TW506149B - Battery - Google Patents

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Koichiro Kezuka
Takahiro Endo
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Description

506149 A7 B7 五、發明説明（1 ) 發明背景 1. 發明領域 本發明係關於一種具有正電極、負電極及電解質之電池 ，更特別地關於一種具有電解質之電池，其中該電解質包 含一種藉聚合所合成得到的聚合物化合物。 ‘ 2. 相關技術之描述 近來，伴隨電子技術的進步，許多攜帶式電子裝置如攝 影機（磁帶錄影機）、手機及手提電腦普及並朝更小型化及更 輕方向進步。然後，曾發展電池，特別是二次電池以作爲 攜帶式電子裝置所用的攜帶式電源。在此二次電池中預期 鋰離子二次電池可實現高能量密度。特別是曾發展撓曲性 極佳並具有薄可折疊.形狀之鋰離子二次電池。 撓曲性極佳的電池係使用一種固體電解質而不需害怕洩 漏。作爲固體電解質，例如，一種聚合物化合物保留含有 電解質鹽之塑化劑的凝膠電解質，或一種電解質鹽被消散 在聚合物化合物中之聚合物固體電解質是値得注意的。在 凝膠電解質或聚合物固體電解質方面有許多報告。例如， 上述電解質可藉一如聚合化含有單體之溶液使其呈凝膠或 固體態之簡單方法製得。 例如採用使用此類電解質之電池，此電解質係在層壓正 電極及負電極與介於其間之分離器，然後使含有該單體之 溶液充滿分離器之後，或含有該單體之溶液被塗覆在正電 極或負電極之後聚合該單體而製得。 發明概述 -4- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂
506149 A7 B7 五、發明説明（2 ) 但是，在一個慣用電池中，負電極之收集器層係由銅（Cu) 所製得，因此，此收集器層變成反應抑制因素。此阻止平 穩的單體聚合作用，因此許多未反應單體保留在電解質中 。所保留的單體依照電極反應分解或反應，其較低充電/放 電有效性或充電/放電循環特徵。聚合可藉改變聚合條件如 提高反應溫度的方式進行。但是，高反應溫度分解電解質 ，因此充電/放電有效性或充電/放電循環特徵變差。 本發明係在上述問題考量下完成，而且其目的爲提供一 種可獲得極佳電解質及獲改善之特徵的電池。 一種根據本發明電池包含一個正電極、一個負電極及一 種電解質，其中該負電極具有一個收集器層，而該收集器 層係由包括非銅且不與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅 薄片之該金屬所組成的，而且該電解質包含一種藉自由基 聚合所合成得到的聚合物化合物。 一種根據本發明電池包含一個正電極、一個負電極、一 種電解質及一個分離器，其中該負電極具有一個收集器層 ，而該收集器層係由包括非銅且不與鋰或形成合金之金屬 薄片，或覆有銅薄片之該金屬所組成的，而且該電解質包 含一種藉自由基聚合所合成得到的聚合物化合物。 一種根據本發明電池包含一個具有正電極、負電極、電 解質及密封該電池裝置之封裝組件的電池裝置，其中該負 電極具有一個收集器層，而該收集器層係由包括非銅且不 與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該金屬所組成 的，而且該電解質包含一種藉自由基聚合所合成得到的聚 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐)
裝 訂
506149 A7 B7 五、發明説明（3 ) 合物化合物。 圖形簡述 從下列藉參考隨附圖形所提供之較佳具體實例的描述將 可更明暸本發明這些及其他目的和特徵，其中： 圖1是顯示有關本發明第一個具體實例之電池結構的平面 圖； 圖2是沿圖1中所示電池之A-A線的截面圖；及 圖3是顯示有關本發明第二個具體實例之電池結構的截面 圖。 具體實例之細節描述 藉參考圖片，將本發明具體實例詳細描述於下文中。 [第一個具體實例] 圖1是顯示有關本發明第一個具體實例之電池的平面結構 圖。圖2是顯示沿圖1中A-A線的截面結構圖。該電池具有一 種將電池裝置20密封在封裝組件30中之結構，其中正電極 引線11及負電極引線12被連接至該電池裝置20上。電池裝 置20具有一種層壓正電極21及負電極22與介於其間充滿電 解質之分離器所形成之結構。 正電極21具有一個正電極混合物層21a及一個正電極收集 器層21b，而且其具有一種正電極混合物層21a形成於正電 極收集器層2 lb —表面上之結構。雖然省略説明，正電極混 合物層21a可被形成於正電極收集器層21b兩表面上。此正 電極收集器層2 lb包含，例如鋁（A1)，特別是，例如係由鋁 薄片所製成的。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂 t
此正％極混合物層2 i a係由，例如正電極材料、導電劑如 ^二或石墨及黏合劑如聚氟化亞乙烯所製成的。作爲正電 極材料，例如以含有鋰（L1)之鋰複合氧化物、鋰複合硫化物 、不包括鋰之金屬硫化物如T1S2、M0S2、Nbse2&v2〇5或氧 化物及特殊聚合物材料爲佳。根據電池的用途可選擇一或 超過兩種材料。 在上述材料中，以LlxMa02所代表之鋰複合氧化物爲佳， 其係因可獲得高能量密度之故。在此式中，Ma最好是一或 夕種過渡金屬，具體地，較佳係至少一種選自鈷（c〇)、鎳 (Νι)及錳（Μη)之材料。（x)的値滿足〇 Mad」〇。可考慮 LiNiyC〇by〇2(其中o^yu)及作爲此類鋰複合氧化物 之特殊實例。以LlMbP〇4所代表之鋰複合氧化物是另一個 實例。在此式中，Mb指至少一個選自由姑、鎳、鐵（Fe)、 錳（Mn)、銅（Cu)、鎂（Mg)、鋅（Zn)、鈣（Ca)、鎘（cd)、總 (Sr)及鋇（Ba)組成之群的元素。此鋰複合氧化物具有一個所 謂的橄檀石結構。 以類似正電極21之方式，負電極22具有一個負電極混合 物層22a及一個負電極收集器層22b，而且其具有一種負電 極混合物層22a形成於負電極收集器層22b 一表面上之結構 。雖然省略説明，負電極混合物層22a可被形成於負電極收 集為層22b兩表面上。 此負電極收集器層22b係由包括非銅且不與鋰形成合金之 金屬薄片’或覆有銅薄片之上述金屬所組成的。作爲此金 屬，最好考慮下列金屬：具有比銅更惰性之氧化_還原電位 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公董) 506149 A7 B7 五、發明説明（5 ) 的材料如金（Au)、銀（Ag)及把（Pd)，可在一表面上形成安定 薄膜之材料，雖然其氧化-還原電位不穩定，如鎳及鉻。在 上述金屬中，鎳及鉻容易操作且經濟，因此最好實際使用 之。對於負電極收集器層22b，利用覆有銅薄片之上述金屬 遠比利用這些金屬薄片佳，因爲可獲得極佳導電性。 此負電極混合物層2 2 a係由，例如負電極材料及黏合劑如 聚氟化亞乙烯所製成的。該負電極材料包括，例如可吸收 及釋放鋰之材料，或可沈積或溶解鋰之材料。在這些材料 中，因可獲得極佳充電/放電循環特徵之故，最好以可吸收 及釋放鋰之材料作爲負電極材料。而且，可使用由可沈積 或溶解鋰之材料所構成之可吸收及釋放鋰的材料。 可考慮以可吸收及釋放鋰之材料，例如含碳材料如非可 石墨化碳、可石墨化碳及石墨作爲負電極材料。這些含碳 材料因下列優點而佳：可獲得極佳充電/放電循環特徵：其 安定態未定；且工業製造容易。特別地，可考慮以焦碳、 煤、石墨、玻璃碳、燒結有機聚合物化合物、碳纖維及活 性碳作爲含碳材料。作爲煤，有瀝青煤、針狀煤及石油煤 等。燒結有機聚合物化合物係如驗樹脂或嗅喃樹脂之聚合 物材料在適當溫度下燒結的材料。 另外，也可考慮以各可與鋰形成合金或化合物之金屬及 半導體及該金屬及半導體之合金和化合物作爲上述負電極 材料。各金屬、合金及化合物係以化學式0/氺1,表示之。 在此化學式中，D指至少一種可與鋰形成合金或化合物之金 屬元素及半導體元素，及E指至少一種異於鋰及D之金屬元 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
506149 A7 B7 五、發明説明（6 ) 素及半導m元素。s、t及u各値滿足s>0，t^O及u2〇o 特別地’作爲各可與經形成合金或化合物之金屬及半導 體，以4B族之金屬及半導體元素爲佳。較佳元素是矽及錫 ’最佳元素爲碎。這些元素之合金及化合物亦爲佳。該合 金及化合物實例是 SiB4、SiB6、Mg2Si、Mg2Sn、Ni2Si、 TiSi2 > MoSi2 > C〇Si2 ^ NiSi2 > CaSi2 > CrSi2 > Cu5Si ^ FeSi2 、MnSl2、NbSl2、TaSl2、VSl2、WSl2&ZnSi2。 其他可吸收及釋放鋰之負電極材料實例可爲其他金屬氧 化物及聚合物材料。作爲金屬氧化物，可能提及氧化錫或 類似物。聚合物材料的實例是聚乙炔及聚吡咯。 可沈和或各解魏之材料可爲，例如鍾金屬及鐘合金。可 考慮以，例如一或超過兩種選自鋁、錫、鋅、鉛（pb)、矽、 鎵（Ga)、銦（In)、鉛、鈦（Ti)及鎘之材料和含上述材料及鋰 之合金作爲鋰金屬。 分離器23係由，例如聚烯烴基質之材料如聚丙烯或聚乙 晞所製成之多孔薄膜，或無機材料如陶瓷非帆布織物所製 成I多孔薄膜製成的。也可使用一種由兩或多種多孔薄膜 層壓而成的結構。 充滿分離器23之電解質是一種所謂的凝膠電解質並包含 ，例如聚合物化合物、塑化劑 '所使用作爲電解鹽之鋰。 最好將部份電解質滲透入正電極混合物層2U及負$極混合 物層22a。爲此之故，可增加正電極21、負電極。與電解質 間的黏著力。 聚合物化合物作用爲保持電解質之形狀並確保機械強度 -9-
506149 A7 B7 五、發明説明（7 ) 並可或不獲得離子導電性。此類聚合物化合物可藉單體如 酯基質聚合物化合物、醚基質聚合物化合物及氟聚合物化 合物之自由基聚合而製得。在此具體實例中，因爲負電極 收集器層22b係由包括非銅且不與經形成合金之金屬薄片， 或覆有銅薄片之上述金屬所組成的，聚合物化合物可平順 地藉聚合單體而不抑制反應製得，即使處於電解質位於正 電極2 1與負電極22之間的狀態。 較好的聚合物化合物聚合係在95 °C或更低溫度下藉聚合 合成得到。爲此之故，較少單體殘留而且可增加初放電電 容量、充電/放電有效性及電容量保持比。 作爲單體，有兩類：分子中具有單聚合官能基之單官能 基單體及分子中具有超過兩個聚合官能基之多官能基單體 。可使用混合一或超過兩種上述單體。特別地，例如，在 形成酯基質聚合物化合物的例子中，可使用單官能基單體 如甲基丙烯酸g旨、丙晞酸醋、二甲基丙晞酸醋、三甲基丙 烯酸酯及二丙烯酸酯和類似物。 塑化劑增加電解質的撓曲性並用於溶解鐘。例如，可考 慮以下列材料作爲塑化劑：酯（如酯醋酸酯、丁酸酯及酯丙 酸）、醚（如二乙基醚及二甲基醚）、含碳酯（如碳酸伸丙基酯 、碳酸伸乙基酯、碳酸二乙基酯及碳酸二甲基酯）。可使用 混合一或超過兩種上述材料。 聚合物化合物在電解質中的濃度最好是在，例如包括3質 量％至50質量％在内之範圍内。而且，塑化劑在電解質中的 濃度最好是在包括50質量％至97質量％在内之範圍内。爲此 -Ί 0 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
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之故，在塑化劑的濃度高且聚合物化合物的濃度太低的例 子中，無法確保機械強度，雖然離子導電性增加。另一方 面，在塑化劑的濃度低且聚合物化合物的濃度太高的例子 中，離子導電性降低，雖然機械強度增加。 鐘鹽可爲適當的LlPF6、LlBF4、UAsF6、μα、 L1CF3SO3 > LiN(S02CF3)2 > LiC(S02CF3)3 > LiA1C14^LiSiF6 。可使用混合超過兩種上述材料。特別是最好以乙^匕及 LlBF4作爲鋰鹽’因爲其有關氧化之安定性極佳。·鋰鹽在塑 化劑中的濃度範圍最好是從O.i莫耳/立方公寸至3…莫^:/立 方么寸，較佳範圍係從〇 5莫耳/立方公寸至2 〇莫耳/立方公 寸0 例如，分別從封裝.組件30内侧沿相同方向將正電極引線 11及負電極引線12導向外侧。部份正電極引線丨丨被連接至 封裝組件30内的正電極收集器層21b。另一方面，部份負電 極引線12被連接至封裝組件3 〇内的負電極收集器層22b。正 電極引線11及負電極引線12分別係由，例如金屬材料如銘 、銅、鎳及不銹鋼和類似物所製成的。 封裝組件30係由壓層薄膜所製成的，其中該壓層薄膜係 由聚合物化合物膜、金屬薄膜及聚合物化合物膜依此順序 層壓而成的。該聚合物化合物膜係由，例如聚晞烴樹脂如 聚乙晞或聚丙烯所製成的。該金屬薄膜係由，例如銘薄片 及類似物所製成的。 封裝組件30、正電極引線11及負電極引線12密封地與介 於其間之黏著膜31相黏，其可防止空氣進入。該黏著膜31 -11- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂 f 506149 A7 B7 五、發明説明（9 ) 係由對正電極引線11及負電極引線12有黏著力之材料所製 成的。例如，在正電極引線11及負電極引線12係由上述金 屬材料所製成的例子中，該黏著膜3 1最好係由聚烯烴樹脂 ，例如如聚乙晞、聚丙晞、變性聚乙晞及變性聚丙晞和類 似物所製成。 接下來，將描述一種製造電池的方法。 首先，正電極混合物係藉混合正電極材料、導電劑及黏 合劑所製得。此正電極混合物被分散在N-甲基-吡咯烷酮或 類似溶劑中，因此可獲得一種正電極混合泥漿。將此正電 極混合泥漿塗覆在正電極收集器層21b—表面或兩表面上， 乾燥之並使其進行壓縮模製，因此形成正電極混合物層21a 。依此方式，可製得正電極21。然後，藉焊接或類似方式 將正電極引線11連接至正電極收集器層21b。 接下來，負電極混合物係藉混合可吸收及釋放鋰之負電 極材料與黏合劑所製得並將此混合物分散在N-甲基-吡咯烷 酮或類似溶劑中，因此可獲得一種負電極混合泥漿。將此 負電極混合泥漿塗覆在負電極收集器層22b —表面或兩表面 上，乾燥之並使其進行壓縮模製，因此形成負電極混合物 層22a。依此方式，可製得負電極22。然後，藉焊接或類似 方式將負電極引線12連接至負電極收集器層22b。 接下來，製造分離器23。藉正電極混合物層21a與負電極 混合物層22a面對彼此層壓正電極21及負電極12與介於其間 分離器23。 之後，例如，若需要可製備可進行自由基聚合之單體、 -12- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
506149 A7 B7 五、發明説明（10 ) 經鹽、塑化劑及自由基聚合引發劑。混合這些材料之後， 將所得混合溶液裝入分離器2 3。此時，最好也將混合溶液 裝入正電極混合物層2 1 a及負電極混合物層22a。可使用， 例如二醯基過氧化物、過氧化物碳酸醋、過氧化物醋、過 氧化物縮酮、二烷基過氧化物、氫過氧化物及偶氮化合物 作爲自由基聚合引發劑。可使用混合一或超過兩種上述材 料。' 使混合溶液充滿分離器23之後，例如，製備封裝組件30 並將電池裝置20夾於其間，然後與此電池裝置20在低壓氛 圍中進行壓縮模製。然後，藉熱密封使封裝組件30最外層 部份彼此相黏。在引導正電極引線11及負電極引線12之封 裝組件30末端，依擠進正電極引線1 1與負電極引線12之間 的方式安置黏著膜31。經由黏著膜3 1黏封裝組件30最外層 部份。 封裝組件30最外層部份彼此相黏之後，最好在預定溫度 ，如9 5 °C或更低溫度下加熱單體以進行，例如自由基聚合 ，因此固化（在此，膠凝）此混合溶液。依此方式，可獲得電 解質。此完成圖1及2中所示電池。在此，負電極收集器層 22b係由包括非銅且不與鋰形成合金之材料薄片，或覆有銅 薄片之上述金屬所組成的。因此，單體的聚合作用平穩地 進行而無抑制作用，因此未反應單體的殘留比例明顯顯示 一小値。而且，藉製造電池之後，單體被聚合之故，部份 電解質被埋入正電極混合物層21a及負電極混合物層22a， 其可提高正電極21、負電極22與電解質間的黏著力。另外 -13- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
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506149 A7 B7 五、發明説明（11 ) ，因爲可進行足夠聚合，因此可抑制電解質分解或類似情 形，即使聚合溫度係預定在低溫，如95°C或更低溫度。 如下文所描述般操作電池。 在此電池中，例如充電時，鋰從正電極2 1釋放出來並經 由電解質被負電極2 2吸收。另一方面，例如放電時，經從 負電極22釋放出來並經由電解質被正電極2 1吸收。在此， 藉負電極收集器層22b係由包括非銅且不與鋰形成合金的金 屬薄片，或覆有銅薄片之該金屬所組成之故，單體充分聚 合並變成聚合物化合物，因此電解質中殘留單體的含量極 低。在此，可限制單體的分解或反應，即使重複進行充電 及放電。此防止充電/放電有效性及充電/放電循環特徵變 差。 如上述般，根據該具體實例，負電極收集器層22b係由包 括非銅且不與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該 金屬所組成的。在電解質包含藉聚合單體所獲得之聚合物 化合物的例子中，單體可平順地進行的聚合，即使在負電 極層22b鄰接負電極22的狀態下。結果，電解質中未反應單 體的含量極低。因此，此可防止電池特徵如充電/放電有效 性及充電/放電循環特徵變差。而且，在負電極收集器層 22b鄰接該電極的狀態下聚合單體，因此可提高正電極2 1、 負電極2 2與電解質間的黏者力。 特別是在負電極收集器層22b係由包括鎳或鉻薄片或覆有 銅薄片之鎳或貉所組成的例子中，此達到容易操作、低成 本及高導電.性。 -14 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
線 506149 A7 B7 五、發明説明（彳2 ) 另外，在電解質係由95°C或更低溫度下聚合而成之聚合 物化合物所組成的例子中，此可獲得較低殘留單體及較佳 初放電電容量、充電/放電有效性及電容量保留率或類似特 徵。 [第二個具體實例] ‘ 圖3是顯示有關本發明第二個具體實例之電池的結構截面 圖。圖3相當於沿著圖1中A-A線之截面結構。此電池具有與 第一個具體實例相同之結構、功能及有效性，除了提供電 解質4 1以取代第一個具體實例之電池的電解質，而且不含 分離器。在此，相同結構具有相同參考出處，在此省略細 節解釋。 電解質4 1是一種所謂的聚合物固態電解質，其包含至少 一種羧酸或羧酸鹽、聚合物化合物及作爲電解鹽之鋰鹽。 此電解質41係與第一個具體實例之電解質相同，除了不含 塑化劑之外。可使用第一個具體實例中所提及材料中具有 離子導電性的材料作爲聚合物化合物。 在製造此具體實例之電池的例子中，電池係如同第一個 具體實例般製得，除了下列各點：若需要，製備可進行自 由基聚合作用之單體、鋰鹽及自由基聚合引發劑，混合上 述材料之後，將所得混合溶液塗覆在正電極混合物層及負 電極混合物層，然後依各電解質直接面對彼此的方式層壓 正電極及負電極。如同第一個具體實例，假使在形成含有 塑化劑之電解質後，乾燥塑化劑並將其除去可製得電、池。 在上述内容的引導下本發明明顯地可有許多改良及變化 -15- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂
°因此，需了解在所附申請專利範圍内，可以異於特別描 述的方式執行本發明。 另外，藉參考圖1及2將詳細描述本發明特殊實例。 (實例1) 首先，1莫耳碳酸鈷（CoC〇3)係與0.5莫耳碳酸鋰（Ll2C〇3) 混合並於900°C下燒結5小時以獲得LlC〇〇2。接下來，混合 85質量份數作爲正電極材料之LlC〇〇2、5質量份數作爲導電 劑之石墨及10質量份數作爲黏合劑之聚氟化亞乙晞以製備 正電極混合物。之後，將此正電極混合物分散在N_甲基_2· 吡咯烷酮溶劑中以製造正電極混合泥漿。將此正電極混合 泥漿均勻地塗覆在20微米厚之帶狀鋁薄片所製成的正電2 收集器層21b上，然後乾燥之並以軋壓機進行壓縮模製以形 成正電極混合物層2 1 a，因此形成正電極2 1。 另—方面，混合90重量份數作爲負電極材料之粉狀石墨 ^ 1〇質量份數作爲黏合劑之聚氟化亞乙晞以製備負電極混 口物。然後，將此負電極混合物分散在N•甲基_2_峨咯烷酮 溶劑中以製造負電極混合泥漿。將此負電極混合泥漿均勻 地塗覆在15微米厚並具帶狀之覆有銅薄片之鎳所製成之負 %極收集器層22b上，然後乾燥之，並以軋壓機進行壓縮模 製以形成負電極混合物層22a，因此形成負電極22。 形成正電極21與負電極22之後，將正電極引線"連接至 正電極收集器層21b，另一方面，將負電極引線12連接至負 電極收集器層22b。然後，製備由25微米厚之微孔聚丙烯膜 所製成的分隔器以利用介於其間之分隔器23黏接正電極2 i -16- 506149 A7 B7 五、發明説明（14 ) 及負電極22。 之後，混合5質量％甲氧基二乙二醇甲基丙烯酸酯、5質量 %作爲可進行自由基聚合之單體的聚乙二醇二甲基丙烯酸酯 、20質量％碳酸伸丙基酯、20質量％碳酸伸乙基酯及50質量 %作爲塑化劑之碳酸二乙基酯。然後，將作爲電解鹽之六氟 磷酸鋰（LiP.F6)與作爲自由基聚合引發劑之雙（4-第三丁基環 己基）過氧化物碳酸酯（BCHPC)溶於混合材料中以製備混合 溶液。此時，LiPF6&可獲得1莫耳/立方公寸之濃度的方式 混入塑化劑中。將15莫耳BCHPC係與1莫耳可進行自由基聚 合作用之單體混合。 製得混合溶液之後，使混合溶液充滿分離器23及分離器 23鄰近處。然後，以.介於其間之密封劑40使封裝組件3 0與 正電極21和負電極22結合。然後，將密封膜31安置在正電 極引線11與封裝組件30之間及負電極引線12與封裝组件30 之間。之後，爲黏著，使封裝組件30的最外層部份或類似 部份進行熱I縮模製，然後在7 5 °C下加熱混合溶液中所含 的單體以進行自由基聚合，因此形成電解質。此獲得圖1中 所示電池。 (實例2至16) 如同實例1般製備電池，除了如表1中所示實例2至16般改 變負電極收集器層22b、可進行自由基聚合之單體、自由基 聚合引發劑及聚合溫度。 [表1] -17- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂 506149 A7 B7 五、 發明説明（15 ) 負電極收集器層 單體 自由基聚 聚合溫 單體的 初放電 充電/ 電容 合引發劑 度(。。） 殘留比 電容量（ 放電有 量保 *2 例 毫安培 效性 留率 *1 時） (%) (%) 材料 厚度 實例1 覆蓋銅薄 15微米 Μ BCHPC 75 <0.01 498 1 93 80 片之鎳 實例2 鎳薄片 10微米 Μ BCHPC 75 <0.01 497 93 79 實例3 覆有銅薄 15微米 A BCHPC 75 <0.01 497 95 82 片之鎳 實例4 鎳薄片 10微米 A BCHPC 75 <0.01 496 94 81 實例5 覆有銅薄 15微米 Μ AIBN 90 <0.01 493 92 78 片之鎳 實例6 鎳薄片 10微米 Μ AIBN 90 <0.01 495 93 79 實例7 覆有銅薄 15微米 A AIBN 90 <0.01 495 93 78 片之鎳 實例8 鎳薄片 10微米 A AIBN 90 <0.01 496 93 79 實例9 覆有銅薄 15微米 Μ BCHPC 100 <0.01 457 84 24 片之鎳 實例10 鎳薄片 10微米 A BCHPC 100 <0.01 448 80 25 實例11 覆有銅薄 15微米 Μ AIBN 100 <0.01 451 82 23 片之鎳 實例12 鎳薄片 10微米 A AIBN 100 <0.01 440 83 26 實例13 覆有銅薄 15微米 Μ BCHPC 75 <0.01 496 93 80 片之金 實例14 覆有銅薄 15微米 Μ BCHPC 75 <0.01 497 93 81 片之鈀 實例15 覆有銅薄 15微米 Μ BCHPC 75 <0.01 494 93 80 片之銀 實例16 覆有銅薄 15微米 Μ BCHPC 75 <0.01 496 93 79 片之鉻 -18- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐) 506149 A7 B7 五、發明説明（16 ) *1) Μ : 5重量％甲氧基二乙二醇甲基丙烯酸酯+5重量％聚乙二 醇二甲基丙烯酸酯 A : 5重量％甲氧基二乙二醇丙烯酸酯+5重量％聚乙二醇二丙 烯酸酯 1 2)*BCHPC :雙（4-第三丁基環己基）過氧化物碳酸酉旨 AIBN :偶氮基（異丁基腈） (對照實例1至6) 如同實例1般製造電池以作爲有關實例1至6之對照實例1 至16，除了如表2中所示般改變負電極收集器層、可進行自 由基聚合之單體、自由基聚合引發劑及聚合溫度。 [表2] 負電極收集器層 單體 自由基 聚合溫 單體的 初放電電 充電/ 電容量 聚合引 度fc) 殘留比 容量（毫安 放電有 保留率 發劑 例 培時） 效性 (%) 材料 厚度 *1 *2 (%) 對照實例1 銅薄片 10微米 Μ BCHPC 75 0.42 287 44 <1 對照實例2 銅薄片 10微米 A BCHPC 75 0.51 201 38 <1 對照實例3 銅薄片 10微米 Μ AIBN 90 0.49 212 40 <1 對照實例4 銅薄片 10微米 A AIBN 90 0.53 187 36 <1 對照實例5 銅薄片 10微米 Μ BCHPC 100 0.35 202 36 <1 對照實例6 銅薄片 10微米 A BCHPC 100 0.39 213 38 <1 *1) Μ : 5重量％甲氧基二乙二醇甲基丙烯酸酯+5重量％聚乙二 -19- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) Α4規格(210 X 297公釐) 506149 A7 B7 五、發明説明（17 ) 醇二甲基丙烯酸酯 A ·· 5重量％甲氧基二乙二醇丙烯酸酯+5重量％聚乙二醇二丙 晞酸酯 2)*BCHPC :雙（4-第三丁基環己基）過氧化物碳酸酉旨 AIBN :偶氮基（異丁基腈） ’ (實例1至16之評估） 從實例1至1 6及對照實例1至6中所獲得的電池内部抽取電 解質以進行紅外線光譜分析，其獲得顯示單體雙键存在性 之163 6厘米〃的光譜強度。以所獲得光譜強度，分別定量電 解質中殘留單體的濃度。所得結果係表示於表1及2中。若 聚合前單體濃度被定爲1，聚合後的殘留單體比係表示於表 1及2中。 如從表1及2可知，實例1至16中的殘留單體比分別顯示低 於0.01。與此相比，對照實例1至6中的殘留單體比顯示0.35 或更高。換言之，若負電極收集器層22b係由包括非銅且不 與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該金屬所组成 時，單體含量可能相當低。 實例1至16及對照實例1至6中所獲得的電池進行充電與放 電以尋求充電/放電有效性，其是放電電容量相對於放電電 容量（初放電電容量）與充電電容量之比例。此時，這些電池 以100毫安培之固定電流充電至電池電位高達4.2伏特。然 後以4.2伏特之固定電壓直至總充電時數達15小時。另一方 面，這些電池以1 〇〇毫安培之固定電流放電至電池電位達 2.5伏特。充電與放電係在23°C下進行。所獲得的結果係表 -20- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂 506149 A7 B7 五、發明説明（18 ) 示於表1及2中。 如從表1及2可了解，實例1至16之初放電電容量顯示如 440毫安培時般多。與此相比，對照實例1至6顯示如287毫 安培時般低或更低。實例1至16之充電/放電有效性分別顯 示如80%般高或更高。與此相比，對照實例1至6分別顯示如 44%般低或更低。換言之，若負電極收集器層22b係由包括 非銅且不與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該金 屬所组成時，可獲得高初放電電容量及極佳充電/放電有效 性。實例1至8及13至16的電池獲得比實例9至12更高的初放 電電容量及更好的充電/放電有效性。結果可了解若單體係 在95°C或更低溫度下聚合，特徵可獲得改善。 另外，充電及放電實例1至16及對照實例1至6的電池循環 500次以獲得第500次循環的電容量保持比，其是第500次循 琢·相對於弟1次擔5幕的放電電容比。此時^這些電池以 500毫安培之固定電流充電至電池電位高達4.2伏特。然後 以4.2伏特之固定電壓直至總充電時數達2小時。另一方面 ，這些電池以500毫安培之固定電流放電至電池電位達2.5 伏特。充電與放電係在23 °C下進行。所獲得的結果係表示 於表1及2中。 如從表1及2可見，實例1至16中第500次循環的電容量保 持比分別顯示23%或更高，其係高於顯示低於1%之對照實 例1至6。特別是在實例1至8及13至16中，可獲得如78%般高 或更高的値。換言之，若負電極收集器層22b係由包括非銅 且不與鐘形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該金屬所 -21 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
訂
線 506149 A7 B7 五、發明説明（19 ) 組成時，充電/放電循環特徵可獲得改善。特別是當單體係 在95°C或更低溫度下進行聚合時，可獲得極佳的充電/放電 循環特徵。 雖然在此省略特定解釋，在只使用甲氧基二乙二醇甲基 丙烯酸酯或聚乙二醇二甲基丙烯酸酯作爲單體的例子中， 或在只使用甲氧基二乙二醇丙烯酸酯或聚乙二醇二丙烯酸 酯作爲單體的例子中，可獲得相同結果。在使用不含這些 單體之其他單體例子中，可獲得相同結果。 如上述般，雖然本發明係藉參考具體實例及實例的方式 進行描述，本發明不限於上述具體實例及實例，而且可使 用各種改良。例如，在上述具體實例及實例中，非銅且不 與鋰形成合金之金屬係藉提供特定實例進行描述，可使用 異於上列之金屬或合金。在以銅薄片覆蓋該金屬的例子中 ，可覆蓋及層壓超過兩種金屬。 雖然在第一個具體實例及實例中描述含有分離器23之電 池，分離器2 3不是必須包含在内的。而且，雖然在第二個 具體實例中描述不含分離器之電池，該分離器可被包含在 正電極21與負電極22之間。 雖然在上述具體實例及實例中，描述平面形的電池裝置 20，可將此電池裝置20折在或捲在封裝組件30内。 雖然在上述具體實例及實例中，描述含有鋰鹽以作爲電 解鹽之電池當作特殊實例，本發明可應用於含有其他電解 質如鈉（Na)鹽或鈣（Ca)之電池。在此例中，視電解鹽而定， 選擇正電極混合物層2 la中所含正電極材料或類似物。 -22- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
訂
線 506149 A7 B7 五、發明説明（2Q ) 雖然在具體實例及實例中，描述電池裝置20被密封在壓 層薄膜所製成的封裝組件30内所構成的電池，本發明可應 用在硬幣狀或鈕扣狀的電池。而且，雖然在具體實例及實 例中，描述二次電池以作爲特殊實例，本發明可應用在其 他電池如一次電池上。 如上述般，根據本發明電池，負電極具有由包括非銅且 不與鋰形成合金之金屬薄片，或覆有銅薄片之該金屬所組 成之收集器層。此可平穩地進行單體聚合，即使負電極是 相鄰的，因此電解質中未反應單體的含量可相當低，假使 電解質包含聚合該單體所獲得的聚合物化合物。因此，可 獲得包含較少殘留單體之極佳電解質。因此，電池特徵變 差的情形可獲得改善。 特別是根據本發明電池，負電極具有由包括鎳或鉻薄片 ，或覆有銅薄片之鎳或鉻所組成之收集器層，此達到溶液 操作及低成本的目的。 特別是根據本發明電池，該電解質係由95°C或更低溫度 下聚合而成之聚合物化合物所製成的，較少單體殘留，電 池特徵如初放電電容量、充電/放電有效性及電容量保持率 可被提高。 從下列描述終將可更完整了解本發明其他及另外目的、 特徵及優點。 -23- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐）
裝 訂 f

Claims (1)

  1. 506149 A B c D 六、申請專利範圍 1. 一種電池，其包含一個正電極、一個負電極及一種電解 .質； 其中該負電極具有一個收集器層，其包括含有非銅且 不與鋰形成合金之金屬之薄片，或覆有銅薄片之該金屬 ;且 該電解質包含一種藉自由基聚合作用所合成得到的聚 合物化合物。 2. 根據申請專利範圍第1項之電池，其中該金屬在相關氧化 -還原電位上比銅更具惰性。 3. 根據申請專利範圍第1項之電池，其中該金屬是鎳或鉻。 4. 根據申請專利範圍第1項之電池，其中該聚合物化合物係 在95°C或更低溫度下藉聚合作用合成得到的。 5. 根據申讀專利範圍第1項之電池，其中該負電極包含一種 可吸收及釋放鋰的材料。 6. 根據申請專利範圍第5項之電池，其中該負電極包含一種 含碳材料以作爲可吸收及釋放鋰的材料。 7. 根據申請專利範圍第1項之電池，其中該正電極包含一種 鋰複合氧化物。 8. 一種電池，其包含一個正電極、一個負電極、一種電解 質及一個分離器； 其中該負電極具有一個收集器層，其包括含有非銅且 不與鋰形成合金之金屬之薄片，或覆有銅薄片之該金屬 ;且 該電解質包含一種藉自由基聚合作用所合成得到的聚 -24- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐） 圍範利 專請 中 A B c D 合物化合物。 ϋ專利靶圍第8項之電池，其中該金屬在相關氧化 返原笔位上比銅更具惰性。 10·根據申請專利範圍第8項之雪 η ^ , 固乐貝惑％池，其中孩金屬是鎳或鉻。 •很據申请專利範圍第8項士㊉ 。 固罘8貞之私池，其中孩聚合物化合物係 在95 C或更低溫度下藉聚合作用合成得到的。 12.根據申請專利範圍第8項之電池，其中該負電極包含-種 可吸收及釋放鋰的材料。 13·根據中請專利範圍第12項之電池，其中該負電極包含-種含碳材料以作爲可吸收及釋放鋰的材料。 14.根據申請專利範圍第8項之電池，其中該正電極包含一種 麵複合氧化物。 15 ·種& ;個電池裝置之|池，其中該電池裝置包含一 個正電極、一個負電極、一種電解質及一個密封該電池 裝置之封裝組件； 其中該負電極具有一個收集器層，其包括含有非銅且 不與鋰形成合金之金屬之薄片，或覆有銅薄片之該金屬 ;且 . 該電解質包含一種藉自由基聚合作用所合成得到的聚 合物化合物。 16. 根據申請專利範圍第15項之電池，其中該金屬在相關氧 化-還原電位上比銅更具惰性。 17. 根據申請專利範圍第15項之電池，其中該金屬是鎳或鉻。 18. 根據申請專利範圍第15項之電池，其中該聚合物化合物 -25- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) Α4規格(210 X 297公釐） 506149 AB c D
    六、申請專利範圍 係在95’C或更低溫度下藉聚合作用合成得到的。 19. 根據申請專利範圍第丨5項之電池，其中該負電极包冬一 種可吸收及釋放鋰的材料。 20. 根據申請專利範圍第19項之電池，其中該負電極包含一 種含碳材料以作爲可吸收及釋放鋰的材料。 21. 根據申請專利範圍第15項之電池，其中該正電極包含一 種鋰複合氧化物。 22·根據申請專利範圍第丨5項之電池，其中該該封裝組件係 由壓層薄膜所製成的，其中該壓層薄膜係由一層聚合物 .化合物膜、一層金屬薄膜及一層聚合物化合物膜依此順 序層壓而成的。 -26- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X297公釐）
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