TW526194B - Process for the production of vinyl acetate and method of preparing a catalyst for the production of vinyl acetate - Google Patents

Description

526194 發明背 發明範疇 本發明係關於經由乙烯 烯s旨^新穎且改良之催化 背景貢訊包括相關技藝之 熟知經由使用由經支載 成之催化劑使乙烯，氧和 雖然利用此種催化劑之方 乙酸乙烯自旨，但是此生產 尤其二氧化碳受到限制。 擇率百分數表示，經界定 應物可能產生之理論上最 手段，其可導致減少產生 率予以表示）係極需要。 可以考慮下列參考文獻 甚為重要。 1973年11月27日及1974 (Kironig)等之美國專利案 一者中揭示製造乙酸乙烯 貴金屬例如把和金的已溶 貴金屬鹽起反應之化合物 體而形成金屬的不溶於水 此等不溶於之化合物而轉 金屬，洗滌該催化劑而移 景 ，氧和乙酸起反應而製造乙酸乙 劑。 敘述 在一種載體上之金屬Ιε和金所組 乙酸起反應而製造乙酸乙烯酯’ 法能以相當高層次之生產率產生 率層次由於產生可厭之副產品’ 任何產物或副產物的產生可以選 為將此產物的數量表不成為自反 大量的百分數。因此，任何權宜 二氧化碳（以較低百分數co2選擇 ，對於本文中所申請專利之發明 年7月2日兩次均發証給克如力格 第 3, 77 5, 3 42 及3, 8 2 2, 3 0 8 號’每 酯催化劑的方法，包含使用含有 鹽之溶液A及含有能在載體上與 的溶液B同時或連續處理一種載 之化合物，使用一種還原劑處理 變不溶於水之責金屬化合物成為 除水溶性化合物及在使用還原劑 _ I _ 1 11 I Bill II \immi 1 111 纖 1 1 left' C:\Program Files\Patent\55338.ptd 第4頁 526194 五、發明說明（2) 處理前或後，施加一種鹼金屬化合物，例如鹼金屬 鹽。溶液A視情況亦可含有任何數種其他金屬（包括鋼 鹽· 〇 巧 年7月！6曰發証給力可勞(Nic〇iau)等之美國專利室 弟，’710號中揭不製備使用於製造乙酸乙烯酯之催〜 剑的方法，如經由使乙烯，氧和乙酸起反應，包含浸潰夕 孔之載體化鈀和金之水溶性鹽類，經由浸沒和滾轉經浸： 之載體在一種反應性溶液中而^殿此等化合物而 二貝 金屬之形式。 在載…亚隨後還原化合物成為其 1 994年9月13日發証給懷特（White)等之美國專利案 5，347，046中揭示製造乙酸乙烯酽 ’、 产 υ π a曰催化劑，係經由使乙 稀，氧和乙酸起反庫，句 ‘ ^ 义趄汉應種鈀族金屬及/或其化合 物，金及/或其化合物和銅，鎳， 赶，#十# 或其化合物，將此等金屬及/或发仆 ^ 2^ ' ， 上較佳。 其化合物沉積在載體物料 發明總結 依照本發明，提供一種催化劑用 經由乙烯，氧和乙酸起反應，土=造乙酸靡，係 包含多孔之載體，將催化有效C擇率，此反應 沉積在其多孔之表面上。咸信乙里上金屬把，金和乙酸銅 厂η、登担安 „ ^ ^ ,風1口 ·乙酸飼中之銅產生較低之 C〇2選擇率，較當無乙酸銅存在於 隨以較高之乙酸乙烯醋生產率催化劑中時’其時常伴 發明之詳細說明

526194 五、發明說明（3) 規則：:1匕劑中之支載物料係由具有任何各種規則或不 其=子所組r例如圓球…圓柱，環，星或 来之:#亚可具有I鋼例如直徑，長度或約1至約1 0毫 之球二二I Μ約3至9亳米較佳。以具有約4至約8毫米直徑 成]1 乂土。該載體物料可能由任何適當多孔之物質所組 種jr夕二，ΐ 土，石夕石’蓉土，氧化欽，氧化錯，各 、1矽鋁酸鹽，鈦酸鹽，尖晶石，碳化矽，碳等。 圍;:載f物料可具有舉例而言，約10至約350平方求/克範 一之、面面積，以約1 0 Q至約2 0 0平方米/克較佳；舉例 言::約50至= 20 0 0又範圍内之平均微孔孔徑及舉例而 約0 · 1至2宅升/克之範圍内的孔隙體積，以約〇 · 4至約 丄· 2耄升/克較佳。 =製備本發明方法中所使用之催化劑時，首先處理載體 :枓，沉積催化數量的鈀和金在載體粒子的多孔表面上。 二了 a現此目的，可使用任何各種方法，所有方法包括同 :或；7開/文潰載體以鈀及/或金的水溶性化合物之一種或 數種水溶液一氯化鈀（11)，氯化鈉鈀（11),氯化鉀鈀 (^1)，硝酸鈀（Π)或硫酸鈀（11)是適當水溶性鈀化合物的 貫例，同時可使用氯化金（111)或四氯金（111)酸的一種鹼 金屬鹽’例如鈉或鉀鹽作為水溶性金化合物。四氯金 (I I I)酸的一種鹼金屬鹽和氯化鈉鈀（丨丨）是用以浸潰之較 佳鹽類，因為其良好水溶性。浸潰可經由"開始溼潤"方法 予以貫現，其中使用於浸潰之水溶性金屬化合物的數量是 自約9 5至約1 0 0 %的載體物料之吸收容量。（各）溶液的濃度

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是使：經吸收在載體上之（各）溶液中元 :所需要之預定數量。如果進行不止一次之此二數“ 母次浸潰可含有水溶性化合物相等於所有或僅—部份j =劑中所意欲之兩種催化活性金屬的—種或任何聯人體° 數里，只要所吸收之全部浸潰溶液中此等金屬數量等ς 後：意欲之數量。t其，可能需要將載體浸潰以水溶性金 化a物的超過一種溶液，如下文中更完全敘述。浸潰之目 的是提供’舉例而言’約i、克至約1〇克的元素免及舉例而 言，約〇· 5至約10克的元素金，而金的數量以鈀 基準’係自約10至約125 wt.%。 里马 在使用鈀及/或金的水溶性鹽之水溶液浸潰載體後，將 金屬'固定，，，即沉澱成為不溶於水之化合物例如，氫氧化 物，係經由與水溶液中之一種適當鹼性化合物起反應，例 如一種鹼金屬氫氧化物，矽酸鹽，硼酸鹽，碳酸鹽或碳酸 氮鹽。氫氧化鈉和鉀是較佳之鹼性固定化合物。鹼性化合 物中之驗金屬其數量應係舉例而言，約1至約2倍（以約丨· i 至約1 · 8倍較佳）與存在於水溶性鹽中之催化活性陽離子起 反應所必須之數量。金屬之固定可經由開始溼潤方法而實 行’其中將經浸潰之載體，例如，在丨5 〇 t溫度下乾燥歷1 小時’與定量之鹼性物料溶液接觸（其等於約95至丨〇〇%的 載體孔隙體積并容許靜置歷約丨/ 2至約丨6小時的一段時 間；或旋轉浸沒方法，其中將未乾燥之經浸潰載體浸沒入 驗性物料的溶液中並至少在沉澱的起始期間予以旋轉及/ 或豉轉因此將一條薄帶的所沉澱之水溶性化合物形成在或

C:\Program Files\Patent\55338. ptd

526194 五、發明說明（5) ί S載粒子的表面。舉實例而言，旋轉和鼓轉可以約1 至約1 0 rpin予以進行歷 0.5至約4小時較佳。所力〇. 5小&的—段時間，以約 利幸5 332 考之旋轉浸沒方法揭示於美國專 荼/ 2:710號中，以提之方式併入本文中。 你丨二ί可二，疋之，即：所沉殿之^和金化合物還原，舉 j ^ ’ f氣相中使用乙烯，例如在首先洗務含有經固定 如f B物之催化劑直至它不含陰離子例如鹵化物並在 ϋ Λ下Λ燥歷約1小時後，在150°c下，5%在氮中歷5 t「或此項逛原可在洗滌和乾燥後，在室溫τ，於液相 含肼之水溶液予以實現，其中超過用於還原存： 8 1二1 ’金屬①合物所需要量的過量肼是在例如約 8乂至約15:1的範圍Μ，接著洗條與乾燥。可採用其他還 =…還原存在在載體上，•固定之金屬化合物主還要 万法，如该項技蔽Φ羽® 土 、:s ΤΤ· ^ ^ 、文π甲I用者。還原經固定之金屬化合物主 要¥致形成金I ;唯較少量的金屬氧化物亦可存在。於使 2不止-個〶潰和固定㈣的製 步驟後f在已將全部之金屬元素固定在載體上後進行 作為别述一般程序的實例，可使用，，分開固定，，方法 定催化活性金屬元件在載體上及在浸潰以乙酸銅前，還原 ^於水=金屬化合物成為需要之金屬形式。在此方法 中’使用前述之特定程彳，首先將载體經由開始渔潤方 法，浸潰以絶的水溶性化合物水溶液，然後將把經由開始 ，潤經由用一種驗性固定溶液處理予以固定，或使用旋轉 /又/又且以此方式較佳。然後將催化劑乾燥並分開浸潰以具

526194 五、發明說明（6) 有催化劑中所需要之元素金數量之可溶金化合物溶液，金 係經由開始溼潤或旋轉浸沒（以前者較佳）經由用一種鹼性 固定溶液處理予以固定。如果金欲經由開始溼潤方法予以 固定，則此項固定可與浸潰步驟聯合，即經由使用可溶性 金化合物和鹼性固定化合物的單-水溶液，其數量超過轉 化溶液中所有金成為經固定之不溶性金化合物（例如氫氧 化金）所必須之數量。如果欲使用烴，例如乙烯或氫在氣 相中作為還原劑，則將含有經固定之金屬化合物之催化劑 洗務直至它不含陰離子，予以乾燥及如先前所述，使用乙 稀或其他烴類還原。如果欲使用肼在液相中作為還原劑， 則在洗滌和乾燥前，將含有經固定之金屬化合物之催化劑 使用過量水含肼水溶液處理而將金屬化合物還原成為金 屬’然後如所述，將催化劑洗滌並乾燥。 在浸潰以乙酸銅前，製備催化劑的另外特定方法是，，改 貝之旋轉浸沒”方法，其中在最初浸潰時，僅將部份的金 浸潰以鈀，此等金屬經由利用旋轉浸沒法，與一種鹼性固 定化合物起反應予以固定，將所固定之金屬化合物還原成 為^然金屬，例如使用乙烯或水合肼而洗滌和乾燥係 :f原前或肼還原後完《。然後將催化劑浸潰以其餘的形 式為水溶性金化合物溶液之金，及如前述，在 後或前，再將催化劑還原例如使用乙烯或肼。此種改== 旋轉浸沒方法更完全記述於1 994年4月28日之貝 第W094/08H4中，以提及的方式併入本文中。/丁^。案 在將含有經沉積在載體物料上之金屬形式的把和金之催

526194 五、發明說明（7) ' ' -- 化f、、:由任何$述之方法予以製備後，將它浸潰以乙酸銅 =7 :其係一水合物或無水），以經由開始溼潤方法較 =。w後將催化劑乾燥因此使成品催化劑含有之乙酸銅數 =一=例而δ ，等於每升之成品催化劑，約〇 · 3至約5 · 〇克 的兀素銅，以約〇· 5至約3.0克較佳。 有利地亦可將含有金屬形式之免和金的催化劑浸潰以 二種鹼金屬乙酸鹽溶液，以乙酸鉀或鈉較佳，而以乙酸鉀 最佳。在乾燥後，成品催化劑可含有，例如，每升之成品 催化刎’約1 〇至約7 〇克之驗金屬乙酸鹽，以約2 〇至約6 〇克 較佳’視情況浸潰催化劑以鹼金屬乙酸鹽，當予以進行 時，可在浸潰以乙酸鋼前或後予以實現。然而，較佳將鹼 金屬乙酸鹽浸潰與浸潰乙酸銅合併，即：將含有金屬鈀和 金之催化劑浸潰以乙酸銅和鹼金屬乙酸鹽的單一溶液而產 生成品催化劑’在乾燥後，它含有所需要數量的兩種乙酸 鹽。 當乙酸乙烯酯使用本發明之催化劑予以製備時，使氣 流’（其中含有乙烯，氧或空氣，乙酸及所意欲之一種鹼 金屬乙酸鹽）通過催化劑上。氣流之組成可在廣泛限度内 予以變更’唯須考慮爆炸極限。舉例而言，乙烯··氧的莫 耳比率可能是約80 : 2 0至約98乂 ；乙酸··乙烯的莫耳比率可 能是約1 0 0 : 1至約1 ·· 1 〇 〇，以約丨〇 ··丨至約丨·· 8較佳而氣態鹼 金屬乙酸鹽的含量’以所採用之乙酸重量為基準可能是約 1至約1 00 ppm。該氣流亦可含有其他惰性氣體，例如氫， C 〇2及/或飽和fe。可使用之反應溫度是昇高之溫度而以在

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526194 五、發明說明（8) 約150至22 0 t範圍内者較佳。所搡用 墨，常屋或昇高之壓力屋力可能是略減 佳。 力而以至夕㈣大氣表計之壓力較 包：：ίί:=製造乙酸乙稀醋之方法的有利變更是 化合物在通至方法中之反應物的原料 -中忒3有非鹵素之銅化合物較佳是稍具有水溶性或乙 酸中可溶，例如至少約〇· 3克/升（在20 t下）且舉例而古， 或—水合物)(此化合物較佳），《銅 二水5物或，、水&物，硫酸銅（無水或五水合物）’或曱酸 銅（無水或五水合物）等。银供至反應中之飼化合物數量可 能是能提供例如，約10 ppb(十億分之幾）至5〇 (百萬 ㈡)i=0 ΡΛ至約10 ppm較佳)的元素銅(相對於原 枓抓中之乙S欠）。猎此特徵，減少了在長時期 由於催化劑揮發所失去之催化劑的乙酸銅中銅數3， 致較少叫選擇率上昇而因&，使由於此長 里等 ^烯酯生產率(較當未將銅化合物包括在進料中)較少損 下列實例更進一步舉例說明本發明。 在此實例中，含有在載體物料上，呈其金 由''分開固定"方法予以製備並隨Ϊ浸潰: ===由Sud(蘇得）化學公司ΚΑ_160石夕石球體所組成之 一種載體物料，（此矽石球體具有7亳米的公稱直斤，系、 1 6 0 - 1 7 5平方米/克之表面面積和約〇· 68毫升/克之^孔^體

526194 五、發明說明（9) ，）經^由開始溼潤方法，浸潰以氯化鈉鈀（丨丨）水溶液足夠 提供每升催化劑，約7克的元素鈀，然後將鈀利用旋轉浸 沒，使用NaOH水溶液處理予以固定在載體上成為氫氧化鈀 (Π )。，因此使Na/C 1莫耳比率是約丨· 2 :丨。然後將催化劑在 1 〇 〇 CT ’於流化床乾燥器中乾燥歷1小時，接著將它利用 開始溼潤方法而浸潰以四氯金酸鈉水溶液其數量足以提供 ，化劑以4克/升的元素金，和Na〇H因此使Na/C1莫耳比率 是約1 · 8 : 1，而固定金在載體上成為氫氧化金。然後將 化劑水洗直至不含氯（約5小時）並在15〇。〇下，於氮氣流中 乾燥歷1小時。然後將氫氧化鈀和氫氧化金經由在丨它 下，於氣相中使催化劑歷乙烯/氮中5%)接觸歷5小時予以 還原成金屬。帛後，經由開始溼潤方法，將催化劑 =酸銅一水合物水溶液其數量足以產生約1· 9克的元辛銅/ 升的催化劑及浸潰以乙酸鉀其數量足以產生4〇克之乙 /升的催化劑，及在1 0 0— 1 5 0。口，於流化床乾 焊 歷1小時。 τ祀岛 ^試驗如實例中所敘述操作所製備之催化劑，#於經 烯’乳和乙酸起反應而產生乙酸乙烯酯時之活性。者 :見：，將約60毫升的如上述所製備之催化劑置入 貝 溫度能經由在藍子頂和底上之熱電偶予以“; 藍子置入循環型的Berty連續攪掉之罐式反應器中。並將 用電加熱之罩維持在提供約45%氡轉化率之溫度 ^ 約升/小時（在N.T.P.下所測得）的乙烯，約 ^ 之氧，約128升M、時之氮，約13小時之 ！日:

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克/、小時之乙酸鉀的氣體混合物在約1 2大氣壓之壓力下、 仃通過此藍。在約丨8小時後，終止該反應。產物之分進广 由線上氣相色譜分析聯合以線外液體產物分析予以實5、、呈 、、、由在約1 0 c下冷凝產物流而獲得最終產物之最適宜八二 析。此項分析顯示：7· 35% C0選擇率，〇· 98%的重拼尸刀w 田伤k擇率及以1. 7 〇的活性因數所表示之反應的相對活 性’它是以下列方式所計算之電腦。該電腦程式使用一 / ，的方程式，其使活性因數與催化劑溫度（在反應期間）糸 氧轉化率及一系列的在乙酸乙烯酯合成期間所發生之反廯、 的動力學參數相關。更通常，該活性因數係與為了獲得·= 定氧轉化率所需要之溫度成反比例而相關。 關於此實例中所獲得之7. 35%的C〇2選擇率實質上低於使 用不含任何乙酸銅之相似製備之7毫米鈀/金催化劑通常所 獲得者。經發現··不含乙酸銅之7毫米Pd/Au催化劑且如實 例1中所述予以製備者顯示：約9· 3%之C〇2選擇率及約2· 2之 活性。

苐13頁 C:\Program Files\Patent\55338.ptd ?/年y月％曰 修正 申請曰期·· Μ /〇 A |案號：87117073 類別.〇7C仏/y, IHJ W/仍 (以上各棚由本局填註） 發明專利說明書' 製造乙酸乙烯酯之方法與製備供製造乙酸乙烯酯用之催化

法 PROCESS FOR THE PRODUCTION OF VINYL ACETATE AND METHOD OF preparing

發明名稱 # t A CATALYST FOR THE PRODUCTION

OF VINYL ACETATE 姓名 (中文) 1. 艾昂尼可路 2. 傑瑞A.布魯沙德 3. 菲利普M.柯林

發明人

^ ^ 1. IOAN NIC0LAU ^ ^ 2. JERRY A. BROUSSARD c央文）3. PHILIP M. COLLING

1籍_1.美國2.美國3.美國 住、居所 姓名 (名稱) (中文) 1.美國德州庫柏斯克利斯地市第2902公寓長堅路6717號 2·美國德州庫柏斯克利斯地市維尼斯街7505號 3.美國德州庫柏斯克利斯地市貝魯庫達區609號 Γ·美商瑟蘭斯國際公司> ·

申請人

姓名 (名稱) (英文) 國籍’ 住、居所 (事務所5 代表人 姓名 (中文） 代表人 姓名 (英文）

l.CELANESE INTERNATIONAL CORPORATION 美國 IT美國德州達拉斯市LB J ,速公路1601號 IT道格拉斯Ν.葛登 "

1· DOUGLAS N· GORDON

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Claims (1)

1. 526194 案號 87117073 年广月>0曰 修正 六、申請專利範圍 1 · 一種經由乙烯、氧和乙酸反應以製造乙酸乙烯酯之方 法，其包含以乙酸銅溶液浸潰一多孔性載體，該多孔性載 體含有催化有效數量的金屬纪和金之沉積物，其中該多孔 性載體係經由下列步驟予以製備：以一水溶性把鹽水溶液 浸潰一多孔性載體，經由與一適當之鹼性化合物反應而將 該鈀固定成為不溶於水之化合物，隨後以一水溶性金鹽溶 液浸潰催化劑，經由使此溶液中之水溶性鹽與一適當之驗 性化合物反應而沉澱不溶於水之金化合物，以將存在於後 者浸潰時溶液中之金固定，以及將存在於該催化劑中之鈀 和金的不溶於水之化合物還原成為其金屬之狀‘態。

   2. —種經由乙烯、氧和乙酸反應以製造乙酸乙烯酯之方 法，其包含以乙酸銅溶液浸潰一多孔性載體，該多孔性載 體含有催化有效數量的金屬鈀和金之沉積物，其中該多孔 性載體係經由下列步驟予以製備：以水溶性鈀鹽溶液（其 中含有成品催化劑上所需要之所有元素鈀）及水溶性金鹽 (其中僅含有部份的成品催化劑上所需要之元素金）浸潰 該載體，經由旋轉及/或鼓轉經浸潰之載體而將鈀和金固 定在後者溶液中成為水中不溶之化合物，此時載體係浸沒 於一適當之驗性化合物溶液中，還原經固定之把與金成為 其金屬之狀態，以另一水溶性金鹽溶液浸潰催化劑使得該 催化劑中元素金的總量等於成品催化劑中所需要之數量， 該後者溶液亦含適當鹼性化合物足能固定所添加之金成為 不溶於水之化合物，以及還原經固定之所添加金成為其金 屬狀態。

   O:\55\55338-910520.ptc 第15頁 526194 _案號87117073_f/年了月>〇日 修正_ 六、申請專利範圍 3 .如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該浸潰是使經 沉積在所浸潰催化劑上之乙酸銅含有每公升催化劑約0. 3 至約5.0克的元素銅。 4.如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該乙酸銅含有 每公升催化劑約0 . 5至約3 . 0克元素銅。 5 .如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該多孔性載體 含有每公升催化劑約1至1 0克的鈀，與約0 . 5至約1 0克的 金，而金之含量以鈀重量計為約1 0至約1 2 5重量％。 6 .如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該乙酸銅溶液 亦含有一溶解之驗金屬乙酸鹽。 7.如申請專利範圍第1或2項之方法，其中該鹼金屬乙酸 鹽是乙酸鉀，其係以每公升催化劑約1 0至7 0克的含量沉積 在該催化劑上。 8 · —種製備供經由乙烯、氧和乙酸反應以製造乙酸乙烯 酯用之催化劑的方法，其係包含以乙酸銅溶液浸潰一多孔 性載體，該多孔性載體含有催化有效數量的金屬1巴和金之 沉積物。 ' 9 .如申請專利範圍第8項之方法，其中該浸潰是使經沉 積在所浸潰催化劑上之乙酸銅含有每公升催化劑約0 . 3至 約5 . 0克的元素銅。 1 0 .如申請專利範圍第9項之方法，其中該乙酸銅含有每 升催化劑約0. 5至約3. 0克的元素銅。 1 1 .如申請專利範圍第8項之方法，其中該多孔性載體含 有每升之催化劑約1至約1 0克之鈀和約0 . 5至約1 0克之金，

   O:\55\55338-910520.ptc 第16頁 526194 _案號87Π7073 fl 年：Γ月Μ日 修正_ - 六、申請專利範圍 而金之含量係以纪重量計約1 0至約1 2 5重量％。 1 2 .如申請專利範圍第8項之方法，其中該乙酸銅的溶液 亦含有一溶解之驗金屬乙酸鹽。 1 3 .如申請專利範圍第1 2項之方法，其中該鹼金屬乙酸 · 鹽是乙酸鉀，其係以每公升催化劑約1 0至約7 0克的含量沉 積在該催化劑上。 1 4.如申請專利範圍第8項之方法，其中含有催化有效數 量的金屬鈀與金的沉積物之多孔載體係經由下列步驟予以 製備包括：以一水溶性鈀鹽的水溶液浸潰多孔性載體，經 由與一種適當之鹼性化合物反應而將鈀成固定為不溶於水 之化合物，隨後以水溶性金鹽的溶液浸潰催化劑，經由使 ® 此溶液中之水溶性鹽與一適當之鹼性化合物起反應而沉殿 不 溶於水之金化合物，固定存在於後者浸潰時溶液中之金， 及還原存在於催化劑中之鈀和金的不溶於水之化合物成為 其金屬之狀態。 1 5 .如申請專利範圍第8項之方法，其中含有催化有效數 量的金屬鈀與金的沉積物之多孔載體係經由下列步驟予以 製備包括：浸潰該載體以定量的水溶性鈀鹽溶液（其中含有 成品催化劑上所需要之所有元素狀飽）及定量的水溶性金 鹽（其中僅含有部份的成品催化劑上所需要之元素狀金），φ 固定鈀與金在後者溶液中成為不溶於水之化合物，係經由 旋轉及/或鼓轉經浸潰之載體而固定鈀和金在後者溶液中 成為水中不溶之化合物同時將它浸沒入一種適當之鹼性化

   O:\55\55338-910520.ptc 第17頁 526194 案號 87117073 7/年Γ月立〇曰 修正 六、申請專利範圍 潰催化劑以定量之水溶性含鹽的另外溶液因此使：催化劑 中元素金的總量等於成品催化劑中所需要之數量，後者溶 液亦含有定量之適當驗性化合物足能固定所添加金成為不 溶於水之化合物，及還原經固定之所添加金成為其金屬之 狀態。

   O:\55\55338-9l0520.ptc 第18頁