また、本実施形態では、正極活物質にマンガン酸リチウムを用いる場合について例示したが、スピネル結晶構造を有する他のマンガン酸リチウムや一部を金属元素で置換又はドープしたリチウムマンガン複合酸化物や層状結晶構造を有すコバルト酸リチウムやチタン酸リチウムやこれらの一部を金属元素で置換またはドープしたリチウム-金属複合酸化物を用いるようにしてもよい。
　また、本実施形態では、正極電極３４、負極電極３２における合剤層塗布部の結着材としてＰＶＤＦを用いる場合について例示したが、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリブタジエン、ブチルゴム、ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴム、多硫化ゴム、ニトロセルロース、シアノエチルセルロース、各種ラテックス、アクリロニトリル、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、フッ化プロピレン、フッ化クロロプレン、アクリル系樹脂などの重合体およびこれらの混合体などを用いることができる。
　捲回群３の幅方向、すなわち捲回方向に直交する捲回中心軸Ｗの方向の両端部は、一方が正極電極３４の積層部とされ、他方が負極電極３２の積層部とされている。一端に設けられる正極電極３４の積層部は、正極合剤層３４ａが形成されていない正極箔露出部３４ｂが積層されたものである。他端に設けられる負極電極３２の積層部は、負極合剤層３２ａが形成されていない負極箔露出部３２ｂが積層されたものである。正極箔露出部３４ｂの積層部および負極箔露出部３２ｂの積層部は、それぞれ予め押し潰され、それぞれ蓋組立体１０７の正極集電体１８０および負極集電体１９０に超音波接合により接続され、電極群組立体が形成される。
　本実施形態を用いることによって、負極合剤層３２ａの位置が視認できるため、捲回時、正極合剤層３４ａと負極合剤層３２ａとを精度良く位置合わせを行いながら、それぞれを積層することができる。また塗工工程において、片面塗工後のもう一方の面を塗工するときにおいても、表裏合剤層の幅および位置を精度良く合わせることが可能であり、信頼性の高いリチウムイオン二次電池を提供することができる。
　以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を行うことができるものである。例えば、前記した実施の形態は本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。さらに、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。
1　　　電池缶 
3　　　捲回群
6　　　電池蓋
31　　 絶縁層
31a　  窓部
32　　 負極電極
32a　　負極合剤層
32b　　負極箔露出部
33　　 セパレータ
34　　 正極電極
34a　　正極合剤層
34b　　正極箔露出部
35　　 セパレータ
38　　 塗工乾燥機
40　　 ダイヘッド
41　　 乾燥炉
42　　 巻き出しローラ
43　　 搬送ローラ
44　　 巻き取りローラ
45　　 銅箔
46　　 バックロール
47　　 出側ブロック
471　　絶縁層スラリー用マニホルド
472　　先端面
48　　 シム
481　　凹溝
484　　凹溝
485　　先端面
49　　 入側ブロック
491　　負極合剤スラリー用マニホルド
52　　 溝　　 
100　　角形二次電池

Claims (6)

  1. 　帯状の金属箔の両面に合剤層が設けられ、該金属箔の幅方向一方側の端部に前記金属箔が露出する金属箔露出部が形成され、前記合剤層の上と前記金属箔露出部の上に絶縁層が設けられた電極を有する二次電池であって、
    　前記絶縁層は、前記合剤層と前記金属箔露出部との境界部分に対応する位置に、前記合剤層の端部を視認するための窓部が設けられていることを特徴とする二次電池。
  2. 　前記窓部は、前記合剤層の端部が露出する開口部、若しくは前記合剤層に積層されている部分よりも厚さが薄く、透過して前記合剤層の端部を視認可能な薄膜部を有していることを特徴とする請求項１に記載の二次電池。
  3. 　前記窓部は、前記合剤層の端部に沿って連続して設けられていることを特徴とする請求項２に記載の二次電池。
  4. 　前記窓部は、前記合剤層の端部に沿って不連続に設けられることを特徴とする請求項２に記載の二次電池。
  5. 　前記絶縁層は、前記合剤層の上に塗工される第１塗工部と、該第１塗工部との間に前記窓部を介して前記金属箔の上に塗工される第２塗工部とを有しており、前記第１塗工部よりも前記第２塗工部の方が厚さが厚いことを特徴とする請求項１に記載の二次電池。
  6. 　金属箔上の一端側の金属箔露出部が形成されるように合剤層が塗布された電極と、前記電極の前記合剤層上に塗布された絶縁層と、を有する二次電池の製造方法において、
    　一方面と他方面にそれぞれ凹溝を有し、前記一方面の凹溝には凸部が設けられているシムを、入側ブロックと出側ブロックとの間に挟み込んで組み立てたダイヘッドを準備する工程と、
    　前記シムの一方面の凹溝と前記シムの他方面の凹溝から合剤層スラリーと絶縁層スラリーを互いに平行に重ね合わせた状態で吐出させて金属箔上に塗工する工程と、
    　を含むことを特徴とする二次電池の製造方法。
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