JP2012035182A - 触媒組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】
触媒組成物において、少なくともアルミナを含む担体に、ロジウムと、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなる群から選択される少なくとも1つの遷移金属とを共存担持させる。このような触媒組成物では、少なくともアルミナを含む担体に、ロジウムと、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなる群から選択される少なくとも1つの遷移金属とが共存担持されているため、ロジウムと遷移金属とが合金化することができる。そのため、ロジウムの担体に対する固溶を抑制することができ、触媒活性の低下を十分に抑制することができる。その結果、ロジウムの使用量を低減しても、十分な触媒活性を確保することができる。
【選択図】なし
Description
(式中、Aは、希土類元素およびアルカリ土類金属から選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Bは、貴金属を除く遷移元素およびAlから選ばれる少なくとも1種の元素を示す。)
一般式(1)において、Aで示される希土類元素としては、例えば、Sc(スカンジウム)、Y(イットリウム)、La(ランタン)、Ce(セリウム)、Pr(プラセオジム)、Nd(ネオジム)、Pm(プロメチウム)、Sm(サマリウム)、Eu(ユーロピウム)、Gd(ガドリニウム)、Tb(テルビウム)、Dy(ジスプロシウム)、Ho(ホルミウム)、Er(エルビウム)、Tm(ツリウム)、Yb(イッテルビウム)、Lu(ルテチウム)などが挙げられる。
(式中、Rは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、aは、Ceの原子割合を示し、bは、Rの原子割合を示し、1−(a+b)は、Zrの原子割合を示し、cは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(2)において、Rで示されるアルカリ土類金属としては、一般式(1)で示したアルカリ土類金属が挙げられる。また、Rで示される希土類元素としては、一般式(1)で示した希土類金属が挙げられる(ただし、Ceを除く。)。これらアルカリ土類金属および希土類元素は、単独で用いてもよく、また、2種以上併用してもよい。
(式中、Lは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、dは、Zrの原子割合を示し、eは、Lの原子割合を示し、1−(d+e)は、Ceの原子割合を示し、fは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(3)において、Lで示されるアルカリ土類金属としては、一般式(1)で示したアルカリ土類金属が挙げられる。また、Lで示される希土類元素としては、一般式(1)で示した希土類金属が挙げられる(ただし、Ceを除く。)。これらアルカリ土類金属および希土類元素は、単独で用いてもよく、また、2種以上併用してもよい。
(式中、Dは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Prを除く。)を示し、gは、Zrの原子割合を示し、hは、Dの原子割合を示し、1−(g+h)は、Prの原子割合を示し、iは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(4)において、Dで示されるアルカリ土類金属としては、一般式(1)で示したアルカリ土類金属が挙げられる。また、Dで示される希土類元素としては、一般式(1)で示した希土類金属が挙げられる(ただし、Prを除く。)。これらアルカリ土類金属および希土類元素は、単独で用いてもよく、また、2種以上併用してもよい。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末4.95質量部を得た。
θアルミナ4.945質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末4.95質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸鉄(III)塩水溶液(硝酸鉄(III)・9水和物塩(鉄13.68質量%)0.365質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸鉄(III)・9水和物塩:1.20質量%(鉄:0.165質量%))30.4質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Fe担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部、および、硝酸鉄(III)塩水溶液(硝酸鉄(III)・9水和物塩(鉄13.68質量%)0.365質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸鉄(III)・9水和物塩:1.20質量%(鉄:0.165質量%))30.4質量部の混合溶液を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、RhおよびFe共存担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ5.00質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ4.75質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末4.75質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末4.95質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部、および、硝酸マンガン(II)水溶液(硝酸マンガン(II)・6水和物(マンガン18.8質量%)0.267質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸マンガン(II)・6水和物:0.881質量%(マンガン:0.169質量%))30.3質量部の混合溶液を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、RhおよびMn共存担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部、および、硝酸ニッケル(II)水溶液(硝酸ニッケル(II)・6水和物(ニッケル19.8質量%)0.253質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸ニッケル(II)・6水和物:0.836質量%(ニッケル:0.169質量%))30.3質量部の混合溶液を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、RhおよびNi共存担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ5.00質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ5.00質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.513質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸鉄(III)塩水溶液(硝酸鉄(III)・9水和物塩(鉄13.68質量%)0.365質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸鉄(III)・9水和物塩:1.20質量%(鉄:0.165質量%))30.4質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Fe担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
θアルミナ4.95質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))0.0513質量部、および、硝酸銅(II)水溶液(硝酸銅(II)・3水和物(銅26.0質量%)0.192質量部を水30mLに溶解して調製した水溶液)(硝酸銅(II)・6水和物:0.636質量%(銅:0.167質量%))30.2質量部の混合溶液を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、RhおよびCu共存担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
試験例1(ロジウムおよび遷移金属の担持量比による効果の確認(1))
1)耐久処理1(RL1000℃・5h)
実施例1、および、比較例1〜3の粉末を、次の条件で高温耐久処理した。
リッチ雰囲気ガス組成:1.5%CO、0.5%H2、10%H2O、8%CO2、BalanceN2
リーン雰囲気ガス組成:1%O2、10%H2O、8%CO2、BalanceN2
イナート雰囲気ガス組成:10%H2O、8%CO2、BalanceN2
2)浄化率評価
耐久試験後の実施例および比較例の粒子(粉末)を、0.5〜1.0mmのサイズのペレットに成型して試験片を調製した。
(2)耐久処理1(RL1000℃・5h)
実施例1〜2、および、比較例1〜2の粉末を、次の条件で高温耐久処理した。
リッチ雰囲気ガス組成:1.5%CO、0.5%H2、10%H2O、8%CO2、BalanceN2
リーン雰囲気ガス組成:1%O2、10%H2O、8%CO2、BalanceN2
2)浄化率評価
耐久試験後の実施例および比較例の粒子(粉末)の、CO、HC、NOxの浄化率を、上記の試験例1と同様の方法にて測定した。
実施例1、3および4の粉末を、試験例1と同様の方法にて高温耐久処理した。
実施例1、5および6の粉末を試験例1と同様の方法にて高温耐久処理した。
実施例7、8、9および比較例4の粉末を、試験例1と同様の方法にて高温耐久処理した。
参考実施例1
θアルミナ4.925質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))2.565質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末4.95質量部を得た。
θアルミナ4.975質量部に、硝酸ロジウム水溶液(硝酸ロジウム:2.73質量%(ロジウム:0.974質量%))2.565質量部を含浸させ、乾燥後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Rh担持θアルミナ粉末5.00質量部を得た。
参考実施例1および参考比較例1において得られた粉末を、X線回折装置(XRD)により解析した。Rh(111)回折線プロファイルを、図6に示す。
図1に示すように、ロジウムと鉄とがθアルミナに共存担持された実施例1によれば、ロジウムのみが実施例1と同じ担持濃度でθアルミナに担持された比較例1、および、鉄のみが実施例1と同じ担持濃度でθアルミナに担持された比較例3よりも、優れた浄化率を実現できることが確認された。
Claims (3)
- 少なくともアルミナを含む担体に、
ロジウムと、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなる群から選択される少なくとも1つの遷移金属とが共存担持されていることを特徴とする、触媒組成物。 - アルミナおよびロジウムの総量に対する、ロジウムの担持濃度が、0.1質量%以下であることを特徴とする、請求項1に記載の触媒組成物。
- アルミナおよび遷移金属の総量に対する、遷移金属の担持濃度が、5質量%未満であることを特徴とする、請求項1または2に記載の触媒組成物。
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