WO2014027651A1

WO2014027651A1 - ポリエーテルポリアミド組成物

Info

Publication number: WO2014027651A1
Application number: PCT/JP2013/071839
Authority: WO
Inventors: 佐藤　和哉; 加藤　智則; 三田寺　淳; まゆみ武尾; 伸幸津中
Original assignee: 三菱瓦斯化学株式会社
Priority date: 2012-08-14
Filing date: 2013-08-12
Publication date: 2014-02-20
Also published as: TW201414771A; EP2886608B1; CN104583321A; EP2886608A4; KR20150044884A; US20150210852A1; EP2886608A1; CN104583321B; US9512314B2

Abstract

　ジアミン構成単位が特定のポリエーテルジアミン化合物及びキシリレンジアミンに由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤０．０１～１５質量部を配合したポリエーテルポリアミド組成物である。

Description

ポリエーテルポリアミド組成物

　本発明は、ポリエーテルポリアミド組成物に関し、詳しくは、自動車部品や電気部品、電子部品等の材料として好適なポリエーテルポリアミド組成物に関する。

　ポリアミド樹脂は、繊維やエンジニアリニングプラスチック等、幅広い用途に用いられている材料であるが、酸性媒体中では容易に加水分解されることが知られている。
　ポリアミド樹脂の耐加水分解性等を改良するために、ポリアミド樹脂に脂肪族カルボジイミド化合物を配合したポリアミド樹脂組成物が知られている（特許文献１）。このようなポリアミド樹脂組成物は耐加水分解性に優れるという特性を有しているが、柔軟性や耐衝撃性が不足することがある。

　そこで、バリア性及び強度、耐衝撃性や伸び等の機械的特性に優れる熱可塑性樹脂組成物として、ジアミン構成単位の７０モル％以上がメタキシリレンジアミンに由来し、ジカルボン酸構成単位の７０モル％以上が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリアミド樹脂（ａ－１）と、ナイロン１１及び／又はナイロン１２（ａ－２）からなるポリアミド樹脂組成物（Ａ）及び分子中に２個以上のカルボジイミド基を有するカルボジイミド化合物（Ｂ）を含有する熱可塑性樹脂組成物が知られている（特許文献２）。

特開平１１－３４３４０８号公報特開２００８－１３３４５５号公報

　しかしながら、特許文献２に開示された熱可塑性樹脂組成物は、屈折率の異なる２種類のポリアミド樹脂をブレンドしているため、結晶化の程度によらず白濁が生じる場合があり、一定以上の透明性が要求される用途に対しては、さらに透明性の向上が望まれる。

　本発明が解決しようとする課題は、耐加水分解性及び透明性を有し、かつ、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性に優れるポリアミド系の樹脂組成物を提供することである。

　本発明は、以下のポリエーテルポリアミド組成物及び成形品を提供する。
＜１＞ジアミン構成単位が下記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したポリエーテルポリアミド組成物。

（式中、ｘ１＋ｚ１は１～３０、ｙ１は１～５０を表し、Ｒ¹はプロピレン基を表す。）
＜２＞ポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部に対し、分子鎖延長剤（Ｂ）を０．０１～１５質量部配合し、溶融混練することを特徴とする、上記＜１＞に記載のポリエーテルポリアミド組成物の製造方法。
＜３＞上記＜１＞に記載のポリエーテルポリアミド組成物を含む成形品。

＜４＞ジアミン構成単位が下記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したポリエーテルポリアミド組成物。

（式中、ｘ２＋ｚ２は１～６０、ｙ２は１～５０を表し、Ｒ²はプロピレン基を表す。）
＜５＞ポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部に対し、分子鎖延長剤（Ｂ）を０．０１～１５質量部配合し、溶融混練することを特徴とする、上記＜４＞に記載のポリエーテルポリアミド組成物の製造方法。
＜６＞上記＜４＞に記載のポリエーテルポリアミド組成物を含む成形品。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、耐加水分解性及び透明性を有し、かつ、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性に優れる。また、溶融成形性、強靭性及び耐熱性も良好である。

［ポリエーテルポリアミド組成物］
　第一の発明として、本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、ジアミン構成単位が下記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したものである。

（式中、ｘ１＋ｚ１は１～３０、ｙ１は１～５０を表し、Ｒ¹はプロピレン基を表す。）

　また第二の発明として、本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、ジアミン構成単位が下記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したものである。

（式中、ｘ２＋ｚ２は１～６０、ｙ２は１～５０を表し、Ｒ²はプロピレン基を表す。）

＜ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）＞
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）は、ジアミン構成単位が上記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来する。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）は、ジアミン構成単位が上記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来する。該ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を用いることで、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性に優れるポリエーテルポリアミド組成物とすることができる。

（ジアミン構成単位）
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位は、上記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を構成するジアミン構成単位は、上記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する。

〔ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）〕
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位は、上記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）に由来する構成単位を含む。上記一般式（１）における（ｘ１＋ｚ１）は１～３０であり、好ましくは２～２５、より好ましくは２～２０、更に好ましくは２～１５である。また、ｙ１は１～５０であり、好ましくは１～４０、より好ましくは１～３０、更に好ましくは１～２０である。ｘ１、ｙ１、ｚ１の値が上記範囲より大きい場合、溶融重合の反応途中に生成するキシリレンジアミンとジカルボン酸とからなるオリゴマーやポリマーとの相溶性が低くなり、重合反応が進行しづらくなる。
　また、上記一般式（１）におけるＲ¹はいずれもプロピレン基を表す。－ＯＲ¹－で表されるオキシプロピレン基の構造は、－ＯＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂－、－ＯＣＨ（ＣＨ₃）ＣＨ₂－、－ＯＣＨ₂ＣＨ（ＣＨ₃）－のいずれであってもよい。

　ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）の数平均分子量は、好ましくは２０４～５０００、より好ましくは２５０～４０００、更に好ましくは３００～３０００、より更に好ましくは４００～２０００、より更に好ましくは５００～１８００である。ポリエーテルジアミン化合物の数平均分子量が上記範囲内であれば、柔軟性を発現するポリマーを得ることができる。

〔ポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）〕
　ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を構成するジアミン構成単位は、上記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）に由来する構成単位を含む。上記一般式（２）における（ｘ２＋ｚ２）は１～６０であり、好ましくは２～４０、より好ましくは２～３０、更に好ましくは２～２０である。また、ｙ２は１～５０であり、好ましくは１～４０、より好ましくは１～３０、更に好ましくは１～２０である。ｘ２、ｙ２、ｚ２の値が上記範囲より大きい場合、溶融重合の反応途中に生成するキシリレンジアミンとジカルボン酸とからなるオリゴマーやポリマーとの相溶性が低くなり、重合反応が進行しづらくなる。
　また、上記一般式（２）におけるＲ²はいずれもプロピレン基を表す。－ＯＲ²－で表されるオキシプロピレン基の構造は、－ＯＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂－、－ＯＣＨ（ＣＨ₃）ＣＨ₂－、－ＯＣＨ₂ＣＨ（ＣＨ₃）－のいずれであってもよい。

　ポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）の数平均分子量は、好ましくは１８０～５７００、より好ましくは２００～４０００、更に好ましくは３００～３０００、より更に好ましくは３００～２０００、より更に好ましくは３００～１５００である。ポリエーテルジアミン化合物の数平均分子量が上記範囲内であれば、柔軟性及び水分の吸放湿性を発現するポリマーを得ることができる。

〔キシリレンジアミン（ａ－２）〕
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を構成するジアミン構成単位は、キシリレンジアミン（ａ－２）に由来する構成単位を含む。キシリレンジアミン（ａ－２）としては、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン又はこれらの混合物であることが好ましく、メタキシリレンジアミン、又はメタキシリレンジアミンとパラキシリレンジアミンとの混合物であることがより好ましい。
　キシリレンジアミン（ａ－２）がメタキシリレンジアミンに由来する場合、得られるポリエーテルポリアミドは、柔軟性、結晶性、溶融成形性、成形加工性、強靭性に優れたものとなる。
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミンとパラキシリレンジアミンとの混合物に由来する場合、得られるポリエーテルポリアミドは柔軟性、結晶性、溶融成形性、成形加工性、強靭性に優れ、さらに高耐熱性、高弾性率を示す。

　キシリレンジアミン（ａ－２）として、メタキシリレンジアミンとパラキシリレンジアミンとの混合物を用いる場合には、メタキシリレンジアミン及びパラキシリレンジアミンの総量に対するパラキシリレンジアミンの割合は、好ましくは９０モル％以下であり、より好ましくは１～８０モル％、更に好ましくは５～７０モル％である。パラキシリレンジアミンの割合が上記範囲であれば、得られるポリエーテルポリアミドの融点が、該ポリエーテルポリアミドの分解温度に近接せず、好ましい。

　ジアミン構成単位中のキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する構成単位の割合、すなわち、ジアミン構成単位を構成するポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）又は（ａ２－１）とキシリレンジアミン（ａ－２）との総量に対する、キシリレンジアミン（ａ－２）の割合は、好ましくは５０～９９．８モル％、より好ましくは５０～９９．５モル％、更に好ましくは５０～９９モル％である。ジアミン構成単位中のキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する構成単位の割合が上記範囲内であれば、得られるポリエーテルポリアミドは溶融成形性に優れ、さらに強度、弾性率等の機械的物性が優れたものとなる。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を構成するジアミン構成単位は、上述したように、前記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）、又は前記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来するが、本発明の効果を損なわない範囲であれば、その他のジアミン化合物に由来する構成単位を含んでもよい。
　ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）、並びにポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）以外のジアミン構成単位を構成しうるジアミン化合物としては、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、２－メチルペンタンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４－トリメチル－ヘキサメチレンジアミン、２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン等の脂肪族ジアミン；１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，３－ジアミノシクロヘキサン、１，４－ジアミノシクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノメチル）デカリン、ビス（アミノメチル）トリシクロデカン等の脂環族ジアミン；ビス（４－アミノフェニル）エーテル、パラフェニレンジアミン、ビス（アミノメチル）ナフタレン等の芳香環を有するジアミン類等を例示することができるが、これらに限定されるものではない。

（ジカルボン酸構成単位）
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を構成するジカルボン酸構成単位は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来する。炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸としては、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、１，１０－デカンジカルボン酸、１，１１－ウンデカンジカルボン酸、１，１２－ドデカンジカルボン酸等を例示できるが、これらの中でも結晶性、高弾性の観点からアジピン酸及びセバシン酸から選ばれる少なくとも１種が好ましく使用される。これらのジカルボン酸は、単独で使用してもよいし、２種類以上を併用してもよい。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を構成するジカルボン酸構成単位は、上述したように、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するが、本発明の効果を損なわない範囲であれば、その他のジカルボン酸に由来する構成単位を含んでもよい。
　炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸以外のジカルボン酸構成単位を構成しうるジカルボン酸としては、シュウ酸、マロン酸等の脂肪族ジカルボン酸；テレフタル酸、イソフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸類等を例示できるが、これらに限定されるものではない。
　ジカルボン酸成分として、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とイソフタル酸との混合物を使用する場合、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の耐熱性及び成形加工性を向上させることができる。炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とイソフタル酸とのモル比（炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸／イソフタル酸）は、５０／５０～９９／１が好ましく、７０／３０～９５／５がより好ましい。

（ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の物性）
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）は、キシリレンジアミン（ａ－２）と炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とから形成される高結晶性のポリアミドブロックをハードセグメントとし、ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）又は（ａ２－１）由来のポリエーテルブロックをソフトセグメントとすることで、溶融成形性及び成形加工性に優れる。さらに得られたポリエーテルポリアミドは強靭性、柔軟性、結晶性、耐熱性等に優れている。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の相対粘度は、成形性及び他の樹脂との溶融混合性の観点から、好ましくは１．１～３．０の範囲、より好ましくは１．１～２．９の範囲、更に好ましくは１．１～２．８の範囲である。当該相対粘度は実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）の融点は、耐熱性の観点から、好ましくは１７０～２７０℃の範囲、より好ましくは１７５～２７０℃の範囲、更に好ましくは１８０～２７０℃の範囲である。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）の融点は、耐熱性の観点から、好ましくは１７０～２７０℃の範囲、より好ましくは１７５～２７０℃の範囲、更に好ましくは１８０～２７０℃の範囲、更に好ましくは１８０～２６０℃の範囲である。当該融点は実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）の引張破断伸び率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性の観点から、好ましくは５０％以上、より好ましくは１００％以上、更に好ましくは２００％以上、更に好ましくは２５０％以上、更に好ましくは３００％以上である。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）の引張破断伸び率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性の観点から、好ましくは１００％以上、より好ましくは２００％以上、更に好ましくは２５０％以上、更に好ましくは３００％以上である。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）の引張弾性率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性及び機械強度の観点から、好ましくは２００ＭＰａ以上、より好ましくは３００ＭＰａ以上、更に好ましくは４００ＭＰａ以上、更に好ましくは５００ＭＰａ以上、更に好ましくは１０００ＭＰａ以上である。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）の引張弾性率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性及び機械強度の観点から、好ましくは１００ＭＰａ以上、より好ましくは２００ＭＰａ以上、更に好ましくは３００ＭＰａ以上、更に好ましくは４００ＭＰａ以上、更に好ましくは５００ＭＰａ以上である。

（ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の製造）
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の製造は、特に限定されるものではなく、任意の方法、重合条件により行うことができる。
　例えば、ジアミン成分（ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン、又はポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン）とジカルボン酸成分（炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸等のジカルボン酸）とからなる塩を水の存在下に加圧状態で昇温し、加えた水及び縮合水を除きながら溶融状態で重合させる方法によりポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を製造することができる。

　また、ジアミン成分（ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン、又はポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン）を溶融状態のジカルボン酸成分（炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸等のジカルボン酸）に直接加えて、常圧下で重縮合する方法によってもポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を製造することができる。この場合、反応系を均一な液状態で保つために、ジアミン成分をジカルボン酸成分に連続的に加え、その間、反応温度が生成するオリゴアミド及びポリアミドの融点よりも下回らないように反応系を昇温しつつ、重縮合が進められる。

　ジアミン成分（ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン、又はポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン）と、ジカルボン酸成分（炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸等のジカルボン酸）とのモル比（ジアミン成分／ジカルボン酸成分）は、好ましくは０．９～１．１の範囲、より好ましくは０．９３～１．０７の範囲、更に好ましくは０．９５～１．０５の範囲、更に好ましくは０．９７～１．０２の範囲である。モル比が上記範囲内であれば、高分子量化が進行しやすくなる。

　重合温度は、好ましくは１５０～３００℃、より好ましくは１６０～２８０℃、更に好ましくは１７０～２７０℃である。重合温度が上記温度範囲内であれば、重合反応が速やかに進行する。また、モノマーや重合途中のオリゴマー、ポリマー等の熱分解が起こりにくいため、得られるポリエーテルポリアミドの性状が良好なものとなる。

　重合時間は、ジアミン成分を滴下し始めてから通常１～５時間である。重合時間を上記範囲内とすることにより、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の分子量を十分に上げることができ、さらに得られたポリエーテルポリアミドの着色を抑えることができる。

　また、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の製造方法として、ジアミン成分のうちポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）又は（ａ２－１）を、ジカルボン酸成分とともに予め反応槽内に仕込み加熱して溶融混合物とし〔工程（１）〕、得られた溶融混合物に前記ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及び（ａ２－１）以外のキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン成分を添加〔工程（２）〕してもよい。
　その場合もまた、反応系を均一な液状態で保つために、ポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及び（ａ２－１）以外のジアミン成分をジカルボン酸成分に連続的に加え、その間、反応温度が生成するオリゴアミド及びポリアミドの融点よりも下回らないように反応系を昇温しつつ、重縮合が進められる。
　ここで、上記〔工程（１）〕及び〔工程（２）〕について説明するが、該説明においてポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を「ポリエーテルポリアミド（Ａ）」と称すことがあり、またポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及び（ａ２－１）を「ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）」と称すことがある。

〔工程（１）〕
　工程（１）は、前記ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）と前記α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物とを混合し、加熱して溶融混合物とする工程である。
　工程（１）を経ることで、得られるポリエーテルポリアミドが臭気及び着色が少なく、引張破断伸び率に更に優れた樹脂とすることができる。これは、工程（１）を経ることで、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物とが均一に溶融混合されるため、ポリエーテルポリアミドの合成過程において、反応容器内の温度がポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）の分解が進行する温度に達する前に、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物と（重）縮合し安定化されるためと推定される。すなわち、工程（１）を経ることで、ポリエーテルポリアミドの合成過程において、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）が熱履歴等により劣化することを防ぎ、ポリエーテルポリアミド中に効率よく取り込まれ、結果としてポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）由来の分解物が生じにくくなるためと考えられる。

　ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）が、反応系内でどの程度安定化されているかについては、取り込み率を求めることで評価することができる。取り込み率は、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の種類にも依存し、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の直鎖の炭素数が増えるほどポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）の取り込み率は高くなるが、工程（１）を経ることで、その取り込み率が更に高くなる。

　上記ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）の取り込み率は次の方法で求めることができる。
　（１）得られたポリエーテルポリアミド（Ａ）０．２ｇを２ｍｌのヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）に溶解する。
　（２）（１）で得た溶液を１００ｍｌのメタノールに滴下し、再沈殿を行う。
　（３）（２）で得られた再沈殿物を目開き１０μｍのメンブランフィルターでろ過する。
　（４）（３）で得られたフィルター上の残渣を重ＨＦＩＰ（シグマ・アルドリッチ社製）に溶解し、¹Ｈ－ＮＭＲ（ブルカー・バイオスピン社製ＡＶ４００Ｍ）にて分析を行い、フィルター上の残渣のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とキシリレンジアミン（ａ－２）との共重合率（ａ）を算出する。共重合率の算出は、キシリレンジアミン（ａ－２）由来のスペクトルピーク面積と、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）由来のスペクトルピーク面積の比率から算出する。
　（５）次式から、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）の取り込み率を算出する。
　ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）の取り込み率＝ａ／ｂ×１００（％）
　　ａ：（４）にて算出されたフィルター上の残渣のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）由来の構成単位の全ジアミン構成単位に対する共重合率
　　ｂ：重合時の仕込み量から算出されるポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）由来の構成単位の全ジアミン構成単位に対する共重合率

　まず工程（１）において、予め反応容器内にポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）と、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物とを仕込み、溶融状態のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物とを混合する。
　ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を溶融状態とするには、
（ｉ）固体のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物、液体又は固体のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）を反応容器に仕込み、その後、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点以上に加熱して溶融させても良く、
（ii）液体又は固体のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）が仕込まれた反応容器内に、溶融したα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を仕込んでも良く、
（iii）溶融状態のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物が仕込まれた反応容器内に、液体又は固体のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）を仕込んでも良く、
（iv）溶融したポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を予め混合した混合物を、反応容器内に仕込んでも良い。
　上記（ｉ）～（ｉｖ）において、反応容器内にポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及び／又はα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を仕込む際に、適当な溶媒に溶解もしくは分散させても良い。この際の溶媒としては水等が挙げられる。

　また、着色の少ないポリエーテルポリアミドを製造する観点から、反応容器へポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を仕込むにあたって、反応容器内を不活性ガスで十分に置換することが好ましい。
　上記（ｉ）の場合には、溶融させる前に不活性ガスで置換することが好ましく、上記（ii）又は（ｉｉｉ）の場合には、溶融したα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物を仕込む前に反応容器内を不活性ガスで置換することが好ましく、上記（iv）の場合には、上記混合物を仕込む前に反応容器内を不活性ガスで置換することが好ましい。

　次に工程（１）において、上記混合した溶融状態のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の混合物を加熱する。
　上記混合物を加熱する際の加熱温度は、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点以上であることが好ましく、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点～融点＋４０℃の範囲であることがより好ましく、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点～融点＋３０℃の範囲であることが更に好ましい。
　また、工程（１）が終了した時点の加熱温度は、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点～融点＋５０℃であることが好ましい。該温度がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点以上であれば、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物との混合状態が均一となり、本発明の効果が十分に発現できる。また、該温度がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点＋５０℃以下であれば、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の熱分解が進行するおそれがない。
　なお、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物の融点は示差走査熱量測定（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。

　工程（１）における加熱時間は、通常１５～１２０分程度である。加熱時間を上記範囲内とすることにより、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物との混合状態を十分均一ことができ、熱分解が進行するおそれがない。

　工程（１）において、上述したように溶融状態のポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）及びα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物が均一に混合された溶融混合物が得られる。また一方で、工程（１）において、仕込んだ全ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）のうちのアミノ基３０～１００モル％が、α，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物と（重）縮合をし、オリゴマー又はポリマーを形成していると好ましい。このことから、工程（１）において得られる上記溶融混合物には、更に溶融した上記オリゴマー及びポリマーが含まれることがある。

　工程（１）における、上記ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物との（重）縮合の程度は、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物との組み合わせや、その混合比、混合する際の反応容器の温度、混合時間により異なるが、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）以外のジアミン成分を添加する工程（２）の前に、仕込んだ全ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）のうちのアミノ基３０モル％以上がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物と（重）縮合していることが好ましく、仕込んだ全ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）のうちのアミノ基５０モル％以上がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物と（重）縮合していることがより好ましく、仕込んだ全ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）のうちのアミノ基７０％以上がα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物と（重）縮合していることが更に好ましい。
　この全ポリエーテルジアミン化合物のアミノ基の反応率は、以下の式より算出することができる。
アミノ基の反応率＝（１－[ＮＨ₂，工程（１）]／[ＮＨ₂，ａ－１]）×１００
　[ＮＨ₂，ａ－１]：仕込んだ全ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物とが未反応であるとした際に算出されるアミノ末端基濃度
[ＮＨ₂，工程（１）]：工程（１）における混合物のアミノ末端基濃度

　また工程（１）において、反応容器内にポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）、α，ω－直鎖脂肪族カルボン酸化合物を仕込む際、後述するリン原子含有化合物及びアルカリ金属化合物を添加してもよい。

〔工程（２）〕
　工程（２）は、工程（１）で得られた溶融混合物に、前記ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）以外のキシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン成分（以下、「キシリレンジアミン（ａ－２）等」と略記することがある）を添加する工程である。
　工程（２）において、キシリレンジアミン（ａ－２）等を添加する際の反応容器内の温度は、生成するポリエーテルアミドオリゴマーの融点以上～融点＋３０℃の温度であることが好ましい。キシリレンジアミン（ａ－２）等を添加する際の反応容器内の温度が、ポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）とα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸化合物との溶融混合物及びキシリレンジアミン（ａ－２）等からなるポリエーテルアミドオリゴマーの融点以上～融点＋３０℃の温度であれば、反応容器内で反応混合物が固化する可能性が無く、反応混合物の劣化の可能性が少なくなるため好ましい。
　上記添加方法としては特に制限はないが、上記温度範囲内で反応容器内の温度をコントロールしながら、キシリレンジアミン（ａ－２）等を連続的に滴下することが好ましく、キシリレンジアミン（ａ－２）等の滴下量の増加にしたがって、反応容器内の温度を連続的に昇温させることがより好ましい。

　また、キシリレンジアミン（ａ－２）等のジアミン成分全量の添加が完了した時点での反応容器内の温度は、製造するポリエーテルポリアミドの融点～融点＋３０℃となることが好ましい。キシリレンジアミン（ａ－２）等の添加が完了した時点での反応容器内の温度が、得られるポリエーテルアミド（Ａ）の融点以上～融点＋３０℃の温度であれば、反応容器内で反応混合物が固化する可能性が無く、反応混合物の劣化の可能性が少なくなるため好ましい。
　なお、ここでのポリエーテルアミドオリゴマー、又はポリエーテルポリアミドの融点は、予めポリエーテルジアミン化合物（ａ－１）、キシリレンジアミン（ａ－２）等、ジカルボン酸化合物を所定のモル比で混合し、窒素気流下で、混合物が溶融する程度の加熱条件下で、少なくとも１時間程度溶融混合して得られたものについてＤＳＣ等を用いて確認することができる。
　この間、反応容器内は窒素で置換されていることが好ましい。またこの間、反応容器内は攪拌翼にて混合され、反応容器内は均一な流動状態となることが好ましい。

　キシリレンジアミン（ａ－２）等の添加速度は、アミド化反応の生成熱、縮合生成水の留去に消費される熱量、熱媒から反応容器壁を通して反応混合物に供給される熱量、縮合生成水と原料化合物とを分離する部分の構造等を勘案し、反応系が均一な溶融状態に保持されるように選定される。
　キシリレンジアミン（ａ－２）等の添加に要する時間は、反応容器の規模によって変化するが、通常は０．５～５時間の範囲内であり、より好ましくは１～３時間の範囲である。この範囲内であると、反応容器内で生成するポリエーテルアミドオリゴマー並びにポリエーテルポリアミド（Ａ）の固化が抑制でき、なおかつ反応系の熱履歴による着色を抑えることができる。
　キシリレンジアミン（ａ－２）等の添加の間、反応の進行と共に生成する縮合水は、反応系外に留出される。なお、飛散するジアミン化合物、ジカルボン酸化合物等の原料は縮合水と分離され、反応容器に戻されるが、その量はコントロール可能であり、例えば還流塔の温度を最適な範囲にコントロールすることや充填塔の充填物、所謂、ラシヒリングやレッシングリング、サドル等を適切な形状、充填量に制御することでコントロールできる。原料と縮合水の分離には分縮器が好適であり、縮合水は全縮器を通して留出させることが好ましい。

　上記工程（２）での反応容器内部の圧力は、０．１～０．６ＭＰａであることが好ましく、０．１５～０．５ＭＰａであることがより好ましい。反応容器内部の圧力を０．１ＭＰａ以上とすることで、未反応のキシリレンジアミン（ａ－２）等及びジカルボン酸化合物が縮合水とともに系外に飛散するのを抑制することができる。未反応のキシリレンジアミン（ａ－２）等、ジカルボン酸化合物が系外に飛散するのを防止するには、反応容器内部の圧力を高くすることで抑制できるが、０．６ＭＰａ以下の圧力で十分抑制できる。反応容器内の圧力を０．６ＭＰａより高くすると、縮合水の沸点が高くなり、分縮器により高温の熱媒を通す必要が生じるおそれがある等、縮合水を反応系外に留出するのに、より多くのエネルギーを要するため好ましくない。
　加圧する場合は、窒素等の不活性ガスによるものでもよいし、反応中に生成する縮合水の蒸気によってもよい。加圧した場合はキシリレンジアミン（ａ－２）等の添加終了後、常圧に達するまで減圧を行う。

〔工程（３）〕
　工程（２）終了後、重縮合反応を終了してもよいが、常圧又は負圧にて一定時間更に重縮合反応を継続する工程（３）を行ってもよい。
　負圧下で更に重縮合反応を継続する場合は、反応系の圧を最終的に０．０８ＭＰａ以下に減圧することが好ましい。キシリレンジアミン（ａ－２）等の添加終了から減圧開始までの時間に特に制限はないが、添加終了後３０分以内に減圧を開始することが好ましい。減圧速度は減圧中に未反応のキシリレンジアミン（ａ－２）等が、水と共に系外に留出しない速度が選択され、例えば、０．１～１ＭＰａ／時間の範囲から選択される。減圧速度を遅くすることは、製造に必要な時間が増加するだけではなく、減圧に時間を要するため、得られるポリエーテルポリアミド（Ａ）の熱劣化を招くことがあるため好ましくない。

　工程（３）における反応容器の温度は、得られるポリエーテルポリアミド（Ａ）が固化することのない温度、すなわち、得られるポリエーテルポリアミド（Ａ）の融点～融点＋３０℃の範囲であることが好ましい。なお、ここでのポリエーテルポリアミドの融点はＤＳＣ等を用いることで確認することができる。
　工程（３）における重縮合反応時間は、通常１２０分以下である。重合時間を上記範囲内とすることにより、ポリエーテルポリアミド（Ａ）の分子量を十分に上げることができ、更に得られたポリマーの着色が抑えることができる。

　重縮合反応を終了した後、ポリエーテルポリアミド（Ａ）を反応容器から取り出す方法は特に限定されず、公知の手法を用いることができるが、生産性並びにその後の取り扱い性の観点から、ポリエーテルポリアミド（Ａ）の融点～融点＋５０℃の温度に加温したストランドダイを通してストランドとして抜き出しながら、水槽にて溶融樹脂のストランドを冷却した後、ペレタイザーにてカットしてペレットとして得る手法、又は所謂ホットカット、水中カット等が好ましい。この際、ストランドダイからのポリエーテルポリアミド（Ａ）の吐出速度の高速化、安定化等を目的として反応容器内を加圧しても良い。加圧する場合はポリエーテルポリアミド（Ａ）の劣化を抑えるべく、不活性ガスを用いることが好ましい。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）は、リン原子含有化合物を添加して溶融重縮合（溶融重合）法により製造されることが好ましい。溶融重縮合法としては、常圧で溶融させたジカルボン酸成分中にジアミン成分を滴下し、縮合水を除きながら溶融状態で重合させる方法が好ましい。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の重縮合系内には、その特性が阻害されない範囲で、リン原子含有化合物を添加できる。添加できるリン原子含有化合物としては、ジメチルホスフィン酸、フェニルメチルホスフィン酸、次亜リン酸、次亜リン酸ナトリウム、次亜リン酸カリウム、次亜リン酸リチウム、次亜リン酸エチル、フェニル亜ホスホン酸、フェニル亜ホスホン酸ナトリウム、フェニル亜ホスホン酸カリウム、フェニル亜ホスホン酸リチウム、フェニル亜ホスホン酸エチル、フェニルホスホン酸、エチルホスホン酸、フェニルホスホン酸ナトリウム、フェニルホスホン酸カリウム、フェニルホスホン酸リチウム、フェニルホスホン酸ジエチル、エチルホスホン酸ナトリウム、エチルホスホン酸カリウム、亜リン酸、亜リン酸水素ナトリウム、亜リン酸ナトリウム、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル、ピロ亜リン酸等が挙げられ、これらの中でも特に次亜リン酸ナトリウム、次亜リン酸カリウム、次亜リン酸リチウム等の次亜リン酸金属塩がアミド化反応を促進する効果が高く、かつ着色防止効果にも優れるため好ましく用いられ、特に次亜リン酸ナトリウムが好ましい。本発明で使用できるリン原子含有化合物はこれらの化合物に限定されない。重縮合系内に添加するリン原子含有化合物の添加量は、良好な外観及び成形加工性の観点から、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）中のリン原子濃度換算で、好ましくは１～１０００ｐｐｍ、より好ましくは５～１０００ｐｐｍ、更に好ましくは１０～１０００ｐｐｍである。

　また、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の重縮合系内には、リン原子含有化合物と併用してアルカリ金属化合物を添加することが好ましい。重縮合中のポリマーの着色を防止するためにはリン原子含有化合物を十分な量存在させる必要があるが、場合によってはポリマーのゲル化を招くおそれがあるため、アミド化反応速度を調整するためにもアルカリ金属化合物を共存させることが好ましい。アルカリ金属化合物としては、アルカリ金属水酸化物やアルカリ金属酢酸塩が好ましい。本発明で用いることのできるアルカリ金属化合物としては、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、水酸化セシウム、酢酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸ルビジウム、酢酸セシウム等が挙げられるが、これらの化合物に限定されることなく用いることができる。重縮合系内にアルカリ金属化合物を添加する場合、該化合物のモル数をリン原子含有化合物のモル数で除した値が０．５～１となるようにすることが好ましく、より好ましくは０．５５～０．９５であり、更に好ましくは０．６～０．９である。上記範囲内であると、リン原子含有化合物のアミド化反応促進を適度に抑制する効果があるので、反応を抑制しすぎることにより重縮合反応速度が低下し、ポリマーの熱履歴が増加してポリマーのゲル化が増大することを避けることができる。

　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の硫黄原子濃度は、好ましくは１～２００ｐｐｍ、より好ましくは１０～１５０ｐｐｍ、更に好ましくは２０～１００ｐｐｍである。上記の範囲であると、製造時にポリエーテルポリアミドの黄色度（ＹＩ値）の増加を抑えることができるばかりでなく、本発明のポリエーテルポリアミド組成物を溶融成形する際のＹＩ値の増加を抑えることができ、得られる成形品のＹＩ値を低くすることができる。

　さらに、ジカルボン酸としてセバシン酸を使用する場合には、その硫黄原子濃度が１～５００ｐｐｍであることが好ましく、より好ましくは１～２００ｐｐｍ、更に好ましくは１０～１５０ｐｐｍ、特に好ましくは２０～１００ｐｐｍである。上記の範囲であると、ポリエーテルポリアミドを重合する際、及び本発明のポリエーテルポリアミド組成物を溶融成形する際のＹＩ値の増加を抑えることができ、得られる成形品のＹＩ値を低くすることができる。

　同様に、ジカルボン酸としてセバシン酸を使用する場合には、そのナトリウム原子濃度が１～５００ｐｐｍであることが好ましく、より好ましくは１０～３００ｐｐｍ、更に好ましくは２０～２００ｐｐｍである。上記の範囲であると、ポリエーテルポリアミドを合成する際の反応性がよく、適切な分子量範囲にコントロールしやすく、さらに、前述のアミド化反応速度調整の目的で配合するアルカリ金属化合物の使用量を少なくすることができる。また、本発明のポリエーテルポリアミド組成物を溶融成形する際に粘度増加を抑制することができ、成形性が良好となると共に成形加工時にコゲの発生を抑制できることから、得られる成形品の品質が向上する傾向にある。

　このようなセバシン酸は、植物由来のものであることが好ましい。植物由来のセバシン酸は、不純物として硫黄化合物やナトリウム化合物を含有することから、植物由来のセバシン酸に由来する単位を構成単位とするポリエーテルポリアミドは、酸化防止剤を添加しなくてもＹＩ値が低く、また、得られる成形品のＹＩ値も低い。また、植物由来のセバシン酸は、不純物を過度に精製することなく使用することが好ましい。過度に精製する必要がないので、コスト的にも優位である。

　植物由来の場合のセバシン酸の純度は、９９～１００質量％が好ましく、９９．５～１００質量％がより好ましく、９９．６～１００質量％が更に好ましい。この範囲であると、得られるポリエーテルポリアミドの品質が良好になり、重合に影響を及ぼさないため好ましい。

　例えば、セバシン酸に含まれる他のジカルボン酸（１，１０－デカメチレンジカルボン酸等）は、０～１質量％が好ましく、０～０．７質量％がより好ましく、０～０．６質量％が更に好ましい。この範囲であると、得られるポリエーテルポリアミドの品質が良好であり、重合に影響を及ぼさないため好ましい。
　また、セバシン酸に含まれるモノカルボン酸（オクタン酸、ノナン酸、ウンデカン酸等）は、０～１質量％が好ましく、０～０．５質量％がより好ましく、０～０．４質量％が更に好ましい。この範囲であると、得られるポリエーテルポリアミドの品質が良好になり、重合に影響を及ぼさないため好ましい。

　セバシン酸の色相（ＡＰＨＡ）は、１００以下が好ましく、７５以下がより好ましく、５０以下が更に好ましい。この範囲であると、得られるポリエーテルポリアミドのＹＩ値が低いため、好ましい。なお、ＡＰＨＡは、日本油化学会（Ｊａｐａｎ　Ｏｉｌ　Ｃｈｅｍｉｓｔ’ｓ　Ｓｏｃｉｅｔｙ）の基準油脂分析試験法（Ｓｔａｎｄａｒｄ　Ｍｅｔｈｏｄｓ　ｆｏｒ　ｔｈｅ　Ａｎａｌｙｓｉｓ　ｏｆ　Ｆａｔｓ，Ｏｉｌｓ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ）により測定することができる。

　溶融重縮合で得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）は、一旦取り出され、ペレット化された後、乾燥して使用される。また更に重合度を高めるために固相重合してもよい。乾燥乃至固相重合で用いられる加熱装置としては、連続式の加熱乾燥装置やタンブルドライヤー、コニカルドライヤー、ロータリードライヤー等と称される回転ドラム式の加熱装置及びナウタミキサーと称される内部に回転翼を備えた円錐型の加熱装置が好適に使用できるが、これらに限定されることなく公知の方法、装置を使用することができる。

＜分子鎖延長剤（Ｂ）＞
　本発明に用いられる分子鎖延長剤（Ｂ）は、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種である。
　前記ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）に分子鎖延長剤（Ｂ）を配合すると、溶融混練時に分子鎖延長剤（Ｂ）の一部又は全部が前記ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）と反応して、耐加水分解性が高く、かつ高分子量のポリエーテルポリアミド組成物とすることができる。ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）を高分子量化するには溶融重縮合を長時間行う必要があり、その際に前記一般式（１）又は（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）又は（ａ２－１）の熱劣化が起こる場合があるが、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）に分子鎖延長剤（Ｂ）を所定量配合して加熱溶融することで、短時間の加熱溶融で高分子量のポリエーテルポリアミド組成物を得ることができる。

（カルボジイミド化合物）
　本発明で分子鎖延長剤（Ｂ）として用いられるカルボジイミド化合物は、分子内に１個以上のカルボジイミド基を有する化合物である。
　本発明に用いられるカルボジイミド化合物としては、芳香族、脂肪族のカルボジイミド化合物が挙げられる。これらの中では、耐加水分解性の効果の発現の度合い、押出時の溶融混練性、及び得られるフィルムの透明性の点から、脂肪族カルボジイミド化合物を用いることが好ましく、分子内に２個以上のカルボジイミド基を有する脂肪族ポリカルボジイミド化合物を用いることがより好ましく、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネートより製造されるポリカルボジイミドを用いることが更に好ましい。４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネートより製造されるポリカルボジイミドとしては、日清紡ホールディングス株式会社製「カルボジライトＬＡ－１」等が挙げられる。

　上記カルボジイミド化合物に含まれる、分子内に１個のカルボジイミド基を有するモノカルボジイミド化合物としては、ジシクロヘキシルカルボジイミド、ジイソプロピルカルボジイミド、ジメチルカルボジイミド、ジイソブチルカルボジイミド、ジオクチルカルボジイミド、ｔ－ブチルイソプロピルカルボジイミド、ジフェニルカルボジイミド、ジ－ｔ－ブチルカルボジイミド、ジ－β－ナフチルカルボジイミド等を例示することができ、これらの中では、特に工業的に入手が容易な点から、ジシクロヘキシルカルボジイミドやジイソプロピルカルボジイミドが好適である。

　上記カルボジイミド化合物に含まれる、分子内に２個以上のカルボジイミド基を有するポリカルボジイミド化合物としては、種々の方法で製造したものを使用することができるが、基本的には従来のポリカルボジイミドの製造方法により製造したものを用いることができる。例えば、カルボジイミド化触媒の存在下、各種有機ジイソシアネートを約７０℃以上の温度で不活性溶媒中、もしくは溶媒を使用することなく、脱炭酸縮合反応させることによって合成する方法等を挙げることができる。

　上記ポリカルボジイミド化合物の合成原料である有機ジイソシアネートとしては、例えば芳香族ジイソシアネート、脂肪族ジイソシアネート等の各種有機ジイソシアネートやこれらの混合物を使用することができる。有機ジイソシアネートとしては、具体的には、１，５－ナフタレンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルジメチルメタンジイソシアネート、１，３－フェニレンジイソシアネート、１，４－フェニレンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、シクロヘキサン－１，４－ジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、メチルシクロヘキサンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、２，６－ジイソプロピルフェニルイソシアネート、１，３，５－トリイソプロピルベンゼン－２，４－ジイソシアネート等を例示することができる。これらのうち、得られるポリカルボジイミドの押出時の溶融混練性の点から、脂肪族ジイソシアネートが好ましく、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネートがより好ましい。

　上記ポリカルボジイミド化合物の末端を封止してその重合度を制御するために、モノイソシアネート等の末端封止剤を使用することができる。モノイソシアネートとしては、例えば、フェニルイソシアネート、トリルイソシアネート、ジメチルフェニルイソシアネート、シクロヘキシルイソシアネート、ブチルイソシアネート、ナフチルイソシアネート等が挙げられる。

　なお、末端封止剤としては、上記のモノイソシアネートに限定されることはなく、イソシアネートと反応し得る活性水素化合物であればよい。このような活性水素化合物としては、脂肪族、芳香族の化合物の中で、－ＯＨ基を持つメタノール、エタノール、フェノール、シクロヘキサノール、Ｎ－メチルエタノールアミン、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、ポリプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチルアミン、ジシクロヘキシルアミン等の２級アミン、ブチルアミン、シクロヘキシルアミン等の１級アミン、コハク酸、安息香酸、ジクロヘキサンカルボン酸等のカルボン酸、エチルメルカプタン、アリルメルカプタン、チオフェノール等のチオール類やエポキシ基を有する化合物等を例示することができる。

　カルボジイミド化触媒としては、例えば、１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシド、３－メチル－１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシド、１－エチル－２－ホスホレン－１－オキシド、３－メチル－２－ホスホレン－１－オキシド及びこれらの３－ホスホレン異性体等のホスホレンオキシド等、チタン酸テトラブチル等の金属触媒等を使用することができ、これらの内では、反応性の面から３－メチル－１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシドが好適である。

　本発明に用いられるカルボジイミド化合物の数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）への分散性の観点から、好ましくは１００～４０，０００の範囲、より好ましくは１００～３０，０００の範囲である。数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００以下であれば、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）への分散性が良好であり、本発明の効果が十分に得られる。

（分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物）
　本発明で分子鎖延長剤（Ｂ）として用いられる、分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物（以下、単に「エポキシ基含有化合物」ともいう）は、エポキシ基を２個以上含有する化合物であれば特に制限されず、モノマー、オリゴマー、ポリマーのいずれも用いることができる。
　エポキシ基含有化合物がポリマーである場合には、その重量平均分子量は、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくく、取り扱い性に優れるという観点から、２，０００～１，０００，０００であるのが好ましく、３，０００～５００，０００であるのがより好ましく、４，０００～２５０，０００であるのが更に好ましい。
　上記エポキシ基含有化合物としては、例えば、エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマー、エポキシ基含有ポリスチレン、エポキシ化植物油、ポリグリシジルエーテル等が挙げられる。

　エポキシ基含有化合物は、なかでも、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくいという観点から、エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマー、ポリグリシジルエーテルが好ましい。また、耐久性により優れ、組成物がゲル化しにくいという観点から、エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーがより好ましい。エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーは、特に常温で固体のものが好ましい。

　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーについて以下に説明する。分子鎖延長剤（Ｂ）としてのエポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーは、主鎖が（メタ）アクリル系ポリマーであり、分子内にエポキシ基を２個以上含有するポリマーであれば特に制限されない。なお、本発明において、（メタ）アクリルはアクリル及びメタクリルのうちの一方又は両方を意味する。

　主鎖としての（メタ）アクリル系ポリマーは、ホモポリマー及びコポリマーのうちのいずれであってもよい。エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーとしては、例えば、メタクリル酸メチル－メタクリル酸グリシジル共重合体、メタクリル酸メチル－スチレン－メタクリル酸グリシジル共重合体等が挙げられる。

　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーは、なかでも、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくく、取り扱い性に優れるという観点から、メタクリル酸メチル－メタクリル酸グリシジル共重合体、メタクリル酸メチル－スチレン－メタクリル酸グリシジル共重合体が好ましい。

　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくく、取り扱い性に優れるという観点から、３，０００～３００，０００であるのが好ましく、４，０００～２５０，０００であるのがより好ましい。

　ポリグリシジルエーテルについて以下に説明する。本発明に用いられるエポキシ基含有化合物としてのポリグリシジルエーテルは、分子内に２個以上のグリシジルオキシ基を有する化合物であれば特に制限されない。
　ポリグリシジルエーテルとしては、例えば、グリセリン・エピクロルヒドリン－０～１モル付加物のポリグリシジルエーテル、エチレングリコール－エピクロルヒドリン－０～２モル付加物のポリグリシジルエーテル、ポリエチレングリコール－ジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコール－ジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパン－ポリグリシジルエーテル等が挙げられる。

　エポキシ基含有化合物のエポキシ当量は、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくいという観点から、１７０～３３００ｇ／当量であるのが好ましく、２００～２０００ｇ／当量であるのがより好ましい。

　本発明に用いられるエポキシ基含有化合物として、市販品を使用することができる。
　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーの市販品としては、例えば、Ｊｏｎｃｒｙｌ　ＡＤＲ－４３６８（アクリル系ポリマー、粉体、重量平均分子量６，８００、エポキシ当量２８５ｇ／当量、ＢＡＳＦ社製）、マープルーフＧ－０１５０Ｍ（アクリル系ポリマー、粉体、重量平均分子量８，０００～１０，０００、エポキシ当量３１０ｇ／当量、日油株式会社製）、マープルーフＧ－２０５０Ｍ（アクリル系ポリマー、粉体、重量平均分子量２００，０００～２５０，０００、エポキシ当量３４０ｇ／当量、日油株式会社製）が挙げられる。
　エポキシ基含有ポリスチレンの市販品としては、例えば、マープルーフＧ－１０１０Ｓ（スチレン系ポリマー、粉体、重量平均分子量１００，０００、エポキシ当量１，７００ｇ／当量、日油株式会社製）が挙げられる。
　エポキシ化植物油の市販品としては、例えば、エポキシ化大豆油であるニューサイザー５１０Ｒ（日油株式会社製）等が挙げられる。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物において、分子鎖延長剤（Ｂ）は、それぞれ単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。
　分子鎖延長剤（Ｂ）の配合量は、耐加水分解性により優れ、組成物がゲル化しにくいという観点から、ポリエーテルポリアミド（Ａ）１００質量部に対して、０．０１～１５質量部であり、０．１～１０質量部であるのが好ましく、０．４～４質量部であるのがより好ましい。
　上記配合量が０．０１質量部以上であれば、耐加水分解性の改善効果を十分に発揮することができ、配合量を１５質量部以下とすることにより、ポリエーテルポリアミド組成物を製造する際に急激な増粘が生じることを避けることができる。

＜その他の成分＞
　本発明のポリエーテルポリアミド組成物には、その特性が阻害されない範囲で、艶消剤、紫外線吸収剤、核剤、可塑剤、難燃剤、帯電防止剤、着色防止剤、ゲル化防止剤等の添加剤を、必要に応じて配合することができる。

　また、本発明のポリエーテルポリアミド組成物には、その特性が阻害されない範囲で、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂等の熱可塑性樹脂を、必要に応じて配合することができる。

　ポリアミド樹脂としては、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ナイロン６９）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリウンデカメチレンアジパミド（ナイロン１１６）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリヘキサメチレンテレフタラミド（ナイロン６Ｔ（Ｔは、テレフタル酸成分単位を表す。以下において同じ））、ポリヘキサメチレンイソフタラミド（ナイロン６Ｉ（Ｉは、イソフタル酸成分単位を表す。以下において同じ））、ポリヘキサメチレンテレフタルイソフタルアミド（ナイロン６ＴＩ）、ポリヘプタメチレンテレフタルアミド（ナイロン９Ｔ）、ポリメタキシリレンアジパミド（ナイロンＭＸＤ６（ＭＸＤは、ｍ－キシリレンジアミン成分単位を表す。以下において同じ））、ポリメタキシリレンセバカミド（ナイロンＭＸＤ１０）、ポリパラキシリレンセバカミド（ナイロンＰＸＤ１０（ＰＸＤは、ｐ－キシリレンジアミン成分単位を表す。））、１，３－又は１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサンとアジピン酸を重縮合して得られるポリアミド樹脂（ナイロン１，３－／１，４－ＢＡＣ６（ＢＡＣは、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン成分単位を表す。））及びこれらの共重合アミド等を使用することができる。

　ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレフタレート－イソフタレート共重合樹脂、ポリエチレン－１，４－シクロヘキサンジメチレン－テレフタレート共重合樹脂、ポリエチレン－２，６－ナフタレンジカルボキレート樹脂、ポリエチレン－２，６－ナフタレンジカルボキシレート－テレフタレート共重合樹脂、ポリエチレン－テレフタレート－４，４' －ビフェニルジカルボキシレート共重合樹脂、ポリ－１，３－プロピレン－テレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレン－２，６－ナフタレンジカルボキシレート樹脂等がある。より好ましいポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレフタレート－イソフタレート共重合樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂及びポリエチレン－２，６－ナフタレンジカルボキシレート樹脂が挙げられる。

　ポリオレフィン樹脂としては、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）等のポリエチレン；プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンまたはα－オレフィンとのランダム若しくはブロック共重合体等のポリプロピレン；これらの２種以上の混合物等が挙げられる。ポリエチレンの多くは、エチレンとα－オレフィンとの共重合体である。またポリオレフィン樹脂には、少量のアクリル酸、マレイン酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等のカルボキシル基含有単量体によって変性された変性ポリオレフィン樹脂が含まれる。変性は、通常、共重合またはグラフト変性によって行われる。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物を、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂等の熱可塑性樹脂の少なくとも一部に利用することで、射出成形、押出成形、ブロー成形等の成形方法により、強靭性、柔軟性、引張破断伸びに優れた成形体を得ることができる。

［ポリエーテルポリアミド組成物の物性］
　以下の物性の説明において、「ポリエーテルポリアミド組成物」とは、特に特定のない場合はポリエーテルポリアミド（Ａ１）を含むポリエーテルポリアミド組成物及びポリエーテルポリアミド（Ａ２）を含むポリエーテルポリアミド組成物を意味する。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物の相対粘度は、成形性及び他の樹脂との溶融混合性の観点から、好ましくは１．１～３．５の範囲、より好ましくは１．１～３．３の範囲、更に好ましくは１．１～３．０の範囲である。当該相対粘度は実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド組成物の融点は、耐熱性の観点から、好ましくは１７０～２７０℃の範囲、より好ましくは１７５～２７０℃の範囲、更に好ましくは１８０～２７０℃の範囲である。当該融点は実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド組成物の数平均分子量（Ｍｎ）は、成形性及び他の樹脂との溶融混合性の観点から、好ましくは８，０００～２００，０００の範囲、より好ましくは９，０００～１５０，０００の範囲、更に好ましくは１０，０００～１００，０００の範囲である。当該数平均分子量（Ｍｎ）は実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド組成物のＨａｚｅ値は、透明性及び外観性の観点から、厚さ１００μｍのフィルムとした場合に、好ましくは５０％以下、より好ましくは３０％以下、更に好ましくは１０％以下である。また、ポリエーテルポリアミド組成物のＹＩ値は、透明性及び外観性の観点から、厚さ１００μｍのフィルムとした場合に、好ましくは１０以下、より好ましくは５以下である。上記Ｈａｚｅ値及びＹＩ値はＪＩＳ　Ｋ７１０５に準ずる方法を用いて、具体的には実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド組成物の引張破断伸び率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性の観点から、好ましくは１００％以上、より好ましくは２００％以上、更に好ましくは２５０％以上、より更に好ましくは３００％以上である。当該引張破断伸び率は、具体的には実施例に記載の方法により測定される。

　ポリエーテルポリアミド組成物の引張弾性率（測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ）は、柔軟性及び機械強度の観点から、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を含有するポリエーテルポリアミド組成物の場合、好ましくは１００ＭＰａ以上、より好ましくは２００ＭＰａ以上、更に好ましくは３００ＭＰａ以上、更に好ましくは５００ＭＰａ以上である。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を含有するポリエーテルポリアミド組成物の場合、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは１００ＭＰａ以上、更に好ましくは２００ＭＰａ以上、より更に好ましくは３００ＭＰａ以上、より更に好ましくは５００ＭＰａ以上である。当該引張弾性率は、具体的には実施例に記載の方法により測定される。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、下式で算出される耐加水分解性試験６００時間経過後の引張破断伸び保持率が、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を含有するポリエーテルポリアミド組成物の場合、好ましくは６５％以上、より好ましくは６８％以上、更に好ましくは７０％以上、より更に好ましくは７３％以上である。また、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を含有するポリエーテルポリアミド組成物の場合、好ましくは５０％以上、より好ましくは６０％以上、更に好ましくは６５％以上、より更に好ましくは６８％以上である。
　耐加水分解性試験６００時間経過後の引張破断伸び保持率（％）＝〔耐加水分解性試験６００時間経過後のフィルムの引張破断伸び率（％）／１００℃の蒸留水中にて７２時間状態調整した後のフィルムの引張破断伸び率（％）〕×１００
　ここで、１００℃の蒸留水中にて７２時間状態調整した後のフィルムの引張破断伸び率、及びフィルムの耐加水分解性試験６００時間経過後の引張破断伸び率は実施例に記載の方法により測定される。

［ポリエーテルポリアミド組成物の製造］
　本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、前記ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）１００質量部に対し、分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部、及び必要に応じてその他の成分を配合し、溶融混練することにより製造することが好ましい。分子鎖延長剤（Ｂ）の配合の方法は特に限定されず、反応槽内で溶融状態のポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）に分子鎖延長剤（Ｂ）等を添加する手法や、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）に対し分子鎖延長剤（Ｂ）等をドライブレンドし、押出機にて溶融混練する手法などが挙げられる。
　本発明のポリエーテルポリアミド組成物を溶融混練する方法については、単軸もしくは二軸押出機等の通常用いられる種々の押出機を用いて溶融混練する方法等が挙げられるが、これらのなかでも、生産性、汎用性等の点から二軸押出機を用いる方法が好ましい。その際、溶融混練温度は、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）の融点以上～融点より８０℃高い温度範囲に設定することが好ましく、該（Ａ１）又は（Ａ２）成分の融点より１０～６０℃高い温度範囲に設定することがより好ましい。溶融混練温度をポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）の融点以上とすることで、該（Ａ１）又は（Ａ２）成分の固化を抑制することができ、融点より８０℃高い温度以下とすることで、該（Ａ１）又は（Ａ２）成分の熱劣化を抑制することができる。
　溶融混練における滞留時間は１～１０分の範囲に調整することが好ましく、２～７分の範囲に調整することがより好ましい。滞留時間を１分以上とすることで、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）又は（Ａ２）と分子鎖延長剤（Ｂ）との分散が十分となり、滞留時間を１０分以下とすることでポリエーテルポリアミド（Ａ１）及び（Ａ２）の熱劣化を抑制することができる。
　二軸押出機のスクリューは少なくとも１箇所以上の逆目スクリューエレメント部分及び／又はニーディングディスク部分を有し、該部分においてポリエーテルポリアミド組成物を一部滞留させながら溶融混練を行うことが好ましい。
　溶融混練したポリエーテルポリアミド組成物は、そのまま押出成形し、フィルム等の成形品としてもよく、一度ペレットとした後、改めて押出成型、射出成型等を行って種々の成形品としてもよい。

［成形品］
　本発明の成形品は、前記ポリエーテルポリアミド組成物を含むものであり、本発明のポリエーテルポリアミド組成物を従来公知の成形方法により、各種形態に成形して得られる。成形法としては、例えば、射出成形、ブロー成形、押出成形、圧縮成形、真空成形、プレス成形、ダイレクトブロー成形、回転成形、サンドイッチ成形及び二色成形等の成形法を例示することができる。
　本発明のポリエーテルポリアミド組成物を含む成形品は、優れた耐加水分解性及び透明性に加え、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性を有し、自動車部品、電機部品、電子部品等として好適である。特に、ポリエーテルポリアミド組成物を含んでなる成形品としては、ホース、チューブ又は金属被覆材が好ましい。

　以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。なお、本実施例において各種測定は以下の方法により行った。

１）相対粘度（ηｒ）
　試料０．２ｇを精秤し、９６％硫酸２０ｍｌに２０～３０℃で撹拌溶解した。完全に溶解した後、速やかにキャノンフェンスケ型粘度計に溶液５ｍｌを取り、２５℃の恒温槽中で１０分間放置後、落下時間（ｔ）を測定した。また、９６％硫酸そのものの落下時間（ｔ₀）も同様に測定した。ｔ及びｔ₀から下式により相対粘度を算出した。
　　相対粘度＝ｔ／ｔ₀

２）数平均分子量（Ｍｎ）
　まず試料をフェノール／エタノール混合溶媒、及びベンジルアルコール溶媒にそれぞれ溶解させ、カルボキシル末端基濃度とアミノ末端基濃度を塩酸及び水酸化ナトリウム水溶液の中和滴定により求めた。数平均分子量は、アミノ末端基濃度及びカルボキシル末端基濃度の定量値から次式により求めた。
数平均分子量＝２×１，０００，０００／（［ＮＨ₂］＋［ＣＯＯＨ］）
［ＮＨ₂］：アミノ末端基濃度（μｅｑ／ｇ）
［ＣＯＯＨ］：カルボキシル末端基濃度（μｅｑ／ｇ）

３）示差走査熱量測定（ガラス転移温度、結晶化温度及び融点）
　示差走査熱量の測定はＪＩＳ　Ｋ７１２１、Ｋ７１２２に準じて行った。示差走査熱量計（（株）島津製作所製、商品名：ＤＳＣ－６０）を用い、各試料をＤＳＣ測定パンに仕込み、窒素雰囲気下にて昇温速度１０℃／分で３００℃まで昇温し、急冷する前処理を行った後に測定を行った。測定条件は、昇温速度１０℃／分で、３００℃で５分保持した後、降温速度－５℃／分で１００℃まで測定を行い、ガラス転移温度Ｔｇ、結晶化温度Ｔｃｈ及び融点Ｔｍを求めた。

４）光学物性評価（Ｈａｚｅ、ＹＩ）
　Ｈａｚｅ及びＹＩの測定はＪＩＳ　Ｋ７１０５に準じて行った。作製した厚さ約１００μｍのフィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切出して試験片とした。測定装置は、曇価測定装置（日本電色工業（株）製、型式：ＣＯＨ－３００Ａ）を使用した。

５）引張試験（引張弾性率、引張破断伸び率及び引張破断伸び保持率）
（引張弾性率及び引張破断伸び率の測定）
　引張弾性率及び引張破断伸び率の測定はＪＩＳ　Ｋ７１６１に準じて行った。作製した厚さ約１００μｍのフィルムを１０ｍｍ×１００ｍｍに切り出して試験片とした。引張試験機（（株）東洋精機製作所製、ストログラフ）を用いて、測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨ、チャック間距離５０ｍｍ、引張速度５０ｍｍ／分の条件で引張試験を実施し、引張弾性率及び引張破断伸び率を求めた。

（引張破断伸び保持率の測定＜耐加水分解性試験＞）
　作製した厚さ約１００μｍのフィルムを、１００℃の蒸留水中にて７２時間状態調整を行った。次に、状態調整を行ったフィルムを１００℃の蒸留水中に入れ、この時間を耐加水分解試験の開始時間とし、状態調整後のフィルム及び、耐加水分解性試験を開始して２００，４００及び６００時間経過後のフィルムについてＪＩＳ　Ｋ７１２７に準じて引張試験を行い、引張破断伸び率（％）を求めた。なお、装置は引張試験機（（株）東洋精機製作所製、ストログラフ）を使用し、試験片幅を１０ｍｍ、チャック間距離を５０ｍｍ、引張速度を５０ｍｍ／分とし、測定温度を２３℃、測定湿度を５０％ＲＨとして測定した。状態調整後のフィルムならびに、耐加水分解性試験を開始して所定時間経過後のフィルムの引張破断伸び率の比を引張破断伸び保持率とし、下記式より引張破断伸び保持率（％）を算出した。この引張破断伸び保持率が高いほど耐加水分解性に優れることを意味する。
　　耐加水分解性試験６００時間経過後の引張破断伸び保持率（％）＝〔耐加水分解性試験開始後所定時間経過後のフィルムの引張破断伸び率（％）／１００℃の蒸留水中にて７２時間状態調整した後のフィルムの引張破断伸び率（％）〕×１００

６）硫黄原子濃度
　各例で用いたセバシン酸をプレス機で錠剤成形し、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）を実施した。蛍光Ｘ線分析装置（（株）リガク製、商品名：ＺＳＸ　Ｐｒｉｍｕｓ）を用い、管球はＲｈ管球（４ｋｗ）を使用した。分析窓用フィルムはポリプロピレンフィルムを使用し、真空雰囲気下で、照射領域３０ｍｍφでＥＺスキャンを実施した。

実施例１－１
　撹拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にセバシン酸５０５．６ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．４９９ｇ、酢酸ナトリウム０．３４８ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。ジアミン成分の滴下終了時の重合温度を２４０℃に設定し、該温度まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学（株）製）３０６．４ｇとポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＸＴＪ－５４２）２５０．０ｇの混合液を滴下し、ジアミン成分を滴下し始めてから約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．２９、［ＣＯＯＨ］＝１１０．８μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝３８．４μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１４３６８、Ｔｇ＝２９．２℃、Ｔｃｈ＝５８．０℃、Ｔｍ＝１８５．０℃。
　次に、得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤として脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）（日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１）２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度４０℃に設定した金属ロールで冷却することで、ポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－２
　実施例１－１において、メタキシリレンジアミンの量を２７２．４ｇ、ポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＸＴＪ－５４２）の量を５００．０ｇに変更したこと以外は、実施例１と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．２０、［ＣＯＯＨ］＝１１２．７μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝６７．２μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１１１１９、Ｔｇ＝１３．７℃、Ｔｃｈ＝４６．０℃、Ｔｍ＝１８２．７℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－３
　実施例１－１において、カルボジライトＬＡ－１の配合量を１０質量部に変更したこと以外は、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－４
　実施例１－１において、メタキシリレンジアミン３０６．４ｇを、メタキシリレンジアミン２１４．５ｇ及びパラキシリレンジアミン（ＰＸＤＡ）（三菱ガス化学（株）製）９１．９ｇに変更したこと以外は、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．３１、［ＣＯＯＨ］＝８１．６μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝６９．０μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１３２８３、Ｔｇ＝１２．９℃、Ｔｃｈ＝６９．５℃、Ｔｍ＝２０４．５℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－５
　実施例１－１において、メタキシリレンジアミン３０６．４ｇを、メタキシリレンジアミン９１．９ｇ及びパラキシリレンジアミン２１４．５ｇに変更し、ジアミン成分の滴下終了時の重合温度を２７０℃としたこと以外は、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．２９、［ＣＯＯＨ］＝６４．６μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝６２．８μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１５７０４、Ｔｇ＝３８．０℃、Ｔｃｈ＝６８．０℃、Ｔｍ＝２５３．０℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、シリンダーならびにＴダイの温度を２８０℃とした以外は実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－６
　撹拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にアジピン酸５８４．６ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６８３ｇ及び酢酸ナトリウム０．４７６ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。ジアミン成分の滴下終了時の重合温度を２６０℃に設定し、該温度まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学（株）製）４９０．３ｇとポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＸＴＪ－５４２）４００．００ｇの混合液を滴下し、ジアミン成分を滴下し始めてから約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．３８、［ＣＯＯＨ］＝１１０．１７μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝５９．５７μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１１７８３、Ｔｇ＝７１．７℃、Ｔｃｈ＝１０８．３℃、Ｔｍ＝２３２．８℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、シリンダーならびにＴダイの温度を２６０℃とした以外は実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－７
　実施例１－６において、メタキシリレンジアミン４９０．３ｇを、メタキシリレンジアミン３４３．２ｇ及びパラキシリレンジアミン１４７．１ｇに変更し、ジアミン成分の滴下終了時の重合温度を２７０℃としたこと以外は、実施例１－６と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．３６、［ＣＯＯＨ］＝６４．８μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝１００．７μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１２０８３、Ｔｇ＝７９．３℃、Ｔｃｈ＝１０７．１℃、Ｔｍ＝２５１．４℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－８
　実施例１－６において、メタキシリレンジアミン４９０．３ｇを、メタキシリレンジアミン２９４．２ｇ及びパラキシリレンジアミン１９６．１ｇに変更し、ジアミン成分の滴下終了時の重合温度を２７０℃としたこと以外は、実施例１－６と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ１）を得た。ηｒ＝１．３６、［ＣＯＯＨ］＝８４．５μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝８５．６μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１１７６０、Ｔｇ＝６１．２℃、Ｔｃｈ＝１０４．８℃、Ｔｍ＝２６２．１℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、シリンダーならびにＴダイの温度を２８０℃とした以外は実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

実施例１－９～１－１３
　実施例１－１において、分子鎖延長剤の種類と量を各々表１に記載のとおりに変更したこと以外は、実施例１－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表１に示す。

比較例１－１
　ナイロン－６（宇部興産（株）製、商品名：ＵＢＥナイロン　１０２４Ｂ）１００質量部と、分子鎖延長剤として脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）（日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１）２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度５０℃に設定した金属ロールで冷却することで、厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表２に示す。

比較例１－２
　分子鎖延長剤を配合しなかったこと以外は、比較例１－１と同様にして厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表２に示す。

比較例１－３
　分子鎖延長剤を配合しなかったこと以外は、実施例１－１と同様にして厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表２に示す。

比較例１－４
　実施例１－１において、カルボジライトＬＡ－１の配合量をポリエーテルポリアミド１００質量部に対し２０質量部に変更したこと以外は、実施例１－１と同様にしてフィルムを得ようと試みたが、粘度の増加が著しく、押出し性が不良で製膜できなかった。結果を表２に示す。

比較例１－５
　ポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製、商品名：ＭＸナイロン　Ｓ６００１、メタキシリレンジアミンとアジピン酸からなるポリアミド樹脂）９０質量部と、ナイロン－１２（宇部興産（株）製、商品名：ＵＢＥＳＴＡ　３０３０ＸＡ）１０質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度４０℃に設定した金属ロールで冷却することで、厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表２に示す。

　なお、表中の略号は、各々以下のとおりである。
　ＸＴＪ－５４２：米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製のポリエーテルジアミン。米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社のカタログによれば、前記一般式（１）におけるｘ１＋ｚ１の概数は６．０、ｙ１の概数は９．０、数平均分子量は１０００である。
　脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）：日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１
　脂肪族モノカルボジイミド化合物（Ｂ２）：東京化成工業（株）製、Ｎ，Ｎ’－ジイソプロピルカルボジイミド
　芳香族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ３）：Ｒｈｅｉｎ　Ｃｈｅｍｉｅ製、商品名：Ｓｔａｂａｘｏｌ　Ｐ４００
　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ４）：ＢＡＳＦ社製、商品名：Ｊｏｎｃｒｙｌ　ＡＤＲ－４３６８、重量平均分子量６，８００、エポキシ当量２８５ｇ／当量

　表１及び表２の結果より、本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、耐加水分解性及び透明性を有し、かつ、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性にも優れる材料であることがわかる。

実施例２－１
　攪拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にセバシン酸６８７．６５ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６６１２ｇ及び酢酸ナトリウム０．４６０５ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。２６０℃まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）４１６．７７ｇとポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）３０６．００ｇの混合液を滴下し約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た。ηｒ＝１．３３、［ＣＯＯＨ］＝９６．８８μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝３７．００μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１４９３９、Ｔｇ＝２２．２℃、Ｔｃｈ＝４３．０℃、Ｔｍ＝１８２．８℃。
　次に、得られたポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部と、分子鎖延長剤として脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）（日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１）２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度４０℃に設定した金属ロールで冷却することで、ポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－２
　攪拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にセバシン酸５６６．３０ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６５４３ｇ及び酢酸ナトリウム０．４５５７ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。２６０℃まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）３０５．０９ｇとポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）５０４．００ｇの混合液を滴下し約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た。ηｒ＝１．２４、［ＣＯＯＨ］＝１４１．８０μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝８３．０３μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝８８９５、Ｔｍ＝１７５．５℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－３
　実施例２－１において、カルボジライトＬＡ－１の配合量を１０質量部に変更したこと以外は、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－４
　攪拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にセバシン酸６８７．６５ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６６１２ｇ及び酢酸ナトリウム０．４６０５ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。２６０℃まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）２９１．７４ｇとパラキシリレンジアミン（ＰＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）１２５．０３ｇ（モル比（ＭＸＤＡ／ＰＸＤＡ＝７０／３０））、及びポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）３０６．００ｇの混合液を滴下し約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た。ηｒ＝１．３６、［ＣＯＯＨ］＝６６．３５μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝７４．１３μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１４２３７、Ｔｇ＝１６．９℃、Ｔｃｈ＝５２．９℃、Ｔｍ＝２０１．９℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－５
　実施例２－１において、ポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）３０６．００ｇを、ポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－６００）２０４．００ｇに変更したこと以外は、実施例４と同様にしてポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た。ηｒ＝１．３６、［ＣＯＯＨ］＝１０２．３９μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝３３．９０μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１４６７５、Ｔｇ＝２６．８℃、Ｔｃｈ＝６７．８℃、Ｔｍ＝２０２．１℃。
　得られたポリエーテルポリアミド１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－６
　攪拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にアジピン酸５８４．６０ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６６１３ｇ及び酢酸ナトリウム０．４６０６ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。２６０℃まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）４８９．３４ｇとポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）３５９．２８ｇの混合液を滴下し約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た。ηｒ＝１．３５、［ＣＯＯＨ］＝７３．２４μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝４５．９２μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１６７８４、Ｔｇ＝４２．１℃、Ｔｃｈ＝８９．７℃、Ｔｍ＝２２７．５℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－７
　攪拌機、窒素ガス導入口、縮合水排出口を備えた容積約３Ｌの反応容器にアジピン酸５８４．６０ｇ、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．６６２６ｇ及び酢酸ナトリウム０．４６１６ｇを仕込み、容器内を十分窒素置換した後、窒素ガスを２０ｍｌ／分で供給しながら１７０℃で溶融させた。２６０℃まで徐々に昇温しながら、そこへメタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）３４３．２２ｇとパラキシレンジアミン（ＰＸＤＡ）（三菱ガス化学株式会社製）１４７．１０ｇ（モル比（ＭＸＤＡ／ＰＸＤＡ＝７０／３０））、及びポリエーテルジアミン（米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製、商品名：ＥＤ－９００）３６０．００ｇの混合液を滴下し約２時間重合を行い、ポリエーテルポリアミド（Ａ２）を得た：ηｒ＝１．３４、［ＣＯＯＨ］＝７５．９５μｅｑ／ｇ、［ＮＨ₂］＝６１．８３μｅｑ／ｇ、Ｍｎ＝１４５１６、Ｔｇ＝３３．２℃、Ｔｃｈ＝７３．９℃、Ｔｍ＝２４６．２℃。
　得られたポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部と、分子鎖延長剤としてカルボジライトＬＡ－１　２質量部とを用いて、シリンダーならびにＴダイの温度を２８０℃とした以外は実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

実施例２－８～２－１２
　実施例２－１において、分子鎖延長剤の種類と量を各々表３に記載のとおりに変更したこと以外は、実施例２－１と同様にしてポリエーテルポリアミド組成物からなる厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表３に示す。

比較例２－１
　ナイロン－６（宇部興産（株）製、商品名：ＵＢＥナイロン　１０２４Ｂ）１００質量部と、分子鎖延長剤として脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）（日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１）２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度５０℃に設定した金属ロールで冷却することで、厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表４に示す。

比較例２－２
　分子鎖延長剤を配合しなかったこと以外は、比較例２－１と同様にして厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表４に示す。

比較例２－３
　分子鎖延長剤を配合しなかったこと以外は、実施例２－１と同様にして厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得、前記評価を行った。結果を表４に示す。

比較例２－４
　分子鎖延長剤の配合量を、ポリエーテルポリアミド１００質量部に対し２０質量部に変更したこと以外は、実施例２－１と同様にしてフィルムを得ようと試みたが、粘度の増加が著しく、押出し性が不良で製膜できなかった。結果を表４に示す。

比較例２－５
　ポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製、商品名：ＭＸナイロン　Ｓ６００１、メタキシリレンジアミンとアジピン酸からなるポリアミド樹脂）９０質量部と、ナイロン－１２（宇部興産（株）製、商品名：ＵＢＥＳＴＡ　３０３０ＸＡ）１０質量部、カルボジイミド化合物として脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）（日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１）２質量部とをドライブレンドし、ニーディングディスクからなる混練部を有する直径２８ｍｍのスクリュー、オープンベントならびにＴダイを備える二軸押出機にて、シリンダー温度２４０℃で溶融混練し、温度２４０℃に設定したＴダイからフィルム状に押出成形し、温度４０℃に設定した金属ロールで冷却することで、厚さ約１００μｍの無延伸フィルムを得た。
　得られたフィルムを用いて、前記評価を行った。結果を表４に示す。

　なお、表中の略号は、各々以下のとおりである。
　ＥＤ－９００：米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製のポリエーテルジアミン。米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社のカタログによると、式（２）におけるｘ２＋ｚ２の概数は６．０、ｙ２の概数は１２．５、数平均分子量は９００である。
　ＥＤ－６００：米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社製のポリエーテルジアミン。米国ＨＵＮＴＳＭＡＮ社のカタログによると、式（２）におけるｘ２＋ｚ２の概数は３．０、ｙ２の概数は９．０、数平均分子量は６００である。
　脂肪族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ１）：日清紡ホールディングス（株）製、商品名：カルボジライトＬＡ－１
　脂肪族モノカルボジイミド化合物（Ｂ２）：東京化成工業（株）製、Ｎ，Ｎ’－ジイソプロピルカルボジイミド
　芳香族ポリカルボジイミド化合物（Ｂ３）：ＲｈｅｉｎＣｈｅｍｉｅ製、商品名：ＳｔａｂａｘｏｌＰ４００
　エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ４）：ＢＡＳＦ社製、商品名：Ｊｏｎｃｒｙｌ　ＡＤＲ－４３６８、重量平均分子量６，８００、エポキシ当量２８５ｇ／当量

　表３及び表４の結果より、本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、耐加水分解性及び透明性を有し、かつ、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性にも優れる材料であることがわかる。

　本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、耐加水分解性及び透明性を有し、かつ、柔軟性、引張破断伸び等の機械的特性にも優れる。また、溶融成形性、強靭性及び耐熱性も良好である。そのため、本発明のポリエーテルポリアミド組成物は、各種工業部品、機械及び電気精密機器のギア及びコネクタ、自動車のエンジン回りの燃料チューブ、コネクタ部品、摺動部品、ベルト、ホース、消音ギア等の電気部品及び電子部品、スポーツ用品等に好適に適用できる。

Claims

　ジアミン構成単位が下記一般式（１）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ１－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したポリエーテルポリアミド組成物。

（式中、ｘ１＋ｚ１は１～３０、ｙ１は１～５０を表し、Ｒ¹はプロピレン基を表す。）
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン又はこれらの混合物である、請求項１に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミンである、請求項１に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミンとパラキシリレンジアミンとの混合物である、請求項１に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　メタキシリレンジアミン及びパラキシリレンジアミンの総量に対するパラキシリレンジアミンの割合が９０モル％以下である、請求項４に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸が、アジピン酸及びセバシン酸から選ばれる少なくとも１種である、請求項１～５のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ジアミン構成単位中のキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する構成単位の割合が、５０～９９．８モル％である、請求項１～６のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　分子鎖延長剤（Ｂ）が、脂肪族カルボジイミド化合物である、請求項１～７のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　分子鎖延長剤（Ｂ）が、エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーである、請求項１～７のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド組成物の相対粘度が１．１～３．５である、請求項１～９のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド組成物の融点が１７０～２７０℃である、請求項１～１０のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨにおける引張破断伸び率が１００％以上である、請求項１～１１のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド（Ａ１）１００質量部に対し、分子鎖延長剤（Ｂ）を０．０１～１５質量部配合し、溶融混練することを特徴とする、請求項１～１２のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物の製造方法。
　請求項１～１２のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物を含む成形品。
　ジアミン構成単位が下記一般式（２）で表されるポリエーテルジアミン化合物（ａ２－１）及びキシリレンジアミン（ａ－２）に由来し、ジカルボン酸構成単位が炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部に対し、カルボジイミド化合物及び分子内に２個以上のエポキシ基を含有する化合物から選ばれる少なくとも１種の分子鎖延長剤（Ｂ）０．０１～１５質量部を配合したポリエーテルポリアミド組成物。

（式中、ｘ２＋ｚ２は１～６０、ｙ２は１～５０を表し、Ｒ²はプロピレン基を表す。）
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン又はこれらの混合物である、請求項１５に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミンである、請求項１５に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　キシリレンジアミン（ａ－２）が、メタキシリレンジアミンとパラキシリレンジアミンとの混合物である、請求項１５に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　メタキシリレンジアミン及びパラキシリレンジアミンの総量に対するパラキシリレンジアミンの割合が９０モル％以下である、請求項１８に記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸が、アジピン酸及びセバシン酸から選ばれる少なくとも１種である、請求項１５～１９のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ジアミン構成単位中のキシリレンジアミン（ａ－２）に由来する構成単位の割合が、５０～９９．８モル％である、請求項１５～２０のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　分子鎖延長剤（Ｂ）が、脂肪族カルボジイミド化合物である、請求項１５～２１のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　分子鎖延長剤（Ｂ）が、エポキシ基含有（メタ）アクリル系ポリマーである、請求項１５～２１のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド組成物の相対粘度が１．１～３．５である、請求項１５～２３のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド組成物の融点が１７０～２７０℃である、請求項１５～２４のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　測定温度２３℃、湿度５０％ＲＨにおける引張破断伸び率が１００％以上である、請求項１５～２５のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物。
　ポリエーテルポリアミド（Ａ２）１００質量部に対し、分子鎖延長剤（Ｂ）を０．０１～１５質量部配合し、溶融混練することを特徴とする、請求項１５～２６のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物の製造方法。
　請求項１５～２７のいずれかに記載のポリエーテルポリアミド組成物を含む成形品。