WO2001047711A1

WO2001047711A1 - Film multicouches, film polarisant a reflexion, et demi-miroir

Info

Publication number: WO2001047711A1
Application number: PCT/JP2000/008208
Authority: WO
Inventors: Hirofumi Murooka; Hiroshi Tokuda
Original assignee: Teijin Limited
Priority date: 1999-12-24
Filing date: 2000-11-21
Publication date: 2001-07-05
Also published as: EP1164008B1; KR100709516B1; TWI250933B; DE60038485T2; DE60038485D1; KR20010102318A; JP2001179915A; US6677031B1; JP3752410B2; EP1164008A4; EP1164008A1

Description

明細書多層フィルム、反射型偏光フィルムおよびハーフミラ一技術分野

本発明は、多層フィルム、多層フィルムを積層した反射型偏光フィルムおよびハーフミラーに関する。さらに詳しくは、屈折率の低い層と高い層を交互に規則的に配置させ、層間の構造的な干渉によって光を選択反射させる多層フィルムおよび多層フィルムを積層した反射型偏光フィルムおよびハーフミラ一に関する。

従来の技術

多層フィルムは、屈折率の低い層と高い層とを交互に多数積層すると、これら層間の構造的な光干渉によって特定波長の光を選択的に反射または透過する光学千渉フィルムとなる。このような多層フィルムは、選択的に反射または透過する光の波長を可視光領域とすれば、構造的な発色により意匠性に優れた、例えば、玉虫色に見えるフィルムとすることができる。しかも、ここで得られる意匠性は、多層フィルムの構造的な発色によるものであって、染料によるものでないことから退色性の問題もない。また、多層フィルムは、金属を使わなくても光の反射率が高いので、金属光沢フィルムや反射ミラ一とすることもできる。さらにまた、多層フィルムは、延伸することによって層間または層内の面方向における屈折率をさらに制御することができ、例えば、層内の面方向の屈折率に異方性を持たせれば、反射型の偏光板にすることもできる。

このような多層フィルムに延伸を施した多層延伸フィルムとしては、 W〇9 5 ノ 1 7 6 9 9号公報には、結晶性ナフタレンジカルボン酸ポリエステルと、少なくとも 1つの面内軸に関する屈折率がそれよりも低い別の選ばれたポリマーとを交互に積層した多層化ポリマーフィルムであって、厚さが 0 . 5 m未満でありしかも結晶性ナフタレンジカルボン酸ポリエステル層の少なくとも 1つの面内軸に関する屈折率が、上記選ばれたポリマーからなる隣接する層よりも高い多層化ポリマーフィルムが開示されている。また、 W〇9 5ノ1 7 3 0 3号公報には、上記 WO 9 5 / 1 7 6 9 9号公報に開示されているような多層化ポリマーフィルムを用いた反射偏光子が開示されている。

しかしながら、これらの多層化ポリマーフィルムは、光学的に光線透過率を高くさせるために、表面層中に滑剤を含んでおらず、捲取などのハンドリング性が難しい。この捲取などのハンドリングは、厚いフィルムではあまり問題とはならないが、薄いフィルムを製膜する場合は、卷取りが極めて困難となり、ハンドリングが実質不可能となる。

また、前掲の 2つの公報は、選ばれたポリマーとして、本文中でポリエチレンテレフ夕レートまたはポリナフタレンテレフ夕レートの共重合体やブレンドを挙げているが、その実施例に開示しているのは、共重合体だけで、ブレンドについては、なんら開示していない。そして、本発明者ら力^ 前掲の 2つの公報の実施例に挙げらているような共重合体からなる多層積層フィルムをハーフミラーとして使用したところ、種々の反射率のハーフミラ一を作製する場合、各層の屈折率を調整するために、種々の屈折率の共重合体ポリマーを準備しなければならず、多品種対応に極めて非効率であることが判明した。

発明の開示

本発明の目的は、上述の問題を解決して、厚みの薄いフィルムとしても製膜性や巻取り性などのハンドリング性に優れた多層フィルを提供することにある。本発明の他の目的は、反射率の調節が容易な多層フィルムを提供することにある。

本発明のさらに他の目的は、本発明の多層フィルムを積層してなる反射型偏光フィルムを提供することにある。

本発明のさらに他の目的は、本発明の多層フィルムを積層してなるハーフミラ一を提供することにある。

本発明のさらに他の目的および利点は以下の説明から明らかになろう。

本発明によれば、本発明の上記目的および利点は、第 1に、

主たる繰返し単位がエチレン一 2， 6一ナフタレンジカルポキシレートであるポリエステルから主としてなる第 1の層および第 1の層の該ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂から主としてなる第 2の層からなり、

第 1の層と第 2の層の少なくとも一方の層は平均粒径 0 . 0 1〜2 ΠΙの不活性微粒子を 0 . 0 0 1〜0 . 5重量％含有しており、第 1の層と第 2の層とはそれぞれ 0 . 0 5〜0 . 3 ii mの厚みを有しそして交互に積層されて少なくとも 1 1層からなる積層体を形成しており、

少なくとも一方向に配向されており、そして第 2の層は第 1の層よりも少なくとも一方向において低い屈折率を有する

ことを特徴とする多層フィルムによって達成される。

また、本発明によれば、本発明の上記目的および利点は、第 2に、本発明の上記多層フィルムの複数枚の積層体からなる反射型偏光フィルムによつて達成される。

さらに、本発明によれば、本発明の上記目的および利点は、第 3に、本発明の上記多層フィルムからなるハーフミラーによって達成される。

発明の好ましい実施の形態

本発明の多層フィルムは、高屈折率のポリマーからなる層（A層）と、該 A層のポリマーよりも低屈折率のポリマーからなる層（B層）とが交互に積層されたものである。以下、本発明の多層フィルムについて説明する。

本発明における A層は、主たる繰返し単位がエチレン— 2 , 6—ナフ夕レンジカルボキシレートであるポリエステルからなる。

かかるポリエステルとしては、好ましくは全繰返し単位の少なくとも 8 5モル％、より好ましくは少なくとも 9 8モル％がエチレン— 2， 6—ナフ夕レートで占められるポリマーを挙げることができる。

かかるポリエステルとして特に好ましいものは、ポリエチレン— 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートホモポリマーである。これらのポリエチレン一 2 , 6 一ナフタレートを用いることにより、 A層が延伸によつて高度の屈折率を示すようになるという利点がある。上記ポリエステルの共重合成分としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、 2， 7—ナフタレンジカルボン酸のごとき、 2 , 6—ナフタレンジカルボン酸以外の芳香族カルボン酸；アジピン酸、ァゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸のごとき脂肪族ジカルボン酸；シクロへキサンジカルボン酸のごとき脂環族ジカルボン酸等が酸成分として、また例えばブタンジオール、へキサンジオールのごとき脂肪族ジオール；シクロへキサンジメタノールのごとき脂環族ジオールがグリコール成分として挙げられる。

本発明における B層は、ポリエチレン一 2 , 6—ナフ夕レンジカルポキシレートからなる A層よりも少なくとも一方向において屈折率が低いことが必要であり、好ましくはポリエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートからなる A層よりも少なくとも 0 . 0 0 5、より好ましくは 0 . 0 2以上低い屈折率を少なくとも一方向に有するものである。このような B層を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば主たる繰返し単位がエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルポキシレ一卜からなるポリエステルと主たる繰返し単位がエチレンテレフタレートからなるポリエステルとの重量比 5 ： 9 5〜9 5 ： 5の混合物：シンジォタクティックポリスチレンおよび主たる繰返し単位がェチレンテレフタレ一卜からなるポリエステルを好ましいものとして挙げることができる。これらのうち、上記混合物およびシンジォタクティックポリスチレンが好ましく、とりわけ上記混合物がさらに好ましい。上記混合物は、 2種のポリエステルの重量比を変えることにより容易に所望の屈折率を得ることができる。

主たる繰返し単位がエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレートからなるポリエステルと主たる繰返し単位がエチレンテレフ夕レートからなるポリエステルとの重量比 5 ： 9 5〜9 5 ： 5の混合物についてまず説明する。

両者の重量比は好ましくは 2 0 ： 8 0〜8 0 ： 2 0である。

主たる繰返し単位がエチレン— 2 , 6—ナフタレンジカルポキシレートからなるポリエステルの割合が両ポリエステルの合計重量に基づいて 9 5重量％を超えると、 A層との屈折率の差が不十分となりやすく、他方 5重量％未満であると、 A層との溶融粘度の差が過度に大きくなり、多層状態を維持するのが極めて困難になる。

また、主たる繰返し単位がェチレンテレフ夕レートからなるポリエステルの割合が両ポリエステルの合計重量に基づいて 5重量％未満であると、 A層との屈折率の差が不十分となりやすく、他方 9 5重量％を超えると、 A層との溶融粘度の差が過度に大きくなり、多層状態を維持するのが極めて困難となる。

上記したとおり、両ポリエステルの混合割合を上記範囲内で変更することにより B層の屈折率を容易に変更することができるので、反射率の調整のために数々のポリマーを準備する必要はない。換言すれば、混合物中の混合割合を調整するだけで容易に種々の反射率の多層フィルムとすることができるという利点がある。また、 B層のポリマーが共重合の場合、低結晶性になるので、溶融状態のポリマ一を押出す際に特別な押出機や乾燥機などの設備を必要とする場合がある。しかしながら、上記混合物は結晶性の低下が小さく、前述のような特別の設備を要しないという利点もある。

主たる繰返し単位がエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレートからなるポリエステルとしては、好ましくは全繰返し単位の少なくとも 8 0モル％、より好ましくは少なくとも 9 0モル％がエチレン一 2 , 6—ナフタレートで占められるポリマ一を挙げることができる。

かかるポリエステルとして特に好ましいものは、ポリエチレン— 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレー卜ホモポリマーである。

かかるポリエステルの共重合成分としては、前記 A層のエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰返し単位とするポリエステルについて記載したものと同じものを挙げることができる。

また、主たる繰返し単位がェチレンテレフ夕レートからなるポリエステルとしては、好ましくは全繰返し単位の少なくとも 8 0モル％、より好ましくは少なくとも 9 0モル％がエチレンテレフ夕レートで占められるポリマーを挙げることができる。特に好ましいのはポリエチレンテレフ夕レートホモポリマーである。かかるポリエステルの共重合成分としては、例えば、イソフタル酸、 2 , 7— ナフ夕レンジカルボン酸のごとき他の芳香族カルボン酸；アジピン酸、ァゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸のごとき脂肪族ジカルボン酸；シクロへキサンジカルボン酸のごとき脂環族ジカルボン酸の酸成分およびブタンジオール、へキサンジオールのごとき脂肪族ジオール；シクロへキサンジメタノールのごとき脂環族ジオール等のグリコール成分を挙げることができる。

上記混合物は 2つの融点を有しそして高温側の融点が、好ましくは 2 2 0 〜 2 6 5 T:の範囲、さらに好ましくは 2 4 0 ：〜 2 6 0 の範囲にありかつ A層のポリエステルの融点よりも、好ましくは少なくとも 1 0で低く、より好ましくは少なくとも 2 0で低い。この融点差が少なくとも 1 0であると、熱処理による配向の差が拡大しやすく、屈折率の差がつけやすくなる。

次に、本発明における B層を構成するポリマーがシンジォタクティックポリスチレンである場合について説明する。シンジオタクティックポリスチレンとは、一般に、立体構造がシンジォタクティック構造、すなわち炭素一炭素結合から形成される主鎖に対して、側鎖であるフエ二ル基ゃ置換フエニル基が交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり、そのタクティシティ一は、同位体炭素による核磁気共鳴法により定量される。この方法で測定されるタクティシティ —は、連続する複数個の構成単位の存在割合、例えば 2個の場合はダイアツド、 3個の場合はトリアツド、 5個の場合はペンタツドによって示すことができる。本発明でいうシンジォタクティックポリスチレンは、ラセミダイアツドカ好ましくは 7 5 %以上、より好ましくは 8 5 %以上であるかあるいはラセミペンタツドが好ましくは 3 0 %以上、より好ましくは 5 0 %以上であるシンジオタクティシティ一を有する。対象とするポリスチレンとしては、例えばポリスチレン、ポリアルキルスチレン、ポリハロゲン化スチレン、ポリアルコキシスチレン、ポリビニル安息香酸、これらの水素化重合体およびこれらの構成単位の共重合体を挙げることができる。シンジォタクティックポリスチレンは、融点が好ましくは 2 2 0〜2 7 0 の範囲にあるもの、さらに好ましくは、 2 4 0〜2 7 O t:の範囲にあるものである。またシンジォタクティックポリスチレンが共重合体の場合には、スチレンと P—メチルスチレンとの共重合体が特に好ましい。ホモシンジオタクティックポリスチレンの融点は、 2 7 0 °Cである。共重合体の融点は、 p—メチルスチレンの共重合量を変えることによつて調整することができる。 p _メチルスチレンの共重合量が多くなるほど融点はより低下し結晶性もより低下する。共重合量としては、 0〜2 0モル％が好ましい。融点が、 2 2 0 より低いと、シンジォタクティックポリスチレンの結晶性が低下しすぎ、製膜が難しくなり、また耐熱性（熱処理を受けた時の寸法変化）が悪くなる。ァタクティックポリスチレンゃァイソタクティックポリスチレンは、結晶性が低く製膜が難しく、また結晶構造を持たないか構造がルーズであるために、耐熱性が悪いので好ましくない。エチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰返し単位とするポリエステルは、延伸により延伸方向の屈折率は増加するが、シンジオタクティックポリスチレンは、負の光学異方性を示すため延伸方向の屈折率が増大しにくい。そのため延伸フィルムでは両層の屈折率差をかなり大きくすることができる。エチレン— 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰返し単位とするポリエステル（A層）とシンジォタクティックポリスチレン（B層）との融点差は、 3 0で以内であることが好ましい。この差が 3 0でより大きくなると、溶融して積層した後、固化して未延伸シートを形成させる時点において、層間の剥離が生じたり、その後の延伸時に剥離が生じたりするので好ましくない。

本発明における B層を構成するポリマーが主たる繰返し単位がエチレンテレフ夕レートからなるポリエステルである場合について説明する。

かかるポリエステルとしては、コポリエチレンテレフ夕レートが好ましく用いられる。コポリエチレンテレフタレートの共重合成分は、ジカルボン酸成分であつてもグリコール成分であってもよく、ジカルボン酸成分としては例えば、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸のごとき芳香族ジカルボン酸；ァジピン酸、ァゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸のごとき脂肪族ジカルボン酸；シクロへキサンジカルボン酸のごとき脂環族ジカルボン酸等を挙げることができる。またグリコール成分としては、例えばブタンジオール、へキサンジオールのごとき脂肪族ジオール；シクロへキサンジメタノールのごとき脂環族ジオール等を挙げることができる。これらの共重合成分は単独でまたは 2種以上を使用することができる。特に共重合酸成分として、イソフタル酸を用いることが好ましい。イソフ夕ル酸の共重合量としては、好ましくは 4〜1 8モル％、さらに好ましくは 8〜1 5モル％である。とりわけ、コポリエチレンテレフタレートとしては、ポリ（エチレンテレフ夕レート一イソフタレート）共重合体が好ましい。

コポリエチレンテレフ夕レートは、好ましくは 2 1 0〜2 4 5での範囲の融点を有する。コポリエチレンテレフタレートの融点が 2 1 0 未満では、ポリマーの結晶性が低くなりすぎ、製膜が困難となり、また、 B層の耐熱性が劣り、全体の耐熱性に悪影響を与えやすい。一方、コポリエチレンテレフ夕レートの融点が 2 4 5でを超えると、ポリマーの結晶性が増加し、該ポリマーのガラス転移点（T g ) に対して相対的に高い延伸温度での配向結晶化が進むようになるので連続製膜性が悪くなり、また A層との密着性が低下しやすくなる。

コポリエチレンテレフ夕レートの融点と T gは、共重合成分の種類と量を選択および変更することで調整することができる。

前記コポリエチレンテレフタレ一卜の固有粘度（オルソクロロフエノール、 3 5 ）は、好ましくは 0 . 4 5〜0 . 8、さらに好ましくは 0 . 5〜0 . 7である。

エチレン一 2 , 6一ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰返し単位とするポリエステル（A層）とエチレンテレフ夕レートを主たる繰返し単位とするポリエステル（B層）とは、後者の融点が前者の融点よりも少なくとも 2 (TC低い関係にあるのが好ましい。

本発明において、多層フィルムの A層と B層のガラス転移点（T g ) の差は 4 0で以上であることが好ましい。この範囲であると、 A層の T gに見合った延伸温度が B層のポリマーにとっては過大の延伸温度となり、延伸による配向が抑えられ、ほとんど流動（フロー延伸）に近くなる。したがって、 A層のポリマーは延伸により配向し屈折率が増大するが、 B層のポリマーは配向が抑えられ、両者の屈折率差が大きくなる。 T g差は 4 0 未満では、 A層ポリマーに合せた延伸温度と B層ポリマーの T g差が小さくなり、延伸後の A層、 B層の屈折率差が不十分となリやすい。なお、 A層または B層がそれぞれ 2つ以上の T gを有する場合、ここでいう Tg差は、 A層の最も高い Tgと B層の最も低い Tgとの差を意味する。

本発明の多層フィルムは、 A層および B層の少なくとも一方の層に、平均粒径 0. 01〜2 mの不活性微粒子を 0. 001〜0. 5重量％で含有する。好ましくは、力る不活性微粒子は少なくとも A層に含有される。不活性粒子の平均粒径が 0. 01 m未満または含有量が 0. 001重量％未満ではフィルムの巻取り性向上が不十分であり、他方、不活性粒子の平均粒径が 2 xmを超えるかまたは含有量が 0. 5重量％を超えると、粒子による光学特性の悪化が顕著になり、フィルム全体の光線透過率が減少する。また、 0. 22〜0. 3 mの粒子は可視光帯の波長を散乱しやすいことから、特に好ましいのは平均粒径 0. 1〜0. 2 の不活性微粒子を用いること、または、平均粒径 0. ：!〜 0. 2 imの不活性微粒子と平均粒径 0. 32〜 1 mの比較的大きな不活性微粒子とを併用することである。なお、光線透過率は 70%以上が好ましく、これより低いと光学用途には性能不足となる。平均粒径は、好ましくは 0. 05〜l m、さらに好ましくは 0. 1〜0. 3^mの範囲にある。また、不活性微粒子の含有量は、好ましくは 0. 005〜0. 2重量％である。

ところで、不活性微粒子の平均粒径が 0. 01〜2 であるのに対し、後述するとおり A層および B層の各層の厚みが 0. 05〜0. 3 mであることから、不活性微粒子の粒径が A層または B層の各層の厚みよりも大きい場合があることが理解される。このように不活性微粒子の粒径が A層または B層の各層の厚みよりも大きい場合には、 A層および B層の積層する方向に沿った本発明の多層フィルムの断面をみると、複数の A層および B層に不活性微粒子がまたがつたように存在する。このとき、 A層または B層の各層の厚みよりも不活性微粒子の粒径が過度に大きすぎると、その過度に大きな不活性微粒子が存在する部分の A層および B層の積層状態が乱れてしまうことから、 A層または B層の厚みは、以下の関係式を満足することが好ましい。

d/n<5

ここで、式中の dは不活性微粒子の平均粒径、 nは A層または B層の各 1層での厚みである。

このような不活性微粒子としては、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、およびシリコーン、架橋ポリスチレンのような有機不活粒子を挙げることができる。架橋ポリスチレンとしては例えばスチレン一ジビニルベンゼン共重合体を挙げることができる。かかる不活性微粒子としては、その長径と短径の比が好ましくは 1 . 2以下、さらに好ましくは 1 . 1以下である球状粒子（以下、真球状粒子ということがある）である。フィルムの滑り性と光学特性をバランスさせる点からかかる粒径比が好ましい。また、該不活性微粒子は、粒度分布がシャープであることが好ましく、例えば粒径の相対標準偏差力好ましくは 0 . 3未満、さらに好ましくは 0 . 2未満である。相対標準偏差が大きい粒子を使用すると、粗大粒子の頻度が大きくなり、光学的な欠陥を生ずる場合がある。ここで、不活性微粒子の平均粒径、粒径比および相対標準偏差は、まず粒子表面に導電性付与のための金属を極く薄くスパッ夕一し、電子顕微鏡にて、 1万〜 3万倍に拡大した像から、長径、短径および面積円相当径を求め、次いでこれらを次式の当てはめることで算出される。

平均粒径 =測定粒子の面積円相当径の総和 Z測定粒子数

粒径比 =粒子の平均長径 Z該粒子の平均短径

なお、不活性微粒子としては、酸化チタンや硫化亜鉛のような顔料として作用するような粒子や着色している粒子は、光学的な特性を劣化させるので、その使用をできるだけ避けた方が好ましい。

本発明における A層と B層の積層状態は、 A層と B層を交互に総数で 1 1層以上、好ましくは 3 1層以上積層したものである。積層数が 1 1層未満だと、多重干渉による選択反射が小さく、十分な反射率が得られない。積層数の上限は、生産性などの観点から高々 3 0 1層であることが好ましい。

本発明の多層フィルムは、最外層がいずれも A層からなるのが好ましく、そのとき A層が不活性微粒子を含有するのがさらに好ましい。 A層が最外層にあると、熱的に不安定な B層が内層に位置するため、十分な延伸温度や熱固定温度で多層フィルムを生産できるという利点もある。また、 A層が不活性微粒子を含有することにより、フィルムの捲取性が十分に改善される。

本発明において、 A層および B層のそれぞれ 1層の厚みは 0 . 0 5〜0 . 3 mである。この厚みとすることによって、層間の光千渉によって選択的に光を反射することができる。この A層または B層の各 1層の厚みを測定したときの、 A 層または B層のそれぞれの厚みのバラツキは、相対標準偏差で高々 0 . 1 5であることが好ましい。この相対標準偏差が 0 . 1 5を超えると、各層での干渉が弱くなり、反射率が低下する。なお、 A層（または B層）の厚みの相対標準偏差は下記式から求められる。

∑ ( ti-t ) ^:

相対標準偏差- n ただし、 t i : A層（または B層）の各 1層の厚み（/i m)

t ： A層（または B層）の各 1層の厚みの平均値

n ： A層（または B層）の積層数本発明の多層フィルムは少なくとも一方向に配向されており、好ましくは二軸配向されている。

本発明の多層フィルムは例えば次のようにして製造することができる。

まず多層未延伸フィルムはフィ一ドブロックを用いた同時多層押出法により製造される。すなわち、 A層を形成するポリマー例えば不活性微粒子を含有するポリエチレン— 2， 6—ナフ夕レンジカルポキシレートの溶融物と B層を形成するポリマー例えばポリエチレン— 2， 6—ナフタレンジカルボキシレ一卜とポリエチレンテレフ夕レートの混合物の溶融物を、フィードブロックを用いて 2層が交互にかつ最外層に A層が形成されるように積層し、ダイに展開して押出す。このとき、フィードブロックで積層されたポリマ一は積層された形態を維持している。ダイより押し出されたシートは、キャスティングドラムで冷却固化され、多層未延伸フィルムとなる。この未延伸状態の多層フィルムは、少なくとも一方向に、好ましくは二軸方向に延伸され、本発明の多層フィルムとなる。この際の延伸温度は、 A層のポリマーの T gから T g + 5 0での範囲で行うことが好ましい。延伸倍率としては、一軸延伸の場合、好ましくは 2倍から 1 0倍である。また延伸方向は、縦方向であっても横方向であっても構わない。二軸延伸の場合は、縦方向および横方向の延伸倍率がいずれも 1 . 2倍以上が好ましく、さらには好ましくは 1 . 5倍以上である。面積倍率は、好ましくは 5倍から 2 5倍である。延伸倍率が大きい程、延伸前の厚みを大きくでき、しかも、多層未延伸フィルム内の層の厚みのバラツキが高倍率で延伸したものほど縮小できるので、結果として、各層での光干渉が拡大され、反射率を増大できるので好ましい。かかる点から、面積倍率は 8倍以上であるのが好ましく、 1 0倍以上であるのがさらに好ましい。延伸方法としては、逐次二軸延伸、同時二軸延伸、チューブラ一延伸、インフレーシヨン延伸等の公知の延伸方法が可能であるが、逐次二軸延伸が生産性、品質の面から好ましい。そして、延伸されたフィルムは、熱的な安定化のために、熱処理（熱固定処理）をするのが好ましい。熱処理の温度としては、 A層のポリマ —の融点（TmA) を基準としたとき、（TmA— 6 0 ) " 〜（TmA— 1 0 ) V の範囲が好ましい。

本発明の多層フィルムは、その片面または両面に、光学的特性が悪化しない範囲で、全体厚みを調整したり他の機能を付与するために、他の層をさらに積層した積層体としてもよい。ここでいう他の層としては、例えば透明なポリエステルフィルム、反射防止層、金属薄膜やハードコート層が挙げられる。

本発明の多層フィルムは例えばハーフミラー（semi-transparent f i lm) 、反射型偏光フィルム（ref ract ive pol ar izer f i lm) 、近赤外線反射フィルム（Near- inferred r y ref ract ive f i lm) あるいはラッピング等の装飾用フィルムとして使用することができる。

また、本発明の多層フィルムは、それを複数枚積層した積層体とすることができる。このとき複数枚の多層フィルムは同一でもあるいは例えば屈折率あるいは反射する可視光の波長等が異なる多層フィルムであってもよい。複数枚の多層フイルムを積層した積層体は反射型偏光フィルムとして用いることができる。実施例

次に実施例をもって、本発明を説明する。なお、例中の物性は下記の方法で測定した。

(1) ポリエステルの融点、ガラス転移点（Tg)

ポリエステルのチップを 2 Omgサンプリングし、 TAインスツルメンッ社製 DSC (DSC 2920) を用い、 20 :Zmi n. の昇温速度で、ガラス転移度および融点を測定する。

(2) 各層の厚み

サンプルを三角形に切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。そして、包埋されたサンプルをミクロ) ^一ム（ULTRACUT— S) で縦方向に平行な断面を 50 nm厚の薄膜切片にした後、透過型電子顕微鏡を用いて、加速電圧 100 k Vにて観察 ·撮影し、写真から各層の厚みを測定し、平均厚み、相対標準偏差を求める。

(3) 反射率

島津製作所製分光光度計 MP C— 3100を用い、各波長でのアルミ蒸着したミラーとの相対鏡面反射率を波長 350 nmから 2100 nmの範囲で測定する。その反射率がピークとなる波長をピーク波長とし、その反射率を測定する。

(4) 透過率

反射率と同様に島津製作所製分光光度計 MP C— 3100を用い、各波長での光線透過率を波長 350 nmから 2100 nmの範囲で測定する。そのピーク波長と透過率を測定する。

(5) 全光線透過率

各波長での光線透過率を求め、可視光領域（450 nm〜700 nm) での平均光線透過率を全光線透過率とする。

(6) 巻き取り性

製膜したフィルムを巻き取る際に、次の基準でランク分けする。

◎:巻き取りに問題無い

〇：速度を落としたり、条件調整して、巻き取れる △：ブッ、シヮ等が発生するが、何とか巻き取れる

X：条件調整しても、ブッゃシヮがひどく、巻き取れない

(7) 製膜性

製膜時の状況を観察し、次ぎの基準でランク分けする。

◎：製膜する上で切断等の問題が無い

〇：製膜可能な条件が狭く限定されるが、長尺のロールの採取は可能 △:連続製膜する上で、切断等の問題があり、長尺のロールを採取するのが難しい

X：連続製膜性に劣り、極短時間でしか製膜ができない

実施例 1

固有粘度（オルソクロロフエノール、 35 ） 0. 62のポリエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレート（PEN) と、固有粘度（オルソクロロフエノール、 35 ） 0. 63のポリエチレンテレフ夕レート（PET) とを準備した。そして、 PENに真球状シリカ粒子（平均粒径； 0. 12 m、長径と短径の比； 1. 02、粒径の相対標準偏差； 0. 1) を 0. 11 ％添加したものを A層の樹脂とし、不活性粒子を含まない PENと PETを 50 ： 50の重量比で混合したものを B層の樹脂として調製した。 A層の樹脂を 160 で 3時間、 B層の混合樹脂を 160 で 3時間乾燥後、押出機に供給して溶融し、 A層ポリマーを 31層、 B層ポリマーを 30層に分岐させた後、 A層と B層が交互に積層するような多層フィードブロック装置を使用して合流させ、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして A層と B層が交互の積層された総数 61層の積層未延伸シートを作成した。このとき、 A層と B 層のポリマーの押出し量比が 1 ： 0. 8になるように調整し、かつ両端層が A層となるように積層した。この積層未延伸シートを 150での温度で縦方向に 3. 5倍延伸し、さらに 155での延伸温度で横方向に 5. 5倍に延伸し、 230でで 3秒間熱処理を行った。製造条件を表 1に、また、得られた多層フィルムの物性を表 2に示す。

実施例 2〜 14および比較例 1〜 10 製造条件を表 1に示すように変更した以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返した。得られた多層フィルムの物性を表 2に示す。

なお、実施例 3の不活性粒子は真球状シリコーン（長径と短径の比が 1. 1で粒径の相対標準偏差が 0. 30) であり、実施例 4の不活性粒子は塊状炭酸カルシゥム（長径と短径の比が 1. 4で粒径の相対標準偏差が 0. 25) であり、実施例 5および 8の I A 6— P E Nは全ジカルボン酸成分の 6モル％がィソフタル酸に置換された固有粘度（オルソクロロフエノール、 35で） 0. 63のコポリマーであり、実施例 6の T A 5— P ENは全ジカルボン酸成分の 5モル％がテレフタル酸に置換された固有粘度（オルソクロロフエノール、 35 :) 0. 62のコポリマーであり、実施例 7の I A 10— PETは全ジカルボン酸成分の 10モル％がイソフタル酸に置換された固有粘度（オルソクロロフエノール、 35で） 0. 62のコポリマ一であり、また、比較例 6の A層の PETは実施例 1の B層に用いた PETと同じである。

項目延伸条件層数 A層の不活性粒子層数 B層の混合樹脂縦延伸横延伸熱固定樹脂層種類粒径添加量樹脂種配合樹脂種配合 Ί口半倍率離害恰害恰

単位 ― ― 一 iim wt% 一 ― % ― % ― ― V 例 1 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 雄例 2 31 PEN 真球状シリコ-ン 0.2 0.15 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 麵例 3 31 PEN 塊状炭酸カルシウム 1.2 0.01 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 例 4 121 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 120 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 舗例 5 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 IA6-PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 難例 6 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 TA5-PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 雄例 7 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 ΙΑ10-ΡΕΓ 50 150 3.5 155 5.5 230 雄例 8 31 IA6-PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 220 実施例 9 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 70 PET 30 150 3.5 155 5.5 230

31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 30 PET 70 150 3.5 155 5.5 230 mii 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 u2 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 n3 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 靈 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 140 4.0 220

表 1 (続き）項目延伸条件

層数 A層の不活性粒子層数 B層の混合樹脂縦延伸横延伸熱固定樹脂層種類粒径添加量樹脂種配合樹脂種配合離倍率倍率

害恰害恰

単位 ― ― u wt% 一 % % °C 。C 比翻 1 31 PEN 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 9 0 比翻 2 31 PEN 真球状シリカ 0.008 0.2 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 比棚 3 31 PEN 真球状シリカ 3.5 0.1 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 比棚 4 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.0005 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 比翻 5 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.6 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 比棚 6 31 PET 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 4.5 220 比較 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 100 PET 0 150 3.5 155 5.5 230 im 5 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 4 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.0 230

31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230 t瞧 10 31 PEN 真球状シリカ 0.12 0.11 30 PEN 50 PET 50 150 3.5 155 5.5 230

表 2 項目反射率透過率全光線卷取性製膜性融点平均厚みの相対高温側平均厚みの相対ピーク反射率ピーク透過率透過率

厚標準偏差融点み標準偏差波長波長

単位 °c m — urn 一 nm % nm % % 一 ― 雄例 1 269 0.14 0.04 245 0.11 0.06 590 52 590 48 81 ◎ ◎ 難例 2 269 0.14 0.04 245 0.11 0.06 590 50 590 45 80 ◎ ◎ 難例 3 269 0.14 0.04 245 0.11 0.06 590 51 590 45 80 ◎ ◎ 雄例 4 269 0.14 0.04 245 0.11 0.06 590 55 590 40 75 ◎ ◎ 雄例 5 269 0.14 0.04 240 0.11 0.06 590 51 590 49 81 ◎ ◎ 麵例 6 269 0.14 0.04 242 0.11 0.06 590 51 590 49 81 ◎ ◎ 難例 7 269 0.14 0.04 244 0.11 0.07 590 53 590 49 81 ◎ ◎ 難例 8 254 0.14 0.04 245 0.11 0.06 590 50 590 49 79 ◎ ◎ 雄例 9 269 0.14 0.04 253 0.11 0.07 590 31 590 65 80 ◎ ◎

269 0.14 0.04 240 0.11 0.09 590 75 590 25 80 ◎ ◎ ni 269 0.17 0.04 245 0.12 0.06 750 53 750 49 79 ◎ ◎

269 0.22 0.04 245 0.15 0.06 910 52 910 48 77 ◎ ◎ 娜！) 13 269 0.14 0.09 245 0.11 0.09 590 40 590 55 81 ◎ ◎

¾6 J14 269 0.14 0.08 245 0.11 0.08 590 48 590 52 80 ◎ 〇

表 2 (続き）項目反射率透過率全光線巻取性製膜性融点平均厚みの相対高温側平均厚みの相対ピーク反射率ピーク透過率透過率

標準偏差厚み標準偏差波長波長

単位 X ΠΊ ― X nm % nm % % 一 ― 比棚 1 269 0.14 0.04 245 0.11 0.05 590 55 590 54 87 X Δ 比棚 2 269 0.14 0.04 245 0.11 0.05 590 53 590 53 86 X 〇比較例 3 269 0.14 0.04 245 0.11 0.05 590 40 590 40 60 ◎ ◎ 比翻 4 269 0.14 0.04 245 0.11 0.05 590 55 590 52 85 X 〇比麵 5 269 0.14 0.04 245 0.11 . 0.05 590 43 590 43 63 ◎ ◎ 比翻 6 258 0.14 0.04 245 0.11 0.05 X 比賺 269 0.14 0.04 269 0.11 0.05 なしなし 81 ◎ ◎ 比棚 8 269 0.14 0.04 245 0.11 0.05 590 5 590 78 87 △ X

1：瞧 9 269 0.35 0.04 245 0.35 0.16 なしなし 75 ◎ ◎ i:瞧 10 269 0.03 0.03 245 0.03 0.03 なしなし 86 Δ X

表 1および表 2を、以下、考察する。

本発明の実施例 1〜1 4の多層フィルムは、 7 0 %以上の全光線透過率と特定の光の波長（5 9 0、 7 5 0または 9 1 0 nm) に対する鋭い反射ピークとを有しながらも、巻取性および製膜性ともに優れたものであった。なお、実施例 1 4 の多層フィルムの製膜性が、他の実施例 1〜： L 3に比べて若干低下しているのは、二軸延伸と一軸延伸フィルムとの製膜性の差によるもので、一軸延伸条件下で比ベれば、不活性粒子によって製膜性は改善されている。

比較例 1、 2または 3は、本発明に対して不活性粒子が無い、不活性粒子の粒径が小さいまたは不活性粒子の添加量が少ないため、多層フィルムの滑り性が悪く巻き取れなかった。比較例 3または 5は、本発明に対して不活性粒子の粒径が大きいまたは不活性粒子の添加量が多いため、全光線透過率が 7 0 %未満と乏しく、光学用途での実用性に欠けるものであった。比較例 6は、 A層がポリェチレンテレフ夕レートであるため、製膜時に切断が多発し、製膜がほとんど不可能であった。比較例 7または 9は、本発明に対して B層が A層と同一であるかまたは各 1層当りの厚みが厚すぎるため、特定の光の波長に対する鋭い反射ピークが存在しなかった。比較例 9は、本発明に対して各 1層当りの厚みが薄すぎるため、特定の光の波長に対する鋭い反射ピークが存在しなかっただけでなく、製膜性および捲取性も劣悪なものであった。比較例 8は、積層数が本発明に対して少ないため、特定の光の波長に対する反射ピークが存在するものの、その反射率は 5 % にしか満たないものであり、しかも、多層フィルム全体の厚みも薄いため、製膜性および巻取性も劣るものであった。

実施例 1 5

平均粒径 0. 1 5 m, 長径と短径の比が 1 . 0 4、粒径の相対標準偏差が 0 . 1 3の真球状シリカ粒子を 0 . 0 8 w t %添加した、固有粘度（オルソクロロフエノ一ル、 3 5で） 0 . 6 2のポリエチレン一 2 , 6—ナフタレンジカルポキシレート（P E N) を A層の樹脂として調製した。また不活性粒子を含まない p— メチルスチレンを 8モル％共重合した、シンジオタクティックポリスチレンを B 層の樹脂として調製した。 A層のポリマーの融点（Tm) は 2 6 9で、ガラス転移点（T g) は 1 2 1 、 B層のポリマーの融点（Tm) は、 2 5 0 ° (：、ガラス転移点（T g) は 1 0 0 であった。 A層のポリマーを 1 6 0でで 3時間、 B層のポリマーを 1 0 0でで 3時間乾燥後、押出機に供給して溶融し、 A層ポリマーを 2 5層、 B層ポリマーを 2 4層に分岐させた後、 A層と B層が交互に積層するような多層フィードブロック装置を使用して合流させ、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして A層と B層が交互の積層された総数 4 9層の積層未延伸シートを作成した。このとき、 A層と B層のポリマーの押出し量比が 1 ： 0 . 7になるように調整し、かつ両表面層が A層となるように積層させた。前記積層未延伸シートを 1 5 0 の温度で縦方向に 3 . 5倍延伸し、さらに 1 5 5 の延伸温度で横方向に 5 . 5倍に延伸し、 2 2 0 で 3秒間熱処理を行った。製造条件、フィルム物性を表 3〜 5に示す。

実施例 1 6〜 2 5および比較例 1 1〜 1 9並びに参考例 1

製造条件を表 3および 4に示すように種々調整し、実施例 1 5と同様にしてフイルムを得た。ただし、実施例 2 5では、縦延伸をせず、横延伸のみを実施した。それらの特性を表 5に示す。

表 3

PEN：ホ。リエチレン 2, 6-ナフタレ-ト PET ：ホ 'リエチレンテレフタレ-ト

I A6-PEN：イソフタル酸 6モル共重合ホ'リエチレン 2， 6-ナフタレ-ト

表 4

(表 4において）

SPS：シンシ'オタク ϊイツクホ。リスチレン

PM8-SPS： P-メチルスチレン 8モ) 共重合シンシ'オタク Ϊイツクホ。リスチレン PM10-SPS： p -メチルスチレン 10モ J 共重合シンシ'才タクティックホ。リスチレン PM15-SPS： P-メチルスチレン 15モル ¾共重合シンシ'オタクティ';;クホ。リスチレン APS：ァタクティックホ°リスチレン

PET：ホ 'リエチレンテレフタレ-ト

IPS：アイ、ノタクティックホ。リスチレン

表 5

01/47711

26

実施例 26

平均粒径 0. 2 im、長径と短径の比が 1. 05、粒径の相対標準偏差が 0. 15の真球状シリカ粒子を 0. lwt%添加した、固有粘度（オルソクロロフエノール、 350 0. 62のポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレート（PEN) を A層の樹脂として調製した。また不活性粒子を含まないイソフタル酸を 12モル％共重合した、固有粘度（オルソクロロフエノール、 35 :) 0. 65のコポリエチレンテレフ夕レート（IA12) を B層の樹脂として調製した。 A層のポリエステルのガラス転移点（Tg) は 12 It：、 B層のポリエステルのガラス転移点（Tg) は 74 であった。

それぞれのポリエステルを 160でで 3時間乾燥後、押出機に供給して溶融し、 A層ポリマーを 25層、 B層ポリマーを 24層に分岐させた後、 A層と B層が交互に積層するような多層フイードプロック装置を使用して合流させ、その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして A層と B層が交互の積層された総数 49層の積層未延伸シートを作成した。このとき、 A層と B層のポリマーの押出し量比が 1 ： 0. 7になるように調整し、かつ両表面層が A層となるように積層させた。

前記積層未延伸シートを 14 の温度で縦方向に 3. 6倍延伸し、さらに 1 50 の延伸温度で横方向に 5. 7倍に延伸し、 210でで 3秒間熱処理を行つた。

製造条件、フィルム物性を表 6および 7に示す。

実施例 27〜 37および比較例 20〜 24

製造条件を表 6に示すように種々調整し、実施例 26と同様にして、実施例 2 7-37, 比較例 20〜 24のフィルムを得た。その特性を表 7に示す。表 6 項目

層数 A層の樹脂 A層の平均厚み厚みの相対標準偏差樹脂層融点 Tg 不活性粒子粒径添加量

単 — n wt% ― ―

25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

25 PEN 269 121 真球状シリコ-ン 0.1 0.2 0.13 0.05

25 PEN 269 121 塊状炭酸カルシウム 1.5 0.01 0.13 0.05

101 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

25 IA6-PEN 250 119 真球状ンリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.16 0.05

25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.21 0.05

25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

«^!]36 25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.09

¾W37 25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

J:瞧 20 25 PEN 269 121 0.13 0.05 t翻 21 25 PEN 269 121 真球状シリカ 3 0.1 0.13 0.05

1：瞧 22 25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.0005 0.13 0.05

1瞧 23 25 PEN 269 121 真球状シリカ 0.2 0.6 0.13 0.05

1：麵 24 25 PET 258 78 真球状シリカ 0.2 0.1 0.13 0.05

表 6 (続き）項目 A層と B層延伸条件全体層数 Β層の樹脂 B層の厚みの相対の Tm差縦延伸横延伸熱固定厚み樹脂層融点 Tg 厚み標準偏差温度倍率温度倍率温度単位 ― ― X X / m で V, ― X： ― X m

24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 5

100 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 20

24 ΙΑ8-ΡΕΤ 234 75 0.09 0.05 46 140 3.6 150 5.7 210 5

24 IA15-PET 217 73 0.09 0.05 48 140 3.6 150 5.7 210 5

24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 42 140 3.6 150 5.7 210 5

24 IA12-PET 223 74 0.11 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 6

24 IA12-PET 223 74 0.14 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 8

24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 230 5

24 IA12-PET 223 74 0.09 0.09 47 140 3.6 150 5.7 210 5

24 SA12-PET 223 72 0.09 0.05 49 140 3.6 150 5.7 210 5 瞧 20 24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 5

1：翻 21 24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 5

1：顏 22 24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 5

1：薩 23 24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 47 140 3.6 150 5.7 210 5 ί:瞧 24 24 IA12-PET 223 74 0.09 0.05 4 100 3.6 110 4.5 210 5

(表 6において）

PEN：ホ。リエチレン 2， 6 -ナフタレ-ト

PET：ホ 'リヱチレンテレフタレ-ト

IA6-PEN：イソフタル酸 6モ共重合ホ。リエチレン 2, 6-ナフ外-ト NDC15-PET：ナフ外ンシ'カルホ'ン酸 15モル ¾共重合ホ。リエチレンテレフタレ-ト IA18-PEN：イリフタル酸 18モル共重合ホ'リエチレン 2, 6 -ナフタレ-ト IA12-PET：ィ！;フタル酸 12モ j 共重合ホ'リエチレン ϊレフタレ-ト

ΙΑ8-ΡΕΤ：イソフタル酸 8モル ¾共重合ホ°リエチレンテレフタレ-ト

IA15-PET：イソフタル酸 12モル共重合ホ。リエチレン Ϊレフタレ-ト

SA12-PET：セハ'チン酸 12モル ¾共重合; Τリエチレンテレフタレ-ト

PET：ホ。リエチレンテレフ外 -ト

IA20-PET：イソフタル酸 20モ共重合ホ'リエチレン Ϊレフタレ-ト

IA3-PET：イリフタル酸 3 共重合ホ'リエチレンテレフ外-ト

Claims

請求の範囲

1 . 主たる繰返し単位がエチレン一 2 , 6—ナフ夕レンジカルボキシレートであるポリエステルから主としてなる第 1の層および第 1の層の該ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂から主としてなる第 2の層からなり、

第 1の層と第 2の層の少なくとも一方の層は平均粒径 0. 0 l〜2 mの不活性微粒子を 0. 0 0 1〜0. 5重量％含有しており、

第 1の層と第 2の層とはそれぞれ 0. 0 5〜0. 3 mの厚みを有しそして交互に積層されて少なくとも 1 1層からなる積層体を形成しており、

少なくとも一方向に配向されており、そして

第 2の層は第 1の層よりも少なくとも一方向において低い屈折率を有する、ことを特徴とする多層フィルム。

2. 最外層がいずれも第 1の層からなる請求項 1に記載の多層フィルム。

3 . 第 1の層のポリエステルがエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートホモポリマーである請求項 1に記載の多層フィルム。

4. 第 2の層の熱可塑性樹脂が主たる繰返し単位がエチレン一 2， 6—ナフタレンジカルボキシレートからなるポリエステルと主たる繰返し単位がエチレンテレフタレートからなるポリエステルとの重量比 5 ： 9 5〜9 5 ： 5の混合物からなる請求項 1に記載の多層フィルム。

5. 第 2の混合物が 2つの融点を有しそして高温側の融点が 2 2 0 ：〜 2 6 5 °C の範囲にありかつ第 1層のポリエステルの融点よりも少なくとも 1 O ^C低い請求項 4に記載の多層フィルム。

6. 第 2の層の熱可塑性樹脂がシンジオタクティックポリスチレンである請求項 1に記載の多層フィルム。

7 . シンジォタクティックポリスチレンがシンジォタクティックポリ（スチレン一 P—メチルスチレン）共重合体である請求項 6に記載の多層フィルム。

8 . シンジオタクティックポリスチレンの融点が 2 2 0 ：〜 2 7 0での範囲にある請求項 6に記載の多層フィルム。

9 . シンジォタクティックポリスチレンの融点が第 1の層のポリエステルの融点より 3 0 高い温度と 3 0で低い温度との間にある請求項 6に記載の多層フィルム。

1 0 . 第 2の層の熱可塑性樹脂が主たる繰返し単位がエチレンテレフ夕レートからなるポリエステルである請求項 1に記載の多層フィルム。

1 1 . 第 2の層のポリエステルがポリ（エチレンテレフ夕レート一イソフタレ一ト）共重合体である請求項 1 0に記載の多層フィルム。

1 2 . 第 2の層のポリエステルの融点が 2 1 0〜2 4 5での範囲にある請求項 1 0に記載の多層フィルム。

1 3 . 第 2の層のポリエステルの融点が第 1の層のポリエステルの融点よりも少なくとも 2 0 低い請求項 1 0に記載の多層フィルム。

1 4. 不活性微粒子がシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、カオリン、タルク、シリコーンおよび架橋ポリスチレンよりなる群から選ばれる少なくとも 1種である請求項 1に記載の多層フィルム。

1 5 . 不活性微粒子の長径こ短径の比が高々 1 . 2である請求項 1に記載の多層フィルム。

1 6 . 不活性微粒子の粒径の相対標準偏差が 0 . 3未満である請求項 1に記載の多層フィルム。

1 7 . 第 1の層の厚みの相対標準偏差値および第 2の層の厚みの相対標準偏差値がいずれも高々 0 . 1 5である請求項 1に記載の多層フィルム。

1 8 . 積層された全層の数が少なくとも 3 1層である請求項 1に記載の多層フィルム。

1 9 . 二軸配向された請求項 1に記載の多層フィルム。

2 0 . 請求項 1に記載の多層フィルムの複数枚の積層体からなる反射型偏光フィルム。

2 1 . 請求項 1に記載の多層フィルムからなるハーフミラ一。

2 2 . 多層フィルムの複数枚のそれぞれが異なる波長の可視光線を主として反射する請求項 2 0に記載の偏光フィルム。