WO2012105052A1 - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
正極シート220は、図2に示すように、帯状の正極集電体221(正極芯材)を有している。正極集電体221には、例えば、正極に適する金属箔が好適に使用され得る。この正極集電体221には、所定の幅を有する帯状のアルミニウム箔が用いられている。また、正極シート220は、未塗工部222と正極活物質層223とを有している。未塗工部222は正極集電体221の幅方向片側の縁部に沿って設定されている。正極活物質層223は、正極活物質を含む層である。正極活物質層223は、正極集電体221に設定された未塗工部222を除いて、正極集電体221の両面に形成されている。
ここで、図4は、リチウムイオン二次電池100の正極シート220の断面図である。なお、図4において、正極活物質層223の構造が明確になるように、正極活物質層223中の正極活物質610と導電材620とバインダ630とを大きく模式的に表している。正極活物質層223には、図4に示すように、正極活物質610や導電材620やバインダ630が含まれている。
導電材620としては、例えば、カーボン粉末やカーボンファイバーなどのカーボン材料が例示される。このような導電材から選択される一種を単独で用いてもよく二種以上を併用してもよい。カーボン粉末としては、種々のカーボンブラック(例えば、アセチレンブラック、オイルファーネスブラック、黒鉛化カーボンブラック、カーボンブラック、黒鉛、ケッチェンブラック)、グラファイト粉末などのカーボン粉末を用いることができる。
また、バインダ630は、正極活物質610や導電材620の各粒子を結着させたり、これらの各粒子と正極集電体221とを結着させたりする。かかるバインダ630としては、使用する溶媒に溶解または分散可能なポリマーを用いることができる。例えば、水性溶媒を用いた正極合剤組成物においては、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPMC)などのセルロース系ポリマー、また例えば、ポリビニルアルコール(PVA)や、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)などのフッ素系樹脂、酢酸ビニル共重合体やスチレンブタジエン共重合体(SBR)、アクリル酸変性SBR樹脂(SBR系ラテックス)などのゴム類;などの水溶性または水分散性ポリマーを好ましく採用することができる。また、非水溶媒を用いた正極合剤組成物においては、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリ塩化ビニリデン(PVDC)、ポリアクリルニトリル(PAN)などのポリマーを好ましく採用することができる。上記で例示したポリマー材料は、バインダとしての機能の他に、上記組成物の増粘剤その他の添加剤としての機能を発揮する目的で使用されることもあり得る。
正極活物質層223は、例えば、上述した正極活物質610や導電材620を溶媒にペースト状(スラリ状)に混ぜ合わせた正極合剤を作成し、正極集電体221に塗布し、乾燥させ、圧延することによって形成されている。この際、溶媒としては、水性溶媒および非水溶媒の何れも使用可能である。非水溶媒の好適な例としてN-メチル-2-ピロリドン(NMP)が挙げられる。
負極シート240は、図2に示すように、帯状の負極集電体241(負極芯材)を有している。負極集電体241には、例えば、負極に適する金属箔が好適に使用され得る。この実施形態では、負極集電体241には、所定の幅を有する帯状の銅箔が用いられている。また、負極シート240は、未塗工部242と、負極活物質層243とを有している。未塗工部242は負極集電体241の幅方向片側の縁部に沿って設定されている。負極活物質層243は、負極活物質を含む層である。負極活物質層243は、負極集電体241に設定された未塗工部242を除いて、負極集電体241の両面に形成されている。
図5は、リチウムイオン二次電池100の負極シート240の断面図である。また、図5において、負極活物質層243の構造が明確になるように、負極活物質層243中の負極活物質710とバインダ730を大きく模式的に表している。ここでは、負極活物質710は、いわゆる鱗片状(Flake Graphite)黒鉛が用いられた場合を図示しているが、負極活物質710は、図示例に限定されない。負極活物質層243には、図5に示すように、負極活物質710や増粘剤(図示省略)やバインダ730などが含まれている。負極活物質層243に含まれる負極活物質710については後で述べる。
セパレータ262、264は、正極シート220と負極シート240とを隔てる部材である。この例では、セパレータ262、264は、微小な孔を複数有する所定幅の帯状のシート材で構成されている。セパレータ262、264には、例えば、多孔質ポリオレフィン系樹脂で構成された単層構造のセパレータや積層構造のセパレータがある。
捲回電極体200は、正極活物質層223と負極活物質層243との間にセパレータ262、264を介在させつつ、正極シート220と負極シート240とを重ね、かつ、捲回した電極体である。この実施形態では、図2および図3に示すように、正極シート220と負極シート240とセパレータ262、264は、長さ方向を揃えて、正極シート220、セパレータ262、負極シート240、セパレータ264の順で重ねられている。この実施形態では、セパレータ262、264が介在した状態ではあるが、負極活物質層243は正極活物質層223を覆うように重ねられている。
また、この例では、電池ケース300は、図1に示すように、いわゆる角型の電池ケースであり、容器本体320と、蓋体340とを備えている。容器本体320は、有底四角筒状を有しており、一側面(上面)が開口した扁平な箱型の容器である。蓋体340は、当該容器本体320の開口(上面の開口)に取り付けられて当該開口を塞ぐ部材である。ここで、容器本体320は、例えば、深絞り成形やインパクト成形によって成形することができる。なお、インパクト成形は、冷間での鍛造の一種であり、衝撃押出加工やインパクトプレスとも称される。
その後、蓋体340に設けられた注液孔から電池ケース300内に電解液が注入される。電解液は、この例では、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの混合溶媒(例えば、体積比1:1程度の混合溶媒)にLiPF6を約1mol/リットルの濃度で含有させた電解液が用いられている。その後、注液孔に金属製の封止キャップを取り付けて(例えば溶接して)電池ケース300を封止する。なお、電解液としては、従来からリチウムイオン二次電池に用いられる非水電解液を使用することができる。
また、この例では、当該電池ケース300の扁平な内部空間は、扁平に変形した捲回電極体200よりも少し広い。捲回電極体200の両側には、捲回電極体200と電池ケース300との間に隙間310、312が設けられている。当該隙間310、312は、ガス抜け経路になる。
図4に示すように、この実施形態では、正極集電体221の両面にそれぞれ正極合剤が塗工されている。かかる正極合剤の層(正極活物質層223)には、正極活物質610と導電材620が含まれている。図5に示すように、負極集電体241の両面にそれぞれ負極合剤が塗工されている。かかる負極合剤の層(負極活物質層243)には、負極活物質710が含まれている。
また、この実施形態では、正極活物質層223は、例えば、正極活物質610と導電材620の粒子間などに、空洞とも称すべき微小な隙間を有している。かかる正極活物質層223の微小な隙間には電解液(図示省略)が浸み渡り得る。また、負極活物質層243は、例えば、負極活物質710の粒子間などに、空洞とも称すべき微小な隙間を有している。かかる負極活物質層243の微小な隙間には電解液(図示省略)が浸み渡り得る。ここでは、かかる隙間(空洞)を適宜に「空孔」と称する。
図7は、かかるリチウムイオン二次電池100の充電時の状態を模式的に示している。充電時においては、図7に示すように、リチウムイオン二次電池100の電極端子420、440(図1参照)は、充電器290に接続される。充電器290の作用によって、充電時には、正極活物質層223中の正極活物質610(図4参照)からリチウムイオンが電解液280に放出される。また、正極活物質610(図4参照)からは電子が放出される。放出された電子は、図7に示すように、導電材620を通じて正極集電体221に送られ、さらに充電器290を通じて負極へ送られる。また、負極では電子が蓄えられるとともに、電解液280中のリチウムイオンが、負極活物質層243中の負極活物質710(図5参照)に吸収され、かつ、貯蔵される。
図8は、かかるリチウムイオン二次電池100の放電時の状態を模式的に示している。放電時には、図8に示すように、負極から正極に電子が送られるとともに、負極活物質層243に貯蔵されたリチウムイオン(Liイオン)が、電解液280に放出される。また、正極では、正極活物質層223中の正極活物質610に電解液280中のリチウムイオンが取り込まれる。
この実施形態では、負極活物質層243は、正極活物質層223に対向している部位243aの平衡電位Eaが、正極活物質層223に対向していない部位243b1、243b2の平衡電位Ebよりも高い(Ea>Eb)。
ここで、「平衡電位」は、電解液中に浸された試験電極上において酸化体が還元される反応と還元体が酸化される反応とが平衡しているときに示される電位である。かかる平衡電位(equilibrium potential)は、電極電位とも称される。
なお、負極活物質層の平衡電位は、例えば、サイクリックボルタモグラム(cyclic
voltammogram)で求めることができる。図9は、かかるサイクリックボルタモグラムを得る装置800の構成例を示している。かかるサイクリックボルタモグラムを得るには、例えば、図9に示すように、測定対象となる試験用電極810と、基準電極820を用意する。試験用電極810は、ここでは、集電体812に、評価対象となる活物質層814が形成されている。また、基準電極820は、集電体822に、金属リチウム824を保持させた電極が用いられている。
このように正極活物質層223に対向している部位243aと、正極活物質層223に対向していない部位243b1、243b2とで、異なる負極活物質を用いることによって、平衡電位に差が生じる。リチウムイオン二次電池100の負極活物質には、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛や人造黒鉛のアモルファスカーボンなどの黒鉛(炭素系材料)を用いることができる。かかる黒鉛は、種類によって負極活物質層の平衡電位が異なる。例えば、負極活物質層の平衡電位を異ならせるのに寄与する黒鉛として、易黒鉛化性炭素(soft carbon)や、難黒鉛化性炭素(hard carbon)や、黒鉛質材料(graphite)がある。
ここでは、易黒鉛化性炭素は、黒鉛化が進行し易い炭素質材料である。易黒鉛化性炭素には、例えば、コークスを1000℃~2000℃程度の高温雰囲気で熱処理した炭素材料が挙げられる。かかる炭素材料は、機械強度が低く「ソフトカーボン」とも称される。
難黒鉛化性炭素は、黒鉛化が進み難い炭素質材料である。難黒鉛化性炭素は、微小な黒鉛の結晶がランダムな方向に配置されており、結晶と結晶の間に数nm程度の大きさの空孔がある。難黒鉛化性炭素は、例えば、熱硬化性樹脂を炭素化することによって得られる。熱硬化性樹脂を炭素化した難黒鉛化性炭素は、熱処理温度を高くしても黒鉛構造は発達しない。負極活物質としての難黒鉛化性炭素は、例えば、フェノール樹脂焼成体、フルフリルアルコール(furfuryl alcohol)樹脂焼成体、ポリアクリルニトリル(PAN:polyacrylonitrile)系炭素繊維、疑似等方性炭素、コーヒー豆や砂糖などの天然素材の焼成体などがある。かかる炭素材料は、上述したソフトカーボンに比べて機械強度が高いことから「ハードカーボン」とも称される。
黒鉛質材料は、黒鉛化が進んだ炭素材料である。黒鉛質材料には、例えば、コークスを2000℃以上(例えば、2800℃程度)の高温雰囲気で熱処理した炭素材料が挙げられる。
図11は、負極活物質層243が形成される工程を示す図である。負極活物質層243は、図11に示すように、負極活物質を含む合剤を負極集電体241に所定の幅で塗布し、乾燥後、圧延して形成される。この負極活物質層243を形成する製造装置においては、図11に示すように、負極集電体241を走行させる走行経路12と、負極集電体241に負極活物質層243となる合剤を塗布する塗布装置14と、負極集電体241に塗布された合剤を乾燥させる乾燥炉16とを備えている。
走行経路12は、負極集電体241を走行させる経路である。この実施形態では、走行経路12には、負極集電体241を走行させる所定の経路に沿って複数のガイド12bが配置されている。走行経路12の始端には、負極集電体241を供給する供給部32が設けられている。供給部32には、予め巻き芯32aに巻き取られた負極集電体241が配置されている。供給部32からは適宜に適当な量の負極集電体241が走行経路12に供給される。また、走行経路12の終端には負極集電体241を回収する回収部34が設けられている。回収部34は、走行経路12で所定の処理が施された負極集電体241を巻き芯34aに巻き取る。
この実施形態では、その後の捲回電極体200(図2参照)において、正極活物質層223に対向する部位243aと、正極活物質層223に対向しない部位243b1、243b2とで、負極活物質層243に含まれる負極活物質を異ならせている。このため、電極材料塗布装置14は、正極活物質層223に対向する部位243aと、正極活物質層223に対向しない部位243b1、243b2とで、異なる負極活物質を含む合剤を塗布する。
流路41、42は、それぞれ溶媒に負極活物質が分散したスラリーが流通し得る流路である。この実施形態では、流路41、42は、それぞれタンク47、48から塗布部45へ至っている。フィルタ43、44は、流路41、42内に配置されている。この実施形態では、タンク47、48には、相対的に平衡電位が高い負極活物質層を形成するのに用いられる第1合剤と、相対的に平衡電位が低い負極活物質層を形成するのに用いられる第2合剤とが用意されている。第1合剤と第2合剤は、上述したように溶媒に含まれる負極活物質の種類が異なっている。また、第1合剤と第2合剤とは、容易に混ざり合わないことが好ましく、例えば、固形分濃度が調整されている。
塗布部45は、負極集電体241に対し、正極活物質層223に対向している部位243aに平衡電位が高い負極活物質を含む第1合剤を塗布する。また、塗布部45は、正極活物質層223に対向していない部位243b1、243b2に、平衡電位が低い負極活物質を含む第2合剤を塗布する。この実施形態では、塗布部45には、例えば、図12に示すように、横長の吐出口62を有するダイ60が用いられている。ダイ60の吐出口62は、中間部分62aと両側部62b1、62b2とが仕切られている。
本発明者は、かかる負極シート240の作用効果を評価するべく試験をした。図13は、かかる試験で用いられたラミネート型の試験電池100Aを示している。試験電池100Aは、正極集電体221Aの片面に正極活物質層223Aが形成された正極シート220Aと、負極集電体241Aの片面に負極活物質層243Aが形成された負極シート240Aとを備えている。負極活物質層243Aは、正極活物質層223Aよりも面積が広い。この負極活物質層243Aは、セパレータ262Aを介在させた状態ではあるが、正極活物質層223Aと対向している。また、正極集電体221Aと、負極集電体241Aは、それぞれ未塗工部222A、242Aを備えている。正極集電体221Aと、負極集電体241Aは、当該未塗工部222A、242Aを通じて測定装置270に接続されている。
ここで、正極シート220Aは、正極活物質層223に含まれる正極活物質としてLiFePO4が用いられている。導電材にアセチレンブラック(AB)、結着剤としてPVDFを用いた。ここで、正極活物質層223Aを形成する際の合剤には、LiFePO4と、ABと、PVDFを、重量割合にて、LiFePO4:AB:PVDF=85:5:10とし、NMPを分散溶媒として混合した合剤を用意した。そして、かかる合剤を、正極集電体221Aとしてのアルミニウム箔の上に塗布し、乾燥させ、ロールプレスによる圧延を行なって、正極シート220Aを形成した。
ここでは、セパレータ262Aには、ポリプロピレンとポリエチレンの複合材料からなる多孔質膜が用いられている。また、エチレンカーボネートとエチルメチルカーボネートとを体積比率において、5:5で配合し、LiPfを1モル溶解させた電解液が用いられている。
負極シート240Aは、負極活物質層243Aの正極活物質層223Aに対向している部位243A1と、正極活物質層223Aに対向していない部位243A2とに含まれる負極活物質を変えた複数のサンプル(例えば、表1のサンプル1~7)を形成した。
サンプル1~7では、負極活物質層243Aの正極活物質層223Aに対向している部位243A1と、負極活物質層243Aの正極活物質層223Aに対向していない部位243A2とに含まれる負極活物質が異なる。また、サンプル1~7は、かかる部位243A1と243A2に含まれる負極活物質を除き、同じ構成にした。
ここでは、各サンプル1~7の試験電池を、初期工程(コンディショニング工程)として定電流で充放電を行った。その後、正極の理論容量より予測した電池容量の1/3の電流値(例えば、予測した電池容量が300mAhであれば、100mA)で充電上限電圧(例えば、4.1V)まで定電流で充電した。さらに、最終電流値が初期の電流値の1/10になるまで定電圧で充電を行なった。
例えば、他の電池形態として、円筒型電池やラミネート型電池などが知られている。円筒型電池は、円筒型の電池ケースに捲回電極体を収容した電池である。また、ラミネート型電池は、正極シートと負極シートとをセパレータを介在させて積層した電池である。
12 走行経路
14 電極材料塗布装置
16 乾燥炉
32 供給部
32a 巻き芯
34 回収部
34a 巻き芯
34b 制御部
34c モータ
41、42 流路
43、44 フィルタ
45 塗布部
46 バックロール
47、48 タンク
49、49 ポンプ
60 ダイ
62 吐出口
62a 中間部分(吐出口)
62b1、62b2 両側部(吐出口)
100 リチウムイオン二次電池
100A 試験電池
200 捲回電極体
220、220A 正極シート
221、221A 正極集電体
222、222A 未塗工部
224 未塗工部222の中間部分
223、223A 正極活物質層
240、240A 負極シート
241、241A 負極集電体
242、242A 未塗工部
243、243A 負極活物質層
243a、243A1 正極活物質層に対向している部位
243b1、243b2、243A2 正極活物質層に対向していない部位
244 未塗工部242の中間部分
262、262A、264 セパレータ
270 測定装置
280 電解液
290 充電器
300 電池ケース
310 隙間
320 容器本体
322 蓋体と容器本体の合わせ目
340 蓋体
360 安全弁
420 電極端子(正極)
440 電極端子(負極)
610 正極活物質
620 導電材
630 バインダ
710 負極活物質
730 バインダ
800 装置
810 試験用電極
812 集電体
814 活物質層
820 基準電極
822 集電体
824 金属リチウム
830 セパレータ
840 測定装置
1000 車両駆動用電池
Claims (6)
- 正極集電体と、
前記正極集電体に保持された正極活物質層と、
負極集電体と、
前記負極集電体に保持され、前記正極活物質層を覆う負極活物質層と、
前記正極活物質層と前記負極活物質層との間に介在したセパレータとを備え、
前記負極活物質層は、前記正極活物質層に対向している部位の平衡電位Eaが、前記正極活物質層に対向していない部位の平衡電位Ebよりも高い(Ea>Eb)、二次電池。 - 負極活物質層は、前記正極活物質層に対向している部位と、前記正極活物質層に対向していない部位とで、異なる負極活物質が用いられている、請求項1に記載された二次電池。
- 少なくとも当該二次電池が繰り返し充放電され得る充電状態の範囲において、前記平衡電位Eaが前記平衡電位Ebよりも高い(Ea>Eb)、請求項1又は2に記載された二次電池。
- 前記正極集電体と前記負極集電体はそれぞれ帯状のシート状であり、
前記正極活物質層は、前記正極集電体に予め定められた幅で保持されており、
前記負極活物質層は、前記正極活物質層よりも広い幅で前記負極集電体に保持されている、請求項1から3までの何れか一項に記載された二次電池。 - 請求項1から4までの何れか一項に記載された二次電池を、複数組み合わせた組電池。
- 請求項1から4までの何れか一項に記載された二次電池、又は、請求項5に記載された組電池を搭載した、車両。
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