WO2017007012A1

WO2017007012A1 - 繊維強化複合材料の製造方法、及び繊維強化複合材料

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Publication number: WO2017007012A1
Application number: PCT/JP2016/070250
Authority: WO
Inventors: 和久池田; 佳秀柿本; 大希平川
Original assignee: 三菱レイヨン株式会社
Priority date: 2015-07-08
Filing date: 2016-07-08
Publication date: 2017-01-12
Also published as: EP3698952B1; CN107848163B; EP3698952A1; CN107848163A; US10960612B2; CN109774186A; US20180186101A1; CN109774186B; EP3321055A4; EP3321055A1; JP6222370B2; JPWO2017007012A1; KR20180007000A; US20210331429A1; KR101898420B1

Abstract

本発明は、繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しつつ、高い生産性で、立体形状に成形され、外観や機械特性に優れた繊維強化複合材料を得ることを目的とする。本発明の繊維強化複合材料の製造方法では、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように積層されたスタック（１２）を、下型（１１０）及び上型（１１２）を備える成形型（１００）により立体形状に成形する際に、スタック（１２）に用いる樹脂フィルム（Ｙ）や、伸縮シート（１０）を利用する。本発明の繊維強化複合材料の製造方法では、スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得てもよい。

Description

繊維強化複合材料の製造方法、及び繊維強化複合材料

　本発明は、繊維強化複合材料の製造方法、及び繊維強化複合材料に関する。
　本願は、２０１５年７月８日に、日本に出願された特願２０１５－１３６８２４号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

　航空機部材、自動車部材等の様々な分野において、例えば、強化繊維及び熱硬化性樹脂を含有するシート状のプリプレグ、又は前記プリプレグの積層体からなるスタックが加熱、加圧されて、三次元形状等の複雑な形状に成形された繊維強化複合材料が用いられている。繊維強化複合材料の製造においては、特に三次元曲面形状、半球状等、せん断変形を伴うような複雑な形状の繊維強化複合材料とする場合は一度に成形することが困難である。この場合、最終形状とする圧縮成形に先立って、最終形状を踏まえた中間的な形状に前記スタックを予備成形したプリフォームが製造される。

　しかし、繊維強化複合材料やプリフォームの製造においては、成形の際にスタック中の強化繊維が変形に追従しきれず、得られる繊維強化複合材料やプリフォームに繊維蛇行やシワが生じて外観不良となることがある。特に、強化繊維が一方向又は二方向以上に配向しているプリプレグを用いる場合に、強化繊維が配向していない方向への変形に対して強化繊維が追従しにくくなる。

　具体的には、成形には、機械特性の等方性に優れた繊維強化複合材料を得る目的で、例えば、強化繊維が一方向に引き揃えられたシート状のＵＤプリプレグを、平面視での各層の繊維方向が［０°／４５°／９０°／１３５°］となる一般的な疑似等方に積層したスタックが用いられる。しかし、このスタックを、曲面を有する立体形状に成形すると、得られるプリフォームにシワが発生しやすい。また、このプリフォームを圧縮成形して得られた繊維強化複合材料には、強化繊維の蛇行が発生しやすく、繊維強化複合材料の外観や機械特性が大きく低下することがある。この問題は、一般的な疑似等方に代えて、ＵＤプリプレグを各層の繊維方向が［０°／９０°／４５°／１３５°］となるように積層したスタックを成形することによって部分的に改善されるが、その改善効果には限りがある。

　積層したＵＤプリプレグの繊維方向が［０°／９０°］となる対部分と、［４５°／１３５°］となる対部分とに分け、それぞれの対部分を成形すれば、シワの発生を抑制しつつ曲面を有する立体形状に成形することが可能である。これは、成形時に［０°／９０°］の対部分は４５°及び１３５°方向に、［４５°／１３５°］の対部分は０°及び９０°方向に、比較的容易に伸ばしたり、突っ張らせたりできるためであると考えられる。しかし、この方法は複数の対部分をそれぞれ成形する必要があるため、作業時間の増加やコストアップに繋がる。

　一方で、プリフォームを製造する際に、成形するスタックに対して張力を付与し、強化繊維が配向していない方向への追従性を促進して成形性を向上させる方法も提案されている（特許文献１、２）。
　しかし、前記方法では、成形するスタックをその都度クランプで把持する必要があるため、製造工程が煩雑になる。また、張力を付与するためにスタックをクランプで直接把持するため、把持された部分において強化繊維が蛇行したり、損傷が生じたりすることがある。スタックに、予め製品となる部分に加えて余剰部分を設けておき、前記余剰部分をクランプで把持する方法もある。しかし、前記方法は成形後に余剰部分を切断除去する必要があり、工程がさらに増えて製造がより煩雑化するため、量産化には不向きである。

特開２０１４－５１０７７号公報特開２０１４－７３５８０号公報

　本発明は、繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しつつ、高い生産性で、立体形状、特に可展面ではない曲面（複数の平面の組み合わせを含む）を有する三次元曲面形状に成形され、外観や機械特性に優れた繊維強化複合材料を製造できる繊維強化複合材料の製造方法を提供すること、及び、優れた外観と優れた機械特性が両立された繊維強化複合材料を提供することを目的とする。

　本発明は、以下の構成を有する。
［１］連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形する、繊維強化複合材料の製造方法。
［２］前記スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る、［１］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［３］前記スタックとして、複数の前記プリプレグ（Ｘ）と、樹脂組成物からなる１つ以上の樹脂フィルム（Ｙ）（ただし、前記プリプレグ（Ｘ）を除く。）とが積層されたスタックを用いる、［１］又は［２］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［４］前記スタックとして、プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）／樹脂フィルム（Ｙ）／プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）の５層構成の積層ユニットを含み、第１層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向を０°としたとき、第２層、第４層及び第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°であり、かつ各層の繊維方向が異なるスタックを用いる、［３］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［５］前記第２層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が８５～９５°であり、前記第４層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が３０～６０°であり、前記第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が１２０～１５０°である、［４］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［６］前記スタックとして、２つ以上の前記積層ユニットを含み、かつ厚さ方向に隣り合う前記積層ユニットの間に前記樹脂フィルム（Ｙ）が挟まれるように積層されたスタックを用いる、［４］又は［５］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［７］前記スタックとして、同一の積層構成の２つの前記積層ユニットを含み、かつそれら積層ユニットが、それぞれの積層順序が厚さ方向において対称となるように積層されたスタックを用いる、［４］～［６］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［８］前記スタックとして、前記第４層の繊維方向と前記第５層の繊維方向の角度の差が９０°である積層ユニットを含むスタックを用いる、［５］～［７］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［９］前記スタックを、平面に展開できない立体形状に成形する、［１］～［８］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１０］前記プリプレグ（Ｘ）に含まれるマトリックス樹脂組成物と、前記樹脂フィルム（Ｙ）に含まれる樹脂組成物の組成が同一である、［３］～［９］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１１］前記樹脂フィルム（Ｙ）の厚みが０．１～１ｍｍである、［３］～［１０］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１２］前記プリプレグ（Ｘ）として、クロスプリプレグを用いる、［１］～［１１］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１３］下記樹脂層Ａ～Ｅがこの順番に積層され、樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅのそれぞれの２層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度が４５°以下である、繊維強化複合材料。
　樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
　樹脂層Ｃ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。
［１４］前記樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向を０°としたとき、前記樹脂層Ｂ、前記樹脂層Ｄ及び前記樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°である、［１３］に記載の繊維強化複合材料。
［１５］前記の最小の角度が１５～４５°である、［１３］又は［１４］に記載の繊維強化複合材料。
［１６］前記成形型を構成する前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら前記スタックを成形する、［１］～［１２］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１７］前記一対の型が下型と上型とからなり、前記下型の成形面における上型に対向する部分に前記伸縮シートが部分的に接するように、前記伸縮シートを緊張させながら配置し、前記伸縮シート上に前記スタックを配置した状態で、前記上型と前記下型とを近接させて前記スタックを成形する、［１６］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１８］前記の伸縮シートを用いた予備成形によりプリフォームを得た後に、前記伸縮シートを配置しない状態で前記一対の型により前記プリフォームを再び圧縮成形して繊維強化複合材料とする、［１６］又は［１７］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１９］前記スタック中の強化繊維が二方向以上に引き揃えられている、［１６］～［１８］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［２０］前記スタックにおける各プリプレグ（Ｘ）の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が１５～７５°となるように、一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを成形する、［１６］～［１９］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［２１］前記スタックにおける各プリプレグ（Ｘ）の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が３０～６０°である、［２０］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。

　本発明の繊維強化複合材料の製造方法によれば、繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しつつ、高い生産性で、立体形状、特に可展面ではない曲面（複数の平面の組み合わせを含む）を有する三次元曲面形状に成形され、外観や機械特性に優れた繊維強化複合材料を製造できる。
　本発明の繊維強化複合材料は、繊維蛇行やシワ等の外観不良が抑制され、優れた外観と優れた機械特性が両立されている。

本発明の繊維強化複合材料の製造方法に用いる積層ユニットの一例を示した断面図である。積層ユニットにおける第１層のプリプレグ（Ｘ）を示した平面図である。積層ユニットにおける第２層のプリプレグ（Ｘ）を示した平面図である。積層ユニットにおける第４層のプリプレグ（Ｘ）を示した平面図である。積層ユニットにおける第５層のプリプレグ（Ｘ）を示した平面図である。本発明の製造方法により製造する繊維強化複合材料の一例を示した平面図である。図３Ａの繊維強化複合材料の正面図である。図３Ａの繊維強化複合材料の側面図である。本発明の製造方法により製造する繊維強化複合材料の一例を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造に用いる成形型の一例を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法の一工程を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法の一工程を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法の一工程を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法の一工程を示した斜視図である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法の一工程を示した斜視図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。プリフォームの作製の一実施形態例における一工程を示す図である。

　本明細書において、スタック中のプリプレグの繊維方向は、スタックを第１層側から平面視したときの左回りを正とする。
　プリプレグの繊維方向とは、強化繊維が一方向に引き揃えられたＵＤプリプレグの場合はその強化繊維の配向方向とする。強化繊維が直交するように製織されたクロスプリプレグの場合は、その経糸の強化繊維の配向方向を繊維方向とする。その他の強化繊維布帛を基材としたプリプレグの場合は、プリプレグのシート面内における前記プリプレグを左右対称に２分する対称軸であって、繊維軸方向が当該対称軸の方向になっている強化繊維の成分が最大である対称軸の方向を繊維方向とする。

［繊維強化複合材料の製造方法］
　本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形して繊維強化複合材料を得る方法である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、スタックを一度の圧縮成形で繊維強化複合材料とする方法であってもよく、スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る方法であってもよい。繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しつつ、可展面ではない曲面を有する三次元曲面形状等の繊維強化複合材料を得やすい点では、スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る方法が好ましい。

（スタック）
　スタックは、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように積層されたものである。このようなスタックを用いることで、機械特性に優れた立体形状の繊維強化複合材料を製造することができる。

　スタックとしては、複数のプリプレグ（Ｘ）と、樹脂組成物からなる１つ以上の樹脂フィルム（Ｙ）（ただし、プリプレグ（Ｘ）を除く。）とが積層されたスタックを用いることが好ましい。これにより、シワ等の外観不良が抑制された繊維強化複合材料をより短時間で製造することができる。

　複数のプリプレグ（Ｘ）と１つ以上の樹脂フィルム（Ｙ）とが積層されたスタックとしては、プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）／樹脂フィルム（Ｙ）／プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）の５層構成の積層ユニットを含むスタックが好ましい。前記積層ユニットにおいては、第１層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向を０°としたとき、第２層、第４層及び第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°であり、かつ各層の繊維方向が異なっている。このような積層ユニットを含むスタックを用いることで、強化繊維が疑似等方に配列した、優れた機械特性と優れた外観が両立された立体形状の繊維強化複合材料を製造することができる。

　積層ユニットにおいては、第２層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が８５～９５°であり、第４層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が３０～６０°であり、第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が１２０～１５０°であることがより好ましい。すなわち、［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３］（ただし、θ１～θ３は第１層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向を０°としたときの第２層、第４層及び第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向であり、θ１＝８５～９５°、θ２＝３０～６０°、θ３＝１２０～１５０°である。）の積層構成の積層ユニットがより好ましい。
　なお、［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３］における０°は、繊維方向が０°のプリプレグ（Ｘ）を意味する。θ１、θ２及びθ３も同様に、それぞれ繊維方向がθ１、θ２、θ３のプリプレグ（Ｘ）を意味する。

　第２層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向の角度θ１は、シワ等の外観不良を抑制しつつ、優れた機械特性と優れた外観が両立された立体形状の繊維強化複合材料を得やすい点から、８５～９５°が好ましく、８７．５～９２．５°がより好ましく、９０°が特に好ましい。

　第４層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向の角度θ２は、シワ等の外観不良を抑制しつつ、優れた機械特性と優れた外観が両立された立体形状の繊維強化複合材料を得やすい点から、３０～６０°が好ましく、４０～５０°がより好ましく、４５°が特に好ましい。

　第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向の角度θ３は、シワ等の外観不良を抑制しつつ、優れた機械特性と優れた外観が両立された立体形状の繊維強化複合材料を得やすい点から、１２０～１５０°が好ましく、１３０～１４０°がより好ましく、１３５°が特に好ましい。
　また、θ２及びθ３が前記範囲内であれば、第４層及び第５層の部分をせん断変形させやすく、４軸に強化繊維が配向されている積層ユニットを含むスタックであってもシワの発生を抑制しつつ容易に成形することができる。また、得られる繊維強化複合材料には、４軸方向に強化繊維が比較的均等に配向されるため、機械特性を均等にすることができる。

　第４層の繊維方向と第５層の繊維方向の角度の差は、９０°であることがより好ましい。これにより、第４層及び第５層の部分をせん断変形させやすくなり、シワの発生を抑制しつつ機械特性に優れた繊維強化複後材料を容易に製造できる。

　積層ユニットとしては、繊維強化複合材料の機械特性が最も均等になることから、図１、及び図２Ａ～図２Ｄに示すように、積層構成が［０°／９０°／樹脂フィルム（Ｙ）／４５°／１３５°］である積層ユニット１が特に好ましい。すなわち、第１層から順にプリプレグ（Ｘ）２、プリプレグ（Ｘ）３、樹脂フィルム（Ｙ）４、プリプレグ（Ｘ）５及びプリプレグ（Ｘ）６が積層され、プリプレグ（Ｘ）３の繊維方向であるθ１が９０°、プリプレグ（Ｘ）５の繊維方向であるθ２が４５°、プリプレグ（Ｘ）６の繊維方向であるθ３が１３５°である積層ユニット１が特に好ましい。
　なお、図２Ａ～図２Ｄにおける破線は強化繊維の繊維方向を意味する。

　スタックとしては、積層ユニットの単体であってもよく、積層ユニットを２つ以上含むものであってもよい。スタックとしては、２つ以上の積層ユニットを含む場合、厚さ方向に隣り合う積層ユニットの間に樹脂フィルム（Ｙ）が挟まれるように積層されたスタックとしてもよい。この場合、積層ユニット内に用いる樹脂フィルム（Ｙ）の厚みと、積層ユニット間に用いる樹脂フィルム（Ｙ）の厚みとは、同じであってもよく、異なっていてもよい。

　スタックとしては、同一の積層構成の２つの積層ユニットを含み、かつそれら積層ユニットが、それぞれの積層順序が厚さ方向において対称となるように積層されたスタックでもよい。すなわち、スタックとしては、二つの積層ユニットを含み、一方の積層ユニットの積層順序と他方の積層ユニットの積層順序とが互いの積層面に対して鏡面対称となっているスタックでもよい。具体的には、例えば、［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３／樹脂フィルム（Ｙ）／θ３／θ２／樹脂フィルム（Ｙ）／θ１／０°）］の積層構成のスタックとしてもよい。また、積層ユニット間の樹脂フィルム（Ｙ）がないスタックであってもよく、例えば［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３／θ３／θ２／樹脂フィルム（Ｙ）／θ１／０°）］の積層構成のスタックとしてもよい。
　また、スタックとしては、［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３／θ２／樹脂フィルム（Ｙ）／θ１／０°］の積層構成のスタックとしてもよい。

＜プリプレグ（Ｘ）＞
　スタックに用いるプリプレグ（Ｘ）は、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸されたシート状のプリプレグである。
　プリプレグ（Ｘ）の形態は、強化繊維が一方向に引き揃えられたＵＤプリプレグであってもよく、強化繊維が直交するように製織されたクロスプリプレグであってもよい。また、プリプレグ（Ｘ）は、その他のバイアスクロス、３軸クロス、Ｍｕｌｔｉ－ａｘｉａｌ　Ｗａｒｐ　Ｋｎｉｔ等の強化繊維布帛を基材としたプリプレグであってもよい。

　プリプレグ（Ｘ）の厚みは、０．０３～１．０ｍｍが好ましく、０．１～０．５ｍｍがより好ましい。スタックに用いる複数のプリプレグ（Ｘ）の厚みは、全て同じであってもよく、互いに異なっていてもよい。後述の積層ユニットを含むスタックにおいては、せん断変形の制御が容易になる点から、第１層及び第２層のプリプレグ（Ｘ）は同じ厚さであることが好ましく、また第４層及び第５層のプリプレグ（Ｘ）は同じ厚さであることが好ましい。

　プリプレグ（Ｘ）に用いる強化繊維としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、高強度ポリエステル繊維、ボロン繊維、アルミナ繊維、窒化珪素繊維、ナイロン繊維等が挙げられる。これらの中でも、比強度及び比弾性に優れることから、炭素繊維が好ましい。

　マトリックス樹脂組成物としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等を含むものが挙げられる。これらの中でも、硬化後の強度を高くできることから、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物が好ましい。

＜樹脂フィルム（Ｙ）＞
　スタックに用いる樹脂フィルム（Ｙ）を形成する樹脂組成物としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等を含むものが挙げられる。これらの中でも、硬化後の強度を高くできることから、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物が好ましい。樹脂フィルム（Ｙ）を形成する樹脂組成物は、プリプレグ（Ｘ）を形成するマトリクス樹脂組成物と同じであってもよく、異なっていてもよい。得られる繊維強化複合材料を構成する各層の間の密着性の観点では、プリプレグ（Ｘ）に含まれるマトリックス樹脂組成物と同一の樹脂組成の樹脂フィルム（Ｙ）を用いることが好ましい。

　樹脂フィルム（Ｙ）としては、上記の樹脂組成物に強化繊維の短繊維が分散されたシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）を使用することもできる。ＳＭＣに用いる強化繊維の種類としては、例えば、プリプレグ（Ｘ）で挙げたものと同じものが挙げられる。このＳＭＣの使用によって、成形時の軟化性を保持しながら、得られる繊維強化複合材料の機械特性をより向上させること可能である。

　樹脂フィルム（Ｙ）は、樹脂フィルム（Ｙ）を境に分けられたプリプレグ（Ｘ）の積層部分（対部分）が、それぞれ成形時に互いの影響を受けることなく動くことができるように、プリフォームや繊維強化複合材料の成形時の温度条件において軟化することが好ましい。

　具体的には、積層構成が［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３］である積層ユニットを含むスタックを成形する場合、［０°／θ１］の積層構成である第１層及び第２層の対部分と、［θ２／θ３］の積層構成である第４層及び第５層の対部分とが、成形時に互いの影響受けることなく、互いに独立して動くことができるように、樹脂フィルム（Ｙ）が軟化することが好ましい。これにより、予備成形時や圧縮成形時に、第１層及び第２層の対部分は、４５°及び１３５°方向に多少伸ばしたり、突っ張らせたりしてせん断変形しやすくなる。また、第４層及び第５層の対部分は、（θ３－θ２）／２方向及び（θ３－θ２）／２＋９０°方向に多少伸ばしたり、突っ張らせたりしてせん断変形しやすくなる。その結果、４軸以上に強化繊維が配向されているスタックであってもシワを発生させることなく容易に成形することが可能となる。

　樹脂フィルム（Ｙ）をプリプレグ（Ｘ）のマトリックス樹脂組成物と異なる樹脂組成の樹脂フィルムとすることにより、第１層及び第２層の対部分と第４層及び第５層の対部分とが、成形時に互いの影響を受けることなく、互いに独立して動く独立性の程度を制御することもできる。

　樹脂フィルム（Ｙ）の厚みは、０．１～１．０ｍｍが好ましく、０．１５～０．７ｍｍがより好ましい。樹脂フィルム（Ｙ）の厚みが前記下限値以上であれば、第１層及び第２層の対部分と第４層及び第５層の対部分のそれぞれが、互いの影響を受けることなく独立して動く自由度が向上する。樹脂フィルム（Ｙ）の厚みが前記上限値以下であれば、シワの発生を抑制できる。スタック中に用いる樹脂フィルム（Ｙ）の厚みは、全て同じであってもよく、互いに異なっていてもよい。

（製造方法）
　繊維強化複合材料の製造方法としては、例えば、以下の工程（１）～（６）を有する方法が挙げられる。
　（１）プリプレグ（Ｘ）２枚を、一方の繊維方向を０°とし、もう一枚のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向がθ１となるように積層する。ただし、θ１は８５～９５°とする。
　（２）工程（１）で得た積層体における繊維方向がθ１のプリプレグ（Ｘ）上に、樹脂フィルム（Ｙ）を積層する。
　（３）工程（２）で積層した樹脂フィルム（Ｙ）上に、繊維方向がθ２となるようにプリプレグ（Ｘ）を積層し、さらに繊維方向がθ３となるようにプリプレグ（Ｘ）を積層し、５層構成の積層ユニットとする。ただし、θ２は３０～６０°、θ４は１２０～１５０°とする。
　（４）必要に応じて積層ユニットと樹脂フィルム（Ｙ）を重ねてスタックとする。
　（５）工程（４）で得たスタックを予備成形してプリフォームを得る。
　（６）工程（５）で得たプリフォームを一対の型を備える成形型にて圧縮成形し、立体形状を有する繊維強化複合材料を得る。

　工程（１）～（４）においてスタックを形成する際、最終的に得られる繊維強化複合材料の機械特性の低下を抑制しやすいことから、層間のエアーを排除できるようにプリプレグ（Ｘ）及び樹脂フィルム（Ｙ）を積層することが好ましい。エアーを排除する方法としては、例えば、形成したスタックを平面型で挟圧してスタック内部に含まれるエアーを取り除く方法、スタックをバギングフィルムで覆い、前記バギングフィルム内を真空脱気する方法（以下、「真空バッグ法」という。）等が挙げられる。なかでも、エアーを効率的に排除できることから真空バッグ法が好ましい。

　工程（１）～（４）は一つの例であり、個々のプリプレグ（Ｘ）及び樹脂フィルム（Ｙ）を積層する手順は問わない。また、工程（４）は、スタックが１つの積層ユニットからなる場合は省略される。

　工程（５）においてスタックを予備成形してプリフォームを得る方法としては、例えば、人手によりスタックを成形型に押し付けるように貼り込む方法、成形型にスタックを配置し、その上にゴム膜等を配置した後に内部を真空引きしてスタックを成形型に圧着させる方法、一対の型（雌雄型）からなる成形型によりスタックを挟圧する方法等が挙げられる。なかでも、予備成形が短時間で行えることから、成形型でスタックを挟圧する方法が好ましい。この場合、後述のように樹脂製又はゴム製の伸縮シートを利用することがより好ましい。
　なお、雄雌型とは、一方の型の凸部又は凹部に、他方の凹部又は凸部が対応する一対の型のことを意味する。

　予備成形に用いる成形型は、最終的に得る繊維強化複合材料の形状に対応していればよく、繊維強化複合材料の形状に相補的な形状になっている必要はない。予備成形に用いる成形型の材質としては、特に限定されず、金属、ケミカルウッド等が挙げられる。なかでも、材料が安価であること、及び加工が容易であることから、ケミカルウッドが好ましい。

　予備成形においては、必要に応じてスタックを加熱することが好ましい。これにより、プリプレグ（Ｘ）や樹脂フィルム（Ｙ）が軟化する。例えば、積層構成が［０°／θ１／樹脂フィルム（Ｙ）／θ２／θ３］である積層ユニットを予備成形する際、プリプレグ（Ｘ）及び樹脂フィルム（Ｙ）の軟化により、第１層及び第２層の対部分と第４層及び第５層の対部分それぞれが、互いの影響を受けずに独立して動きやすくなり、それぞれ独立にせん断変形する自由度が増す。その結果、４軸以上に強化繊維が配向されているスタックでもシワを発生させることなく予備成形することが容易になる。
　スタックの加熱方式としては、例えば、熱風式、赤外線式等が挙げられる。加熱方式としては、迅速に積層体を加熱できる点から、赤外線式が好ましい。

　工程（６）では、例えば、工程（５）で得たプリフォームを繊維強化複合材料の形状に応じたクリアランスが設定されている成形型内に設置し、プレス機を用いて所定の温度、圧力で加熱加圧することでプリフォームを硬化させ、繊維強化複合材料を得る。
　その際、成形型は所定の温度に調温しておき、圧縮成形した後、その温度のまま繊維強化複合材料を取り出すことが好ましい。これにより、成形型の昇降温を行う必要がなくなり、成形サイクルを高めることができ、生産性が高まる。

　本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、工程（５）の予備成形を行わずにスタックを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る方法であってもよい。

　本発明によって製造する繊維強化複合材料の形状としては、特に限定されない。繊維強化複合材料の形状としては、例えば、図３Ａ～図３Ｃに例示した繊維強化複合材料３０や、図４に例示した繊維強化複合材料４０のような、平面状のスタックの成形時に各層にせん断変形を伴う、平面展開できない曲面（複数の平面の組み合わせを含む）を有する形状、すなわち三次元曲面形状が挙げられる。また、繊維強化複合材料の形状は、せん断変形させることなく折り曲げたりすることで成形できるような平面展開可能な曲面の形状であってもよい。本発明の製造方法は、三次元曲面形状の繊維強化複合材料の製造、すなわちスタックを平面に展開できない形状に成形する場合に特に有効である。

　プリフォーム及び繊維強化複合材料においては、スタックの第１層の繊維方向である０°方向はどの方向に向いていてもよく、任意に設定できる。

　積層ユニットを含むスタックを用いた製造方法で得られる繊維強化複合材料としては、下記樹脂層Ａ～Ｅがこの順番に積層され、樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅのそれぞれの２層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度が４５°以下であるものが好ましい。
　樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
　樹脂層Ｃ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。

樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅのそれぞれの２層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度とは、以下の角度α１～α６のうち最も小さい角度である。
　角度α１：樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｂの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
　角度α２：樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｄの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
　角度α３：樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
　角度α４：樹脂層Ｂの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｄの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
　角度α５：樹脂層Ｂの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
　角度α６：樹脂層Ｄの強化繊維の繊維方向と樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向とがなす角度。

　この繊維強化複合材料は、一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層Ｃを有するため、優れた外観を有するとともに、複雑な立体形状を有することができるものである。

　前記樹脂層Ａ～Ｅを有する繊維強化複合材料としては、より優れた機械特性が得られる点から、樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向を０°としたとき、樹脂層Ｂ、樹脂層Ｄ及び樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°であることが好ましい。
　また、角度α１～α６のうち最小の角度は、より優れた機械特性が得られる点から、１５～４５°が好ましい。

　また、本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しやすい点から、以下の方法が好ましい。プリプレグ（Ｘ）が繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状の繊維強化複合材料を製造するに際して、前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら前記スタックを成形する。

　本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、プリプレグ（Ｘ）を含むスタックを圧縮成形して繊維強化複合材料を得るのに先立って、一対の型を備える成形型により前記スタックを予備成形してプリフォームを製造するのに適した方法である。
　また、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、前記した樹脂フィルム（Ｙ）を含むスタックを用いる方法と組み合わせることもできる。

　本実施形態においては、成形型の一対の型のうちの一方の型とスタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で一対の型を近接させ、前記一対の型によって伸縮シートを引き延ばしながらスタックを成形する。このように、成形の際に伸縮シートが引き延ばされることで、スタックが前記伸縮シートの延びに追従して成形型の外側に向かって引っ張られる。これにより、スタック中の強化繊維が、強化繊維が配向していない方向への変形にも追従しやすくなることで、プリフォームや強化繊維複合材料に繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することが抑制される。

　本実施形態の製造方法の一態様としては、例えば、成形型における一対の型として、スタックを挟み込んで加圧することで所望の形状に成形できる成形面を備える上型と下型を用いて、以下のように成形を行う態様が挙げられる。下型の成形面における上型に対向する部分に伸縮シートが部分的に接するように、伸縮シートを緊張させながら配置し、前記伸縮シート上に前記スタックを配置した状態で、上型と下型とを近接させてスタックを成形する。このような態様は、スタックの成形がより安定して行え、プリフォームや強化繊維複合材料に繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することを抑制しやすい。

　本実施形態においては、スタックよりもサイズの大きい伸縮シートを用いることが好ましい。この場合、成形型における伸縮シートに近い側の型に関しては、伸縮シートを充分に引き延ばすために、平面視でスタックを成形する成形面の外側にも伸縮シートが接する平面領域を備えることが好ましい。

　本実施形態の強化繊維複合材料の製造方法においては、成形時のスタックにおいて特に大きなせん断変形がかかる部分に伸縮シートを配置して成形を行うことが好ましい。具体的には、目的のプリフォームの形状の三次元ＣＡＤデータに基づいて成形シミュレーションを行い、算出された応力値（Ｖｏｎ　Ｍｉｓｅｓ　Ｓｔｒｅｓｓ）が１００ＭＰａ以上となる部分に伸縮シートを配置して成形を行うことが好ましい。成形シミュレーションには、例えば、非線形解析ソフト（Ｌｉｖｅｒｍｏｒｅ　Ｓｏｆｔｔｗａｒｅ　Ｔｅｃｈｏｌｏｇｙ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製、製品名：ＬＳ－ＤＹＮＡ）を用いることができる。

　本発明の製造方法の具体例として、例えば、図５に例示した成形型１００を用いる態様について説明する。成形型１００は、プリフォームの製造に用いられる。
　成形型１００は、下型１１０と、上型１１２と、を備える。この例の成形型においては、下型１１０は固定型であり、上型１１２は可動型である。

　下型１１０は、平面視形状が略長方形の本体部１１４と、本体部１１４の上面に長さ方向に並んで設けられた２つの凸部１１６，１１８とを備えている。下型１１０の本体部１１４の上面における凸部１１６と凸部１１８の間には凹部１２０が形成されている。凸部１１６は、平面視形状が矩形状で、かつ正面視形状が台形状であり、四角錐の上部が水平に切り欠かれたような形状になっている。凸部１１８の形状は凸部１１６の形状と同様になっている。

　下型１１０においては、凸部１１６の正面側の表面と上面における凹部１２０寄りの部分、凹部１２０の表面、本体部１１４における凹部１２０に対応する部分、及び凸部１１８の正面側の表面と上面における凹部１２０寄りの部分が、スタックを成形する成形面１２２となっている。
　下型１１０には複数のネジ穴１１１が設けられている。

　上型１１２は、メイン型１２４と、サブ型１２６と、を備える。
　メイン型１２４は、下型１１０との間にスタックを挟み込んだ状態で加圧して成形するための部材であって、上型１１２においてスタックに特に大きなせん断変形をかける部分である。メイン型１２４の下面側の部分には、下型１１０の成形面１２２における正面側の部分と相補的な凹凸形状の成形面１２８が形成されている。

　サブ型１２６は、メイン型１２４と共にスタックを成形するための部材であって、成形時に伸縮シート及びスタックがずれないように固定する固定用治具としても機能する部分である。サブ型１２６の下面型の部分には、下型１１０の成形面１２２における背面側の部分と相補的な凹凸形状の成形面１３０が形成されている。
　サブ型１２６には、下型１１０に設けられたネジ穴１１１に対応する位置に複数の貫通穴１２７が設けられている。サブ型１２６を下型１１０に近接させた状態で、貫通穴１２７にネジ（図示しない）を通し、下型１１０に設けたネジ穴１１１に螺入して締めることで、サブ型１２６を下型１１０上で固定できるようになっている。

　成形型の型材としては、特に限定されず、例えば、金属、石膏、ケミカルウッド等が挙げられる。なかでも、コストと加工性の点から、ケミカルウッドが好ましい。

　成形型１００を用いるプリフォームの製造は、例えば、以下の方法で行う。
　図６に示すように、下型１１０上に、成形面１２２全体を覆うように伸縮シート１０を配置する。次いで、伸縮シート１０上にスタック１２を配置した後、上型１１２におけるサブ型１２６を下型１１０の上面における背面側の部分に設置し、伸縮シート１０及びスタック１２をずれないように固定する。

　次いで、図７に示すように、張力付与手段が備えるクランプ１３２，１３４によって伸縮シート１０を把持して張力を付与し、凸部１１６と凸部１１８の上面に伸縮シート１０が部分的に接するようにして伸縮シート１０を緊張させる。
　伸縮シートに張力を付与して緊張させる際には、伸縮シートを延伸することが好ましい。この場合の伸縮シートの延伸倍率は、成形時に下型１１０と上型１１２によって伸縮シートが引き延ばされたときに、その変形が前記伸縮シートの弾性領域を超えないように調節することが好ましい。これにより、プリフォームに繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することを抑制する効果が充分に得られやすくなる。

　伸縮シートに対して張力を付与する方向は、伸縮シートが均一に緊張し、伸縮シートにシワや弛緩部分が発生しないようにすることができれば、特に限定されない。例えば、図７に示すような状態においては、伸縮シート１０をクランプ１３２，１３４に固定し、図７に記載された矢印の方向に、伸縮シート１０を延伸するのが好ましい。

　また、伸縮シートに対して張力を付与する方向は、一対の型が合わさる方向に対して垂直な面の方向、すなわち、図７のような場合では、下型１１０の凸部１１６及び凸部１１８の上面と伸縮シートとの接触面積がなるべく大きくなる方向（水平方向）にできるだけ近いことが好ましい。これにより、成形時に下型と上型によって伸縮シートが均一に引き伸ばされやすくなるため、プリフォームに繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することを抑制する効果が得られやすくなる。
　この場合、伸縮シートに対して張力を付与する方向と、水平方向とがなす角度は、４５°以下が好ましく、１°以下がより好ましい。

　次いで、スタック１２を加熱し、スタック１２に含有されているマトリクス樹脂組成物を軟化させる。このとき、伸縮シート１０と下型１１０も同時に加熱されてもよい。
　スタックの加熱温度は、マトリクス樹脂組成物が軟化する温度であればよく、マトリクス樹脂組成物の種類によっても異なるが、６５～８０℃が好ましく、７０～７５℃がより好ましい。スタックの加熱温度が下限値以上であれば、マトリクス樹脂組成物が軟化し、成形型に基づくプリフォームの形状の再現性が良好となる。スタックの加熱温度が上限値以下であれば、プリフォームの成形中にマトリクス樹脂組成物の硬化が開始することを抑制しやすい。

　スタックを加熱する方法は、特に限定されず、例えば、赤外線ヒータによる加熱、熱風加熱、プリプレグへの通電加熱等が挙げられる。

　次いで、図８に示すように、スタック１２が加熱された状態で、上型１１２におけるメイン型１２４を下型１１０の正面側の部分に近接させ、下型１１０と上型１１２で伸縮シート１０及びスタック１２を挟み込んで加圧して予備成形する。このとき、伸縮シート１０を緊張させていることで、下型１１０と上型１１２によって伸縮シート１０が引き延ばされながらスタック１２が成形される。これにより、スタック１２が伸縮シート１０の延びに追従して型の外側（この例では型の前面側）に向かって引っ張られ、スタック１２中の強化繊維が変形にも追従しやすくなる。そのため、得られるプリフォームに繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することが抑制される。

　スタックの予備成形時の面圧は、０．０１～０．１ＭＰａが好ましく、０．０３～０．０４ＭＰａがより好ましい。面圧が下限値以上であれば、スタックが十分に形状追従できる。面圧が上限値以下であれば、予備成形の段階で強化繊維が広がることを抑制しやすい。

　成形後はプリフォーム２０を冷却し、下型１１０から上型１１２を離した後に下型１１０から脱型することで、図９に示すプリフォーム２０が得られる。プリフォーム２０の量産性を重視する場合は、これを脱型する際においても、伸縮シート１０に付与した張力はそのまま保持するのが好ましい。一方、プリフォーム２０の形状の精度を重視するような場合は、プリフォーム２０を脱型する際において、伸縮シート１０に付与した張力は、適宜解除してもよい。
　下型から取り外す際のプリフォームの温度は、３０℃以下が好ましく、２３℃以下がより好ましい。
　プリフォームを冷却する方法は、特に限定されず、例えば放冷によって冷却することができる。

　本実施形態においては、スタックにおける各プリプレグ（Ｘ）の繊維方向と、伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度φが１５～７５°となるように、一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを成形することが好ましい。

　前記角度φを１５°以上とすることで、最終的に得る繊維強化複合材料の形状が複雑であっても十分な成形性が得られやすい傾向にある。前記角度φは、より好ましくは３０°以上である。
　また、前記角度φを７５°以下とすることで、スタックの成形時の強化繊維の蛇行やプリプレグの裂けを防ぎやすい傾向にある。前記角度φは、より好ましくは６０°以下である。

　さらに、伸縮シートの利用する態様においては、スタックの成形時に伸縮シートの緊張状態が均一に維持されることがより好ましいため、二方向以上の方向に伸縮シートを緊張させた状態を保ちながら、スタックを成形することがより好ましい。

　なお、伸縮シートを用いた予備成形後のプリフォームの形状が完全には成形型の成形面の形状に沿わないことがあるが、このような場合には、必要に応じて、伸縮シートを用いた一度目の成形後の一次成形物を、伸縮シートを配置しない状態で一対の型により再び成形してプリフォームの形を整えてもよい。
　例えば、成形型１００を用いる場合、図１０に示すように、伸縮シート１０を用いた成形後に下型１１０から脱型させた一次成形物２０Ａを、伸縮シート１０を配置していない下型１１０上に配置する。次いで、上型１１２におけるサブ型１２６を下型１１０の上面における背面側の部分に設置し、一次成形物２０Ａをずれないように固定する。

　次いで、一次成形物２０Ａを加熱し、一次成形物２０Ａ中のマトリクス樹脂組成物を軟化させる。このとき、下型１１０も同時に加熱されてもよい。
　一次成形物の加熱温度は、マトリクス樹脂組成物が軟化する温度であればよく、マトリクス樹脂組成物の種類によっても異なるが、６５～８０℃が好ましく、７０～７５℃がより好ましい。一次成形物の加熱温度が下限値以上であれば、マトリクス樹脂組成物が軟化し、成形型に基づくプリフォームの形状の再現性が良好となる。一次成形物の加熱温度が上限値以下であれば、プリフォームの成形中にマトリクス樹脂組成物の硬化が開始することを抑制しやすい。
　一次成形物を加熱する方法は、特に限定されず、例えば、スタックの加熱方法と同じ方法が挙げられる。

　次いで、伸縮シート１０を用いた一度目の成形の場合と同様に、一次成形物２０Ａが加熱された状態で、上型１１２におけるメイン型１２４を下型１１０の正面側の部分に近接させ、下型１１０と上型１１２で一次成形物２０Ａを挟み込んで加圧して成形する。
　一次成形物の成形時の面圧は、０．０１～０．１ＭＰａが好ましく、０．０３～０．０４がより好ましい。面圧が下限値以上であれば、スタックが十分に形状追従できる。面圧が上限値以下であれば、予備成形の段階で強化繊維が広がることを抑制することができる。

　成形後はプリフォーム２０を冷却し、下型１１０から上型１１２を離してプリフォーム２０（二次成形物）を下型１１０から脱型する。
　下型から取り外す際のプリフォーム（二次成形物）の温度は、３０℃以下が好ましく、２３℃以下がより好ましい。
　プリフォーム（二次成形物）を冷却する方法は、特に限定されず、例えば放冷によって冷却することができる。

　前記した方法で得たプリフォームを、繊維強化複合材料の形状に応じたクリアランスが設定されている成形型内に設置し、プレス機を用いて所定の温度、圧力で加熱加圧することで、繊維強化複合材料が得られる。圧縮成形に用いる成形型は所定の温度に調温しておき、圧縮成形した後、その温度のまま繊維強化複合材料を取り出すことが好ましい。これにより、成形型の昇降温を行う必要がなくなり、成形サイクルを高めることができ、生産性が高まる。

（スタック）
　本実施形態の製造方法に用いるスタックは、強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸されたシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように２枚以上積層された積層体である。

　強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
　無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、繊維強化複合材料の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。

　マトリクス樹脂組成物を含浸させる強化繊維基材の形態としては、多数の強化繊維（長繊維）を一方向に揃えてＵＤシート（一方向シート）とする形態、強化繊維（長繊維）を製織してクロス材（織物）とする形態等が挙げられる。

　このＵＤシートとしては、一方向に引き揃えた強化繊維にマトリクス樹脂組成物を含浸してプリプレグとした後に切込みを入れ、プリプレグ中の強化繊維を短く分断したものを用いてもよい。この場合、切込みと切込みの間の強化繊維の繊維長は、１０～１００ｍｍの範囲とするのが好ましい。強化繊維の繊維長が前記下限値以上であれば、得られたプリフォームを用いて製造した繊維強化複合材料の機械特性が充分に高くなりやすい。また、強化繊維の繊維長が前記上限値以下であれば、スタックを三次元形状等の複雑な形状に成形しやすい。

　スタックとしては、強化繊維が二方向に引き揃えられているものが好ましい。具体的には、一方向に引き揃えられた強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸されたプリプレグ（ＵＤプリプレグ）が、繊維軸の方向が二方向となるように複数積層されたプリプレグ（Ｘ）の積層体が好ましい。また、プリプレグ（Ｘ）として２軸方向に強化繊維が織られたクロスプリプレグを用いたスタックも好ましい。
　複数のＵＤプリプレグが積層されたスタックを用いる場合は、強化繊維が二方向に引き揃えられた状態となるようにＵＤシートを配置するのが、予備成形時の目開き、繊維蛇行がより低減されるとともに、プリフォームの成形性（成形型への追随性）が良好であり、より優れた外観のプリフォームが製造できる傾向にあり好ましい。この場合、二方向に引き揃えられた強化繊維の繊維軸同士のなす角度は、６０～１２０°が好ましく、８０～１００°がより好ましい。前記角度の典型は９０°である。

　プリプレグ（Ｘ）としてクロスプリプレグを用いる場合においても、スタック全体として、強化繊維が略二方向に引き揃えられた状態となっているのが、上記と同様な理由で好ましい。
　すなわち、クロスプリプレグを構成するクロス材の織り方としては、例えば、平織、綾織、朱子織、三軸織等が挙げられるが、中でも２軸方向に強化繊維が織られた、平織、綾織、朱子織のクロス材を用いるのが、より優れた外観のプリフォームが製造できる傾向にあり好ましい。

　マトリクス樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂組成物を用いてもよく、熱可塑性樹脂組成物を用いてもよい。なかでも、繊維強化複合材料の剛性に優れる点から、マトリクス樹脂は熱硬化性樹脂が好ましい。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、マレイミド樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。補強繊維として炭素繊維を用いる場合は、炭素繊維との接着性の点から、エポキシ樹脂又はビニルエステル樹脂が好ましい。

　熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミド樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン（ＡＢＳ）樹脂、アクリロニトリル・エチレン－プロピレン－ジエン・スチレン（ＡＥＳ）樹脂、アクリロニトリル・スチレン・アクリレート（ＡＳＡ）樹脂等が挙げられる。
　マトリクス樹脂組成物としては、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

　マトリクス樹脂組成物には、必要に応じて難燃性材料を配合することもできる。
　この難燃性材料としては、例えば、臭素系化合物、リン及び窒素を含む化合物、リン系化合物、金属水酸化物、シリコーン系化合物、及びヒンダードアミン化合物等を挙げることができる。

　スタックにおける樹脂重量含有率（Ｒ．Ｃ．）は、１０～６０質量％が好ましく、３０～４０質量％がより好ましい。Ｒ．Ｃ．が下限値以上であれば、得られたプリフォームを用いて製造した繊維強化複合材料の機械特性が充分に高くなりやすい。Ｒ．Ｃ．が上限値以下であれば、スタックを三次元形状等の複雑な形状に成形しやすい。
　なお、スタックにおけるＲ．Ｃ．は、ＪＩＳ　Ｋ　７０７１　５．１記載の測定方法等により測定される値を意味する。

（伸縮シート）
　伸縮シートは、伸縮性を有する樹脂製又はゴム製のシートである。
　伸縮シートとしては、成形型における一方の型とスタックとの間で緊張させながら配置した状態で成形型によって引き延ばされたときに、その変形が弾性領域を超えないものを、成形型の形状に応じて選択することが好ましい。

　樹脂製の伸縮シートとしては、例えば、軟質ポリ塩化ビニールシート、軟質ポリオレフィンシート、エステル系ウレタンシート等が挙げられる。
　ゴム製の伸縮シートとしては、シリコンゴムシート、天然ゴムシート、ニトリルゴムシート等が挙げられる。
　伸縮シートとしては、スタックに対する密着性が高いものが好ましい。これにより、成形時に伸縮シートが成形型によって引き延ばされたときに伸縮シート上のスタックが滑って追従しにくくなることが抑制されやすくなる。

　伸縮シート厚みは０．０１ｍｍ～１０ｍｍの範囲とするのが好ましい。これは、伸縮シート厚みを０．０１ｍｍ以上とすることによって、スタックの成形中に伸縮シートが破損しにくくなるためである。より好ましい伸縮シート厚みは０．１ｍｍ以上である。また、伸縮シート厚みを１０ｍｍ以下とすることによって、成形型に対応した形状のプリフォームが得られる傾向あるためである。より好ましい伸縮シート厚みは２ｍｍ以下である。

　また、伸縮シートの引張弾性率は、０．１～４０ＭＰａの範囲とするのが好ましい。これは、伸縮シートの引張弾性率を０．１ＭＰａ以上とすることによって、成形中のスタックに張力を付与することができ、得られるプリフォームにシワ等が発生しにくくなる傾向にあるためである。伸縮シートの引張弾性率は、より好ましくは１０ＭＰａ以上である。また、伸縮シートの引張弾性率を４０ＭＰａ以下とすることによって、成形時におけるスタックの面圧の過度の上昇が抑制されるとともに伸縮シートの柔軟な動きが得られ、プリフォームの繊維蛇行が発生しにくくなる傾向があるためである。伸縮シートの引張弾性率は、より好ましくは２０ＭＰａ以下である。
　なお、引張弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ　６２５１により測定される値である。

　さらに、本実施形態で使用する伸縮シートとして、その厚みと引張弾性率の積（厚み［ｍｍ］×引張弾性率［ＭＰａ］）が１～６の範囲であるものを使用することによって、外観が良好であり、かつ形状の均一性に優れたプリフォームを安定して製造することが容易になる。これは、この値を１以上とすることによって、成形時においてスタックに適度な張力を均一に付与できる傾向にあるためである。前記厚みと引張弾性率の積は、より好ましくは２以上である。また、厚みと引張弾性率の積を６以下とすることによって、伸縮シートが柔軟に伸縮することで、プリフォームの予備成形に必要かつ十分なせん断変形をスタックに与えることができる傾向にあるためである。厚みと引張弾性率の積は、より好ましくは４以下である。

　以上説明したように、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、成形型の一方の型とスタックとの間に伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で、成形型によって伸縮シートを引き延ばしながらスタックを成形するものである。本実施形態の製造方法は、特に予備成形により一旦プリフォームを製造する場合に有用なものである。本実施形態では、伸縮シートが引き延ばされるとともにスタックが伸縮シートに追従して型の外側に向かって引っ張られるため、スタック中の強化繊維は強化繊維が配向していない方向への変形にも追従しやすくなる。その結果、繊維強化複合材料に繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することが抑制される。
　また、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法においては、スタックをその都度把持して張力を付与する必要がなく、把持によるスタックの損傷が生じることが抑制される。また、伸縮シートを緊張させた状態を維持しながら複数のスタックを連続成形することができるため、高い生産性でプリフォーム等を製造できる。

　なお、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、前記した成形型１００を用いる方法には限定されない。
　本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、せん断変形を伴わない２次元曲面形状のプリフォーム及び繊維強化複合材料を得る方法であっても構わない。

　以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
［実施例１］
　本実施例では、スタックを図３に例示した、平面展開できない立体形状（平面の組み合わせで構成された三次元曲面形状）の繊維強化複合材料３０を製造した。プリプレグ（Ｘ）として下記のプリプレグ（Ｘ１）を用い、樹脂フィルム（Ｙ）として下記の樹脂フィルム（Ｙ１）を用いた。
　プリプレグ（Ｘ１）：炭素繊維を一方向に引き揃えてエポキシ樹脂組成物を含浸して得られたシート状のＵＤプリプレグ（三菱レイヨン株式会社製、製品名：ＴＲ３９１Ｅ２５０Ｓ）。
　樹脂フィルム（Ｙ１）：プリプレグ（Ｘ１）に含まれているのと同一のエポキシ樹脂組成物（三菱レイヨン株式会社製、樹脂名：＃３９１）を６０℃に調温し、コーターにて厚みが０．３ｍｍとなるように製膜して得た樹脂フィルム。

　図２Ａ～図２Ｄに示すように、プリプレグ（Ｘ１）を裁断し、サイズが縦２５０ｍｍ×横２５０ｍｍで、それぞれの繊維方向が０°、９０°、４５°、１３５°となる４枚のプリプレグ（Ｘ）２、３、５、６を得た。
　次いで、樹脂フィルム（Ｙ１）をサイズが縦２５０ｍｍ×横２５０ｍｍとなるように裁断し、樹脂フィルム（Ｙ）４を得た。
　次いで、図１１に示すように、裁断後の４枚のプリプレグ（Ｘ）２、３、５、６と裁断後の樹脂フィルム（Ｙ）４とを、積層構成が［０°／９０°／樹脂フィルム（Ｙ１）／４５°／１３５°］となるように、それぞれの４辺の位置を合わせて積層して積層ユニット１を得た。すなわち、上から順にプリプレグ（Ｘ）２／プリプレグ（Ｘ）３／樹脂フィルム（Ｙ）４／プリプレグ（Ｘ）５／プリプレグ（Ｘ）６の積層構成となるように積層して積層ユニット１を得た。
　次いで、積層ユニット１を平面上に置き、バギングフィルムで覆い、バギングフィルム内を４５分間真空脱気して、各層間のエアーを排除し、スタック１２とした。

　図５に例示した成形型１００を用いて、得られたスタック１２を予備成形してプリフォームを作製した。具体的には、図１２に示すように、ケミカルウッドを削り出して製作した下型１１０に、第１層のプリプレグ（Ｘ）２の０°方向が矢印方向となるようスタック１２を配置した後、作業者が手で下型１１０の上部の溝に合わせてスタック１２を押し付けて貼り付けた。
　次いで、図１３に示すように、サブ型１２６でスタック１２を押さえ、サブ型１２６に設けた貫通穴１２７にネジ（図示しない）を通して、下型１１０に設けたネジ穴１１１に螺入して締め、固定した。
　次いで、赤外線ヒータを用いてスタック１２全体を表面温度が６０℃となるように加熱した。
　次いで、図１４に示すように、エアーシリンダー（図示しない）で上下する上型１１２のメイン型１２４を下降させて下型１１０に近づけ、スタック１２を上型１１２と下型１１０で挟圧して予備成形した。

　図１５に示すように、メイン型１２４を下型１１０から外した後、図１６に示すように、貫通穴１２７に通したネジを取り外してサブ型１２６を外した。
　次いで、図１７に示すように、プリフォーム５０を下型１１０から脱型した。得られたプリフォーム５０にはシワの発生がなかった。

　次いで、目的の繊維強化複合材料３０の厚み１．１ｍｍに合わせたクリアランスが設けられた圧縮成形用成形金型を１４０℃に加熱し、圧縮成形用成形金型の下型にプリフォーム５０を設置して圧縮成形用成形金型を閉じ、設定圧力４ＭＰａで押切り加圧して１０分間保持して、繊維強化複合材料を得た。得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例２］
　実施例１と同様の方法で、積層ユニット１を３つと、さらにサイズが縦２５０ｍｍ×横２５０ｍｍの樹脂フィルム（Ｙ）を２枚を作製した。次いで、積層ユニット１／樹脂フィルム（Ｙ）／積層ユニット１／樹脂フィルム（Ｙ）／積層ユニット１の積層構成のスタックとした以外は、実施例１と同じ手順でプリフォームを得た。スタックにおける３つの積層ユニット１は、全て上から［０°／９０°／樹脂フィルム（Ｙ１）／４５°／１３５°］の積層順序とした。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを４．１ｍｍに設定した以外は、実施例１と同様にして繊維強化複合材料を得た。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例３］
　実施例１と同様にして積層ユニット１を２つ作製し、それら２つの積層ユニット１の第５層のプリプレグ（Ｘ）６を向かい合わせ、厚さ方向において積層順序が対称となる積層構成のスタックとした以外は、実施例１と同じ手順でプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを２．３ｍｍに設定した以外は、実施例１と同様にして繊維強化複合材料を得た。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例４］
　積層ユニット１における第４層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を３０°、第５層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を１２０°とした以外は、実施例１と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例５］
　積層ユニット１における第４層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を６０°、第５層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を１５０°とした以外は、実施例１と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例６］
　積層ユニット１における第４層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を５０°、第５層のプリプレグ（Ｘ）５の繊維方向を１３０°とした以外は、実施例１と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例７］
　樹脂フィルム（Ｙ１）の代わりに、エポキシ樹脂組成物（三菱レイヨン株式会社製、樹脂名：＃３９５）からなる樹脂フィルムを用いた以外は、実施例１と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例８］
　樹脂フィルム（Ｙ１）の代わりに、厚みが０．５ｍｍである以外は樹脂フィルム（Ｙ１）と同じ樹脂フィルムを用いた以外は、実施例１と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを１．３ｍｍに設定した以外は、実施例１と同様にして繊維強化複合材料を得た。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例９］
　樹脂フィルム（Ｙ１）の代わりに、厚みが１．０ｍｍである以外は樹脂フィルム（Ｙ１）と同じ樹脂フィルムを用いた以外は、実施例１と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを１．８ｍｍに設定した以外は、実施例１と同様にして繊維強化複合材料を得た。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

［実施例１０］
　プリプレグ（Ｘ１）の代わりに、繊維が直交するように炭素繊維を製織して得られた織物にエポキシ樹脂組成物が含浸されたシート状のクロスプリプレグ（三菱レイヨン株式会社製、製品名：ＴＲ３１１０　３９１ＧＭＰ）を用いた以外は、実施例１と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを１．２ｍｍに設定した以外は、実施例１と同様にして繊維強化複合材料を得た。
　得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。

　各例のスタックの積層条件とプリフォーム及び繊維強化複合材料の評価結果を表１に示す。プリフォームの評価は、シワの発生が見られなかったものを良好、シワの発生が見られたものを不良とした。繊維強化複合材料の評価は、外観に優れ、各方向の機械特性も安定しているものを不良とし、外観が不良であるか、又は強度が不均一もしくは低下するものを不良とした。

［製造例１：スタックの製造］
　一方向に引き揃えられた炭素繊維（三菱レイヨン社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ）に熱硬化性樹脂組成物（三菱レイヨン社製、樹脂名：＃３６１）が含浸されたＵＤプリプレグ（厚さ約２２０μｍ、三菱レイヨン社製、製品名：ＴＲ３６１Ｅ２５０Ｓ）５枚を、繊維方向が０°／９０°／０°／９０°／０°の順となるように積層し、平面視で縦２５０ｍｍ×横２５０ｍｍのプリプレグ積層体からなるスタックを得た。

［実施例１１］
　図５に例示した成形型１００を用いてプリフォームを製造した。成形型１００では、平面視で凸部１１６及び凸部１１８の上面においてプリフォームが配置される部分の外側に１７５ｍｍ～１９０ｍｍの幅で伸縮シートが接するように余剰領域を設けた。また、下型１１０の高さは、目的のプリフォームの正面視での高さに対して２倍～２．５倍の高さとして、引き延ばされた伸縮シートが接する余剰領域を設けた。

　下型１１０上に、成形面１２２全体を覆うようにポリ塩化ビニールシート（伸縮シート１０、オカモト社製、製品名：一般用ＰＶＣ透明・梨地クリアープラスチックフィルム（フィルムの厚み：０．２ｍｍ、引張弾性率：１８．０ＭＰａ）、縦４００ｍｍ×横４００ｍｍ×厚み０．２ｍｍ）を配置し、さらにその上に製造例１で得たスタック（スタック１２）を配置した。次いで、サブ型１２６により伸縮シート１０及びスタック１２を固定した。張力付与手段が備えるクランプ１３２，１３４によって伸縮シート１０を把持して張力を付与し、凸部１１６と凸部１１８の上面に伸縮シート１０が部分的に接するようにして伸縮シート１０を緊張させた。クランプ１３２，１３４により張力を付与する方向は、スタック中の強化繊維の繊維軸方向（０°、９０°）に対して４５°となるようにした。伸縮シート１０に対して張力を付与する方向と、水平方向とがなす角度は０°とした。
　次いで、赤外線ヒータによりスタック１２を７０℃に加熱し、上型１１２のメイン型１２４を下型１１０の正面側の部分に近接させ、下型１１０と上型１１２によって伸縮シート１０を引き延ばしながらスタック１２を成形した。成形された一次成形物の温度が２３℃になってから上型１１２を下型１１０から離間させ、一次成形物を脱型した。

　次いで、一次成形物を、伸縮シート１０を配置していない下型１１０上に再び配置し、サブ型１２６により固定した。赤外線ヒータにより一次成形物を７０℃に加熱し、上型１１２のメイン型１２４を下型１１０の正面側の部分に近接させ、下型１１０と上型１１２によって一次成形物を成形した。成形されたプリフォームの温度が２３℃になってから上型１１２を下型１１０から離間させ、プリフォームを脱型した。

［実施例１２］
　伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、シリコンゴムシート（ＴＯＲＲ社製、製品名：ＥＬ７８、引張弾性率：１６．０ＭＰａ、縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み１．６ｍｍ）を用いた以外は、実施例１１と同様にしてプリフォームを得た。

［実施例１３］
　伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、シリコンゴムシート（ＴＯＲＲ社製、製品名：ＥＬ７８、引張弾性率：１６．０ＭＰａ、縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み１．６ｍｍ）を用い、さらに紙テープによりシートを面方向における全方向へ引っ張って緊張させた以外は、実施例１１と同様にしてプリフォームを得た。

［実施例１４］
　伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、天然ゴムシート（シーテック社製、製品名：ＲＮ１１１（引張弾性率：約１０ＭＰａ、縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み１．０ｍｍ）を用いた以外は、実施例１１と同様にしてプリフォームを得た。

［外観評価］
　各例で得られたプリフォームの外観を目視で確認し、以下の評価基準で評価した。
（評価基準）
　○：プリフォームにシワが見られない。
　△：プリフォームに僅かにシワが見られるが、問題ないレベルである。
　×：プリフォームにシワが見られる。

　実施例の製造条件及び評価結果を表２に示す。

　表２に示すように、伸縮シートを用いてプリフォームを製造した実施例１１～１４では、プリフォームにシワが発生することが抑制され、外観が優れていた。

［実施例１５］
　実施例１にて使用したスタックを使用した以外は、実施例１１と同様な条件にてプリフォームを得た。また、得られたプリフォームから、実施例１と同様な条件にて繊維強化複合材料を作製した。得られたプリフォームと繊維強化複合材料はいずれもシワが発生しておらず外観が良好であり、この繊維強化複合材料においては、各方向の機械特性も安定していた。

　１　積層ユニット
　２、３、５、６　プリプレグ（Ｘ）
　４　樹脂フィルム（Ｙ）
　１０　伸縮シート
　１２　スタック
　１００　成形型
　１１０　下型
　１１２　上型
　１１４　本体部
　１１６，１１８　凸部
　１２０　凹部
　１２２　成形面
　１２４　メイン型
　１２６　サブ型
　１２８，１３０　成形面
　１３２，１３４　クランプ

Claims

　連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ（Ｘ）が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形する、繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックとして、複数の前記プリプレグ（Ｘ）と、樹脂組成物からなる１つ以上の樹脂フィルム（Ｙ）（ただし、前記プリプレグ（Ｘ）を除く。）とが積層されたスタックを用いる、請求項１又は２に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックとして、プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）／樹脂フィルム（Ｙ）／プリプレグ（Ｘ）／プリプレグ（Ｘ）の５層構成の積層ユニットを含み、
　第１層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向を０°としたとき、第２層、第４層及び第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°であり、かつ各層の繊維方向が異なるスタックを用いる、請求項３に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記第２層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が８５～９５°であり、前記第４層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が３０～６０°であり、前記第５層のプリプレグ（Ｘ）の繊維方向が１２０～１５０°である、請求項４に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックとして、２つ以上の前記積層ユニットを含み、かつ厚さ方向に隣り合う前記積層ユニットの間に前記樹脂フィルム（Ｙ）が挟まれるように積層されたスタックを用いる、請求項４又は５に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックとして、同一の積層構成の２つの前記積層ユニットを含み、かつそれら積層ユニットが、それぞれの積層順序が厚さ方向において対称となるように積層されたスタックを用いる、請求項４～６のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックとして、前記第４層の繊維方向と前記第５層の繊維方向の角度の差が９０°である積層ユニットを含むスタックを用いる、請求項５～７のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックを、平面に展開できない立体形状に成形する、請求項１～８のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記プリプレグ（Ｘ）に含まれるマトリックス樹脂組成物と、前記樹脂フィルム（Ｙ）に含まれる樹脂組成物の組成が同一である、請求項３～９のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記樹脂フィルム（Ｙ）の厚みが０．１～１ｍｍである、請求項３～１０のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記プリプレグ（Ｘ）として、クロスプリプレグを用いる、請求項１～１１のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　下記樹脂層Ａ～Ｅがこの順番に積層され、樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅのそれぞれの２層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度が４５°以下である、繊維強化複合材料。
　樹脂層Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
　樹脂層Ｃ：一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。
　前記樹脂層Ａの強化繊維の繊維方向を０°としたとき、前記樹脂層Ｂ、前記樹脂層Ｄ及び前記樹脂層Ｅの強化繊維の繊維方向がそれぞれ１５～１６５°である、請求項１３に記載の繊維強化複合材料。
　前記の最小の角度が１５～４５°である、請求項１３又は１４に記載の繊維強化複合材料。
　前記成形型を構成する前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、
　前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら前記スタックを成形する、請求項１～１２のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記一対の型が下型と上型とからなり、
　前記下型の成形面における上型に対向する部分に前記伸縮シートが部分的に接するように、前記伸縮シートを緊張させながら配置し、前記伸縮シート上に前記スタックを配置した状態で、前記上型と前記下型とを近接させて前記スタックを成形する、請求項１６に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記の伸縮シートを用いた予備成形によりプリフォームを得た後に、前記伸縮シートを配置しない状態で前記一対の型により前記プリフォームを再び圧縮成形して繊維強化複合材料とする、請求項１６又は１７に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタック中の強化繊維が二方向以上に引き揃えられている、請求項１６～１８のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックにおける各プリプレグ（Ｘ）の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が１５～７５°となるように、一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを成形する、請求項１６～１９のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
　前記スタックにおける各プリプレグ（Ｘ）の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が３０～６０°である、請求項２０に記載の繊維強化複合材料の製造方法。