TWI332876B - Braze system with matched coefficients of thermal expansion - Google Patents

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TWI332876B
TWI332876B TW094141561A TW94141561A TWI332876B TW I332876 B TWI332876 B TW I332876B TW 094141561 A TW094141561 A TW 094141561A TW 94141561 A TW94141561 A TW 94141561A TW I332876 B TWI332876 B TW I332876B
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Michael C Tucker
Craig P Jacobson
Jonghe Lutgard C De
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Univ California
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Description

1332876 (1) 九、發明說明 相關申請之交互對照 本申請案主張對2004年]I月30日提出申請’名稱爲 Braze System with Matched Coefficients of Thermal Expansion之美國臨時專利申請案第60/63 2，0 14號之優先權 政府支援聲明 本發明係在Contract DE-AC02-05CH11231的政府支援 下由美國能源部（the United States Department of Energy ) 授與 The Regents of the University of California 對於 the Lawrence Berkeley National Laboratory的管理與運作而作 成的。政府在此發明中具有某些權利。 【發明所屬之技術領域】 本發明係有關一種奸接組成物，其中經由添加粒狀物 或纖維狀塡充料而減低熱膨脹係數；有關此組成物之用途 ’及有關經由使用該釺接組成物接合二或多個陶瓷構件或 陶瓷和金屬構件所製成的複合構件。 【先前技術】 釺接廣用於利用釺接材料來接合材料，該釺接材料會 在加熱下熔化且與要接合的材料之表面起反應，於纤接材 料冷卻與固體化後造成一鍵結。適當的纤接材料會將要接 合的材料表面濕潤且使彼等在沒有發生物理變化之下接合 (2) (2)1332876 在一起。爲了完成此舉’通常是在相對於要接合的材料所 具熔點較低之溫度下將奸接材料熔化。該加熱和冷卻通常 ，雖則不一定，在真空或惰性氣體環境中進行。纤接材料 常是以諸如Ag、Au、Cu、Ni、Ti、Pd、Pt ' Cr，和彼等 的合金之金屬爲基底。奸接基底材料也可包括小部份的廣 多種其他元素，該等元素係經加以調節所得合金的各種性 質。釺接可以有效地用來接合相似或不相似的材料，例如 金屬對金屬，陶瓷對陶瓷，及金屬對陶瓷。多種類型的金 屬對陶瓷接合業經用來製造燈泡、高爾夫球棒、爐子、半 導體處理室、熱障壁塗料、燃料電池及其他電化學裝置、 科學設備等。 於奸接到陶瓷的情況中，經常需要處理陶瓷表面使得 陶瓷與奸接材料之間達到強鍵結。此可用數種方式完成， 包括在奸接操作之前，在陶瓷構體上鍍著一金屬薄膜，或 在奸接合金中包括一在奸接操作中可與陶瓷表面反應之元 素。該反應性元素常爲鈦、鈴、釩、鈮或锆。該反應性元 素可包括，例如，作爲釺接塡充料上的包覆層或作爲釺接 合金的整體部份。 時常的情況爲釺接材料與要接合的構件之間有實質不 同的熱膨脹係數（CTE)。於陶瓷或其他脆質接合構件的情 況中，此種熱膨脹誤配可能導致充足的應力可造成在釺接 /脆接合構件介面的附近於釺接操作後冷卻之下或在接合 的使用中之熱經歷之下發生龜裂。此種龜裂對於接合所欲 特性，諸如接合強度 '壽命及氣密性可能有害。若在釺接 -6- (3) 1332876 合金與接合構件之間，或接合構件本身之間有熱膨脹係數 的誤配，就可能發展出龜裂現象。 業有提出含有可減低熱應力的粒狀塡充料之釺接材料 。例如，1^31^11〇6131_(1]5 6,390,354和1；3 6,742,700)揭示 一種塡充氧化鋁的釺劑，其對氧化鋁有足夠的CTE匹配以 避免氧化IS接合構件中發生龜裂。不過，陶瓷粒子的表面 需要金屬鍍著以增強釺接材料的濕潤，且該粒狀氧化鋁塡 • 充料係塡充到高達接合體積的90 %，此會減低接合的要傳 導率，負面地影響在許多應用中的接合性能。此外，氧化 鋁比許多其他陶瓷例如YSZ數不容易碎裂，且檢驗顯示塡 充氧化鋁的釺接材料不足於有效接合到YSZ而不發生龜裂 者β 因此，對於在使用易於龜裂的材料，例如陶瓷作爲接 合構件時能提供堅強’氣密性接合的改良釺接組成物存在 著一種需求。 【發明內容】 於一方面中，本發明係有關一種複合釺接組成物，其 可在接合構件中至少一者包含陶瓷（如陶瓷或金屬陶瓷）之 情況中用來製造堅強的氣密性接合。該釺接組成物係經調 配成用以減低來自在陶瓷接合構件與釺劑或其他接合構件 之間的熱膨賬係數誤配之熱應力。該紆接組成物包含呈粉 末，糊或主體形式之釺接合金，其混合一或多種顯示低（ 即不大於6ppm/K)或負値的熱膨脹係數之粒狀或纖維狀塡 1332876
充料。此外，也提供此種釺接組成物接合構件（其中至少 一者包含陶瓷）的用途，及一種使用該釺接組成物接合二 或多個構件（其中至少一者包含陶瓷）所製成的複合構件。 於特殊具體實例中，該釺接材料係經設計成匹配要接 合的具有在約8x10_6/K與15χ10·6/Κ之間，或至少10χ10·6/Κ 的CTE之至少一種含陶瓷之構件，例如具有1〇.5χ10·6/Κ的 CTE之陶瓷YSZ，所具CTE。此處，熱膨脹係數（CTE)係指 線性熱膨脹係數，亦即一棒長度的分量變化/度溫度變化 。其典型地係以份數每百萬份每凱氏度（1(Γ6/Κ或Ppm/K) 爲單位測量者。"匹配〃意指纤接材料的CTE與含陶瓷構 件（如陶瓷或金屬陶瓷）的CTE足夠接近到兩者之間可形成 堅牢的接合且該含陶瓷構件不會因紆接操作的結果而龜裂 。根據本發明和釺接材料典型地所具CTE與要接合的含陶 瓷材料之CTE相差不超過後者的約50%且較佳者在要接合 材料的CTE之20%內，10°/。內或5%之內。如此，於特殊具 體實例中，適當的釺接材料應該具有在約8ppm/K與 15ppm/K之間，例如約10ppm/K，或約12ppm/K。於本發明 多個具體實例中，該奸接材料也具有高達約900°C的結構 穩定性。 較佳的釺接材料通常也含有至少一種反應性元素，其 係選自包括但不限於鈦、鈴、釩、鈮和鉻。該反應性元素 可與陶瓷材料的表面起反應，由是促進釺接材料對陶瓷的 濕潤和鍵結。如此，可以不必在奸接之前對陶瓷接合構件 塗敷金屬就能產生堅固的釺劑/陶瓷鍵結。 -8- (5) (5)1332876 釺劑塡充材料係選自低（例如，具有不超過6xppm/K) 或負値熱膨脹材料的群組。該塡充材料通常爲含氧物種。 於許多具體實例中，塡充料在釺接材料中的量必須保持儘 可能地低以不會不利地影響釺接材料的合宜性質。例如， 在燃料電池接合中的釺劑內電傳導係數宜於保持如所述的 低値。據此’塡充料的體積分量應該低於5 0%，或低於 3 0 % ’例如約2 0 - 3 0 %。對於非常低（例如〇或負値）的c T E塡 充料，爲達到具有約8ppm/K至15ppm/K的低複合CTE所需 的塡充料體積分量可爲低於1 0%。 於一方面中，本發明係有關一種包括主體材料和CTE 減低用塡充料之奸接組成物。該主體釺接材料可爲Ag、 Au、Cu' Ni、Ti、Pd、Pt、Cr或典型者，彼等的合金。於 許多應用中，Ag或Ni金屬或合金係特別較佳者。塡充料 的CTE爲不超過6χ10_ό/Κ。該釺接組成物的CTE通常在約8 xl(T6/K與15χ1(Γ6/Κ之間。在較佳具體實例中也包括反應 性元素材料，其可幫助訐接組成物對陶瓷接合構件的濕潤 使得不需要對陶瓷進行前處理。 於其他方面中，該奸接組成物可用來將陶瓷或金屬陶 瓷接合到金屬、陶瓷、金屬陶瓷、玻璃-陶瓷或其他材料 。特別者，本發明可用來接合具有大於8ppm/K，或至少 110ppm/K，例如介於約8ppm/K與12ppm/K之間的CTEs之 陶瓷所構成的構件。於特定具體實例中，經接合的陶瓷或 金屬陶瓷可具有離子傳導性。例如，YSZ爲具有 10.5ppm/K的CTE之離子傳統性陶瓷。於一特別具有實例 -9- (6) (6)1332876 中，係用本發明奸劑將YSZ拉始到金屬。 發明說明 至此要詳細參照本發明特定具體實例。該等特定具體 實例的例子都在所附圖式中示出。雖然本發明要配合此等 特定具體實例來說明，不過要了解者，其中並不是要將本 發明限制到此等特定具體實例。相反地，本發明意欲涵蓋 變更’修改和等效物，因彼等可包括在後附申請專利範圍 的範圍內。於下面的說明中，述及眾多特定細節以期提供 對本發明的徹底了解。本發明可在沒有某些或全部此等特 定細節之下實施。於其他情況中，沒有詳細說明熟知的程 序操作以期不會不必要地混淆本發明。 本發明係經開發在密封固體氧化物燃料電池範疇中， 且於本申請案中主要係在該範疇中說明。不過，必須了解 者，本發明不限於此範疇，反而可應用於有用到焊接材料 之任何情況。本發明可特別應用於涉及至少一種脆質（低 CTE)材料，例如陶瓷，如YSZ，或金屬陶瓷，如Ni-YSZ之 接合中。 對於在固體氧化物燃料電池中接合含陶瓷及/或金屬 部件的奸接材料之要求爲其（i)可濕潤且鍵結到接合構件， (Π)在釺接後及使用中提供無龜裂接合，（iii)提供沒有互 連孔隙之接合，（W)在燃料及/或氧化性氣體環境中具穩定 性，（v)不含可能污染該燃料電池所含其他材料之實物； 以及在金屬-金屬接合之情況中，（vi)具有高電傳導係數。 -10- (7) 1332876 於一方面中，本發明提供釺接金屬或合金，其與具有 低或負熱膨脹係數的材料之塡充料粒子或纖維混合。用此 等粒子或纖維塡充奸接合金的意圖在於減低所得基質的總 熱膨脹係數。此在接合具有低於未塡充奸接合金的熱膨脹 係數之構件，例如陶瓷之時，可提供改良之接合。此等塡 充釺劑也可以減低與接合兩種各具實質不同熱膨脹係數的 類型之構件所伴隨的應力。 • 表1提出各種代表性材料的大約熱膨脹係數（CTE)表： 表1 材料 功能 CTE(ppm/K) 鎳 接合構件 18.3 43 0鋼 接合構件 10.4 氧化鋁陶瓷 接合構件 7.5 YSZ 陶瓷 接合構件 10.5 銅 釺劑基質 19.4 銀 釺劑基質 20.6 YSZ 塡充料 10.5 氧化鋁 塡充料 7.5 鈦酸鋁/鎂 塡充料 0-5 鎢酸锆 塡充料 -1 1
註：低與負-CTE材料的CTE可能會實質地變異，取 決於溫度和粒子/顆粒尺寸。例如鈦酸鋁-鎂系統應該限制 到<1 00微米粒子尺寸以達到低CTE。該CTE也會根據 -11 - (8) (8)1332876
Al/Mg 比例而十分地變異（Giordano et al.J.European Ceramic Society 22(2002)(] 8 1 1 - 1 822)。鎢酸锆系統在高 溫顯示出負CTE，但在室溫下的CTE則接近Oppm/K(Chu et a 1 · Mate r i c a 1 s Science and Engineering 93(1 987)303-308) c 上表顯示出對於可用來幫釺接接合的各種材料存在著 廣範圍的CTEs。各種接合構件組合都可設計出，包括含 陶瓷材料（陶瓷、金屬陶瓷）與陶瓷、金屬陶瓷、金屬、玻 璃 '玻璃-陶瓷（如MAC OR)與複合料之任何組合，例如各 具不同CTEs的兩種陶瓷，.各具不同CTEs的兩種金屬陶瓷 ，各具不同CTEs的金屬與陶瓷，各具不同CTEs的金屬與 金屬陶瓷以及具相似CTEs的金屬與陶瓷與金屬陶瓷。市 售釺接材料典型地顯示出在15-22ppm/K之間的CTE。此値 遠高於大部份陶瓷材料的CTE，且可能導致用傳統釺接合 金予以接合的陶瓷工龜裂。 混合著具有較低CTE的塡充料之釺接合金會形成預期 具有在該釺劑的CTE與塡充料CTE之間的CTE之複合材料 。有關預期CTE的估計，可以使用根據體積百分比之線性 CTEs組合。例如，銀與氧化鋁之60 : 40體積分量混合物 可能具有在（0.60x20.6) + (0.40x7.5) = 1 5.4ppm/K 附近之 CTE 。顯然地，此値仍遠大於陶瓷經釔穩定化的氧化锆（YSZ) 的CTE。一種用於奸接到YSZ的較佳混合物爲60 : 40銀和 鈦酸鋁，根據本發明，其將具有接近（〇.60χ20·6) + (〇.4χ l)=12.8ppm/K之CTE値》將奸接混合物的CTE匹配到最易 -12- 1332876 Ο) 於龜裂的接合構件所具CTE因而可以經由選擇塡充料實體 與用量的組合予以完成。 不過，行事必須小心，因爲大量塡充料的添加可能會 不利地影響到釺接混合物的其他方向，例如：於奸接中展 開及鍵結到接合構件之能力；以及孔性、傳導性、延展性 、及操作中的穩定性。所以要在諸如塡充料在操作條件下 的穩定性，塡充料與基質奸接合金和接合構件的化學相容 性等的考慮之下，選擇具有最低CTE之塡充料，使得可以 使用最小量來達到降低的CTE。 塡充料而釺接合金可用多種方式混配，包括但不限於 :將塡充料與粉化的釺劑合金混合及將混合物施用於接合 處；用塡充料塡充接合處，然後將釺劑合金熔化到接合處 Θ;經由將塡充料與釺劑預先烷化在一起以製造彼等的複 合物’經冷卻，將所得複合物施用在接合處；經由將固體 纤齊！1合金與塡充料一起剪切以使塡充料浸入固體奸劑合金 ’例如在輥壓機、擠壓設備等之中。也可以經由將乾釺劑 粉末與有機溶劑（諸如萜醇）混合而預先形成糊形式的釺接 材料’然後再施用於接合位置。 於一特定具體實例中，奸接合金包含至少一種反應性 元素’選自包括但不限於鈦、鈴、釩、鈮和鍩的群組。該 反應性元素會與陶瓷材料表面起反應，藉此增進纤接材料 對陶瓷的濕潤與鍵結。如此可以在纤接之前不必對陶瓷材 料塗敷金屬之下產生堅固的釺劑/陶瓷鍵結。該反應性元 素可經直接摻加到釺劑合金（例如A g - C u - T i合金）中，或可 -13- (10) (10)1332876 用反應性元素本身的粉末形式或反應元素的氫化物形式加 入（例如Ag_Cu合金與Ti或TiH2粉末之混合物）。兩種途徑 可同時使用；已經有用Ag-Cu-Ti合金與Ti粉末的混合物進 行釺接者。Ti粉可略微地改良陶瓷表面的濕潤作用，而 丁】142的添加則大幅地改善濕潤作用。這是因爲Ti在其上面 仍有會抑制反應的天生氧化物垢之故，而TiH2在奸接操作 中會分解釋出H2及新鮮的非常具反應性之Ti。也可以使用 別的反應性元素（鈴、釩、鈮、鍩等）之粉末或粉化氫化物 形式。 奸接塡.充材料係選自低（如具有不超過6ppm/K的CTE) 或負熱膨脹材料的群組。該塡充材料常爲，但不是總是含 氧物種。其特定例子爲下面提及者》於許多具體實例中， 塡充料在紆接材料中的量應該保持儘可能地低以期不會不 利地影響釺接材料的合宜性質。例如，在燃料電池密封中 的釺劑內有需要電傳導性，例如下面所述者。據此，塡充 料的體積分量應該低於50%，或低於30%，例如約20-3 0% ’對於非常低的（如〇或負値）CTE塡充料，需要達到約 8ppm/K至15ppm/K的低複合CTE所需的塡充料體積分量可 爲低於10%。 較佳者，釺劑合金中的反應性元素會與塡充料的表面 起反應。如此不必爲了確保釺劑合金對塡充材料的濕潤而 在紆接之前處理塡充材料。使用此等材料之下，單次奸接 操作即足以產生下述非多孔型複合釺接材料：（i)在熱膨脹 係數上相對於母體合金較爲減低，及（i i)對陶瓷構件的堅 -14- (11) 固鍵結。更進一步者，陶瓷接合構件在奸劑/陶瓷介面的 附近中不會龜裂。 更大反應性的元素之添加可促成在奸接接合中使用更 咼體積的塡充料。例如，可爲Ticusi】（Ag_cu_Ti)市售奸劑 所容納而仍顯示對塡充料和陶瓷奸接構件有良好濕潤的 AhT〗〇5塡充料之量爲約25%。經由將TiH2添加到奸劑混合 物’可用約3 0¼塡充料製成可顯示良好濕潤作用的接合。 有數和低-和負- CTE材料適合作爲根據本發明的塡 充料。下面提供某些此等適當塡充料的非唯一表單： .低 CTE : A】2Ti〇^AI2Ti〇5_MgTi205 固體溶液 (Al2(丨·x)MgxTi(丨+x)〇5); CTP族（以 CaTi4p6〇24 爲基底，可加以 麥原子取代）；以及NZP族（以NaZrP3〇12爲基底，可加以多種 原子取代）。此等族的特定例子爲：Ca,.,Sr,ZnP6〇24， Lnw3Zr2(PO小（Ln = La，Gd)。某些經取代例子爲：Si取代p產 生仏(1 + »>2]^(3.〇5丨1〇12、51'取代〇3及心取代1!產生 CahSnZnPeON 及（Mg、Ca、Sr、或 Ba)取代 NaZr2P3〇l2 中的 Na 。負 CTE:單軸應變 Ni-Ti合金；Sc2(WO<)^ : Sc2(Mo〇4)3族 ;ZrWzOs; PbTiCb; TaVCb; Ta2〇5-W〇3固體溶液；HfCh-TiCh 固體溶液：及LiCh-A】2〇3-Si〇2化合物。 在使用釺接組成物將二或多個含陶瓷構件或含陶瓷和 金屬的構件接合所產生的複合構件之中，整個釺接接合不 需要都墳充低-或負-CTE材料。只有在毗鄰陶瓷或金屬 陶瓷接合構件或與此等接合構件密切接觸的構件之釺劑部 份才需要有改變的C T E。例如，於本發明一特別具體實例 -15- (12) (12)1332876 中，係使用經C T E改變的奸劑組成物來接合電化學電池中 的陶瓷和金屬構件，例如在固體氧化物燃料電池（SOFC)中 者。於圖1的示意圖中，塡充料係經添加到釺接接合的下 半部’於該處其接觸到陶瓷（如，經釔穩定化的氧化锆 (YSZ)構件。釺劑的頂部份具有較少或沒有塡充料。若塡 充料爲昂貴，或若塡充料的添加會減低訐劑的傳導係數時 ，此舉可能爲有利者。於所示例子中，宜於透過在金屬板 與多孔型金屬之間的奸劑維持在高傳導係數路途。塡充料 可局部化到接合的特殊部份，或可在整個接合內逐漸地調 整塡充料的濃度，產生一分級結構。 【實施方式】 實施例 下面的實施例係說明及示範出本發明諸特定實施的各 方面和特徵。必須了解者，下面所述僅爲代表性，且本發 明不受此等實施例中所述細節所限制。 下面的釺接材料（釺劑/塡充料混合物）係經開發用來密 封圖2中所示固體氧化物燃料電池。 奸劑係接觸金屬和經iZi穩定化的氧化銷陶瓷（γ § Z)， 兩者可爲多孔型或密實者。釺劑材料的要求爲其（i)可濕潤 且鍵結到接合構件，但又不會展佈跨過YSZ表面，（ii)在 纤接後與使用中提供無龜裂接合使得空氣和燃料 ’（Hi)提供沒有互連孔性之接合使得空氣和燃料不合 ，（iv)在燃料與氧化性氣體環境中具穩定性，（”不含可能 -16- (13) (13)1332876 污染燃料電池所含其他材料之實物，及（vi)具有高電傳導 係數以讓電子有效率地通過多孔型金屬與金屬板之間。 經由使用包括Ag-Cu-Ti或Ag-Ti合金與鈦酸鋁/鎂的混 合物之奸接材料在4 3 0不銹鋼與YSZ之間得到無龜裂，非 孔型，黏合良好的接合。 圖3 A-C顯示釺接接合的橫截面，其中包含不同量的 低-CTE塡充料粒子（圖3A顯示出接合YSZ和鋼的無塡充料 纤劑；圖3B顯示出接合YSZ與鋼的含10%鈦酸鋁塡充料 之釺劑；且圖3C顯示出接合YSZ與鋼的含1 0%鈦酸鋁塡 充料之奸劑）。該經CTE改變的釺接組成物係經由將10-80 微米的Al2 Ti05(鈦酸鋁）塡充料與奸接金屬混合而製成。該 釺接金屬爲68.8Ag-26.7 Cu-4.5Ti合金粉末（Ticusil ，爲 Morgan Advanced Ceramics的註冊商標）。該奸接接合係經 由將釺劑金屬粉末與塡充料粉末的物理混合物插置於430 不銹鋼板與YSZ板之間而製成。然後將該等樣品置於有 2psi氬氣環境的真空爐內且加熱到870 °C五分鐘，加熱與 冷卻速率皆爲l〇°C/分，而產生該接合。 於所有例子中，奸劑材料都可濕潤鋼和YSZ表面，產 生具有堅固介面的均勻接合。如光學顯微鏡影像中所示者 ，於0%或10%AhTiO；^充料的情況中YSY構件有明顯龜 裂》有20%八丨21'丨〇5的接合則沒有龜裂。可以判斷以量塡充 料的添加可將纤劑（TE朝YSZ的LTE降低，足以避免在焊接 後於接合中有過多的殘餘應力。也注意到該等接合不含任 何孔隙空間。 -17- (14) (14)1332876 於另一實施例中，係將用25體積％入12丁丨05塡充的 Ticusil纤接到密實YSZ與多孔型Ni-YSZ基材的表面上。於 釺接之後，將樣品熱循環處理。YSZ樣品係在]00-700°C之 間以約4〇〇°C /分非常快速地循環處理。Ni-YSZ樣品係在 350-700 °C之間以10°C/分循環處理。圖4Α·Β示出在熱循環 處理後，釺劑/基材介面之光學顯微鏡橫截面影像。在基 材中沒有龜裂，且在釺劑/基材介面沒有偵測到脫層現象 。此結表明此量添加料的添加將釺劑CTE朝YSZ和Ni_YSZ 的CTE降低到足以在熱循環處理中避免破壞性應力水平。 熟知者含Ti奸接合金對陶瓷例如Y S Z具反應性。此意 謂著在釺接之前不需要將YSZ塗敷金屬，於釺接中Ti會與 YSZ表面起反應，因而促進奸劑對YSZ表面之濕潤與鍵結 。在上面討論過的圖式之照片中於釺劑/YSZ介面處可看到 —薄的灰色富Ti反應層。此反應層對於良好的鍵結具有重 要性。在Al2Ti〇5粒子的表面上也存在著相似的反應層（奸 劑層內的黑色點）。在塡充料表面與釺劑合金中的Ti之間 的反應意謂著在奸接之前，塡充料不需要塗敷金屬來確保 奸劑合金對塡充料表面的濕潤與鍵結。 隨著塡充料用量的塡充，在YSZ/釺劑介面的反應層之 厚度會減小。雖然本發明不受此解釋所限制，不過仍認爲 係因爲Ti在塡充料-纤劑反應中耗盡且因而不能用來與YSZ 表面反應。此具有重要的蘊意β對於3 0%及更高的塡充料 含量，會得到對YSZ的弱鍵結或沒有鍵結。此經認爲是因 爲沒有足夠的Ti可用來與YSZ表面反應，係因爲在塡充料 •18- (15) (15)1332876 表面上用盡之故。於奸接金屬混合物中添加更多的讓 更高含量的塡充料供使用同時還可產生對YSZ構件的良# 鍵結。對於10%及更低的塡充料含量，在接合中含有過多 的Ti(超過可與YSZ表面反應者）。過多的ΤΊ會沿著YS2表 面從接合遷移出。此係不合宜者，隨者Ti可能遷移到燃料· 電池的其他部份，其可能干擾該電池的操作。所以， Ah Ti〇5塡充料不僅可降低釺接接合的CTE，而且有助於隔 開接合內過剩的Ti。此效用對於廣多種陶瓷塡充材料係在 預期之內者。此等結果表明反應性元素用量及塡充料含量 都必須恰當地選擇以避免陶瓷構件的弱鍵結或過多的反應 性元素。於TiCuSil/Al2Ti05的情況中，15-25% A hTiOs爲避免此等非所欲結果的適當範圍。要特別提及 者，塡充料的粒子尺寸會影響用來塗覆其表面的反應性元 素之量：愈小的粒子具有更多的每體積所要塗覆的表面積 。所以，可以使用粒子尺寸來調節反應性元素與塡充材料 之間的平衡。此處所述該等實施例係使用約10_；100微米（ 平均28微米）之粒子。
AhTiOs的低CTE可促成以相當低的塡充料裝載率達到 與陶瓷接合構件的充足CTE匹配。許多先前技藝都使用高 於20¼的塡充料含量。此爲使用AhTiOs的優點，因爲低塡 充料含量意謂著釺接複合物的電和熱傳導係數都可保持在 高値。 要提及者’隨著塡充料含量的增加，所得接合的厚度 也會增加。若使用較少的釺接複合物時可能產生較薄的接 -19- (16) (16)1332876 合。不過，於某些應用中，使用塡充料來控制接合厚度之 能力可爲有利者》 結論 如此，本發明涵蓋將CTEs減低到匹配要經由釺接予 以接合的陶瓷構件所具CTE之奸接材料，例如奸接複合物 ，及相關的釺接方法。雖然於本文中主要是參照作爲固體 氧化物燃料電池中的密封料之釺劑來說明本發明，不過其 不受如此所限制。本發明經CTE改變的奸接材料及方法可 用來在廣範圍技術領域中接合要形成複合件的構件；任何 有需要陶瓷、金屬陶瓷或金屬與陶瓷/金屬陶瓷接合之情 況中皆可。其例子包括：燃料電池與其他電化學裝置，爐 子、半導體處理室、熱障壁塗層、科學設備、燈泡、醫學 植體及高爾夫球棒。 雖然爲了清晰了解目的，已經某種詳細地說明過前述 本發明，不過顯然地可在所附申請專利範圍的範圍內作出 某些改變與修飾。應該提及者，有許多替代方式來實施本 發明的方法與組成物。因此之故，此等具體實施要視爲示 範說明性而不具限制性，且本發明不受本文所給細部所限 制。 本文所引述的所有文件都以彼等的全文及爲所有目的 而以引用方式納入本文。 【圖式簡單說明】 -20- (17) (17)1332876 圖〗以圖解說明本發明之一特別實施例，其中係使用 經CTE改變的纤接組成物接合電化學電池中的陶瓷與金屬 構件。 圖2以圖解說明本發明經CTE改變的釺接組成物，複 合材料及方法用於密封固體氧化物燃料電池之實例。 圖3 A-C以圖解說明在本發明經CTE改變的釺接組成物 中包括不同量的低_CTE塡充料粒子（3 B-C)所得釺接接合之 光學顯微鏡橫截面圖。 圖4A-B以圖解說明在YSZ與含Ni-YSZ複合物的熱循環 之後，本發明經C T E改變的釺劑/基材介面之光學顯微鏡橫 截面圖。
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Claims (1)

13-32876 月修(跫) 十、申請專利範圍 附件3A ·· 第94 1 4 1 5 6 1號專利申請案 中文申請專利範圍替換本 民國99年6月8日修$ 1 . 一種非多孔性奸接組成物，其包含： 一選自 Ag、Au、Cu、Ni、Ti、Pd、Pt、Cr 或彼等之 合金的主體奸接金屬或合金材料；及
—或多種粒狀.或纖維狀陶瓷釺劑塡充料，該塡充料具 有不大於6 ppm/Κ之熱膨脹係數（CTE)，且其中該奸接組 成物具有介於約8 ppm/K至15 ppm/K之間的熱膨脹係 數。 2. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該一或多 種奸劑塡充料中至少一者具有介於約〇至5 ppm/K之間的 熱膨脹係數。
3. 如申請專利範圍第1或2項之組成物，其中該一 或多種奸劑塡充料係選自Al2Ti05' Al2(i.x)MgxTi(1+x)〇5 ' NaZr2P3〇i2 ' C a , .x S r x Zr4 P 6〇 24 ' Ln i/3Zr2 (P04)3 (Ln = La、Gd)、Na(1 + x)Zr2P (3-χ)^ ix〇 12 Ca, .xSrxZr4P6〇24 、 MgZr2P3〇i2 、 CaZr2P3〇i2 、 SrZr2P3〇i2、BaZr2P3〇i2、Sc2(W04)3、Sc2(Mo〇4)3、 ZrW2〇8、PbTi03、TaV05、Ta2〇5-W03 固體溶液、 Hf02-Ti02 固體溶液或 Li02-Al203-Si〇2。 4. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該一或多 種釺劑塡充料爲鈦酸鋁 1332876 5. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該一或$ 種釺劑塡充料中至少一者具有負値的熱膨脹係數。 6. 如申請專利範圍第5項之組成物，其中該一或多 種釺劑塡充料爲鎢酸鉻。 7. 如申請專利範圍第1或2項之組成物，其進一步 包含一種陶瓷濕潤反應性元素。 8 ·如申請專利範圍第7項之組成物，其中該濕潤反 應性元素係選自鈦、給、釩、鈮或锆。 9.如申請專利範圍第1或2項之組成物，其中該釺 接組成物具有約12ppm/K之熱膨脹係數。 1 0 ·如申請專利範圍第1或2項之組成物，其中該主 體釺接材料係選自Ag，Cu，Ni、Ti或彼等的合金。 1 1 ·如申請專利範圍第1或2項之組成物，其中該組 成物在結構上可以穩定至高達約900。(：。 12. —種複合物，其包含： 一第一接合構件’其包含陶瓷； 一奸劑’其包含如申請專利範圍第1至 n項中任— 項之非多孔性釺接組成物； 一第二接合構件’其係由該釺接組成物接合該第一接 合構件。 13·如申請專利範圍第12項之複合物，其中該第— 接合構件爲陶瓷。 14·如申請專利範圍第12項之複合物，其中該第— 接合構件爲金屬陶瓷。 -2- 1332876 15·如申請專利範圍第12至14項中任一項之複合 物，其中該第二接合構件係選自陶瓷、金屬陶瓷、金屬或 玻璃-陶瓷。 16.如申請專利範圍第12項之複合物，其中該第一 接合構件爲陶瓷且該第二接合構件爲金屬。 17·如申請專利範圍第16項之複合物，其中該第一 接α構件爲YSZ且該第二接合構件爲不錄鋼。 18‘如申請專利範圍第12項之複合物，其中該第— 接合構件爲金屬陶瓷且該第二接合構件爲玻璃-陶瓷。 1 9 ·如申請專利範圍第1 8項之複合物，其中該第一 接合構件爲Ni-YSZ。 20.如申請專利範圍第12至14項中任一項之複合 物，其中毗鄰陶瓷或金屬陶瓷接合構件的該釺劑僅有一部 份含有奸劑塡充料。 2 1 .如申請專利範圍第1 2至1 4項中任一項之複合 φ 物，其中該釺接組成物整體含有釺劑塡充料。 22. 如申請專利範圍第12至14項中任一項之複合 '物，其中該釺接組成物的CTE與陶瓷或金屬陶瓷接合構 _ 件的CTE相差不超過約50%。 23. 如申請專利範圍第22項之複合物，其中該釺接 組成物的<：1^與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的CTE相差不 超過約。 24. 如申請專利範圍第23項之複合物，其中該釺接 組成物的與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的CTE相差不 1332876 超過約1 Ο %。 25. 如申請專利範圍第24項之複合物，其中該釺接 組成物的CTE與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的CTE相差不 超過約5 %。 26. —種製造複合物之方法，其包含： 提供一包含陶瓷之第一接合構件及一第二接合構件； 經由使用如申請專利範圍第1至1 1項中任一項之非 多孔性釺接組成物進行奸接以接合該第一構件及第二構 件。 2 7.如申請專利範圍第2 6項之方法，其中該第—接 合構件爲陶瓷。 28.如申請專利範圍第26項之方法，其中該第—接 合構件爲金屬陶瓷。 2 9 ·如申請專利範圍第2 6至2 8項中任一項之方法， 其中該第二接合構件係選自陶瓷、金屬陶瓷、金屬或玻 璃-陶瓷。 30. 如申請專利範圍第26項之方法，其中該第一接 合構件爲陶瓷且該第二接合構件爲金屬。 31. 如申請專利範圍第30項之方法，其中該第一接 合構件爲YSZ且該第二接合構件爲不銹鋼。 32. 如申請專利範圍第26項之方法，其中該第一接 合構件爲金屬陶瓷且該第二接合構件爲玻璃-陶瓷。 33_如申請專利範圍第32項之方法，其中該第一接 合構件爲Ni-YSZ。 -4 -
1332876 34.如申請專利範圍第26至28項中任 其中毗鄰陶瓷或金屬陶瓷接合構件的該奸劑 有釺劑塡充料。 35. 如申請專利範圍第26至28項中任 其中該奸接組成物整體含有釺劑塡充料。 36. 如申請專利範圍第26至28項中任 其中該奸接組成物的CTE與陶瓷或金屬陶 CTE相差不超過約50%。 3 7 .如申請專利範圍第3 6項之方法， 成物的CTE與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的 過約2 0 %。 3 8 ·如申請專利範圍第3 7項之方法， 成物的CTE與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的 過約1 0 %。 3 9 ·如申請專利範圍第3 8項之方法， φ 成物的CTE與陶瓷或金屬陶瓷接合構件的 過約5 %。 40.如申請專利範圍第26至28項中任 _ 其中在奸接操作之前於一陶瓷接合構件上 膜。 41·如申請專利範圍第26項之方法， 下列之一的方法將主體纤劑金屬或合金及釺 且施加至接合構件： 將該塡充料與粉化釺劑金屬或合金混合 ——項之方法， 僅有一部份含 _ 一項之方法， 一項之方法， 瓷接合構件的 其中該釺接組 CTE相差不超 其中該釺接組 CTE相差不超 其中該奸接組 CTE相差不超 一項之方法， 鍍著一金屬薄 其中係以選自 劑塡充料混配 且將混合物施 1332876 加在接合處， 使用塡充料塡充接合處，然後將奸劑合金熔化至接合 處內， 經由將塡充料與釺劑預先一起熔化以製造含彼等的複 合物’經冷卻’及將所得複合物施用在接合處； 經由將固體奸劑合金與塡充料一起剪切以使塡充料、 入固體奸劑合金；及 經由將乾燥主體釺劑粉末及塡充料與有機溶劑濟< 匕1=5而 預先形成糊的釺接組成物，然後將該糊施加到接合卜 n 1乂 寶。 -6-
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