WO2004009354A1

WO2004009354A1 - 積層体

Info

Publication number: WO2004009354A1
Application number: PCT/JP2003/009318
Authority: WO
Inventors: Masao Hashimoto
Original assignee: Bridgestone Corporation
Priority date: 2002-07-23
Filing date: 2003-07-23
Publication date: 2004-01-29
Also published as: AU2003252673A1; JP2004050750A

Abstract

　耐湿性に優れるため透明性、接着性を長期に亘って維持することができ、遮音性、耐貫通性、耐衝撃性も著しく良好なガラス積層体１０は、ガラス板１，１が接着用中間膜２によって接着一体化されたものである。接着用中間膜２は、ポリビニルブチラール樹脂を主成分とする第１の接着樹脂層３とエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂を主成分とする第２の接着樹脂層４とを備える。

Description

明細書積層体技術分野

本発明は、自動車のフロントガラスやサイドガラス、建築物の窓ガラス等に好適な、耐湿性に優れ、透明性、接着性を長期に亘つて維持することができ、遮音性、耐貫通性も著しく良好なガラス積層体等の積層体に関する。発明の背景

従来、自動車に用いるガラス、特にフロントガラスには、一般に、 2枚のガラス板の間に接着用中間膜を挟持させて構造一体化した構造の合わせガラスが使用されている。この接着用中間膜には、通常、耐衝撃性に優れることからポリビニルプチラール（P V B ) 樹脂膜が用いられており、この接着用中間膜の存在により、合わせガラスの耐貫通性等が高められている。また、外部からの衝撃に対し、破損したガラスの破片は接着用中間膜に貼着したままとなるので、その飛散が防止される。従って、例えば自動車の合わせガラスが、盗難や侵入等を目的として破壊されても、窓の開放を自由にすることができないため、防犯用ガラスとしても有用である。しかしながら、接着用中間膜として P V B樹脂膜を用いた合わせガラスは、耐貫通性ゃ耐衝撃性は良好であるが、耐湿性が十分でないために長期使用により透明性や接着性が低下する問題がある。また、自動車用ガラスや建築物用ガラスには、耐貫通性、耐衝撃性と共に遮音性も要求されるが、接着用中間膜として P V B樹脂膜を用いた合わせガラスは、遮音性にも劣り、その改善が望まれている。

特開平 1 1— 2 3 6 2 5 3号（米国特許 6 , 2 6 1 , 6 7 2号）には、 P V Bとエチレンビニルアセテート（E V A) との積層膜が記載されている。発明の概要

本発明は、耐湿性に優れるため透明性、接着性を長期に亘つて維持することができ、遮音性、耐貫通性、耐衝撃性も著しく良好なガラス積層体等の積層体を提供することを目的とする。

本発明の積層体は、基板間に接着用中間膜を介在させて接着一体化してなる積層体において、該接着用中間膜が、ポリビュルプチラール樹脂を主成分とする第 1の接着樹脂層と、エチレン一酢酸ビニル共重合体樹脂を主成分とする第 2の接着樹脂層とを備え、接着用中間膜が、該第 1の接着樹脂層間に該第 2の接着樹脂層を介在させるか、又は該第 2の接着樹脂層間に該第 1の接着樹脂層を介在させた 3層積層膜であり、 3層積層膜のうち、少なくとも外側の接着樹脂層が紫外線吸収剤を含有することを特徴とする。図面の簡単な説明

図 1 a及び 1 bは本発明のガラス積層体の実施の形態を示す断面図である。

図 2は実施例 1〜 3及び比較例 1 , 2の音響透過損失の測定結果のグラフである。発明の好ましい形態

以下において、 PVB樹脂を主成分とする第 1の接着樹脂層を「PVB層」と称し、 EVA樹脂を主成分とする第 2の接着樹脂層を「EVA層」と称す。

PVB層は耐衝撃吸収性、耐貫通性に優れ、また、ガラスとの接着性も良好であるが、前述の如く、遮音性、耐湿性に劣るという欠点がある。一方、 EVA層は、耐衝撃性ゃ耐貫通性は P V B層に比べて劣るが、ガラスに対して優れた接着力を示し、耐湿性も良好である上に、遮音性にも優れる。

本発明では、接着用中間膜をこのような PVB層と EVA層とを積層した複層構造とし、各層の長所を有効に機能させると共に短所を補い、耐衝撃吸収性、耐貫通性、耐湿性、遮音性等の特性に優れたガラス積層体を実現する。

本発明において、接着用中間膜は次の (i)又は (ii)の構成とする。

(i) PVB層/ EVA層 ZPVB層の 3層積層膜

(ii) E VA層/ P VB層 ZE VA層の 3層積層膜

(i)の場合、 PVB層が紫外線吸収剤を含有する。（ii)の場合、 EVA層が紫外線吸収剤を含有する。

本発明において、 EVA層の EVA樹脂は酢酸ビュル含有率が 10〜50重量％で、架橋剤により硬化されていることが好ましい。

また、接着用中間膜の PVB層の厚さは 0. 05~5mm、 £ 層の厚さは0. 05〜5 mmであることが好ましい。

図 l a, 1 bのガラス積層体 10A， 10 Bは、 2枚のガラス板 1, 1を接着用中間膜 2で接着一体化してなるものである。図 1 aのガラス積層体 1 OAは、 PV B層 3, 3間に EVA層 4を積層した 3層積層膜よりなる接着用中間膜 2 Aを用いて接着一体化されている。図 1 bのガラス積層体 10 Bは、 EVA層 4、 4間に P V B層 3を積層した 3層積層膜よりなる接着用中間膜 2 Bを用いて接着一体化されている。

?¥8層3の？¥8樹脂としては、ポリビュルァセタール単位が 70〜95重量％、ポリ酢酸ビニル単位が 1〜 1 5重量％で、平均重合度が 200〜 3000、特に 300~2500であるものが好ましく、 PVB樹脂は可塑剤を含む樹脂組成物として使用される。

PVB樹脂組成物の可塑剤としては、一塩基酸エステル、多塩基酸エステル等の有機系可塑剤や燐酸系可塑剤が挙げられる。

一塩基酸エステルとしては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、 2—ェチル酪酸、へプタン酸、 n—ォクチル酸、 2—ェチルへキシル酸、ペラルゴン酸（n—ノエル酸）、デシル酸等の有機酸とトリエチレンダリコールとの反応によって得られるエステルが好ましく、より好ましくは、トリエチレン一ジー 2—ェチルプチレート、トリエチレングリコーノレ一ジ一 2—ェチノレへキソエート、トリエチレングリコーノレージー力プロネート、トリエチレングリコール一ジ一 n—ォクトエート等である。なお、上記有機酸とテトラエチレンダリコール又はトリプロピレンダリコールとのエステルも使用可能である。

多塩基酸エステル系可塑剤としては、例えば、アジピン酸、セバチン酸、ァゼラィン酸等の有機酸と炭素数 4〜 8の直鎖状又は分岐状アルコールとのエステルが好ましく、より好ましくは、ジブチルセバケート、ジォクチルァゼレート、ジブチルカルビトールアジぺート等が挙げられる。

燐酸系可塑剤としては、トリブトキシェチルフォスフェート、イソデシルフエ二ルフォスフェート、トリイソプロピルフォスフエ一ト等が挙げられる。

PVB樹脂組成物において、可塑剤の量が少ないと成膜性が低下し、多いと耐熱時の耐久性等が損なわれるため、ポリビニルプチラール樹脂 100重量部に対して可塑剤を 5〜50重量部、好ましくは 10〜40重量部（PHR) とする。

PVB樹脂組成物には、更に劣化防止のために、安定剤、酸化防止剤、 UV (紫外線）吸収剤、 I R (赤外線）吸収剤等の添加剤が添加されていても良い。 3層積層膜のうち外側層を PVB層が占める場合、 PVB層は UV吸収剤を含む。 UV吸収剤としては、 2—ヒドロキシ一 4 _n—オタトキシベンゾフエノン、 2, 2—ジ —ヒドロキシ _4ーメトキシベンゾフエノン、 2, 2—ジ一ヒドロキシ一 4, 4— ジーメトキシベンゾフエノン、 2— (3, 5—ジ一 t—ブチル一 2—ヒドロキシフェニノレ）一 5—クロ口べンゾトリァゾーノレ、 2— （ 3— t—ブチノレ一 5—メチノレ一 2—ヒドロキシフエニル）一 5—クロ口べンゾトリァゾール、 2— (3, 5—ジ一 t一プチ/レー 2—ヒドロキシフエ二ノレ）ベンゾトリアゾ一ルが好適であるが、これに限定されない。 UV吸収剤の配合量は 0. 05〜0. 5 PHR程度が好ましい。

EVA層 4の EVA樹脂は、酢酸ビエル含有率が 1 0〜50重量％、特に 1 5〜 40重量％であることが好ましい。この酢酸ビュル含有率が 10重量％未満であると、高温で架橋硬化させる場合に得られる樹脂の透明度が十分でなく、逆に 50重量％を超えると耐衝撃性、耐貫通性が不足する傾向となる。

EVA層 4に使用される EVA樹脂組成物は、可塑剤、架橋剤としての有機過酸化物、接着向上剤、 UV吸収剤、 I R吸収剤等の種々の添加剤を含有させること,ができる。 3層積層膜のうち外側層を EVA層が占める場合、 EVA層は UV吸収剤を含む。 UV吸収剤の種類、配合量は PV Aの場合と同様である。

可塑剤としては、特に限定されるものではないが、一般に多塩基酸のエステル、多価アルコールのエステルが使用される、その例としては、ジォクチルフタレート、ジへキシノレアジペート、トリエチレングリコール一 2—ェチルブチレート、ブチルセバケート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジペラルゴネートを挙げることができる。これらの可塑剤は 1種を用いても良く、 2種以上組み合わせて使用しても良い。可塑剤の含有量は、 EVA樹脂 1 00重量部に対して 5重量部以下の範囲が好ましい。

有機過酸化物としては、 1 00°C以上の温度で分解してラジカルを発生するものであれば、どのようなものでも使用することができる。有機過酸化物は、一般に、成膜温度、組成物の調整条件、硬化（貼り合わせ）温度、被着体の耐熱性、貯蔵安定性を考慮して選択される。特に、半減期 1 0時間の分解温度が 70°C以上のものが好ましい。

この有機過酸化物の例としては、 2, 5—ジメチルへキサン一 2， 5—ジハイド口パーオキサイド、 2, 5—ジメチルー 2, 5—ジ（ t—ブチルパーォキシ）へキサン— 3—ジー t—ブチルパーォキサイド、 t—ブチルクミルパーォキサイド、 2,

5—ジメチルー 2, 5—ジ（t—ブチルパーォキシ）へキサン、ジクミルパーォキサイド、 a ' 一ビス（ t一ブチルパーォキシイソプロピル）ベンゼン、 n—ブチノレー 4 ， 4—ビス（ t—ブチルバ一ォキシ）バレレート、 1 , 1 —ビス（ tーブチルバーォキシ）シクロへキサン、 1 , 1—ビス（t一ブチルパーォキシ）一 3， 3 , 5—トリメチノレシクロへキサン、 t一ブチルパーォキシベンゾエート、ベンゾィルパーオキサイド、 t一ブチルパーォキシアセテート、メチルェチルケトンパ一オキサイド、 2， 5—ジメチルへキシル一 2 , 5 _ビスパーォキシベンゾェ一ト、ブチルハイド口パーオキサイド、 p—メンタンハイド口パーオキサイド、 p—クロ口べンゾィノレパーォキサイド、ヒドロキシヘプチ^^パーォキサイド、クロ口へキサノンパーォキサイド、オタタノィルパーォキサイド、デカノィルパーォキサイド、ラウロイルパーオキサイド、クミルパーォキシォクトエート、コハク酸パーォキサィド、ァセチルバーォキサイド、 t _ブチルバーオキシ（2—ェチルへキサノエ一ト）、 m—トルオイルパーォキサイド、 t一ブチルパーォキシィソブチレ一ト及ぴ 2 , 4ージクロ口ベンゾィルパーォキサイドを挙げることができる。これらの有機過酸化物は 1種を使用しても良く、 2種以上組み合わせて使用しても良い。有機過酸化物の含有量は、 E V A樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 1 〜 5重量部の範囲が好ましレ、。

このような有機過酸化物を含有させることにより、加熱による硬化性が向上し得られる E V A層 5の膜強度を向上させることができる。

接着向上剤としては、シランカップリング剤を添加することができる。このシランカップリング剤の例として、 γ—クロ口プロピルメトキシシラン、ビュルェトキシシラン、ビニノレトリス（]3—メトキシェトキシ）シラン、 γ—メタクリロキシプ口ビルトリメトキシシラン、ビュルトリァセトキシシラン、 γ—グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、 γ—ダリシドキシプロピルトリェトキシシラン、 β—( 3 , 4一エポキシシクロへキシル）ェチルトリメトキシシラン、ビニノレトリクロロシラン、 γ—メルカプトプロビルトリメトキシシラン、 γ—ァミノプロピルトリエトキシシラン、 Ν— /3— （アミノエチル）一ーァミノプロビルトリメトキシシランを挙げることができる。これらシランカップリング剤は、 1種を使用しても、 2種以上を組み合わせて使用しても良い。またシランカップリング剤の含有量は、 E V A 樹脂 1 0 0重量部に対して 5重量部以下であることが好ましい。

更に、 E V A層 4を構成する E V A樹脂組成物は、 E V A層 4の種々の物性（機械的強度、接着性、透明性等の光学的特性、耐熱性、耐光性、架橋速度等）の改良或いは調整、特に機械的強度の改良のために、ァクリロキシ基含有化合物、メタクリ口キシ基含有化合物及びノ又はエポキシ基含有化合物を含んでいることが好ましレ、。

使用するァクリ口キシ基含有化合物及びメタクリ口キシ基含有化合物としては、一般にァクリル酸或いはメタクリル酸誘導体であり、例えばァクリル酸或いはメタクリル酸のエステルやアミドを挙げることができる。エステル残基の例としては、メチル、ェチル、ドデシル、ステアリル、ラウリル等の直鎖状のアルキル基、シク口へキシル基、テトラヒドロフルフリル基、アミノエチル基、 2—ヒドロキシェチル基、 3 —ヒドロキシプロピル基、 3—クロロー 2—ヒドロキシプロピル基を挙げることができる。また、エチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリプロピレンダリコール、ポリエチレングリコーノレ、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等の多価アルコールとァクリル酸或いはメタクリル酸のエステルも挙げることができる。

アミドの例としては、ジアセトンアクリルアミドを挙げることができる。

多官能化合物としては、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等に複数のァクリル酸或いはメタクリル酸をエステル化したエステルもを挙げることができる。

エポキシ基含有化合物としては、トリグリシジルトリス（2—ヒドロキシェチル）イソシァヌレート、ネオペンチルグリコーノレジグリシジルエーテル、 1 , 6 キサンジオールジグリシジルエーテル、ァリルダリシジルエーテル、 2ーェチルへキシルグリシジルェ一テル、フエ-ノレグリシジルエーテル、フエノーノレ（エチレンォキシ） ₅グリシジノレエーテル、 p— t—ブチノレフエニ^ ^グリシジノレエーテノレ、アジピン酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル、グリシジルメタクリレート、ブチルダリシジルエーテルを挙げることができる。

アタリ口キシ基含有化合物、メタクリ口キシ基含有化合物及び/又はエポキシ基含有化合物の含有量は E V A樹脂 1 0 0重量部に対して 5重量部以下とするのが好ましい。

本発明の積層体において、 P V B層 3の厚さは、薄過ぎると十分な耐衝撃吸収性、耐貫通性を得ることができず、厚過ぎると積層体が厚くなり、また、透明度も低下することから、 0 . 0 5 5 mm、特に 0 . 4 1 . 2 mmとするのが好ましい。また、 E V A層 4の厚さは、薄過ぎると十分な耐湿性、遮音性が得られず、厚過ぎると積層体が厚くなり、また、透明度も低下することから、 0. 05〜5mni、特に 0. 2〜： I . 2mmとするのが好ましい。

また、各層 3, 4の厚さの比は、積層体に特に要求される特性に応じて適宜決定されるが、耐湿性、遮音性、耐貫通性、耐衝撃性のバランスに優れた積層体とするためには、 PVB層 3の厚さ： EVA層 4の厚さ = 1 ： 0. 2〜2の範囲とすることが好ましい。

なお、上記した PVB層 3、 EVA層 4の厚さは、接着用中間膜を構成する PV B層 3、 EVA層 4の総厚であり、接着用中間膜が 2層以上の PVB層、 EVA層を有する場合は、各々、その合計の厚さが上記範囲となるようにするのが好ましい。本発明で用いる接着用中間膜は、図 l a , bに示す 3層積層膜の他、 4層以上の積層膜であっても良い。通常の場合、本願発明で用いる接着用中間膜は、 P VB層、 EVA層をそれぞれ合計で 3層以上積層することにより 0. 6〜1. 2mm程度の厚さの積層膜とされる。

接着用中間膜は、その外側面にエンボス加工等により凹凸が形成されてもょレ、。これにより、ガラス板と積層されるときに界面から抜け易くなる。

なお、本発明のガラス積層体を構成するガラス板としては、通常、珪酸塩ガラスが用いられる。ガラス板の厚さは、ガラス積層体の用途等により異なるが、通常の場合、 1〜5 Ommが一般的であり、好ましくは 3〜 10 mmである。ガラス積層体を構成するガラス板の厚さは必ずしも同一である必要はなく、異なっていても良い。このガラス板は、化学的又は熱的に強化させたものであっても良い。また、ガラス板の表面には、金属及び/又は金属酸化物からなる透明の導電層を設けても良レ、。

本発明のガラス積層体を製造するには、まず、 PVB層 3及ぴ EVA層 4を形成するための PVB樹脂フィルムと EVA樹脂フィルムを成膜し、ガラス板 1, 1間に、この PVB樹脂フィルムと EVA樹脂フィルムの必要枚数を積層して介在させて積層体とし、この積層体を脱気した後、加熱下に押圧して接着一体化すれば良い。積層体を加熱加圧して接着一体化させるには、積層体を非通気性の袋の中に入れ、袋の内部を脱気した後、加熱するのが好ましい。また、積層体を加熱した後、ロールで加圧して一体化させる方法も好適である。加熱加圧して接着一体化させた積層体をオートクレーブ処理することによって、より外観の良い積層体を得ることができる。 PVB樹脂フィルム、 EVA樹脂フィルムは、前述の樹脂組成物を、通常の押出成形、力レンダー成形等によりシ一ト状とすることにより製造することができる。また、上記樹脂組成物を溶剤に溶解させ、この溶液を適当な塗布機（コーター）で適当な支持体上に塗布、乾燥して塗膜を形成することによりシート状とすることもできる。

なお、 PVB層と EVA層とを一体化させるには、各々の樹脂フィルムを加熱口ールで挟んで加圧して一体化する他、 P V B樹脂と E V A樹脂との 2層押出成形等で、 P VB/E VA複合樹脂フィルムとしても良い。また、いずれか一方の樹脂フィルムに他方の樹脂組成物を塗工しても良レ、。例えば予め成膜した P V B樹脂フィルムに EVA樹脂組成物を塗工して 2層積層フィルムとしたものを用いて形成しても良い。 3層積層膜の接着用中間膜についても同様に形成可能である。

本発明の積層体、特にガラス積層体は、耐衝撃性、耐貫通性、耐湿性、遮音性等に優れるため、き動車のフロントガラスやサイドガラス、建築物の窓ガラス等、幅広い用途に有用である。実施例

以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。

なお、以下において、ガラス板及び接着用中間膜としては以下のものを用いた。ガラス板：予め洗浄乾燥した厚さ 5 mmの珪酸塩ガラス板

P VBZE VA接着用中間膜：下記配合の P VB樹脂組成物を 0. 4 mm厚さに成膜して得られた P V B樹脂フィルムに、下記 E V A樹脂組成物を塗ェし、 PVB層厚さ 0. 4mm、 EVA層厚さ 0. 4mmの 2層積層膜としたもの

PVB樹脂組成物配合（重量部）

PVB樹脂（ァセタール化度 66モル⁰ /₀) : 100

可塑剤（トリエチレングリコ一ルージ（2—ェチルブチレート））： 40 接着力調整剤（酢酸カリウム）： 0. 1

紫外線吸収剤（2—ヒドロキシ一 4— n—ォクトキシベンゾフヱノン）

: 0. 1 5

EVA樹脂組成物配合（重量部）

EVA樹脂（酢酸ビニル含有量 26重量％) : 100 2003/009318

架橋剤（1, 1—ビス（t一ブチルパーォキシ） 3, 3, 5—

トリメチルシクロへキサン）： 2. 0

シラン力ップリング剤（γ—メタクリロキシプロピル

トリメトキシシラン）： 0. 5

架橋助剤（トリアリルイソシァヌレート）： 2. 0

紫外線吸収剤（2—ヒドロキシ一 4一 η—ォクトキシベンゾフエノン）

： 0. 15

P VBZE VAZP VB樹脂フィルム：上記 P VB樹脂組成物を 0. 2mm厚さに成膜して得られた 2枚の P V B樹脂フィルムの間に、成膜して得られた厚さ 0. 4mmの EVA樹脂フィルムを介在させて 3層積層膜とし、次いで 9 0°Cに加熱されたロール間を通すことにより一体化させたもの

E VA/P VBZE VA樹脂フィルム：上記 EVA榭脂組成物よりなる 0. 2m m厚さの 2枚の EVA樹脂フィルムの間に、上記 PVB樹脂組成物よりなる厚さ 0. 4 mmの PVB層樹脂フィルムが介在するように共押出しして 3層積層膜としたもの

P VB接着用中間膜：上記 P VB樹脂組成物を 0. 8 mm厚さに成膜したもの EVA接着用中間膜：上記 EVA樹脂組成物を 0. 8 mm厚さに成膜したもの実施例 1

2枚のガラス板間に上記 P V B / E V A/ P V B接着用中間膜を介在させて積層し、これをゴム袋に入れて真空脱気し、 1 10°Cの温度で予備圧着した。次に、この予備圧着ガラスをオーブン中に入れ、温度 1 50°Cの条件下で 30分間加圧処理して図 1 aに示す本発明のガラス積層体を製造した。

このガラス積層体について、下記方法で耐衝撃性、耐貫通性、耐湿性、遮音性を調べた。

〔耐衝擊性〕

J I S R 321 1の方法に従って、一方のガラス面から衝撃を加え、耐衝撃性の良（〇）、否（X) を調べ、結果を表 1に示した。

〔耐貫通性〕

J I S R 321 1の方法に従って、一方のガラス面から衝撃を加え、耐貫通性の良（〇）、否（X) を調べ、結果を表 1に示した。〔耐湿性〕

J I S R 3 2 1 1の方法に従って恒温恒湿槽に供試体を入れ、 5 0 °C相対湿度 9 5 %の条件下で 2週間保持し、耐湿性の良（〇）、否（X ) を調べ、結果を表 1に示した。

〔遮音性〕

J I S A 1 4 1 6の方法に従って音響透過損失を調べ、結果を図 2に示した。実施例 2、比較例 1 , 2

実施例 1において、接着用中間膜として、表 1に示すものを用いたこと以外は同様にしてガラス積層体を作製し、同様に特性の評価を行って結果を表 1及び図 2に示した（ただし、遮音性については実施例 1と比較例 1のみ）。

以上の結果より、本発明のガラス積層体は耐衝撃性、耐貫通性、耐湿性、遮音性に優れることがわかる。

以上詳述した通り、本発明によれば、耐湿性に優れるため透明性、接着性を長期に亘つて維持することができ、しかも、遮音性、耐貫通性、耐衝撃性も著しく良好なガラス積層体等の積層体が提供される。

Claims

請求の範囲

1 . 基板間に接着用中間膜を介在させて接着一体化してなる積層体において、該接着用中間膜が、ポリビュルプチラール樹脂を主成分とする第 1の接着樹脂層と、エチレン一酢酸ビニル共重合体樹脂を主成分とする第 2の接着樹脂層とを備え、接着用中間膜が、該第 1の接着樹脂層間に該第 2の接着樹脂層を介在させるか、又は該第 2の接着樹脂層間に該第 1の接着樹脂層を介在させた 3層積層膜であり、 3層積層膜のうち、少なくとも外側の接着樹脂層が紫外線吸収剤を含有することを特徴とする積層体。

2 . 請求項 1において、第 1及び第 2接着樹脂層の少なくとも一方が赤外線吸収剤を含有することを特徴とする積層体。

3 . 請求項 1又は 2において、該接着用中間膜が外面側に凹凸を有することを特徴とする積層体。

4 . 請求項 3において、該第 2の接着樹脂層のエチレン—酢酸ビニル共重合体樹脂が架橋剤により硬化されていることを特徴とする積層体。

5 . 請求項 4において、該第 1の接着樹脂層の厚さが 0 . 0 5〜5 mmであり、第 2の接着樹脂層の厚さが 0 . 0 5〜5 mmであることを特徴とする積層体。

6 . 請求項 5において、該第 2の接着樹脂層のエチレン—酢酸ビニル共重合体榭脂の酢酸ビニル含有率が 1 0〜5 0重量％であることを特徴とする積層体。

7 . 請求項 6において、該基板がガラス板であることを特徴とする積層体。

8 . 請求項 1において、前記基板同士の間に前記接着用中間膜を介在させて積層し、非通気性の袋の中に積層体を入れ、袋内部を真空脱気した後、加熱して接着一体化されたものであることを特徴とする積層体。

9 . 請求項 1において、第 1の接着樹脂層と第 2の接着樹脂層とを共押し出しにより一体的に成膜することを特徴とする積層体。

1 0 . 請求項 1において、接着用中間膜は、第 1の接着樹脂層と第 2の接着樹脂層とを加熱された口ールで加圧することにより一体化したものであることを特徴とする積層体。

1 1 . 請求項 1において、第 1及び第 2の接着樹脂層を重ね合わせてなる接着用中間膜を加熱して半架橋状態とし、この状態で基板同士を接着したことを特徴とする積層体。