TWI382932B - Optical film laminates - Google Patents

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Description

光學薄膜層合體
本發明係有關光學薄膜層合體，有關液晶顯示裝置等之顯示裝置所使用之光學薄膜層合體。
含有以吸收性偏光薄膜為其構成要素之光學薄膜層合體係做為液晶顯示裝置之部材使用之。近年來，光學薄膜層合體之機能被高度要求，如：被要求提昇色相、亮度、反差比、視野廣角之顯示品位之機能。
液晶顯示裝置之顯示品位中又以亮度為特別重要。為取得高亮度，而利用組合反射性偏光薄膜與吸收性偏光薄膜進行之。一般，液晶顯示裝置中反射性偏光薄膜被配置於背光部件與吸收性偏光薄膜之間。反射性偏光薄膜係使無反射性偏光薄膜下被吸收之光進行反射後，再度利用後提昇畫面亮度者。
反射性偏光薄膜係使光為2個成份，亦即，分離成P偏光與S偏光後，滲透其任一方之偏光成份。滲透之偏光成份提供於吸收性偏光薄膜。另一面，反射性偏光薄膜所反射之偏光成份係供於反射板之反射板所散射之含P偏光與S偏光之光所成者後，再度供入反射性偏光薄膜。此光再度分離成P偏光與S偏光。
而，公知者為塑膠所成之多層層合薄膜。此多層層合薄膜係為折射率低之塑膠層與高折射率塑膠層交叉多數層 合者，藉由層構造產生之光干擾後，使特定之波長光進行選擇性之反射或滲透。多層層合薄膜利用此性質後，做為反射性偏光薄膜使用之。通常，不同折射率之雙層交叉多數層合後，各層之厚度為0.05~0.5μm之多層層合薄膜中出現增反射之現象。此係選擇性使特定波長之光進行反射之現象。選擇性反射之波長一般如下述之式所示者。
λ=2x((n1)x(d1)+(n2)x(d2))
其中，λ為選擇性反射之波長(nm)、n1為一方之層折射率，d1為此層之厚度(nm)、n2為另一層之折射率，d2為此層之厚度(nm)。
利用此原理後，可設計反射P偏光後，滲透S偏光之反射性偏光薄膜。有關其一層與另一層所構成之多層層合薄膜所期待之雙折射性為下式所示。
n1x>n2x、n1y=n2y
其中，n1x為其一層之延伸方向的折射率，n1y為垂直於此層延伸方向之折射率，n2x為另一層之延伸方向的折射率，n2y為往此層延伸方向垂直方向之折射率。
公知者有高折射率層使用聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯，低折射率層使用熱塑性彈性體之雙軸延伸多層層合薄膜，於高折射率層使用聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯、低折射率層使用共聚30莫耳%異酞酸之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯之單軸延伸多層層合薄膜者(特表平9-506837號公報及WO01/47711號公報)。
此等係於其一層使用具有正應力光學係數之聚合物， 於另一層使用應力光學係數極小(藉由延伸極少出現雙折射)之聚合物，使特定之偏光進行反射之反射性偏光薄膜者。惟，此反射性偏光薄膜之厚度為極厚之135微米，水蒸氣滲透特性低、與吸收性偏光薄膜貼合後，極不易使用。
另外，做為吸收性偏光薄膜者，如使用於聚乙烯醇(以下稱「PVA」)薄膜中吸附碘後，將此延伸之薄膜。通常，吸收性偏光薄膜係做為層合透明薄膜於雙面之層合體之使用，以防止步驟中之損傷。做為透明薄膜者，通常使用三乙醯纖維素(以下稱「TAC」)薄膜。
吸收性偏光薄膜之單面層合TAC薄膜後，於吸收性偏光薄膜之上面層合反射性偏光薄膜取代於其上配置反射性偏光薄膜後，可抑制TAC薄膜與空氣層之界面反射及反射性偏光薄膜與空氣層之界面反射，取得高亮度。亦即，使用層合反射性偏光薄膜與吸收性偏光薄膜之光學薄膜層合體後，用於液晶顯示裝置時，可取得達到高亮之光學薄膜層合體。惟，吸收性偏光薄膜係為親水性，易吸濕、與反射性偏光薄膜貼合時無法有效蒸發水份。因此，貼合界面之黏著性不足，貼合後產生翹曲。
本發明目的為解決上述問題。亦即，本發明之課題為提供一種於反射性偏光薄膜之單面上備有吸收性偏光薄膜之光學薄膜層合體，同時，可取得反射性偏光薄膜與吸收 性偏光薄膜之高度黏合性者，不會產生翹曲、層間剝離之不良外觀，長期使用仍具高度耐久性之光學薄膜層合體。
本發明又以提供一種以少於先行技術之構成部材所構成，具良好生產性之新穎的光學薄膜層合體為其課題。
亦即，本發明為一種依序含有反應性偏光薄膜、吸收性偏光薄膜、及透明薄膜之光學薄膜層合體，其特徵係反射性偏光薄膜之透過軸與吸收性偏光薄膜之透過軸為平行，反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率為5~20g/m2 /day、透明薄膜之水蒸氣透過率為100~500 g/m2 /day者之光學薄膜層合體。
本發明之光學薄膜層合體係於吸收性偏光薄膜之單面上具反射性偏光薄膜，於另一面具有透明薄膜之構成者。圖1顯示本發明光學薄膜層合體之代表構成之一例。
本發明光學薄膜層合體中其吸收性偏光薄膜與反射性偏光薄膜之透過軸為平行。此平行係指做為透過軸之角度為0~5°者宜，更佳者為0~3°。
 [發明實施之最佳形態]
以下，進行本發明之詳細說明。
(反射性偏光薄膜)
本發明中反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率為5~20 g/m2 /day。反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率若未達5 g/m2 /day時，則經由黏著劑構成光學薄膜層合體時，水蒸氣未蒸發致使黏著性不足。反之，反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率超出20 g/m2 /day時，則高濕度下，改變光學薄膜層合體之尺寸，液晶顯示出現變形。
此反射性偏光薄膜以含有具正應力光學係數之熱塑性樹脂所成厚度為0.05~0.5μm之第1層與熱塑性樹脂所成厚度為0.05~0.5μm之第2層交叉合計501層以上之單軸延伸多層層合薄膜者宜。當層數未達501層時，則將無法透過波長400~800nm滿足該目的之光學特性。由其生產性及薄膜之掌控性等觀點視之，層數之上限頂多以2001層者宜。當第1層與第2層之層厚超出0.5μm時，則反射帶域呈紅外線區域，未滿0.05μm則反射光之反射帶域呈紫外線區域，無法取得做為適用於反射性偏光薄膜者為不理想者。
本發明中單軸延伸多層層合薄膜之反射性偏光薄膜以針對含有其延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時其平行偏光成份之平均反射率於波長400~800nm範圍下為90%以上者宜，較佳者為95%以上，更佳者為98%以上。當未達90%時，則反射性偏光薄膜之偏光反射性能將不足，亦無法充份顯現做為液晶顯示等之提高亮度之薄膜，為不理想者。
單軸延伸多層層合薄膜之反射性偏光薄膜針對含有其延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向時，其垂直之偏光成份之平均反射率於波長400~800nm之範圍下以15%以 下者宜，更佳者為13%以下，特別以10%以下為最佳。當超出15%時，則將降低做為反射性偏光薄膜之偏光透過率，因此，做為液晶顯示裝置之提昇亮度薄膜之性能變差，為不理想者。
單軸延伸多層層合薄膜之反射性偏光薄膜針對含有其延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時，其平行之偏光成份之波長400~800nm範圍中最大反射率與最小反射率之差以10%以內者宜。當偏光成份之最大反射率與最小反射率之差若超出10%則反射或滲透之光色相均出現色差，而導致做為液晶顯示裝置之構成部材使用時出現顯示品質之問題，為不理想者。
單軸延伸多層層合薄膜之反射性偏光薄膜針對含有其延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時，其垂直之偏光成份之波長400~800nm範圍中最大反射率與最小反射率之差以10%以內者宜。偏光成份之最大反射率與最小反射率之差若超出10%則反射或滲透之光色相均出現色差，因此，做為液晶顯示裝置之構成部材使用時，出現顯示品質產生問題，為不理想者。
本發明之反射性偏光薄膜針對第1層之平均厚度時，其第2層之平均厚度比率以0.5~5.0者宜，更佳者為1.0~4.0，特別以1.5~3.5為最佳。針對第1層~平均厚度時，其第2層之平均厚度之比率未達0.5則，往反射性偏光薄膜之單軸延伸之延伸方向將易裂而不理想。反之，超出5.0則藉由熱處理之定向緩和差異上其反射性偏光薄膜 之厚度變動變大而不理想。
本發明反射性偏光薄膜中，為使廣範圍波長域之偏光進行反射，因此，第1層與第2層以一定範圍之分別不同厚度所構成者宜。此時，1層與2層分別之最大厚度與最小厚度之比率以1.5~5.0者宜，更佳者為2.0~4.0，特別以2.5~3.5為最佳。當未達1.5時，則無法出現十足廣範圍波長域之偏光反射特性，反之，超出5.0則反射之波長域太廣造成偏光反射率下降，未能取得高反射率而不理想。
以一定範圍分別相異之厚度層構成之層合構造中，第1層及第2層之分別厚度可階段性變化分佈，亦可連續性變化，分佈者。
圖3中顯示本發明反射性偏光薄膜之反射率曲線之一例者。P偏光係針對含有薄膜之延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時，為平行之偏光成份，S偏光係針對含有薄膜之延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時，為垂直之偏光成份。
本發明之反射性偏光薄膜中，其構成第1層之樹脂以具有正應力光學係數之熱塑性樹脂者宜。做為具有正應力光學係數之熱塑性樹脂例者如：芳香族聚酯(如：聚萘二甲酸乙二醇酯、聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚對苯二甲酸丁二醇酯、聚-1,4-環己二甲撐對苯二甲酸酯)、聚醯亞胺(如：聚丙烯酸醯亞胺)、聚醚醯亞胺、聚伸烷基聚合物(如：聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚異丁烯、聚(4- 甲基)戊烯)、氟代聚合物(如：全氟烷氧基樹脂、聚四氟乙烯、氟化乙烯-丙烯共聚物、聚氟化亞乙烯、聚氯三氟乙烯)、氯化聚合物(如：聚氯化亞乙烯、聚氯化乙烯)、聚碸、聚醚碸、聚丙烯腈、聚醯胺、聚矽氧樹脂、環氧樹脂、聚醋酸乙烯酯、聚醚醯胺、離子鍵聚合物、彈性體、(如：聚丁二烯、聚異戊二烯、氯丁橡膠)、聚胺基甲酸乙酯之例。其中又以應力光學係數為較大之芳香族聚酯為較佳。
做為構成第2層之熱塑性樹脂層，若與構成第1層為相異之熱塑性樹脂者亦可使用具有正應力光學係數之熱塑性樹脂，亦可使用此以外之熱塑性樹脂。做為具有正應力光學係數之熱塑性樹脂者可使用第1層所說明者。做為此以外之熱塑性樹脂例者可使用如：無規聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸酯(如：聚異丁基甲基丙烯酸酯、聚丙基甲基丙烯酸酯、聚乙基甲基丙烯酸酯、及聚甲基甲基丙烯酸酯)、聚丙烯酸酯(如：聚丁基丙烯酸酯及聚甲基丙烯酸酯)、間規聚苯乙烯、間規聚-α-甲基苯乙烯、間規聚二氯苯乙烯，此等任意聚苯乙烯所成之共聚物及摻混物、纖維素衍生物(如：乙基纖維素、醋酸纖維素、丙酸纖維素、醋酸酪酸纖維素、及硝基纖維素)。
以下，針對熱塑性樹脂之第1層及第2層所構成之反射性偏光薄膜之理想形態進行說明。
(第1層)
做為構成反射性偏光薄膜第1層之熱塑性樹脂者以使用熔點為260~270℃之聚酯者宜。當未達260℃則與構成第2層之熱塑性樹脂之熔點差變小，而無法附與構成反射性偏光薄膜各層間充份的折射率差。另外，均聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯之熔點為267℃附近。
做為熔點為260~270℃之聚酯者以使用均聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯之重覆單位的95莫耳%以上由乙烯-2,6-萘二羧酸酯成份所成，5莫耳%以下由其以外之共聚成份所成之共聚之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯者宜。特別理想者為均聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯。
(第2層)
做為構成反射性偏光薄膜第2層之熱塑性樹脂者可使用熔點為210~255℃，且比第1層熱塑性樹脂熔點低15~60℃之聚酯者。當熔點高於此時，則與構成第1層熱塑性樹脂之熔點差變小，不易附與構成反射性偏光薄膜之層間充份之折射率差而不理想。反之，若熔點低於其則與構成第1層熱塑性樹脂之密合性將降低，於構成反射性偏光薄膜之層間將未能附與充份之密合性，為不理想者。
做為滿足此條件之熱塑性樹脂者可使用重覆單位之75~97莫耳%由乙烯-2,6-萘二羧酸酯單位所成，3~25莫耳%由此以外之共聚成份所成共聚之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯者。
又，第1層、第2層之共聚成份例者均如：異酞酸、 2,7-萘二羧酸類之芳香族羧酸；己二酸、壬二酸、癸二酸、癸二羧酸類之脂肪族二羧酸；環己二羧酸類之脂環族二羧酸之酸成份、丁二醇、己二醇類之脂肪族二醇；環己二甲醇類之脂環族二醇之二醇成份例者。其中又以對苯二甲酸、異酞酸較可維持熔點，同時較易降低熔點為較理想。
反射性偏光薄膜之第1層與第2層若分別以聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯及其共聚物所構成後，可充份對應其高度熱尺寸安定性，特別務必以160℃以上之高溫的加工過程為理想。
(層合)
第1層與第2層之層合係利用藉由輸入裝置使第1層用聚酯於多層中如進行支化為251層，使第2層用聚酯於多層中如進行支化為250層之後於輸入裝置內使第1層與第2層交叉層合之方法進行之。此輸入裝置以通過聚合物各層之流道厚度連續性為1~3倍厚度進行變化者宜。第1層與第2層之層合可利用如藉由輸入裝置後，使層合201層均勻之層的流動體，更以1.0：1.3：2.0之比，對於層合面呈垂直3等份，將被分割之流動體往層合面呈垂直方向進行重疊，層合為600層以上之方法進行之。
將此取得多層層合未延伸薄膜往單方向延伸後，做成反射性偏光薄膜。薄膜之延伸方向可為機械方向(縱方向)，亦可為橫方向。一般，吸收性偏光薄膜往機械方向延 伸後，為進行製造，其反射性偏光薄膜之延伸方向為機械方向時，可使反射性偏光薄膜與吸收性偏光薄膜以滾輥往滾輥進行貼合其生產性良好。因此，延伸以機械方向進行者佳。
延伸方式可使用藉由棒狀電熱器進行加熱延伸、滾輥加熱延伸、拉幅器延伸等公知之延伸方法進行之。其中又以與滾輥接觸後降低損傷，可取得快速延伸速度之拉幅器延伸法為較佳。
被延伸之單軸延伸薄膜更進行熱處理後，其一方之層至少部份被熔融後定向緩和者宜。此熱處理之進行係於高於一方層熱塑性樹脂之熔點溫度，低於另一方之層的熱塑性樹脂之熔點溫度下進行之。
反射性偏光薄膜以示差掃描熱量計所測定之熔點存在2個以上，且此等熔點相差5℃以上者宜。其中所測定之熔點通常高熔點側為高折射率之第1層者，低熔點側為低折射率之第2層。
延伸後一方之層至少部份被熔點者。示差掃描熱量計所測定之結晶化波峰為150℃~220℃者宜。當結晶化波峰未達150℃時，則薄膜延伸時一方之層劇烈結晶化，而將降低製腊之製膜性，易降低膜質之均質性，結果出現不良色相之斑點產生為不理想者。結晶化波峰超出220℃則於熱處理時，一方之層熔解時同時引起結晶化，而不易出現充份之折射率差，為不理想者。
藉由此反射性偏光薄膜乃本發明光學薄膜層合體所需 者，可取得水蒸氣透過率為5~20g/m2 /day之反射性偏光薄膜者。
又，本發明之反射性偏光薄膜其延伸處理方向之切斷強度以100MPa以上者宜，更佳者為150MPa以上，特別以200MPa以上為最佳，橫方向之切斷強度以100MPa以上者宜，更佳者為150MPa以上，特別以200MPa以上為最佳。當切斷強度未達100MPa時，則反射性偏光薄膜加工時之使用性將降低，光學薄膜層合體之耐久性降低而不理想。切斷強度為100MPa以上時，薄膜支撐變強，亦有提昇卷取性之優點。切斷強度之上限由其維持延伸工程之安定性面觀之，理想者以最多為500MPa者佳。切斷強度之縱方向與橫方向之比為3以下者宜，更佳者為2以下。此範圍具充份之耐裂性為理想範圍者。
(易黏著層)
本發明反射性偏光薄膜中，為提昇與吸收性偏光薄膜之黏著性，至少於單面具有易黏著層者宜。此易黏著層由附於黏合所使用之聚乙烯醇系黏著劑之理想黏著性面觀之，以含有聚乙烯醇之聚合物成份所成者宜。
易黏著層之聚合物成份以玻璃轉移點20~90℃之共聚酯55~85重量%及皂化度80~90mol%之聚乙烯醇15~45重量%所成者宜。當共聚酯未達55重量%則與反射性偏光薄膜之黏著性將不足，反之，超出85重量%則將降低與吸收性偏光薄膜之黏著性均不理想。當聚乙烯醇未達15重 量%則與油墨受像層之黏著性將不足，反之，超出45重量%則耐連黏性將降低均不理想。易黏著層之共聚酯玻璃轉移點(以下略稱為「Tg」)以20~90℃者宜，更佳者為25~80℃。當Tg未達20℃時，則薄膜易連黏，反之，超出90℃則薄膜之剝削性，黏著性均阪低均為不理想者。
易黏著層之共聚酯由其附與親水性之觀點視之，當每100莫耳%之構成共聚酯之總羧酸成份時，其具有磺酸鹼之二羧酸成份為1~16莫耳%者宜，更佳者為含有1.5~14莫耳%。當具有磺酸鹼之二羧酸成份未達1莫耳%時，則共聚酯之親水性將不足，反之，超出16莫耳%則將降低塗膜之耐濕性均為不理想者。
做為共聚酯例者可使用例如：對苯二甲酸、異酞酸、2,6-萘二羧酸、六氫對苯二甲酸、4,4-二苯基二羧酸、苯基茚滿二羧酸、己二酸、癸二酸、5-磺基異酞酸、偏苯三酸、二羥甲基丙酸等羧酸成份、5-Na磺基異酞酸、5-K磺基異酞酸、5-K磺基對苯二甲酸等具有磺酸鹼之二羧酸成份與乙二醇、二乙二醇、新戊二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、1,4-環己二甲醇、甘油、三羥甲基丙烷、雙酚A之環氧化物加成物等羥基化合物成份所構成之共聚酯。
做為聚乙烯醇者使用皂化度為80~90莫耳%者。當皂化度未達80莫耳%則降低易黏著層之耐濕性，反之，超出90莫耳%則與吸收性偏光薄膜之黏著性將降低均不理想。
易黏著層由確保黏著性與薄膜之卷取性兩者之觀點視 之，每100重量份之共聚酯與聚乙烯醇所成聚合物成份時，更含有5~20重量份之下式(I)所示之交聯劑者為更佳。
[式中R為、、．]
使用此交聯劑後，該易黏著層與做為黏著劑使用之聚乙烯醇系黏著劑之黏著性極為堅固。當交聯劑未達5重量份則與吸收性偏光薄膜進行黏著時其黏著性將不足，反之，超出20重量份則耐連黏性不但降低，同時與反射性偏光薄膜之黏著性亦降低均不理想。
由附與潤滑性於薄膜之觀點視之，每100重量份之共聚酯與聚乙烯醇所成之聚合物成份時，易黏著層為含有3~25重量份之平均粒徑20~80nm微粒子者宜。當微粒子未達3重量份則薄膜之潤滑性將降低，搬運性不足，反之，超出25重量份則剝削性降低均不理想。
易黏著層其理想之表面能量以50~65dyne/cm者宜，更佳者為52~60dyne/cm。當表面能量為未達50dyne/cm時，則與吸收性偏光薄膜之黏著性不良，反之，超出65dyne/cm則與基體之反射性偏光薄膜之密合性不足，塗膜之耐濕性亦不足，均為不理想者。表面能量為50~65dyne/cm之塗膜可將上述塗劑以0.02~1μm之厚度藉由層 合於反射性偏光薄膜後取得。
易黏合層由其薄膜之耐連黏性、搬運性理想面觀之，其塗膜表面之中心線平均粗度(Ra)以10~250μm為宜。此Ra之易黏著層係使構成易黏著層之組成物做成水性塗液，較佳者做成水溶液、水分散液或乳化液後，設定塗佈於反射性偏光薄膜上。
水性塗液中亦可配合靜電防止劑、著色劑、界面活性劑、紫外線吸收劑。
水性塗液之塗佈方法例可適用公知任意之塗佈方法。如：滾輥塗層法、影寫版塗佈法、滾輥長毛絨法、噴霧塗層法、氣動刮塗法、浸漬法、簾塗層法。此等方法可單獨使用亦可組合使用之。塗佈液之塗佈量以每1m2 走行薄膜時為0.5~20g者宜，更佳者為1~10g。
(吸收性偏光薄膜)
本發明吸收性偏光薄膜為其自體公知者，可於聚合物薄膜上吸附雙色性物質，如：碘吸附後，藉由交聯、延伸、乾燥後取得。做為聚合物薄膜者，可使用親水性聚合物薄膜。做為親水性聚合物薄膜例者可使用如：PVA薄膜、部份甲縮醛化PVA薄膜、乙烯．醋酸乙烯酯共聚物部份皂化薄膜、纖維素薄膜、PVA之脫水處理物薄膜、聚氯化乙烯之脫鹽酸處理物薄膜。由取得高度光透過率及偏光度面觀之，以PVA薄膜為較佳者。吸收性偏光薄膜之厚度以1~80μm者宜。
(透明薄膜)
本發明透明薄膜係用於步驟中為保護該吸收性偏光薄膜之透明薄膜。本發明之透明薄膜其水蒸氣透過率務必為100~500g/m2 /day。當透明薄膜之水蒸氣透過率未達100 g/m2 /day時，則經由黏著劑構成光學薄膜層合體時，其水蒸氣將無法充份蒸發，導致黏著性不足。反之，透明薄膜之水蒸氣透過率超出500 g/m2 /day則於高濕度下光學薄膜層合體之尺寸變動後，造成液晶顯示出現變形。
透明薄膜為使充份確保滲透光，其濁度以1%以下者宜。透明薄膜由其可維持滲透液晶之光偏光狀態之觀點視之，以低雙折射之透明薄膜者宜。此低雙折射係指其3維方向(X、Y、Z)之折射率差於所有方向為0.1以下者。
透明薄膜可由先行技術之公知的透明薄膜，進行適當選擇具備上述水蒸氣透過率之透明薄膜。做為此透明薄膜者例如：纖維素、聚酯、聚原菠烯、聚碳酸酯、聚醯胺、聚醯亞胺、聚醚碸、聚碸、聚苯乙烯、聚烯烴、丙烯、乙酸酯例。由偏光特性，耐久性面觀之，又以纖維素中之TAC為較佳，特別是皂化處理表面之TAC為最佳。使用TAC時，為確保水蒸氣透過率以使用20~80μm之厚度者宜。
又，做為透明薄膜之基材者亦可使用上述以外之熱塑性樹脂、熱硬化型樹脂、紫外線硬化型樹脂。亦可使用含有如：於側鏈具有取代或非取代之醯亞胺基之熱塑性樹脂 、與於側鏈具有取代或非取代之苯基以及具有硝基之熱塑性樹脂之樹脂組成物。具體例如：含有由異丁烯與N-甲基馬來酸酐縮亞胺所成之交叉共聚物與丙烯腈．苯乙烯共聚物之樹脂組成物例。此組成物記載於特開2001-343529號公報(WO 01/37007)。做為熱硬化型樹脂、紫外線硬化型樹脂例者如：丙烯、胺基甲酸乙酯、丙烯胺基甲酸乙酯、環氧基、聚矽氧例。
透明薄膜亦可為未延伸之薄膜，亦可為延伸之薄膜。延伸可為單軸、雙軸均可。以光學補償相位差薄膜做為透明薄膜使用者宜，因此，以單軸延伸薄膜做為透明薄膜使用即可。
使用光學補償相位差薄膜做為透明薄膜使用時之構成例示於圖2。光學補償相位差薄膜係藉由液晶及吸收性偏光薄膜之角度進行補償色相變化之薄膜者。液晶顯示裝置依顯示方式而異，如：垂直定向式液晶(VA型液晶)時，其下式所示之面內方向之相位差(Rd)以40~60nm，厚度方向之相位差(Rth)以100~150nm者宜。
Rd=(nx-ny)．d
Rth=[[(nx+ny)/2]-nz]．d
其中，nx，ny，nz代表與上述相同，x軸、y軸、z軸中之折射率，d代表其層厚度。
本發明透明薄膜之具有必要之水蒸氣透過率之光學補償相位差薄膜例者如：使部份TAC之乙醯基以丙酸酯取代之改性三乙醯纖維素之延伸薄膜，含有異丁烯與N-甲 基馬來酸酐縮亞胺所成之交叉共聚物、與丙烯腈．苯乙烯共聚物之樹脂組成物之延伸薄膜例者。使用此等光學補償相位差薄膜時，為確保水蒸氣透過率以5~40μm之厚度使用者宜。
(光學薄膜層合體)
本發明之光學薄膜層合體係於吸收性偏光薄膜之單面上黏合反射性偏光薄膜，於另一面黏合透明薄膜所構成者。此黏合以使用黏合劑進行者宜。亦即，本發明光學薄膜層合體於吸收性偏光薄膜之單面上經由黏合劑層進行反射性偏光薄膜之層合後，於另一面經由黏合劑層進行透明薄膜之層合所構成者。做為黏著劑例者可使用如：聚乙烯醇、丙烯聚合物、聚矽氧聚合物、聚酯、聚胺基甲酸乙酯、聚醚、合成橡膠。特別可與吸收性偏光薄膜取得良好黏著性之黏著劑以聚乙烯醇為最理想者。
本發明光學薄膜層合體可做為液晶顯示裝置之構成部材使用之。以本發明光學薄膜層合體做為液晶顯示裝置構成部材使用之一例如圖4所示。
如圖4，光源被配置於導光板側面，於導光板之另一面配置反射板，另外面上配置本發明光學薄膜層合體。光學薄膜層合體之透明薄膜側為視認側者。
於光源所產生之光通過導光板，於導光板上之反射性偏光薄膜分離為兩個直線偏光成份。一方之偏光成份係透過反射性偏光薄膜後，於吸收性偏光薄膜進行入射。此偏 光成份之直線偏光方向只要與吸收性偏光薄膜之透過軸一致則可滲透吸收性偏光薄膜。另一方偏光成份以反射性偏光薄膜於被反射之導光板進行再入射，更藉由導光板之內面反射板進行反射後通過導光板，於反射性偏光薄膜進行入射。偏光於反射板進行反射時，偏光被部份消解後呈自然光。此自然光以反射性偏光薄膜分離為兩個直線偏光成份。此偏光成份之直線偏光方向只要與吸收性偏光薄膜之透過軸一致，則可滲透吸收性偏光薄膜。如此，於吸收性偏光薄膜可再利用先行技術之被吸收後損失之光，而提昇液晶顯示裝置之亮度。
做為光源例者如：可使用冷陰極線管、熱陰極線管等之線狀光源、及發光二極體。
道光板可使用例如於透明或半透明之樹脂感光板之光出射面或內面配置呈點狀、線狀之擴散體，於該內面設置凹凸構造者。導光板其自體具有轉變反射於反射性偏光薄膜之光的偏光狀態功能，而，為可於良好效率下防止反射流失，如前述，於其內面配置反射板者宜。反射板之例一般具有凹凸面，以其擴散特性為基準，可消解混在偏光之偏光狀態。鏡面反射板係於其表面具有鋁、銀等之蒸鍍膜、金屬箔等金屬面，反射圓偏光後可使其偏光狀態進行反轉。
本發明光學薄膜層合體因可抑制亮度、色度之不均，因此裝載於大畫面畫像顯示裝置時，特別明顯顯示其效果。為取得此效果，光學薄膜層合體之大小其對角長度以 250μm以上者宜，更佳者為350nm。
本發明光學薄膜層合體於液晶胞之至少一面後，構成液晶顯示裝置之後可使用之。
液晶顯示裝置中，本發明光學薄膜層合體為顯示如上述效果，可配置於液晶胞之背面側，亦即配置於光源側。此光學薄膜層合體係如圖4所示，由導光板側依序往反射性偏光薄膜、吸收性偏光薄膜、透明薄膜之方向進行配置之。亦即，此光學薄膜層合體係使反射性偏光薄膜之側面向導光板進行配置之。
本發明光學薄膜層合體亦可進行導光板及反射板與黏著劑或經由黏著劑層合做成一體化者。做成層合一體化後，可於各部材與空氣之界面抑制反射流失，防止異物入侵、部材之變形，可防止降低顯示水準、補償效率、偏光變換效率。
本發明光學薄膜層合體中亦可附與紫外線吸收功能。因此，可於反射性偏光薄膜配合如：水楊酸酯系化合物、苯並苯酚系化合物、苯並三唑系化合物、氰基丙烯酸酯系化合物、鎳錯鹽系化合物之紫外線吸收劑。
本發明光學薄膜層合體可配置於液晶顯示裝置之液晶胞單面後使用之，如：可適用於反射型、半滲透型、滲透．反射兩用型之液晶顯示裝置。
做為液晶胞者可使用如：薄膜晶體管(TFT)型所代表之活性矩陣驅動型者、TN(扭轉向列)型、STN(超扭轉向列)型所代表之單純矩陣驅動型。又將非扭轉系液晶 、雙色性物質分散於液晶中之guest Host系液晶胞，使用強介電性液晶之液層晶粒，亦可使用VA(垂直定向：Vertical Aligned)型之液晶胞、單頻域定向之液晶胞。本發明光學薄膜層合體其中又以與顯示方式為TN型，STN型，OCB(Optically Aligned Birefringence)型之液晶胞組合後使用者宜。
又，本發明光學薄膜層合體除液晶顯示裝置之外，亦可用於有機電激發光(EL)顯示器、PDP、電漿顯示器(PD)及FED(電場釋放顯示器：Fied Emissino Display)等自體發光型顯示裝置。
[實施例]
以下以實施例進行本發明更詳細說明。實施例中之物性、特性依下述方法進行測定或評定。
(1)熔點
使10mg試料，利用示差掃描熱量計(TA Insturmenth公司製DSC 2920)，以20℃/min之昇溫速度進行測定熔點。
(2)各層厚度
由薄膜切取三角形之樣品，固定於膠囊後，埋入環氧樹脂。將埋入之樣品以切薄片機(laihelt公司製ULTRACUT-S)與製膜方向沿著厚度方向進行切斷，切成 厚度50nm之薄膜切片。將取得薄膜切片利用滲透型電子顯微鏡(日本電子公司製JEM2010)，以加速電壓100kV進行觀察及拍攝後，由照片測其各層厚度。其中厚度測定對象為0.05~0.5μm厚之層者。
(3)反射性偏光薄膜之光學特性
利用分光光度計(島津製作所製MPC-3100)，於光源側裝置偏光濾器，於波長400nm~800nm之範圍下測定與各波長之鋁蒸鍍反射鏡之相對鏡面反射率。將偏光濾器之透過軸配置於與反射性偏光薄膜之延伸方向一致時之測定值做為P偏光，使偏光濾器之透過軸與反射性偏光薄膜呈垂直配置時之測定值做為S偏光。針對分別之偏光成份使於400nm~800nm範圍之反射率平均值做為平均反射率，使所測定反射率中最大者做為最大反射率，最小者做為最小反射率。最大反射率差為下式所定義者。
最大反射率差(%)=最大反射率(%)-最小反射率(%)
(4)水蒸氣透過率
依JIS Z-0208為基準所測定者。水蒸氣滲透面積為30cm2 ，於40℃，相對濕度90%之環境下進行測定之。
(5)熱循環試驗
針對光學薄膜層合體之樣品，於濕度90%、溫度80℃下以1小時與溫度-20℃下使做成1循環之熱循環試驗重 覆進行200循環時之光學薄膜層合外觀依以下基準進行評定之。
○：外觀未改變
×：於樣品出現白化現象、或薄膜間相互剝落。
(6)長期耐久性
使光學薄膜層合體之樣品於濕度度95%、溫度65℃之環境下放置1000小時進行濕熱處理。對於濕熱處理前，其濕熱處理後之偏光度保持率依下式算取之。此保持率做為長期耐久性依下述基準進行評定。
偏光度保持率=濕熱處理後之偏光度/濕熱處理前之偏光度
○：濕熱處理後之偏光度保持率為95%以上
×：濕熱處理後之偏光度保持率未達95%
-：接著性不足無法測定
[實施例1] (反射性偏光薄膜之作成)
做為第1層用之聚酯者準備配合0.15重量%真球狀二氧化矽粒子(平均粒徑：0.3μm，長徑與短徑之比：1.02、粒徑之平均偏差：0.1)於固有黏度(鄰氯苯酚、35℃)0.62之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯者。做為第2層用之聚酯者係準備固有黏度(鄰氯苯酚、35℃)0.62之對苯二甲酸10莫耳%共聚聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯。
將第1層用之聚酯與第2層用之聚酯分別於170℃下進行乾燥5小時後，供入擠壓器後，加熱至300℃，做成熔融聚合物。於多層進料裝置使第1層用之聚酯熔融聚合物支化為301層，使第2層用之聚酯熔融聚合物支化為300層，第1層與第2層交叉層合後做成熔融聚合物之層合體。此時，各層之層厚度以最大/最小之比率下使用1倍至3倍連續變化之多層進料裝置。使熔融聚合物之層合體維持其層合狀態下導入塑模、於鑄塑滾筒上進行澆鑄。此時，第1層與第2層各層之厚度調整為1.0：2.0。如表1及表2所載取得第1層與第2層為交叉層合總數601層之未延伸多層層合薄膜。
另外，表1中，「PEN」代表聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯，「TA10PEN」代表對苯二甲酸10莫耳%共聚聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯。
準備為設定易黏著層之水性塗液。亦即，準備於固形份濃度4重量%之濃度下含有由對苯二甲酸60莫耳%、異酞酸36莫耳%及5-Na磺基異酞酸4莫耳%所成之二羧酸成份，二醇成份由乙二醇60莫耳%及新戊二醇40莫耳%所成之51重量%共聚酯(Tg=30℃)，皂化度86~89莫耳%之20重量%聚乙烯醇，平均粒徑40nm之10重量%交聯丙烯樹脂粒子，下式(II)所示之10重量%交聯劑及9重量%聚環氧乙烷月桂醚所成之組成物的水性塗液。
此水性塗液之固形成份中，共聚酯與聚乙烯醇所成之聚合物成份中所佔共聚酯比例為72重量%、聚乙烯醇之比例為28重量%。而針對每100重量份之共聚酯與聚乙烯醇所成之聚合物成份時，交聯丙烯樹脂粒子為14重量份、交聯劑為14重量份、聚環氧乙烷月桂醚為13重量份者。
接著，於未延伸多層層合薄膜之單面上以滾輥塗層進行塗佈此塗液，乾燥同時如表3所載於135℃之溫度下往機械方向進行延伸5.2倍，再以245℃進行熱固定處理3秒後，取得單軸延伸多層層合薄膜之反射性偏光薄膜。所取得反射性偏光薄膜之厚度為55μm、水蒸氣透過率為8.0g/m2 /day。此反射性偏光薄膜之物性示於表4。
(光學薄膜層合體之作成)
準備含有碘之PVA薄膜厚度30μm之吸收性偏光薄膜做為吸收性偏光薄膜者。使用聚乙烯醇系黏著劑後，使 吸收性偏光薄膜於反射性偏光薄膜之易黏著層側之面上使吸收性偏光薄膜與反射性偏光薄膜之偏光軸為一致黏著。
再於吸收性偏光薄膜之另一面使透明薄膜之水蒸氣透過率320g/m2 /day、厚度100μm之TAC薄膜利用下述之聚乙烯醇系黏著劑進行貼合。取得整體厚度為190μm之光學薄膜層合體。表5顯示此光學薄膜層合體之特性。長期耐久性之欄的「-」代表「黏著性不足，無法測定」之意。聚乙烯醇系黏著劑係於100重量份水中添加3重量份之羧基改性聚乙烯醇(Clare公司製，Clare poball KL318)與1.5重量份之水溶性聚醯胺環氧樹脂(住友化學工業公司製Su-miles resin 650(固形份濃度30%之水溶液)後製造之。
另外，P偏光係對於含有薄膜延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面為平行之偏光成份，S偏光係對於含有薄膜之延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向面時為垂直之偏光成份。
[實施例2]
除透明薄膜使用厚度20μm，水蒸氣透過率120 g/m2 /day烯烴馬來酸酐縮亞胺聚合物所成之光學補償相位差薄膜之外，與實施例1同法取得整體厚度110μm之光學薄膜層合體。預先於與烯烴馬來酸酐縮亞胺聚合物所成之相位差薄膜之PVA薄膜之黏著面上進行電暈處理。所得光學薄膜層合體之特性示於表5。
又，該烯烴馬來酸酐縮亞胺聚合物所成之光學補償相位差薄膜係以下述方法所製造者。亦即，於1 ι之高壓鍋中置入400ml 做為聚合溶劑之甲苯、0.001莫耳做為聚合啟發劑之過丁基新癸酸酯、0.42莫耳%之N-(2-甲基苯基)馬來酸酐縮亞胺，4.05莫耳之茚滿，於聚合溫度60 ℃，聚合時間5小時之聚合條件下進行聚合反應後，取得N-(2-甲基苯基)馬來酸酐縮亞胺-茚滿交叉共聚物。所得N-(2-甲基苯基)馬來酸酐縮亞胺-茚滿交叉共聚物以重量平均分子量(MW)(標準聚苯乙烯換算值)=160,000、重量平均分子量(Mw)/數平均分子量(Mn)所示分子量分佈(Mw/Mn)=2.7。調整所得N-(2-甲基苯基)馬來酸酐縮亞胺-茚滿交叉共聚物20重量%與氯化甲撐80重量%所成之溶液，使該溶液流延於聚對苯二甲酸乙二醇酯薄膜後，由溶液剝離揮發，固化氯化甲撐後所形成之N-(2-甲基苯基)馬來酸酐縮亞胺-茚滿交叉共聚物薄膜。更使該剝離後之薄膜以100℃，4小時，120℃~160℃每隔10℃分別進行乾燥1小時後，之後，於真空乾燥機，180℃下進行真空乾燥4小時後，取得具有約40μm厚度之薄膜。由此薄膜切取5cm×5cm之小片，利用雙軸延伸裝置(柴山科學機械製)，於溫度220℃，延伸速度15mm/min之條件下進行自由寬度單軸延伸後，藉由+50%延伸後，取得約20微米厚度之光學補償相位差薄膜。
[比較例1]
實施例1中，於未延伸多層層合薄膜之上未設置易黏著層，取而代之層合第1層用之聚酯層後，取得厚度155μm之反射性偏光薄膜。此反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率為2.5g/m2 /day。利用此反射性偏光薄膜與實施例1同 法取得總厚度290μm之光學薄膜層合體。所取得光學薄膜層合體之特性如表5所示。
[比較例2]
使用做為透明薄膜之厚度40μm之TAC薄膜之外，與實施例2同法取得總厚度130μm之光學薄膜層合體。此TAC薄膜之水蒸氣透過率為800g/m2 /day。所得光學薄膜層合體之特性示於表5。
[比較例3]
使用做為透明薄膜之厚度100μm原菠烯聚合物之透明薄膜(JSR公司製Arton(R))之外，與實施例2同法取得總厚度190μm之光學薄膜層合體。此原菠烯系聚合物之透明薄膜之水蒸氣透過率為0.5g/m2 /day。所得光學薄膜層合體特性示於表5。
[比較例4]
使用做為透明薄膜之厚度100μm之環烯烴聚合物之透明薄膜(日本zeon公司製ZEONOR(R)ZF14型)之外，與實施例2同法取得整體厚度190μm之光學薄膜層合體。環烯烴聚合物之透明薄膜水蒸氣透過率為0.5g/m2 /day。所得光學薄膜層合體之特性示於表5。
[比較例5]
使用做為透明薄膜之厚度100μm聚碳酸酯之透明薄膜(帝人公司製，PANLYTE(R))之外，與實施例2同法製作整體厚度190μm之光學薄膜層合體。環烯烴聚合物之透明薄膜水蒸氣透過率為1.0g/m2 /day。所得光學薄膜層合體之特性示於表5。
本發明係提供一種反射性偏光薄膜之單面設置吸收性偏光薄膜之光學薄膜層合體，同時可使反射性偏光薄膜與吸收性偏光薄膜得到高度之黏著性，不致因翹曲、層間剝離而造成外觀不良，長期使用仍具高度耐久性之光學薄膜層合體。又，本發明可提供一種以少於先行技術構成部材所構成之生產性良好之新穎的光學薄膜層合體。
[產業上可利用性]
本發明之光學薄膜層合體可適用於液晶顯示裝置之構成部材，特別是，做為液晶顯示裝置之背光部件的構成部材使用後，可取得高度高之均勻液層顯示裝置。
圖1代表本發明光學薄膜層合體之實施形態一例之截面圖者。
圖2代表本發明光學薄膜層合體中使用光學補償相位差薄膜做為透明薄膜之構成一例之截面圖。
圖3代表本發明中反射性偏光薄膜之反射率曲線之一例。P偏光係針對含有薄膜延伸方向與垂直於薄膜面方向 之兩方向之面呈平行之偏光成份、S偏光係針對含有薄膜延伸方向與垂直於薄膜面方向之兩方向之面呈垂直之偏光成份。
圖4代表利用本發明光學薄膜層合體之液晶顯示裝置之一例之背光部件附近之截面圖。

Claims (8)

  1. 一種光學薄膜層合體，其為依序含有反射性偏光薄膜、吸收性偏光薄膜、及透明薄膜之光學薄膜層合體，其特徵係反射性偏光薄膜之透過軸與吸收性偏光薄膜之透過軸為平行者，該反射性偏光薄膜之水蒸氣透過率為5~20 g/m2 /day，透明薄膜之水蒸氣透過率為100~500 g/m2 /day，且該反射性偏光薄膜為含有熔點為260~270℃之聚酯所成厚度為0.05~0.5μm之第1層、與重覆單位之3~25莫耳%由乙烯-2,6-萘二羧酸酯以外的重覆單位所成之熔點為210~255℃之共聚之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯所成厚度為0.05~0.5μm之第2層之交叉合計501層以上所成，為第2層之共聚之聚乙烯-2,6-萘二羧酸酯熔點為比第1層聚酯之熔點低15~60℃，反射性偏光薄膜之第1層及第2層分別之最大厚度與最小厚度之比率為1.5~5.0之單軸延伸多層層合薄膜。
  2. 如申請專利範圍第1項之光學薄膜層合體，其中反射性偏光薄膜為單軸延伸薄膜，對於含有該單軸延伸薄膜之延伸方向與於薄膜面呈垂直方向之兩個方向之面，其平行偏光成份之平均反射率於波長400~800nm範圍中為90%以上，且，對於含有該單軸延伸薄膜之延伸方向與於薄膜面呈垂直方向之兩個方向之面，其垂直之偏光成份平均反射率於波長400~800nm範圍中為15%以下。
  3. 如申請專利範圍第1項之光學薄膜層合體，其中反射性偏光薄膜與吸收性偏光薄膜之間更含有易黏著層。
  4. 如申請專利範圍第3項之光學薄膜層合體，其中易黏著層之聚合物成份由玻璃轉移點20~90℃之共聚酯55~85重量%及皂化度80~90mol%之聚乙烯醇15~45重量%所成。
  5. 如申請專利範圍第4項之光學薄膜層合體，其中易黏著層之共聚酯為每總羧酸成份含有1~16莫耳%之具磺酸鹽基之二羧酸成份的共聚聚酯。
  6. 如申請專利範圍第4項之光學薄膜層合體，其中易黏著層為每100重量份之共聚酯與聚乙烯醇所成聚合物成份，更含有平均粒徑20~80nm之微粒子3~25重量份及下式(I)所示之交聯劑5~20重量份 [式中R為
  7. 如申請專利範圍第1項之光學薄膜層合體，其中透明薄膜為光學補償相位差薄膜。
  8. 一種液晶顯示裝置，其特徵為含有申請專利範圍第1項之光學薄膜層合體及液晶胞(Liquid Crystal Cell)，光學薄膜層合體配置於液晶胞之至少一面者。
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