TWI300779B - - Google Patents

Description

1300779 A7 五、發明說明（1 [發明之技術領域] 本發明係有關新賴之味嗤有機罝& 句微早繞酸衍生物，同時有 關以其做為有效成分來進行改善鋼 ^ 口剩鋼鐵及鋁等金屬或玻 =纖維、二氧化碎、氧仙及氫氧化㈣無機物質與樹脂 2接著性之表面處理劑、為了進行改善環氧樹脂等之樹脂 接著強度、機械強度之樹脂添加铜， h W ‘从及含有此等之樹脂 組成物、尤其是聚咪唑樹脂組成物。 [先前技術] 電子機器之基板係由_與紙_苯紛樹月旨含浸基材或 玻璃·環氧樹脂含浸基材等經加熱、加壓作成錢層壓板後 經飯刻形成電路網’並在其上搭载半導體裝置等之元件而 製作完成。 在此過程中，為了進行鋼箱與基材間之接著、加熱、 於酸或驗液之浸潰、光阻油墨之塗佈、焊接等，對銅猪以 2基材有各種各樣之性能要求。為了滿足此等要求，在銅 箔方面有人提出黃鋼層形成之處理（特公昭51 _》5711號公 報、特公昭54-6701號公報）及邊緣補強（gr〇mmet)處理、 由鋅或氧化辞#鉻氧化物所成之辞_鉻基混合物被覆處娌 (特公昭58-7077號公報）、矽烷偶合劑處理等。又，在樹 脂方面，有人藉改變樹脂或硬化劑之種類及其配合量、添 加劑等來滿足上述之特性要求。又，關於玻璃纖維方面， 有人檢討過以矽烷偶合劑等進行表面處理之方法等。然 而，最近，由於印刷電路趨於細密化，所像用之電子機器 基板之畢求特性亦更趨嚴酷。 本、，·氏張尺&顧f關豕標準(CNS)A4規格⑵Q x 297公爱） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --------^--------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 312304 1300779 A7 B7 五、發明說明（2 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 為了提高蝕刻精度以對應上述要求，與預塑體接著之 鋼箔的粗化面（M面）亦要求更低表面粗細度（low profile)，然而，Μ面一方面需與預塑體接著以違到固定效 果，對Μ面而言低表面粗細度之要求與接著力之提高是兩 種相互衝突之關係，因此，由於低表面粗細寒所造成之固 定效果的降低程度必須藉由別的手段來補償接著力之提 尚。 又，在發電廠等之高電壓•高容量機器或半導體之封 止等所使用之電氣絕綠用澆鑄材料係藉在環氧樹脂之模型 中充填二氧化矽或氧化鋁耸無機物質所成之複合材料所構 成。此等材料須具有各式各樣之電氣特性及機械特性，為 了滿足此等特性，有必要提高無機物質與樹脂間之舞著 性。解決之方法有人提議將矽烷偶合劑添加到樹腾中，或 將無機物質以矽烷偶合劑進行表面處理，然而這些方法之 先決條件須先要求改善樹脂/無機物質之界面。 [課題之解決手段] 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 本發明之自的即為解決上述問題，亦即提供可以提高 鋼、鋼鐵及銘等金屬或玻璃纖維、二氧化矽、氧化鋁及氳 氧化鋁等無機物質與樹脂間接著性之新穎咪唑有機單羧酸 鹽衍生物反應生成物、其製造方法、以及使用此等之表面 處理劑、樹脂添加劑及樹脂組成物。 本發明人經不斷銳意研究之結果，發現使用特定之咪 唑化合物與具有環氧丙氧基之矽烷化合物反應後，接著再 與有機單羧酸反應而製得之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應 本紙張尺度適用中_家標準（CNS)A4規格（21Q χ 297公爱-) A7

1300779 五、發明說明（3 ) 生成物對金屬或無機物質表面進行處理時，其與樹脂間之 接著性可U提高’並且將上述㈣有機單藏酸鹽衍生物反 應生成物添加到環氧樹脂等之樹脂時，可促進樹脂之硬化 反應，且能改善樹脂之接著強度及機械強度。 本發明即疋基於上述發現而完成者，其重點為： 1.下述一般式（1)所示之咪嗤化合物與下述一般式（2) 所示之具有環氧丙氡基之矽烧在8〇至2〇〇它反應後，接著 再與有機單叛酸在50至200°C反應，而製得之咪唑有機單 羧酸鹽衍生物反應生成物。 a2 a3

C^H^CHCHjjO (CH2) mSi (OR4) n R 5 (3.n) <2> 0 (上述一般式（1)、（2)中，R1、、r3各為氳、乙烯基、或 碳數為1〜20之烷基，R2與R3亦可形成芳香環，r4、r5 各為碳數為1 ^^^之燒基’ πι為1〜10，n表示1〜3) 2·以具有下述一般式（1)所示之咪竣化合物與卞述一 般式（2)所示之具有環氧丙氧基之矽烷在80〜200°C反應 後，接著再與有機車羧酸在50〜2 00°C反應為特徵之前述1 所述之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應生成物之製造方法。 張尺度適用帽國家標準（CNS)A4規格（ X 297公愛） 3 Ίψ〇Γ Γ:„rl· ——I—— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂---------線* 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7

Η (i) 1300779

R C^CHCH.O (CH?) mSi (〇R4) n R 5 (3 (2^ (上述一般式（1)、（2)中，R1、R?、R3、R4 p5 R、R5、m、n 分戈 與上述之定義相同） 3. 以上述1所述之咪唾有機單_鹽衍生物反應u 物做為有效成分之表面處理劑。 4. 以上述！所述之咪唾有機單_鹽衍生物反應生^ 物做為有效成分之樹脂添加劑。 ’ 5·含有上述1所述之咪嗤有機置 ’機早羧酸鹽衍生物反應4 成物之樹脂組成物。 6·含有上述1所述之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應生 成物之聚咪唑樹脂組成物。 以下為本發明之更詳細說明。 上述一般式（1)及（2)，R1、R2、R3表示之烷基係碳數 為1〜20者，尤以碳數為ι〜12者為隹。又，及2與R3所 形成之芳香環以苯環為佳。 本發明之上述咪唾有機單緩酸發衍生物反應生成物可 由下述一般式（1)所示咪唑化合物與下述一般式（2)所示具 本紙張尺i翻中iT家標x 297 /JI7

312304 1300779 A7 五、 發明說明（5 ) 有環氧丙氧基之矽烷化合物在80〜200°C反應後，接著與 有機單羧酸在50〜200°C反應而製得。此反應會因部分石夕 氧垸結合產生網路化而使反應情形複雜，但主要之反應可 由下式表示。

R R

M^nh + CH2^CHCH2〇 (CH2) mSi (0R«) nR R ⑴ (2) r

N NCH2CHCH2〇 (CH2) mS i COR ) (3.n)Y 0H 單羧酸 --------II —------I---^-----— I— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製

A.H NCH2CHCH2〇(CH2)raSi (OR^) OH Y 上式中，A表示有機單羧酸 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 312304 1300779 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 A7 五、發明說明（6 ) 上述一般式（1)所示咪哇化合物較佳的是咪唑、2_烷基 珠唾、2,4-二燒基咪唾、4_乙烯基蜂唾等。其中特別好的 為味嗤，2_燒基味唾例子中的2-甲基咪唾、2·乙基咪峰、 2- 十-烷基咪唑、及24_二烷基咪唑例子中的2乙基_4甲 基咪嗤等。又’ -般式（2)所示具有環氧丙氧基之石夕院化合 物可例舉如3-環氧丙氧基丙基三院氧石夕燒、3_環氧丙氧基 丙基二烷氧烷基矽烷、3_環氧芮氧基丙基烷氧二烷基矽 烧’其中特佳者為3-環氧丙氧基丙基三貌氧碎院例子中的 3- %氧丙氧基丙基三？氧矽烷、3_環氧丙氧基丙基三乙氧 f烷’及3-環氧丙氧基丙基二烷氧烷基矽烷例子中的 環氧丙氧基丙基二甲梟& Μ β 虱甲基矽烷，以及3-環氧丙氧基丙基 统氧二烧基㈣例子中的3_環氧丙氧基丙基乙氧二甲奉石夕 燒等又彳使用之有機單竣酸可使用月旨肪族飽和單叛酸、 脂肪族不飽和單叛酸、芳香族單缓酸等，其中特別好者可 列舉如丙烯酸、甲基丙烯酸、異丁酸、辛酸、蟻酸、乙醛 酸、丁稀（巴豆）酸、醋酸、丙酸、安息香酸、水揚酸、環 己經酸、甲苯酸’苯醋酸、ρ_第三_ 丁基安息香酸等。 上述蜂唾化合物與具有環氧丙氧基之石夕烧化合物之反 應係依照特開平5.186479號公報所述合成方法進行n 上述咪嗤化合物與具有環氧丙氧基之石夕烧化合物之反應係 將〇.1〜1〇莫爾倍量之具有環氧丙氧基之錢化合物滴至 在80至2〇rC之溫度下加熱之味哇化合物中即可，反應時 間為5分鐘至2小時。此反應並非一定需要溶劑，但亦可 •在氯仿、二嚼燒、甲醇、乙醇等之有機溶劑中進行。又， 本纸張尺度顧巾關家鮮（CNS)A伐格咖 么及 6 312304 • 一 ^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1300779 A7 五、發明說明（7 ) 此反應因厭嫌水分，因此要防止水分混入，較好是在乾燥 氮氣、氬氣等不含水分之氣體包圍氣雾下進行。在此反應 中，上述一般式所示咪唑矽烷化合物係與其它介入之砍氧 烷結合之其它化合物混合存在，可利用溶解度差之方法， 藉由管柱層析法等既知手段予以精製純化而得。同時，在 做為表面處理劑及樹脂添加劑使用時，此等咪唑矽烷化合 物並非必要單離，可直接將含有Si〇部分結合網路Z之二 雜反應混合物在下一步驟中直接與有機單羧酸反應。如此 所得之咪唑矽烷化合物與有機單羧酸之反應係將例如等莫 爾量之有機單羧酸添加至50至2〇(rc溫度加熱之咪唑矽烷 化合物中進行反應，反應時間為5分鐘至2小時左右即充 分足夠。 此反應並非一定需要溶劑，但亦可在氣仿、二噁烷、 甲醇、乙醇等之有機激劑中進行反應。又，此反應因厭嫌 水分，因此要防止水分，而以在乾燥之氮氣、氬氣等不含 水分之氣體包圍氣雾下進行較好。 本發明之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應生成物可做為 改善接著性的表面處理劑或樹脂添加劑。做為表面處理劑 使用時，本發明乏咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應生成物較 好做成適當之溶劑溶液來使用。又，做為樹脂添加劑使用 時，反應生成物可直接使用，或是成適當之溶劑溶液來使 用，但其添加量針對每100份重量樹脂而言宜為〇 〇1〜5〇 份重量，而以0.1〜20份重量較隹。又，本發明做為表面 處理劑使用時，適用之基材可例舉如鋼、鐵、鋁等之金屬 1本紙張尺適用中國國家標準（(：Νϋϋ^210 x 297公楚n ^ ) 7 312304 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --------^--------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1300779 A7

五、發明說明（8 ) 材料、玻璃纖維、二氧化矽、氧化鋁、氳氧化銘等之無機 材料等。又，為了提高樹脂接著性或強度而添加聘，該適 當樹脂可例舉如聚亞醯胺樹脂、酚樹脂、尿素樹脂、美耐 皿樹脂、不飽和聚酯樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂、聚 氨酯樹脂、含矽樹脂、氯化乙烯樹脂、偏氯乙烯樹脂、醋 酸乙烯樹脂、聚乙烯傅樹脂、聚乙稀乙縮醛樹磨、聚苯乙 ) 烯樹脂、AS樹脂、ABS樹脂、AXS樹脂、甲基丙烯酸樹 脂、聚乙烯樹脂、EVA樹脂、EVOH樹脂、聚两烯樹脂、 含氟樹脂、聚醯胺樹脂、聚縮醛樹脂、聚碳酸醋樹腊、飽 和聚酿樹脂、聚苯醚樹腊、聚苯硫醚樹脂、聚芳香樹脂、 聚績樹脂、聚醚績樹脂、聚随醚厕樹脂、液晶塑膠樹脂、 纖維素塑膠樹脂、熱可塑性彈性樹脂、醇氧樹脂、喃樹 脂、丙烯酸酯樹脂、石油樹脂、二環戊二烯樹脂，二乙二 醇雙（碳酸烯丙酯）樹脂、聚乙二醯尿酸樹脂等。 [圖式簡單說明] 第1圖是實施例1中所合成之咪唑甲基丙烯酸鹽衍生 物夂1H-NMR圖。

第2圖是上述咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物之i3C-NMR 圖。

第3圖是上述咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物之29Si_NMR 圖。 第4圖是上述咪嗤甲基丙稀酸鹽衍生物之ft-圖。 [發明之實施形態] 以下，例舉實施例更進一步詳細說明本發明。 -rr— l· ^----------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 8 312304 1300779 A7 _ _ B7____ 五、發明說明（9 ) 咪唑有機韃醢鹽衍生物之 (實施例1) 將13.62克（0.2莫爾）咪唑在95 °C炼解，於氬氣包圍氣 雾下一面攪拌，在30分鐘内，一面滴下47·27克（0·2莫爾） 之3-環氧丙氧基丙基三甲氧矽烧，滴完後再於95。(：反應1 小時，得到咪嗤碎焼化合物。其次’將17·2克（0.2莫爾） 之甲基丙烯酸於30分鐘内慢慢滴至保持在80°C反應溶液 中，滴完後再於8(TC反應30分鐘’獲得下式（^1)所示化 合物及含有其它矽氧烷結合介入之複雜化合物的反應生成 物，此反應生成物呈透明之橙色黏性液體。所得咪哇甲基 丙烯酸鹽衍生物之1H-NMR、13C-NMR、29Si-NMR 及 FT-IR 分別如第1圖、第2圖、第3圖及第4圖所示。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)

(實施例2) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 將13.62克（0.2莫爾）咪唑加熱至95t，於氬氣包圍氣 雾下一面攪拌，在30分鐘内，一面滴下47.27克（0.2莫爾） 之3-環氧丙氧基丙基三甲氧矽烷，滴完後再於951反應1 小時，得到咪唑矽烷化合物。其次，將51.28克（0.2莫爾） 之棕櫚酸於30分鐘内慢慢滴至保持在80°c之反應溶液 中’滴完後再於80°C反應30分鐘，雨得以棕櫊酸取代實. 施例1之生成物中之甲基丙烯酸部分的反應生成物，此反 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 x 297公釐） 9 312304 1300779 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製

A7 五、發明說明（10 應生成物呈透明之橙色黏性液體。 (實滅例3) 表面處理劑之應用① 將銘合金板（JISH4000規定之A 2024 P、日本TEST PANEL製、厚度i 6mm、25 χ 1〇〇 浸潰在上述實施例 1所合成之咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物之〇 4 %甲醇溶液 中，然後以熱風乾燥而完成表面處理，將此表面處理後之 鋁合金板2張以環氧樹脂組成物[Epie〇at 828 (環氧樹脂、 油化 SHEI^LEP〇xy 製）：1〇〇 份、氣基胍（dicyam)diamide， 關東化學（株）製）：5份、2-乙基-4-甲基咪唑（四國化成製）： 1份]在100。(：處理！小時，再於處理！小時之硬化 條件下進行接著，然後以K 6850為基準進行拉伸剪斷 接著試驗。以未處理之鋁合金板做為比較例，另外並以❹4 之3-%氧丙氧基丙基三甲氧矽烷的甲醇溶液處理過之鋁 合金板同樣進行評估。其結果如表1所示。 表面處理劑之應用②（溶解性之評估） 針對各種溶劑評估咪唑有機單羧酸鹽衍生物之溶解 ^。砰估方法為將溶液調整到濃度為1 wt %並攪拌之， 單m酸在各種㈣中之溶解現象 _豕橾準⑵〇x 297公髮）---—-— ----------------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1300779 A7 ------------B7 五、發明說明（11 ) 其結果如表2所示。 表2溶解性之評估

• --,- 水 甲醇 丙酮 乙酸乙酯 甲苯 已烷 咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物υ 〇 〇 X X 〇 Λ 咪唑棕櫚酸鹽衍生物2) X 〇 〇 〇 〇 〇 咪唾矽烷3) Α4) 〇 X X X X 1) 實施例1中所得化合物 2) 實施例2中所得化合物 3) 實施例1中之咪唑與弘環氧丙氧基丙基三甲氧矽烷之 反應物 4) 在水中如果不慢慢少量添加就變白濁 如表2所示般，與未經有機單羧酸改質之咪唑矽烷比 較可知，實施例1及2所得咪唑有機單羧酸鹽衍生物對溶 劑顯現出優異之溶解性。 (實施例4 ) 做為樹脂添加劑之應用①（提高接著性） 將未處理之鋁合金板2張用環氧樹脂組成物[Epic〇at 828 : 1〇〇份、氰基胍（dicyan〇diamide，關東化學（株）製 312304 -------------1-----—訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 5份、實施例1所得咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物：1份]在1〇〇 °c處理1小時，再於15(rc處理！小時之硬化條件下進行 接著，然後以JIS K6850為基準，進行拉伸強度剪斷接著 試驗，其結果如表3所示。又，做為比較例者是以丨份2_ 乙基·4-甲基咪唑代替咪唑羥酸鹽衍生物，同樣進行相同之 评估’其結果如表3所示。 卜、紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格(210 X 297公蝥） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1300779 A7 B7 &、發明說明（12 ) ---- 添加劑 接著強度（KN/cm2) 坐甲基丙烯酸鹽衍生物 1.18 土;乙基-4-甲基咪唑 0.75 做為樹脂添加劑之應用②（機械強度之改善） 所用之樹脂為油化SHELL EPOXY製Epicoat 828(雙 酚A型環氧樹脂）’以實施例i所得咪唑甲基丙烯酸鹽衍 生物做為硬化劑，針對環氧樹脂1〇〇冬而言，混入n 28 克（2·89χ 10 _2莫爾，在10(rc處理j小時，再於15〇cc處 理1小時之條件進行硬化，而做成環氧樹脂硬化物，進行 其彎曲強度測定。所得結果如表4所示。同時，比較例則 使用泛用之咪唑系硬化劑之2_乙基_4_甲基咪唑進行評 估。 表4機械強度之改善 添加劑 ' τ -i----------^ 彎曲強度（N/mm2) 咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物 105.2 2 -乙基-4-甲基味嗤 ^9.9 倣為樹脂夺加劑之應用③（提高接著性） 在以聚醯胺酸（二胺基二苯醚與均苯四甲酸酐反應所 得之聚合物）為主成分之聚亞醯胺前驅體N甲基吡咯烷酮 之M WT〇/0溶液中，將實施例所得之咪唑甲基丙烯酸鹽初 生物針對樹脂添加1 wt %，在i英兩鋼箔之光澤面上洗 躊，於 12〇t、30 分鐘—15CTC、10 分鐘—2〇〇〇c、1〇 分鐘 張尺度適用中國^i?TcNS)A4規格(2，赠)^ --—— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ---------訂---------線* 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 312304 1300779 剝離 1.2 A7 五、發明說明（13 ) ^ 250°C、10分鐘—350°C、10分鐘之加熱條件下進行硬 化，於銅落上形成25微米之聚亞醯胺皮臈。所得積層= 接^著強度以剝離強度進行評估。評估結果如下表所示。之 加咪唑甲基丙婦酸鏖衍生物者 無添加咪唑甲基丙烯酸鹽衍生物者 [發明之效果] 本發明之咪峻有機單羧酸鹽衍生物是做為表面處理 劑、樹脂添加劑使用，可以改善金屬與樹脂之接著性。因 此’通於利用在密著性中重要之接著劑、封止劑、塗料、 積層材、成形材、印刷配線板、半導體零件塗膜材、半導 體零件安裝材、光阻劑等感光性材料等方面。又，本發明 之咪哇有機單羧酸鹽衍生物也可做為樹脂之硬化劑使用， 可提高樹脂之接著強度及機械強度。 --------訂---------線 C請先閲讀背面之注音？事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙张尺度週用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公釐） 13 312304

Claims (1)

1. ,1300779 六、申請專利範圍

   第901〇pi〇說專利申这 ^月2 :案、 1. 一種味峻有機單羧酸鹽衍生物反應生成物，其特徵為由 下述一般式（1)所示之味唑化合物與下述一般式（2)所示 之具有環氧丙氧基之矽烷在80至20(TC反應後，接著 再與肪脂族飽和單羧酸、脂肪族不飽和單羧酸、或芳香 族單羧酸在50至200°C反應而製得含有一般式（3)所示 之化合物， Λ Μη R R

   R ⑴ C^2-CHCH2〇(CH2) mSl (OR4) nR5(3_n) Ο (2) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} R R 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 A-N Nch# 〇 w (〇 丫 。H "〜）（3) (上述一般式⑴、（2)、（3)中，Rl、r2、尺3各為畫、 烯基、或碳數為N20之炫基，r3亦可开^、 U、r5各為石炭數為卜5之燒基，^方 表不1〜3，A為從脂肪族飽和單綾酸、脂肪族 羧酸及芳香族單羧酸所組成之群組中選出者)、。和 2. 一種製造如申請專利範圍第i項之咪 -------- %平竣酸赜 本紙張尺賴射閱祕¥ (CNS)A4規袼公爱） 疏 (修正本)312304 ^ -111 — — — — «ΙΙΙΙΙΙ Ι1 1300779 A8 B8 C8 D8 第90103310號專利申請案 (97 年 7 月 2 ° ” 六、申請專利範圍 生物反應生成物之製造方法，其特徵為將下述一般式（1) 所示之味嗤化合物與下述一般式（2)所示之具有環氧丙 氧基之矽烷化合物在80至200°C反應後，接著再與肪 脂族飽和單叛酸、脂肪族不飽和單魏酸、或芳香族單叛 酸在50至200°C反應而製得， R R ⑴ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) )=( N N Η R C<2^HCH2。(CH2) mSi ⑴“）nR5(h)⑵ 0’ (上述一般式（1)、（2)中，R1、R2、R3、R4、r5、m、n 分別與上述之定義相同）。 3 ·如申請專利範圍第1項之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應 生成物，其係做為表面處理劑之有效成分者。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 4·如申請專利範圍第i項之咪唾有機單羧酸鹽衍生物反應 生成物’其係做為樹脂添加劑之有效成分者。 5·如申請專利範圍第丨項之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應 生成物’其係做為樹脂組成物之成分者。 6·如申請專利範圍第丨項之咪唑有機單羧酸鹽衍生物反應 生成物其係做為聚亞醯胺樹脂組成物之成分者。 本紙張尺度適用中關家鮮（(：ϋ規袼（細χ挪公爱 15 (修正本)312304