JPS61278352A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
排ガス浄化用触媒Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
この発明は車輌の内燃機関等特に自動車の内燃機関から
排出される排気ガス中の窒素酸化物(NOx)炭化水素
(HC)および−酸化炭素(CO)を同時に効率よく浄
化低減させる排ガス浄化用触媒に関するものである。
排出される排気ガス中の窒素酸化物(NOx)炭化水素
(HC)および−酸化炭素(CO)を同時に効率よく浄
化低減させる排ガス浄化用触媒に関するものである。
・(従来の技術)
従来の排ガス浄化用触媒としては、例えば特開昭52−
116779号、同54−159391号公報等により
多くの触媒が提案されている。
116779号、同54−159391号公報等により
多くの触媒が提案されている。
(発明が解決しようとする問題点)
しかしながら、このような従来の排ガス浄化用触媒にあ
っては、触媒成分である高価な白金、ロジウム、パラジ
ウム等の貴金属を多量に担持させていたにも拘らず有鉛
ガソリン車および高速走行車輌等に用いられた場合、前
記貴金属成分が分散1(1担持されている活性アルミナ
の鉛被毒または熱劣化等による細孔径のマクロポア化お
よび比表面積低下が原因となり、貴金属成分の分散状態
が悪化した触媒となるため・、反応律速状態での浄化効
率、特にNOx、 Coに対する浄化効率が低下すると
いう゛5問題点があった。
っては、触媒成分である高価な白金、ロジウム、パラジ
ウム等の貴金属を多量に担持させていたにも拘らず有鉛
ガソリン車および高速走行車輌等に用いられた場合、前
記貴金属成分が分散1(1担持されている活性アルミナ
の鉛被毒または熱劣化等による細孔径のマクロポア化お
よび比表面積低下が原因となり、貴金属成分の分散状態
が悪化した触媒となるため・、反応律速状態での浄化効
率、特にNOx、 Coに対する浄化効率が低下すると
いう゛5問題点があった。
(問題点を解決するための手段)
この発明は、一般に触媒担体として用いられるr−アル
ミナ、δ−アルミナのような活性アルミナと、ランタニ
ド金属、特にネオジウム、プラセー0・オジム混合物を
、3価のイオン状態で添加することで、アルミナとスピ
ネル構造体およびペロブスカイト型複合酸化物構造体と
の混合酸化物を形成させた後、セリアおよび硝酸酸性ア
ルミナゾルと混合粉砕して得られるスラリーを、モノリ
ス担体基材表面に塗布し、乾燥、焼成した後、触媒活性
金属である白金、ロジウムを担持させることにより得ら
れた触媒は、高耐熱性および耐鉛性を有し、浄化性能を
向上させることを知見したことに基くものである◇ 従ってこの発明の排ガス中の窒素酸化物、炭化水素およ
び一酸化炭素と浄化低減させる排ガス浄化用触媒は、モ
ノリス担体基材表面をマグネシウム−アルミニウムから
なるMg1t、O,で表わされるスピネル構造体および
ランタニド金属−アルミニウムからなる一般式ABO3
で表わされるペロブスカイト型複合酸化物構造体の混合
酸化物およびセリアを含むアルミナ被膜で被覆し、この
被膜に白金、ロジウムを担持させて成ることを特徴とす
る。
ミナ、δ−アルミナのような活性アルミナと、ランタニ
ド金属、特にネオジウム、プラセー0・オジム混合物を
、3価のイオン状態で添加することで、アルミナとスピ
ネル構造体およびペロブスカイト型複合酸化物構造体と
の混合酸化物を形成させた後、セリアおよび硝酸酸性ア
ルミナゾルと混合粉砕して得られるスラリーを、モノリ
ス担体基材表面に塗布し、乾燥、焼成した後、触媒活性
金属である白金、ロジウムを担持させることにより得ら
れた触媒は、高耐熱性および耐鉛性を有し、浄化性能を
向上させることを知見したことに基くものである◇ 従ってこの発明の排ガス中の窒素酸化物、炭化水素およ
び一酸化炭素と浄化低減させる排ガス浄化用触媒は、モ
ノリス担体基材表面をマグネシウム−アルミニウムから
なるMg1t、O,で表わされるスピネル構造体および
ランタニド金属−アルミニウムからなる一般式ABO3
で表わされるペロブスカイト型複合酸化物構造体の混合
酸化物およびセリアを含むアルミナ被膜で被覆し、この
被膜に白金、ロジウムを担持させて成ることを特徴とす
る。
この発明でランタニド金属としてはネオジウム、・プラ
セオジ奏ム混合物を用いるのが好ましい。
セオジ奏ム混合物を用いるのが好ましい。
次にこの発明の触媒の製造方法を説明する。
先ず活性アルミナ粒状担体に、マグネシウムの化合物例
えば硝酸マグネシウムおよびランタニド金属の化合物、
例えばネオジウム、プラセオジ文ム混合硝酸塩の水溶液
を用い、浸漬法等で、所定量を担持させ、乾燥した後、
水素(H,)/窒素(N2)気流中で還元処理した後、
空気気流中600〜650℃で1.5〜2時間焼成して
マグネシウム、ネオジウムおよびプラセオジムを含む活
性アルミナを得る。X線解析法による分析の結果、マグ
ネシウムは全てアルミナとMgAl、O,で表わされる
スピネル構造体を作り、ネオジウムおよびプラセオジム
は一般式ABO3で表わされるペロブスカイト型複合酸
化物と一部一般式A、B、O□、で表わされるガーネッ
ト型複合酸化物になっていることが確認された。上記活
性アルミナ担体と、市販セリアを硝酸酸性ベーマイトア
ルミナゾルと混合粉砕して得られるスラリーを、フープ
イエライト質を主成分とするモノリス担体基材表面に塗
布する。乾燥舊了後、空気3涯気中650〜850°C
で焼成して触媒担体を得る。得られた触媒担体を、白金
塩、レジラム塩水溶液を用い、浸漬法等で、白金、ロジ
ウムを担持させ、乾燥後、燃焼ガス気流中で、550〜
750°Cで0.5〜2時間焼成して触媒とする。なお
、焼成は、昇温徐冷パターンを用いることが望ましい。
えば硝酸マグネシウムおよびランタニド金属の化合物、
例えばネオジウム、プラセオジ文ム混合硝酸塩の水溶液
を用い、浸漬法等で、所定量を担持させ、乾燥した後、
水素(H,)/窒素(N2)気流中で還元処理した後、
空気気流中600〜650℃で1.5〜2時間焼成して
マグネシウム、ネオジウムおよびプラセオジムを含む活
性アルミナを得る。X線解析法による分析の結果、マグ
ネシウムは全てアルミナとMgAl、O,で表わされる
スピネル構造体を作り、ネオジウムおよびプラセオジム
は一般式ABO3で表わされるペロブスカイト型複合酸
化物と一部一般式A、B、O□、で表わされるガーネッ
ト型複合酸化物になっていることが確認された。上記活
性アルミナ担体と、市販セリアを硝酸酸性ベーマイトア
ルミナゾルと混合粉砕して得られるスラリーを、フープ
イエライト質を主成分とするモノリス担体基材表面に塗
布する。乾燥舊了後、空気3涯気中650〜850°C
で焼成して触媒担体を得る。得られた触媒担体を、白金
塩、レジラム塩水溶液を用い、浸漬法等で、白金、ロジ
ウムを担持させ、乾燥後、燃焼ガス気流中で、550〜
750°Cで0.5〜2時間焼成して触媒とする。なお
、焼成は、昇温徐冷パターンを用いることが望ましい。
一般にr−アルミナ、δ−アルミナ等の活性アルミナは
高温下では安定なα−アルミナと称する不活性アルミナ
に変化し、比表面積を1〜2m 7gしか有しなくなる
と同時に活性アルミナの持つマクロポアを失い、マクロ
ポア化する。従って活性アルミナ担体をそのまま触媒担
体として用い、白金、ロジウム等の貴金属を担持させて
触媒とすると高温にさらされた場合、担持された貴金属
はアルミナのマクロポア化に伴い、シンタリングを起し
、活性点を失う結果触媒活性を失う。
高温下では安定なα−アルミナと称する不活性アルミナ
に変化し、比表面積を1〜2m 7gしか有しなくなる
と同時に活性アルミナの持つマクロポアを失い、マクロ
ポア化する。従って活性アルミナ担体をそのまま触媒担
体として用い、白金、ロジウム等の貴金属を担持させて
触媒とすると高温にさらされた場合、担持された貴金属
はアルミナのマクロポア化に伴い、シンタリングを起し
、活性点を失う結果触媒活性を失う。
しかしながら活性アルミナにマグネシウムおよびランタ
ニド金属を8価の状態で担持させると、マグネシウム−
アルミニウムのスピネル型構造体・とランタニド金属−
アルミニウムのペロブスカイト型構造を有する複合酸化
物を含有することになり、この結果、活性アルーミナの
耐熱性は著しく向上し、高温下で使用されてもα−アル
ミナに変化しにくくなり、特にミクロボアの欠落が起ら
ない結果、高比表面を維持し、貴金属の高分散を維持す
ることになる。活性アルミナへのマグネシウムおよびラ
ンタニド金属の担持量は金属換算で対アルミナ比1重量
%未満では耐熱性向上の効果が少なく、また5重量%を
越えると耐熱性は向上するが、相対的に活性アルミナの
比表面積を低下させることになり好ましく、ない。従っ
てマグネシウムおよびランタニド金属の担持量は、金属
換算で対アルミナ比1〜5重量%、好ましくは2〜8重
量%とするのがよい。
ニド金属を8価の状態で担持させると、マグネシウム−
アルミニウムのスピネル型構造体・とランタニド金属−
アルミニウムのペロブスカイト型構造を有する複合酸化
物を含有することになり、この結果、活性アルーミナの
耐熱性は著しく向上し、高温下で使用されてもα−アル
ミナに変化しにくくなり、特にミクロボアの欠落が起ら
ない結果、高比表面を維持し、貴金属の高分散を維持す
ることになる。活性アルミナへのマグネシウムおよびラ
ンタニド金属の担持量は金属換算で対アルミナ比1重量
%未満では耐熱性向上の効果が少なく、また5重量%を
越えると耐熱性は向上するが、相対的に活性アルミナの
比表面積を低下させることになり好ましく、ない。従っ
てマグネシウムおよびランタニド金属の担持量は、金属
換算で対アルミナ比1〜5重量%、好ましくは2〜8重
量%とするのがよい。
この発明においては、さらにセリアを、セリアの持つ酸
素(0,)ストレージ効果を触媒担体に付与する目的で
添加する。この結果、活性アルミナの高比表面積とセリ
アの持つo2ストレージ効果とが触媒後の排ガス浄化能
向上に寄与する効果は大、であり、特に自動車の排ガス
雰囲気がリッチ側(燃料過剰側)となった場合でも、セ
リアの持つ0、ストレージ効果により安定した高浄化性
能を示すようになる。尚活性アルミナと混合するセリア
粉末は、金属換算(セリウムとして>50重ft%より
多くしても、これによる性能向上効果はほとんどなく、
また5重量%未満では02ストレージ効果が発明者の要
求性能と比較して不十分であるので5〜50重量%の範
囲にすることが望ましい。
素(0,)ストレージ効果を触媒担体に付与する目的で
添加する。この結果、活性アルミナの高比表面積とセリ
アの持つo2ストレージ効果とが触媒後の排ガス浄化能
向上に寄与する効果は大、であり、特に自動車の排ガス
雰囲気がリッチ側(燃料過剰側)となった場合でも、セ
リアの持つ0、ストレージ効果により安定した高浄化性
能を示すようになる。尚活性アルミナと混合するセリア
粉末は、金属換算(セリウムとして>50重ft%より
多くしても、これによる性能向上効果はほとんどなく、
また5重量%未満では02ストレージ効果が発明者の要
求性能と比較して不十分であるので5〜50重量%の範
囲にすることが望ましい。
(作 用)
この発明の触媒は、上述の効果を持つ触媒担体に、触媒
活性金属である白金およびロジウムを担持させた触媒で
あり、触媒として作製された場合には、貴金属成分は活
性アルミナの持つ80〜120人程度のミクロボア部分
に分散担持されている。
活性金属である白金およびロジウムを担持させた触媒で
あり、触媒として作製された場合には、貴金属成分は活
性アルミナの持つ80〜120人程度のミクロボア部分
に分散担持されている。
一般に貴金属成分を有効に活用するためには、高分散化
させ、より多くの活性点を持たせる必要があり、このた
めには、担体である活性アルミナの細孔は150λ以下
のいわゆるミクロボアが変化せず失なわれないことが不
可欠となる。しかし。850’C以上の高温、特に95
0°C以上の超高温排ガス下では活性アルミナのミクロ
ボアは失われ、200λ〜400人のマクロポアが生成
する。しかしマグネシウム−アルミニウムのスピネル構
造体およびランタニド金属−アルミニウムのぺpブ・ス
カイト型複合酸化物構造体を有する活性アルミナのミク
ロボアは、950°C以上の超高温排ガス下でも80〜
120人のミクロボアを失っていないことが、マグネシ
ウム−アルミニウムのスピネル構造体およびネオジウム
、プラセオジヘムーアルミニウムのべツブスカイト型複
合構造体を有する活性アルミナのミクロボアを水銀圧入
式細孔測定法(ポロシメーター法)で測定することによ
り確認された。このことからスピネルおよびペロブスカ
イト型構造体の熱安定性により、アルミナ自身の熱変態
域をより高温側に移行させていることが考えられる。ま
た通常有鉛ガソリン車の排ガス中には、ハロゲン化鉛、
硫酸鉛、酸化鉛等の鉛化合物が含まれている。この鉛化
合物の生成は、排ガス温度により異なり、特に850°
C以上の高温・域では全て酸化鉛となる。酸化鉛の結晶
は約40λ以上であり、活性アルミナの細孔がミクロボ
アであればあるほど、内部への侵入が起りにくく、担体
表面のごく表面にのみ付着することとなる。
させ、より多くの活性点を持たせる必要があり、このた
めには、担体である活性アルミナの細孔は150λ以下
のいわゆるミクロボアが変化せず失なわれないことが不
可欠となる。しかし。850’C以上の高温、特に95
0°C以上の超高温排ガス下では活性アルミナのミクロ
ボアは失われ、200λ〜400人のマクロポアが生成
する。しかしマグネシウム−アルミニウムのスピネル構
造体およびランタニド金属−アルミニウムのぺpブ・ス
カイト型複合酸化物構造体を有する活性アルミナのミク
ロボアは、950°C以上の超高温排ガス下でも80〜
120人のミクロボアを失っていないことが、マグネシ
ウム−アルミニウムのスピネル構造体およびネオジウム
、プラセオジヘムーアルミニウムのべツブスカイト型複
合構造体を有する活性アルミナのミクロボアを水銀圧入
式細孔測定法(ポロシメーター法)で測定することによ
り確認された。このことからスピネルおよびペロブスカ
イト型構造体の熱安定性により、アルミナ自身の熱変態
域をより高温側に移行させていることが考えられる。ま
た通常有鉛ガソリン車の排ガス中には、ハロゲン化鉛、
硫酸鉛、酸化鉛等の鉛化合物が含まれている。この鉛化
合物の生成は、排ガス温度により異なり、特に850°
C以上の高温・域では全て酸化鉛となる。酸化鉛の結晶
は約40λ以上であり、活性アルミナの細孔がミクロボ
アであればあるほど、内部への侵入が起りにくく、担体
表面のごく表面にのみ付着することとなる。
しかるに反応ガスであるHG 、 00 、 NOxは
いずれも40λ以下の分子状であるため容易にミクロボ
ア部分 反応は主に細孔内部で起るため、鉛化合物が表面にのみ
付着している場合には、活性劣化を起さないことになり
、ミクロボアを保持することが、すなわち触媒の耐鉛性
をも併せ持つことになる。尚ミクロボアの熱による移行
状態を第1図に示す。
いずれも40λ以下の分子状であるため容易にミクロボ
ア部分 反応は主に細孔内部で起るため、鉛化合物が表面にのみ
付着している場合には、活性劣化を起さないことになり
、ミクロボアを保持することが、すなわち触媒の耐鉛性
をも併せ持つことになる。尚ミクロボアの熱による移行
状態を第1図に示す。
(実施例)
以下この発明を、実施例、比較例および試験例により説
明する。
明する。
実施例1
r−またはδ−アルミナを主成分とする活性アルミナ粒
状担体(粒径トi關)を硝酸マグネシウムおよび、ネオ
ジウム、プラセオジム混合硝酸塩の水溶液に含浸、乾燥
後H2/N 2気流中450°C・で還元した後、空気
雰囲気中aOO″Cで1.5時間焼成し、アルミナに対
し、マグネシウム、ネオジウム、およびプラセオジムを
金属換算で2.5重量%含む活性アルミナ担体を得た。
状担体(粒径トi關)を硝酸マグネシウムおよび、ネオ
ジウム、プラセオジム混合硝酸塩の水溶液に含浸、乾燥
後H2/N 2気流中450°C・で還元した後、空気
雰囲気中aOO″Cで1.5時間焼成し、アルミナに対
し、マグネシウム、ネオジウム、およびプラセオジムを
金属換算で2.5重量%含む活性アルミナ担体を得た。
この場合マグネシウム、ネオジウムとプラセオジムの比
は金属換算で1 : 1 : 0.5であった。次に硝
酸酸性ベーマイトアルミナゾル(ベーマイトアルミナ1
0重量%懸濁液に10重量%HNO8を添加することに
よって得られるゾル)24789、上記粒状アルミナ担
体1006g、市販上リア粉末516gをボールミルボ
ットに投入し、8時間粉砕してスラリーを得た。得られ
たスラリーを、モノリス担体基材(1,711400セ
ル)に塗布し、100〜180℃で1時間乾燥した後、
650°Cで2時間焼成した。
は金属換算で1 : 1 : 0.5であった。次に硝
酸酸性ベーマイトアルミナゾル(ベーマイトアルミナ1
0重量%懸濁液に10重量%HNO8を添加することに
よって得られるゾル)24789、上記粒状アルミナ担
体1006g、市販上リア粉末516gをボールミルボ
ットに投入し、8時間粉砕してスラリーを得た。得られ
たスラリーを、モノリス担体基材(1,711400セ
ル)に塗布し、100〜180℃で1時間乾燥した後、
650°Cで2時間焼成した。
この場合の塗布量は84097個に設定した。さらにこ
の担体に、担体1個当り、白金0.7718g、ロジウ
ム0.19049を、白金塩、四ジウム塩、水溶液を用
い、含浸担持し、マイクロ波乾燥装置を用い、急速乾燥
したのち、600’Cで2時間、燃焼ガス雰囲気中で焼
成して触媒1を得た。
の担体に、担体1個当り、白金0.7718g、ロジウ
ム0.19049を、白金塩、四ジウム塩、水溶液を用
い、含浸担持し、マイクロ波乾燥装置を用い、急速乾燥
したのち、600’Cで2時間、燃焼ガス雰囲気中で焼
成して触媒1を得た。
・実施例2
実施例1において、白金、ロジウムの担持量を白金2.
59/個、ロジウムo、59/個とする以外は同様にし
て、触媒2を得た。
59/個、ロジウムo、59/個とする以外は同様にし
て、触媒2を得た。
且1旦ユ
γ−またはδ−アルミナを主成分とする活性アルミナ粒
状担体(粒径1〜4som)を、硝酸マグネシウムとネ
オジウム、プラセオジム混合硝酸塩の水溶液に含浸し、
乾燥した後Hz7’Hz気流中450°Cで還元した後
、空気気流中600’Cで1.5時間焼成し、アルミナ
に対しマグネシウム、ネオジウムおよびプラセオジムを
金属換算で5重量%含む活性アルミナを得た以外実施例
1と同様にして、触媒8を得た。なお、この場合のマグ
ネシウム、ネオジウム、プラセオジムの比は金属換算2
:2:1゜であった。
状担体(粒径1〜4som)を、硝酸マグネシウムとネ
オジウム、プラセオジム混合硝酸塩の水溶液に含浸し、
乾燥した後Hz7’Hz気流中450°Cで還元した後
、空気気流中600’Cで1.5時間焼成し、アルミナ
に対しマグネシウム、ネオジウムおよびプラセオジムを
金属換算で5重量%含む活性アルミナを得た以外実施例
1と同様にして、触媒8を得た。なお、この場合のマグ
ネシウム、ネオジウム、プラセオジムの比は金属換算2
:2:1゜であった。
遺」1匹上
実施例8において、白金、ロジウムの担持量を、白金2
.597個、ロジウム0.5g/個とした以外は同様に
して、触媒4を得た。
.597個、ロジウム0.5g/個とした以外は同様に
して、触媒4を得た。
、比較例1
γ−またはδ−アルミナを主成分とする粒状担体(粒径
1〜4′B)を硝酸マグネシウムとネオジウム、プラセ
オジムの混合硝酸塩の水溶液に含浸した後、空気雰囲気
中600°Cで1.5時間焼成し、アルミナに対して、
マグネシウム、ネオジウム、は金属換算で2:2:1と
した。次に硝酸酸性ベーマイトアルミナゾル24789
、上記粒状担体1006g、市販セリア粉末516りを
ボールミルボットに投入し、8時間粉砕した後、得られ
たスラリーを、モノリス担体基材(1゜77.400セ
ル)に塗布し、100〜180℃で1時間乾燥した後6
50°Cで2時間焼成した。この場合の塗布量は840
g/個に設定した。さらにこの担体に、担体】個当り
白金0.7718g、ロジウム0゜19049を、白金
塩、ロジウム塩水溶液を用いて含浸担持し、マイクロ波
乾燥装置を用い、急速乾燥したのち、600℃で2時間
、燃焼ガス雰囲気中で焼成して触媒Aを得た。
1〜4′B)を硝酸マグネシウムとネオジウム、プラセ
オジムの混合硝酸塩の水溶液に含浸した後、空気雰囲気
中600°Cで1.5時間焼成し、アルミナに対して、
マグネシウム、ネオジウム、は金属換算で2:2:1と
した。次に硝酸酸性ベーマイトアルミナゾル24789
、上記粒状担体1006g、市販セリア粉末516りを
ボールミルボットに投入し、8時間粉砕した後、得られ
たスラリーを、モノリス担体基材(1゜77.400セ
ル)に塗布し、100〜180℃で1時間乾燥した後6
50°Cで2時間焼成した。この場合の塗布量は840
g/個に設定した。さらにこの担体に、担体】個当り
白金0.7718g、ロジウム0゜19049を、白金
塩、ロジウム塩水溶液を用いて含浸担持し、マイクロ波
乾燥装置を用い、急速乾燥したのち、600℃で2時間
、燃焼ガス雰囲気中で焼成して触媒Aを得た。
比較例2
比較例1において、白金、ロジウムの担持量を、白金2
.5g/個、ロジウム0,597個とした以外は同様に
して触媒Bを得た。
.5g/個、ロジウム0,597個とした以外は同様に
して触媒Bを得た。
比較例a
r−またはδ−アルミナを主成分とする粒状担体(粒径
1〜4 ws )を硝酸マグネシウム、プラセオジム混
合硝酸塩の水溶液に含浸し、乾燥した後、Hz/N、気
流中450℃で還元した後空気雰囲気中600℃で1.
5時間焼成し、アルミナに対してマグネシウム、ネオジ
ウム、プラセオジムを金属換算で10重量%含む担体を
得た以外は、比較例1と同様にして触媒Cを得た。この
時マグネシウム、ネオジウム、プラセオジムの比は金属
換算4=4、:2であった。
1〜4 ws )を硝酸マグネシウム、プラセオジム混
合硝酸塩の水溶液に含浸し、乾燥した後、Hz/N、気
流中450℃で還元した後空気雰囲気中600℃で1.
5時間焼成し、アルミナに対してマグネシウム、ネオジ
ウム、プラセオジムを金属換算で10重量%含む担体を
得た以外は、比較例1と同様にして触媒Cを得た。この
時マグネシウム、ネオジウム、プラセオジムの比は金属
換算4=4、:2であった。
比較例4
比較例1により得られるマグネシウム、ネオジウム、プ
ラセオジムを金属換算8重量%含む担体1419gと、
硝酸酸性ベーマイトアルミナゾル・24789、市販セ
リア103gをボールミルボットに投入し、8時間粉砕
した後、得られたスラリーをモノリス担体基材(1,7
7,400セル)に塗布し、100〜130℃で1時間
乾燥した後650°Cで2時間焼成した。この場合の塗
布量は8409/個に設定した。さらにこの担体に、担
体1個当り白金0.77189、ロジウム0,1904
りを白金塩、ロジウム塩水溶液を用い含浸担持し、マイ
クロ波乾燥装置を用い、急速乾燥したのち、600℃で
2時間、燃焼ガス雰囲気中で焼成して触媒りを得た。
ラセオジムを金属換算8重量%含む担体1419gと、
硝酸酸性ベーマイトアルミナゾル・24789、市販セ
リア103gをボールミルボットに投入し、8時間粉砕
した後、得られたスラリーをモノリス担体基材(1,7
7,400セル)に塗布し、100〜130℃で1時間
乾燥した後650°Cで2時間焼成した。この場合の塗
布量は8409/個に設定した。さらにこの担体に、担
体1個当り白金0.77189、ロジウム0,1904
りを白金塩、ロジウム塩水溶液を用い含浸担持し、マイ
クロ波乾燥装置を用い、急速乾燥したのち、600℃で
2時間、燃焼ガス雰囲気中で焼成して触媒りを得た。
比較例5
比較例4において、硝酸酸性ベーマイトアルミナゾル2
4789、マグネシウム、ネオジウム、プラセオジムを
含む粒状担体8B’1.49、市販セリア粉末1185
9をボールミルボットに投入した以外は同様にして触媒
Eを得た。
4789、マグネシウム、ネオジウム、プラセオジムを
含む粒状担体8B’1.49、市販セリア粉末1185
9をボールミルボットに投入した以外は同様にして触媒
Eを得た。
比較例6
特開昭52−116779号公報に記載された方法に従
って、シリカゲル25689、活性アルミ・す粒状担体
に硝酸セリウム水溶液を含浸乾燥した後、空気気流中で
aOO″C1,5時間焼成して、セリウムを金属換算で
3重量%担持した粒状担体1487りをボールミルに混
ぜ込み、6時間粉砕した後、コーティング担体基材(x
、71,4o。
って、シリカゲル25689、活性アルミ・す粒状担体
に硝酸セリウム水溶液を含浸乾燥した後、空気気流中で
aOO″C1,5時間焼成して、セリウムを金属換算で
3重量%担持した粒状担体1487りをボールミルに混
ぜ込み、6時間粉砕した後、コーティング担体基材(x
、71,4o。
セル)に付着し、650°CX2時間焼成した。この場
合の付着量はa 409/個に設定した。さらにこの担
体を、塩化白金酸と塩化ロジウム水溶液に浸漬し、H2
/ii、気流中で還元した。この後600℃で2時間焼
成して触媒Fを得た。この触媒Fは、白金を1,912
/個、ロジウム0゜19049/個含んでいた。
合の付着量はa 409/個に設定した。さらにこの担
体を、塩化白金酸と塩化ロジウム水溶液に浸漬し、H2
/ii、気流中で還元した。この後600℃で2時間焼
成して触媒Fを得た。この触媒Fは、白金を1,912
/個、ロジウム0゜19049/個含んでいた。
比較例7
比較例6において、白金、ロジウムの担持量を白金2.
59/個、ロジウムo、5g/個とした以外は同様にし
て、触媒Gを得た。
59/個、ロジウムo、5g/個とした以外は同様にし
て、触媒Gを得た。
比較例8
特開昭54−159891号公報に記載された方法に従
って、アルミナゾル25689、活性アルミナ粒状担体
1487りをボールミルに混ぜ込みく゛、6時間粉砕し
た後、コーティング担体基材(1,71,400セル)
に付着し、650℃で2時間焼成した。この場合の付着
量は、3409/個に設定した。次いでCe (No8
)3水溶液を用い、セリウムを金属換算で28り付着さ
せた。この後120℃で8時間乾燥し、空気中600°
Cで2時間焼成した。さらに、この後塩化白金酸と、塩
化ロジウムの混合水溶液中に浸漬し、白金、ロジウムの
付着量が、白金1.91 り7個、ロジウムQ、190
49/個になるように担持した後、焼成して触媒Hを得
た。
って、アルミナゾル25689、活性アルミナ粒状担体
1487りをボールミルに混ぜ込みく゛、6時間粉砕し
た後、コーティング担体基材(1,71,400セル)
に付着し、650℃で2時間焼成した。この場合の付着
量は、3409/個に設定した。次いでCe (No8
)3水溶液を用い、セリウムを金属換算で28り付着さ
せた。この後120℃で8時間乾燥し、空気中600°
Cで2時間焼成した。さらに、この後塩化白金酸と、塩
化ロジウムの混合水溶液中に浸漬し、白金、ロジウムの
付着量が、白金1.91 り7個、ロジウムQ、190
49/個になるように担持した後、焼成して触媒Hを得
た。
比較例9
比較例8において、白金、ロジウムの担持量を白金2.
5g/個、ロジウム0.52/個とした触媒工を得た。
5g/個、ロジウム0.52/個とした触媒工を得た。
試験例
実施例1−4より得た触媒1〜4、比較例1〜9より得
た触媒A〜工について下記条件で耐久試験を行い10モ
ードエミツシヨン浄化率、およびBET比表面積減少率
を測定し、得た結果を第1、表及び第2表に示した。
た触媒A〜工について下記条件で耐久試験を行い10モ
ードエミツシヨン浄化率、およびBET比表面積減少率
を測定し、得た結果を第1、表及び第2表に示した。
耐久試験条件(1)
触 媒 モノリス型貴金属触媒排気ガ
ス触媒出口温度 750’C空間速度(sv)
約7万Hr−1耐久時間 10
0時間 エンジン 排気量2200 cc燃 料
無鉛ガソリン 耐久中入ロエミッション Co O,4〜0.6
チ020.5±0.1% NOloooppm H02500ppm Co214.9±0.1チ 耐久試験条件(2) 触 媒 モノリス型貴金属触媒排気
ガス触媒出口温度 850′C空間速度(SV)
約8万Hr−1耐久時間 1
00時間 エンンン 排気量2200cc使用惚料
Pb 50 #/1rsGal。
ス触媒出口温度 750’C空間速度(sv)
約7万Hr−1耐久時間 10
0時間 エンジン 排気量2200 cc燃 料
無鉛ガソリン 耐久中入ロエミッション Co O,4〜0.6
チ020.5±0.1% NOloooppm H02500ppm Co214.9±0.1チ 耐久試験条件(2) 触 媒 モノリス型貴金属触媒排気
ガス触媒出口温度 850′C空間速度(SV)
約8万Hr−1耐久時間 1
00時間 エンンン 排気量2200cc使用惚料
Pb 50 #/1rsGal。
耐久中入ロエミッション CuOO,4〜0.6チ
020.5±0.1チ NOloooppm HQ2500ppm Co214.9±0.1チ 評価車輌 車 輌 セドリツク(日量自動車(株)製、乗用車商
品名)排気量 2000CC (発明の効果) 以上説明してきたように、この発明の触媒は、モノリス
担体基材表面に、マグネシウム−アルミニウムのスピネ
ル構造体と、ランタニド金属−アルミニウムのペロブス
カイト型複合酸化物構造体を含む活性アルミナ層と、こ
の層中にセリアを含む担体に、白金、ロジウムが担持さ
れた構成としたため、高効率でNOx、 HC、Goの
三成分を同時に除去でき、特に第1表および第2表から
も明らかなように、高耐熱性および耐鉛性を有し、浄化
性能を安定向上できるという効果が得られる。
020.5±0.1チ NOloooppm HQ2500ppm Co214.9±0.1チ 評価車輌 車 輌 セドリツク(日量自動車(株)製、乗用車商
品名)排気量 2000CC (発明の効果) 以上説明してきたように、この発明の触媒は、モノリス
担体基材表面に、マグネシウム−アルミニウムのスピネ
ル構造体と、ランタニド金属−アルミニウムのペロブス
カイト型複合酸化物構造体を含む活性アルミナ層と、こ
の層中にセリアを含む担体に、白金、ロジウムが担持さ
れた構成としたため、高効率でNOx、 HC、Goの
三成分を同時に除去でき、特に第1表および第2表から
も明らかなように、高耐熱性および耐鉛性を有し、浄化
性能を安定向上できるという効果が得られる。
第1図はこの発明に係る活性アルミナのミクロボア(細
孔径で示す)の初期状態と750’C。 100時間の耐久後の移行状態を示す線図である。1第
1図 酬 宝 〉 柿孔ftλ
孔径で示す)の初期状態と750’C。 100時間の耐久後の移行状態を示す線図である。1第
1図 酬 宝 〉 柿孔ftλ
Claims (1)
- 1、モノリス担体基材表面を、マグネシウム−アルミニ
ウムからなるMgAl_2O_4で表わされるスピネル
構造体およびランタニド金属−アルミニウムからなる一
般式ABO_3で表わされるペロブスカイト型複合酸化
物構造体の混合酸化物およびセリアを含むアルミナ被膜
で被覆し、この被膜に白金、ロジウムを担持させて成る
ことを特徴とする排ガス中の窒素酸化物、炭化水素およ
び一酸化炭素を浄化低減させる排ガス浄化用触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60119662A JPS61278352A (ja) | 1985-06-04 | 1985-06-04 | 排ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60119662A JPS61278352A (ja) | 1985-06-04 | 1985-06-04 | 排ガス浄化用触媒 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS61278352A true JPS61278352A (ja) | 1986-12-09 |
Family
ID=14766960
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60119662A Pending JPS61278352A (ja) | 1985-06-04 | 1985-06-04 | 排ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS61278352A (ja) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5516740A (en) * | 1991-11-15 | 1996-05-14 | Exxon Research And Engineering Company | Catalyst comprising thin shell of catalytically active material bonded onto an inert core |
JP2002153734A (ja) * | 2000-09-08 | 2002-05-28 | Showa Denko Kk | 亜酸化窒素分解触媒、その製造方法及び亜酸化窒素の分解方法 |
EP2039426A1 (en) * | 2006-07-07 | 2009-03-25 | Cataler Corporation | Exhaust gas purification catalyst |
-
1985
- 1985-06-04 JP JP60119662A patent/JPS61278352A/ja active Pending
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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