WO2017154266A1 - 膜・電極層接合体の製造装置および製造方法 - Google Patents

膜・電極層接合体の製造装置および製造方法 Download PDF

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electrolyte membrane
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catalyst particles
manufacturing
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高木　善則
雅文 大森
克哉 竹上
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株式会社Ｓｃｒｅｅｎホールディングス
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Definitions

  • the present invention relates to a manufacturing apparatus and a manufacturing method for a membrane / electrode layer assembly in which an electrode layer is formed on the surface of an electrolyte membrane while conveying a long strip-shaped electrolyte membrane.
  • a fuel cell is a power generation system that generates electric power by an electrochemical reaction between hydrogen (H2) contained in fuel and oxygen (O2) in air.
  • the fuel cell has a feature that the power generation efficiency is high and the load on the environment is small compared to other cells.
  • PEFC polymer electrolyte fuel cell
  • electrolyte membrane ion exchange membrane
  • a polymer electrolyte fuel cell generally has a structure in which a plurality of cells are stacked.
  • One cell is configured by sandwiching both sides of a membrane-electrode layer assembly (MEA) with a pair of separators.
  • MEA membrane-electrode layer assembly
  • the membrane / electrode layer assembly includes an electrolyte membrane and a pair of electrode layers formed on both surfaces of the electrolyte membrane.
  • One of the pair of electrode layers is an anode electrode, and the other is a cathode electrode.
  • a catalyst ink in which catalyst particles containing platinum (Pt) are dispersed in a solvent such as alcohol is applied to the surface of the electrolyte membrane. It is created by drying the catalyst ink.
  • an electrolyte membrane is held on the outer peripheral surface of the suction roller. Then, by rotating the suction roller, the electrode ink is applied to the surface of the electrolyte membrane by discharging the electrode ink from the coating nozzle while conveying the electrolyte membrane.
  • the electrode layer formed on the electrolyte membrane is porous in order to diffuse fuel gas and air efficiently. For this reason, it is known that the electrode layer is easily damaged by an external pressure and is easily peeled off from the electrolyte membrane. Therefore, a technique capable of inspecting the electrode layer formed on the electrolyte membrane and determining the presence or absence of defects when manufacturing the membrane-electrode layer assembly is important in managing the quality of the membrane-electrode layer assembly. In particular, the back surface of the electrolyte membrane is sucked and held by the suction roller. For this reason, it is more important to control the quality of the membrane / electrode layer assembly to check whether the electrode layer formed on the back surface of the electrolyte membrane is defective after being separated from the adsorption roller. It becomes.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and in the apparatus for manufacturing a membrane / electrode layer assembly, a defect has occurred in the electrode layer formed on the back surface of the electrolyte membrane after being separated from the adsorption roller.
  • the purpose is to provide a technology that can effectively control the quality of the membrane / catalyst assembly by checking whether there is any.
  • a first invention of the present application is a manufacturing apparatus for a membrane / electrode layer assembly having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane.
  • the back surface of the electrolyte membrane transported by is adsorbed and held by a part of its outer peripheral surface, and is attached to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorbing roller.
  • 2nd invention of this application is a manufacturing apparatus of 1st invention, Comprising:
  • inspection part has an external appearance test
  • 3rd invention of this application is a manufacturing apparatus of 1st invention or 2nd invention, Comprising:
  • inspection part is a said 1st catalyst contained in a said 1st electrode layer, after the said electrolyte membrane leaves
  • the 4th invention of this application is a manufacturing apparatus of 3rd invention, Comprising:
  • inspection part is contained in the said 1st electrode layer of the back surface of the said electrolyte membrane, before the said electrolyte membrane reaches
  • a fifth invention of the present application is the manufacturing apparatus according to the third or fourth invention, wherein the calculation unit obtains a second supported amount of the second catalyst particles from the total supported amount and the first supported amount.
  • the inspection unit inspects the first electrode layer according to whether or not the second carrying amount is an abnormal value.
  • 6th invention of this application is any one manufacturing apparatus from 1st invention to 5th invention, Comprising: A long strip-shaped porous base material is interposed between the said adsorption
  • 7th invention of this application is any one manufacturing apparatus from 1st invention to 6th invention, Comprising: The conveyance roller of the conveyance direction downstream from the said test
  • inspection part among these conveyance rollers is the said electrolyte. It is arranged on the surface side of the membrane.
  • An eighth invention of the present application is the manufacturing apparatus according to any one of the first to seventh inventions, wherein marking is performed near the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the inspection unit. It further has a marking part.
  • a ninth invention of the present application is the manufacturing apparatus according to any one of the first to eighth inventions, wherein the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are exposed to the suction roller. Retained.
  • a tenth invention of the present application is a method for producing a membrane-electrode layer assembly having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane, comprising: a) a first catalyst While adsorbing and holding the back surface of the elongated belt-shaped electrolyte membrane on which the first electrode layer containing particles is formed by part of the outer peripheral surface of the adsorption roller, while rotating the adsorption roller around its axis, A transporting step of transporting the electrolyte membrane; and b) supplying an electrode material containing second catalyst particles to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the suction roller, and forming the second electrode layer; C) inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller.
  • 11th invention of this application is a manufacturing method of 10th invention, Comprising: The said process c) has a process which test
  • a twelfth invention of the present application is the manufacturing method of the tenth invention or the eleventh invention, wherein the step c) comprises e) the amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer and the second electrode.
  • a thirteenth invention of the present application is the manufacturing method according to the twelfth invention, wherein the first catalyst particles contained in the first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane before the electrolyte membrane reaches the adsorption roller.
  • the second loading amount of the second catalyst particles is obtained by subtracting the first loading amount from the total loading amount.
  • 14th invention of this application is a manufacturing method of 12th invention or 13th invention, Comprising: In the said process c), the said 1st electrode layer is test
  • a fifteenth invention of the present application is any one of the manufacturing methods of the tenth invention to the fourteenth invention, wherein in the step a), the elongated belt-like porous substrate is formed by the adsorption roller, the electrolyte membrane, It is conveyed while being interposed between the two.
  • the sixteenth invention of the present application is any one of the manufacturing methods from the tenth invention to the fifteenth invention, wherein after the step c), the plurality of transport rollers arranged on the surface side of the electrolyte membrane, Transport the electrolyte membrane.
  • the seventeenth invention of the present application is any one of the manufacturing methods from the tenth invention to the sixteenth invention, and g) the vicinity of the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the step c)
  • the method further includes a step of marking.
  • An eighteenth invention of the present application is any one of the manufacturing methods of the tenth invention to the seventeenth invention, wherein in the step a), the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are exposed.
  • the suction roller is held by suction.
  • the first to eighteenth inventions of the present application it is possible to detect defects such as damage or adhesion of foreign substances on the first electrode layer formed on the electrolyte film after the electrolyte film is separated from the adsorption roller. As a result, the quality of the membrane / electrode layer assembly can be effectively controlled, and the defect rate of the membrane / electrode layer assembly can be reduced. Further, it is possible to determine whether or not the next process is necessary based on the inspection result. For this reason, the production efficiency of the membrane / electrode layer assembly can be improved.
  • the loading amount of the second catalyst particles contained in the second electrode layer can be inspected.
  • the amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer can be inspected before the electrolyte membrane is adsorbed and supported by the adsorption roller.
  • the first electrode layer can be inspected based on the inspection result of the loading amount of the second catalyst particles.
  • the defects of the first electrode layer can be inspected more diversified.
  • the electrolyte membrane is adsorbed and supported by the adsorbing roller through the porous substrate. For this reason, it can suppress that the foreign material etc. which adhered to the adsorption
  • the back surface of the electrolyte membrane does not contact the transport roller. For this reason, it is possible to prevent a defect such as damage or transfer of foreign matter from occurring in the first electrode layer after being separated from the suction roller. As a result, the reliability of the inspection by the inspection unit can be improved.
  • the electrolyte membrane can be marked based on the inspection result of the inspection section. Thereby, quality control of a membrane-electrode layer assembly can be performed more effectively.
  • the first electrode layer exposed on the back surface of the electrolyte membrane adsorbed and held by the adsorption roller can be inspected after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. Thereby, quality control of a membrane-electrode layer assembly can be performed more effectively.
  • FIG. 1 is a view showing a configuration of a membrane / electrode layer assembly manufacturing apparatus 1 according to an embodiment of the present invention.
  • This manufacturing apparatus 1 forms an electrode layer on the surface of an electrolyte membrane while conveying an electrolyte membrane, which is a long strip-shaped base material, in a longitudinal direction (conveyance direction) by a plurality of conveyance rollers.
  • An apparatus for producing a membrane / electrode layer assembly for a fuel cell As shown in FIG.
  • the membrane / electrode layer assembly manufacturing apparatus 1 of the present embodiment includes an adsorption roller 10, a porous substrate transport unit 20, an electrolyte membrane supply unit 30, a material supply unit 40, a drying furnace 50, A joined body collection unit 60, an inspection unit 70, a marking unit 79, and a control unit 80 are provided.
  • the adsorption roller 10 is a roller that rotates while adsorbing and holding the porous membrane 91 and the electrolyte membrane 92 conveyed by a plurality of conveyance rollers.
  • the suction roller 10 has a cylindrical outer peripheral surface having a plurality of suction holes.
  • the diameter of the suction roller 10 is, for example, 200 mm to 1600 mm.
  • FIG. 2 is an enlarged view of the vicinity of the lower portion of the suction roller 10.
  • a rotation drive unit 11 having a drive source such as a motor is connected to the suction roller 10.
  • the rotation driving unit 11 When the rotation driving unit 11 is operated, the suction roller 10 rotates around an axis extending horizontally.
  • the plurality of transport rollers are configured by a plurality of laminated base material carry-in rollers 32 and a plurality of joined body carry-out rollers 64, which will be described later.
  • a porous material such as porous carbon or porous ceramics is used.
  • the porous ceramic include a sintered body of alumina (Al 2 O 3) or silicon carbide (SiC).
  • the pore diameter of the porous suction roller 10 is, for example, 5 ⁇ m or less, and the porosity is, for example, 15% to 50%.
  • suction roller 10 may replace with a porous material for the material of the adsorption
  • the metal include stainless steel such as SUS or iron.
  • minute suction holes may be formed on the outer peripheral surface of the suction roller 10 by processing.
  • the diameter of the suction hole is preferably 2 mm or less in order to prevent generation of suction marks.
  • a suction port 12 is provided on the end face of the suction roller 10.
  • the suction port 12 is connected to a suction mechanism (for example, an exhaust pump) not shown.
  • a suction mechanism for example, an exhaust pump
  • a negative pressure is also generated in the plurality of suction holes provided on the outer peripheral surface of the suction roller 10 through the pores in the suction roller 10.
  • the porous substrate 91 and the electrolyte membrane 92 are conveyed in an arc shape by the rotation of the adsorption roller 10 while being adsorbed and held on the outer peripheral surface of the adsorption roller 10 by the negative pressure.
  • a plurality of water-cooled tubes 13 are provided inside the suction roller 10.
  • the water cooling pipe 13 is supplied with cooling water adjusted to a predetermined temperature from a water supply mechanism (not shown).
  • the heat of the suction roller 10 is absorbed by the cooling water that is a heat medium.
  • the cooling water that has absorbed the heat is discharged to a drainage mechanism (not shown).
  • heating mechanisms such as a warm water circulation mechanism or a heater, may be provided in the inside of the adsorption
  • FIG. 1 the temperature of the outer peripheral surface of the suction roller 10 may be controlled by controlling a heating mechanism provided inside the suction roller 10 without providing a water cooling tube inside the suction roller 10.
  • the porous base material transport unit 20 is a part that supplies the long belt-like porous base material 91 toward the suction roller 10 and collects the used porous base material 91.
  • the porous substrate 91 is a breathable substrate having a large number of fine pores.
  • the porous base material 91 is preferably formed of a material that hardly generates foreign matter.
  • the porous substrate transport unit 20 includes a porous substrate supply roller 21, a plurality of porous substrate carry-in rollers 22, a plurality of porous substrate carry-out rollers 23, and a porous substrate collection roller. 24.
  • the porous substrate supply roller 21, the plurality of porous substrate carry-in rollers 22, the plurality of porous substrate carry-out rollers 23, and the porous substrate collection roller 24 are all arranged in parallel with the suction roller 10.
  • the porous substrate 91 before supply is wound around the porous substrate supply roller 21.
  • the porous base material supply roller 21 is rotated by the power of a motor (not shown).
  • the porous base material supply roller 21 rotates, the porous base material 91 is fed out from the porous base material supply roller 21.
  • the drawn porous substrate 91 is conveyed to the outer peripheral surface of the suction roller 10 along a predetermined loading path while being guided by the plurality of porous substrate loading rollers 22.
  • the porous substrate 91 is conveyed in an arc shape by the rotation of the adsorption roller 10 while being adsorbed and held on the outer peripheral surface of the adsorption roller 10.
  • FIG. 2 for easy understanding, the suction roller 10 and the porous base material 91 held by the suction roller 10 are illustrated with a space therebetween.
  • the porous base material 91 is conveyed 180 ° or more, preferably 270 ° or more, centering on the axis of the suction roller 10. Thereafter, the porous substrate 91 is separated from the outer peripheral surface of the suction roller 10.
  • the porous substrate 91 separated from the suction roller 10 is conveyed to the porous substrate recovery roller 24 along a predetermined unloading path while being guided by the plurality of porous substrate unloading rollers 23.
  • the porous substrate recovery roller 24 is rotated by the power of a motor (not shown). As a result, the used porous substrate 91 is wound around the porous substrate collecting roller 24.
  • the electrolyte membrane supply unit 30 supplies a laminated base material 94 composed of two layers of the electrolyte membrane 92 and the first support film 93 to the periphery of the suction roller 10 and peels the first support film 93 from the electrolyte membrane 92. It is a part to do.
  • the electrolyte membrane 92 for example, a fluorine-based or hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane is used.
  • the electrolyte membrane 92 include a polymer electrolyte membrane containing perfluorocarbon sulfonic acid (for example, Nafion (registered trademark) manufactured by DuPont of the United States, Flemion (registered trademark) manufactured by Asahi Glass Co., Ltd., and Asahi Kasei Corporation) Aciplex (registered trademark), and Goreselect (registered trademark) manufactured by Gore Co., Ltd.).
  • the thickness of the electrolyte membrane 92 is, for example, 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the electrolyte membrane 92 is swollen by moisture in the atmosphere, and contracts when the humidity is low. That is, the electrolyte membrane 92 has a property of being easily deformed according to the humidity in the atmosphere.
  • the first support film 93 is a film for suppressing deformation of the electrolyte membrane 92.
  • a resin having a mechanical strength higher than that of the electrolyte membrane 92 and having an excellent shape holding function is used.
  • Specific examples of the first support film 93 include PEN (polyethylene naphthalate) and PET (polyethylene terephthalate) films.
  • the film thickness of the first support film 93 is, for example, 25 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the electrolyte membrane supply unit 30 includes a laminated base material supply roller 31 (electrolyte membrane supply roller), a plurality of laminated base material carry-in rollers 32, a peeling roller 33, a plurality of first support film carry-out rollers 34, and A first support film collection roller 35 is provided.
  • the laminated base material supply roller 31, the plurality of laminated base material carry-in rollers 32, the peeling roller 33, the plurality of first support film carry-out rollers 34, and the first support film collection roller 35 are all arranged in parallel with the suction roller 10.
  • the laminated base material 94 before supply is wound around the laminated base material supply roller 31 so that the first support film 93 is on the outside.
  • the first electrode layer 9 a is formed in advance on the surface of the electrolyte membrane 92 opposite to the first support film 93 (hereinafter referred to as “back surface”).
  • the first electrode layer 9a contains first catalyst particles.
  • the first electrode layer 9a is a device different from the manufacturing device 1 and transports a laminated base material 94 composed of two layers, a first support film 93 and an electrolyte membrane 92, in a roll-to-roll manner.
  • the electrode material is intermittently applied to the back surface of the electrolyte membrane 92, and the applied electrode material is dried.
  • the laminated base material supply roller 31 is rotated by the power of a motor (not shown). When the laminated base material supply roller 31 rotates, the laminated base material 94 is fed out from the laminated base material supply roller 31.
  • the fed laminated substrate 94 is conveyed to the peeling roller 33 along a predetermined carry-in path while being guided by a plurality of laminated substrate carry-in rollers 32 that are carrying rollers.
  • the back surface of the electrolyte membrane 92 and the first electrode layer 9a are exposed without being covered by the support film.
  • the peeling roller 33 is a roller for peeling the first support film 93 from the electrolyte membrane 92.
  • the peeling roller 33 has a cylindrical outer peripheral surface whose diameter is smaller than that of the suction roller 10. At least the outer peripheral surface of the peeling roller 33 is formed of an elastic body.
  • the peeling roller 33 is disposed adjacent to the suction roller 10 slightly downstream in the rotation direction of the suction roller 10 with respect to the introduction position of the porous substrate 91 with respect to the suction roller 10.
  • the peeling roller 33 is pressurized toward the suction roller 10 by an air cylinder (not shown).
  • the laminated base material 94 carried in by the plurality of laminated base material carry-in rollers 32 is introduced between the suction roller 10 and the peeling roller 33.
  • the back surface of the electrolyte membrane 92 is in contact with the surface of the porous substrate 91 held by the suction roller 10 together with the first electrode layer 9 a, and the first support film 93 is in contact with the outer peripheral surface of the peeling roller 33.
  • the laminated base 94 is pressed against the suction roller 10 side by the pressure received from the peeling roller 33. A negative pressure is generated on the surface of the porous substrate 91 held by the suction roller 10 by the suction force from the suction roller 10.
  • the electrolyte membrane 92 is adsorbed on the surface of the porous substrate 91 by the negative pressure.
  • the electrolyte membrane 92 is conveyed in an arc shape by the rotation of the suction roller 10 while being held on the suction roller 10 together with the porous substrate 91.
  • FIG. 2 for easy understanding, the porous base material 91 and the electrolyte membrane 92 held by the suction roller 10 are illustrated with a space therebetween.
  • the porous base material 91 is interposed between the outer peripheral surface of the suction roller 10 and the electrolyte membrane 92.
  • the outer peripheral surface of the adsorption roller 10 and the first electrode layer 9a formed on the back surface of the electrolyte membrane 92 are not in direct contact. Therefore, it is possible to suppress a part of the first electrode layer 9 a from adhering to the outer peripheral surface of the suction roller 10 and foreign matters from being transferred from the outer peripheral surface of the suction roller 10 to the electrolyte film 92.
  • the first support film 93 that has passed between the suction roller 10 and the peeling roller 33 is separated from the suction roller 10 and conveyed to the plurality of first support film carry-out rollers 34.
  • the first support film 93 is peeled from the electrolyte membrane 92.
  • a surface opposite to the back surface of the electrolyte membrane 92 (hereinafter referred to as “surface”) is exposed.
  • the peeled first support film 93 is conveyed to the first support film collection roller 35 along a predetermined carry-out path while being guided by the plurality of first support film carry-out rollers 34.
  • the first support film collection roller 35 is rotated by the power of a motor (not shown). As a result, the first support film 93 is wound around the first support film collection roller 35.
  • the material supply unit 40 is a mechanism for applying an electrode material to the surface of the electrolyte membrane 92 around the suction roller 10.
  • the electrode material for example, catalyst ink (electrode paste) in which second catalyst particles containing platinum (Pt) are dispersed in a solvent such as alcohol is used.
  • the material supply unit 40 has a nozzle 41.
  • the nozzle 41 is provided downstream of the peeling roller 33 in the conveying direction of the electrolyte membrane 92 by the suction roller 10.
  • the nozzle 41 has a discharge port 411 that faces the outer peripheral surface of the suction roller 10.
  • the discharge port 411 is a slit-like opening that extends horizontally along the outer peripheral surface of the suction roller 10.
  • the nozzle 41 is connected to an electrode material supply source (not shown).
  • the electrode material is supplied from the electrode material supply source to the nozzle 41 through the pipe. Then, the electrode material is discharged from the discharge port 411 of the nozzle 41 toward the surface of the electrolyte membrane 92. As a result, the electrode material is applied to the surface of the electrolyte membrane 92.
  • the electrode material is intermittently discharged from the discharge port 411 of the nozzle 41 by opening and closing a valve provided in a supply pipe connected to the nozzle 41 in a flow path.
  • the electrode material is intermittently applied to the surface of the electrolyte membrane 92 at regular intervals in the transport direction.
  • the electrode material may be applied to the surface of the electrolyte membrane 92 without any break in the transport direction by continuously opening the valve.
  • the catalyst particles in the electrode material a material that causes a fuel cell reaction at the anode or cathode of the polymer fuel cell is used.
  • particles of platinum (Pt), a platinum alloy, a platinum compound, etc. can be used as catalyst particles.
  • platinum alloys include, for example, at least one selected from the group consisting of ruthenium (Ru), palladium (Pd), nickel (Ni), molybdenum (Mo), iridium (Ir), iron (Fe), and the like.
  • An alloy of metal and platinum can be mentioned.
  • platinum is used for the electrode material for the cathode
  • platinum alloy is used for the electrode material for the anode.
  • the electrode material discharged from the nozzle 41 may be for the cathode or for the anode.
  • the electrode layers 9a and 9b formed on the front and back surfaces of the electrolyte membrane 92 are made of electrode materials having opposite polarities.
  • the manufacturing apparatus 1 has a maintenance space 2 for performing maintenance of the material supply unit 40.
  • the maintenance space 2 is disposed between the material supply unit 40 and the first support film collection roller 35.
  • the drying furnace 50 is a part for drying the electrode material applied to the surface of the electrolyte membrane 92.
  • the drying furnace 50 of the present embodiment is disposed on the downstream side of the material supply unit 40 in the conveying direction of the electrolyte membrane 92 by the adsorption roller 10.
  • the drying furnace 50 is provided in an arc shape along the outer peripheral surface of the suction roller 10.
  • the drying furnace 50 blows heated gas (hot air) on the surface of the electrolyte membrane 92 around the adsorption roller 10. Then, the electrode material applied to the surface of the electrolyte membrane 92 is heated, and the solvent in the electrode material is vaporized.
  • second electrode layer 9 b an electrode layer (hereinafter referred to as “second electrode layer 9 b”) is formed on the surface of the electrolyte membrane 92.
  • a membrane / electrode layer assembly 95 composed of the electrolyte membrane 92, the first electrode layer 9a, and the second electrode layer 9b is obtained.
  • the joined body collection unit 60 is a part for attaching the second support film 96 to the membrane / electrode layer assembly 95 and collecting the membrane / electrode layer assembly 95.
  • the joined body collection unit 60 includes a second support film supply roller 61, a plurality of second support film carry-in rollers 62, a laminate roller 63, a plurality of joined body carry-out rollers 64 that are transport rollers, and a joined body.
  • a collection roller 65 is provided.
  • the second support film supply roller 61, the plurality of second support film carry-in rollers 62, the laminating roller 63, the plurality of joined body carry-out rollers 64, and the joined body collection roller 65 are all arranged in parallel with the suction roller 10.
  • the second support film 96 before being supplied is wound around the second support film supply roller 61.
  • the second support film supply roller 61 is rotated by the power of a motor (not shown).
  • the second support film supply roller 61 rotates, the second support film 96 is fed out from the second support film supply roller 61.
  • the fed-out second support film 96 is conveyed to the laminating roller 63 along a predetermined carry-in route while being guided by a plurality of second support film carry-in rollers 62.
  • the material of the second support film 96 a resin having higher mechanical strength than the electrolyte membrane 92 and having an excellent shape holding function is used.
  • the second support film 96 include PEN (polyethylene naphthalate) or PET (polyethylene terephthalate) films.
  • the film thickness of the second support film 96 is, for example, 25 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the second support film 96 may be the same as the first support film 93.
  • the first support film 93 wound around the first support film collecting roller 35 may be fed out from the second support film supply roller 61 as the second support film 96.
  • the laminating roller 63 is a roller for attaching the second support film 96 to the membrane / electrode layer assembly 95.
  • As the material of the laminating roller 63 for example, rubber having high heat resistance is used.
  • the laminating roller 63 has a cylindrical outer peripheral surface having a smaller diameter than the suction roller 10.
  • the laminating roller 63 is disposed adjacent to the suction roller 10 on the downstream side of the drying furnace 50 in the rotation direction of the suction roller 10 and on the upstream side of the position where the porous substrate 91 is separated from the suction roller 10. .
  • the laminating roller 63 is pressurized toward the suction roller 10 by an air cylinder (not shown).
  • a heater 631 that generates heat when energized is provided inside the laminating roller 63.
  • a sheathed heater is used as the heater 631.
  • the outer peripheral surface of the laminating roller 63 is adjusted to a predetermined temperature higher than the environmental temperature by the heat generated from the heater 631.
  • the temperature of the outer peripheral surface of the laminating roller 63 is measured using a temperature sensor such as a radiation thermometer, and the output of the heater 631 is adjusted so that the outer peripheral surface of the laminating roller 63 has a constant temperature based on the measurement result. May be controlled.
  • the second support film 96 carried in by the plurality of second support film carry-in rollers 62 is between the membrane / electrode layer assembly 95 and the laminating roller 63 conveyed around the suction roller 10.
  • the second support film 96 is pressed against the membrane / electrode layer assembly 95 by the pressure from the laminating roller 63 and is heated by the heat of the laminating roller 63.
  • the second support film 96 is attached to the surface of the electrolyte membrane 92.
  • the second electrode layer 9 b formed on the surface of the electrolyte membrane 92 is sandwiched between the electrolyte membrane 92 and the second support film 96.
  • the membrane / electrode layer assembly 95 with the second support film 96 that has passed between the suction roller 10 and the laminating roller 63 is conveyed in a direction away from the suction roller 10. As a result, the membrane / electrode layer assembly 95 is peeled from the porous substrate 91.
  • a pressing roller 66 is disposed in the vicinity of the laminating roller 63.
  • the pressing roller 66 is disposed adjacent to the laminating roller 63 on the downstream side in the transport direction of the membrane / electrode layer assembly 95 from the gap between the suction roller 10 and the laminating roller 63.
  • the pressing roller 66 is pressed toward the laminating roller 63 by an air cylinder (not shown). Subsequently, the membrane / electrode layer assembly 95 with the second support film 96 away from the porous substrate 91 passes between the laminating roller 63 and the pressing roller 66. Thereby, the adhesion of the second support film 96 to the surface of the electrolyte membrane 92 is improved.
  • the membrane / electrode layer assembly 95 with the second support film 96 is guided by the plurality of assembly unloading rollers 64 while being inspected by the inspection unit 70 described later. Then, the membrane / electrode layer assembly 95 with the second support film 96 is conveyed to the assembly collection roller 65 along a predetermined carry-out path. The joined body collection roller 65 is rotated by the power of a motor (not shown). Accordingly, the membrane / electrode layer assembly 95 with the second support film 96 is wound around the assembly recovery roller 65 so that the second support film 96 is on the outside.
  • the laminated base material 94 is fed out from the laminated base material supply roller 31, the first support film 93 is peeled off from the electrolyte membrane 92, and the electrode material is applied to the electrolyte membrane 92.
  • the steps of drying by the drying furnace 50, attaching the second support film 96 to the electrolyte membrane 92, inspecting by the inspection unit 70, and winding the membrane / electrode layer assembly 95 onto the assembly recovery roller 65 are sequentially performed. To be executed.
  • the membrane / electrode layer assembly 95 used for the electrode of the polymer electrolyte fuel cell is manufactured.
  • the electrolyte membrane 92 is always held on the first support film 93, the suction roller 10, or the second support film 96. Thereby, deformations such as swelling and shrinkage of the electrolyte membrane 92 in the manufacturing apparatus 1 are suppressed.
  • the control unit 80 is means for controlling the operation of each unit in the manufacturing apparatus 1.
  • FIG. 3 is a block diagram showing an electrical connection relationship between the control unit 80 and each unit in the manufacturing apparatus 1.
  • the control unit 80 is configured by a computer having a calculation unit 81 such as a CPU, a memory 82 such as a RAM, and a storage unit 83 such as a hard disk drive.
  • a computer program P for executing the manufacturing process of the membrane / electrode layer assembly is installed in the storage unit 83.
  • the control unit 80 includes the rotation driving unit 11 of the suction roller 10, the suction mechanism of the suction roller 10, the motor of the porous base material supply roller 21, and the porous base material recovery roller 24.
  • Motor motor of laminated substrate supply roller 31, air cylinder of peeling roller 33, motor of first support film recovery roller 35, material supply unit 40, drying furnace 50, motor of second support film supply roller 61, laminating roller 63
  • the air cylinder, the heater 631 of the laminating roller 63, the air cylinder of the pressing roller 66, the motor of the joined body collection roller 65, the inspection unit 70 and the marking unit 79, which will be described later, are communicably connected.
  • the control unit 80 temporarily reads the computer program P and data stored in the storage unit 83 into the memory 82, and the calculation unit 81 performs calculation processing based on the computer program P, thereby operating the above-described units. Control. Thereby, the manufacturing process of the membrane / electrode layer assembly in the manufacturing apparatus 1 proceeds.
  • the inspection unit 70 is a mechanism for inspecting the electrode layers 9 a and 9 b formed on the electrolyte membrane 92.
  • the inspection unit 70 of the present embodiment includes a first inspection unit 71 and a second inspection unit 72.
  • the first inspection unit 71 is disposed downstream of the laminating roller 63 in the transport direction, and inspects the electrode layers 9 a and 9 b formed on the electrolyte film 92 after the electrolyte film 92 is separated from the adsorption roller 10.
  • the first inspection unit 71 includes an appearance inspection unit 73 and a total carrying amount inspection unit 74a.
  • the appearance inspection unit 73 is a mechanism for inspecting the appearance of the electrode layers 9a and 9b formed on the electrolyte membrane 92, such as the shape or formation position.
  • the appearance inspection unit 73 is realized by, for example, an optical system such as a lens and a line sensor having an image sensor such as a CCD or a CMOS. However, the appearance inspection unit 73 may be realized by other means.
  • the image acquired by the appearance inspection unit 73 is input to the control unit 80 and image processing is performed. And the control part 80 judges the presence or absence of defects, such as formation position abnormality, adhesion of a foreign material, and damage, about the electrode layers 9a and 9b from the image processed image.
  • the appearance inspection unit 73 of this embodiment includes an appearance inspection unit 73a that inspects the first electrode layer 9a and an appearance inspection unit 73b that inspects the second electrode layer 9b.
  • the appearance inspection unit 73b is disposed downstream of the laminating roller 63 in the transport direction and on the surface side of the membrane / electrode layer assembly 95, and inspects the appearance of the second electrode layer 9b via the second support film 96. To do. Further, the appearance inspection unit 73a is disposed further downstream in the transport direction than the appearance inspection unit 73b and on the back side of the membrane / electrode layer assembly 95, and inspects the appearance of the first electrode layer 9a.
  • the presence or absence of an appearance defect can be determined for each of the first electrode layer 9a and the second electrode layer 9b.
  • the electrolyte membrane 92 is adsorbed and supported by the adsorbing roller 10, it can be determined whether there is a defect in the first electrode layer 9a.
  • the appearance inspection unit 73a of the present embodiment inspects the appearance of the first electrode layer 9a from the back side of the electrolyte membrane 92 that is in contact with the joined body unloading roller 64 that is a transport roller.
  • the electrolyte membrane 92 being transported is restrained from being bent at a position where it is in contact with the joined body unloading roller 64.
  • the external appearance inspection unit 73b can inspect the external appearance of the first electrode layer 9a with higher accuracy by inspecting the portion from the back surface.
  • the total carrying amount inspection unit 74a inspects the carrying amounts of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b.
  • FIG. 4 is a diagram showing a state of inspection of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b by the total carrying amount inspection unit 74a.
  • FIG. 5 is a graph showing the loading amounts of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b with respect to the transport distance of the electrolyte membrane 92, calculated by the control unit 80.
  • the total carrying amount inspection unit 74a of the present embodiment includes an X-ray irradiation unit 75a and an X-ray detection unit 76a.
  • the X-ray irradiation unit 75 a is disposed on the surface side of the electrolyte membrane 92.
  • the X-ray detection unit 76 a is disposed on the back side of the electrolyte membrane 92.
  • the X-ray irradiation unit 75 a may be disposed on the back side of the electrolyte membrane 92, and the X-ray detection unit 76 a may be disposed on the surface side of the electrolyte membrane 92.
  • the X-rays irradiated by the X-ray irradiation unit 75a pass through the second support film 96, the second electrode layer 9b, the electrolyte membrane 92, and the first electrode layer 9a, and are extracted from the back side. Then, X-rays extracted from the back surface side of the electrolyte membrane 92 are detected by the X-ray detector 76a.
  • the intensity of X-rays detected by the X-ray detection unit 76a is lower than the intensity of X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75a.
  • the X-ray detection unit 76 a inputs the detected X-ray intensity to the control unit 80.
  • the control unit 80 calculates the X-ray transmittance from the difference between the intensity of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75a and the intensity of the X-rays detected by the X-ray detection unit 76a. Then, the control unit 80 calculates the total of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a and the second catalyst particles in the second electrode layer 9b from the calculated X-ray transmittance, data stored in advance, and a computer program. The total carrying amount D0 that is the carrying amount of is calculated.
  • the second inspection unit 72 is disposed upstream of the suction roller 10 in the conveyance direction, and inspects the first electrode layer 9a formed on the back surface of the electrolyte membrane 92.
  • the second inspection unit 72 of the present embodiment includes a first carrying amount inspection unit 74b.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a state in which the first catalyst particles in the first electrode layer 9a are inspected by the first carrying amount inspection unit 74b.
  • FIG. 7 is a graph showing the amount of the first catalyst particles supported in the first electrode layer 9a with respect to the transport distance of the electrolyte membrane 92 calculated by the control unit 80.
  • the first carrying amount inspection unit 74b includes an X-ray irradiation unit 75b and an X-ray detection unit 76b, similarly to the total carrying amount inspection unit 74a.
  • the X-ray irradiation unit 75 b is disposed on the surface side of the electrolyte membrane 92.
  • the X-ray detector 76 b is disposed on the back side of the electrolyte membrane 92. X-rays irradiated by the X-ray irradiation unit 75b pass through the electrolyte membrane 92, the first electrode layer 9a, and the first support film 93, and are extracted from the back surface side.
  • the control unit 80 calculates the X-ray transmittance from the difference between the intensity of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75b and the intensity of the X-rays detected by the X-ray detection unit 76b. Then, the control unit 80 calculates a first loading amount D1, which is the loading amount of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a, from the calculated X-ray transmittance, data stored in advance, and a computer program.
  • the calculation unit 81 in the control unit 80 calculates the second supported amount that is the supported amount of the second catalyst particles from the difference between the total supported amount D0 and the first supported amount D1. Thereby, the presence or absence of the defect of the 2nd electrode layer 9b can be judged. Further, if the possibility that defects are generated in the second electrode layer 9b is low and the amount of the second catalyst particles supported can be assumed to be substantially constant, the second catalyst particles assumed to be substantially constant from the total supported amount D0. It is also possible to calculate the carrying amount of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a after being separated from the adsorption roller 10 by subtracting the carrying amount of.
  • the calculation unit 81 includes the first supported amount D1 of the first catalyst particles before the electrolyte membrane 92 is adsorbed and supported by the adsorption roller 10 and the first catalyst particles after the electrolyte membrane 92 is separated from the adsorption roller 10. It is possible to compare the amount of the supported amount. Thereby, the presence or absence of the defect of the 1st electrode layer 9a can be judged from various aspects.
  • the control unit 80 determines that there is a possibility that the first electrode layer 9a has a defect such as a dropout. .
  • the inspection unit 70 of the present embodiment can inspect the first electrode layer 9a depending on whether or not the second carrying amount is an abnormal value. As a result, the defects of the first electrode layer 9a can be inspected more diversified.
  • the marking part 79 is a mechanism for marking the electrolyte membrane 92 or the second support film 96.
  • the marking by the marking unit 79 is realized, for example, by ejecting marking ink by an ink jet ejection mechanism.
  • the marking unit 79 marks the electrolyte membrane 92 or the second support film 96 in the vicinity of the electrode layers 9a and 9b determined to be defective as a result of the inspection by the inspection unit 70.
  • the membrane / electrode layer assembly 95 manufactured by the manufacturing apparatus 1 is then cut, and gas diffusion films are attached to the electrode layers 9a and 9b formed on the front and back surfaces of the electrolyte membrane 92.
  • the electrode layers 9a and 9b determined to be defective before the gas diffusion film attaching step can be easily removed using the marking as a mark. For this reason, it is possible to prevent the membrane / electrode layer assembly 95 having defective electrode layers 9a and 9b from being used in the final product. As a result, the quality control of the membrane / electrode layer assembly 95 manufactured by the manufacturing apparatus 1 can be performed effectively.
  • the inspection unit 70 based on the inspection result by the inspection unit 70, maintenance such as cleaning of the suction roller 10, the plurality of transport rollers, and the nozzle 41 can be performed.
  • the coating ink (catalyst ink) can be replaced, and the coating ink blending recipe can be confirmed. As a result, the defect rate of the membrane / electrode layer assembly 95 can be reduced, and the yield can be improved.
  • the plurality of joined body carry-out rollers 64 on the downstream side in the transport direction from the laminating roller 63 are all arranged on the surface side of the electrolyte membrane 92. That is, after being inspected by the first inspection unit 71, the back surface of the electrolyte membrane 92 and the joined body carry-out roller 64 do not contact each other. For this reason, after the 1st test
  • the joined body unloading roller 64 on the downstream side in the transport direction from the laminating roller 63 is in contact with the surface of the electrolyte membrane 92 via the second support film 96. For this reason, it can suppress that a defect arises in the 2nd electrode layer 9b. As a result, the reliability of the inspection by the inspection unit 70 can be improved.
  • the second inspection unit 72 has only the first carrying amount inspection unit 74b.
  • the second inspection unit 72 may further include an appearance inspection unit that inspects the appearance of the first electrode layer 9a. Even if the appearance of the first electrode layer 9a before the electrolyte membrane 92 is adsorbed and supported by the adsorption roller 10 is compared with the appearance of the first electrode layer 9a after the electrolyte membrane 92 is separated from the adsorption roller 10. Good. In this way, it is possible to more accurately determine whether or not the first electrode layer 9a is defective as a result of the electrolyte membrane 92 being adsorbed and supported by the adsorption roller 10.
  • the first inspection section 71 has one appearance inspection section 73a that inspects the first electrode layer 9a and one appearance inspection section 73b that inspects the second electrode layer 9b.
  • the first inspection unit 71 may include a plurality of appearance inspection units 73a and 73b.
  • one of the appearance inspection units 73a and 73b can inspect the appearance of the first electrode layer 9a and the second electrode layer 9b, the other may be omitted.
  • some of the plurality of transport rollers of the above embodiment may be adhesive rollers. By doing so, the transport roller can remove the foreign matter adhering to the electrolyte membrane 92 while transporting the electrolyte membrane 92.
  • the electrolyte membrane supply roller may feed out the electrolyte membrane 92 to which the first support film 93 is not attached.
  • the joined body collection roller 65 winds up the electrolyte membrane 92 with the second support film 96 has been described.
  • the joined body collection roller 65 may be one that winds up the electrolyte membrane 92 to which the second support film 96 is not attached.
  • the detailed configuration of the manufacturing apparatus 1 may be different from the drawings of the present application. Moreover, you may combine suitably each element which appeared in said embodiment and modification in the range which does not produce inconsistency.

Abstract

この膜・触媒接合体の製造装置（１）は、裏面に第１触媒粒子を含む第１電極層（９ａ）が形成された長尺帯状の電解質膜（９２）を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、その外周面の一部で電解質膜９２の裏面を吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラ（１０）と、吸着ローラ（１０）に吸着保持されつつ移動する電解質膜（９２）の表面に、第２触媒粒子を含む電極材料を供給し、第２電極層（９ｂ）を形成する材料供給部と、電解質膜（９２）が吸着ローラ（１０）から離間した後に、少なくとも第１電極層（９ａ）を検査する検査部と、を備える。

Description

膜・電極層接合体の製造装置および製造方法
　本発明は、長尺帯状の電解質膜を搬送しつつ、電解質膜の表面に電極層を形成する膜・電極層接合体の製造装置および製造方法に関する。
　近年、自動車や携帯電話などの駆動電源として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、燃料に含まれる水素（Ｈ２）と空気中の酸素（Ｏ２）との電気化学反応によって電力を作り出す発電システムである。燃料電池は、他の電池と比べて、発電効率が高く環境への負荷が小さいという特長を有する。
　燃料電池には、使用する電解質によって幾つかの種類が存在する。そのうちの１つが、電解質としてイオン交換膜（電解質膜）を用いた固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte Fuel Cell）である。固体高分子形燃料電池は、常温での動作および小型軽量化が可能であるため、自動車や携帯機器への適用が期待されている。
　固体高分子形燃料電池は、一般的には複数のセルが積層された構造を有する。１つのセルは、膜・電極層接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode-Assembly）の両側を一対のセパレータで挟み込むことにより構成される。膜・電極層接合体は、電解質膜と、電解質膜の両面に形成された一対の電極層とを有する。一対の電極層の一方はアノード電極であり、他方がカソード電極となる。アノード電極に水素を含む燃料ガスが接触するとともに、カソード電極に空気が接触すると、電気化学反応によって電力が発生する。
　上記の膜・電極層接合体は、典型的には、電解質膜の表面に、白金（Ｐｔ）を含む触媒粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた触媒インク（電極ペースト）を塗布し、その触媒インクを乾燥させることによって作成される。従来の膜・電極層接合体の製造技術については、例えば、特許文献１に記載されている。
　特許文献１の製造装置では、吸着ローラの外周面に、電解質膜が保持される。そして、吸着ローラを回転させることによって、電解質膜を搬送しつつ、塗工ノズルから電極インクを吐出することによって、電解質膜の表面に電極インクを塗布する。
特開２０１５－１５２５８号公報
　電解質膜に形成された電極層は、燃料ガスおよび空気を効率よく拡散させるために、多孔質状となっている。このため、電極層は、外部からの圧力によって損傷しやすく、また、電解質膜から剥がれやすいことが知られている。したがって、膜・電極層接合体の製造時に、電解質膜に形成された電極層を検査し不良の有無を判断できる技術が、膜・電極層接合体の品質を管理する上で重要である。特に、電解質膜の裏面は吸着ローラに吸着保持される。このため、吸着ローラから離間した後に、電解質膜の裏面に形成された電極層に不良が発生していないかどうかを検査することが、膜・電極層接合体の品質を管理する上でより重要となる。
　本発明は、このような事情に鑑みなされたものであり、膜・電極層接合体の製造装置において、吸着ローラから離間した後に、電解質膜の裏面に形成された電極層に不良が発生していないかどうかを検査して、膜・触媒接合体を効果的に品質管理できる技術を提供することを目的とする。
　上記課題を解決するために、本願の第１発明は、電解質膜の裏面に第１電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第２電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、裏面に第１触媒粒子を含む前記第１電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第２触媒粒子を含む電極材料を供給し、第２電極層を形成する材料供給部と、前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層を検査する、一つ以上の検査部と、を備える。
　本願の第２発明は、第１発明の製造装置であって、前記検査部は、前記第１電極層の外観を検査する外観検査部を有する。
　本願の第３発明は、第１発明または第２発明の製造装置であって、前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の担持量および前記第２電極層に含まれる前記第２触媒粒子の担持量を検査する合計担持量検査部と、前記合計担持量検査部により得られた合計担持量から、予め取得した前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の第１担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の担持量を求める演算部と、を有する。
　本願の第４発明は、第３発明の製造装置であって、前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の前記第１担持量を検査する、第１担持量検査部をさらに有する。
　本願の第５発明は、第３発明または第４発明の製造装置であって、前記演算部は、前記合計担持量および前記第１担持量から、前記第２触媒粒子の第２担持量を求め、前記検査部は、前記第２担持量が異常値であるか否かにより、前記第１電極層を検査する。
　本願の第６発明は、第１発明から第５発明までのいずれか１つの製造装置であって、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する多孔質基材搬送部を、さらに備える。
　本願の第７発明は、第１発明から第６発明までのいずれか１つの製造装置であって、前記複数の搬送ローラのうち、前記検査部よりも搬送方向下流側の搬送ローラは、前記電解質膜の表面側に配置される。
　本願の第８発明は、第１発明から第７発明までのいずれか１つの製造装置であって、前記検査部の検査結果に基づいて不良と判断された前記第１電極層付近に、マーキングするマーキング部を、さらに有する。
　本願の第９発明は、第１発明から第８発明までのいずれか１つの製造装置であって、前記電解質膜の裏面と前記第１電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される。
　本願の第１０発明は、電解質膜の裏面に第１電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第２電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、ａ）第１触媒粒子を含む第１電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、ｂ）前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第２触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第２電極層を形成する工程と、ｃ）前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層を検査する工程と、を含む。
　本願の第１１発明は、第１０発明の製造方法であって、前記工程ｃ）は、ｄ）前記第１電極層の外観を検査する工程を有する。
　本願の第１２発明は、第１０発明または第１１発明の製造方法であって、前記工程ｃ）は、ｅ）前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の担持量および前記第２電極層に含まれる前記第２触媒粒子の担持量を検査する工程と、ｆ）前記工程ｅ）により得られた合計担持量から、予め取得した前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の第２担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の担持量を求める工程と、を有する。
　本願の第１３発明は、第１２発明の製造方法であって、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の第１担持量を検査する工程を、さらに有し、前記工程ｆ）では、前記合計担持量から前記第１担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の前記第２担持量を求める。
　本願の第１４発明は、第１２発明または第１３発明の製造方法であって、前記工程ｃ）では、前記第２担持量が異常値であるか否かにより、前記第１電極層を検査する。
　本願の第１５発明は、第１０発明から第１４発明までのいずれか１つの製造方法であって、前記工程ａ）では、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する。
　本願の第１６発明は、第１０発明から第１５発明までのいずれか１つの製造方法であって、前記工程ｃ）の後に、前記電解質膜の表面側に配置される複数の搬送ローラにより、前記電解質膜を搬送する。
　本願の第１７発明は、第１０発明から第１６発明までのいずれか１つの製造方法であって、ｇ）前記工程ｃ）の検査結果に基づいて、不良と判断された前記第１電極層付近に、マーキングする工程を、さらに有する。
　本願の第１８発明は、第１０発明から第１７発明までのいずれか１つの製造方法であって、前記工程ａ）では、前記電解質膜の裏面と前記第１電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される。
　本願の第１発明～第１８発明によれば、電解質膜が吸着ローラから離間した後に、電解質膜に形成された第１電極層の、損傷または異物の付着等の不良を検出できる。これにより、膜・電極層接合体を効果的に品質管理でき、膜・電極層接合体の不良率を低減できる。また、検査結果に基づいて、次工程での処理の要否を判断することができる。このため、膜・電極層接合体の生産効率を向上できる。
　特に、本願の第２発明および第１１発明によれば、電解質膜に形成された第１電極層の形状または位置精度等の不良を、検査することができる。このため、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。
　特に、本願の第３発明および第１２発明によれば、第２電極層に含まれる第２触媒粒子の担持量を検査できる。
　特に、本願の第４発明および第１３発明によれば、電解質膜が吸着ローラに吸着支持される前に、第１電極層に含まれる第１触媒粒子の担持量を検査できる。
　特に、本願の第５発明および第１４発明によれば、第２触媒粒子の担持量の検査結果に基づいて第１電極層を検査できる。その結果、第１電極層の欠陥をより多角的に検査できる。
　特に、本願の第６発明および第１５発明によれば、電解質膜は、多孔質基材を介して吸着ローラにより吸着支持される。このため、吸着ローラに付着した異物等が、電解質膜へと転着することを抑制できる。
　特に、本願の第７発明および第１６発明によれば、電解質膜が吸着ローラから離間した後は、電解質膜の裏面は搬送ローラと接触しない。このため、吸着ローラから離間した後に、第１電極層に損傷または異物の転着等の不良が発生することを防止できる。その結果、検査部による検査の信頼性を向上できる。
　特に、本願の第８発明および第１７発明によれば、検査部の検査結果に基づいて、電解質膜をマーキングできる。これにより、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。
　特に、本願の第９発明および第１８発明によれば、吸着ローラに吸着保持された、電解質膜の裏面に露出した第１電極層を、電解質膜が吸着ローラから離間した後に検査できる。これにより、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。
膜・電極層接合体の製造装置の構成を示した図である。 吸着ローラの下部付近の拡大図である。 制御部と各部との接続を示したブロック図である。 担持量検査部による触媒粒子の検査の様子を示す図である。 制御部により算出された触媒粒子の担持量を示すグラフである。 担持量検査部による触媒粒子の検査の様子を示す図である。 制御部により算出された触媒粒子の担持量を示すグラフである。
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。
　＜１．製造装置の構成＞
　図１は、本発明の一実施形態に係る膜・電極層接合体の製造装置１の構成を示した図である。この製造装置１は、長尺帯状の基材である電解質膜を、複数の搬送ローラにより長手方向（搬送方向）に搬送しつつ、電解質膜の表面に電極層を形成して、固体高分子形燃料電池用の膜・電極層接合体を製造する装置である。図１に示すように、本実施形態の膜・電極層接合体の製造装置１は、吸着ローラ１０、多孔質基材搬送部２０、電解質膜供給部３０、材料供給部４０、乾燥炉５０、接合体回収部６０、検査部７０、マーキング部７９および制御部８０を備えている。
　吸着ローラ１０は、多孔質基材９１および複数の搬送ローラにより搬送される電解質膜９２を吸着保持しつつ回転するローラである。吸着ローラ１０は、複数の吸着孔を有する円筒状の外周面を有する。吸着ローラ１０の直径は、例えば、２００ｍｍ～１６００ｍｍとされる。図２は、吸着ローラ１０の下部付近の拡大図である。図２中に破線で示したように、吸着ローラ１０には、モータ等の駆動源を有する回転駆動部１１が接続される。回転駆動部１１を動作させると、吸着ローラ１０は、水平に延びる軸心周りに回転する。なお、本実施形態の製造装置１では、複数の搬送ローラは、後述する、複数の積層基材搬入ローラ３２および複数の接合体搬出ローラ６４により構成される。
　吸着ローラ１０の材料には、例えば、多孔質カーボンまたは多孔質セラミックス等の多孔質材料が用いられる。多孔質セラミックスの具体例としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）または炭化ケイ素（ＳｉＣ）の焼結体を挙げることができる。多孔質の吸着ローラ１０における気孔径は、例えば５μｍ以下とされ、気孔率は、例えば１５％～５０％とされる。
　なお、吸着ローラ１０の材料に、多孔質材料に代えて、金属を用いてもよい。金属の具体例としては、ＳＵＳ等のステンレスまたは鉄を挙げることができる。吸着ローラ１０の材料に金属を用いる場合には、吸着ローラ１０の外周面に、微小な吸着孔を、加工により形成すればよい。吸着孔の直径は、吸着痕の発生を防止するために、２ｍｍ以下とすることが好ましい。
　吸着ローラ１０の端面には、吸引口１２が設けられている。吸引口１２は、図外の吸引機構（例えば、排気ポンプ）に接続される。吸引機構を動作させると、吸着ローラ１０の吸引口１２に負圧が生じる。そして、吸着ローラ１０内の気孔を介して、吸着ローラ１０の外周面に設けられた複数の吸着孔にも、負圧が発生する。多孔質基材９１および電解質膜９２は、当該負圧によって、吸着ローラ１０の外周面に吸着保持されつつ、吸着ローラ１０の回転によって円弧状に搬送される。
　また、図２中に破線で示すように、吸着ローラ１０の内部には、複数の水冷管１３が設けられている。水冷管１３には、図外の給水機構から、所定温度に温調された冷却水が供給される。製造装置１の動作時には、吸着ローラ１０の熱が、熱媒体である冷却水に吸収される。これにより、吸着ローラ１０が冷却される。熱を吸収した冷却水は、図外の排液機構へ排出される。
　なお、後述する乾燥炉５０に代えて、吸着ローラ１０の内部に、温水循環機構またはヒータなどの加熱機構が設けられていてもよい。その場合、吸着ローラ１０の内部に水冷管を設けず、吸着ローラ１０の内部に設けられた加熱機構を制御することによって、吸着ローラ１０の外周面の温度を制御してもよい。
　多孔質基材搬送部２０は、長尺帯状の多孔質基材９１を吸着ローラ１０へ向けて供給するとともに、使用後の多孔質基材９１を回収する部位である。多孔質基材９１は、多数の微細な気孔を有する通気可能な基材である。多孔質基材９１は、異物が発生しにくい材料で形成されていることが好ましい。図１に示すように、多孔質基材搬送部２０は、多孔質基材供給ローラ２１、複数の多孔質基材搬入ローラ２２、複数の多孔質基材搬出ローラ２３および多孔質基材回収ローラ２４を有する。多孔質基材供給ローラ２１、複数の多孔質基材搬入ローラ２２、複数の多孔質基材搬出ローラ２３および多孔質基材回収ローラ２４は、いずれも、吸着ローラ１０と平行に配置される。
　供給前の多孔質基材９１は、多孔質基材供給ローラ２１に巻き付けられている。多孔質基材供給ローラ２１は、図示を省略したモータの動力により回転する。多孔質基材供給ローラ２１が回転すると、多孔質基材９１は、多孔質基材供給ローラ２１から繰り出される。繰り出された多孔質基材９１は、複数の多孔質基材搬入ローラ２２により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、吸着ローラ１０の外周面まで搬送される。そして、多孔質基材９１は、吸着ローラ１０の外周面に吸着保持されつつ、吸着ローラ１０の回転によって、円弧状に搬送される。なお、図２では、理解容易のため、吸着ローラ１０と、吸着ローラ１０に保持される多孔質基材９１とが、間隔を空けて図示されている。
　多孔質基材９１は、吸着ローラ１０の軸心を中心として、１８０°以上、好ましくは２７０°以上搬送される。その後、多孔質基材９１は、吸着ローラ１０の外周面から離れる。吸着ローラ１０から離れた多孔質基材９１は、複数の多孔質基材搬出ローラ２３により案内されつつ、所定の搬出経路に沿って、多孔質基材回収ローラ２４まで搬送される。多孔質基材回収ローラ２４は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、使用後の多孔質基材９１が、多孔質基材回収ローラ２４に巻き取られる。
　電解質膜供給部３０は、電解質膜９２および第１支持フィルム９３の２層で構成される積層基材９４を、吸着ローラ１０の周囲へ供給するとともに、電解質膜９２から第１支持フィルム９３を剥離する部位である。
　電解質膜９２には、例えば、フッ素系または炭化水素系の高分子電解質膜が用いられる。電解質膜９２の具体例としては、パーフルオロカーボンスルホン酸を含む高分子電解質膜（例えば、米国DuPont社製のNafion（登録商標）、旭硝子（株）製のFlemion（登録商標）、旭化成（株）製のAciplex（登録商標）、ゴア(Gore)社製のGoreselect（登録商標））を挙げることができる。電解質膜９２の膜厚は、例えば、５μｍ～３０μｍとされる。電解質膜９２は、大気中の湿気によって膨潤する一方、湿度が低くなると収縮する。すなわち、電解質膜９２は、大気中の湿度に応じて変形しやすい性質を有する。
　第１支持フィルム９３は、電解質膜９２の変形を抑制するためのフィルムである。第１支持フィルム９３の材料には、電解質膜９２よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。第１支持フィルム９３の具体例としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）やＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のフィルムを挙げることができる。第１支持フィルム９３の膜厚は、例えば２５μｍ～１００μｍとされる。
　図１に示すように、電解質膜供給部３０は、積層基材供給ローラ３１（電解質膜供給ローラ）、複数の積層基材搬入ローラ３２、剥離ローラ３３、複数の第１支持フィルム搬出ローラ３４および第１支持フィルム回収ローラ３５を有する。積層基材供給ローラ３１、複数の積層基材搬入ローラ３２、剥離ローラ３３、複数の第１支持フィルム搬出ローラ３４および第１支持フィルム回収ローラ３５は、いずれも、吸着ローラ１０と平行に配置される。
　供給前の積層基材９４は、第１支持フィルム９３が外側となるように、積層基材供給ローラ３１に巻き付けられている。本実施形態では、電解質膜９２の、第１支持フィルム９３とは反対側の面（以下「裏面」と称する）に、予め第１電極層９ａが形成されている。そして、第１電極層９ａには、第１触媒粒子が含まれている。第１電極層９ａは、この製造装置１とは別の装置において、第１支持フィルム９３および電解質膜９２の２層で構成される積層基材９４を、そのままロール・ツー・ロール方式で搬送しつつ、電解質膜９２の裏面に電極材料を間欠塗布し、塗布された電極材料を乾燥させることによって形成される。
　積層基材供給ローラ３１は、図示を省略したモータの動力により回転する。積層基材供給ローラ３１が回転すると、積層基材９４は、積層基材供給ローラ３１から繰り出される。繰り出された積層基材９４は、搬送ローラである複数の積層基材搬入ローラ３２により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、剥離ローラ３３まで搬送される。電解質膜９２の裏面と第１電極層９ａとは、支持フィルムに覆われることなく露出している。
　剥離ローラ３３は、電解質膜９２から第１支持フィルム９３を剥離するためのローラである。剥離ローラ３３は、吸着ローラ１０よりも径の小さい円筒状の外周面を有する。剥離ローラ３３の少なくとも外周面は、弾性体により形成される。剥離ローラ３３は、吸着ローラ１０に対する多孔質基材９１の導入位置よりも、吸着ローラ１０の回転方向のやや下流側において、吸着ローラ１０に隣接配置されている。また、剥離ローラ３３は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ１０側へ加圧されている。
　図２に示すように、複数の積層基材搬入ローラ３２により搬入される積層基材９４は、吸着ローラ１０と剥離ローラ３３との間へ導入される。このとき、電解質膜９２の裏面は、第１電極層９ａとともに、吸着ローラ１０に保持された多孔質基材９１の表面に接触し、第１支持フィルム９３は、剥離ローラ３３の外周面に接触する。また、積層基材９４は、剥離ローラ３３から受ける圧力で、吸着ローラ１０側へ押し付けられる。吸着ローラ１０に保持された多孔質基材９１の表面には、吸着ローラ１０からの吸引力によって、負圧が生じる。電解質膜９２は、当該負圧によって、多孔質基材９１の表面に吸着される。そして、電解質膜９２は、多孔質基材９１とともに吸着ローラ１０に保持されつつ、吸着ローラ１０の回転によって、円弧状に搬送される。なお、図２では、理解容易のため、吸着ローラ１０に保持される多孔質基材９１と電解質膜９２とが、間隔を空けて図示されている。
　このように、本実施形態では、吸着ローラ１０の外周面と電解質膜９２との間に、多孔質基材９１を介在させる。このため、吸着ローラ１０の外周面と、電解質膜９２の裏面に形成された第１電極層９ａとは、直接接触しない。したがって、第１電極層９ａの一部が吸着ローラ１０の外周面に付着したり、吸着ローラ１０の外周面から電解質膜９２へ異物が転着したりすることを、抑制できる。
　一方、吸着ローラ１０と剥離ローラ３３との間を通過した第１支持フィルム９３は、吸着ローラ１０から離れて、複数の第１支持フィルム搬出ローラ３４側へ搬送される。これにより、電解質膜９２から第１支持フィルム９３が剥離される。その結果、電解質膜９２の裏面とは反対側の面（以下「表面」と称する）が露出する。剥離された第１支持フィルム９３は、複数の第１支持フィルム搬出ローラ３４により案内されつつ、所定の搬出経路に沿って、第１支持フィルム回収ローラ３５まで搬送される。第１支持フィルム回収ローラ３５は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、第１支持フィルム９３が、第１支持フィルム回収ローラ３５に巻き取られる。
　材料供給部４０は、吸着ローラ１０の周囲において、電解質膜９２の表面に電極材料を塗布する機構である。電極材料には、例えば、白金（Ｐｔ）を含む第２触媒粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた触媒インク（電極ペースト）が用いられる。図１に示すように、材料供給部４０はノズル４１を有する。ノズル４１は、吸着ローラ１０による電解質膜９２の搬送方向において、剥離ローラ３３よりも下流側に設けられている。ノズル４１は、吸着ローラ１０の外周面に対向する吐出口４１１を有する。吐出口４１１は、吸着ローラ１０の外周面に沿って、水平に延びるスリット状の開口である。
　ノズル４１は、図示を省略した電極材料供給源と接続されている。材料供給部４０を駆動させると、電極材料供給源から配管を通ってノズル４１に、電極材料が供給される。そして、ノズル４１の吐出口４１１から電解質膜９２の表面に向けて、電極材料が吐出される。これにより、電解質膜９２の表面に、電極材料が塗布される。
　本実施形態では、ノズル４１に流路接続される供給用配管に介設されたバルブを一定の周期で開閉することによって、ノズル４１の吐出口４１１から、電極材料を断続的に吐出する。これにより、電解質膜９２の表面に、電極材料を搬送方向に一定の間隔で間欠塗布する。ただし、バルブを連続的に開放して、電解質膜９２の表面に、搬送方向に切れ目無く電極材料を塗布してもよい。
　なお、電極材料中の触媒粒子には、高分子形燃料電池のアノードまたはカソードにおいて燃料電池反応を起こす材料が用いられる。具体的には、白金（Ｐｔ）、白金合金、白金化合物等の粒子を、触媒粒子として用いることができる。白金合金の例としては、例えば、ルテニウム（Ｒｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、イリジウム（Ｉｒ）、鉄（Ｆｅ）等からなる群から選択される少なくとも１種の金属と白金との合金を挙げることができる。一般的には、カソード用の電極材料には白金が用いられ、アノード用の電極材料には白金合金が用いられる。ノズル４１から吐出される電極材料は、カソード用であってもアノード用であってもよい。ただし、電解質膜９２の表裏に形成される電極層９ａ，９ｂには、互いに逆極性の電極材料が用いられる。
　材料供給部４０のノズル４１および配管は、定期的に分解洗浄等のメンテナンスを行う必要がある。このため、この製造装置１は、材料供給部４０のメンテナンスを行うためのメンテナンススペース２を有する。本実施形態では、材料供給部４０と第１支持フィルム回収ローラ３５との間に、メンテナンススペース２が配置されている。材料供給部４０のメンテナンスを行うときには、メンテナンススペース２に設けられた足場２０１の上に作業者３が立って、材料供給部４０を構成する部品の洗浄等を行う。
　乾燥炉５０は、電解質膜９２の表面に塗布された電極材料を乾燥させる部位である。本実施形態の乾燥炉５０は、吸着ローラ１０による電解質膜９２の搬送方向において、材料供給部４０よりも下流側に配置されている。また、乾燥炉５０は、吸着ローラ１０の外周面に沿って、円弧状に設けられている。乾燥炉５０は、吸着ローラ１０の周囲において、電解質膜９２の表面に、加熱された気体（熱風）を吹き付ける。そうすると、電解質膜９２の表面に塗布された電極材料が加熱され、電極材料中の溶剤が気化する。これにより、電極材料が乾燥して、電解質膜９２の表面に電極層（以下、「第２電極層９ｂ」と称する）が形成される。その結果、電解質膜９２、第１電極層９ａおよび第２電極層９ｂで構成される膜・電極層接合体９５が得られる。
　接合体回収部６０は、膜・電極層接合体９５に第２支持フィルム９６を貼り付けて、膜・電極層接合体９５を回収する部位である。図１に示すように、接合体回収部６０は、第２支持フィルム供給ローラ６１、複数の第２支持フィルム搬入ローラ６２、ラミネートローラ６３、搬送ローラである複数の接合体搬出ローラ６４および接合体回収ローラ６５を有する。第２支持フィルム供給ローラ６１、複数の第２支持フィルム搬入ローラ６２、ラミネートローラ６３、複数の接合体搬出ローラ６４および接合体回収ローラ６５は、いずれも、吸着ローラ１０と平行に配置される。
　供給前の第２支持フィルム９６は、第２支持フィルム供給ローラ６１に巻き付けられている。第２支持フィルム供給ローラ６１は、図示を省略したモータの動力により回転する。第２支持フィルム供給ローラ６１が回転すると、第２支持フィルム９６は、第２支持フィルム供給ローラ６１から繰り出される。繰り出された第２支持フィルム９６は、複数の第２支持フィルム搬入ローラ６２により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、ラミネートローラ６３まで搬送される。
　第２支持フィルム９６の材料には、電解質膜９２よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。第２支持フィルム９６の具体例としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）またはＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のフィルムを挙げることができる。第２支持フィルム９６の膜厚は、例えば２５μｍ～１００μｍとされる。第２支持フィルム９６は、第１支持フィルム９３と同じものであってもよい。また、第１支持フィルム回収ローラ３５に巻き取られた第１支持フィルム９３を、第２支持フィルム９６として第２支持フィルム供給ローラ６１から繰り出すようにしてもよい。
　ラミネートローラ６３は、膜・電極層接合体９５に第２支持フィルム９６を貼り付けるためのローラである。ラミネートローラ６３の材料には、例えば、耐熱性の高いゴムが用いられる。ラミネートローラ６３は、吸着ローラ１０よりも径の小さい円筒状の外周面を有する。ラミネートローラ６３は、吸着ローラ１０の回転方向において、乾燥炉５０よりも下流側、かつ、吸着ローラ１０から多孔質基材９１が離れる位置よりも上流側において、吸着ローラ１０に隣接配置されている。また、ラミネートローラ６３は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ１０側へ加圧されている。
　図２に示すように、ラミネートローラ６３の内部には、通電により発熱するヒータ６３１が設けられている。ヒータ６３１には、例えば、シーズヒータが用いられる。ヒータ６３１に通電すると、ヒータ６３１から生じる熱によって、ラミネートローラ６３の外周面が、環境温度よりも高い所定の温度に温調される。なお、ラミネートローラ６３の外周面の温度を放射温度計等の温度センサを用いて測定し、その測定結果に基づいて、ラミネートローラ６３の外周面が一定の温度となるように、ヒータ６３１の出力を制御してもよい。
　複数の第２支持フィルム搬入ローラ６２により搬入される第２支持フィルム９６は、図２に示すように、吸着ローラ１０の周囲において搬送される膜・電極層接合体９５とラミネートローラ６３との間へ導入される。このとき、第２支持フィルム９６は、ラミネートローラ６３からの圧力により、膜・電極層接合体９５に押し付けられるとともに、ラミネートローラ６３の熱により加熱される。その結果、電解質膜９２の表面に、第２支持フィルム９６が貼り付けられる。電解質膜９２の表面に形成された第２電極層９ｂは、電解質膜９２と第２支持フィルム９６との間に挟まれる。
　吸着ローラ１０とラミネートローラ６３との間を通過した第２支持フィルム９６付きの膜・電極層接合体９５は、吸着ローラ１０から離れる方向へ搬送される。これにより、多孔質基材９１から膜・電極層接合体９５が剥離される。
　また、本実施形態では、ラミネートローラ６３の近傍に、押圧ローラ６６が配置されている。押圧ローラ６６は、吸着ローラ１０とラミネートローラ６３との間の隙間よりも、膜・電極層接合体９５の搬送方向下流側において、ラミネートローラ６３に隣接配置されている。また、押圧ローラ６６は、図示を省略したエアシリンダによって、ラミネートローラ６３側へ加圧されている。多孔質基材９１から離れた第２支持フィルム９６付きの膜・電極層接合体９５は、続いて、ラミネートローラ６３と押圧ローラ６６との間を通過する。これにより、電解質膜９２の表面に対する第２支持フィルム９６の密着性が向上する。
　その後、第２支持フィルム９６付きの膜・電極層接合体９５は、後述する検査部７０により検査されつつ、複数の接合体搬出ローラ６４により案内される。そして、第２支持フィルム９６付きの膜・電極層接合体９５は、所定の搬出経路に沿って、接合体回収ローラ６５まで搬送される。接合体回収ローラ６５は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、第２支持フィルム９６付きの膜・電極層接合体９５が、第２支持フィルム９６が外側となるように、接合体回収ローラ６５に巻き取られる。
　このように、本実施形態の製造装置１では、積層基材供給ローラ３１からの積層基材９４の繰り出し、電解質膜９２からの第１支持フィルム９３の剥離、電解質膜９２への電極材料の塗布、乾燥炉５０による乾燥、電解質膜９２への第２支持フィルム９６の貼り付け、検査部７０による検査、接合体回収ローラ６５への膜・電極層接合体９５の巻取りの各工程が、順次に実行される。これにより、固体高分子形燃料電池の電極に用いられる膜・電極層接合体９５が製造される。電解質膜９２は、第１支持フィルム９３、吸着ローラ１０、または第２支持フィルム９６に、常に保持されている。これにより、製造装置１における電解質膜９２の膨潤・収縮等の変形が抑制される。
　制御部８０は、製造装置１内の各部を動作制御するための手段である。図３は、制御部８０と、製造装置１内の各部との電気的な接続関係を示したブロック図である。図３中に概念的に示したように、制御部８０は、ＣＰＵ等の演算部８１、ＲＡＭ等のメモリ８２およびハードディスクドライブ等の記憶部８３を有するコンピュータにより構成される。記憶部８３内には、膜・電極層接合体の製造処理を実行するためのコンピュータプログラムＰが、インストールされている。
　また、図３に示すように、制御部８０は、上述した吸着ローラ１０の回転駆動部１１、吸着ローラ１０の吸引機構、多孔質基材供給ローラ２１のモータ、多孔質基材回収ローラ２４のモータ、積層基材供給ローラ３１のモータ、剥離ローラ３３のエアシリンダ、第１支持フィルム回収ローラ３５のモータ、材料供給部４０、乾燥炉５０、第２支持フィルム供給ローラ６１のモータ、ラミネートローラ６３のエアシリンダ、ラミネートローラ６３のヒータ６３１、押圧ローラ６６のエアシリンダ、接合体回収ローラ６５のモータ、後述する検査部７０およびマーキング部７９と、それぞれ通信可能に接続されている。
　制御部８０は、記憶部８３に記憶されたコンピュータプログラムＰおよびデータをメモリ８２に一時的に読み出し、当該コンピュータプログラムＰに基づいて、演算部８１が演算処理を行うことにより、上記の各部を動作制御する。これにより、製造装置１における膜・電極層接合体の製造処理が進行する。
　＜２．検査部およびマーキング部について＞
　続いて、上述した製造装置１における、検査部７０およびマーキング部７９について、説明する。
　検査部７０は、電解質膜９２に形成された電極層９ａ，９ｂを検査する機構である。本実施形態の検査部７０は、第１検査部７１および第２検査部７２を有する。第１検査部７１は、ラミネートローラ６３よりも搬送方向下流側に配置され、電解質膜９２が吸着ローラ１０から離間した後に、電解質膜９２に形成された電極層９ａ，９ｂを検査する。
　第１検査部７１は、外観検査部７３および合計担持量検査部７４ａを有する。外観検査部７３は、電解質膜９２に形成された電極層９ａ，９ｂの、形状または形成位置等の外観を検査する機構である。外観検査部７３は、例えば、レンズ等の光学系と、ＣＣＤまたはＣＭＯＳ等の撮像素子を有するラインセンサとにより実現される。ただし、外観検査部７３は、他の手段によって実現されるものであってもよい。外観検査部７３により取得された画像は、制御部８０へ入力され画像処理がなされる。そして、制御部８０は、画像処理された画像から、電極層９ａ，９ｂについての、形成位置異常、異物の付着および損傷等の不良の有無を判断する。
　図１に示すように、本実施形態の外観検査部７３は、第１電極層９ａを検査する外観検査部７３ａおよび第２電極層９ｂを検査する外観検査部７３ｂを有する。外観検査部７３ｂは、ラミネートローラ６３よりも搬送方向下流側で、かつ、膜・電極層接合体９５の表面側に配置され、第２支持フィルム９６を介して第２電極層９ｂの外観を検査する。また、外観検査部７３ａは、外観検査部７３ｂよりもさらに搬送方向下流側で、かつ、膜・電極層接合体９５の裏面側に配置され、第１電極層９ａの外観を検査する。これにより、第１電極層９ａおよび第２電極層９ｂのそれぞれについて、外観不良の有無を判断できる。また、電解質膜９２が吸着ローラ１０により吸着支持されたことによって、第１電極層９ａに生じた不良の有無も判断できる。
　本実施形態の外観検査部７３ａは、搬送ローラである接合体搬出ローラ６４と当接する電解質膜９２の裏面側から、第１電極層９ａの外観を検査する。搬送中の電解質膜９２は、接合体搬出ローラ６４と当接する箇所で撓みが抑えられる。このため、外観検査部７３ｂは、当該箇所を裏面から検査することで、より精度よく第１電極層９ａの外観を検査できる。
　合計担持量検査部７４ａは、電極層９ａ，９ｂ中の第１触媒粒子および第２触媒粒子の担持量を検査する。図４は、合計担持量検査部７４ａによる電極層９ａ，９ｂ中の第１触媒粒子および第２触媒粒子の検査の様子を示す図である。図５は、制御部８０により算出された、電解質膜９２の搬送距離に対する電極層９ａ，９ｂ中の第１触媒粒子および第２触媒粒子の担持量を示すグラフである。
　図１および図４に示すように、本実施形態の合計担持量検査部７４ａは、Ｘ線照射部７５ａおよびＸ線検出部７６ａを有する。Ｘ線照射部７５ａは、電解質膜９２の表面側に配置される。Ｘ線検出部７６ａは、電解質膜９２の裏面側に配置される。ただし、Ｘ線照射部７５ａは、電解質膜９２の裏面側に配置され、Ｘ線検出部７６ａは、電解質膜９２の表面側に配置されてもよい。Ｘ線照射部７５ａにより照射されたＸ線は、第２支持フィルム９６、第２電極層９ｂ、電解質膜９２および第１電極層９ａを通過して、裏面側から取り出される。そして、電解質膜９２の裏面側から取り出されたＸ線は、Ｘ線検出部７６ａにより検出される。
　Ｘ線照射部７５ａから照射されたＸ線の一部は、第１電極層９ａ中の第１触媒粒子および第２電極層９ｂ中の第２触媒粒子により吸収される。このため、Ｘ線検出部７６ａにより検出されるＸ線の強度は、Ｘ線照射部７５ａから照射されたＸ線の強度よりも低くなる。Ｘ線検出部７６ａは、検出したＸ線の強度を制御部８０へ入力する。制御部８０は、Ｘ線照射部７５ａから照射されたＸ線の強度と、Ｘ線検出部７６ａにより検出されたＸ線の強度の差分から、Ｘ線透過率を算出する。そして、制御部８０は、算出されたＸ線透過率、予め記憶されたデータおよびコンピュータプログラムから、第１電極層９ａ中の第１触媒粒子および第２電極層９ｂ中の第２触媒粒子の合計の担持量である合計担持量Ｄ０を算出する。
　第２検査部７２は、吸着ローラ１０よりも搬送方向上流側に配置され、電解質膜９２の裏面に形成された第１電極層９ａを検査する。本実施形態の第２検査部７２は、第１担持量検査部７４ｂを有する。図６は、第１担持量検査部７４ｂによる第１電極層９ａ中の第１触媒粒子の検査の様子を示す図である。図７は、制御部８０により算出された、電解質膜９２の搬送距離に対する第１電極層９ａ中の第１触媒粒子の担持量を示すグラフである。
　第１担持量検査部７４ｂは、合計担持量検査部７４ａと同様に、Ｘ線照射部７５ｂおよびＸ線検出部７６ｂを有する。Ｘ線照射部７５ｂは、電解質膜９２の表面側に配置される。Ｘ線検出部７６ｂは、電解質膜９２の裏面側に配置される。Ｘ線照射部７５ｂにより照射されたＸ線は、電解質膜９２、第１電極層９ａおよび第１支持フィルム９３を通過して、裏面側から取り出される。そして、電解質膜９２の裏面側から取り出されたＸ線は、Ｘ線検出部７６ｂにより検出される。制御部８０は、Ｘ線照射部７５ｂから照射されたＸ線の強度と、Ｘ線検出部７６ｂにより検出されたＸ線の強度の差分から、Ｘ線透過率を算出する。そして、制御部８０は、算出されたＸ線透過率および予め記憶されたデータやコンピュータプログラムから、第１電極層９ａ中の第１触媒粒子の担持量である第１担持量Ｄ１を算出する。
　制御部８０内の演算部８１は、合計担持量Ｄ０と、第１担持量Ｄ１との差分から、第２触媒粒子の担持量である第２担持量を算出する。これにより、第２電極層９ｂの不良の有無を判断できる。また、第２電極層９ｂに欠損が発生する可能性が低く、第２触媒粒子の担持量を、略一定と仮定できるのであれば、合計担持量Ｄ０から、略一定と仮定した第２触媒粒子の担持量を差し引くことで、吸着ローラ１０から離間した後の第１電極層９ａ中の第１触媒粒子の担持量を算出することも可能である。その場合、演算部８１は、電解質膜９２が吸着ローラ１０に吸着支持される前の第１触媒粒子の第１担持量Ｄ１と、電解質膜９２が吸着ローラ１０から離間した後の第１触媒粒子の担持量とを比較できる。これにより、第１電極層９ａの不良の有無をより多角的に判断できる。
　また、制御部８０は、算出された第２担持量が極端に変化するなどの異常値となった場合、第１電極層９ａに脱落等の不良が発生している可能性があると判断する。このように、本実施形態の検査部７０は、第２担持量が異常値であるか否かにより、第１電極層９ａを検査することができる。その結果、第１電極層９ａの欠陥をより多角的に検査できる。
　マーキング部７９は、電解質膜９２または第２支持フィルム９６にマーキングする機構である。マーキング部７９によるマーキングは、例えば、マーキング用のインクをインクジェット吐出機構により吐出することで実現される。マーキング部７９は、検査部７０による検査の結果、不良と判断された電極層９ａ，９ｂ付近の、電解質膜９２または第２支持フィルム９６にマーキングを行う。
　製造装置１により製造された膜・電極層接合体９５は、その後、切断され、電解質膜９２の表裏面に形成された電極層９ａ，９ｂにガス拡散膜が貼り付けられる。ここで、ガス拡散膜の貼り付け工程の前に、不良と判断された電極層９ａ，９ｂは、マーキングを目印として容易に除去することができる。このため、不良である電極層９ａ，９ｂを有する膜・電極層接合体９５が、最終製品に用いられることを防ぐことができる。その結果、製造装置１により製造された膜・電極層接合体９５を効果的に品質管理できる。
　特に、この製造装置１では、膜・電極層接合体９５が吸着ローラ１０から離間した後に、予め電解質膜９２に形成されていた第１電極層９ａに、損傷または異物の付着等の不良が発生していないかどうかを検査できる。このため、吸着ローラ１０への吸着に起因する第１電極層９ａの品質低下を、製造装置１内において発見できる。これにより、膜・電極層接合体９５を効果的に品質管理でき、膜・電極層接合体９５の不良率を低減できる。また、検査部７０の検査結果に基づいて、次工程での処理の要否を判断することができる。このため、膜・電極層接合体９５の生産効率を向上できる。
　また、検査部７０による検査結果に基づいて、吸着ローラ１０、複数の搬送ローラおよびノズル４１のクリーニング等のメンテナンスを行うことができる。また、塗工インク（触媒インク）の交換ができ、塗工インクの調合レシピの確認を行うこともできる。その結果、膜・電極層接合体９５の不良率を低減でき、歩留まりを向上させることができる。
　また、本実施形態では、複数の搬送ローラのうち、ラミネートローラ６３よりも搬送方向下流側の複数の接合体搬出ローラ６４は、全て電解質膜９２の表面側に配置される。すなわち、第１検査部７１により検査された後は、電解質膜９２の裏面と接合体搬出ローラ６４とは、接触しない。このため、第１検査部７１により検査された後に、第１電極層９ａが搬送ローラと接触することで、第１電極層９ａに不良が生じることを抑制できる。また、ラミネートローラ６３よりも搬送方向下流側の接合体搬出ローラ６４は、電解質膜９２の表面と、第２支持フィルム９６を介して接触する。このため、第２電極層９ｂに不良が生じることを抑制できる。その結果、検査部７０による検査の信頼性を高めることができる。
　＜３．変形例＞
　以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明は、上記の実施形態に限定されるものではない。
　上記の実施形態では、第２検査部７２は、第１担持量検査部７４ｂのみを有していた。しかしながら、第２検査部７２は、第１電極層９ａの外観を検査する外観検査部をさらに有していてもよい。そして、電解質膜９２が吸着ローラ１０に吸着支持される前の第１電極層９ａの外観と、電解質膜９２が吸着ローラ１０から離間した後の第１電極層９ａの外観とを比較してもよい。このようにすれば、電解質膜９２が吸着ローラ１０によって吸着支持されたことにより生じた、第１電極層９ａの不良の有無を、より精度よく判断することができる。
　また、上記の実施形態では、第１検査部７１は、第１電極層９ａを検査する一つの外観検査部７３ａおよび第２電極層９ｂを検査する一つの外観検査部７３ｂを有していた。しかしながら、第１検査部７１は、外観検査部７３ａ，ｂを、それぞれ複数有していてもよい。また、外観検査部７３ａ，ｂのうち、いずれか一方により、第１電極層９ａおよび第２電極層９ｂの外観を検査できるのであれば、他方を省略してもよい。
　また、上記の実施形態の複数の搬送ローラのうち、一部は粘着ローラであってもよい。こうすることで、搬送ローラは、電解質膜９２を搬送しつつ、電解質膜９２に付着した異物を除去することができる。
　また、上記の実施形態では、電解質膜供給ローラとしての積層基材供給ローラ３１から、電解質膜９２および第１支持フィルム９３の２層で構成される積層基材９４を供給する場合について説明した。しかしながら、電解質膜供給ローラは、第１支持フィルム９３が貼り付けられていない電解質膜９２を繰り出すものであってもよい。
　また、上記の実施形態では、接合体回収ローラ６５が、第２支持フィルム９６付きの電解質膜９２を巻き取る場合について説明した。しかしながら、接合体回収ローラ６５は、第２支持フィルム９６が貼り付けられていない電解質膜９２を巻き取るものであってもよい。
　また、製造装置１の細部の構成については、本願の各図と相違していてもよい。また、上記の実施形態および変形例に登場した各要素を、矛盾が生じない範囲で、適宜に組み合わせてもよい。
　１，１ａ　製造装置
　２　メンテナンススペース
　３　作業者
　９ａ　第１電極層
　９ｂ　第２電極層
　１０　吸着ローラ
　２０　多孔質基材搬送部
　３０　電解質膜供給部
　４０　材料供給部
　６３　ラミネートローラ
　６４　接合体搬出ローラ
　６５　接合体回収ローラ
　７０　検査部
　７１　第１検査部
　７２　第２検査部
　７３，７３ａ，７３ｂ　外観検査部
　７４ａ　合計担持量検査部
　７４ｂ　第１担持量検査部
　７９　マーキング部
　８０　制御部
　９１　多孔質基材
　９２　電解質膜
　９３　第１支持フィルム
　９４　積層基材
　９５　膜・電極層接合体
　９６　第２支持フィルム

Claims (18)

  1. 　電解質膜の裏面に第１電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第２電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、
    　裏面に第１触媒粒子を含む前記第１電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、
    　前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、
    　前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第２触媒粒子を含む電極材料を供給し、第２電極層を形成する材料供給部と、
    　前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層を検査する、一つ以上の検査部と、
    を備える製造装置。
  2. 　請求項１に記載の製造装置であって、
    　前記検査部は、前記第１電極層の外観を検査する外観検査部を有する製造装置。
  3. 　請求項１または請求項２に記載の製造装置であって、
    　前記検査部は、
    　　前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の担持量および前記第２電極層に含まれる前記第２触媒粒子の担持量を検査する合計担持量検査部と、
    　　前記合計担持量検査部により得られた合計担持量から、予め取得した前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の第１担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の担持量を求める演算部と、
    を有する製造装置。
  4. 　請求項３に記載の製造装置であって、
    　前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の前記第１担持量を検査する、第１担持量検査部をさらに有する製造装置。
  5. 　請求項３または請求項４に記載の製造装置であって、
    　前記演算部は、前記合計担持量および前記第１担持量から、前記第２触媒粒子の第２担持量を求め、
    　前記検査部は、前記第２担持量が異常値であるか否かにより、前記第１電極層を検査する製造装置。
  6. 　請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の製造装置であって、
    　長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する多孔質基材搬送部を、さらに備える製造装置。
  7. 　請求項１から請求項６までのいずれか１項に記載の製造装置であって、
    　前記複数の搬送ローラのうち、前記検査部よりも搬送方向下流側の搬送ローラは、前記電解質膜の表面側に配置される製造装置。
  8. 　請求項１から請求項７までのいずれか１項に記載の製造装置であって、
    　前記検査部の検査結果に基づいて不良と判断された前記第１電極層付近に、マーキングするマーキング部を、さらに有する製造装置。
  9. 　請求項１から請求項８までのいずれか１項に記載の製造装置であって、
    　前記電解質膜の裏面と前記第１電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される製造装置。
  10. 　電解質膜の裏面に第１電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第２電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、
    　ａ）第１触媒粒子を含む第１電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、
    　ｂ）前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第２触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第２電極層を形成する工程と、
    　ｃ）前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第１電極層を検査する工程と、
    を含む製造方法。
  11. 　請求項１０に記載の製造方法であって、
    　前記工程ｃ）は、
    　ｄ）前記第１電極層の外観を検査する工程を有する製造方法。
  12. 　請求項１０または請求項１１に記載の製造方法であって、
    　前記工程ｃ）は、
    　ｅ）前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の担持量および前記第２電極層に含まれる前記第２触媒粒子の担持量を検査する工程と、
    　ｆ）前記工程ｅ）により得られた合計担持量から、予め取得した前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の第２担持量を求める工程と、
    を有する製造方法。
  13. 　請求項１２に記載の製造方法であって、
    　前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第１電極層に含まれる前記第１触媒粒子の第１担持量を検査する工程を、さらに有し、
    　前記工程ｆ）では、前記合計担持量から前記第１担持量を差し引くことにより、前記第２触媒粒子の前記第２担持量を求める製造方法。
  14. 　請求項１２または請求項１３に記載の製造方法であって、
    　前記工程ｃ）では、前記第２担持量が異常値であるか否かにより、前記第１電極層を検査する製造方法。
  15. 　請求項１０から請求項１４までのいずれか１項に記載の製造方法であって、
    　前記工程ａ）では、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する製造方法。
  16. 　請求項１０から請求項１５までのいずれか１項に記載の製造方法であって、
    　前記工程ｃ）の後に、前記電解質膜の表面側に配置される複数の搬送ローラにより、前記電解質膜を搬送する製造方法。
  17. 　請求項１０から請求項１６までのいずれか１項に記載の製造方法であって、
    　ｇ）前記工程ｃ）の検査結果に基づいて、不良と判断された前記第１電極層付近に、マーキングする工程を、さらに有する製造方法。
  18. 　請求項１０から請求項１７までのいずれか１項に記載の製造方法であって、
    　前記工程ａ）では、前記電解質膜の裏面と前記第１電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される製造方法。
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