TW520998B - Catalyst and method for decomposing nitrous oxide and process for producing the catalyst - Google Patents
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520998 A7 _ B7 _ 五、發明説明(1 ) 【發明之詳細說明】 【發明之技術領域】 本發明係有關使用於分解除去從工廠或焚燒設備等所 排出之排出氣體中,或由手術室所排出之麻醉氣體中之一氧 化氮之觸媒,其製造方法及一氧化氮之分解方法。 【以往技術】 從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中之氮氧化物 除了對人體有害,且爲造成酸雨的原因,因此嚴格限制其排放 重。以住,限疋排出之一般稱爲Nox之氮氧化物係一氧化氮 -氧化氮(N〇2 ),除去氮氧化物之方法例如使用 之接觸還原法或三次元觸媒法等已實際應用,最 石或氧化鋁觸媒等之存在下,使與烴共存的方法 氧化物中之一氧化氮目前仍無規定値,未處理狀 至大氣中,但是防止地球溫室化國際會議(c〇P 3 二氧化氮、甲烷、氟昂等及一氧化氮所造成之 溫度上昇(溫室效應約爲二氧化碳之300倍)等 之污染,且進一步關心減少一氧化氮排放至大氣 取除去排出氣體中之一氧化氮的對策,提案幾個 一氧化氮之除去方法例如與還原氣體共存,然後 之接觸還原法(日本特開平2-68 1 20號公報等) 體上載持過度金屬之觸媒(日本特開平4-363143 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 4 請 先 閱 讀 背 I 事 f 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (N〇)與二 還原性物質 近提案在沸 等。 對於氮 態直接排放 )特別注意 溫室效應使 之地球環境 中 〇 因此採 方法。例如 與觸媒反應 或在沸石載 520998 A7 B7 五、發明説明(2 ) 號公報等)。但是這些方法具有處理溫度高,或處理氣體中 含有水分時,觸媒會失去活性的問題。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 而在醫療領域從I960年以後,對於手術室之麻醉氣體之 污染及在手術室服務者之健康問題進行討論,長期吸入手術 室內所浅漏之麻醉氣體(含有一氧化氮與揮發性麻醉劑之 混合熟體)會彭響健康已爲人知。在美國國立產業安全保 健硏究所(N10 S Η )呼籲就環境標準而言,一氧化氮(N 2〇) 應爲25ppm以下,揮發性麻醉劑應爲2ppm以下,若與一氧化 氮混合時應爲0.5ppm以下。因此所有麻醉器必須安裝剩餘 麻醉氣體排除裝置,現在手術室內環境幾乎皆可達到前述標 準。 剩餘麻醉氣體排除裝置係將患者呼氣之剩餘麻醉氣體 與壓縮空氣一同排至屋外的裝置。但是目前對於從各手術 室內以剩餘麻醉氣體排除裝置所排出之氣體沒有任何對策, 任由排放至大氣中。基於前述理由以這種方法可改善手術 室內之環境,但是不利於地球溫室效應之環境問題,應在排放 至大氣前除去麻醉氣體或無害化處理較理想。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 例如分解麻醉氣體中之一氧化氮之觸媒例如有 (1 )至少一種選自由鉑、鈀、鍺、銥及釕所成群爲主成分 之觸媒(日本特公昭61 -45486號公報) (2 )含有鐵族金屬與稀土元素之氧化物的觸媒、再添加鉑 族中之至少一種之觸媒(日本特公昭61 -45487號公報) (3 )以氧化亞銅與氧化鉻之混合物爲主成分之觸媒、再添 加至少一種選自氧化亞鐵、氧化鎳、氧化鈷、氧化錳之觸 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 5 - 520998 A7 B7 五、發明説明(3 ) 媒(日本特公昭61_5〇65〇號公報) (4 )以氧化亞鐵、氧化鉻中之至少一種爲主成分之觸媒( 曰本特公昭62-27844號公報)等。 但是使用上述(2 ) 、( 3 )及(4 )觸媒之一氧化氮之 分解方法可分解高濃度之一氧化氮,但是會生成氮氧化物之 一氧化氮(NO)與二氧化氮(N〇2)(以下有時合稱爲「( N〇x)」)5〜32ppm,產生超過N〇2之容許濃度3ppm ( TWA : 時間加重平均)量之N〇x的問題。又使用上述(1 )之觸媒 之一氧化氮之分解方法在反應氣體中含有1〜3%之水分時, 有時觸媒活性會降低。 【發明欲解決的問題】 本發明人等爲了解決上述問題而精心硏究結果發現使 用以下之觸媒可解決前述問題,遂完成本發明。 [1] 載體上載持鋁、鎂及鍺之觸媒 [2] 氧化鋁載體上載持鎂及鍺之觸媒 [3] 由鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶性複合氧 化物之載體上載持铑之觸媒 [4] 載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬、鋁、鎂及铑之觸媒 [5] 氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成 群之金屬及铑之觸媒 [6] 由鋁之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體上 ^紙張尺度適用中國國家標準(。奶)八4規格(210/297公釐) ΓβΤ " (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝. 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 Α7 -- Β7 五、發明説明(4 ) 載持铑之觸媒。本發明係有關下述[1]〜[73]。 〔1〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵係載體上載持鋁、鎂及 鍺。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔2〕如上述〔1〕之一氧化氮分解觸媒,其中載體爲至少一 種選自由氧化鋁、氧化矽、氧化锆、氧化鈽、氧化鈦及氧 化錫所成群之載體。 〔3〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲氧化鋁載體上載持鎂 及鍺。 〔4〕如上述〔1〕或〔3〕之一氧化氮分解觸媒,其中鋁含有 對於鎂之原子比爲2以上。 〔5〕如上述〔1〕或〔3〕之一氧化氮分解觸媒,其中鋁之至 少一部分與鎂形成尖晶石型結晶性複合氧化物。 〔6〕如上述〔1〕或〔3〕之一氧化氮分解觸媒,其中鎂爲含 有觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 〔7〕如上述〔1〕或〔3〕之一氧化氮分解觸媒,其中鍺爲含 有觸媒整體之0.05〜10質量%。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔8〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲鋁之至少一部分與錢 所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體上載持鍺。 〔9〕如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒,其中含有對於鎂之 原子比爲2以上的鋁。 〔1 0〕如上述.〔8〕之一氧化氮分解觸媒,其中鎮爲含有觸媒 整體之〇· 1〜20.0質量%。 〔11〕如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒,其中錢爲含有觸媒 整體之〇·〇5〜10質量%。 本紙張又度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(2ΐ〇χ297公釐) -7 - 520998 A7 B7 五、發明説明(5 ) 〔12〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲載體上載持至少一 種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬、鋁、鎂及鍺。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔13〕如上述〔丨2〕之一氧化氮分解觸媒,其中載體爲至少 一種選自由氧化鋁、氧化矽、氧化鍩、氧化鈽、氧化鈦及 氧化錫所成群之載體。 〔14〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲氧化鋁載體上載持 至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬及铑。 〔15〕如上述〔12〕或〔14〕之一氧化氮分解觸媒,其中含 有對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原 子比爲2以上的|呂。 〔16〕如上述〔12〕或〔14〕之一氧化氮分解觸媒,其中鋁 之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物。 〔17〕如上述〔12〕或〔14〕之一氧化氮分解觸媒,其中至 少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲含有觸媒整 體之0.1〜40.0質量%。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔18〕如上述〔12〕或〔14〕之一氧化氮分解觸媒,其中鍺 爲含有觸媒整體之0.05〜10質量%。 〔1 9〕一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲銘之至少一部分與 至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬所形成之尖 晶石型結晶性複合氧化物之載體上載持鍺。 〔20〕如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒,其中含有對於至 少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原子比爲2以 上的銘。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 8 - 520998 A7 五、發明説明(6 〔21〕如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒,其中至少一種選 自由纟辛、鐵、i孟及鎳所成群之金屬爲含有觸媒整體之〜 40.0質量%。 〔22〕如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒,其中鍺爲含有觸 媒整體之〇.〇5〜1〇質量%。 〔23〕如上述〔1〕、〔 3〕、〔 8〕、〔 12〕、〔 14〕或〔 19]之氧化氮分解觸媒,其中一氧化氮分解時所產生之n〇x 爲1P P m以下。 〔24〕一種如上述〔1〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟。 (1 )載體上載持鋁及鎂之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鋁及鎂之載體予以燒結之步 驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持铑後,進行燒結 之步驟 〔25〕一種如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )載體上載持鋁及鎂之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鋁及鎂之載體予以燒結之步 驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結後之載體上載持铑後,進行燒結 之步驟。 〔26〕如上述〔24〕或〔25〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中載體爲至少一種選自由氧化鋁、氧化砂、氧化錯 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)_ 9 __ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝·
、1T 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A7 B7 五、發明説明(7 ) 、氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體。 〔27〕如上述〔24〕或〔25〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中載持鋁對於鎂之原子比爲2以上。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔28〕如上述〔24〕或〔25〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鎂之載持量爲觸媒整體之〇.1〜2〇.〇質量%。 〔29〕如上述〔24〕或〔25〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜1〇質量%。 · 〔30〕一種如上述〔12〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )載體上載持至少一種選自由鋅 '鐵、錳及鎳所成群之 金屬之步驟 (2 ) b步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、鐘 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之載體上載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔31〕一種如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (1 )載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、錳 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之載體上載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔32〕如上述〔30〕或〔31〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中載體爲至少一種選自由氧化銘、氧化砂、氧化鉻 、氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體。' 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) 520998 A7 B7 五、發明説明(8 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔33〕如上述〔30〕或〔31〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其係載持對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群 之金屬之原子比爲2以上的銘。 〔34〕如上述〔30〕或〔31〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之 載持量爲觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 〔35〕如上述〔30〕或〔31〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中铑之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 〔36〕一種如上述〔3〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持鎂之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鎂之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 〔37〕一種如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持鎂之步驟 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (2 )將步驟(1 )製得之載持鎂之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 〔38〕如上述〔36〕或〔37〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鎂之載持量爲對於鋁之原子比爲1/2以下。 〔39〕如上述〔36〕或〔37〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鎂之載持量爲觸媒整體之〇.1〜2〇.〇質量%。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)Γ77Ι " 520998 A7 B7 五、發明説明(9 ) 〔40〕如上述〔36〕或〔37〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 〔41〕一種如上述〔14〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、猛 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 〔42〕一種如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、錳 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 〔43〕如上述〔41〕或〔42〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之 載持量係對於鋁之原子比爲1/2以下。 〔44〕如上述〔41〕或〔42〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之 載持量爲觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝. 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 12 _ 520998 A7 B7 五、發明説明(10 ) 〔45〕如上述〔41〕或〔42〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔46〕一種如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )使鋁鹽及鎂鹽中和沉澱之步驟 (2 )將步驟(丨)製得之沉澱物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔47〕如上述〔46〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 鋁含有對於鎂之原子比爲2以上。 〔48〕如上述〔46〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 鎂爲含有觸媒整體之〇.丨〜2〇.〇質量%。 〔49〕如上述〔46〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 錢之載ί寸里爲觸媒整體之〇.〇5〜10質量%。 〔50〕一種如上述〔1 9〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )使鋁鹽及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬鹽中和沉澱之步驟 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (2 )將步驟(1 )製得之沉g物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔51〕如上述〔50〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 鋁對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原 子比爲2以上。 〔52〕如上述〔50〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲含有觸媒 本紙張尺度適用中國國豕標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 13 - 520998 A7 B7 五、發明説明(11 ) 整體之0.1〜40.0質量%。 〔53〕如上述〔50〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜1〇質量%。 〔54〕一種如上述〔3〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與氧化鎂、氫氧化鎂及/或 鎂鹽之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持铑後,進行燒結之步驟。 〔55〕一種如上述〔8〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其 特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與氧化鎂、氫氧化鎂及/或 鎂鹽之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔56〕如上述〔54〕或〔55〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中銘對於鏡之原子比爲2以上。 〔57〕如上述〔54〕或〔55〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中錶爲觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 〔58〕如上述〔54〕或〔55〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜10質量%。 〔59〕一種如上述〔丨4〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與至少一種選自由鋅、鐵、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)_ 14 _ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) •裝· 、11 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明説明(12 ) 猛及鎳所成群之金屬之氧化物、氫氧化物及/或金屬鹽之步 驟 (2 )將步驟(1 )製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔60〕一種如上述〔19〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法, 其特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與至少一種選自由鋅、鐵、 猛及鎳所成群之金屬之氧化物、氫氧化物及/或金屬鹽之步 驟 (2 )將步驟(1 )製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 〔61〕如上述〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鋁對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬之原子比爲2以上。 〔62〕如上述〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲 觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 〔63〕如上述〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 〔64〕如上述〔24〕、〔 25〕、〔 30〕、〔 31〕、〔 36〕、 〔37〕 、 〔41〕 、 〔42〕 、 〔46〕 、 〔50〕 、 〔54〕 、 〔55 〕、〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 步驟(2)之燒結溫度爲400〜900°C。 〔65〕如上述〔24〕、〔 25〕、〔 30〕、〔 31〕、〔 36〕、 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝· 訂 嫌 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)_ 15 _ 520998 A7 B7 五、發明説明(13 〔37〕、〔 41〕 〔42〕、〔 46〕、〔 50〕、〔 54〕、〔 55 〕、〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法其中 步驟(3)之燒結溫度爲200〜500°C。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 〔66〕如上述〔24〕、〔25〕、〔30〕、〔31〕、〔36〕、 〔37〕、〔 41〕、〔 42〕、〔 46〕、〔 50〕、〔 54〕、〔 〕、〔59〕或〔60〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 在步驟(3 )之後進行還原處理步驟。 〔67〕如上述〔66〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 還原處理步驟爲氫還原處理步驟。 〔68〕如上述〔67〕之一氧化氮分解觸媒之製造方法,其中 氫還原處理溫度爲400〜900°C。 〔69〕一種一氧化氮之分解方法,其特徵係將前述〔1〕〜〔 2 3〕項中任一項之一氧化氮分解觸媒與含有一氧化氮之氣 體接觸。 〔70〕如上述〔69〕之一氧化氮之分解方法,其中接觸溫度 爲 200 〜600°C。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔71〕如上述〔69〕之一氧化氮之分解方法,其中分解之氣 體爲麻醉氣體中所含有之一氧化氮,一氧化氮之濃度爲70% 以下。 〔72〕如上述〔69〕之一氧化氮之分解方法,其中分解之氣 體爲從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中之一氧化氮, 一氧化氮之濃度爲10%以下。 〔73〕如上述〔69〕之一氧化氮之分解方法,其中一氧化氮 分解時所產生之Ν Ο X量爲1 p p m以下。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 16 - 520998 A7 ________ B7__ 五、發明説明(14 ) 【發明之形態】 以下詳細說明本發明。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中所含之一氧 化氮之濃度爲10%以下,而由手術室所排出之多餘麻醉氣體 中之一氧化氮之濃度雖然有些被以剩餘麻醉氣體排除裝置 之壓縮氣體稀釋,一氧化氮之濃度仍爲70%以下,濃度非常 高°本發明之一氧化氮之分解觸媒可用於分解低濃度〜高 濃度之一氧化氮之觸媒。 本發明之一氧化氮之分解觸媒可以較低溫進行分解處 理,即使含有水分時,也不易因水分造成活性劣化,而且N〇x 之發生量也可抑制在容許濃度以下,而且ΝΟχ之發生量可降 低至以往分解觸媒之1/10〜1/1 〇〇以下。 本發明之一氧化氮之分解觸媒可使用選自含有鋁、鎂 及铑3種金屬之必須成分之以下〔1〕〜〔3〕中任一種之觸 媒, 〔1〕載體上載持鋁、鎂及鍺之觸媒, 〔2〕氧化鋁載體上載持鎂及铑之觸媒, 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔3〕由鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶性複合 氧化物之載體上載持鍺之觸媒, 及含有鋁及铑2種金屬與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬之必須成分之以下〔4〕〜〔6〕中任一種之觸 媒, 〔4〕載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬、鋁及鍺之觸媒 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -17 - 520998 A7 B7 _ _ 五、發明説明(15 ) 〔5〕氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬及鍺之觸媒 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔6〕由鋁之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳 所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體 上載持鍺之觸媒。 〔1〕之觸媒所使用之載體例如可使用選自由氧化鋁、氧化 矽、氧化鉻、氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體,〔4〕 之觸媒所使用之載體例如可使用選自由氧化鋁、氧化锆、 氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體。載體可使用其表 面積分別爲30〜300m2/g者,對於形狀無特別限定,可選擇適 合反應器或反應方法之粒狀、粉末狀、蜂巢狀之形狀。 〔1〕之觸媒中,這些載體所載持之鋁及鎂理想爲含有對 .於鎂之原子比爲至少2以上的鋁。鎂係以金屬原子換算爲含 有觸媒整體之0.1〜20.0質量%較理想。 又,銘之至少一部分與鎂形成尖晶石型結晶性複合氧化物較 理想,尖晶石型結晶性複合氧化物 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 例如可將載持鋁及鎂之載體進行燒結生成。尖晶石結構係 可見於具有XY2〇4之化學式之氧化物的結構,屬於立方晶系 ,Α1與Mg形成MgAl2〇4之尖晶石結構。本發明之一氧化氮 之分解觸媒其理由不明,可能是鋁之至少一部分與鎂形成尖 晶石型結晶性複合氧化物可提高一氧化氮之分解能力,同時 可發揮降低N〇x之發生量。 〔4〕之觸媒中,這些載體所載持之至少一種選自由鋅、鐵、 錳及鎳所成群之金屬及鋁理想爲含有對於至少一種選自由 I紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 18 _ " 一 520998 A7 B7 五、發明説明(彳6 ) 鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原子比爲至少2以上的鋁。 至少一*種選自由鉢、鐵、猛及錬所成群之金屬係以金屬原 子換算爲含有觸媒整體之0_1〜40.0質量%較理想。 請 先 閲 讀 背 i 事 又,銘之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成 群之金屬形成尖晶石型結晶性複合氧化物較理想,尖晶石型 結晶性複合氧化物例如可將載持鋁及至少一種選自由鋅、 鐵、錳及鎳所成群之金屬之載體進行燒結生成。鋁與至少 一種選自由鋅、鐵、錳及鎳係形成MA12〇4 ( M = Zn、Fe、Μη 、Ni )之尖晶石結構。本發明之一氧化氮之分解觸媒其理 由不明,可能是鋁之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、 錳及鎳所成群之金屬形成尖晶石型結晶性複合氧化物可提 高一氧化氮之分解能力,同時可發揮降低N〇x之發生量。 〔2〕之觸媒所使用之載體爲氧化鋁,無特別限定爲氧化鋁, 可使用表面積分別爲50〜300m2/g者。氧化鋁所載持之鎂理 想爲鋁含有對於鎂之原子比爲至少2以上。鎂係以金屬原子 換算爲含有觸媒整體之0.1〜20.0質量%較理想。又,錦之至 少一部分與鎂形成尖晶石型結晶性複合氧化物較理想。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔5〕之觸媒所使用之載體爲氧化鋁,無特別限定爲氧化鋁, 可使用表面積分別爲50〜300m2/g者。氧化鋁所載持之至少 一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬理想爲含有對於 至少一種選自由鋅、鐵、锰及鎳所成群之金屬之原子比爲 至少2以上的鋁。至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬係以金屬原子換算爲含有觸媒整體之0.1〜40.0質量% 較理想。又,錦之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳 19- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 520998 Α7 Β7 五、發明説明(17 ) 及鎳所成群之金屬形成尖晶石型結晶性複合氧化物較理想 〇 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 〔3〕之觸媒係使用鋁之至少一部分與鎂形成尖晶石型結晶 性複合氧化物之載體。〔3〕之觸媒之鋁與鎂之原子比理想 爲含有對於鏡之原子比爲至少2以上的鋁。又,鐘係以金屬原 子換算爲含有觸媒整體之0.1〜20.0質量%較理想。 〔6〕之觸媒係使用鋁之至少一部分與至少一種選自由鋅、 鐵、錳及鎳所成群之金屬形成尖晶石型結晶性複合氧化物 之載體。〔6〕之觸媒之鋁與至少一種選自由鋅、鐵、錳及 鎳所成群之金屬之原子比理想爲含有對於鎂之原子比爲至 少2以上的鋁。又,至少一種選自由鋅、鐵、猛及鎳所成群之 金屬係以金屬原子換算爲含有觸媒整體之0.1〜40.0質量% 較理想。 本發明之一氧化氮之分解觸媒中含有之鍺當使用〔1〕〜〔 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 6〕中任一種之觸媒時,以金屬原子換算爲觸媒整體之〇.〇5〜 10.0質量%較理想,更理想爲〇·1〜6.0質量%。增加鍺之載持 量可提高低溫之觸媒活性,但是載持10質量%以上時,對於觸 媒成本不利,又0.05質量%以下時,無法得到充分之一氧化氮 之分解活性。 其次說明本發明之一氧化氮之分解觸媒之製造方法。 本發明之一氧化氮之分解觸媒可使用各種製造方法,例如可 使用(1 )含浸法、(2 )共沉法、(3 )混練法等。以下舉 3種製造方法例,說明本發明之一氧化氮之分解觸媒之製造方 法。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210X297公釐) _ 2〇 _ 520998 A7 B7 五、發明説明(18 ) (1)使用含浸法之觸媒之製造方法 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 使用含浸法時,可製造前述〔1〕〜〔6〕之觸媒。製造〔1〕 之觸媒時,首先,使選自由氧化銘、氧化砂、氧化銷、氧化鈽 、氧化欽及氧化錫所成群之載體含浸鋁及鎂之無機酸鹽( 硝酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽等)或有機酸鹽(草酸鹽、醋酸 鹽等)。製造〔4〕之觸媒時,首先,使選自由氧化鋁、氧化 砂、氧化锆、氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體含浸 銘及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之無機 酸鹽(硝酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽等)或有機酸鹽(草酸鹽 、醋酸鹽等)。製造〔2〕之觸媒時,首先,使鋁載體含浸鎂 之無機酸鹽(硝酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽等)或有機酸鹽( 草酸鹽、醋酸鹽等)。製造〔5〕之觸媒時,使鋁載體含浸至 少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之無機酸鹽( 硝酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽等)或有機酸鹽(草酸鹽、醋酸 鹽等)。鋁鹽、鎂鹽及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬鹽理想爲皆使用硝酸鹽。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 製造〔1〕之觸媒時,錦及鎂之載體所載持的量理想爲載持銘 對於鎂之原子比爲2以上,又,鎂之載持量理想爲觸媒整體之 0.1〜20.0質量%。製造〔4〕之觸媒時,$呂及至少一種選自由 鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之載體所載持的量理想爲載 持對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原 子比爲2以上的鋁,又,至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成 群之金屬之載持量理想爲觸媒整體之〇.1〜40.0質量%。製 造〔2〕之觸媒時,理想爲載持對於鋁之原子比爲1/2以下的 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 2巧- 520998 A7 B7 五、發明説明(19 ) 錶,又,鎂之載持量理想爲觸媒整體之0.1〜20.0質量%。製造 [5〕之觸媒時,至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬埋想爲載持對於鋁之原子比爲1/2以下,又,至少一種選自 由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之載持量理想爲觸媒整體 之0.1〜40.0質量%。 ®體上載持目的之金屬鹽後,使載體乾燥進行燒結處理,可得 到例如含有由鋁及鎂,且鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶 S型結晶性複合氧化物之載體,此載體作爲〔1〕之觸媒之載 體使用。又同樣的,可得到含有由鋁及至少一種選自由鋅、 鐵' 錳及鎳所成群之金屬,且鋁之至少一部分與至少一種選 自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶 f生複合氧化物之載體,此載體作爲〔4〕之觸媒之載體使用。 .例如〔1〕之觸媒含浸鋁鹽及鎂鹽後之乾燥溫度、〔4〕之 觸媒含浸鋁鹽及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬鹽後之乾燥溫度無特別限定,理想爲80〜15(TC之溫度範 圍,更理想爲100〜130°C之溫度範圍。乾燥氣氛無特別限定, 可使用氮氣或空氣。乾燥時間無特別限定,使用含浸法時,通 常爲2〜4小時。 含浸、乾燥後之載體之燒結處理可在400〜900°C之溫度範 圍內進行,理想爲500〜700°C。燒結溫度低於400°C時,結晶 化不足,又900°C以上時,或導致載體之比表面積減少。燒結 時間無特別限定,可爲1〜10小時,更理想爲2〜4小時,也可以 階段性改變燒結溫度。長時間之燒結其效果飽和,不符合經 濟效益,而短時間之燒結有時效果低。燒結可使用燒結爐或 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 22 - (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) •裝· 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A7 B7 五、發明説明(20 ) 馬弗爐,此時之流通氣體可使用氮氣或空氣。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 則述燒結所得之載體載持鍺鹽。鍺鹽例如可使用無機酸鹽 (硝酸鹽、鹽酸鹽、硫酸鹽等)或有機酸鹽(草酸鹽、醋 酸鹽等),使用硝酸鹽較理想。載持鍺鹽之步驟例如製造含 有銘、鎂及鍺3種金屬之必須成分之觸媒時,使用前述方法製 得之鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶性複合氧 化物之載體上載持鍺鹽較理想,也可同時進行使載體上含浸 載持鋁及鎂之步驟、或氧化鋁載體上含浸載持鎂之步驟。 鍺之載持量理想爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 同樣的,載持鍺鹽之步驟當製造含有鋁及铑2種金屬與至少 一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之必須成分之觸 媒時,使用前述方法製得之鋁之至少一部分與至少一種選自 由鋅、鐵、猛及鎳所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶性 複合氧化物之載體上載持鍺鹽較理想,也可同時進行使載體 上含浸載持錦及至少一種選自由鋅、鐵、猛及鎳所成群之 金屬之步驟、或氧化鋁載體上含浸載持至少一種選自由鋅 、鐵、錳及鎳所成群之金屬之步驟。鍺之載持量理想爲觸 媒整體之0.05〜10質量%。 使用預先以鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶性 複合氧化物之載體時,此載體上與前述相同載持铑鹽可製造 〔3〕之觸媒。.而使用預先以鋁之至少一部分與至少一種選 自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶 性複合氧化物之載體時,此載體上與前述相同載持鍺鹽可製 造〔6〕之觸媒。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公着) 520998 A7 B7 五、發明説明(21 ) 接著與前述同樣之乾燥條件乾燥載持鍺之觸媒前驅物,對於 乾燥後之觸媒前驅物進行燒結。此燒結溫度爲200〜5001: ’更理想爲300〜400°C。燒結所得之觸媒可使用一氧化氮 分解觸媒,再使用還原處理較理想,還原處理可得到更高活性 之含鍺觸媒。還原處理例如可使用(1 )以 還原後再乾燥 、燒結之方法,或(2 )氫還原之方法來進行,使用氫還原之 方法較理想。使用氫還原之方法時,還原溫度爲200〜500°C, 更理想爲300〜400°C。還原時間無特別限定,可以1〜10小時 處理,更理想爲2〜4小時。也可未經燒結處理進行還原處理, 此時也可得到高活性之含鍺觸媒。未經燒結處理進行還原 處理製造觸媒的方法係以200〜500°C之溫度進行氫還原的 方法較理想。 (2 )使用共沉法之觸媒之製造方法 使用共沉法時,可製造前述〔3〕及〔6〕之觸媒。使用 共沉法製造〔3〕之觸媒的方法例如將氨水滴入含有鋁及鎂 之硝酸鹽之水溶液中,進行中和沉澱,必要時經過放置熟成, 過濾水洗,然後以洗淨水之導電度等確認已充分水洗。接著 使用與含浸法相同之條件乾燥10〜12小時後,將製得之乾燥 體粉碎,調整粒度然後成型。再於氮或空氣氣氛下,使用與含 浸法相同之條件藉由燒結處理得到鋁之至少一部分與鎂所 形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體。 鋁與鎂的量理想爲鋁對於鎂之原子比爲2以上,又,鎂之含量 理想爲以金屬原子換算爲觸媒整體之0.1〜20.0質量%。如 此製得之以鋁之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶性 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _之4 _ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -裝. 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A7 B7 五、發明説明(22 ) 複合氧化物之載體上載持鍺鹽,其方法、載持量及其後之處 理方法係與前述之含浸法相同。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 使用共沉法製造〔6〕之觸媒的方法例如將氨水滴入含有銘 及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎮所成群之金屬之硝酸鹽 之水溶液中,進行中和沉澱,必要時經過放置熟成,過濾水洗, 然後以洗淨水之導電度等確認已充分水洗。接著使用與含 浸法相同之條件乾燥10〜12小時後,將製得之乾燥體粉碎,調 整粒度然後成型。再於氮或空氣氣氛下,使用與含浸法相同 之條件藉由燒結處理得到鋁之至少一部分與至少一種選自 由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶性 複合氧化物之載體。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 鋁與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬的量理 .想爲鋁對於鎂之原子比爲2以上,又,至少一種選自由鋅、鐵 、錳及鎳所成群之金屬之含量理想爲以金屬原子換算爲觸 媒整體之0.1〜40.0質量%。如此製得之以鋁之至少一部分 與鎂所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體上載持鍺 鹽,其方法、載持量及其後之處理方法係與前述之含浸法相 同。 (3 )使用混練法之觸媒之製造方法 使用混練法時,可製造前述〔3〕及〔6〕之觸媒。使用混練 法製造〔3〕之觸媒的方法例如必要時將水添加於鋁及/或氫 氧化絕、氧化鎂、氫氧化鎂及/或鎂鹽中,機械混合所得之混 合物經過乾燥,然後再使用與含浸法相同之條件進行燒結處 理得到前述尖晶石型結晶性複合氧化物。鋁與鎂的量理想 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X297公釐) -25 - 520998 A7 B7 五、發明説明(23 ) 爲錦對於鍾之原子比爲2以上,又,鎂之含量理想爲以金屬原 子換算爲觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 如此製得之以銘之至少一部分與鎂所形成之尖晶石型結晶 性複合氧化物之燒結體上載持鍺鹽,其方法、載持量及其後 之處理方法係與前述之含浸法相同。铑鹽可在機械混合氧 化鋁等時,預先添加。 使用混練法製造〔6〕之觸媒的方法例如必要時將水添加於 鋁及/或氫氧化鋁、至少一種選自由鋅 '鐵、錳及鎳所成群 之金屬、氫氧化物及/或金屬鹽中,機械混合所得之混合物經 過乾燥,然後再使用與含浸法相同之條件進行燒結處理得到 前述尖晶石型結晶性複合氧化物。鋁與至少一種選自由鋅 、鐵、錳及鎳所成群之金屬的量理想爲鋁對於至少一種選 自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原子比爲2以上,又,至 少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之含量理想爲 以金屬原子換算爲觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 如此製得之以銘之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 錳及鎳所成群之金屬所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物 之燒結體上載持鍺鹽,其方法、載持量及其後之處理方法係 與前述之含浸法相同。鍺鹽可在機械混合氧化鋁等時,預先 添加。 其次說明使用本發明之分解觸媒之一氧化氮之分解反應。 使用本發明之分解觸媒進行一氧化氮之分解方法時,可在200 〜600°C之溫度範圍內進行。理想爲300〜500°C之溫度範圍, 更理想爲350〜450°C之溫度範圍內,在氣相的狀態下使一氧 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 26 - 520998 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明説明(24 ) 化氮與本發明之分解觸媒接觸即可。低於2〇(rc時,一氧化氮 之分解不充分,又超過6CKTC時,觸媒壽命有縮短的傾向。觸 媒床之方式無特別限定,一般可使用固定床。 以往使用鈀之觸媒會受水分影響使觸媒活性降低,即使除去 水分也無法恢復原來的活性,然而本發明之分解觸媒其特徵 係在1〜3%之水分存在下,活性僅稍微降低,但是水分除去後 可恢復活性。 其次說明使用本發明之分解觸媒可分解之氣體之組成 。從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中所含之一氧化 氮之濃度爲10%以下,藉由使用本發明之分解觸媒可分解排 出氣體中所含之lppm〜10%之濃度之一氧化氮。而由手術 室之剩餘麻醉氣體排除裝置所排出之一氧化氮之濃度有時 非常高爲3〜70% 。分解麻醉氣體中之一氧化氮時,通常反應 含有1 3〜20%的氧,對於分解觸媒而言是非常嚴苛條件的反 應。因此只要是可除熱,可充分控制溫度時,對於分解處理之 一氧化氮之濃度無特別限定,一氧化氮分解成氮與氧之反應 爲發熱反應,因此一氧化氮之濃度可爲3〜50%,理想爲3〜25 %,更理想爲3〜1 0 % 。 每單位觸媒之氣體供給量之空間速度(SV : space velocity )爲 lOHr·1 〜20000 Hr -1之範圍,理想爲 100H,〜10000 Hr ―1 之範圍。. 【實施例】 以下使用實施例及比較例更詳細說明本發明,但是本發明不 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -27 - Γ請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} ▲衣· -訂 耆 520998
(請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) (實施例1 )觸媒調製例1 將硝酸鎂(Mg ( NO; ) 2 · 6H2〇 ) 〇.〇52g溶解於蒸餾水 4_12g中,然後添加氧化鋁載體使全量含浸後,以9 〇 之熱 水浴蒸發乾固。將製得之載體以1 2 0 t在空氣中乾燥 1 2小時後’以4 〇 〇 °C在氮氣流下燒結3小時後,接著 空氣流下使用馬弗爐以6 5 0 °C燒結3小時,得到含鎂之 氧化錦載體。將2 · 〇 8 g之蒸餾水與2 1 · 4 %硝酸鍺 溶液(Rh ( N〇3) 3 · aq. ) uog混合,添加前述含鎂之氧化 絕載體使全量含浸後,以9 〇艺之熱水浴蒸發乾固。將製 得之觸媒前驅物以1 2 0 °C在空氣中乾燥1 2小時後,以 4 0 0 °C氫還原3小時,得到含有氧化鋁上載持Rh _5質量% 、Mg 0.2質量%之MgAh〇4之觸媒。 (實施例2 )觸媒調製例2 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 將硝酸鎂(Mg ( N〇3 ) 2 · 6H2〇)21.40g、硝酸鋁(A1 ( Ν〇3) 3· 9H2〇)62.52g溶解於300g之蒸餾水中,攪拌狀態下 添加氨水,使pH = 9,過濾洗淨生成之沉澱物。製得之沉澱物 在空氣流下,以120°C乾燥12小時,粉碎形成粒徑12〜22mesh 後,以400°C在氮氣流下燒結3小時後,接著空氣流下使用馬弗 爐以650°C燒結3小時,得到尖晶石型結晶性複合氧化物。 將4.77g之蒸餾水與21.4%硝酸铑溶液(Rh ( N〇3 ) 3 · aq.) 8.17g混合,添力D前述尖晶石型結晶性複合氧化物,使全量含 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 28 _ 520998 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明(26 ) 浸後,以9 0 °C之熱水浴蒸發乾固。將製得之觸媒前驅物以 1 2 〇 °c在空氣中乾燥1 2小時後,以4 0 0 °C氫還原3 小時,得到載持Rh 5質量%、Mg 17質量%之MgAh〇4 〇 (實施例3 )觸媒調製例3 將硝酸鎂(Mg ( NCM 2 · 6H2〇) 21.37g溶解之水溶液 添加於勃母石粉末(Condea製)中,以混練機混練。混練後 在空氣流下,以1 2 CTC乾燥1 2小時,粉碎形成粒徑12 〜22mesh後,以4 0 0 °C在氮氣流下燒結3小時後,接著空 熱biii下使用馬弗爐以6 5 0 °C燒結3小時’得到尖晶石型 結晶性複合氧化物。 將3.14g之蒸餾水與21.4%硝酸鍺溶液(Rh ( N〇3) 3 · aq. ) 3.32g混合,添加前述尖晶石型結晶性複合氧化物,使全 量含浸後,以9 0 °C之熱水浴蒸發乾固。將製得之觸媒前驅 物以1 2 0 °C在空氣中乾燥1 2小時後,以4 0 0 °C氫還 原3小時,得到載持Rh 5質量%、Mg 17質量%之 MgAhCU 〇 (實施例4 )觸媒調製例4 將硝酸鋅.(Zn ( N〇3) 2 · 6H2〇)0.123g溶解於蒸餾水 4.37g中,然後添加氧化鋁載體4.〇〇g使全量含浸後,以9 0 °C之熱水浴蒸發乾固。將製得之載體以1 2 0 °C在空氣中 乾燥1 2小時後,以4 0 0 °C在氮氣流下燒結3小時後, 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210X 297公釐) -29- I--------裝----^---訂----— (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 520998 A7 B7 五、發明説明(27 ) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 接奢空氣流下使用馬弗爐以6 5 0 °C燒結3小時,得到含 鲜之氧化鋁載體。將1 · 7 8 g之蒸餾水與21.4%硝酸铑溶 液(Rh ( NOS ) 3 · aq. ) 2.5 5g混合,添加前述含鋅之氧化鋁 載體使全量含浸後,以1 2 0 °C在空氣中乾燥1 2小時後 ,以4 〇 〇 r氫還原3小時,得到含有氧化鋁上載持Rh 5 質里%、Ζη 0·7質量%之Z11AI2O4之觸媒。 (實施例5 )觸媒調製例5 除了使用硝酸鐵(F e ( N〇3 ) 2 · 9 Η 2〇)〇 · 1 6 0 g取代硝 酸鋅外,其餘與實施例4相同,得到含有氧化鋁上載持Rh 5 質量%、Fe 0.6質量%之FeAhCU之觸媒。 (實施例6 )觸媒調製例6 除了使用硝酸錳(Μη ( N〇3) 2 · 6H2〇)〇.115g取代硝 酸鋅外,其餘與實施例4相同,得到含有氧化鋁上載持Rh 5 質量%、Μη 0.6質量%之MnAh〇4之觸媒。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (實施例7 )觸媒調製例7 除了使用硝酸鎳(N i ( N〇3 ) 2 · 6 Η 2〇)〇 · 11 6 g取代硝 酸鋅外,其餘與實施例4相同,得到含有氧化鋁上載持Rh 5 質量%、Ni .0.6質量%之NiAh〇4之觸媒。 (實施例8 )觸媒調製例8 將硝酸鎂(Mg ( NCh ) 2 · 6H2〇)〇. 1 l〇g及硝酸鋁(A1 -30- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公着) 520998 A7 B7 五、發明説明(28 ) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) (N〇3 ) 2 · 9 Η 2〇)〇 · 3 2 2 g溶解於1 · 4 4 g之蒸倉留水中,添力口氧化 鉻(N · E KM cat製)4.00g使全量含浸後,以9 〇 t:之熱 水浴蒸發乾固。將製得之載體以1 2 0 °C在空氣中乾燥 1 2小時後,以4 0 0 °C在氮氣流下燒結3小時後,接著 空取流下使用馬弗爐以6 5 0 C燒結3小時,得到含鎂、 鋁之氧化鍩載體。將21·4%硝酸鍺溶液(Rh(N03)3·aq. )2.59g添加於前述含鎂、鋁之氧化錯載體中,使全量含浸後 ’以9 0 C之熱水浴蒸發乾固。將製得之觸媒前驅物以 1 2 0 °C在空氣中乾燥1 2小時後,以4 0 0 °C氫還原3 小時,得到載持Rh 5質量%、Mg 0.2質量%之 MgAh〇"Zr〇2 〇 (實施例9 )觸媒調製例9 除了使用氧化鈦載體(堺化學製)4.〇〇g取代氧化锆載體外: 其餘與實施例8相同,得到載持Rh 5質量%、Mg 0·2質量 % 之 MgAl2〇4/Ti〇2。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (實施例10)觸媒調製例10 除了使用氧化錫載體(Ν· E KM cat製)4.〇〇g取代氧化錯 載體外,其餘與實施例8相同,得到載持Rh 5質量%、Mg 0.2質量%之MgAl2〇4/Sn〇2。 (實施例11 )觸媒調製例11 將硝酸鎂(Mg ( NOO 2 · 6H2〇)〇.25 8g、硝酸銘(A1 ( 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 31 520998 A7 B7 五、發明説明(29 ) N〇3 ) 2 · 9H2〇 ) 〇.7 5 5g 及硝酸鈽(Ce ( N〇3 ) 3 · 6H2〇) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 21.71g溶解於3〇〇g之蒸餾水中,攪拌狀態下添加氨水,使 pH = 9,過濾洗淨生成之沉澱物。製得之沉澱物在空氣流下,以 1 2 0 C草乙文架1 2小時’粉碎形成粒徑1 2〜2 2 mesh後 ’以4 0 〇 °C在氮氣流下燒結3小時後,接著空氣流下使 用馬弗爐以6 5 0 °C燒結3小時,得到尖晶石型結晶性複 合氧化物。將1 · 6 1 g之蒸餾水與21.4%硝酸鍺溶液(
Rh ( N〇3 ) 3 · aq. ) 2.7 6g混合,添加前述尖晶石型結晶性複 合氧化物4 · 〇 g,使全量含浸後,以9 〇它之熱水浴蒸 發乾固。將製得之觸媒前驅物以i 2 〇 〇c在空氣中乾燥 1 2小時後,以4 〇 〇艺氫還原3小時,得到載持5質 量%、Mg 0·3質量%之MgAh〇4/Ce〇2。 (實施例1 2 )觸媒調製例丨2 除了使用硝酸鋅(Zn ( N〇3 ) 2 · 6H2〇)〇· l〇2g及硝酸鋁( A1 ( Neb ) 3 · 9H2〇 ) 0.249g取代硝酸鎂外,其餘與實施例8相 同,到載持Rh 5質量%、Zn 0.5質量%之211八12〇4/21〇2 〇 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (實施例1 3 )觸媒調製例丄3 除」使用硝酸鋅(Zn ( N〇3 ) 2 · 6H2〇)〇.157g及硝酸鋁( A1 ( N〇〇 2 · 9H2〇)〇.4〇4g取代硝酸鎂外,其餘與實施例9相 同,得到載持Rh 5質量%、Zn 0.9質量%之ZnAhCWBCh 〇 本:張尺度適财) A4規格(21Gx297公慶)—— 520998 A7 B7 五、發明説明(30 ) (實施例14)觸媒調製例14 除了使用硝酸鋅(Zn ( N〇3) 2 · 6H2〇)0.083g及硝酸鋁( (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) A1 ( N〇〇 2 · 9H2〇) 0.203g取代硝酸鎂外,其餘與實施例10 相同,得到載持Rh 5質量%、Zn 0.5質量%之 ZnAl2〇4/SnCh。 (實施例1 5 )觸媒調製例1 5 除了使用硝酸鋅(Zn ( N〇3) 2 · 6H2〇)0.600g取代硝酸鎂 外,其餘與實施例11相同,得到載持Rh 5質量%、Zn 1.5 質量%之ZnAhOW Ce〇2。 (實施例1 6 ) —氧化氮之分解例1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 將實施例1製得之觸媒塡充於內徑1.9cm之不銹鋼管內, 當作反應器。將此反應器置入電爐內,反應溫度爲3 5 0 °C、4 0 0 °C、空間速度爲10000 Hr '供給氣體組成爲 N2〇/〇2/N2 = 5/20/75 (vol% )之反應氣體,以氣體色譜分析反 應器入口與出口之一氧化氮量。其結果如表1所示。以檢測 管測得一氧化氮之分解率> 99%之二氧化氮與一氧化氮之 合計濃度爲< O.lppm。 (實施例17) —氧化氮之分解例2 除了使用實施例2製得之觸媒外,其餘與實施例16相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< O.lppm。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)_ 33 - 520998 A7 B7 五、發明説明(31 ) (實施例1 8 ) —氧化氮之分解例3 除了使用實施例3製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< 0.2ppm。 (實施例1 9 ) 一氧化氮之分解例4 除了使用實施例4製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< O.lppm。 (實施例20 ) —氧化氮之分解例5 除了使用實施例5製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< O.lppm。 (實施例21 ) —氧化氮之分解例6 除了使用實施例6製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< O.lppm。 (實施例2 2 ) —氧化氮之分解例7 除了使用實施例7製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)-34 - I--------^辦衣-- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A7 B7 五、發明説明(32 ) 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< 0.lppm ° (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) (實施例23 ) —氧化氮之分解例8 除了使用實施例8製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< 0.lppm ° (實施例24) —氧化氮之分解例9 除了使用實施例9製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲< O.iPPm。 (實施例25 ) —氧化氮之分解例1〇 除了使用實施例10製得之觸媒外,其餘與實施例16相同 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲<0.1 ppm。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (實施例26 ) —氧化氮之分解例11 除了使用實施例11製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲0.2 p p m。 (實施例2 7 ) —氧化氮之分解例1 2 除了使用實施例1 2製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -35 - 520998 A7 B7 五、發明説明(33 ) 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲<〇· 1 ppm。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) (實施例28 ) —氧化氮之分解例1 3 除了使用實施例13製得之觸媒外,其餘與實施例16相同 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲<0·1ρριη。 (實施例29 ) —氧化氮之分解例14 除了使用實施例14製得之觸媒外,其餘與實施例16相同 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲<0.1ppm。 (實施例3 0 ) —氧化氮之分解例1 5 除了使用實施例15製得之觸媒外,其餘與實施例16相同 進行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99 %之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲〇.2ppm。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (比較例1 ) 將2.18g之蒸餾水與21.4%硝酸鍺溶液(Rh ( N〇3) 3 · aq.) 1.32g混合,添加氧化鋁載體2 · 0 4 g,以9 0 °C之熱水浴 蒸發乾固。將製得之載體以1 2 0 °C在空氣中乾燥1 2小 時後’以4 0 0 C氣遠原3小時’得到氧化絕上載持 Rh 5質量%之觸媒。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)^36: " ' 520998 A7 B7 五、發明説明(34 ) (比較例2 ) 除了使用硝酸鑭(La ( N〇3) 3 · 6H2〇) 〇.〇87g取代硝酸鎂 外,其餘與實施例1相同,得到氧化鋁上載持Rh 5質量%、 La 1_2質量%之觸媒。 (比較例3 ) 除了使用硝酸鈀· η水合物(Pd ( N〇3 ) 2 · nH2〇)0.29g取 代硝酸鍺外,其餘與實施例1相同,得到氧化鋁上載持Pd 5 質量%之觸媒。 (比較例4 ) 除了使用比較例1製得之觸媒外,其餘與實施例1 6相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲4ppm。 (比較例5 ) 除了使用比較例2製得之觸媒外,其餘與實施例16相同進 行觸媒之評價,其結果如表1所示。一氧化氮之分解率> 99% 之二氧化氮與一氧化氮之合計濃度爲12ppm。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(2][0X297公釐) -37 - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝_ 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998
7 B 五、發明説明(35 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 〔表1〕 一氧化氮分解率(%) N〇x發生量 350〇C 400。。 ί (ppm) 實施例1 6 >99 >99 <0.1 實施例1 7 >99 >99 <0.1 實施例1 8 >99 >99 0.2 實施例19 >99 >99 <0.1 實施例20 >99 >99 <0.1 實施例2 1 >99 >99 <0.1 實施例22 >99 >99 <0.1 實施例23 >99 >99 <0.1 實施例24 92 >99 <0.1 實施例25 >99 >99 <0.1 實施例26 90 >99 0.2 實施例27 >99 >99 <0.1 實施例28 92 >99 <0.1 實施例29 >99 >99 <0.1 實施例30 91 >99 0.2 比較例4 >99 >99 4.0 比較例5 97 >99 12 反應條件:N2〇/〇2/N2 = 5/20/75 SVdOJOOHr·1 (實施例3 1 ) —氧化氮之分解例1 6 反應氣體中添加3 %之水蒸氣,以3 5 0 °C進行一氧 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 38 - (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 520998 A7 ________ B7 五、發明説明(36 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 化之分解反應3小時,然後停止供給水蒸氣,與實施例 1 6相同對於實施例1製得之觸媒進行評價。其結果如表 2所示。3 5 〇 °c之水蒸氣添加前、添加後之一氧化氮之 分解率> 9 9 %,未改變。 (比較例6 ) 除了使用比較例.3製得之觸媒外,其餘與實施例31相同進 行觸媒之評價。其結果如表2所示。3 5 0 °C之一氧化氮 之分解率在水蒸氣添加前爲4 2 % ,添加後降低至1 8 % 〔表2〕 3 50°C之一氧化氮分解率(%) 水蒸氣處理前 水蒸氣處理後 實施例3 1 >99 >99 比較例6 42 18 反應條件:N2〇/〇2/N2 = 5/20/75 SV^lOJOOHr·1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 【發明之效果】 如上述,使用本發明之一氧化氮之分解觸媒時,可以低溫 有效分解從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中,或由手 術室所排出之麻醉氣體中之一氧化氮,可降低分解時所產 生之N〇X的量。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 39 -
Claims (1)
- 520998 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A8 B8 C8 ___ D8六、申請專利範圍 1 1 ·一種一氧化氮分解觸媒,其特徵係載體上載持鋁、鎮 及鍺。 2.如申請專利範圍第1項之一氧化氮分解觸媒,其中載體 爲至少一種選自由氧化鋁、氧化矽、氧化鉻、氧化鈽、氧 化鈦及氧化錫所成群之載體。 3 · —種一氧化氮分解觸.媒,其特徵爲氧化銘載體上載持 鎂及鍺。 4. 如申請專利範圍第1或3項之一氧化氮分解觸媒,其中 含有對於鎂之原子比爲2以上的鋁。 5. 如申請專利範圍第1或3項之一氧化氮分解觸媒,其中 鋁之至少一部分與鎂形成尖晶石型結晶性複合氧化物。 6. 如申請專利範圍第1或3項之一氧化氮分解觸媒,其中 鎂爲含有觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 7. 如申請專利範圍第1或3項之一氧化氮分解觸媒,其中 鍺爲含有觸媒整體之0.05〜10質量%。 8. —種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲鋁之至少一部分與 鎂所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物之載體上載持鍺。. 9. 如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒,其中含有 對於鎂之原子比爲2以上的鋁。 10. 如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒,其中鎂 爲含有觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 11. 如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒,其中鍺 爲含有觸媒整體之0.05〜10質量%。 ’ 1 2. —種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲載體上載持至少一 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) J· 項再填. 裝· 訂 本紙張尺度適用中國國家標率(CNS ) A4規格(210X297公釐) 40 520998 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 2 穩選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬、鋁、鎂及鍺。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1 3 ·如申請專利範圍第1 2項之一氧化氮分解觸媒,其中載 體爲至少一種選自由氧化鋁、氧化矽、氧化锆、氧化鈽、 氧化鈦及氧化錫所成群之載體。 14.一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲氧化鋁載體上載持 至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬及鍺。 1 5.如申請專利範圍第1 2或14項之一氧化氮分解觸媒,其 中含有對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬 之原子比爲2以上的鋁。 16·如申請專利範圍第12或14項之一氧化氮分解觸媒,其 中鋁之至少一部分與至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成 群之金屬所形成之尖晶石型結晶性複合氧化物。 17.如申請專利範圍第12或14項之一氧化氮分解觸媒,其 中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲含有觸 媒整體之0.1〜40.0質量%。 1 8 ·如申請專利範圍第1 2或14項之一氧化氮分解觸媒,其 中鍺爲含有觸媒整體之0.05〜10質量%。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 19·一種一氧化氮分解觸媒,其特徵爲鋁之至少一部分與 至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬所形成之尖 晶石型結晶性複合氧化物之載體上載持铑。 20. 如申旨靑專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒,其中含 有對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬之原 子比爲2以上的鋁。 21. 如申請專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒,其中至 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(21〇 X 297公釐) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A8 B8 C8 _ D8 六、申請專利範圍 3 少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲含有觸媒整 體之0.1〜40.0質量%。 22·如申請專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒,其中鍺 爲含有觸媒整體之0.05〜10質量%。 23. 如申請專利範圍第1、3、8、12、14或19項之一氧化氮 分解觸媒,其中一氧化氮分解時所產生之ppm以下。 24. —種申請專利範圍第1項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其特徵爲包含以下3步驟。 (1 )載體上載持鋁及鎂之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鋁及鎂之載體予以燒結之步 驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟 2 5 · —種如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )載體上載持鋁及鎂之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鋁及鎂之載體予以燒結之步 驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結後之載體上載持錢後,進行燒結 之步驟。 .‘ 26·如申請專利範圍第24或25項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中載體爲至少一種選自由氧化鋁、氧化矽、氧 化鉻、氧化铈、氧化鈦及氧化錫所成群之載體。· 27 ·如申請專利範圍第24或25項之一氧化氮分解觸媒之 财關家標準(CNS )从协(2lQx297公羡) -42- I .-----------IT---------φ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 520998 A8 B8 C8 〜-s_;_______ 六、申請專利範圍 4 製造方法,其中載持對於鎂之原子比爲2以上的鋁。 28·如申請專利範圍第24或25項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鎂之載持量爲觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 29.如申請專利範圍第24或25項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。 3 0.—種如申請專利範圍第12項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、錳 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之載體上載持鍺後,進行燒結之步驟。 3 1. —種如申請專利範圍第1 9項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、錳 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之載體上載持鍺後,進行燒結之步驟。 3 2.如申請專利範圍第30或3 1項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中載體爲至少一種選自由氧化鋁、氧化.矽、氧 化鍩、氧化鈽、氧化鈦及氧化錫所成群之載體。 33·如申請專利範圍第30或31項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中載持對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 ---^-----— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -43- 520998 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A8 B8 C8 D8 々、申請專利範圍 5 成群之金屬之原子比爲2以上的鋁。 34·如申請專利範圍第30或31項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬之載持量爲觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 3 5 .如申請專利範圍第3 0或3 1項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜10質量%。 3 6 · —種如申請專利範圍第3項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1) 氧化錦載體上載持鏡之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持鎂之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 3 7.—種如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持鎂之步驟 (2) 將步驟(〇製得之載持鎂之載體予以燒結之步驟 (3) 步驟(2)製得之燒結後之載體上載持铑後,進行燒結. 之步驟。 38·如申請專利範圍第36或37項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鎂之載持量係對於鋁之原子比爲丨/2以下。 39. 如申請專利範圍第36或37項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鎂之載持量係觸媒整體之03^20.〇質量%。 40. 如申請專利範圍第36或37項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中铑之載持量係觸媒整體之0.05〜10質量%。 .I--.-----------il------^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中關家標) A4a^ (21Gx297公羡) -44 - 520998 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 6 41·一種如申請專利範圍第14項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、猛及鎳所 成群之金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、猛 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持铑後,進行燒結 之步驟。 4 2. —種如申§靑專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )氧化鋁載體上載持至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所 成群之金屬之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之載持至少一種選自由鋅、鐵、錳 及鎳所成群之金屬之載體予以燒結之步驟 (3)步驟(2)製得之燒結後之載體上載持鍺後,進行燒結 之步驟。 4 3.如申請專利範圍第4 1或4 2項之一氧化氮分解觸媒之. 製造方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬之載持量係對於鋁之原子比爲1 /2以下。 44·如申請專利範圍第41或42項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬之載持量爲觸媒整體之〇.1〜40.0質量%。 45.如申請專利範圍第41或42項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜10質量%。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) -45- I.--’-----φ^-----------...0 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 520998 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 Α8 Β8 C8 D8 六、申請專利範圍 7 46· —種如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )使鋁鹽及鎂鹽中和沉澱之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之沉澱物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 47.如申請專利範圍第46項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中含有對於鎂之原子比爲2以上的鋁。 4 8.如申請專利範圍第46項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鎂爲含有觸媒整體之0.1〜20.0質量%。 49.如申請專利範圍第46項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中錶之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜10質量%。 5 0. —種申請專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )使鋁鹽及至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬鹽中和沉Μ之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之沉澱物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 51. 如申請專利範圍第50項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中鋁對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之 金屬之原子比爲2以上。 · , 52. 如申請專利範圍第50項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金屬爲 含有觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 ~ 53·如申請專利範圍第50項之一氧化氮分解觸媒之製造 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210Χ297公釐) 裝------訂------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 520998 A8 B8 C8 ~—_______D8____ 六、申請專利範圍 8 方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之〇.〇5〜1〇質量%。 54.—種如申請專利範圍第3項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 ) tb 口 _化銘及/或氫氧化錦與氧化鎂、氫氧化錶及/或 鎂鹽之步驟 (2 )將步驟(1 )製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持铑後,進行燒結之步驟。 55·—種如申請專利範圍第8項之一氧化氮分解觸媒之製 造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與氧化鎂、氫氧化鎂及/或 鎂鹽之步驟 (2 )將步驟(丨)製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 56.如申請專利範圍第54或55項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鋁對於鎂之原子比爲2以上。 57·如申請專利範圍第54或55項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鎂爲觸媒整體之〇.1〜20.0質量%。 . 58.如申請專利範圍第54或55項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0·05〜10質量%。 59·—種如申請專利範圍第14項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與至少一種選自由鋅、鐵、 錳及鎳所成群之金屬之氧化物、氫氧化物及/或金屬鹽之步 驟 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210X297公釐) _ 47 - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 聚· 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 520998 A8 B8 C8 ________ D8 六、申請專利範圍 9 (2 )將步驟(丨)製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 60.—種如申請專利範圍第19項之一氧化氮分解觸媒之 .製造方法,其特徵爲包含以下3步驟, (1 )混合氧化鋁及/或氫氧化鋁與至少一種選自由鋅、鐵、 隹孟及鎳所成群之金屬之氧化物、氫氧化物及/或金屬鹽之步 驟 (2 )將步驟(^)製得之混合物予以燒結之步驟 (3 )步驟(2 )製得之燒結體載持鍺後,進行燒結之步驟。 6 1_如申請專利範圍第59或6〇項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鋁對於至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成 群之金屬之原子比爲2以上。 62·如申旨靑專利範圍第59或60項之一氧化氮分觸媒之 製造方法,其中至少一種選自由鋅、鐵、錳及鎳所成群之金 屬爲觸媒整體之0.1〜40.0質量%。 63.如申請專利範圍第59或60項之一氧化氮分解觸媒之 製造方法,其中鍺之載持量爲觸媒整體之0.05〜10質量%。. 64·如申請專利範圍第24、25、30、31、36、37、41、 42、46、50、54、55、59或60項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中步驟(2)之燒結溫度爲40·0〜900°C v 65. 如申請專利範圍第24、25、30、31、36、37、41、 42、46、50、54、55、59或60項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中步驟(3 )之燒結溫度爲200〜500°C。 · 66. 如申請專利範圍第24、25、30、31、36 ' 37、41、 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 48 - (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 520998 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 1〇 42、46、50、54、55、59或60項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中在步驟(3).之後進行還原處理步驟。 67.如申請專利範圍第66項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中還原處理步驟爲氫還原處理步驟。 6 8.如申請專利範圍第67項之一氧化氮分解觸媒之製造 方法,其中氫還原處理溫度爲400〜900°C。 69. —種一氧化氮之分解方法,其特徵係將如申請專利範 圍第1〜23項中任一項之一氧化氮分解觸媒與含有一氧化氮 之氣體接觸。 70·如申請專利範圍第69項之一氧化氮之分解方法,其中 接觸溫度爲200〜600 °C。 7 1 ·如申請專利範圍第69項之一氧化氮之分解方法,其中 分解之氣體爲麻醉氣體中所含有之一氧化氮,而一氧化氮之 濃度爲70%以下。 72. 如申請專利範圍第69項之一氧化氮之分解方法,其中 分解之氣體爲從工廠或焚燒設備等所排出之排出氣體中之 一氧化氮,而一氧化氮之濃度爲10%以下。 73. 如申請專利範圍第69項之一氧化氮之分解方法,其中 一氧化氮分解時所產生之ΝΟχ量爲lppm以下。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -49-
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