JP6222370B2 - 繊維強化複合材料の製造方法 - Google Patents
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- B32B5/24—Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed one layer being a fibrous or filamentary layer
- B32B5/26—Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed one layer being a fibrous or filamentary layer another layer next to it also being fibrous or filamentary
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Description
本願は、2015年7月8日に、日本に出願された特願2015−136824号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
しかし、前記方法では、成形するスタックをその都度クランプで把持する必要があるため、製造工程が煩雑になる。また、張力を付与するためにスタックをクランプで直接把持するため、把持された部分において強化繊維が蛇行したり、損傷が生じたりすることがある。スタックに、予め製品となる部分に加えて余剰部分を設けておき、前記余剰部分をクランプで把持する方法もある。しかし、前記方法は成形後に余剰部分を切断除去する必要があり、工程がさらに増えて製造がより煩雑化するため、量産化には不向きである。
[1]連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形する、繊維強化複合材料の製造方法。
[2]前記スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る、[1]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[3]前記スタックとして、複数の前記プリプレグ(X)と、樹脂組成物からなる1つ以上の樹脂フィルム(Y)(ただし、前記プリプレグ(X)を除く。)とが積層されたスタックを用いる、[1]又は[2]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[4]前記スタックとして、プリプレグ(X)/プリプレグ(X)/樹脂フィルム(Y)/プリプレグ(X)/プリプレグ(X)の5層構成の積層ユニットを含み、第1層のプリプレグ(X)の繊維方向を0°としたとき、第2層、第4層及び第5層のプリプレグ(X)の繊維方向がそれぞれ15〜165°であり、かつ各層の繊維方向が異なるスタックを用いる、[3]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[5]前記第2層のプリプレグ(X)の繊維方向が85〜95°であり、前記第4層のプリプレグ(X)の繊維方向が30〜60°であり、前記第5層のプリプレグ(X)の繊維方向が120〜150°である、[4]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[6]前記スタックとして、2つ以上の前記積層ユニットを含み、かつ厚さ方向に隣り合う前記積層ユニットの間に前記樹脂フィルム(Y)が挟まれるように積層されたスタックを用いる、[4]又は[5]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[7]前記スタックとして、同一の積層構成の2つの前記積層ユニットを含み、かつそれら積層ユニットが、それぞれの積層順序が厚さ方向において対称となるように積層されたスタックを用いる、[4]〜[6]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[8]前記スタックとして、前記第4層の繊維方向と前記第5層の繊維方向の角度の差が90°である積層ユニットを含むスタックを用いる、[5]〜[7]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[9]前記スタックを、平面に展開できない立体形状に成形する、[1]〜[8]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[10]前記プリプレグ(X)に含まれるマトリックス樹脂組成物と、前記樹脂フィルム(Y)に含まれる樹脂組成物の組成が同一である、[3]〜[9]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[11]前記樹脂フィルム(Y)の厚みが0.1〜1mmである、[3]〜[10]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[12]前記プリプレグ(X)として、クロスプリプレグを用いる、[1]〜[11]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[13]下記樹脂層A〜Eがこの順番に積層され、樹脂層A、B、D、Eのそれぞれの2層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度が45°以下である、繊維強化複合材料。
樹脂層A、B、D、E:一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
樹脂層C:一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。
[14]前記樹脂層Aの強化繊維の繊維方向を0°としたとき、前記樹脂層B、前記樹脂層D及び前記樹脂層Eの強化繊維の繊維方向がそれぞれ15〜165°である、[13]に記載の繊維強化複合材料。
[15]前記の最小の角度が15〜45°である、[13]又は[14]に記載の繊維強化複合材料。
[16]前記成形型を構成する前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら前記スタックを成形する、[1]〜[12]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[17]前記一対の型が下型と上型とからなり、前記下型の成形面における上型に対向する部分に前記伸縮シートが部分的に接するように、前記伸縮シートを緊張させながら配置し、前記伸縮シート上に前記スタックを配置した状態で、前記上型と前記下型とを近接させて前記スタックを成形する、[16]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[18]前記の伸縮シートを用いた予備成形によりプリフォームを得た後に、前記伸縮シートを配置しない状態で前記一対の型により前記プリフォームを再び圧縮成形して繊維強化複合材料とする、[16]又は[17]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[19]前記スタック中の強化繊維が二方向以上に引き揃えられている、[16]〜[18]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[20]前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が15〜75°となるように、一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを成形する、[16]〜[19]のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
[21]前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が30〜60°である、[20]に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
本発明の繊維強化複合材料は、繊維蛇行やシワ等の外観不良が抑制され、優れた外観と優れた機械特性が両立されている。
プリプレグの繊維方向とは、強化繊維が一方向に引き揃えられたUDプリプレグの場合はその強化繊維の配向方向とする。強化繊維が直交するように製織されたクロスプリプレグの場合は、その経糸の強化繊維の配向方向を繊維方向とする。その他の強化繊維布帛を基材としたプリプレグの場合は、プリプレグのシート面内における前記プリプレグを左右対称に2分する対称軸であって、繊維軸方向が当該対称軸の方向になっている強化繊維の成分が最大である対称軸の方向を繊維方向とする。
本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形して繊維強化複合材料を得る方法である。本発明の繊維強化複合材料の製造方法は、スタックを一度の圧縮成形で繊維強化複合材料とする方法であってもよく、スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る方法であってもよい。繊維蛇行やシワ等の外観不良を抑制しつつ、可展面ではない曲面を有する三次元曲面形状等の繊維強化複合材料を得やすい点では、スタックを予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して繊維強化複合材料を得る方法が好ましい。
スタックは、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように積層されたものである。このようなスタックを用いることで、機械特性に優れた立体形状の繊維強化複合材料を製造することができる。
なお、[0°/θ1/樹脂フィルム(Y)/θ2/θ3]における0°は、繊維方向が0°のプリプレグ(X)を意味する。θ1、θ2及びθ3も同様に、それぞれ繊維方向がθ1、θ2、θ3のプリプレグ(X)を意味する。
また、θ2及びθ3が前記範囲内であれば、第4層及び第5層の部分をせん断変形させやすく、4軸に強化繊維が配向されている積層ユニットを含むスタックであってもシワの発生を抑制しつつ容易に成形することができる。また、得られる繊維強化複合材料には、4軸方向に強化繊維が比較的均等に配向されるため、機械特性を均等にすることができる。
なお、図2A〜図2Dにおける破線は強化繊維の繊維方向を意味する。
また、スタックとしては、[0°/θ1/樹脂フィルム(Y)/θ2/θ3/θ2/樹脂フィルム(Y)/θ1/0°]の積層構成のスタックとしてもよい。
スタックに用いるプリプレグ(X)は、連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸されたシート状のプリプレグである。
プリプレグ(X)の形態は、強化繊維が一方向に引き揃えられたUDプリプレグであってもよく、強化繊維が直交するように製織されたクロスプリプレグであってもよい。また、プリプレグ(X)は、その他のバイアスクロス、3軸クロス、Multi−axial Warp Knit等の強化繊維布帛を基材としたプリプレグであってもよい。
スタックに用いる樹脂フィルム(Y)を形成する樹脂組成物としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等を含むものが挙げられる。これらの中でも、硬化後の強度を高くできることから、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物が好ましい。樹脂フィルム(Y)を形成する樹脂組成物は、プリプレグ(X)を形成するマトリクス樹脂組成物と同じであってもよく、異なっていてもよい。得られる繊維強化複合材料を構成する各層の間の密着性の観点では、プリプレグ(X)に含まれるマトリックス樹脂組成物と同一の樹脂組成の樹脂フィルム(Y)を用いることが好ましい。
繊維強化複合材料の製造方法としては、例えば、以下の工程(1)〜(6)を有する方法が挙げられる。
(1)プリプレグ(X)2枚を、一方の繊維方向を0°とし、もう一枚のプリプレグ(X)の繊維方向がθ1となるように積層する。ただし、θ1は85〜95°とする。
(2)工程(1)で得た積層体における繊維方向がθ1のプリプレグ(X)上に、樹脂フィルム(Y)を積層する。
(3)工程(2)で積層した樹脂フィルム(Y)上に、繊維方向がθ2となるようにプリプレグ(X)を積層し、さらに繊維方向がθ3となるようにプリプレグ(X)を積層し、5層構成の積層ユニットとする。ただし、θ2は30〜60°、θ4は120〜150°とする。
(4)必要に応じて積層ユニットと樹脂フィルム(Y)を重ねてスタックとする。
(5)工程(4)で得たスタックを予備成形してプリフォームを得る。
(6)工程(5)で得たプリフォームを一対の型を備える成形型にて圧縮成形し、立体形状を有する繊維強化複合材料を得る。
なお、雄雌型とは、一方の型の凸部又は凹部に、他方の凹部又は凸部が対応する一対の型のことを意味する。
スタックの加熱方式としては、例えば、熱風式、赤外線式等が挙げられる。加熱方式としては、迅速に積層体を加熱できる点から、赤外線式が好ましい。
その際、成形型は所定の温度に調温しておき、圧縮成形した後、その温度のまま繊維強化複合材料を取り出すことが好ましい。これにより、成形型の昇降温を行う必要がなくなり、成形サイクルを高めることができ、生産性が高まる。
樹脂層A、B、D、E:一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
樹脂層C:一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。
角度α1:樹脂層Aの強化繊維の繊維方向と樹脂層Bの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
角度α2:樹脂層Aの強化繊維の繊維方向と樹脂層Dの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
角度α3:樹脂層Aの強化繊維の繊維方向と樹脂層Eの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
角度α4:樹脂層Bの強化繊維の繊維方向と樹脂層Dの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
角度α5:樹脂層Bの強化繊維の繊維方向と樹脂層Eの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
角度α6:樹脂層Dの強化繊維の繊維方向と樹脂層Eの強化繊維の繊維方向とがなす角度。
また、角度α1〜α6のうち最小の角度は、より優れた機械特性が得られる点から、15〜45°が好ましい。
また、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、前記した樹脂フィルム(Y)を含むスタックを用いる方法と組み合わせることもできる。
成形型100は、下型110と、上型112と、を備える。この例の成形型においては、下型110は固定型であり、上型112は可動型である。
下型110には複数のネジ穴111が設けられている。
メイン型124は、下型110との間にスタックを挟み込んだ状態で加圧して成形するための部材であって、上型112においてスタックに特に大きなせん断変形をかける部分である。メイン型124の下面側の部分には、下型110の成形面122における正面側の部分と相補的な凹凸形状の成形面128が形成されている。
サブ型126には、下型110に設けられたネジ穴111に対応する位置に複数の貫通穴127が設けられている。サブ型126を下型110に近接させた状態で、貫通穴127にネジ(図示しない)を通し、下型110に設けたネジ穴111に螺入して締めることで、サブ型126を下型110上で固定できるようになっている。
図6に示すように、下型110上に、成形面122全体を覆うように伸縮シート10を配置する。次いで、伸縮シート10上にスタック12を配置した後、上型112におけるサブ型126を下型110の上面における背面側の部分に設置し、伸縮シート10及びスタック12をずれないように固定する。
伸縮シートに張力を付与して緊張させる際には、伸縮シートを延伸することが好ましい。この場合の伸縮シートの延伸倍率は、成形時に下型110と上型112によって伸縮シートが引き延ばされたときに、その変形が前記伸縮シートの弾性領域を超えないように調節することが好ましい。これにより、プリフォームに繊維蛇行やシワの発生等の外観不良が発生することを抑制する効果が充分に得られやすくなる。
この場合、伸縮シートに対して張力を付与する方向と、水平方向とがなす角度は、45°以下が好ましく、1°以下がより好ましい。
スタックの加熱温度は、マトリクス樹脂組成物が軟化する温度であればよく、マトリクス樹脂組成物の種類によっても異なるが、65〜80℃が好ましく、70〜75℃がより好ましい。スタックの加熱温度が下限値以上であれば、マトリクス樹脂組成物が軟化し、成形型に基づくプリフォームの形状の再現性が良好となる。スタックの加熱温度が上限値以下であれば、プリフォームの成形中にマトリクス樹脂組成物の硬化が開始することを抑制しやすい。
下型から取り外す際のプリフォームの温度は、30℃以下が好ましく、23℃以下がより好ましい。
プリフォームを冷却する方法は、特に限定されず、例えば放冷によって冷却することができる。
また、前記角度φを75°以下とすることで、スタックの成形時の強化繊維の蛇行やプリプレグの裂けを防ぎやすい傾向にある。前記角度φは、より好ましくは60°以下である。
例えば、成形型100を用いる場合、図10に示すように、伸縮シート10を用いた成形後に下型110から脱型させた一次成形物20Aを、伸縮シート10を配置していない下型110上に配置する。次いで、上型112におけるサブ型126を下型110の上面における背面側の部分に設置し、一次成形物20Aをずれないように固定する。
一次成形物の加熱温度は、マトリクス樹脂組成物が軟化する温度であればよく、マトリクス樹脂組成物の種類によっても異なるが、65〜80℃が好ましく、70〜75℃がより好ましい。一次成形物の加熱温度が下限値以上であれば、マトリクス樹脂組成物が軟化し、成形型に基づくプリフォームの形状の再現性が良好となる。一次成形物の加熱温度が上限値以下であれば、プリフォームの成形中にマトリクス樹脂組成物の硬化が開始することを抑制しやすい。
一次成形物を加熱する方法は、特に限定されず、例えば、スタックの加熱方法と同じ方法が挙げられる。
一次成形物の成形時の面圧は、0.01〜0.1MPaが好ましく、0.03〜0.04がより好ましい。面圧が下限値以上であれば、スタックが十分に形状追従できる。面圧が上限値以下であれば、予備成形の段階で強化繊維が広がることを抑制することができる。
下型から取り外す際のプリフォーム(二次成形物)の温度は、30℃以下が好ましく、23℃以下がより好ましい。
プリフォーム(二次成形物)を冷却する方法は、特に限定されず、例えば放冷によって冷却することができる。
本実施形態の製造方法に用いるスタックは、強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸されたシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように2枚以上積層された積層体である。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、繊維強化複合材料の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
複数のUDプリプレグが積層されたスタックを用いる場合は、強化繊維が二方向に引き揃えられた状態となるようにUDシートを配置するのが、予備成形時の目開き、繊維蛇行がより低減されるとともに、プリフォームの成形性(成形型への追随性)が良好であり、より優れた外観のプリフォームが製造できる傾向にあり好ましい。この場合、二方向に引き揃えられた強化繊維の繊維軸同士のなす角度は、60〜120°が好ましく、80〜100°がより好ましい。前記角度の典型は90°である。
すなわち、クロスプリプレグを構成するクロス材の織り方としては、例えば、平織、綾織、朱子織、三軸織等が挙げられるが、中でも2軸方向に強化繊維が織られた、平織、綾織、朱子織のクロス材を用いるのが、より優れた外観のプリフォームが製造できる傾向にあり好ましい。
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、マレイミド樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。補強繊維として炭素繊維を用いる場合は、炭素繊維との接着性の点から、エポキシ樹脂又はビニルエステル樹脂が好ましい。
マトリクス樹脂組成物としては、1種を単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
この難燃性材料としては、例えば、臭素系化合物、リン及び窒素を含む化合物、リン系化合物、金属水酸化物、シリコーン系化合物、及びヒンダードアミン化合物等を挙げることができる。
なお、スタックにおけるR.C.は、JIS K 7071 5.1記載の測定方法等により測定される値を意味する。
伸縮シートは、伸縮性を有する樹脂製又はゴム製のシートである。
伸縮シートとしては、成形型における一方の型とスタックとの間で緊張させながら配置した状態で成形型によって引き延ばされたときに、その変形が弾性領域を超えないものを、成形型の形状に応じて選択することが好ましい。
ゴム製の伸縮シートとしては、シリコンゴムシート、天然ゴムシート、ニトリルゴムシート等が挙げられる。
伸縮シートとしては、スタックに対する密着性が高いものが好ましい。これにより、成形時に伸縮シートが成形型によって引き延ばされたときに伸縮シート上のスタックが滑って追従しにくくなることが抑制されやすくなる。
なお、引張弾性率は、JIS K 6251により測定される値である。
また、本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法においては、スタックをその都度把持して張力を付与する必要がなく、把持によるスタックの損傷が生じることが抑制される。また、伸縮シートを緊張させた状態を維持しながら複数のスタックを連続成形することができるため、高い生産性でプリフォーム等を製造できる。
本実施形態の繊維強化複合材料の製造方法は、せん断変形を伴わない2次元曲面形状のプリフォーム及び繊維強化複合材料を得る方法であっても構わない。
[実施例1]
本実施例では、スタックを図3に例示した、平面展開できない立体形状(平面の組み合わせで構成された三次元曲面形状)の繊維強化複合材料30を製造した。プリプレグ(X)として下記のプリプレグ(X1)を用い、樹脂フィルム(Y)として下記の樹脂フィルム(Y1)を用いた。
プリプレグ(X1):炭素繊維を一方向に引き揃えてエポキシ樹脂組成物を含浸して得られたシート状のUDプリプレグ(三菱レイヨン株式会社製、製品名:TR391E250S)。
樹脂フィルム(Y1):プリプレグ(X1)に含まれているのと同一のエポキシ樹脂組成物(三菱レイヨン株式会社製、樹脂名:#391)を60℃に調温し、コーターにて厚みが0.3mmとなるように製膜して得た樹脂フィルム。
次いで、樹脂フィルム(Y1)をサイズが縦250mm×横250mmとなるように裁断し、樹脂フィルム(Y)4を得た。
次いで、図11に示すように、裁断後の4枚のプリプレグ(X)2、3、5、6と裁断後の樹脂フィルム(Y)4とを、積層構成が[0°/90°/樹脂フィルム(Y1)/45°/135°]となるように、それぞれの4辺の位置を合わせて積層して積層ユニット1を得た。すなわち、上から順にプリプレグ(X)2/プリプレグ(X)3/樹脂フィルム(Y)4/プリプレグ(X)5/プリプレグ(X)6の積層構成となるように積層して積層ユニット1を得た。
次いで、積層ユニット1を平面上に置き、バギングフィルムで覆い、バギングフィルム内を45分間真空脱気して、各層間のエアーを排除し、スタック12とした。
次いで、図13に示すように、サブ型126でスタック12を押さえ、サブ型126に設けた貫通穴127にネジ(図示しない)を通して、下型110に設けたネジ穴111に螺入して締め、固定した。
次いで、赤外線ヒータを用いてスタック12全体を表面温度が60℃となるように加熱した。
次いで、図14に示すように、エアーシリンダー(図示しない)で上下する上型112のメイン型124を下降させて下型110に近づけ、スタック12を上型112と下型110で挟圧して予備成形した。
次いで、図17に示すように、プリフォーム50を下型110から脱型した。得られたプリフォーム50にはシワの発生がなかった。
実施例1と同様の方法で、積層ユニット1を3つと、さらにサイズが縦250mm×横250mmの樹脂フィルム(Y)を2枚を作製した。次いで、積層ユニット1/樹脂フィルム(Y)/積層ユニット1/樹脂フィルム(Y)/積層ユニット1の積層構成のスタックとした以外は、実施例1と同じ手順でプリフォームを得た。スタックにおける3つの積層ユニット1は、全て上から[0°/90°/樹脂フィルム(Y1)/45°/135°]の積層順序とした。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを4.1mmに設定した以外は、実施例1と同様にして繊維強化複合材料を得た。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
実施例1と同様にして積層ユニット1を2つ作製し、それら2つの積層ユニット1の第5層のプリプレグ(X)6を向かい合わせ、厚さ方向において積層順序が対称となる積層構成のスタックとした以外は、実施例1と同じ手順でプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを2.3mmに設定した以外は、実施例1と同様にして繊維強化複合材料を得た。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
積層ユニット1における第4層のプリプレグ(X)5の繊維方向を30°、第5層のプリプレグ(X)5の繊維方向を120°とした以外は、実施例1と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
積層ユニット1における第4層のプリプレグ(X)5の繊維方向を60°、第5層のプリプレグ(X)5の繊維方向を150°とした以外は、実施例1と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
積層ユニット1における第4層のプリプレグ(X)5の繊維方向を50°、第5層のプリプレグ(X)5の繊維方向を130°とした以外は、実施例1と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
樹脂フィルム(Y1)の代わりに、エポキシ樹脂組成物(三菱レイヨン株式会社製、樹脂名:#395)からなる樹脂フィルムを用いた以外は、実施例1と同様にしてプリフォーム及び繊維強化複合材料を作製した。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
樹脂フィルム(Y1)の代わりに、厚みが0.5mmである以外は樹脂フィルム(Y1)と同じ樹脂フィルムを用いた以外は、実施例1と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを1.3mmに設定した以外は、実施例1と同様にして繊維強化複合材料を得た。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
樹脂フィルム(Y1)の代わりに、厚みが1.0mmである以外は樹脂フィルム(Y1)と同じ樹脂フィルムを用いた以外は、実施例1と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを1.8mmに設定した以外は、実施例1と同様にして繊維強化複合材料を得た。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
プリプレグ(X1)の代わりに、繊維が直交するように炭素繊維を製織して得られた織物にエポキシ樹脂組成物が含浸されたシート状のクロスプリプレグ(三菱レイヨン株式会社製、製品名:TR3110 391GMP)を用いた以外は、実施例1と同様にしてプリフォームを得た。また、圧縮成形用成形金型のクリアランスを1.2mmに設定した以外は、実施例1と同様にして繊維強化複合材料を得た。
得られたプリフォームにはシワの発生がなかった。また、得られた繊維強化複合材料は外観に優れ、各方向の機械特性も安定していた。
一方向に引き揃えられた炭素繊維(三菱レイヨン社製、製品名:TR50S)に熱硬化性樹脂組成物(三菱レイヨン社製、樹脂名:#361)が含浸されたUDプリプレグ(厚さ約220μm、三菱レイヨン社製、製品名:TR361E250S)5枚を、繊維方向が0°/90°/0°/90°/0°の順となるように積層し、平面視で縦250mm×横250mmのプリプレグ積層体からなるスタックを得た。
図5に例示した成形型100を用いてプリフォームを製造した。成形型100では、平面視で凸部116及び凸部118の上面においてプリフォームが配置される部分の外側に175mm〜190mmの幅で伸縮シートが接するように余剰領域を設けた。また、下型110の高さは、目的のプリフォームの正面視での高さに対して2倍〜2.5倍の高さとして、引き延ばされた伸縮シートが接する余剰領域を設けた。
次いで、赤外線ヒータによりスタック12を70℃に加熱し、上型112のメイン型124を下型110の正面側の部分に近接させ、下型110と上型112によって伸縮シート10を引き延ばしながらスタック12を成形した。成形された一次成形物の温度が23℃になってから上型112を下型110から離間させ、一次成形物を脱型した。
伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、シリコンゴムシート(TORR社製、製品名:EL78、引張弾性率:16.0MPa、縦300mm×横300mm×厚み1.6mm)を用いた以外は、実施例11と同様にしてプリフォームを得た。
伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、シリコンゴムシート(TORR社製、製品名:EL78、引張弾性率:16.0MPa、縦300mm×横300mm×厚み1.6mm)を用い、さらに紙テープによりシートを面方向における全方向へ引っ張って緊張させた以外は、実施例11と同様にしてプリフォームを得た。
伸縮シートとして、ポリ塩化ビニールシートの代わりに、天然ゴムシート(シーテック社製、製品名:RN111(引張弾性率:約10MPa、縦300mm×横300mm×厚み1.0mm)を用いた以外は、実施例11と同様にしてプリフォームを得た。
各例で得られたプリフォームの外観を目視で確認し、以下の評価基準で評価した。
(評価基準)
○:プリフォームにシワが見られない。
△:プリフォームに僅かにシワが見られるが、問題ないレベルである。
×:プリフォームにシワが見られる。
実施例1にて使用したスタックを使用した以外は、実施例11と同様な条件にてプリフォームを得た。また、得られたプリフォームから、実施例1と同様な条件にて繊維強化複合材料を作製した。得られたプリフォームと繊維強化複合材料はいずれもシワが発生しておらず外観が良好であり、この繊維強化複合材料においては、各方向の機械特性も安定していた。
2、3、5、6 プリプレグ(X)
4 樹脂フィルム(Y)
10 伸縮シート
12 スタック
100 成形型
110 下型
112 上型
114 本体部
116,118 凸部
120 凹部
122 成形面
124 メイン型
126 サブ型
128,130 成形面
132,134 クランプ
Claims (19)
- 連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)と、樹脂組成物からなる1つ以上の樹脂フィルム(Y)(ただし、プリプレグ(X)を除く。)とが積層され、
プリプレグ(X)/プリプレグ(X)/樹脂フィルム(Y)/プリプレグ(X)/プリプレグ(X)の5層構成の積層ユニットを含み、第1層のプリプレグ(X)の繊維方向を0°としたとき、第2層、第4層及び第5層のプリプレグ(X)の繊維方向がそれぞれ15〜165°であり、かつ各層の繊維方向が異なるスタックを、
一対の型を備える成形型により予備成形してプリフォームとし、さらに前記プリフォームを圧縮成形して立体形状の繊維強化複合材料を得る、繊維強化複合材料の製造方法。 - 前記第2層のプリプレグ(X)の繊維方向が85〜95°であり、前記第4層のプリプレグ(X)の繊維方向が30〜60°であり、前記第5層のプリプレグ(X)の繊維方向が120〜150°である、請求項1に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックとして、2つ以上の前記積層ユニットを含み、かつ厚さ方向に隣り合う前記積層ユニットの間に前記樹脂フィルム(Y)が挟まれるように積層されたスタックを用いる、請求項1又は2に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックとして、同一の積層構成の2つの前記積層ユニットを含み、かつそれら積層ユニットが、それぞれの積層順序が厚さ方向において対称となるように積層されたスタックを用いる、請求項1〜3のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックとして、前記第4層の繊維方向と前記第5層の繊維方向の角度の差が90°である積層ユニットを含むスタックを用いる、請求項1〜4のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックを、平面に展開できない立体形状に成形する、請求項1〜5のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記プリプレグ(X)に含まれるマトリックス樹脂組成物と、前記樹脂フィルム(Y)に含まれる樹脂組成物の組成が同一である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記樹脂フィルム(Y)の厚みが0.1〜1mmである、請求項1〜7のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記プリプレグ(X)として、クロスプリプレグを用いる、請求項1〜8のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 下記樹脂層A〜Eがこの順番に積層され、樹脂層A、B、D、Eのそれぞれの2層間において平面視で強化繊維の繊維方向がなす角度のうち、最小の角度が45°以下である繊維強化複合材料を得る、繊維強化複合材料の製造方法。
樹脂層A、B、D、E:前記プリプレグ(X)から形成され、一方向に引き揃えられた強化繊維を含む樹脂層。
樹脂層C:前記樹脂フィルム(Y)から形成され、一方向に引き揃えられた強化繊維を含まない樹脂層。 - 前記樹脂層Aの強化繊維の繊維方向を0°としたとき、前記樹脂層B、前記樹脂層D及び前記樹脂層Eの強化繊維の繊維方向がそれぞれ15〜165°である、請求項10に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記の最小の角度が15〜45°である、請求項10又は11に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形する、繊維強化複合材料の製造方法であって、
前記成形型を構成する前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、
前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら前記スタックを予備成形によりプリフォームを得た後、前記伸縮シートを配置しない状態で前記一対の型により前記プリフォームを再び圧縮成形して繊維強化複合材料とする、繊維強化複合材料の製造方法。 - 前記一対の型が下型と上型とからなり、
前記下型の成形面における上型に対向する部分に前記伸縮シートが部分的に接するように、前記伸縮シートを緊張させながら配置し、前記伸縮シート上に前記スタックを配置した状態で、前記上型と前記下型とを近接させて前記スタックを予備成形する、請求項13に記載の繊維強化複合材料の製造方法。 - 前記スタック中の強化繊維が二方向以上に引き揃えられている、請求項13又は14に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が15〜75°となるように、一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを予備成形する、請求項13〜15のいずれか一項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が30〜60°である、請求項16に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
- 連続して配列された複数本の強化繊維にマトリクス樹脂組成物が含浸された複数のシート状のプリプレグ(X)が、繊維方向が異なるように積層されたスタックを、一対の型を備える成形型により立体形状に成形する、繊維強化複合材料の製造方法であって、
前記成形型を構成する前記の一対の型のうちの一方の型と前記スタックとの間に、樹脂製又はゴム製の伸縮シートを特定の方向に緊張させながら配置した状態で前記一対の型を近接させ、
前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が15〜75°となるように、前記一対の型によって前記伸縮シートを引き延ばしながら一方向以上の方向に前記伸縮シートを緊張させた状態で前記スタックを成形する、繊維強化複合材料の製造方法。 - 前記スタックにおける各プリプレグ(X)の繊維方向と、前記伸縮シートを緊張させる方向とがなす角度が30〜60°である、請求項18に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
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