JP2002063938A - 二次電池及びその製造方法 - Google Patents

二次電池及びその製造方法

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貴弘 遠藤
Koichiro Kezuka
浩一郎 毛塚
Takenobu Hatasawa
剛信 畠沢
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 良好な可撓性を備え、且つ電池特性に優れた
二次電池を提供する。 【解決手段】 正極２と、ポリマー電解質層３と、負極
４が積層されてなる電池素子６を備えた二次電池１であ
って、上記正極２及び負極４のうち少なくとも一方の電
極が、炭素繊維を主体とする集電体に電極合剤を担持さ
せたシート電極から構成され、上記シート電極の上記ポ
リマー電解質層３とは反対側に、上記シート電極と摺接
した状態で配された金属箔５を備えるとともに該金属箔
５から電極端子が取り出され、上記電池素子６が、外装
体７により減圧封止されてなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は二次電池に関し、詳
しくはポリマー電解質を用いたフレキシブルな二次電池
に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯型電子機器の小型軽量化に伴
い、これら電子機器等に電力を供給する電池について
も、駆動用・バックアップ用の用途を問わず、小型化、
薄型化、軽量化の要求が高まり、且つ機器内の収納スペ
ースを効率的に使えることが求められている。そして、
このような電源には、例えばエネルギー密度や出力密度
の大きいリチウムイオン二次電池が非常に適している。
【０００３】その中でも特に、ポリマー電解質を用いた
ポリマー電解質二次電池は、耐漏液性を含めた安全性に
優れており、しかも薄くて軽いため、機器の形状に合わ
せた電池を設計できるという、今までの電池にない特徴
を有している。また、このポリマー電解質二次電池は、
外装体としてアルミニウム箔を芯材にしたラミネートフ
ィルムを用い、これに薄いシート状の電極とポリマー電
解質とを組み合わせて薄型電池を作製することができる
という特徴を有する。そこで、上述したような特徴に着
目して、ポリマー電解質を用いた二次電池が研究されて
いる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、ポリマー電
解質電池においては、正負両電極や電解質層が、遊離性
の液を含まない固体状であり、通常、粘着性を有するポ
リマー電解質を介して正負両電極が張り合わされて固定
された電池構造をとる。このため、電解質層が柔軟性に
富む粘弾性体であっても、電極自体が弾性及び伸縮性を
備えていないため、折り曲げ等による外力により電極自
体が局部的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活
物質層が集電体から剥離してしまい、電池特性が著しく
低下するという問題がある。
【０００５】そこで、例えば実用新案公報２５７０１６
２号では、活物質粒子が導電性接着層を介して集電体に
固定されている薄型二次電池が開示されている。この薄
型二次電池の場合には、外部応力により電極が多少湾曲
しても電極活物質層が集電体から剥離することを抑制で
きるが、基本的に正負両極の金属箔集電体間に正負両電
極活物質層及び電解質層が一体化して拘束されている構
造、いわば両極集電体によるブリッジ構造をとるので、
実際には電池素子自体の湾曲変形が困難であり、無理に
曲げようとすると電池素子自体が折れて破損する。この
場合、例えば流動性の高い液状電解質を正負両極間に介
在させ、正極と負極間の滑り性を上げて電池素子の可撓
性を改善することは可能である。しかし、正負両極間で
電解質層を介した正極と負極との均一な接触を保つこと
が困難であるために、充放電反応の不均一性を生じ、例
えば金属リチウムの析出等を含む著しい性能低下をもた
らす。
【０００６】また、特許２６９８１４５号では、導電剤
が混合されたゴム状多孔性シートの空間部に導電性ポリ
マーが重合されたシート電極を用いた薄型二次電池が開
示されている。この場合には、電極自体のフレキシビリ
ティは著しく向上するが、該シート電極と集電体との摩
擦係数が大きいために、電極活物質層及び電解質層が正
負両極の集電体間に挟み込まれる構造となり、電池素子
の可撓性が低下する。すなわち、電解質や電極にフレキ
シブルなポリマーを適用しても、変形率や伸びの小さい
集電体や外装体に拘束されてしまい、良好な可撓性を備
えた電池は、未だ確立されていないのが現状である。
【０００７】したがって、本発明は、上述したような従
来の実情に鑑みて創案されたものであり、良好な可撓性
を備え、且つ電池特性に優れた二次電池を提供すること
を目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上述した目的を達成する
ために、本発明に係る二次電池は、正極とポリマー電解
質層と負極が積層されてなる電池素子を備えた二次電池
であって、正極及び負極のうち少なくとも一方の電極
が、炭素繊維を主体とする集電体に電極合剤を担持させ
たシート電極から構成され、シート電極の上記ポリマー
電解質層とは反対側に、シート電極と摺接した状態で配
された集電補助及び電極端子として機能する金属箔を備
えるとともに該金属箔から電極端子が取り出され、電池
素子が、外装体により減圧封止されてなることを特徴と
するものである。
【０００９】以上のように構成された二次電池は、シー
ト電極と金属箔とは、物理的に接触しているが固着され
ていないため、シート電極と金属箔との間に良好な滑り
性を有し、湾曲変形が可能とされ、外部応力にも十分対
応可能な構成とされる。
【００１０】すなわち、この電池は、電池に外部応力が
加わった場合においても、シート電極と金属箔との間で
滑りが生じることにより電池が湾曲変形することが可能
とされ、良好な可撓性を有した電池とされる。
【００１１】その結果、この電池は、電池自体のフレキ
シビリティが著しく向上し、電池の湾曲変形による局所
的な応力集中や歪みを生じることがない。
【００１２】したがって、この電池は、電極自体が局部
的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活物質層が
集電体から剥離する等の現象が発生せず、これに起因し
た電池性能の劣化が抑制される。
【００１３】また、この電池は、炭素繊維を主体とする
集電体からなる電極の端子を金属箔からとることによっ
て、電池の過充電時や短絡時に、該電極構造が電流遮断
弁として機能する。
【００１４】すなわち、過充電や短絡等の電池異常作動
時には、発熱に伴って発生する多量のガスが炭素繊維を
主体とする電極集電体と金属箔との間に優先的に溜ま
り、電極と金属箔との接触を妨げる。
【００１５】これにより、電極と金属箔との接触導通が
断たれて電流が流れない状態になるため、熱暴走等の危
険が回避される。
【００１６】したがって、この電池は、上述した電極構
造が電流遮断弁としての機能を備えるため、極めて安全
性の高い電池とされる。
【００１７】また、上述した目的を達成するために、本
発明に係る二次電池の製造方法は、電極端子を取り出し
た金属箔と、炭素繊維を主体とする第１の集電体に電極
合剤を担持させた第１の電極と、ポリマー電解質層と、
第２の集電体上に活物質層が形成された第２の電極と
を、上記金属箔と上記第１の電極とが摺接した状態で、
順次積層させて電池素子を作製し、電池素子を外装体で
減圧封止することを特徴とするものである。
【００１８】以上のような電池の製造方法では、第１の
電極と金属箔とを物理的に接触させるが固着しないた
め、電池は第１の電極と金属箔との間に良好な滑り性を
有し、湾曲変形が可能とされ、外部応力にも十分対応可
能な構成とされる。すなわち、この電池の製造方法によ
れば、電池に外部応力が加わった場合においても、第１
の電極と金属箔との間で滑りが生じることにより電池が
湾曲変形することが可能とされ、良好な可撓性を有した
電池が構成される。その結果、この電池の製造方法によ
り作製された電池は、電池自体のフレキシビリティが著
しく向上し、電池の湾曲変形による局所的な応力集中や
歪みを生じることがない。
【００１９】したがって、この電池の製造方法によれ
ば、電極自体が局部的に折り曲がって破損したり、ある
いは電極活物質層が集電体から剥離する等の現象が発生
せず、これに起因した電池性能の劣化が抑制される電池
が作製される。
【００２０】また、この電池の製造方法においては、電
極集電体に金属箔を摺接させ、さらに電極端子を金属箔
からとっているため、電池の過充電時や短絡時に、電極
構造が電流遮断弁として機能する。すなわち、この電池
の製造方法により作製された電池は、過充電や短絡等の
電池異常作動時には、発熱に伴って発生する多量のガス
が炭素繊維を主体とする電極集電体と金属箔との間に優
先的に溜まり、電極と金属箔との接触を妨げられる。こ
れにより、電極と金属箔との接触導通が断たれて電流が
流れない状態とされるため、熱暴走等の危険が回避され
る。
【００２１】したがって、この電池の製造方法によれ
ば、該電極構造が電流遮断弁としての機能を備えた、極
めて安全性の高い電池が作製される。
【００２２】
【発明の実施の形態】以下、図面を参照して本発明の実
施の形態について詳説する。
【００２３】図１及び図２に本発明を適用したシート状
リチウムイオン二次電池を示す。シート状リチウムイオ
ン二次電池１は、正極２と、正極２に当接して積層され
たポリマー電解質層３と、ポリマー電解質層３に当接し
て積層された負極４と、負極４に摺接した状態で配され
た金属箔５とからなる電池素子６が外装体７で封止され
てなるものである。また、正極２の外周縁部には正極端
子８が配され、金属箔の外周縁部９には、負極端子が配
されている。
【００２４】正極２は、目的とする電池の種類に応じ
て、金属酸化物、金属硫化物又は特定の高分子等からな
る正極活物質を含有する正極活物質層１０が正極集電体
１１上に形成されてなるものである。
【００２５】正極集電体１１としては、例えばアルミニ
ウム、チタン、あるいはこれらの合金を好適に用いるこ
とができる。また、正極集電体１１の形状は、箔状、ラ
ス状、パンチングメタル状、網状などの形状をとること
ができる。また、正極集電体１１の厚みは、薄型電池を
構成する際には、例えば２０μｍ以下とすることが好ま
しい。
【００２６】正極活物質層１０に含有される正極活物質
は、作製する電池の種類により異なり、特に限定される
ものではない。例えば、正極活物質は、リチウム電池あ
るいはリチウムイオン電池を作製する場合、リチウムの
吸蔵放出が可能な材料であれば特に限定されることはな
い。具体的には、ＴｉＳ2、ＭｏＳ2、ＮｂＳｅ2、Ｖ2Ｏ
5等のリチウムを含有しない金属硫化物あるいは酸化物
や、一般式ＬｉXＭＯ2（式中、Ｍは１種以上の遷移金属
を表し、Ｘは電池の充放電状態によって異なり、通常
０．０５≦Ｘ≦１．１０である。）で表されるリチウム
複合酸化物等を使用することができる。ここで、遷移金
属Ｍとしては、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ等が好ましく用いるこ
とができる。このようなリチウム複合酸化物の具体例と
しては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮYＣｏ1-YＯ
2（式中、０＜Ｙ＜１である。）、ＬｉＭｎ2Ｏ4等を挙
げることができる。これらリチウム複合酸化物は、高電
圧を発生でき、エネルギー密度的に優れた正極活物質と
なる。正極には、これらの正極活物質の複数種を併せて
使用しても良い。また、以上のような正極活物質を使用
して正極を形成するに際して、公知の導電剤や結着剤等
を添加することができる。
【００２７】また、特に、正極活物質としては、高電圧
及び高体積密度が得られ、サイクル特性に優れる点か
ら、リチウムコバルト酸化物やリチウムニッケル酸化物
を用いることが好ましい。このようなリチウム複合酸化
物は、リチウムの炭素塩、硝酸塩、酸化物あるいは水酸
化物と、コバルト、マンガンあるいはニッケルなどの炭
酸塩、硝酸塩、酸化物あるいは水酸化物とを所望の組成
に応じて粉砕混合し、酸素雰囲気下において６００〜１
０００℃の温度範囲で焼成することにより調整すること
ができる。
【００２８】特に、これらリチウム複合酸化物は、高電
圧を発生でき、体積密度的に優れた正極活物質となる。
正極には、これらの正極活物質の複数種を併せて使用し
ても良い。また、以上のような正極活物質を使用して正
極を形成するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加
することができる。
【００２９】ポリマー電解質層を構成するポリマー電解
質は、特に限定されるものではないが、隔膜性及び粘着
性を有する高分子固体電解質、あるいはこれらに可塑剤
を添加したゲル状電解質を好適に用いることができる。
【００３０】例えば、ゲル化したゲル状電解質を形成す
るには、電解液として例えば、エステル類、エーテル
類、炭酸エステル類等の非水電解液を単独又は可塑剤の
一成分として使用することができる。
【００３１】また、この電解液に溶解させる電解質とし
ては、リチウム、ナトリウム、アルミニウム等の軽金属
の塩等、通常の電池電解液に用いられる電解質を使用す
ることができ、作製する電池の種類や使用する非水電解
液等に応じて適宜定めることができる。例えば、非水電
解液リチウムニ次電池を構成する場合、電解質として
は、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6、ＬｉＡｓ
Ｆ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ
4Ｆ9ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＣＯ）2、
ＬｉＣ6Ｆ5ＳＯ3、ＬｉＣ8Ｆ17ＳＯ3、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5
ＳＯ2）2、ＬｉＮ（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）（ＣＦ3ＳＯ2）、Ｌ
ｉＮ（ＦＳＯ2Ｃ6Ｆ4）（ＣＦ3ＳＯ2）、ＬｉＮ（（Ｃ
Ｆ3）2ＣＨＯＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3、Ｌｉ
Ｂ（Ｃ6Ｆ3（ＣＦ3）2−３，５）4、ＬｉＣＦ3、ＬｉＡ
ｌＣｌ4等のリチウム塩を使用することができる。
【００３２】上記電解液によりゲル化される高分子材料
としては、例えば、シリコンゲル、アクリルゲル、アク
リロニトリルゲル、ポリフォスファゼン変性ポリマー、
ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、
及び、これらの複合ポリマーや架橋ポリマー、変性ポリ
マー等を用いることができる。また、フッ素系ポリマー
も用いることができ、例えば、ポリ（ビニリデンフルオ
ロライド）やポリ（ビニリデンフルオロライド−ＣＯ−
ヘキサフルオロプロピレン）、（ビニリデンフルオロラ
イド−ＣＯ−テトラフルオロエチレン）、（ビニリデン
フルオロライド−ＣＯ−トリフルオロエチレン）、及び
これらの混合物等を用いることができるが、これらに限
定されるものではない。
【００３３】また、ゲル電解質については、炭素負極と
の反応性等で使用する溶媒が限定される場合は、モノマ
溶液を化学架橋させたものを適用すると効果的である。
なお、隔膜性の低い電解質では、多孔質ポリオレフイン
や不織布等からなるセパレーターが適宜挿入される。
【００３４】負極４は、負極活物質を含有する負極合剤
と上述したポリマー電解質とが、負極集電体に担持され
てなるものである。負極合剤は、負極活物質と結着剤を
有機溶媒に分散させたものである。
【００３５】負極活物質は、作製する電池の種類により
異なり、特に限定されるものではない。例えば、リチウ
ムイオン二次電池を作製する場合は、負極活物質として
は、リチウムをドープ、脱ドープできる難黒鉛化炭素系
材料や黒鉛系材料の炭素材料を使用することができる。
具体的には、熱分解炭素類、ピッチコークス、ニードル
コークス、石油コークス等のコークス類、黒鉛類、ガラ
ス状炭素類、フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温
度で焼成し炭素化した有機高分子化合物焼成体、炭素繊
維、活性炭等の炭素材料を使用することができる。この
ほか、リチウムをドープ、脱ドープできる材料として
は、ポリアセチレン、ポリピロール等の高分子やＳｎＯ
2等の酸化物を使用することもできる。このような材料
から負極を形成する際しては、ポリフッ化ビニリデン等
の公知の結着剤を使用することができる。
【００３６】有機溶媒としては、公知のものを用いるこ
とができ、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、γ−ブチルラクトン、ジメチルカーボネー
ト、エチルメチルカーボネート、ジプロピルカーボネー
ト等を用いることができる。
【００３７】本発明においては、負極に炭素繊維を主体
とする集電体を用いることが好ましい。負極集電体とし
て炭素繊維を主体とする集電体を用いることにより、集
電体自体もリチウムイオンをドープ及び脱ドープ可能
で、また、負極へのポリマー電解質の含浸量を調整する
ことによって金属箔への電解質の付着を防止することが
できる。これにより、過放電時における金属箔、例えば
銅箔の溶出による電池性能劣化を抑制することができ
る。
【００３８】金属箔５は、上述した負極４と摺接した状
態に配され、負極４の集電補助体として機能する。すな
わち、金属箔５は、シート状負極４と、電気的な接触が
保たれており、金属箔５と端子９は、スポット溶接等で
接合されている。本構造によって、炭素繊維集電体から
の電気的に安定した端子の取り出しが可能となる。金属
箔５としては、例えば銅、ニッケル、あるいはこれらの
合金を好ましく用いることができる。
【００３９】外装体７は、その内部に電池素子６を収容
し、外気からの水分の侵入を遮断し、保護するものであ
り、例えばラミネートフィルムからなる。外装体の材料
としては、公知の材料を用いることができ、例えばアル
ミラミネートフィルム（ナイロン／Ａｌ／ポリプロピレ
ン）等を用いることができる。
【００４０】以上のように構成されたシート状リチウム
イオン二次電池は、負極集電体として炭素繊維を主体と
するシート状の集電体を用い、この集電体に、負極活物
質、結着剤を含有する負極合剤、及びポリマー電解質を
含浸させている。また、集電補助体として機能する金属
箔５を負極４に摺接した状態で配した構造とされてい
る。ここで、負極４と金属箔５とは、外装体７で電池を
封止する際に減圧封止したことにより、外圧、すなわち
大気圧のみで物理的接触、及び電気的接触が保たれた構
造とされている。
【００４１】そして、このシート状リチウムイオン二次
電池１では、負極４と金属箔５とは、物理的に接触して
いるが固着されていないため、負極４と金属箔５との間
に良好な滑り性があり、湾曲変形が可能とされており、
外部応力にも十分対応可能な構成とされている。すなわ
ち、このシート状リチウムイオン二次電池１は、電池に
外部応力が加わった場合においても、図３に示すように
負極４と金属箔５との間で滑りが生じることにより電池
が湾曲変形することが可能とされており、良好な可撓性
を有した電池とされている。これにより、このシート状
リチウムイオン二次電池１は、電池自体のフレキシビリ
ティが著しく向上し、電池の湾曲変形による局所的な応
力集中や歪みを生じることがない。したがって、このシ
ート状リチウムイオン二次電池１では、電極自体が局部
的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活物質層が
集電体から剥離する等の現象が発生せず、これに起因し
た電池性能の劣化を抑制することができる。
【００４２】また、電池を薄型電池とする場合には、電
池の厚みは、１ｍｍ以下とすることが好ましい。電池の
厚みが１ｍｍよりも厚い場合には、湾曲変形をさせた際
に周長差を生じ、電池のフレキシビリティが低下するか
らである。
【００４３】また、このシート状リチウムイオン二次電
池１では、負極４の電極端子を金属箔５からとることに
よって、電池の過充電時や短絡時に、負極構造が電流遮
断弁として機能する。すなわち、過充電や短絡等の電池
異常作動時には、発熱に伴って発生する多量のガスが炭
素繊維を主体とする負極４と金属箔５との間に優先的に
溜まり、負極４と金属箔５との接触を妨げる。これによ
り、負極４と金属箔５との接触導通が断たれて電流が流
れない状態になるため、熱暴走等の危険を回避すること
ができる。すなわち、このシート状リチウムイオン二次
電池１は、上述した負極構造が電流遮断弁としての機能
を備えるため、極めて安全性の高い電池とされる。
【００４４】また、このシート状リチウムイオン二次電
池１は、負極４側の外装体７をなくした構成とされても
良い。すなわち、このシート状リチウムイオン二次電池
１では、負極４の外周側に金属箔５が配されている。こ
こで、金属箔５は、負極４の集電補助体としての機能を
果たすとともに、シート状リチウムイオン二次電池１の
内部を負極４側において外気から遮断・密閉し、保護す
る外装材としても機能することが可能である。したがっ
て、負極４側の外装体をなくした構造とすることが可能
となる。
【００４５】負極４側の外装体をなくした構造とするこ
とは、特に、薄型・シート状の二次電池においては、電
池の厚みを減少させ、さらなる薄型化を図ることが可能
とする。このため、電解質として高分子固体電解質やゲ
ル状電解質等のポリマー電解質を用いた電池の薄型、軽
量という利点を最大限に発揮することができる。さら
に、外装体が不要となることで、エネルギー密度を向上
させることができる。
【００４６】また、以上のように構成されたシート状リ
チウムイオン二次電池１では、金属箔５が負極端子９を
兼ねた構成としても良い。このような構成とするために
は、金属箔５の形状を負極端子９を兼ねた形状とすれば
良い。すなわち、図４に示すように、金属箔５の負極端
子９が接続される部分に、負極端子９と略同様の形状、
略同等の大きさであり、外方に突出した突出部２１を形
成することにより、負極端子９としての機能を兼ねるこ
とが可能となる。このような構成とすることにより、電
池の構成を簡略化することが可能となり、電池の製造工
程の簡略化を図ることができる。また、電極端子の接触
不良等の不具合をなくすことができる。
【００４７】また、上記においては、負極集電体に炭素
繊維を主体とする集電体を用いているが、これに限定さ
れることはなく、炭素繊維を主体とする集電体は、正極
集電体に用いても良い。この場合には、上記においては
負極４と摺接した状態で配された金属箔５を、正極２と
摺接した状態で配する。このような構成とすることによ
り、上述した場合と同様な効果を得ることができる。た
だし、正極活物質としてコバルト酸リチウム等を用いる
場合は、グラファイト等の負極活物質と比較して電子導
電性が低いため、炭素繊維を主体とする集電体を負極側
に用いて、当該負極４に金属箔５を摺接した状態で配す
ることが好ましい。
【００４８】以上のように構成されたシート状リチウム
イオン二次電池１は、例えば次のようにして作製するこ
とができる。
【００４９】まず、正極集電体の一主面に正極活物質層
１０を形成することにより、正極２を作製する。具体的
には、正極活物質と結着剤とを含有する正極合剤を、正
極集電体１１となる例えばアルミニウム箔等の金属箔の
一主面に、均一に塗布、乾燥することにより正極集電体
１１の一主面に正極活物質層１０を形成する。その後、
ロールプレス機で圧縮成型してシート状の正極２とす
る。ここで、正極合剤の結着剤としては、公知の結着剤
を用いることができる。また、正極合剤には、公知の添
加剤等を添加しても良い。また、正極活物質層１０は、
キャスト塗布、焼結等の手法を用いて形成することもで
きる。
【００５０】次に、負極集電体となる炭素繊維シートに
負極活物質を含有する負極合剤を担持させることにより
負極４を形成する。具体的には、負極活物質と結着剤と
を含有する負極合剤を、負極集電体となる炭素繊維シー
トの一主面に均一に塗布し、乾燥後、ロールプレス機で
圧縮成型することにより負極４を作製する。ここで、負
極合剤の結着剤としては、公知の結着剤を用いることが
できる。また、負極合剤には、公知の添加剤等を添加し
ても良い。
【００５１】なお、上述の正極２及び負極４を作製する
順序としては、特に限定されるものではなく、まず集電
体上に活物質層を形成して、その後に当該集電体を所定
の形状に切断して電極とする順序や、まず電極の形状に
集電体を切断し、その後に当該集電体上に活物質層を形
成して電極とする順序等、いかなる順序であってもかま
わない。
【００５２】次に、正極４の正極活物質層１０上に、ポ
リマー電解質層３を形成する。例えばポリマー電解質層
３として、ゲル状電解質を作製する際には、まず、非水
溶媒に電解質塩を溶解させて可塑剤を作製する。そし
て、この可塑剤にマトリクスポリマーを添加し、良く攪
拌してマトリクスポリマーを溶解させてゾル状の電解質
溶液を得る。そして、この電解質溶液を負極の一方の負
極活物質層上に所定量塗布する。続いて、室温にて冷却
することによりマトリクスポリマーがゲル化して、負極
活物質層上にゲル電解質からなるポリマー電解質層３が
形成される。
【００５３】なお、ポリマー電解質層３は、ガラス板等
の平坦な基板上に上述した電解質溶液を所定量塗布し
て、室温にて冷却することによりフィルム状あるいはシ
ート状に、別個に形成しても良い。
【００５４】次に、正極２上に形成したポリマー電解質
層３と負極４とを対向させて正極２と負極４とを積層
し、熱圧着する。すなわち、ポリマー電解質層３を正極
２と負極４とで挟み込むようにして正極２と負極４とを
積層して熱圧着する。さらに、負極４側に金属箔５を積
層することにより、電池素子６を作製することができ
る。
【００５５】次に、上記のようにして作製した電池素子
６を、外装体７である例えば図５に示すようなアルミラ
ミネートフィルムからなる外装袋２２に収容する。この
とき、正極２及び金属箔５の所定の位置に、それぞれ正
極端子８及び負極端子９をその一端が外装袋２２の開口
部２３から突出するように配置する。また、開口部２３
の密閉度を高めるために、外装袋２２の開口部２３の所
定の位置であり、正極端子８及び負極端子９の周囲に熱
融着用の高分子材料を配する。
【００５６】次に、外装袋２２の内部を所定の圧力に減
圧した状態で、外装袋２２の外周縁部を熱融着により封
止する。ここで、外装袋２２の内部の圧力は、大気圧以
下であれば低いほど好ましいが、例えば１０Ｔｏｒｒ以
下とすることが好ましく、より好ましくは１Ｔｏｒｒ以
下、さらに好ましくは、０．１Ｔｏｒｒ以下である。外
装袋２２の内部の圧力をこのような範囲として電池を減
圧封止することにより、負極４と金属箔５とを良好な摺
接状態として電池を封止することができる。
【００５７】以上により、図１及び図２に示すようなシ
ート状リチウムイオン二次電池１を作製することができ
る。
【００５８】以上のようなシート状リチウムイオン二次
電池の製造方法にでは、負極集電体として、炭素繊維を
主体とした集電体を用い、負極４に金属箔５を積層させ
た状態で電池を外装袋２２で減圧封止する。負極４と金
属箔５とは、電池を減圧封止することにより外装袋２２
に対する外圧、すなわち大気圧のみで接触状態が保たれ
た構造とされる。すなわち、負極４と金属箔５とは、外
装袋２２の外圧、すなわち大気圧のみで物理的接触及び
電気的接触が保たれた構造とされる。したがって、負極
４と金属箔５とが、固着されることなく、良好な滑り性
を有した状態で摺接された電池を作製することができ
る。このような構成で作製された電池は、電池自体のフ
レキシビリティが著しく向上し、電池の湾曲変形による
局所的な応力集中や歪みを生じることがない。したがっ
て、このシート状リチウムイオン二次電池１は、電極自
体が局部的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活
物質層が集電体から剥離する等の現象が発生せず、これ
に起因した電池性能の劣化が抑制される。
【００５９】したがって、上述したシート状リチウムイ
オン二次電池１の製造方法によれば、電極自体が局部的
に折り曲がって破損したり、あるいは電極活物質層が集
電体から剥離する等の現象が発生せず、これに起因した
電池性能の劣化が抑制された電池、すなわち、良好な可
撓性と優れた電池特性とを備えた二次電池を作製するこ
とができる。
【００６０】また、上述したシート状リチウムイオン二
次電池１の製造方法においては、負極集電体として炭素
繊維を主体とする集電体を用いている。ここで、炭素繊
維を主体とする集電体は、集電体自体もリチウムイオン
をドープ及び脱ドープ可能な炭素を使用しているので、
負極集電体へのポリマー電解質の含浸量を調整すること
によって金属箔５への電解質の付着を防止することがで
きる。これにより、過放電時における例えば銅箔等の溶
出による電池性能劣化を抑制することができる。したが
って、上述したシート状リチウムイオン二次電池１の製
造方法によれば、過放電よる電池性能劣化が抑制された
電池特性に優れた電池を作製することができる。
【００６１】また、上述したシート状リチウムイオン二
次電池１の製造方法においては、負極４に金属箔５を摺
接させ、さらに負極４の電極端子を金属箔５からとって
いるため、電池の過充電時や短絡時に、負極構造を電流
遮断弁として機能させることができる。すなわち、過充
電や短絡等の電池異常作動時には、発熱に伴って発生す
る多量のガスが炭素繊維を主体とする負極４と金属箔５
との間に優先的に溜めることができ、負極４と金属箔５
との接触を妨げることができる。これにより、負極と金
属箔との接触導通が断たれて電流が流れない状態とする
ことができるため、熱暴走等の危険を回避することがで
きる。すなわち、上述したシート状リチウムイオン二次
電池１の製造方法によれば、負極構造が電流遮断弁とし
ての機能を備えた、極めて安全性の高い二次電池を作製
することができる。
【００６２】以上、シート状リチウムイオン二次電池を
例に説明したが、本発明は上記の例に限定されることは
なく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜変更
可能である。その中でも、薄型二次電池に好適に適用す
ることができる。なお、ここで、薄型二次電池とは、厚
さ３ｍｍ以下のシート状の二次電池を意味する。
【００６３】
【実施例】本発明の効果を確認すべく、上述したような
シート状のポリマー電解質二次電池を作製し、その特性
を評価した。
【００６４】＜実施例＞まず、負極４を以下のようにし
て作製した。
【００６５】粉砕した黒鉛粉末９０重量部と、結着剤と
してポリ（ビニリデンフルオロライド−ＣＯ−ヘキサフ
ルオロプロピレン）１０重量部とを混合して負極合剤を
調製し、さらにこれをＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状とした。次に、このスラリーを負極
集電体である厚さ１００μｍの炭素繊維シートの一主面
に均一に塗布し、乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形
し、負極４を作製した。
【００６６】次に、正極２を以下のようにして作製し
た。
【００６７】まず、正極活物質（ＬｉＣｏＯ2）を得る
ために、炭酸リチウムと炭酸コバルトとを、０．５モ
ル：１モルの比率で混合し、空気中９００℃の温度で５
時間焼成した。
【００６８】次に、得られたＬｉＣｏＯ2を９０重量
部、導電剤として黒鉛を６重量部、結着剤としてポリ
（ビニリデンフルオロライド−ＣＯ−ヘキサフルオロプ
ロピレン）４重量部を混合して正極合剤を調製し、さら
にこれをＮ−メチル−２−ピロリドンに分散させスラリ
ー状とした。そして、このスラリーを正極集電体１１で
ある厚さ２０μｍの帯状アルミニウム箔の一主面に均一
にパターン塗布し、乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形
してシート状の正極を作製した。
【００６９】次に、ポリマー電解質層３を以下のように
して作製した。ポリマー電解質層３は、ゲル状ポリマー
電解質層とした。
【００７０】まず、炭酸エチレン（ＥＣ）を４２．５重
量部、炭酸プロピレン（ＰＣ）を４２．５重量部、Ｌｉ
ＰＦ6を１５重量部混合して可塑剤を作製する。次い
で、この可塑剤３０重量部に、ポリ（ビニリデンフルオ
ロライド−ＣＯ−ヘキサフルオロプロピレン）１０重量
部、炭酸ジエチル６０重量部を混溶解させてポリマー溶
液を調製した。
【００７１】次に、このポリマー溶液を負極活物質層及
び正極活物質層の上に均一に塗布し、常温で８時間放置
して炭酸ジエチルを気化、除去し、ゲル状電解質層を得
た。
【００７２】次に、ゲル状電解質層を形成した負極４及
び正極２を、それぞれのゲル状電解質層同士を対向させ
て貼り合わせて熱圧着させた後、正極端子８を正極集電
体１１の外周縁部に超音波溶接した。また、厚さ１０μ
ｍの銅からなる金属箔５を用意し、この金属箔の外周縁
部に負極端子８を超音波溶接した。さらに、この金属箔
５を負極４に積層して電池素子６を作製した。
【００７３】次に、このシート状の電池素子６をアルミ
ラミネートフィルム外装袋２２に挿入し、０．１Ｔｏｒ
ｒ減圧下でアルミラミネートフィルム外装袋２２の外周
縁部をヒートシールにより減圧封止して幅１４０ｍｍ、
長さ１９６ｍｍ、厚み０．５ｍｍの大きさのシート状リ
チウムイオン二次電池１を２個作製した。
【００７４】＜比較例１＞比較例１では、負極４を以下
のようにして作製したことと、金属箔５を用いないこと
以外は、実施例と同様にしてシート状リチウムイオン二
次電池１を２個作製した。なお、負極４のリードは、負
極集電体から直接取り出した。
【００７５】まず、粉砕した黒鉛粉末９０重量部と、結
着剤としてポリ（ビニリデンフルオロライド−ＣＯ−ヘ
キサフルオロプロピレン）１０重量部とを混合して負極
合剤を調製し、さらにこれをＮ−メチル−２−ピロリド
ンに分散させてスラリー状とした。
【００７６】次に、このスラリーを負極集電体である厚
さ１５μｍの帯状銅箔の一主面に均一に塗布し、乾燥
後、ロールプレス機で圧縮成形し、負極４を作製した。
【００７７】＜比較例２＞比較例２では、アルミラミネ
ートフィルム外装袋を、１００Ｔｏｒｒの減圧下で封止
したこと以外は、実施例と同様にしてシート状リチウム
イオン二次電池１を作製した。
【００７８】＜特性評価＞上記において作製した実施
例、比較例１及び比較例２のシート状リチウムイオン二
次電池１について、以下の試験を行い、エネルギー密度
及び充放電サイクルの進行に伴う放電容量の維持率を調
べた。
【００７９】試験は、２３℃の恒温室中で、１Ｃレート
定電流低電圧充電及び０．５Ｃレート定電流放電を３．
０〜４．２Ｖの範囲において行った。そして、これを１
サイクルとして、２００サイクル繰り返し行った。ま
た、１サイクル毎にシート状リチウムイオン二次電池に
対して９０度湾曲変形を１０回繰り返し行った。なお、
１サイクル後の電池容量を初期容量とした。
【００８０】実施例のシート状リチウムイオン二次電池
１は、１サイクル後においては、電池容量は１．１５Ａ
ｈ、重量エネルギー密度が１４８Ｗｈ／ｋｇ、容積エネ
ルギー密度が３１０Ｗｈ／ｌであった。そして、２００
サイクル後の電池容量は、０．９０Ａｈであり、初期容
量の７８％という高い維持率が得られた。
【００８１】これは、実施例のシート状リチウムイオン
二次電池１では、負極４と金属箔５とが物理的に接触し
ているが固着されていないため、負極４と金属箔５との
間に良好な滑り性があり、湾曲変形が可能とされてお
り、外部応力にも十分対応可能な構成とされているため
と考えられる。すなわち、このシート状リチウムイオン
二次電池１では、負極４の集電補助体となる金属箔５が
電池素子６に拘束されていない、すなわち固定されてい
ないため、電池自体のフレキシビリティが著しく向上
し、電池の湾曲変形による局部的な応力集中や歪みを生
じない。したがって、このシート状リチウムイオン二次
電池１では、電極自体が局部的に折り曲がって破損した
り、あるいは電極活物質層が集電体から剥離する等の現
象が発生せず、これに起因した電池性能の劣化を抑制す
ることができたためであると考えられる。
【００８２】それに対して、比較例１のシート状リチウ
ムイオン二次電池１は、１サイクル後の電池容量は１．
１３Ａｈ、重量エネルギー密度が１４２Ｗｈ／ｋｇ、容
積エネルギー密度が３０５Ｗｈ／ｌであり、実施例のシ
ート状リチウムイオン二次電池と同様の電池容量が得ら
れた。しかしながら、湾曲変形により電池が折れ曲が
り、外装体７であるラミネートフィルムに皺が発生し
た。また、電池容量は、２サイクル後において０．２１
Ａｈであり、初期容量の１９％の維持率しか得られず、
それ以降においては充放電不能となった。
【００８３】これは、比較例１のシート状リチウムイオ
ン二次電池１は、銅箔の負極集電体を用い、従来と同様
の電池構造とされているため、電池自体のフレキシビリ
ティが悪く、電池の湾曲変形により局部的な応力集中や
歪みが生じてしまう。したがって、このシート状リチウ
ムイオン二次電池では、湾曲変形により電極自体が局部
的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活物質層が
集電体から剥離する等の現象が発生し、これに起因して
電池性能が劣化したと考えられる。
【００８４】一方、比較例２のシート状リチウムイオン
二次電池１では、１サイクル後の電池容量は０．４１Ａ
ｈ、重量エネルギーが密度５３Ｗｈ／ｋｇ、容積エネル
ギー密度が１１１Ｗｈ／ｌであり、エネルギー密度、電
池容量とも低い値しか得られなかった。また、電池容量
は、２サイクル後において０．１０Ａｈであり、初期容
量の２４％の維持率しか得られず、それ以降においては
充放電不能となった。
【００８５】１サイクル後のエネルギー密度及び電池容
量が低い値となったのは、電池を封止する際の減圧が不
十分であったため、負極４と金属箔５との電気的導通が
不十分となり、セル抵抗が極めて高くなったためと考え
られる。
【００８６】以上のことより、本発明を適用することに
より、電池自体が良好なフレキシビリティを示し、外部
応力による湾曲変形に強い、すなわち良好な可撓性を有
し、電池の湾曲変形によりエネルギー密度及び電池容量
におけるサイクル特性が劣化することないシート状リチ
ウムイオン二次電池１を作製可能であるといえる。
【００８７】次に、上記において作製した実施例及び比
較例１のシート状リチウムイオン二次電池について、上
記の試験を行ったものとは別の電池を用いて以下のよう
にして過充電試験を行った。
【００８８】過充電試験は、３ＣｍＡの充電レートで上
限電圧を１８Ｖに設定し、電池容量の２５０％まで充電
を継続させることにより行った。
【００８９】上述した過充電試験において、実施例のシ
ート状リチウムイオン二次電池１は、外装体７の微小な
膨れが見られたが、すぐに外装体７の膨れは収まり、電
池セルの到達温度も４０℃以下であった。
【００９０】これは、過充電を行ったことにより、過充
電による発熱に伴って発生した多量のガスが負極４と金
属箔５との間に優先的に溜まって膨れ、これにより負極
４と金属箔５との接触導通が断たれたため、電池に電流
が流れない状態になったためであると考えられる。
【００９１】それに対して比較例１のシート状リチウム
イオン二次電池１では、外装体７に顕著な膨れが認めら
れ、電池セルの温度は８０℃に達した。
【００９２】これは、比較例１のシート状リチウムイオ
ン二次電池１は、電池構成が従来の電池と同様であり、
過充電による発熱に伴って発生した多量のガスが電池内
で逃げ場を失い、正極２と外装体７との間、又は負極４
と外装体７との間に溜まり、外装体７を圧迫したため外
装体７に顕著な膨れが生じたと考えられる。以上のこと
より、本発明を適用することにより過充電が行われた場
合においても自動的に電極の導通が遮断されて電流が流
れなくなることにより、熱暴走等の危険を回避すること
が可能な、安全性に優れたシート状リチウムイオン二次
電池が作製可能であるといえる。
【００９３】
【発明の効果】本発明に係る二次電池は、正極と、ポリ
マー電解質層と、負極が積層されてなる電池素子を備え
た二次電池であって、正極及び負極のうち少なくとも一
方の電極が、炭素繊維を主体とする集電体に電極合剤を
担持させたシート電極から構成され、シート電極のポリ
マー電解質層とは反対側に、シート電極と摺接した状態
で配された金属箔を備えるとともに該金属箔から電極端
子が取り出され、電池素子が外装体により減圧封止され
てなるものである。
【００９４】したがって、本発明に係る二次電池は、電
池自体のフレキシビリティが著しく向上し、電池の湾曲
変形による局所的な応力集中や歪みを生じることがな
い。その結果、本発明に係る二次電池は、電極自体が局
部的に折り曲がって破損したり、あるいは電極活物質層
が集電体から剥離する等の現象が発生せず、これに起因
した電池性能の劣化が抑制することが可能となる。
【００９５】また、本発明に係る二次電池の製造方法
は、電極端子を取り出した金属箔と、炭素繊維を主体と
する第１の集電体に電極合剤を担持させた第１の電極
と、ポリマー電解質層と、第２の集電体上に活物質層が
形成された第２の電極とを、金属箔と第１の電極とが摺
接した状態で、順次積層させて電池素子を作製し、電池
素子を外装体で減圧封止するものである。
【００９６】したがって、本発明に係る二次電池の製造
方法によれば、電池自体のフレキシビリティが著しく向
上し、電池の湾曲変形による局所的な応力集中や歪みを
生じることがない二次電池を作製することができる。そ
の結果、本発明に係る二次電池の製造方法によれば、電
極自体が局部的に折り曲がって破損したり、あるいは電
極活物質層が集電体から剥離する等の現象が発生せず、
これに起因した電池性能の劣化を抑制することができ
る。二次電池を作製することが可能となる。
【００９７】したがって、本発明によれば、良好な可撓
性を備え、且つ電池特性に優れた二次電池を提供するこ
とが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明を適用したシート状リチウムイオン二次
電池の一構成例を示す縦断面図である。
【図２】本発明を適用したシート状リチウムイオン二次
電池の一構成例を示す平面図である。
【図３】負極と金属箔との間に滑りが生じ、負極と金属
箔とがずれた状態を示す図である。
【図４】負極端子の機能を兼ねた金属箔の形状を示す図
である。
【図５】外装袋の一構成例を示す図である。
【符号の説明】
１ シート状リチウムイオン二次電池、２ 正極、３
ポリマー電解質層、４負極、５ 金属箔、６ 電池素
子、７ 外装体、８ 正極端子、９ 負極端子、１０
正極活物質層、１１ 正極集電体、２１ 突出部、２２
外装袋、２３開口部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/80 Ｈ０１Ｍ 4/80 Ｃ (72)発明者 畠沢 剛信 東京都品川区北品川６丁目７番35号 ソニ ー株式会社内 Ｆターム(参考） 5H011 AA09 CC02 CC06 CC10 DD13 EE04 FF02 5H017 AA03 AS02 CC01 EE06 EE09 5H022 AA09 CC02 CC08 CC13 5H029 AJ14 AK03 AL07 AM00 AM03 AM05 AM07 AM16 BJ04 BJ12 CJ05 CJ28 DJ02 DJ05 DJ07 DJ15 EJ01 EJ04 5H050 AA19 BA17 CA02 CA08 CA09 CA11 CA20 CA29 CB02 CB07 CB08 CB09 CB20 CB22 DA04 DA20 FA16 GA07

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極と、ポリマー電解質層と、負極が積
    層されてなる電池素子を備えた二次電池であって、 上記正極及び負極のうち少なくとも一方の電極が、炭素
    繊維を主体とする集電体に電極合剤を担持させたシート
    電極から構成され、 上記シート電極の上記ポリマー電解質層とは反対側に、
    上記シート電極と摺接した状態で配された金属箔を備え
    るとともに該金属箔から電極端子が取り出され、 上記
    電池素子が、外装体により減圧封止されてなることを特
    徴とする二次電池。
  2. 【請求項２】 上記正極が、リチウムイオンをドープ及
    び脱ドープ可能な活物質を含有する正極活物質層を有す
    ることを特徴とする請求項１記載の二次電池。
  3. 【請求項３】 上記ポリマー電解質層が、ゲル状ポリマ
    ー電解質からなることを特徴とする請求項１記載の二次
    電池。
  4. 【請求項４】 上記外装体が、ラミネートフィルムから
    なることを特徴とする請求項１記載の二次電池。
  5. 【請求項５】 上記金属箔は、その外周縁部に外方に臨
    む突出部を有することを特徴とする請求項１記載の二次
    電池。
  6. 【請求項６】 上記二次電池は、薄型二次電池であるこ
    とを特徴とする請求項１記載の二次電池。
  7. 【請求項７】 電極端子を取り出した金属箔と、炭素繊
    維を主体とする第１の集電体に電極合剤を担持させた第
    １の電極と、ポリマー電解質層と、第２の集電体上に活
    物質層が形成された第２の電極とを、上記金属箔と上記
    第１の電極とが摺接した状態で、順次積層させて電池素
    子を作製し、 上記電池素子を外装体で減圧封止することを特徴とする
    二次電池の製造方法。
  8. 【請求項８】 上記第１の電極を負極とし、上記第２の
    電極を正極とすることを特徴とする請求項７記載の二次
    電池の製造方法。
  9. 【請求項９】 上記第２の集電体上に、リチウムイオン
    をドープ及び脱ドープ可能な活物質を含有する正極活物
    質層を形成することを特徴とする請求項８記載の二次電
    池の製造方法。
  10. 【請求項１０】 上記第１の電極を正極とし、上記第２
    の電極を負極とすることを特徴とする請求項７記載の二
    次電池の製造方法。
  11. 【請求項１１】 上記第１の集電体に、リチウムイオン
    をドープ及び脱ドープ可能な活物質を含有する正極合剤
    を担持することを特徴とする請求項１０記載の二次電池
    の製造方法。
  12. 【請求項１２】 上記ポリマー電解質層として、ゲル状
    ポリマー電解質を用いることを特徴とする請求項７記載
    の二次電池の製造方法。
  13. 【請求項１３】 上記外装体として、ラミネートフィル
    ムを用いることを特徴とする請求項７記載の二次電池。
  14. 【請求項１４】 上記金属箔を、その外周縁部に外方に
    望む突出部を有する形状に形成することを特徴とする請
    求項７記載の二次電池の製造方法。
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